JP2022064582A - 熱伝導シート、電子機器及び車載装置 - Google Patents

Abstract

【課題】厚さ方向に圧縮した場合であっても高い熱伝導性を有する熱伝導シート並びにこれを用いた電子機器及び車載装置を提供する。
【解決手段】熱伝導シート１０は、シリコーンゴム１１と、シリコーンゴム１１内に分散された異方性の第１熱伝導フィラー１２と、シリコーンゴム１１内に分散された等方性の第２熱伝導フィラー１３とを含有する樹脂組成物を備える。樹脂組成物に対する第１熱伝導フィラー１２の含有量は４０質量％以上７５質量％以下である。樹脂組成物に対する第２熱伝導フィラー１３の含有量は１０質量％以上３０質量％以下である。熱伝導シート１０の厚さ方向に第１熱伝導フィラー１２の長軸が配向する。
【選択図】図１

Description

本発明は、熱伝導シート並びにこれを用いた電子機器及び車載装置に関する。

自動車には種々の電子機器が搭載されており、電子機器にはパワー半導体素子などの発熱体が用いられることがある。電子機器は、発熱体から発せられる熱によって正常に作動しなくなるおそれがあるため、発熱体が高温にならないように、発熱体から効率よく熱を奪う必要がある。そこで、発熱体とヒートシンクのような放熱体との間に熱伝導シートを配置し、発熱体の熱を、熱伝導シートを通じて放熱体に伝えることで、発熱体を冷却する手法が取られている。

熱伝導シートとしては、樹脂に熱伝導フィラーが分散されたものが知られている。このような熱伝導シートの製造方法として、特許文献１には、面方向に配向したフィラーを含む樹脂シート前駆体を、押出方向に対して略垂直な方向に折り畳みながら融着させ、フィラーを樹脂シートの厚さ方向に配向させる方法が開示されている。

特開２０１５－７１２８７号公報

熱伝導フィラーが樹脂シートの厚さ方向に配向している場合、厚さ方向に熱伝導パスが形成されるため、発熱体から効率よく熱を奪うことができる。しかしながら、特許文献１の樹脂シートを厚さ方向にある程度以上の圧縮率で圧縮すると、樹脂シートの内部構造が乱れ、樹脂シートの熱伝導性が低下するおそれがある。

本発明は、このような従来技術が有する課題に鑑みてなされたものである。そして本発明の目的は、厚さ方向に圧縮した場合であっても高い熱伝導性を有する熱伝導シート並びにこれを用いた電子機器及び車載装置を提供することにある。

本発明の態様に係る熱伝導シートは、シリコーンゴムと、シリコーンゴム内に分散された異方性の第１熱伝導フィラーと、シリコーンゴム内に分散された等方性の第２熱伝導フィラーとを含有する樹脂組成物を備える。樹脂組成物に対する第１熱伝導フィラーの含有量は４０質量％以上７５質量％以下である。樹脂組成物に対する第２熱伝導フィラーの含有量は１０質量％以上３０質量％以下である。熱伝導シートの厚さ方向に第１熱伝導フィラーの長軸が配向する。

本発明によれば、厚さ方向に圧縮した場合であっても高い熱伝導性を有する熱伝導シート並びにこれを用いた電子機器及び車載装置を提供することができる。

本実施形態に係る熱伝導シートの一例を示す断面図である。 実施例及び比較例に係る熱伝導シートの圧縮率と熱抵抗との関係を示すグラフである。

以下、図面を用いて本実施形態に係る熱伝導シート、電子機器及び車載装置について詳細に説明する。なお、図面の寸法比率は説明の都合上誇張されており、実際の比率と異なる場合がある。

［熱伝導シート］
本実施形態に係る熱伝導シート１０は樹脂組成物を備える。樹脂組成物は、図１に示すように、シリコーンゴム１１と、シリコーンゴム１１内に分散された異方性の第１熱伝導フィラー１２と、シリコーンゴム１１内に分散された等方性の第２熱伝導フィラー１３とを含有する。

シリコーンゴム１１は、シリコーンを架橋した架橋体を含む。シリコーンゴム１１は、物理的な振動を吸収する効果が高いため、車両などのように振動が多い場所でも使用することが可能である。シリコーンは、主鎖がシロキサン結合で構成されたポリオルガノシロキサンである。シリコーンは、ジメチルシロキサンのようなオルガノシロキサンの単独重合体又は共重合体を含んでいてもよい。シリコーンは、ビニルシリコーン、フェニルシリコーン及びフッ化シリコーンからなる群より選択される少なくとも１つのシリコーンが含まれていてもよい。

シリコーンゴム１１は、過酸化物架橋型、付加反応架橋型又はこれらの組み合わせであってもよい。過酸化物架橋型では、例えば、有機過酸化物をシリコーンに添加してフリーラジカルを発生させることでシリコーンが架橋されてシリコーンゴム１１が生成される。付加反応架橋型では、例えば、白金触媒存在下でビニル基を有するシリコーンをヒドロシリル化することによって架橋されてシリコーンゴム１１が生成される。

第１熱伝導フィラー１２は熱伝導性を有するフィラーであり、発熱体から効率よく熱を奪うことができる。第１熱伝導フィラー１２の熱伝導率は、シリコーンゴム１１の熱伝導率よりも大きいことが好ましい。具体的には、第１熱伝導フィラー１２の熱伝導率は、５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがより好ましい。また、第１熱伝導フィラー１２の熱伝導率は、大きい程好ましいため上限はないが、例えば５００Ｗ／ｍ・Ｋ以下であってもよく、３００Ｗ／ｍ・Ｋ以下であってもよい。熱伝導率は、熱拡散率、比熱容量及び密度の積を算出することにより得ることができる。熱拡散率は、ＪＩＳ Ｒ１６１１に準じてレーザーフラッシュ法によって測定することができる。比熱容量は、ＪＩＳ Ｋ７１２３-１９８７に準じてＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ ｓｃａｎｎｉｎｇ ｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ）法によって測定することができる。密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２：１９９９に準じて水中置換法によって測定することができる。

第１熱伝導フィラー１２は、無機物質及び金属の少なくともいずれか一方を含んでいてもよい。無機物質は、例えば、窒化ホウ素、炭素、アルミナ及び窒化アルミニウムからなる群より選択される少なくとも１つの物質を含んでいてもよい。なお、熱伝導性及び電気絶縁性に優れていることから、第１熱伝導フィラー１２は窒化ホウ素を含むことが好ましい。

第１熱伝導フィラー１２は異方性を有し、例えば、球状又は略球状以外の形状を有する。具体的には、第１熱伝導フィラー１２は、中心を通る断面の長軸と短軸のアスペクト比が例えば２以上である。アスペクト比は５以上であってもよく、１０以上であってもよい。また、アスペクト比は１００以下であってもよく、５０以下であってもよい。長軸は第１熱伝導フィラー１２の中心を通る最も長い部分であり、短軸は第１熱伝導フィラー１２の中心を通る最も短い部分である。第１熱伝導フィラー１２は、例えば、鱗片、板、膜、円柱、楕円、扁平、螺旋、繊維及び針からなる群より選択される少なくとも１つの形状を有していてもよい。

第１熱伝導フィラー１２は、窒化ホウ素、黒鉛及びグラフェンなどを有する鱗片状、板状、膜状、円柱状、楕円状及び扁平形状のフィラーであってもよい。また、第１熱伝導フィラー１２は、炭素、アルミナ、窒化アルミニウム、金属、窒化ホウ素ナノチューブ及びカーボンナノチューブのような繊維状又は針状のフィラーであってもよい。

第１熱伝導フィラー１２の平均粒子径は２０μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。平均粒子径が２０μｍ以上であると、シリコーン内に分散された第１熱伝導フィラー１２同士が配向した状態で接触して熱伝導パスが形成されやすくなるため、熱伝導シート１０の放熱性を向上させることができる。また、平均粒子径が１００μｍ以下であると、安定した形状を有する熱伝導シート１０を得ることができる。なお、本明細書において、平均粒子径は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）又は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）などの顕微鏡を用いて測定した少なくとも１０以上の無機粒子の長軸の平均値である。

樹脂組成物に対する第１熱伝導フィラー１２の含有量は４０質量％以上７５質量％以下である。第１熱伝導フィラー１２の含有量を４０質量％以上とすることにより、熱伝導シート１０の熱伝導性を高くすることができる。また、第１熱伝導フィラー１２の含有量を７５質量％以下とすることにより、安定した形状を有する熱伝導シート１０を得ることができる。第１熱伝導フィラー１２の含有量は、４５質量％以上であることがより好ましい。また、第１熱伝導フィラー１２の含有量は、７０質量％以下であることが好ましく、６５質量％以下であることがより好ましい。

第２熱伝導フィラー１３は熱伝導性を有するフィラーであり、熱伝導シート１０内の熱伝導パスを形成するとともに、熱伝導シート１０の厚さ方向からの圧縮に対して、熱伝導シート１０内の内部構造の乱れを抑制する役割を有する。第２熱伝導フィラー１３の熱伝導率は、シリコーンゴム１１の熱伝導率よりも大きいことが好ましい。具体的には、第２熱伝導フィラー１３の熱伝導率は、５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることがより好ましい。また、第２熱伝導フィラー１３の熱伝導率は、大きい程好ましいため上限はないが、例えば５００Ｗ／ｍ・Ｋ以下であってもよく、３００Ｗ／ｍ・Ｋ以下であってもよい。熱伝導率は、上述した方法と同様に、熱拡散率、比熱容量及び密度の積を算出することにより得ることができる。

第２熱伝導フィラー１３は、無機物質及び金属の少なくともいずれか一方を含んでいてもよい。無機物質は、例えば、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、ダイヤモンドなどの炭素、酸化マグネシウム及び酸化チタンからなる群より選択される少なくとも１つの物質を含んでいてもよい。なお、熱伝導性及び電気絶縁性に優れていることから、第２熱伝導フィラー１３はアルミナ及び窒化アルミニウムの少なくともいずれか一方を含むことが好ましい。

第２熱伝導フィラー１３は等方性を有し、例えば、球状、略球状及び不定形状からなる群より選択される少なくとも１つの形状を有していてもよい。また、第２熱伝導フィラー１３は、複数の熱伝導フィラーが凝集する凝集体であってもよい。第２熱伝導フィラー１３は、中心を通る断面の長軸と短軸のアスペクト比が例えば１以上２未満である。長軸は第２熱伝導フィラー１３の中心を通る最も長い部分であり、短軸は第２熱伝導フィラー１３の中心を通る最も短い部分である。

第２熱伝導フィラー１３は、球状、略球状及び不定形状のアルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、ダイヤモンドなどの炭素、酸化マグネシウム及び酸化チタンなどの無機物質並びに金属を含む。これらの中でも、第２熱伝導フィラー１３は、球状アルミナ、球状窒化アルミニウム、略球状アルミナ及び略球状窒化アルミニウムからなる群より選択される少なくとも１つの熱伝導フィラーを含むことが好ましい。

第２熱伝導フィラー１３の平均粒子径は第１熱伝導フィラー１２の平均粒子径よりも小さいことが好ましい。第２熱伝導フィラー１３の平均粒子径を第１熱伝導フィラー１２よりも小さくすることにより、第１熱伝導フィラー１２間に第２熱伝導フィラー１３を配置しやすくなる。

第２熱伝導フィラー１３の平均粒子径は１μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。平均粒子径が１μｍ以上であると、第２熱伝導フィラー１３が第１熱伝導フィラー１２と接触して熱伝導シート１０内で伝導パスを形成しやすくなる。平均粒子径が１００μｍ以下であると、第２熱伝導フィラー１３が、第１熱伝導フィラー１２間に存在しやすくなり、第１熱伝導フィラー１２と第２熱伝導フィラー１３とで緻密な構造を形成しやすくなる。平均粒子径は、３μｍ以上であることが好ましく、５μｍ以上であることがより好ましい。また、平均粒子径は、５０μｍ以下であることが好ましく、３０μｍ以下であることがより好ましい。平均粒子径は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）又は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）などの顕微鏡を用いて測定した少なくとも１０以上の無機粒子の長軸の平均値である。樹脂組成物は、異なる材料及び平均粒子径を有する２種以上の第２熱伝導フィラー１３を含有していてもよい。

樹脂組成物に対する第２熱伝導フィラー１３の含有量は１０質量％以上３０質量％以下である。第２熱伝導フィラー１３の含有量を上記範囲とすることにより、熱伝導シート１０を圧縮した場合であっても、熱伝導シート１０の熱伝導性が低下するのを抑制することができる。

樹脂組成物は、シリコーン、第１熱伝導フィラー１２及び第２熱伝導フィラー１３に加え、補強剤、充填剤、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、帯電防止剤、練り込み接着剤等の公知の添加剤を含有していてもよい。

熱伝導シート１０の厚さ方向に第１熱伝導フィラー１２の長軸が配向する。これにより、熱伝導シート１０の厚さ方向の熱伝導性が向上する。熱伝導シート１０の厚さ方向の熱伝導率は、８Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましい。このような熱伝導シート１０は、一方の面から他方の面への熱伝導性が高いため、発熱体から効率よく熱を奪うことができる。熱伝導率は、高い程好ましいため上限は特に限定されないが、例えば１００Ｗ／ｍ・Ｋである。熱伝導率は、熱拡散率、比熱容量及び密度の積を算出することにより得ることができる。熱拡散率は、ＪＩＳ Ｒ１６１１に準じてレーザーフラッシュ法によって測定することができる。比熱容量は、ＪＩＳ Ｋ７１２３-１９８７に準じてＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ ｓｃａｎｎｉｎｇ ｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ）法によって測定することができる。密度は、ＪＩＳ Ｋ７１１２：１９９９に準じて水中置換法によって測定することができる。

熱伝導シート１０の厚さは、用途に応じて適宜変更することができるが、例えば、０．１ｍｍ～１０ｍｍであってもよい。熱伝導シート１０の厚さがこのような範囲であると、熱の放散性も高く、取り扱いが容易である。

本実施形態に係る熱伝導シート１０は、シリコーンゴム１１と、シリコーンゴム１１内に分散された異方性の第１熱伝導フィラー１２と、シリコーンゴム１１内に分散された等方性の第２熱伝導フィラー１３とを含有する樹脂組成物を備える。樹脂組成物に対する第１熱伝導フィラー１２の含有量は４０質量％以上７５質量％以下である。樹脂組成物に対する第２熱伝導フィラー１３の含有量は１０質量％以上３０質量％以下である。熱伝導シート１０の厚さ方向に第１熱伝導フィラー１２の長軸が配向する。

樹脂組成物は異方性の第１熱伝導フィラー１２を含有し、熱伝導シート１０の厚さ方向に第１熱伝導フィラー１２の長軸方向が配向する。そのため、熱伝導シート１０は、厚さ方向に高い熱伝導性を有する。しかしながら、樹脂組成物が第１熱伝導フィラー１２を含有しているだけである場合、熱伝導シート１０を厚さ方向に圧縮すると、熱伝導シート１０の内部構造が乱れ、熱伝導シート１０の熱伝導性が低下するおそれがある。

そこで、本実施形態に係る樹脂組成物は、等方性の第２熱伝導フィラー１３をさらに含有する。そのため、第２熱伝導フィラー１３が第１熱伝導フィラー１２間の隙間を埋めるように充填される。したがって、熱伝導シート１０を厚さ方向に圧縮しても、熱伝導シート１０の内部構造が乱れにくく、熱伝導シート１０の厚さ方向に第１熱伝導フィラー１２の長軸が配向した状態が維持されやすい。また、第２熱伝導フィラー１３の配向が変化した場合であっても、第１熱伝導フィラー１２間に第２熱伝導フィラー１３が介在するため、熱伝導シート１０の厚さ方向の熱伝導パスが切断されにくい。そのため、熱伝導シート１０は厚さ方向に圧縮した場合であっても高い熱伝導性を有する。なお、熱伝導シート１０を厚さ方向に圧縮する場合の例としては、発熱体と放熱体との間に熱伝導シート１０を挟んで貼り合わせる際に例えば２０％以上又は３０％以上６０％以下程度の圧縮率で熱伝導シート１０が圧縮される場合が挙げられる。

［電子機器］
本実施形態に係る電子機器は熱伝導シート１０を備える。上述の通り、熱伝導シート１０は厚さ方向に圧縮した場合であっても高い熱伝導性を有する。そのため、電子機器に熱伝導シート１０を用いることで、電子機器の発熱による不具合を防ぐことができる。電子機器は、発熱体と、発熱体を被覆する熱伝導シート１０とを備えてもよい。発熱体を熱伝導シート１０で被覆することにより、熱伝導シート１０の一方の面に配置された発熱体から熱を奪い、熱伝導シート１０のもう一方の面である放熱面から熱を放散することができる。熱伝導シート１０の放熱面には、ヒートシンクのような放熱体が設けられてもよい。発熱体と熱伝導シート１０とは直接接していてもよく、接着剤のような層を介して間接的に接していてもよい。また、熱伝導シート１０と放熱体とは直接接していてもよく、接着剤のような層を介して間接的に接していてもよい。

発熱体は、例えば、パワー半導体素子及びＩＣ（Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）などを含む。パワー半導体素子は、例えば、ダイオード、サイリスタ、ゲートターンオフサイリスタ、ＭＯＳＦＥＴ（Ｍｅｔａｌ－Ｏｘｉｄｅ－Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ Ｆｉｅｌｄ－Ｅｆｆｅｃｔ Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ）、及びＩＧＢＴ（Ｉｎｓｕｌａｔｅｄ Ｇａｔｅ Ｂｉｐｏｌａｒ Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ）などが挙げられる。

電子機器の熱伝導シート１０にはシリコーンゴム１１が用いられており、シリコーンゴム１１が振動を吸収しやすいことから、電子機器は車載用とすることもできる。ただし、電子機器は、車載用に限らず、家庭用電子機器であってもよい。

［車載装置］
本実施形態に係る車載装置は、上述した電子機器と、電子機器に電気的に接続されるワイヤーハーネスとを備える。上述の通り、電子機器は、熱伝導シート１０によって効果的に熱を奪うことができる。そのため、上記電子機器を備える車載装置は、熱による不具合を低減することができる。

ワイヤーハーネスは、複数の絶縁電線と、複数の絶縁電線の端部に設けられたコネクタとを備えていてもよい。絶縁電線は、金属導体と、金属導体を被覆する絶縁層とを備えていてもよい。コネクタは、相手方コネクタと電気的に接続可能なように設けられており、相手方コネクタと接続されることで、相手方コネクタが設けられた電子機器と電気的に接続可能である。

［熱伝導シートの製造方法］
熱伝導シート１０の製造方法は、積層体形成工程と、架橋工程と、スライス工程とを含む。

（積層体形成工程）
積層体形成工程は、まず、第１熱伝導フィラー１２の長軸が面方向に配向する樹脂シートが生成される。樹脂シートは、シリコーンと、シリコーン内に分散された異方性の第１熱伝導フィラー１２と、シリコーン内に分散された等方性の第２熱伝導フィラー１３とを含有する樹脂組成物を備える。樹脂シートは、例えば押出機によって形成することができる。シリコーン、第１熱伝導フィラー１２及び第２熱伝導フィラー１３などの原料は、混練機で事前に混練されてから間接的に押出機に投入されてもよく、押出機に直接的に投入されてもよい。原料は、混練機又は押出機に、同時に一段階で投入されてもよく、個別に多段階に分けて投入されてもよい。なお、第１熱伝導フィラー１２が多く添加された材料に第２熱伝導フィラー１３を少量ずつ添加して混ぜることで、より多くの第２熱伝導フィラー１３を混練して分散させやすくなる。

混練機は原料を混練することができれば特に限定されず、例えば、バンバリーミキサー、ニーダー及びロールミル等の公知の混練機を使用することができる。また、押出機は、単軸押出成形機及び二軸押出成形機のような公知の押出機を使用することができる。押出機の出口には、例えばＴダイが設けられており、樹脂組成物をＴダイからシート状に押し出し、シート状の押出物を引き取ることで、第１熱伝導フィラー１２の長軸を押出方向（Ｍａｃｈｉｎｅ Ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）に配向することができる。すなわち、第１熱伝導フィラー１２の長軸を樹脂シートの面方向に配向させることができる。シート状の押出物は、引き取りの際、必要に応じ、冷却ロールなどで冷却してもよい。

なお、本実施形態では、押出機を用いて樹脂シートを作製する例について説明したが、このような形態に限定されない。例えば、ロールミルなどで原料が混練され、生成された樹脂シートを、第１熱伝導フィラー１２の長軸が面方向に配向する樹脂シートとして使用することもできる。

シリコーンは、例えば、ジメチルジクロロシランのようなオルガノハロシランから生成されるシラノールを脱水縮合することで得ることができる。また、シリコーンは、例えば、環状ジオルガノシロキサンを開環重合することで得ることもできる。

第１熱伝導フィラー１２は上述したものを使用することができる。また、樹脂組成物に対する第１熱伝導フィラー１２の含有量は４０質量％以上７５質量％以下である。第１熱伝導フィラー１２は、シリコーンに対する反応性を向上させるため、例えばシランカップリング剤及び界面活性剤などの表面処理剤で表面処理されてもよい。第１熱伝導フィラー１２は、シリコーンに添加される前に表面処理されてもよく、シリコーンと一緒に混合しながらインテグラルブレンド法で表面処理されてもよい。ただし、シリコーンに対する第１熱伝導フィラー１２の反応性をより向上させるためには、第１熱伝導フィラー１２はシリコーンに添加される前に表面処理されることが好ましい。

第２熱伝導フィラー１３は上述したものを使用することができる。また、樹脂組成物に対する第２熱伝導フィラー１３の含有量は１０質量％以上３０質量％以下である。第２熱伝導フィラー１３は、シリコーンに対する反応性を向上させるため、例えばシランカップリング剤及び界面活性剤などの表面処理剤で表面処理されてもよい。第２熱伝導フィラー１３は、シリコーンに添加される前に表面処理されてもよく、シリコーンと一緒に混合しながらインテグラルブレンド法で表面処理されてもよい。ただし、シリコーンに対する第２熱伝導フィラー１３の反応性をより向上させるためには、第２熱伝導フィラー１３はシリコーンに添加される前に表面処理されることが好ましい。

原料は、架橋剤、シリコーンオイルなどの可塑剤、及び上述した補強剤などの添加剤を含んでいてもよい。架橋剤は例えば有機過酸化物を含んでいてもよい。有機過酸化物を添加することによって、後述する架橋工程において、シリコーンにフリーラジカルを発生させることができる。有機過酸化物は、例えば、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジクミルパーオキサイド、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルパーオキサイド、２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン－３、１，３－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、１，１－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、ｎ－ブチル－４，４－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）バレレート、ベンゾイルパーオキサイド、２，４－ジクロロベンゾイルパーオキサイド、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシベンゾエート、ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ジアセチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、及び、ｔｅｒｔ－ブチルクミルパーオキサイドなどを用いることができる。有機過酸化物は、一種を単独で用いてもよく、複数種を混合して用いてもよい。有機過酸化物の添加量は、シリコーン１００質量部に対して０．０５～３質量部であることが好ましい。

押出成形機での成形温度は、シリコーンが架橋剤によって架橋される温度よりも低い温度であることが好ましい。成形温度は、樹脂組成物の組成などによって適宜変更することができるが、例えば、２０℃～５０℃である。

樹脂シートは、特に限定されないが、押出時のシート厚を調節することによって、第１熱伝導フィラー１２の長軸を樹脂シートの押出方向に配向させることができる。具体的には、シート厚の設定条件を例えば０．1～５ｍｍの範囲とすることで、第１熱伝導フィラー１２の長軸をシートの押出方向に配向させることができる。

樹脂シートの厚さは特に限定されないが、生産速度の観点から、０．１ｍｍ以上であることが好ましく、０．３ｍｍ以上であることがより好ましい。また、樹脂シートの厚さは、生産の容易さの観点から、５ｍｍ以下であることが好ましく、２ｍｍ以下であることがより好ましい。

（積層体形成工程）
積層体形成工程では、樹脂シートを、第１熱伝導フィラー１２の長軸が同じ向きになるように積層する。樹脂シートを積層する方法は特に限定されず、第１熱伝導フィラー１２の長軸が同じ向きになるように積層されればよい。例えば、複数枚の樹脂シートを１枚ずつ積層してもよく、ロール状の樹脂シートを折り畳んで積層してもよい。

（架橋工程）
架橋工程では、積層体中のシリコーンを架橋して架橋された積層体を生成する。積層体中のシリコーンを架橋することにより、シリコーン同士が架橋され、物理的特性に優れたシリコーンゴム１１を生成することができる。架橋の際には、樹脂シート内のシリコーン同士、及び、樹脂シート間のシリコーン同士が架橋される。

シリコーンの加熱温度は、原料となるシリコーン及び架橋剤の種類にもよるが、例えば、１２０℃～１９０℃である。シリコーンの加熱時間は、原料となるシリコーン及び架橋剤の種類にもよるが、例えば、５分～２０分である。積層体は加圧しながら加熱してもよく、積層体を加圧する圧力は、例えば、５ｋＰａ～１５ｋＰａである。積層体は、例えば、電熱プレス機で加圧しながら加熱し、積層体中のシリコーンを架橋して架橋された積層体を生成してもよい。

（スライス工程）
スライス工程では、架橋された積層体を、第１熱伝導フィラー１２の長軸が配向する方向に対して垂直にスライスしてもよい。積層体をこのようにスライスすることにより、所望の厚さを有し、第１熱伝導フィラー１２の長軸が厚さ方向に配向する熱伝導シート１０を得ることができる。なお、スライス前の積層体が所望の厚さを有している場合には、スライス工程は必要でなく、積層体を熱伝導シート１０としてそのまま電子機器などに用いてもよい。

本実施形態に係る熱伝導シート１０の製造方法によれば、上述したような厚さ方向に圧縮した場合であっても高い熱伝導性を有する熱伝導シート１０を製造することができる。

以下、本実施形態を実施例及び比較例によりさらに詳細に説明するが、本実施形態はこれらの実施例に限定されるものではない。

以下の材料を表１に示す比率で十分に混練され、第１熱伝導フィラー１２の長軸が面方向（押出方向）に配向する１ｍｍ厚の樹脂シートを単軸押出成形機で作製した。

シリコーン ダウ社ＳＩＬＡＳＴＩＣ（登録商標）ＤＹ３２－１００５Ｕ
架橋剤Ａ ２，５－ジメチル－２，５－ビス（ｔｅｒｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン ダウ社ＳＩＬＡＳＴＩＣ（登録商標）ＲＣ－４ ５０Ｐ
架橋剤Ｂ ダウ社ＳＩＬＡＳＴＩＣ（登録商標）ＭＲ－５３
可塑剤 シリコーンオイル 信越化学工業株式会社信越シリコーン（登録商標）ＫＦ９６００－３０００ｃｓ
第１熱伝導フィラー 異方性窒化ホウ素（ＢＮ） Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ社製ＰｏｌａｒＴｈｅｒｍ（登録商標）ＰＴ１１０ 平均粒子径４５μｍ
第２熱伝導フィラー（５μｍ） 等方性窒化アルミニウム 株式会社トクヤマ製ＨＦ－０５ 平均粒子径５μｍ
第２熱伝導フィラー（３０μｍ） 等方性窒化アルミニウム 古河電子株式会社製ＦＡＮ-ｆ３０-Ａ１ 平均粒子径３０μｍ

樹脂シートを、第１熱伝導フィラーの長軸が同じ向きになるように１５枚積層し、厚さ１０ｍｍの金型に設置した。金型に設置した樹脂シートの積層体を、温度１７０℃、圧力１０ｋＰａで１０分間加熱し、積層体中のシリコーンを架橋して架橋された積層体を生成した。その後、金型から架橋された積層体を取り出し、第１熱伝導フィラーの長軸が配向する方向と垂直に、ハンドプレス機に取り付けた剃刀で、積層体を１ｍｍの厚さにスライスした。このようにして、厚さ１ｍｍの熱伝導シートを得た。

［評価］
（熱抵抗）
厚さ１ｍｍの熱伝導シートを、０．３ｍｍ、０．４ｍｍ、０．５ｍｍ及び０．６ｍｍ圧縮した。このように圧縮した熱伝導シートの圧縮率をそれぞれ３０％、４０％、５０％及び６０％とし、これらの熱伝導シートの熱抵抗をＡＳＴＭ Ｄ５４７０に準じてシーメンス社の熱伝導率測定装置（ＤｙｎＴＩＭ Ｔｅｓｔｅｒ）を用いて測定した。これらの結果を図２に示す。

図２に示す通り、実施例１及び実施例２の熱伝導シートは、圧縮率が大きくなっても、比較例１の熱伝導シートと比較して熱抵抗値の上昇は大きくならず、熱伝導性の大きな低下が確認できなかった。これらの結果から、第１熱伝導フィラーの配向が熱伝導シートを圧縮することにより乱れることを第２熱伝導フィラーにより抑制しているため、熱伝導シートの熱伝導性が低下するのが抑制されていると考えられる。

以上、本実施形態を説明したが、本実施形態はこれらに限定されるものではなく、本実施形態の要旨の範囲内で種々の変形が可能である。

１０ 熱伝導シート
１１ シリコーンゴム
１２ 第１熱伝導フィラー
１３ 第２熱伝導フィラー

Claims (6)

1. シリコーンゴムと、前記シリコーンゴム内に分散された異方性の第１熱伝導フィラーと、前記シリコーンゴム内に分散された等方性の第２熱伝導フィラーとを含有する樹脂組成物を備え、
   前記樹脂組成物に対する前記第１熱伝導フィラーの含有量は４０質量％以上７５質量％以下であり、
   前記樹脂組成物に対する前記第２熱伝導フィラーの含有量は１０質量％以上３０質量％以下であり、
   厚さ方向に前記第１熱伝導フィラーの長軸が配向する、熱伝導シート。
2. 前記第２熱伝導フィラーの平均粒子径は前記第１熱伝導フィラーの平均粒子径よりも小さい、請求項１に記載の熱伝導シート。
3. 前記第１熱伝導フィラーは窒化ホウ素を含む、請求項１又は２に記載の熱伝導シート。
4. 前記第２熱伝導フィラーはアルミナ及び窒化アルミニウムの少なくともいずれか一方を含む、請求項１から３のいずれか一項に記載の熱伝導シート。
5. 請求項１から４のいずれか一項に記載の熱伝導シートを備える、電子機器。
6. 請求項５に記載の電子機器と、
   前記電子機器に電気的に接続されるワイヤーハーネスと、
   を備える、車載装置。

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