JP3368918B2 - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、正極と負極との間で
一方が放出したリチウムを他方が吸蔵するという可逆反
応によって充放電を行うリチウム二次電池に関する。 【０００２】 【従来の技術】この種のリチウム二次電池では、充電を
行うと正極からリチウムが放出されて負極に吸蔵され、
放電時には負極からリチウムが放出されて正極に吸蔵さ
れる。その際に正負極間で可逆に移動可能なリチウム量
によって電池容量が決まる。 【０００３】この種のリチウム二次電池に使用されるリ
チウムの吸蔵・放出が可能な電極活物質についてはカー
ボン、高分子化合物、無機化合物などさまざまなものが
研究されている。現状では、ＬｉＣｏＯ2 を正極としカ
ーボンを負極とするものや、ＭｎＯ2 を正極としＬｉＷ
Ｏ2 を負極とするものや、ＭｎＯ2 を正極としカーボン
を負極とするものなどが知られている。いずれも電解液
としてはプロピレンカーボネイトやジメトキシエタンな
どの非水溶媒に過塩素酸リチウムなどを溶解した非水電
解液を用いる。また電池の形態としては、コイン形や円
筒形などの各種のケース構造を採用している。 【０００４】 【発明が解決しようとする課題】従来のリチウム二次電
池では、理論的な容積エネルギー密度および重量エネル
ギー密度を十分に生かせず、実際上のエネルギー密度が
相当低いという問題があった。本発明者らはその原因が
次のような点にあることを究明した。 【０００５】従来のリチウム二次電池の製造に際して
は、正極のリチウム吸蔵容量と負極のリチウム吸蔵容量
とが等しくなるように両極の活物質の量を決定してい
た。これは正極と負極との間でそれぞれの吸蔵容量分の
リチウムを充放電に伴って可逆に移動させることができ
るという前提に基づいている。しかし各種の電極材料に
ついて詳細な分析・測定を行った結果、電極材料によっ
ては一度吸蔵されたリチウムの一部が吸蔵されたままで
再放出されないことが解った。しかも現用されている電
極材料にも、吸蔵されたまま放出されないリチウムの割
合が相当大きいものがあることが解った。例えば負極活
物質として用いるカーボンでは、リチウムの初期吸蔵量
に対して７０〜８０％程度しか放出されず、その７０〜
８０％のリチウム量しか吸蔵・放出を繰り返すことがで
きない。残りの２０〜３０％のリチウムはカーボンに吸
蔵されたまま残留し、充放電には関与しなくなる。 【０００６】従って正極にＬｉＣｏＯ2 、負極にカーボ
ンを用い、両極のリチウム吸蔵容量（初期吸蔵量）が等
しくなるように設計した従来のリチウム二次電池では、
正極側が吸蔵容量のほぼ１００％のリチウムを吸蔵・放
出できるのに対し、負極は４０％のリチウムしか吸蔵・
放電することができず、この少ない方の容量が電池の容
量を決定し、そのため正極の多くの部分が負極の初期充
電に関与しただけでその後は無駄になる。以上のことか
ら容積エネルギー密度および重量エネルギー密度が期待
値より大幅に小さくなっていた。 【０００７】この発明は前述した従来の問題点に鑑みな
されたもので、その目的は、活物質が有するリチウムを
可逆に吸蔵・放出可能な容量を適切に生かし、容積エネ
ルギー密度および重量エネルギー密度の大きなリチウム
二次電池を実現することにある。 【０００８】 【課題を解決するための手段】そこでこの発明では、無
機化合物からなる正極と無機化合物からなる負極との間
で一方が放出したリチウムを他方が吸蔵するという可逆
反応によって充放電を行うリチウム二次電池であって、
正極活物質と負極活物質の少なくとも一方が吸蔵リチウ
ムの一部を放出しない不可逆容量を有するリチウム二次
電池において、第１回目の吸蔵量とその直後の放出量の
差により定義される不可逆容量だけのリチウムをその不
可逆量が残存する側の電極活物質中に吸蔵させた状態で
電池を組み立て、かつ、リチウムを可逆に吸蔵・放出可
能な正極側の可逆容量と負極側の可逆容量とがほぼ等し
くなるように両極の活物質の比率を設定した。 【０００９】 【作用】前記のように両極のリチウム吸蔵容量のうち前
記不可逆容量分を予め差し引いて設計し、実際に充放電
に関与する可逆容量がほぼ等しくなるように正極活物質
と負極活物質の比率を設定することで、無駄な活物質を
電池に内蔵することがなくなり、容積エネルギー密度お
よび重量エネルギー密度を従来より大きくすることがで
きる。 【００１０】 【実施例】以下では図１に示すコイン形リチウム二次電
池に本発明を適用した実施例について説明する。図１に
示すのは一般的なコイン形リチウム二次電池の構成であ
る。正極缶１の内面に円板形に成形された正極２が金属
ネット集電体を介して圧着されているとともに、負極４
が負極端子板５の内面に同様に圧着されている。正極２
の上にポリプロピレン不織布からなるセパレータ３がセ
ットされ、その上に電解液が注液される。正極缶１と負
極端子板５の間に封口ガスケット６を介在させて両者を
組み合わせ、電池ケースを密封する。電解液は、プロピ
レンカーボネイトとジメトキシエタンの同量の混合液１
リットルに対して１モルの割合で過塩素酸リチウムを溶
解させた非水電解液を用いる。 【００１１】 【００１２】 【００１３】 【００１４】 【００１５】 【００１６】《実施例》 正極２は、活物質としてのＭ
ｎＯ2 とカーボンブラックとＰＴＦＥを８：１：１の重
量比で混合した合剤３００mgからなる。負極４は、活物
質としてのＬｉＷＯ2 とカーボンブラックとＰＴＦＥを
８：１：１の重量比で混合した合剤４７０mgからなる。
ＬｉＷＯ2 はリチウム電位基準で１．０Ｖから２．３Ｖ
まで負極として放電すると１２０mAh/g の容量が得られ
るものを使用した。また、ＭｎＯ2 はリチウム電位基準
で２．０Ｖまでの第１回目の放電容量が２８０mAh/g 、
その直後からの充放電容量が１９０mAh/g であるものを
使用した（つまり初期吸蔵量の３２％が不可逆容量であ
る）。 【００１７】この発明では電池として完成した未充電の
状態において、大きな不可逆容量を有する正極２に対
し、その不可逆容量分だけのリチウムを予め吸蔵させて
おく。この処理を予備吸蔵と称する。電池の製造工程
上、前記の予備吸蔵を電池を組み立てる前に行う方法
（電池外予備吸蔵と称する）と、電池として組み立てた
段階で行う方法（電池内予備吸蔵と称する）とがある。
電池外予備吸蔵を行うには、前記の正極２とリチウム金
属電極とを非水電解液中に浸し、両極を外部短絡して正
極に不可逆容量分のリチウムを吸蔵させる。そこでＭｎ
Ｏ2 正極について予備吸蔵を行う。電池外予備吸蔵法で
は２１．６mAh分のリチウムを吸蔵させる。電池内予備
吸蔵法では、ＭｎＯ2 正極の表面に金属リチウム微粉末
５．６mg（２１．６mAh に相当分）を均等に分散させて
電池を組み立てる。 【００１８】この実施例の電池は４５mAh の容量で充放
電が可能であった。これに対して前記の予備吸蔵処理の
みを行っていない電池は２３mAh の充放電容量しか得ら
れなかった。予備吸蔵を行わない電池で本実施例と同等
の充放電容量にするためには、ＬｉＷＯ2 をさらに１８
０mg加えなければならない。 【００１９】 【００２０】 【発明の効果】以上詳細に説明したように、この発明に
より、充放電に有効に関与する正極と負極の容量を適切
に設定することができ、リチウムを吸蔵したままで再放
出しない不可逆容量による無駄を最小限にし、容積エネ
ルギー密度および重量エネルギー密度の大きなリチウム
二次電池を実現することができる。
一方が放出したリチウムを他方が吸蔵するという可逆反
応によって充放電を行うリチウム二次電池に関する。 【０００２】 【従来の技術】この種のリチウム二次電池では、充電を
行うと正極からリチウムが放出されて負極に吸蔵され、
放電時には負極からリチウムが放出されて正極に吸蔵さ
れる。その際に正負極間で可逆に移動可能なリチウム量
によって電池容量が決まる。 【０００３】この種のリチウム二次電池に使用されるリ
チウムの吸蔵・放出が可能な電極活物質についてはカー
ボン、高分子化合物、無機化合物などさまざまなものが
研究されている。現状では、ＬｉＣｏＯ2 を正極としカ
ーボンを負極とするものや、ＭｎＯ2 を正極としＬｉＷ
Ｏ2 を負極とするものや、ＭｎＯ2 を正極としカーボン
を負極とするものなどが知られている。いずれも電解液
としてはプロピレンカーボネイトやジメトキシエタンな
どの非水溶媒に過塩素酸リチウムなどを溶解した非水電
解液を用いる。また電池の形態としては、コイン形や円
筒形などの各種のケース構造を採用している。 【０００４】 【発明が解決しようとする課題】従来のリチウム二次電
池では、理論的な容積エネルギー密度および重量エネル
ギー密度を十分に生かせず、実際上のエネルギー密度が
相当低いという問題があった。本発明者らはその原因が
次のような点にあることを究明した。 【０００５】従来のリチウム二次電池の製造に際して
は、正極のリチウム吸蔵容量と負極のリチウム吸蔵容量
とが等しくなるように両極の活物質の量を決定してい
た。これは正極と負極との間でそれぞれの吸蔵容量分の
リチウムを充放電に伴って可逆に移動させることができ
るという前提に基づいている。しかし各種の電極材料に
ついて詳細な分析・測定を行った結果、電極材料によっ
ては一度吸蔵されたリチウムの一部が吸蔵されたままで
再放出されないことが解った。しかも現用されている電
極材料にも、吸蔵されたまま放出されないリチウムの割
合が相当大きいものがあることが解った。例えば負極活
物質として用いるカーボンでは、リチウムの初期吸蔵量
に対して７０〜８０％程度しか放出されず、その７０〜
８０％のリチウム量しか吸蔵・放出を繰り返すことがで
きない。残りの２０〜３０％のリチウムはカーボンに吸
蔵されたまま残留し、充放電には関与しなくなる。 【０００６】従って正極にＬｉＣｏＯ2 、負極にカーボ
ンを用い、両極のリチウム吸蔵容量（初期吸蔵量）が等
しくなるように設計した従来のリチウム二次電池では、
正極側が吸蔵容量のほぼ１００％のリチウムを吸蔵・放
出できるのに対し、負極は４０％のリチウムしか吸蔵・
放電することができず、この少ない方の容量が電池の容
量を決定し、そのため正極の多くの部分が負極の初期充
電に関与しただけでその後は無駄になる。以上のことか
ら容積エネルギー密度および重量エネルギー密度が期待
値より大幅に小さくなっていた。 【０００７】この発明は前述した従来の問題点に鑑みな
されたもので、その目的は、活物質が有するリチウムを
可逆に吸蔵・放出可能な容量を適切に生かし、容積エネ
ルギー密度および重量エネルギー密度の大きなリチウム
二次電池を実現することにある。 【０００８】 【課題を解決するための手段】そこでこの発明では、無
機化合物からなる正極と無機化合物からなる負極との間
で一方が放出したリチウムを他方が吸蔵するという可逆
反応によって充放電を行うリチウム二次電池であって、
正極活物質と負極活物質の少なくとも一方が吸蔵リチウ
ムの一部を放出しない不可逆容量を有するリチウム二次
電池において、第１回目の吸蔵量とその直後の放出量の
差により定義される不可逆容量だけのリチウムをその不
可逆量が残存する側の電極活物質中に吸蔵させた状態で
電池を組み立て、かつ、リチウムを可逆に吸蔵・放出可
能な正極側の可逆容量と負極側の可逆容量とがほぼ等し
くなるように両極の活物質の比率を設定した。 【０００９】 【作用】前記のように両極のリチウム吸蔵容量のうち前
記不可逆容量分を予め差し引いて設計し、実際に充放電
に関与する可逆容量がほぼ等しくなるように正極活物質
と負極活物質の比率を設定することで、無駄な活物質を
電池に内蔵することがなくなり、容積エネルギー密度お
よび重量エネルギー密度を従来より大きくすることがで
きる。 【００１０】 【実施例】以下では図１に示すコイン形リチウム二次電
池に本発明を適用した実施例について説明する。図１に
示すのは一般的なコイン形リチウム二次電池の構成であ
る。正極缶１の内面に円板形に成形された正極２が金属
ネット集電体を介して圧着されているとともに、負極４
が負極端子板５の内面に同様に圧着されている。正極２
の上にポリプロピレン不織布からなるセパレータ３がセ
ットされ、その上に電解液が注液される。正極缶１と負
極端子板５の間に封口ガスケット６を介在させて両者を
組み合わせ、電池ケースを密封する。電解液は、プロピ
レンカーボネイトとジメトキシエタンの同量の混合液１
リットルに対して１モルの割合で過塩素酸リチウムを溶
解させた非水電解液を用いる。 【００１１】 【００１２】 【００１３】 【００１４】 【００１５】 【００１６】《実施例》 正極２は、活物質としてのＭ
ｎＯ2 とカーボンブラックとＰＴＦＥを８：１：１の重
量比で混合した合剤３００mgからなる。負極４は、活物
質としてのＬｉＷＯ2 とカーボンブラックとＰＴＦＥを
８：１：１の重量比で混合した合剤４７０mgからなる。
ＬｉＷＯ2 はリチウム電位基準で１．０Ｖから２．３Ｖ
まで負極として放電すると１２０mAh/g の容量が得られ
るものを使用した。また、ＭｎＯ2 はリチウム電位基準
で２．０Ｖまでの第１回目の放電容量が２８０mAh/g 、
その直後からの充放電容量が１９０mAh/g であるものを
使用した（つまり初期吸蔵量の３２％が不可逆容量であ
る）。 【００１７】この発明では電池として完成した未充電の
状態において、大きな不可逆容量を有する正極２に対
し、その不可逆容量分だけのリチウムを予め吸蔵させて
おく。この処理を予備吸蔵と称する。電池の製造工程
上、前記の予備吸蔵を電池を組み立てる前に行う方法
（電池外予備吸蔵と称する）と、電池として組み立てた
段階で行う方法（電池内予備吸蔵と称する）とがある。
電池外予備吸蔵を行うには、前記の正極２とリチウム金
属電極とを非水電解液中に浸し、両極を外部短絡して正
極に不可逆容量分のリチウムを吸蔵させる。そこでＭｎ
Ｏ2 正極について予備吸蔵を行う。電池外予備吸蔵法で
は２１．６mAh分のリチウムを吸蔵させる。電池内予備
吸蔵法では、ＭｎＯ2 正極の表面に金属リチウム微粉末
５．６mg（２１．６mAh に相当分）を均等に分散させて
電池を組み立てる。 【００１８】この実施例の電池は４５mAh の容量で充放
電が可能であった。これに対して前記の予備吸蔵処理の
みを行っていない電池は２３mAh の充放電容量しか得ら
れなかった。予備吸蔵を行わない電池で本実施例と同等
の充放電容量にするためには、ＬｉＷＯ2 をさらに１８
０mg加えなければならない。 【００１９】 【００２０】 【発明の効果】以上詳細に説明したように、この発明に
より、充放電に有効に関与する正極と負極の容量を適切
に設定することができ、リチウムを吸蔵したままで再放
出しない不可逆容量による無駄を最小限にし、容積エネ
ルギー密度および重量エネルギー密度の大きなリチウム
二次電池を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明を適用したコイン形リチウム二次電池
の断面図である。 【符号の説明】 １ 正極缶 ２ 正極 ３ セパレータ ４ 負極 ５ 正極端子板 ６ ガスケット
の断面図である。 【符号の説明】 １ 正極缶 ２ 正極 ３ セパレータ ４ 負極 ５ 正極端子板 ６ ガスケット
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 原田 吉郎
東京都港区新橋５丁目36番11号 富士電
気化学株式会社内
(72)発明者 鈴木 貴志
東京都港区新橋５丁目36番11号 富士電
気化学株式会社内
(56)参考文献 特開 平４−167359（ＪＰ，Ａ)
特開 平４−181660（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
H01M 10/40
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 【請求項１】 無機化合物からなる正極と無機化合物か
らなる負極との間で一方が放出したリチウムを他方が吸
蔵するという可逆反応によって充放電を行うリチウム二
次電池であって、正極活物質と負極活物質の少なくとも
一方が吸蔵リチウムの一部を放出しない不可逆容量を有
しており、第１回目の吸蔵量とその直後の放出量の差に
より定義される不可逆量だけのリチウムをその不可逆量
が残存する側の電極活物質中に吸蔵させ、かつ、リチウ
ムを可逆に吸蔵・放出可能な正極側の可逆容量と負極側
の可逆容量とがほぼ等しくなるように両極の活物質量の
比率が設定されていることを特徴とするリチウム二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19113692A JP3368918B2 (ja) | 1992-07-17 | 1992-07-17 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19113692A JP3368918B2 (ja) | 1992-07-17 | 1992-07-17 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0636798A JPH0636798A (ja) | 1994-02-10 |
| JP3368918B2 true JP3368918B2 (ja) | 2003-01-20 |
Family
ID=16269487
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19113692A Expired - Lifetime JP3368918B2 (ja) | 1992-07-17 | 1992-07-17 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3368918B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9754726B2 (en) | 2012-11-12 | 2017-09-05 | Ricoh Company, Ltd. | Nonaqueous electrolytic capacitor element |
| US9831521B2 (en) | 2012-12-28 | 2017-11-28 | Ricoh Company, Ltd. | Nonaqueous electrolytic storage element |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6824920B1 (en) | 1997-06-03 | 2004-11-30 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte secondary battery comprising composite particles |
| WO2000033401A1 (fr) * | 1998-12-02 | 2000-06-08 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Cellule secondaire d'electrolyte du type non aqueux |
| US6653019B1 (en) | 1998-06-03 | 2003-11-25 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Non-aqueous electrolyte secondary cell |
| US6821675B1 (en) | 1998-06-03 | 2004-11-23 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Non-Aqueous electrolyte secondary battery comprising composite particles |
| DE69938822D1 (de) | 1998-12-02 | 2008-07-10 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Sekundärzelle mit nichtwässrigem elektrolyten und vefahren zu dessen aufladung |
| WO2010137862A2 (ko) | 2009-05-26 | 2010-12-02 | 주식회사 엘지화학 | 고에너지 밀도 리튬이차전지 |
| US20110183209A1 (en) * | 2010-01-27 | 2011-07-28 | 3M Innovative Properties Company | High capacity lithium-ion electrochemical cells |
| JP6465456B2 (ja) * | 2015-04-09 | 2019-02-06 | 株式会社Ｇｓユアサ | 非水電解質二次電池用負極活物質、非水電解質二次電池用負極、及び非水電解質二次電池 |
| JP6643174B2 (ja) * | 2016-04-26 | 2020-02-12 | マクセルホールディングス株式会社 | リチウムイオン二次電池の製造方法 |
-
1992
- 1992-07-17 JP JP19113692A patent/JP3368918B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9754726B2 (en) | 2012-11-12 | 2017-09-05 | Ricoh Company, Ltd. | Nonaqueous electrolytic capacitor element |
| US9831521B2 (en) | 2012-12-28 | 2017-11-28 | Ricoh Company, Ltd. | Nonaqueous electrolytic storage element |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0636798A (ja) | 1994-02-10 |
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Legal Events
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