JP3172388B2 - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JP3172388B2 JP3172388B2 JP06497595A JP6497595A JP3172388B2 JP 3172388 B2 JP3172388 B2 JP 3172388B2 JP 06497595 A JP06497595 A JP 06497595A JP 6497595 A JP6497595 A JP 6497595A JP 3172388 B2 JP3172388 B2 JP 3172388B2
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- positive electrode
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- secondary battery
- lithium secondary
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム−遷移金属複
合酸化物を正極活物質とするリチウム二次電池に係わ
り、詳しくは充放電サイクル特性を改善することを目的
とした、正極の改良に関する。
合酸化物を正極活物質とするリチウム二次電池に係わ
り、詳しくは充放電サイクル特性を改善することを目的
とした、正極の改良に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】近年、
リチウム二次電池が、水の分解電圧を考慮する必要がな
く、正極活物質を適宜選定することにより高電圧化を達
成することが可能であることから、注目されつつある。
リチウム二次電池が、水の分解電圧を考慮する必要がな
く、正極活物質を適宜選定することにより高電圧化を達
成することが可能であることから、注目されつつある。
【０００３】この種の電池の代表的な正極活物質として
は、容易に作製することができるとともに、容量が大き
いことから、ＬｉＶ3 Ｏ8 、ＬｉＦｅＯ2 、ＬｉＮｉＯ
2 、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 など
のリチウム−遷移金属複合酸化物が主に使用されてい
る。
は、容易に作製することができるとともに、容量が大き
いことから、ＬｉＶ3 Ｏ8 、ＬｉＦｅＯ2 、ＬｉＮｉＯ
2 、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 など
のリチウム−遷移金属複合酸化物が主に使用されてい
る。
【０００４】しかしながら、リチウム−遷移金属複合酸
化物を正極活物質として使用したリチウム二次電池に
は、充放電サイクル特性が未だ実用上充分満足の行く程
度のものではないという問題がある。これは、リチウム
−遷移金属複合酸化物を正極活物質とする正極は表面の
活性が高いために、正極表面で電解液（非水電解液）が
分解することによるものである。
化物を正極活物質として使用したリチウム二次電池に
は、充放電サイクル特性が未だ実用上充分満足の行く程
度のものではないという問題がある。これは、リチウム
−遷移金属複合酸化物を正極活物質とする正極は表面の
活性が高いために、正極表面で電解液（非水電解液）が
分解することによるものである。
【０００５】本発明は、この問題を解決するべくなされ
たものであって、その目的とするところは、正極表面で
の電解液の分解を抑制することにより、充放電サイクル
特性に優れたリチウム二次電池を提供するにある。
たものであって、その目的とするところは、正極表面で
の電解液の分解を抑制することにより、充放電サイクル
特性に優れたリチウム二次電池を提供するにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池（本発明電池）は、リ
チウム−遷移金属複合酸化物を活物質とする正極を備え
るリチウム二次電池であって、前記正極の表面に、Ｂｅ
Ｏ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、ＺｎＯ、Ａｌ2
Ｏ3 、ＣｅＯ2 、Ａｓ2 Ｏ3 又はこれらの２種以上の混
合物からなる被膜が形成されていることを特徴とする。
の本発明に係るリチウム二次電池（本発明電池）は、リ
チウム−遷移金属複合酸化物を活物質とする正極を備え
るリチウム二次電池であって、前記正極の表面に、Ｂｅ
Ｏ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、ＺｎＯ、Ａｌ2
Ｏ3 、ＣｅＯ2 、Ａｓ2 Ｏ3 又はこれらの２種以上の混
合物からなる被膜が形成されていることを特徴とする。
【０００７】上記リチウム−遷移金属複合酸化物として
は、ＬｉＶ3 Ｏ8 、ＬｉＦｅＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、Ｌｉ
ＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が例示され
る。充放電サイクル特性に特に優れた電池を得る上で、
一般式ＬｉX Ｎｉ1-y Ｃｏy Ｏz （但し、０＜ｘ＜１．
３、０≦ｙ≦１、１．８＜ｚ＜２．２）で表されるリチ
ウム−遷移金属複合酸化物が特に好ましい。
は、ＬｉＶ3 Ｏ8 、ＬｉＦｅＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、Ｌｉ
ＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が例示され
る。充放電サイクル特性に特に優れた電池を得る上で、
一般式ＬｉX Ｎｉ1-y Ｃｏy Ｏz （但し、０＜ｘ＜１．
３、０≦ｙ≦１、１．８＜ｚ＜２．２）で表されるリチ
ウム−遷移金属複合酸化物が特に好ましい。
【０００８】上記被膜としては、充放電サイクル特性に
特に優れた電池を得る上で、ＢｅＯ、ＭｇＯ、ＣａＯ、
ＳｒＯ、ＢａＯ、ＺｎＯ又はこれらの２種以上の混合物
からなる被膜が特に好ましい。
特に優れた電池を得る上で、ＢｅＯ、ＭｇＯ、ＣａＯ、
ＳｒＯ、ＢａＯ、ＺｎＯ又はこれらの２種以上の混合物
からなる被膜が特に好ましい。
【０００９】上記被膜を形成するための方法としては、
ＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition)、蒸着法、スパッ
タリングが例示される。
ＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition)、蒸着法、スパッ
タリングが例示される。
【００１０】本発明の特徴は、リチウム−遷移金属複合
酸化物を活物質とする正極の表面に特定の被膜を形成し
た点にある。それゆえ、負極材料、非水電解液など、電
池を構成する他の部材については、従来リチウム二次電
池用として提案され、或いは実用されている種々の材料
を特に制限なく用いることが可能である。
酸化物を活物質とする正極の表面に特定の被膜を形成し
た点にある。それゆえ、負極材料、非水電解液など、電
池を構成する他の部材については、従来リチウム二次電
池用として提案され、或いは実用されている種々の材料
を特に制限なく用いることが可能である。
【００１１】例えば、負極材料としては、リチウムイオ
ンを電気化学的に吸蔵及び放出することが可能な物質又
は金属リチウムを使用することができる。リチウムイオ
ンを電気化学的に吸蔵及び放出することが可能な物質と
しては、黒鉛、コークス、有機物焼成体等の炭素材料及
びリチウム合金（リチウム−アルミニウム合金、リチウ
ム−鉛合金、リチウム−錫合金）が例示される。
ンを電気化学的に吸蔵及び放出することが可能な物質又
は金属リチウムを使用することができる。リチウムイオ
ンを電気化学的に吸蔵及び放出することが可能な物質と
しては、黒鉛、コークス、有機物焼成体等の炭素材料及
びリチウム合金（リチウム−アルミニウム合金、リチウ
ム−鉛合金、リチウム−錫合金）が例示される。
【００１２】また、非水電解液の溶媒としては、エチレ
ンカーボネート、ビニレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネートなどの高誘電率溶媒や、これらとジエチルカ
ーボネート、ジメチルカーボネート、１，２−ジメトキ
シエタン、１，２−ジエトキシエタン、エトキシメトキ
シエタンなどの低沸点溶媒との混合溶媒が、同溶質とし
ては、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、
ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2）2 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6
が、それぞれ例示される。
ンカーボネート、ビニレンカーボネート、プロピレンカ
ーボネートなどの高誘電率溶媒や、これらとジエチルカ
ーボネート、ジメチルカーボネート、１，２−ジメトキ
シエタン、１，２−ジエトキシエタン、エトキシメトキ
シエタンなどの低沸点溶媒との混合溶媒が、同溶質とし
ては、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 、
ＬｉＮ（ＣＦ3 ＳＯ2）2 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＡｓＦ6
が、それぞれ例示される。
【００１３】
【作用】正極の表面に特定の金属酸化物からなる被膜が
形成されているので、リチウム−遷移金属複合酸化物と
電解液との反応が起こりにくくなり、正極の表面での電
解液の分解が抑制される。
形成されているので、リチウム−遷移金属複合酸化物と
電解液との反応が起こりにくくなり、正極の表面での電
解液の分解が抑制される。
【００１４】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例に何ら限定されるも
のではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変
更して実施することが可能なものである。
【００１５】（実施例１〜１０） 〔正極〕ＬｉＯＨとＮｉ（ＯＨ）2 Ｃｏ（ＯＨ）2 とを
モル比２：１：１で乳鉢にて混合し、乾燥空気雰囲気下
にて７５０°Ｃで２０時間熱処理し、石川式らいかい乳
鉢にて粉砕して、平均粒径５μｍのＬｉＮｉ0.5 Ｃｏ
0.5 Ｏ2 を得た。
モル比２：１：１で乳鉢にて混合し、乾燥空気雰囲気下
にて７５０°Ｃで２０時間熱処理し、石川式らいかい乳
鉢にて粉砕して、平均粒径５μｍのＬｉＮｉ0.5 Ｃｏ
0.5 Ｏ2 を得た。
【００１６】次いで、この正極活物質としてのＬｉＮｉ
0.5 Ｃｏ0.5 Ｏ2 と、導電剤としてのアセチレンブラッ
クと、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンとを、重量
比９０：６：４で混合して正極合剤を調製し、この正極
合剤を２トン／ｃｍ2 の成型圧で直径２０ｍｍの円盤状
に加圧成型した後、２５０°Ｃで２時間熱処理して正極
（Ａ）を作製した（実施例１〜９）。
0.5 Ｃｏ0.5 Ｏ2 と、導電剤としてのアセチレンブラッ
クと、結着剤としてのポリフッ化ビニリデンとを、重量
比９０：６：４で混合して正極合剤を調製し、この正極
合剤を２トン／ｃｍ2 の成型圧で直径２０ｍｍの円盤状
に加圧成型した後、２５０°Ｃで２時間熱処理して正極
（Ａ）を作製した（実施例１〜９）。
【００１７】また、正極活物質としてＬｉＭｎ2 Ｏ4 を
使用したこと以外は上記と同様にして、正極（Ｂ）を作
製した（実施例１０）。
使用したこと以外は上記と同様にして、正極（Ｂ）を作
製した（実施例１０）。
【００１８】次いで、下記の条件のスパッタリングを行
って、上記正極（Ａ）又は（Ｂ）の表面に、表１に示す
種々の金属酸化物からなる厚さ約１μｍの被膜を形成し
た。なお、被膜の厚み（金属酸化物の担持量）はスパッ
タリング時間で制御した。
って、上記正極（Ａ）又は（Ｂ）の表面に、表１に示す
種々の金属酸化物からなる厚さ約１μｍの被膜を形成し
た。なお、被膜の厚み（金属酸化物の担持量）はスパッ
タリング時間で制御した。
【００１９】（スパッタリングの条件） 真空度：１×１０-7トール(torr) アルゴン（Ａｒ）圧：１×１０-5トール
【００２０】
【表１】
【００２１】〔負極〕所定の厚みの金属リチウム圧延板
を直径２０ｍｍの円盤状に打ち抜いて負極を作製した。
を直径２０ｍｍの円盤状に打ち抜いて負極を作製した。
【００２２】〔非水電解液〕エチレンカーボネートとジ
エチルカーボネートとの体積比１：１の混合溶媒に、六
フッ化リン酸リチウムを１Ｍ（モル／リットル）溶かし
て非水電解液を調製した。
エチルカーボネートとの体積比１：１の混合溶媒に、六
フッ化リン酸リチウムを１Ｍ（モル／リットル）溶かし
て非水電解液を調製した。
【００２３】〔電池の組立〕以上の正負極及び非水電解
液を用いて扁平形の本発明電池ＢＡ１〜ＢＡ１０を組み
立てた（電池寸法：直径２４．０ｍｍ、厚さ３．０ｍ
ｍ）。なお、セパレータとしては、ポリプロピレン製の
微多孔膜を使用し、これに先の非水電解液を含浸させ
た。
液を用いて扁平形の本発明電池ＢＡ１〜ＢＡ１０を組み
立てた（電池寸法：直径２４．０ｍｍ、厚さ３．０ｍ
ｍ）。なお、セパレータとしては、ポリプロピレン製の
微多孔膜を使用し、これに先の非水電解液を含浸させ
た。
【００２４】図１は、作製した本発明電池を模式的に示
す断面図であり、図示の本発明電池Ａは、正極（正極
（Ａ）又は（Ｂ）の表面に特定の金属酸化物からなる被
膜を形成したもの。）１、負極２、これら両電極１，２
を互いに離間するセパレータ３、正極缶４、負極缶５、
正極集電体６、負極集電体７及びポリプロピレン製の絶
縁パッキング８などからなる。
す断面図であり、図示の本発明電池Ａは、正極（正極
（Ａ）又は（Ｂ）の表面に特定の金属酸化物からなる被
膜を形成したもの。）１、負極２、これら両電極１，２
を互いに離間するセパレータ３、正極缶４、負極缶５、
正極集電体６、負極集電体７及びポリプロピレン製の絶
縁パッキング８などからなる。
【００２５】正極１及び負極２は、非水電解液を含浸し
たセパレータ３を介して対向して正負極缶４，５が形成
する電池ケース内に収納されており、正極１は正極集電
体６を介して正極缶４に、又負極２は負極集電体７を介
して負極缶５に接続され、電池内部に生じた化学エネル
ギーを正極缶４及び負極缶５の両端子から電気エネルギ
ーとして外部へ取り出し得るようになっている。
たセパレータ３を介して対向して正負極缶４，５が形成
する電池ケース内に収納されており、正極１は正極集電
体６を介して正極缶４に、又負極２は負極集電体７を介
して負極缶５に接続され、電池内部に生じた化学エネル
ギーを正極缶４及び負極缶５の両端子から電気エネルギ
ーとして外部へ取り出し得るようになっている。
【００２６】（比較例１，２）正極の表面に被膜を形成
しなかったこと以外は実施例１〜１０と同様にして、比
較電池ＢＣ１，ＢＣ２を組み立てた。但し、比較電池Ｂ
Ｃ１は、正極（Ａ）を使用したものであり、比較電池Ｂ
Ｃ２は正極（Ｂ）を使用したものである。
しなかったこと以外は実施例１〜１０と同様にして、比
較電池ＢＣ１，ＢＣ２を組み立てた。但し、比較電池Ｂ
Ｃ１は、正極（Ａ）を使用したものであり、比較電池Ｂ
Ｃ２は正極（Ｂ）を使用したものである。
【００２７】〔充放電サイクル特性〕本発明電池ＢＡ１
〜ＢＡ１０及び比較電池ＢＣ１，２について、電流密度
１ｍＡ／ｃｍ2 で４．３Ｖまで充電した後、電流密度３
ｍＡ／ｃｍ2 で２．５Ｖまで放電する工程を１サイクル
とする充放電サイクル試験を行い、充放電サイクル特性
を調べた。各電池の１サイクル目の放電容量、４００サ
イクル目の放電容量及び容量維持率〔容量維持率（％）
＝（４００サイクル目の放電容量／１サイクル目の放電
容量）×１００〕を先の表１に示す。
〜ＢＡ１０及び比較電池ＢＣ１，２について、電流密度
１ｍＡ／ｃｍ2 で４．３Ｖまで充電した後、電流密度３
ｍＡ／ｃｍ2 で２．５Ｖまで放電する工程を１サイクル
とする充放電サイクル試験を行い、充放電サイクル特性
を調べた。各電池の１サイクル目の放電容量、４００サ
イクル目の放電容量及び容量維持率〔容量維持率（％）
＝（４００サイクル目の放電容量／１サイクル目の放電
容量）×１００〕を先の表１に示す。
【００２８】表１に示すように、正極表面に特定の被膜
を形成した本発明電池ＢＡ１〜ＢＡ１０は、正極表面に
被膜を形成しなかった比較電池ＢＣ１，ＢＣ２に比べ
て、容量維持率が大きい。特に、正極が同じ本発明電池
ＢＡ１〜ＢＡ９のうちＢＡ４〜ＢＡ９の容量維持率が特
に大きい。このことから、被膜形成材料としてはＢｅ
Ｏ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ又はＺｎＯが特に
好ましいことが分かる。また、本発明電池ＢＡ９と本発
明電池ＢＡ１０との比較から、正極活物質としては、Ｌ
ｉＭｎ2 Ｏ4 よりもＬｉＮｉ0.5 Ｃｏ0.5 Ｏ2 に代表さ
れる式ＬｉX Ｎｉ1-y Ｃｏy Ｏz （但し、０＜ｘ＜１．
３、０≦ｙ≦１、１．８＜ｚ＜２．２）で表されるリチ
ウム−遷移金属複合酸化物を使用することが好ましいこ
とが分かる。
を形成した本発明電池ＢＡ１〜ＢＡ１０は、正極表面に
被膜を形成しなかった比較電池ＢＣ１，ＢＣ２に比べ
て、容量維持率が大きい。特に、正極が同じ本発明電池
ＢＡ１〜ＢＡ９のうちＢＡ４〜ＢＡ９の容量維持率が特
に大きい。このことから、被膜形成材料としてはＢｅ
Ｏ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ又はＺｎＯが特に
好ましいことが分かる。また、本発明電池ＢＡ９と本発
明電池ＢＡ１０との比較から、正極活物質としては、Ｌ
ｉＭｎ2 Ｏ4 よりもＬｉＮｉ0.5 Ｃｏ0.5 Ｏ2 に代表さ
れる式ＬｉX Ｎｉ1-y Ｃｏy Ｏz （但し、０＜ｘ＜１．
３、０≦ｙ≦１、１．８＜ｚ＜２．２）で表されるリチ
ウム−遷移金属複合酸化物を使用することが好ましいこ
とが分かる。
【００２９】上記実施例では、リチウム−遷移金属複合
酸化物としてＬｉＮｉ0.5 Ｃｏ0.5Ｏ2 又はＬｉＭｎ2
Ｏ4 を使用したが、本発明は、種々のリチウム−遷移金
属複合酸化物を正極活物質とするリチウム二次電池に適
用し得るものである。
酸化物としてＬｉＮｉ0.5 Ｃｏ0.5Ｏ2 又はＬｉＭｎ2
Ｏ4 を使用したが、本発明は、種々のリチウム−遷移金
属複合酸化物を正極活物質とするリチウム二次電池に適
用し得るものである。
【００３０】また、上記実施例では、本発明を扁平形の
リチウム二次電池に適用する場合を例に挙げて説明した
が、本発明電池の形状に特に制限はない。
リチウム二次電池に適用する場合を例に挙げて説明した
が、本発明電池の形状に特に制限はない。
【００３１】
【発明の効果】本発明電池は、充電時に正極の表面で非
水電解液の分解が起こりにくいので、充放電サイクル特
性に優れる。
水電解液の分解が起こりにくいので、充放電サイクル特
性に優れる。
【図１】実施例で組み立てた扁平形のリチウム二次電池
の断面図である。
の断面図である。
１ 正極 ２ 負極 ３ セパレータ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 西尾 晃治 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三洋電機株式会社内 (72)発明者 斎藤 俊彦 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三洋電機株式会社内 (56)参考文献 特開 昭61−7577（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−150928（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/02 H01M 10/40
Claims (3)
- 【請求項１】リチウム−遷移金属複合酸化物を活物質と
する正極を備えるリチウム二次電池において、前記正極
の表面に、ＢｅＯ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、
ＺｎＯ、Ａｌ2 Ｏ3 、ＣｅＯ2 、Ａｓ2 Ｏ3 又はこれら
の２種以上の混合物からなる被膜が形成されていること
を特徴とするリチウム二次電池。 - 【請求項２】リチウム−遷移金属複合酸化物を活物質と
する正極を備えるリチウム二次電池において、前記正極
の表面に、ＢｅＯ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、
ＺｎＯ又はこれらの２種以上の混合物からなる被膜が形
成されていることを特徴とするリチウム二次電池。 - 【請求項３】前記リチウム−遷移金属複合酸化物が、式
ＬｉX Ｎｉ1-y Ｃｏy Ｏz （但し、０＜ｘ＜１．３、０
≦ｙ≦１、１．８＜ｚ＜２．２）で表されるものである
請求項１又は２記載のリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06497595A JP3172388B2 (ja) | 1995-02-27 | 1995-02-27 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06497595A JP3172388B2 (ja) | 1995-02-27 | 1995-02-27 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08236114A JPH08236114A (ja) | 1996-09-13 |
| JP3172388B2 true JP3172388B2 (ja) | 2001-06-04 |
Family
ID=13273567
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP06497595A Expired - Fee Related JP3172388B2 (ja) | 1995-02-27 | 1995-02-27 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3172388B2 (ja) |
Cited By (19)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2006101138A1 (ja) * | 2005-03-23 | 2006-09-28 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | リチウムイオン二次電池およびその製造法 |
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