JP3522119B2 - 電気二重層コンデンサおよびその製造方法 - Google Patents
電気二重層コンデンサおよびその製造方法Info
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Description
サに関し、静電容量密度が大きな電気二重層コンデンサ
およびその製造方法に関する。
比表面積の大きな活性炭に少量の導電剤および結合剤を
加えて混練圧延するか、あるいは同様な材料をスラリー
状に溶解して集電極に塗布する、活性炭に少量の未炭化
樹脂類を混合して焼結する、等の方法で得た分極性電極
を正極および負極に用い、セパレータを介して対向さ
せ、集電極に接触させるとともに、水溶性電解質溶液あ
るいは非水溶媒電解質溶液を含浸させたものが用いられ
ている。
性電極の表面積にほぼ比例するとの考えから、大きな比
表面積を有する活性炭が用いられている。活性炭は、８
００℃以下の温度で炭素質材料を炭化した後に、６００
ないし１０００℃で、水蒸気、二酸化炭素等の雰囲気
で、あるいは、塩化亜鉛、水酸化カリウム等を混合して
不活性雰囲気で賦活することによって製造されている。
賦活過程では炭素化過程で生じた炭素材の表面に吸着に
適した多数の細孔を生成させる等の方法によって製造さ
れている。
量をできるだけ大きくするために、活性炭として表面積
が大きな活性炭を用いることが行われている。例えば、
特開昭６３−７８５１３号公報には、従来例として挙げ
られている電気二重層用コンデンサ用の活性炭では、比
表面積が最高１５００ｍ2／ｇ 程度であったが、単位体
積当たりの表面積が充分ではなかったので、石油コーク
スを原料とし、石油コークスに水酸化カリウムを混合し
たものを焼成して得られた比表面積が２０００ないし３
５００ｍ2／ｇ である活性炭を用いることが提案されて
いる。
活性炭を強く賦活すると、賦活の進行に伴って活性炭重
量当たりの比表面積は増すが、同時に空隙率も増加する
ため、体積当たりの表面積は一定の賦活レベルを境にし
てかえって減少する。しかも強く賦活した活性炭では、
電気二重層面積当たりの静電容量が、賦活を進めるほど
減少する傾向を示す。
ても、より大きな静電容量密度は得られないという問題
点を見出し、活性炭の比表面積に依存した分極性電極を
用いて得られる静電容量密度の限界を改善し、エネルギ
ー密度の大きな電気二重層コンデンサを得ることを特開
平１１−３１７３３３号公報において提案している。
炭素質材料を用いるとともに、分極性電極を電圧印加時
の膨張を制限する寸法制限構造体中に保持されることに
よって単位体積当たりのエネルギー密度が大きな電気二
重層コンデンサをものである。
炭素質材料を用いた電気二重層コンデンサでは、炭素電
極が充電に伴って厚さ方向に例えば４Ｖ当たり２倍ほど
も膨張する。しかしながら、静電容量が増加しても体積
が膨張したのでは体積当たりのエネルギ密度が低下する
ので、コンデンサの容器に強度を持たせて膨張できない
よう寸法を制限し、エネルギ密度を確保することが必要
となる。寸法の制限方法には種々の方法が考えられる
が、想定される膨張圧力が１０ｋｇ／ｃｍ2 程度となる
ため、小型コンデンサの電極寸法が縦横１０ｃｍとして
も１トンの膨張力に耐える容器あるいは寸法構造制限体
が必要となり、従来の活性炭を用いた同等な大きさの電
極での２００ｋｇほどの圧迫圧力を想定するのに比べ、
設計及び製造上の問題があった。
デンサの容器は大きな強度が必要であるために、容易に
軽量のコンデンサの集合体を形成することは困難であ
り、電気自動車用の電源等のように重量等に制限を受け
る用途においては、使用が困難であるという問題があっ
た。本発明は、膨張する炭素質材料を用いた軽量の電気
二重層コンデンサを提供することを課題とするものであ
る。
ンデンサにおいて、電圧印加時に膨張する炭素質材料か
らなる分極性電極を有し、第１の寸法制限構造体を取り
付けた状態で定格電圧よりも高い電圧で初期充電を行っ
た後に、第１の寸法制限構造体を取り外し、第１の寸法
制限構造体よりも耐圧力が小さな第２の寸法制限構造体
中に保持されたものである電気二重層コンデンサであ
る。寸法制限構造体は、電圧印加時の電圧印加方向の電
極の膨張を制限する前記の電気二重層コンデンサであ
る。電圧印加時に分極性電極の膨張に抗して寸法を制限
した状態で、電極には２ｋｇ／ｃｍ2 以上の膨張圧が発
生する前記の電気二重層コンデンサである。電解液とし
て非水溶媒電解質を使用するとともに、分極性電極がＸ
線回折法で測定した層間距離ｄ002 が０．３６５〜０．
３８５ｎｍに存在する炭素質材料を用いた前記の電気二
重層コンデンサである。炭素質材料が、石油コークスを
あらかじめ加熱処理した後、水酸化カリウムと混合して
不活性雰囲気中で熱処理したものである前記の電気二重
層コンデンサである。炭素質材料が、やしがらを炭化処
理した後、不活性雰囲気中あるいは水蒸気を含む雰囲気
中で熱処理したものである前記の電気二重層コンデンサ
である。
て、電圧印加時に膨張する炭素質材料からなる分極性電
極を有するコンデンサに、第１の寸法制限構造体を取り
付けた状態で定格電圧よりも高い電圧で初期充電を行っ
た後に、第１の寸法制限構造体を取り外し、第１の寸法
制限構造体よりも耐圧力が小さな第２の寸法制限構造体
中に保持する前記の電気二重層コンデンサの製造方法で
ある。
炭素質材料が大きく膨張するのは、電圧を未印加の炭素
質材料に電圧を始めて印加して炭素質材料を賦活する電
界賦活期間のみであり、それ以外の期間は当初の膨張圧
の半分程度である点に着目することによって成し得たも
のである。
て従来の活性炭原料よりも炭素化を進行させ、これに重
量比で１〜５倍の水酸化カリウムを混合して不活性雰囲
気で約７００〜９００℃において２時間程度加熱する
と、熱処理をしていない炭素質材料であれば活性炭にな
るが、熱処理の効果で炭素化が進んでいるため賦活は進
行せず、比表面積で１０００ｍ2／ｇ以下に留まる。
浄、粉砕などの工程を経て、ポリテトラフルオロエチレ
ンなどのバインダ、カーボンブラックなどの導電材を加
えて混練してシート状に形成して、十分に脱水して電解
液、例えばテトラエチルアンモニウムテトラフルオロボ
ーレート１モルのプロピレンカーボネート溶液を含浸し
て電気二重層コンデンサを作製すると、２８Ｆ／ｃｃを
超える静電容量密度の大きな電気二重層コンデンサが得
られる。
料を用いて電圧を印加すると、電圧の印加に伴って、炭
素質材料は膨張し、炭素質材料の賦活が進行する。炭素
質材料の膨張を外部から圧力を加えることによって制限
することができれば、体積当たりのエネルギー密度の大
きな電気二重層コンデンサを得ることができる。
一例を説明する図である。図１は、直径２０ｍｍ、厚さ
０．５ｍｍの正負極と１モル濃度の電解液を用いた電気
二重層コンデンサに、５ｍＡの定電流で満充電電圧４Ｖ
に設定して行った充放電サイクルの最初から３サイクル
のコンデンサの端子電圧と膨張を制限した場合に電極面
に発生する圧力の波形の一例である。コンデンサが示す
圧力波形や電圧印加に対する静電容量の増加率、圧力の
上昇は電極の作り方や炭素材料によって異なるが、容量
増倍率の大きなものは膨張、つまり圧力も大きくなる傾
向を有している。
圧まで充電するときに大きな膨張圧力が生じるものであ
る。電界賦活に必要な４Ｖという電圧は、その際に加え
るだけで、その後のコンデンサの使用状態においては、
このような高い電圧とすることはない。
他の例を説明する図である。最初の４Ｖの充放電サイク
ルは図１と同じであるが、賦活のために必要なのはこの
サイクルだけで、それ以降は図２において示したように
充放電は低い電圧でのサイクルとなる。したがって、図
２では第２サイクル以降は３Ｖまでの充放電にとどめる
ことができるので、圧力の上昇の程度も小さくなること
を示している。
製造方法を説明する図である。図３（Ａ）に示すよう
に、電圧の印加によって膨張する炭素質材料からなる正
負の電極をセパレータを介して積層して角型の容器に収
容した単位コンデンサ１の所定の個数を直並列に導電接
続し、両側に端板２を設け電気二重層コンデンサの通常
の使用状態で発生する膨張圧で緊迫することができる第
二の寸法制限構造体である緊迫ベルト３で圧迫してコン
デンサ集合体４を作製する。次いで、コンデンサ集合体
４に第一の寸法制限構造体５を装着して、充放電装置６
から定格電圧以上の電圧を印加して炭素質材料の膨張に
よって単位コンデンサを賦活する。
る圧力を保持することができるものであれば、箱形、枠
体等から構成されたものを用いることができるが、ねじ
によって電気二重層コンデンサの保持間隔が調整可能な
もの、油圧、空気圧等によって電気二重層コンデンサの
保持部の着脱が容易なもの等を用いることによって、第
一の寸法制限体の取り付けおよび取り外しが容易なもの
を用いることが好ましい。
通常使用時に緊迫ベルト３で印加される圧力以下に低下
した状態で、図３（Ｂ）に示すように第一の寸法制限構
造体５を取り除き、第二の寸法制限構造体のみによって
保持する。次いで、図３（Ｃ）に示すように、コンデン
サ集合体４を容器７に収容して電気二重層コンデンサと
する。
して膨張圧力を保持することができる強度が大きなもの
を用いるならば、容器７を第二の寸法制限構造体とする
ことができるので、容器７に電気二重層コンデンサを収
容した状態で第一の寸法制限構造体に取り付けて、賦活
の後に第一の寸法構造制限体を取り外して電気二重層コ
ンデンサとして使用しても良い。
れば、充電開始前に緊迫ベルト３によって２ｋｇ／ｃｍ
2 で加圧し、加圧によって電極と集電体の接触を良好な
ものとして内部抵抗を低下させた状態で、寸法制限構造
体５を装着して充電を開始し、４Ｖまで充電して賦活す
ると、電極の膨張が起こり、約９ｋｇ／ｃｍ2 の圧力が
寸法制限構造体に加わるが、賦活終了後に充電電流を放
電すると圧力が低下するので、圧力の低下後に寸法制限
構造体を取り外すことができる。以後の３Ｖまでの充電
ではおよそ７ｋｇ／ｃｍ2 の膨張圧に留まる。緊迫ベル
トで与えた与圧の分を差し引くと、その後容器で耐える
べき圧力は約５ｋｇ／ｃｍ2 となるので、容器の設計強
度を約半分に軽減することができる。
電圧の上昇速度は、電圧を急激に上昇させるのではな
く、電圧を徐々に上昇させることによって、給電用電極
から離れた電極も十分に賦活することが好ましい。
する図である。コンデンサ集合体４には、少なくとも一
方の端板に代えてばね体８を設けることによって、緊迫
ベルト３を剛体で構成することが可能であり、また緊迫
ベルト３とばね体８の両者でコンデンサ集合体に印加さ
れる張力を調整しても良い。
賦活のみを組み立て前に行っても良いが、所定の個数の
単位電気二重層コンデンサを積層した後に、賦活時の最
大膨張圧力に抗する圧力を加圧して賦活した後に、寸法
構造制限体を取り除いたものであっても良い。
して板状面の両面に集電極を積層した電気二重層コンデ
ンサを組み立てて、両集電極間に電圧を印加した場合に
は、炭素質材料が膨張するという性質を有しており、と
くに主として両集電極による電圧印加方向に膨張すると
いう特性を有しており、電圧の印加によって大きく膨張
するものの方が電気二重層コンデンサとしての性能が大
きくなるが、２ｋｇ／ｃｍ2 以上の膨張圧が生じるもの
が好ましい。
素質材料は、賦活が進んでいない低温焼成した炭素材料
を用いることができるが、活性炭原料として用いられる
木材、果実殻、石炭、ピッチ、石油コークス等の種々の
材料を用いて製造することができる。例えば、賦活前に
不活性雰囲気中において熱処理して、賦活が大きく進行
しないようにしたり、あるいは賦活操作を短時間とする
等の処理によって製造することができ、熱処理温度とし
ては、６００℃ないし１０００℃程度の比較的低温で焼
成を行ったものが好ましい。
二重層コンデンサの使用状態において、比較的小さな寸
法制限構造体を設けるのみで、電圧印加時の膨張圧力に
抗することが可能となるので、膨張性の電極を有する電
気二重層コンデンサの使用範囲を広げることが可能とな
る。
を説明する図である。
例を説明する図である。
方法を説明する図である。
実施例を説明する図である。
コンデンサ集合体、５…寸法制限構造体、６…充放電装
置、７…コンデンサ容器、８…ばね体
Claims (7)
- 【請求項１】 電気二重層コンデンサにおいて、電圧印
加時に膨張する炭素質材料からなる分極性電極を有し、
第１の寸法制限構造体を取り付けた状態で定格電圧より
も高い電圧で初期充電を行った後に、第１の寸法制限構
造体を取り外し、第１の寸法制限構造体よりも耐圧力が
小さな第２の寸法制限構造体中に保持する方法で製造さ
れたことを特徴とする電気二重層コンデンサ。 - 【請求項２】 寸法制限構造体は、電圧印加時の電圧印
加方向の電極の膨張を制限することを特徴とする請求項
１記載の電気二重層コンデンサ。 - 【請求項３】 電圧印加時に分極性電極の膨張に抗して
寸法を制限した状態で、電極には２ｋｇ／ｃｍ2 以上の
膨張圧が発生することを特徴とする請求項１記載の電気
二重層コンデンサ。 - 【請求項４】 電解液として非水溶媒電解質を使用する
とともに、分極性電極がＸ線回折法で測定した層間距離
ｄ002 が０．３６５〜０．３８５ｎｍに存在する炭素質
材料を用いたことを特徴とする請求項１ないし３のいず
れかに記載の電気二重層コンデンサ。 - 【請求項５】 炭素質材料が、石油コークスをあらかじ
め加熱処理した後、水酸化カリウムと混合して不活性雰
囲気中で熱処理したものであることを特徴とする請求項
１ないし４のいずれかに記載の電気二重層コンデンサ。 - 【請求項６】 炭素質材料が、やしがらを炭化処理した
後、不活性雰囲気中あるいは水蒸気を含む雰囲気中で熱
処理したものであることを特徴とする請求項１ないし５
のいずれかに記載の電気二重層コンデンサ。 - 【請求項７】 電気二重層コンデンサの製造方法におい
て、電圧印加時に膨張する炭素質材料からなる分極性電
極を有するコンデンサに、第１の寸法制限構造体を取り
付けた状態で定格電圧よりも高い電圧で初期充電を行っ
た後に、第１の寸法制限構造体を取り外し、第１の寸法
制限構造体よりも耐圧力が小さな第２の寸法制限構造体
中に保持することを特徴とする電気二重層コンデンサの
製造方法。
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