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JP2013206599A - Method of manufacturing electrolyte membrane/electrode structure for fuel cell - Google Patents

Method of manufacturing electrolyte membrane/electrode structure for fuel cell Download PDF

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JP2013206599A
JP2013206599A JP2012071823A JP2012071823A JP2013206599A JP 2013206599 A JP2013206599 A JP 2013206599A JP 2012071823 A JP2012071823 A JP 2012071823A JP 2012071823 A JP2012071823 A JP 2012071823A JP 2013206599 A JP2013206599 A JP 2013206599A
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Japan
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electrolyte membrane
cathode
diffusion layer
catalyst layer
electrode catalyst
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JP2012071823A
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Shuji Sato
修二 佐藤
Hiroto Chiba
裕人 千葉
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Honda Motor Co Ltd
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Honda Motor Co Ltd
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To enable a moisture content in an electrode plane to be uniformly controlled with a simple process, and satisfactorily improving power generation performance.SOLUTION: In an electrolyte membrane/electrode structure 10, a solid polymer electrolyte membrane 34 is held between a cathode electrode 36 and an anode electrode 38. A cathode electrode catalyst layer 36a and a cathode side diffusion layer 36b are provided in the cathode electrode 36, and on the other hand, an anode electrode diffusion layer 38a and an anode side diffusion layer 38b are provided in the anode electrode 38. The method of manufacturing the electrolyte membrane/electrode structure has a step for applying a press load to a location corresponding to the upstream side of the gas passage of the cathode side diffusion layer 36b, and a step for integration in which the cathode electrode catalyst layer 36a and the anode electrode catalyst layer 38a are interposed between the cathode side diffusion layer 36b and the anode side diffusion layer 38b, the solid polymer electrolyte membrane 34 is held between them, and under this condition, hot press is performed by applying a load lighter than the press load to integrate them.

Description

本発明は、固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関する。   In the present invention, a cathode electrode catalyst layer and a cathode side diffusion layer are provided on one surface of a solid polymer electrolyte membrane, and an anode electrode catalyst layer and an anode side diffusion layer are provided on the other surface of the solid polymer electrolyte membrane. The present invention relates to a method for producing an electrolyte membrane / electrode structure for a fuel cell.

一般的に、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。この燃料電池は、固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ触媒層(電極触媒層)とガス拡散層(多孔質カーボン)とからなるアノード電極及びカソード電極を配設した電解質膜・電極構造体(MEA)を、セパレータ(バイポーラ板)によって挟持している。通常、この燃料電池を所定数だけ積層した燃料電池スタックが、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。   In general, a polymer electrolyte fuel cell employs a polymer electrolyte membrane made of a polymer ion exchange membrane. This fuel cell comprises an electrolyte membrane / electrode structure in which an anode electrode and a cathode electrode each comprising a catalyst layer (electrode catalyst layer) and a gas diffusion layer (porous carbon) are disposed on both sides of a solid polymer electrolyte membrane ( MEA) is sandwiched between separators (bipolar plates). Usually, a fuel cell stack in which a predetermined number of fuel cells are stacked is used as, for example, an in-vehicle fuel cell stack.

この種の燃料電池では、良好なイオン伝導性を確保するために、固体高分子電解質膜を保湿する必要がある。従って、反応ガスである酸化剤ガス(例えば、空気)や燃料ガス(例えば、水素ガス)を加湿して燃料電池に供給する方式が採用されている。   In this type of fuel cell, it is necessary to keep the solid polymer electrolyte membrane moisturized in order to ensure good ion conductivity. Therefore, a method is employed in which an oxidizing gas (for example, air) or a fuel gas (for example, hydrogen gas), which is a reactive gas, is humidified and supplied to the fuel cell.

その際、加湿用の水分が、固体高分子電解質膜に吸収されずに液状化され、反応ガス流路に滞留する場合がある。一方、燃料電池では、発電反応によりカソード電極に生成水が発生している。このため、反応ガス流路(特に、酸化剤ガス流路)では、上流側から下流側に向かって固体高分子電解質膜の湿度環境が異なっており、発電性能が低下するおそれがある。   At this time, moisture for humidification may be liquefied without being absorbed by the solid polymer electrolyte membrane and may stay in the reaction gas flow path. On the other hand, in the fuel cell, generated water is generated at the cathode electrode due to the power generation reaction. For this reason, in the reaction gas channel (particularly, the oxidant gas channel), the humidity environment of the solid polymer electrolyte membrane is different from the upstream side toward the downstream side, and the power generation performance may be reduced.

そこで、例えば、特許文献1に開示されている燃料電池が知られている。この燃料電池は、図10に示すように、固体高分子電解質膜1と、前記固体高分子電解質膜1の厚み方向の片側に設けられ、燃料ガスが供給される燃料極2と、前記固体高分子電解質膜1の厚み方向の他の片側に設けられ、酸化剤ガスが供給される酸化剤極3とを有している。   Thus, for example, a fuel cell disclosed in Patent Document 1 is known. As shown in FIG. 10, the fuel cell includes a solid polymer electrolyte membrane 1, a fuel electrode 2 provided on one side in the thickness direction of the solid polymer electrolyte membrane 1, to which a fuel gas is supplied, and the solid high electrolyte membrane. It is provided on the other side of the molecular electrolyte membrane 1 in the thickness direction and has an oxidant electrode 3 to which an oxidant gas is supplied.

燃料極2及び酸化剤極3のうちの一方又は双方は、ガスを拡散させるとともに導電性をもつガス拡散層2a、3aを有している。ガス拡散層2a、3aの下流領域の透気度は、前記ガス拡散層2a、3aの上流領域の透気度よりも相対的に大きく設定されている。ガス拡散層2a、3aは、導電性をもつカーボン短繊維をシート状に集積させた集積体を基材として構成されている。   One or both of the fuel electrode 2 and the oxidant electrode 3 have gas diffusion layers 2a and 3a that diffuse gas and have conductivity. The air permeability in the downstream region of the gas diffusion layers 2a and 3a is set to be relatively larger than the air permeability in the upstream region of the gas diffusion layers 2a and 3a. The gas diffusion layers 2a and 3a are configured by using an accumulation body in which carbon short fibers having conductivity are accumulated in a sheet shape as a base material.

ガス拡散層2a、3aでは、ガス流路上流側からガス流路下流側に向かって構造が密から疎となるように連続的に変化している。このため、ガス拡散層2a、3aの下流領域の透気度は、前記ガス拡散層2a、3aの上流領域の透気度よりも相対的に大きく設定されている。   In the gas diffusion layers 2a and 3a, the structure continuously changes from dense to sparse from the gas channel upstream side to the gas channel downstream side. For this reason, the air permeability in the downstream region of the gas diffusion layers 2a and 3a is set to be relatively larger than the air permeability in the upstream region of the gas diffusion layers 2a and 3a.

特開2004−273392号公報JP 2004-273392 A

ところで、上記のガス拡散層2a、3aでは、ガス流路上流側からガス流路下流側に向かって材料組成を変化させる必要がある。このため、構成が複雑化するとともに、コストが高騰するという問題がある。   By the way, in said gas diffusion layer 2a, 3a, it is necessary to change a material composition toward a gas flow path downstream from a gas flow path upstream. For this reason, there is a problem that the configuration becomes complicated and the cost increases.

本発明は、この種の問題を解決するものであり、簡単且つ経済的に、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させることが可能な燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法を提供することを目的とする。   The present invention solves this type of problem, and can easily and economically control the amount of water in the electrode surface uniformly, and can improve the power generation performance satisfactorily. An object of the present invention is to provide a method for producing an electrolyte membrane / electrode structure.

本発明は、固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法に関するものである。   In the present invention, a cathode electrode catalyst layer and a cathode side diffusion layer are provided on one surface of a solid polymer electrolyte membrane, and an anode electrode catalyst layer and an anode side diffusion layer are provided on the other surface of the solid polymer electrolyte membrane. The present invention relates to a method for producing an electrolyte membrane / electrode structure for a fuel cell.

この製造方法は、カソード側拡散層のカソードガス流路上流側に対応する部位に、プレス荷重を付与する工程と、前記カソード側拡散層とアノード側拡散層との間に、カソード電極触媒層及びアノード電極触媒層を介装して固体高分子電解質膜が挟持された状態で、前記プレス荷重よりも小さな荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化する工程とを有している。   This manufacturing method includes a step of applying a press load to a portion of the cathode side diffusion layer corresponding to the upstream side of the cathode gas flow path, and a cathode electrode catalyst layer and a cathode electrode diffusion layer between the cathode side diffusion layer and the anode side diffusion layer. And a step of integrating by applying a hot press with a load smaller than the press load in a state where the solid polymer electrolyte membrane is sandwiched with an anode electrode catalyst layer interposed therebetween.

また、この製造方法は、固体高分子電解質膜の各面とカソード電極触媒層及びアノード電極触媒層とを、荷重を付与してホットプレスで一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位の荷重よりも大きく設定する工程と、カソード側拡散層とアノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層が一体化された前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化する工程とを有している。   In addition, this manufacturing method integrates each surface of the solid polymer electrolyte membrane with the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer by applying a load by hot pressing, and supports the upstream side of the cathode gas flow path. Between the cathode side diffusion layer and the anode side diffusion layer, the step of setting the load of the site to be larger than the load of the part corresponding to the downstream side of the cathode gas flow path, and the anode electrode catalyst layer and the anode A step of applying a load and performing a hot press in a state where the solid polymer electrolyte membrane with the electrode catalyst layer integrated is sandwiched.

さらに、この製造方法は、固体高分子電解質膜の各面とカソード電極触媒層及びアノード電極触媒層とを、接合して一体化する工程と、カソード側拡散層とアノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層が一体化された前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位の荷重よりも大きく設定する工程とを有している。   Further, the manufacturing method includes a step of joining and integrating each surface of the solid polymer electrolyte membrane with the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer, and the cathode side diffusion layer and the anode side diffusion layer. In the state where the solid polymer electrolyte membrane in which the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer are integrated is sandwiched between the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer, by applying a hot press with a load, the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer are integrated. A step of setting a load of a portion corresponding to the upstream side of the passage to be larger than a load of a portion corresponding to the downstream side of the cathode gas flow path.

本発明によれば、カソード側拡散層のカソードガス流路上流側に対応する部位(以下、拡散層上流部位ともいう)に、プレス荷重が付与されている。このため、拡散層上流部位は、圧縮されて水蒸気透過性が低下するとともに、固体高分子電解質膜の水保持性が向上する。一方、カソード側拡散層のカソードガス拡散層流路下流側に対応する部位(以下、拡散層下流部位ともいう)は、水蒸気透過性が保持される。これにより、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な工程で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させるとともに、安定した連続運転が可能になる。   According to the present invention, a press load is applied to a portion corresponding to the upstream side of the cathode gas flow path of the cathode side diffusion layer (hereinafter also referred to as the diffusion layer upstream portion). For this reason, the upstream portion of the diffusion layer is compressed to reduce water vapor permeability and improve water retention of the solid polymer electrolyte membrane. On the other hand, the portion corresponding to the cathode gas diffusion layer flow path downstream side of the cathode side diffusion layer (hereinafter also referred to as the diffusion layer downstream portion) retains water vapor permeability. As a result, it is not necessary to change the material, and it is only necessary to apply a load. Thus, the amount of water in the electrode surface can be controlled uniformly by a simple process, and the power generation performance is improved and stable. Continuous operation is possible.

また、本発明によれば、固体高分子電解質膜の各面とカソード電極触媒層及びアノード電極触媒層とを、荷重を付与してホットプレスで一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位(以下、触媒層上流部位ともいう)の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位(以下、触媒層下流部位ともいう)の荷重よりも大きく設定している。   Further, according to the present invention, each surface of the solid polymer electrolyte membrane and the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer are integrated by hot pressing while applying a load, and on the upstream side of the cathode gas flow path. The load of the corresponding portion (hereinafter also referred to as the upstream portion of the catalyst layer) is set larger than the load of the portion corresponding to the downstream side of the cathode gas flow path (hereinafter also referred to as the downstream portion of the catalyst layer).

従って、触媒層上流部位は、圧縮されて水蒸気透過性が低下するとともに、固体高分子電解質膜の水保持性が向上する。一方、拡散層下流部位は、水蒸気透過性が保持される。このため、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な工程で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させるとともに、安定した連続運転が可能になる。   Therefore, the upstream portion of the catalyst layer is compressed to reduce water vapor permeability and improve water retention of the solid polymer electrolyte membrane. On the other hand, the water vapor permeability is maintained in the downstream portion of the diffusion layer. For this reason, since it is not necessary to change the material and only the application of a load is required, the amount of moisture in the electrode surface can be uniformly controlled with a simple process, and the power generation performance is improved and stable. Continuous operation is possible.

さらに、本発明によれば、カソード側拡散層とアノード側拡散層との間に、カソード電極触媒層及びアノード電極触媒層が一体化された固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位(以下、電極上流部位ともいう)の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位(以下、電極下流部位ともいう)の荷重よりも大きく設定している。   Furthermore, according to the present invention, a load is applied in a state where the solid polymer electrolyte membrane in which the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer are integrated is sandwiched between the cathode side diffusion layer and the anode side diffusion layer. By applying and hot-pressing, the load is integrated, and the load corresponding to the upstream side of the cathode gas channel (hereinafter also referred to as the electrode upstream site) corresponds to the downstream side of the cathode gas channel. It is set larger than the load of the part (hereinafter also referred to as the electrode downstream part).

これにより、電極上流部位は、圧縮されて水蒸気透過性が低下するとともに、固体高分子電解質膜の水保持性が向上する。一方、電極下流部位は、水蒸気透過性が保持される。従って、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な工程で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させるとともに、安定した連続運転が可能になる。   As a result, the upstream portion of the electrode is compressed and water vapor permeability is lowered, and the water retention of the solid polymer electrolyte membrane is improved. On the other hand, the water vapor permeability is maintained in the electrode downstream portion. Therefore, it is not necessary to change the material, and only the application of a load is required. Therefore, the amount of moisture in the electrode surface can be uniformly controlled with a simple process, and the power generation performance is improved and stable continuous. Driving becomes possible.

本発明に係る製造方法が適用される電解質膜・電極構造体が組み込まれる固体高分子型燃料電池の要部分解斜視説明図である。It is a principal part disassembled perspective explanatory view of a polymer electrolyte fuel cell in which an electrolyte membrane / electrode structure to which a manufacturing method according to the present invention is applied is incorporated. 前記燃料電池の、図1中、II−II線断面図である。It is the II-II sectional view taken on the line of the said fuel cell in FIG. 本発明の第1の実施形態に係る製造方法において、CCMを製造する際の説明図である。It is explanatory drawing at the time of manufacturing CCM in the manufacturing method which concerns on the 1st Embodiment of this invention. カソード側拡散層にプレス処理を施す際の説明図である。It is explanatory drawing at the time of performing a press process to a cathode side diffusion layer. 前記CCMに前記カソード側拡散層及びアノード側拡散層が接合される際の説明図である。It is explanatory drawing when the said cathode side diffusion layer and an anode side diffusion layer are joined to the said CCM. 第1の実施形態と比較例との酸化剤ガス流路における水分濃度の説明図である。It is explanatory drawing of the water concentration in the oxidant gas flow path of 1st Embodiment and a comparative example. 他のプレス装置の説明図である。It is explanatory drawing of another press apparatus. 本発明の第2の実施形態に係る製造方法において、CCMにプレス処理を施す際の説明図である。It is explanatory drawing at the time of performing a press process to CCM in the manufacturing method which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. 本発明の第3の実施形態に係る製造方法において、電解質膜・電極構造体にプレス処理を施す際の説明図である。In the manufacturing method which concerns on the 3rd Embodiment of this invention, it is explanatory drawing at the time of performing a press process to an electrolyte membrane and electrode structure. 特許文献1に開示されている燃料電池の説明図である。2 is an explanatory diagram of a fuel cell disclosed in Patent Document 1. FIG.

図1及び図2に示すように、本発明に係る製造方法が適用される電解質膜・電極構造体10は、固体高分子型燃料電池12に組み込まれる。燃料電池12は、電解質膜・電極構造体10を第1セパレータ14及び第2セパレータ16により挟持して構成され、例えば、複数積層されて燃料電池電気自動車(図示せず)に搭載される。   As shown in FIGS. 1 and 2, an electrolyte membrane / electrode structure 10 to which the manufacturing method according to the present invention is applied is incorporated into a polymer electrolyte fuel cell 12. The fuel cell 12 is configured by sandwiching the electrolyte membrane / electrode structure 10 between a first separator 14 and a second separator 16. For example, a plurality of fuel cells 12 are stacked and mounted on a fuel cell electric vehicle (not shown).

第1セパレータ14及び第2セパレータ16は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、あるいはその金属表面に防食用の表面処理を施した縦長形状の金属板により構成される。   The first separator 14 and the second separator 16 are made of, for example, a steel plate, a stainless steel plate, an aluminum plate, a plated steel plate, or a vertically long metal plate obtained by performing a surface treatment for corrosion prevention on the metal surface.

第1セパレータ14及び第2セパレータ16は、平面が矩形状を有するとともに、金属製薄板を波形状にプレス加工することにより、断面凹凸形状に成形される。なお、第1セパレータ14及び第2セパレータ16は、例えば、カーボンセパレータにより構成してもよい。   The first separator 14 and the second separator 16 have a rectangular planar shape, and are formed into a concavo-convex shape by pressing a metal thin plate into a wave shape. In addition, you may comprise the 1st separator 14 and the 2nd separator 16 with a carbon separator, for example.

図1に示すように、燃料電池12の矢印C方向(鉛直方向)の上端縁部には、積層方向である矢印A方向に互いに連通して、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給するための酸化剤ガス入口連通孔18a、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔20a、及び燃料ガス、例えば、水素含有ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔22aが、矢印B方向に配列して設けられる。   As shown in FIG. 1, an oxidant gas, for example, an oxygen-containing gas is supplied to the upper edge of the fuel cell 12 in the arrow C direction (vertical direction) so as to communicate with each other in the arrow A direction that is the stacking direction. An oxidant gas inlet communication hole 18a for supplying a coolant, a cooling medium inlet communication hole 20a for supplying a cooling medium, and a fuel gas inlet communication hole 22a for supplying a fuel gas, for example, a hydrogen-containing gas, are provided in the direction of arrow B. Arranged and provided.

燃料電池12の矢印C方向の下端縁部には、矢印A方向に互いに連通して、燃料ガスを排出するための燃料ガス出口連通孔22b、冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔20b、及び酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔18bが、矢印B方向に配列して設けられる。   The lower end edge of the fuel cell 12 in the direction of arrow C communicates with each other in the direction of arrow A, the fuel gas outlet communication hole 22b for discharging the fuel gas, and the cooling medium outlet communication hole 20b for discharging the cooling medium. And oxidant gas outlet communication holes 18b for discharging the oxidant gas are arranged in the direction of arrow B.

第1セパレータ14の電解質膜・電極構造体10に向かう面14aには、酸化剤ガス入口連通孔18aと酸化剤ガス出口連通孔18bとに連通する酸化剤ガス流路24が、鉛直方向に沿って設けられる。   An oxidant gas flow path 24 communicating with the oxidant gas inlet communication hole 18a and the oxidant gas outlet communication hole 18b is provided on the surface 14a of the first separator 14 facing the electrolyte membrane / electrode structure 10 along the vertical direction. Provided.

第2セパレータ16の電解質膜・電極構造体10に向かう面16aには、燃料ガス入口連通孔22aと燃料ガス出口連通孔22bとに連通する燃料ガス流路26が、鉛直方向に沿って設けられる。   A fuel gas passage 26 communicating with the fuel gas inlet communication hole 22a and the fuel gas outlet communication hole 22b is provided along the vertical direction on the surface 16a of the second separator 16 facing the electrolyte membrane / electrode structure 10. .

互いに隣接する燃料電池12を構成する第1セパレータ14の面14bと、第2セパレータ16の面16bとの間には、冷却媒体入口連通孔20aと冷却媒体出口連通孔20bとを連通する冷却媒体流路28が、鉛直方向に沿って設けられる。   A cooling medium that connects the cooling medium inlet communication hole 20a and the cooling medium outlet communication hole 20b between the surface 14b of the first separator 14 and the surface 16b of the second separator 16 constituting the fuel cells 12 adjacent to each other. A flow path 28 is provided along the vertical direction.

第1セパレータ14の面14a、14bには、第1シール部材30が、一体的又は個別に設けられるとともに、第2セパレータ16の面16a、16bには、第2シール部材32が、一体的に又は個別に設けられる。第1シール部材30及び第2シール部材32は、例えば、EPDM、NBR、フッ素ゴム、シリコーンゴム、フロロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン、又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材を使用する。   The first seal member 30 is integrally or individually provided on the surfaces 14 a and 14 b of the first separator 14, and the second seal member 32 is integrally formed on the surfaces 16 a and 16 b of the second separator 16. Or it is provided separately. The first seal member 30 and the second seal member 32 are, for example, EPDM, NBR, fluororubber, silicone rubber, fluorosilicone rubber, butyl rubber, natural rubber, styrene rubber, chloroplane, or acrylic rubber, or a cushion material. Or use packing material.

図2に示すように、電解質膜・電極構造体10は、固体高分子電解質膜34と、前記固体高分子電解質膜34を挟持するカソード電極36及びアノード電極38とを備える。   As shown in FIG. 2, the electrolyte membrane / electrode structure 10 includes a solid polymer electrolyte membrane 34, and a cathode electrode 36 and an anode electrode 38 that sandwich the solid polymer electrolyte membrane 34.

カソード電極36及びアノード電極38は、同一の表面積(外形寸法)を有するとともに、固体高分子電解質膜34は、前記カソード電極36及び前記アノード電極38よりも大きな表面積(外形寸法)を有する。固体高分子電解質膜34の外周端部は、カソード電極36及びアノード電極38の端部から外方に延在する。なお、固体高分子電解質膜34は、カソード電極36又はアノード電極38と同じ大きさの表面積を有していてもよい。また、カソード電極36とアノード電極38とは、異なる表面積であってもよい。   The cathode electrode 36 and the anode electrode 38 have the same surface area (outer dimension), and the solid polymer electrolyte membrane 34 has a larger surface area (outer dimension) than the cathode electrode 36 and the anode electrode 38. The outer peripheral end of the solid polymer electrolyte membrane 34 extends outward from the ends of the cathode electrode 36 and the anode electrode 38. The solid polymer electrolyte membrane 34 may have the same surface area as the cathode electrode 36 or the anode electrode 38. Further, the cathode electrode 36 and the anode electrode 38 may have different surface areas.

カソード電極36は、固体高分子電解質膜34の一方の面34aに接合されるカソード電極触媒層36aと、前記カソード電極触媒層36aに積層されるカソード側拡散層(多孔質拡散層)36bとを設ける。カソード側拡散層36bは、カーボンペーパ、カーボンクロス、多孔質金属等からなるとともに、カソード電極触媒層36aは、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が前記カソード側拡散層36bの表面に一様に塗布されて形成される。カソード電極触媒層36aは、固体高分子電解質膜34の面34aに形成される。   The cathode electrode 36 includes a cathode electrode catalyst layer 36a joined to one surface 34a of the solid polymer electrolyte membrane 34, and a cathode side diffusion layer (porous diffusion layer) 36b laminated on the cathode electrode catalyst layer 36a. Provide. The cathode side diffusion layer 36b is made of carbon paper, carbon cloth, porous metal, etc., and the cathode electrode catalyst layer 36a has porous carbon particles carrying platinum alloy on the surface thereof on the surface of the cathode side diffusion layer 36b. It is uniformly applied and formed. The cathode electrode catalyst layer 36 a is formed on the surface 34 a of the solid polymer electrolyte membrane 34.

アノード電極38は、固体高分子電解質膜34の他方の面34bに接合されるアノード電極触媒層38aと、前記アノード電極触媒層38aに積層されるアノード側拡散層(多孔質拡散層)38bとを設ける。アノード側拡散層38bは、カーボンペーパ、カーボンクロス、多孔質金属等からなるとともに、アノード電極触媒層38aは、白金合金が表面に担持された多孔質カーボン粒子が前記アノード側拡散層38bの表面に一様に塗布されて形成される。アノード電極触媒層38aは、固体高分子電解質膜34の面34bに形成される。   The anode electrode 38 includes an anode electrode catalyst layer 38a joined to the other surface 34b of the solid polymer electrolyte membrane 34, and an anode side diffusion layer (porous diffusion layer) 38b laminated on the anode electrode catalyst layer 38a. Provide. The anode side diffusion layer 38b is made of carbon paper, carbon cloth, porous metal, etc., and the anode electrode catalyst layer 38a has porous carbon particles carrying a platinum alloy on the surface thereof on the surface of the anode side diffusion layer 38b. It is uniformly applied and formed. The anode electrode catalyst layer 38 a is formed on the surface 34 b of the solid polymer electrolyte membrane 34.

このように構成される燃料電池12において、本発明の第1の実施形態に係る電解質膜・電極構造体10の製造方法について、以下に説明する。   In the fuel cell 12 configured as described above, a method for manufacturing the electrolyte membrane / electrode structure 10 according to the first embodiment of the present invention will be described below.

先ず、図3に示すように、例えば、フッ素系のイオン交換膜、又は、炭化水素系のイオン交換膜である固体高分子電解質膜34の面34aにカソード電極触媒層36aが転写又はコータにより塗布されるとともに、前記固体高分子電解質膜34の面34bにアノード電極触媒層38aが転写又はコータにより塗布される。   First, as shown in FIG. 3, for example, a cathode electrode catalyst layer 36a is applied to the surface 34a of a solid polymer electrolyte membrane 34 which is a fluorine ion exchange membrane or a hydrocarbon ion exchange membrane by transfer or a coater. At the same time, an anode electrode catalyst layer 38a is applied to the surface 34b of the solid polymer electrolyte membrane 34 by transfer or a coater.

カソード電極触媒層36a及びアノード電極触媒層38aは、例えば、カーボンブラックに白金粒子を担持した触媒粒子を形成し、イオン導電性バインダとして高分子電解質を含む溶液を用意し、この高分子電解質の溶液中に前記触媒粒子を均一に混合して作成された触媒ペーストを有する。そして、カソード電極触媒層36a及びアノード電極触媒層38aが、固体高分子電解質膜34の面34a、34bにホットプレスされることにより、CCM(両面に触媒付きイオン交換膜)40が作成される。   The cathode electrode catalyst layer 36a and the anode electrode catalyst layer 38a are formed, for example, by forming catalyst particles in which platinum particles are supported on carbon black, and preparing a solution containing a polymer electrolyte as an ion conductive binder. The catalyst paste is prepared by uniformly mixing the catalyst particles therein. The cathode electrode catalyst layer 36a and the anode electrode catalyst layer 38a are hot-pressed on the surfaces 34a and 34b of the solid polymer electrolyte membrane 34, whereby a CCM (ion exchange membrane with catalyst on both surfaces) 40 is formed.

一方、カソード電極36を構成するカソード側拡散層36bは、図4に示すように、プレス装置42を介して潰し処理が行われる。プレス装置42は、基台部を構成し、カソード側拡散層36bを載置する第1板状治具44と、前記カソード側拡散層36b上に、酸化剤ガス流路24の上流側に対応する部位である拡散層上流部位36buに対応する部位に配置される第2板状治具46と、加圧ローラ48とを備える。   On the other hand, the cathode side diffusion layer 36b constituting the cathode electrode 36 is subjected to a crushing process via a press device 42 as shown in FIG. The pressing device 42 constitutes a base portion, and corresponds to the first plate-like jig 44 on which the cathode side diffusion layer 36b is placed and the upstream side of the oxidant gas flow path 24 on the cathode side diffusion layer 36b. A second plate-like jig 46 disposed in a portion corresponding to the diffusion layer upstream portion 36bu which is a portion to be pressed, and a pressure roller 48.

加圧ローラ48は、第1板状治具44と第2板状治具46との間に、カソード側拡散層36bが挟持された状態で、前記第2板状治具46上を加圧転動する。このため、カソード側拡散層36bの拡散層上流部位36buにプレス荷重が付与され、前記カソード側拡散層36bは、前記拡散層上流部位36buに圧縮荷重が付与されて、潰れが形成される。   The pressure roller 48 pressurizes the second plate-shaped jig 46 with the cathode side diffusion layer 36b sandwiched between the first plate-shaped jig 44 and the second plate-shaped jig 46. Roll. For this reason, a press load is applied to the diffusion layer upstream portion 36bu of the cathode side diffusion layer 36b, and a compression load is applied to the diffusion layer upstream portion 36bu of the cathode side diffusion layer 36b to form a crush.

プレス荷重は、カソード側拡散層36bの上流側から下流側に向かって小さくなるよう連続的に又は2個以上の板状治具を用いて段階的に調整してもよい。なお、加圧ローラ48に代えて、第2板状治具46を第1板状治具44側に加圧するプレス装置を用いてもよい。   The press load may be adjusted continuously or stepwise using two or more plate jigs so as to decrease from the upstream side to the downstream side of the cathode side diffusion layer 36b. Instead of the pressure roller 48, a press device that pressurizes the second plate-shaped jig 46 toward the first plate-shaped jig 44 may be used.

次いで、図5に示すように、CCM40を挟んで、カソード側拡散層36bとアノード側拡散層38bとが配置される。カソード側拡散層36bは、カソード電極触媒層36aに接合される一方、アノード側拡散層38bは、アノード電極触媒層38aに接合される。この状態で、プレス装置42による上記のプレス荷重よりも小さな荷重(カソード側拡散層36b及びアノード側拡散層38bの潰れ分布状態を維持することができる荷重)が全面均一に付与されて、ホットプレスが行われることにより、一体化されて電解質膜・電極構造体10が製造される。アノード側拡散層38bも、上流側対応部位にプレス荷重を加えてもよい。   Next, as shown in FIG. 5, the cathode side diffusion layer 36 b and the anode side diffusion layer 38 b are disposed with the CCM 40 interposed therebetween. The cathode side diffusion layer 36b is joined to the cathode electrode catalyst layer 36a, while the anode side diffusion layer 38b is joined to the anode electrode catalyst layer 38a. In this state, a load smaller than the above-described pressing load by the pressing device 42 (a load capable of maintaining the crushing distribution state of the cathode-side diffusion layer 36b and the anode-side diffusion layer 38b) is uniformly applied to the entire surface. As a result, the electrolyte membrane / electrode structure 10 is integrated. The anode side diffusion layer 38b may also apply a press load to the upstream corresponding portion.

さらに、電解質膜・電極構造体10の一方の側に、第1セパレータ14が配置されるとともに、前記電解質膜・電極構造体10の他方の側に、第2セパレータ16が配置される。この状態で、第1セパレータ14及び第2セパレータ16間に締め付け荷重が付与されることにより、燃料電池12が組み付けられる(図1参照)。   Further, the first separator 14 is disposed on one side of the electrolyte membrane / electrode structure 10, and the second separator 16 is disposed on the other side of the electrolyte membrane / electrode structure 10. In this state, a tightening load is applied between the first separator 14 and the second separator 16 to assemble the fuel cell 12 (see FIG. 1).

このように構成される燃料電池12の動作について、以下に説明する。   The operation of the fuel cell 12 configured as described above will be described below.

先ず、図1に示すように、酸化剤ガス入口連通孔18aに酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔22aに水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔20aに純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。   First, as shown in FIG. 1, an oxidant gas such as an oxygen-containing gas is supplied to the oxidant gas inlet communication hole 18a, and a fuel gas such as a hydrogen-containing gas is supplied to the fuel gas inlet communication hole 22a. Further, a cooling medium such as pure water, ethylene glycol, or oil is supplied to the cooling medium inlet communication hole 20a.

このため、酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔18aから第1セパレータ14の酸化剤ガス流路24に導入される。酸化剤ガスは、矢印C方向下方に移動しながら、電解質膜・電極構造体10を構成するカソード電極36に供給される。   For this reason, the oxidant gas is introduced into the oxidant gas flow path 24 of the first separator 14 from the oxidant gas inlet communication hole 18a. The oxidant gas is supplied to the cathode electrode 36 constituting the electrolyte membrane / electrode structure 10 while moving downward in the direction of arrow C.

一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔22aから第2セパレータ16の燃料ガス流路26に導入される。この燃料ガスは、矢印C方向下方に移動しながら、電解質膜・電極構造体10を構成するアノード電極38に供給される。   On the other hand, the fuel gas is introduced into the fuel gas flow path 26 of the second separator 16 from the fuel gas inlet communication hole 22a. This fuel gas is supplied to the anode electrode 38 constituting the electrolyte membrane / electrode structure 10 while moving downward in the direction of arrow C.

従って、電解質膜・電極構造体10では、カソード電極36に供給される酸化剤ガスと、アノード電極38に供給される燃料ガスとが、カソード電極触媒層36a及びアノード電極触媒層38a内で電気化学反応により消費され、発電が行われる。   Therefore, in the electrolyte membrane / electrode structure 10, the oxidizing gas supplied to the cathode electrode 36 and the fuel gas supplied to the anode electrode 38 are electrochemically generated in the cathode electrode catalyst layer 36 a and the anode electrode catalyst layer 38 a. It is consumed by the reaction and power is generated.

次いで、カソード電極36に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔18bに沿って矢印A方向に排出される。一方、アノード電極38に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔22bに沿って矢印A方向に排出される。   Next, the oxidant gas consumed by being supplied to the cathode electrode 36 is discharged in the direction of arrow A along the oxidant gas outlet communication hole 18b. On the other hand, the fuel gas consumed by being supplied to the anode electrode 38 is discharged in the direction of arrow A along the fuel gas outlet communication hole 22b.

また、冷却媒体入口連通孔20aに供給された冷却媒体は、第1及び第2セパレータ14、16間の冷却媒体流路28に導入され、矢印C方向下方に流通する。この冷却媒体は、電解質膜・電極構造体10を冷却した後、冷却媒体出口連通孔20bに排出される。   The cooling medium supplied to the cooling medium inlet communication hole 20a is introduced into the cooling medium flow path 28 between the first and second separators 14 and 16, and flows downward in the direction of arrow C. The cooling medium is discharged to the cooling medium outlet communication hole 20b after the electrolyte membrane / electrode structure 10 is cooled.

上記のように、燃料電池12の運転が行われると、酸化剤ガス流路24には、加湿器(図示せず)により供給前に加湿された酸化剤ガスが導入されるとともに、反応により生成水が発生し、前記酸化剤ガス流路24の下流側(酸化剤ガス出口連通孔18b側)に生成水が滞留し易い。   As described above, when the fuel cell 12 is operated, the oxidant gas flow path 24 is introduced with the oxidant gas humidified before being supplied by the humidifier (not shown) and generated by the reaction. Water is generated and the generated water tends to stay on the downstream side of the oxidant gas flow path 24 (oxidant gas outlet communication hole 18b side).

この場合、第1の実施形態では、カソード側拡散層36bの酸化剤ガス入口連通孔18aに近接する拡散層上流部位36buに、プレス装置42を介して予めプレス荷重が付与されている。このため、拡散層上流部位36buには、潰れが発生しており、水蒸気透過性が低下して固体高分子電解質膜34の水保持性が向上し、含水率の増加が図られている。一方、カソード側拡散層36bの拡散層下流部位(酸化剤ガス出口連通孔18bの近傍)は、プレス荷重の付与がなく、水蒸気透過性が保持されている。   In this case, in the first embodiment, a press load is applied in advance to the diffusion layer upstream portion 36 bu adjacent to the oxidant gas inlet communication hole 18 a of the cathode side diffusion layer 36 b via the press device 42. For this reason, the diffusion layer upstream portion 36bu is crushed, the water vapor permeability is lowered, the water retention of the solid polymer electrolyte membrane 34 is improved, and the water content is increased. On the other hand, the downstream portion of the cathode side diffusion layer 36b (in the vicinity of the oxidant gas outlet communication hole 18b) does not have a press load and maintains water vapor permeability.

このため、図6に示すように、第1の実施形態では、酸化剤ガス流路24の入口側から出口側に亘って、カソード側拡散層36b中の水分濃度の均一化を図ることができる。これに対して、プレス荷重を付与しない比較例では、酸化剤ガス流路24の入口側で水分濃度が低くなって乾燥し易い。   For this reason, as shown in FIG. 6, in the first embodiment, the moisture concentration in the cathode side diffusion layer 36 b can be made uniform from the inlet side to the outlet side of the oxidant gas flow path 24. . On the other hand, in the comparative example in which no press load is applied, the moisture concentration is low on the inlet side of the oxidant gas flow path 24 and is easily dried.

これにより、第1の実施形態では、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な工程で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能を良好に向上させるとともに、安定した連続運転が可能になり、しかも燃料電池12の耐久性の向上も容易に図られるという効果が得られる。   Thereby, in the first embodiment, since it is not necessary to change the material and only the load is applied, the amount of moisture in the electrode surface can be uniformly controlled by a simple process, and the power generation performance is good. In addition, there is an effect that stable continuous operation is possible and the durability of the fuel cell 12 is easily improved.

なお、第1の実施形態では、図4に示すプレス装置42を用いているが、これに限定されるものではない。例えば、図7に示すプレス装置50では、第2板状治具46に代えて、テーパ状の第2板状治具52を用いる。   In the first embodiment, the press device 42 shown in FIG. 4 is used, but the present invention is not limited to this. For example, in the press device 50 shown in FIG. 7, a tapered second plate-like jig 52 is used instead of the second plate-like jig 46.

第2板状治具52は、カソード側拡散層36bの拡散層上流部位36buに向かうに従って、板圧が連続的に厚くなるテーパ状を有し、この第2板状治具52に加圧ローラ48が圧接して矢印方向に移動する。従って、カソード側拡散層36bには、酸化剤ガス流路出口側から酸化剤ガス流路入口側に向かって、連続的にプレス荷重が大きくなる加圧処理が施される。なお、プレス装置50の回転中心を電解質膜・電極構造体10の厚さ方法に変化させて荷重を変化させてもよい。   The second plate-like jig 52 has a taper shape in which the plate pressure continuously increases toward the diffusion layer upstream portion 36bu of the cathode-side diffusion layer 36b. 48 is pressed and moved in the direction of the arrow. Therefore, the cathode side diffusion layer 36b is subjected to a pressurizing process in which the press load continuously increases from the oxidant gas flow path outlet side toward the oxidant gas flow path inlet side. Note that the load may be changed by changing the rotation center of the pressing device 50 to the thickness method of the electrolyte membrane / electrode structure 10.

これにより、プレス装置50によりプレス処理されたカソード側拡散層36bは、プレス装置42によりプレス処理された前記カソード側拡散層36bと同様の効果が得られる。   Thereby, the cathode side diffusion layer 36b press-processed by the press apparatus 50 has the same effect as the cathode-side diffusion layer 36b press-processed by the press apparatus 42.

また、第2板状治具46に代えて、第1板状治具44と同様に、カソード側拡散層36b全面を覆う第2板状治具を用いるとともに、加圧ローラ48による加圧力を、拡散層上流部位36buに向かって連続的又は断続的に可変となるように構成してもよい。なお、以下に説明する第2及び第3の実施形態においても、同様である。   Further, in place of the second plate-shaped jig 46, the second plate-shaped jig covering the entire surface of the cathode side diffusion layer 36 b is used similarly to the first plate-shaped jig 44, and the pressure applied by the pressure roller 48 is applied. Further, it may be configured to be continuously or intermittently variable toward the diffusion layer upstream portion 36bu. The same applies to the second and third embodiments described below.

次に、本発明の第2の実施形態に係る電解質膜・電極構造体10の製造方法について、以下に説明する。   Next, a method for manufacturing the electrolyte membrane / electrode structure 10 according to the second embodiment of the present invention will be described below.

この第2の実施形態では、固体高分子電解質膜34の面34a、34bに、カソード電極触媒層36aとアノード電極触媒層38aとが、荷重を付与してホットプレスにより一体化される。その際、図8に示すように、プレス装置60が用いられる。   In the second embodiment, the cathode electrode catalyst layer 36a and the anode electrode catalyst layer 38a are applied to the surfaces 34a and 34b of the solid polymer electrolyte membrane 34 by applying a load and integrated by hot pressing. At that time, as shown in FIG. 8, a press device 60 is used.

プレス装置60は、第1板状治具62と、第2板状治具64とを備える。第2板状治具64は、カソード電極触媒層36aの酸化剤ガス流路24の上流側に対応する部位である触媒層上流部位36auに配置される寸法に設定される。   The press device 60 includes a first plate-like jig 62 and a second plate-like jig 64. The 2nd plate-shaped jig | tool 64 is set to the dimension arrange | positioned at the catalyst layer upstream site | part 36au which is a site | part corresponding to the upstream of the oxidizing gas flow path 24 of the cathode electrode catalyst layer 36a.

プレス装置60では、固体高分子電解質膜34の面34a、34bに、カソード電極触媒層36aとアノード電極触媒層38aとが重ね合わされた状態で、荷重を付与してホットプレスされる。その際、カソード電極触媒層36aの触媒層上流部位36auの荷重は、酸化剤ガス流路24の下流側に対応する部位である触媒層下流部位の荷重よりも大きく設定されている。なお、下流側についても、上流側よりも小さな荷重を付与してもよい。   In the pressing device 60, a load is applied and hot pressing is performed with the cathode electrode catalyst layer 36a and the anode electrode catalyst layer 38a superimposed on the surfaces 34a and 34b of the solid polymer electrolyte membrane 34. At that time, the load of the catalyst layer upstream portion 36 au of the cathode electrode catalyst layer 36 a is set to be larger than the load of the catalyst layer downstream portion that is a portion corresponding to the downstream side of the oxidant gas flow path 24. Note that a smaller load may be applied to the downstream side than the upstream side.

固体高分子電解質膜34の面34a、34bにカソード電極触媒層36aとアノード電極触媒層38aとが、荷重を付与してホットプレスされることにより、CCM40が製造される。このCCM40は、さらにカソード側拡散層36bとアノード側拡散層38bとの間に挟持された状態で、全面均一に荷重が付与されてホットプレスを行うことにより、一体化されて電解質膜・電極構造体10が製造される。   The cathode electrode catalyst layer 36a and the anode electrode catalyst layer 38a are hot-pressed on the surfaces 34a and 34b of the solid polymer electrolyte membrane 34 by applying a load, whereby the CCM 40 is manufactured. The CCM 40 is further integrated with the electrolyte membrane / electrode structure by being hot-pressed with a load uniformly applied to the entire surface while being sandwiched between the cathode side diffusion layer 36b and the anode side diffusion layer 38b. The body 10 is manufactured.

このように、カソード電極触媒層36aの触媒層上流部位36auの荷重は、触媒層下流部位の荷重よりも大きく設定されており、前記触媒層上流部位36auは、圧縮されて水蒸気透過性が低下する。従って、触媒層上流部位36auに対応して固体高分子電解質膜34の酸化剤ガス入口側は、水保持性が向上し、乾燥を良好に抑制することができる。   As described above, the load of the catalyst layer upstream portion 36au of the cathode electrode catalyst layer 36a is set to be larger than the load of the catalyst layer downstream portion, and the catalyst layer upstream portion 36au is compressed to reduce the water vapor permeability. . Therefore, water retention is improved on the oxidant gas inlet side of the solid polymer electrolyte membrane 34 corresponding to the catalyst layer upstream portion 36au, and drying can be satisfactorily suppressed.

一方、触媒層下流部位では、水蒸気透過性が保持されて排水性が向上している。このため、材料を変化させる必要がなく、荷重の印加だけでよいため、簡単な構成で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、結露水を抑制させて、安定的に連続した発電が可能になり、発電性能が良好に向上するとともに、燃料電池12の耐久性の向上も容易に図られる。   On the other hand, in the downstream portion of the catalyst layer, water vapor permeability is maintained and drainage performance is improved. For this reason, it is not necessary to change the material, and it is only necessary to apply a load. Therefore, with a simple configuration, the amount of water in the electrode surface can be controlled uniformly, and the dew condensation water is suppressed and stable and continuous. Therefore, the power generation performance is improved and the durability of the fuel cell 12 is easily improved.

なお、第2の実施形態では、図7に示すプレス装置50を用いて、カソード電極触媒層36a全面に連続して変化するプレス荷重を付与してもよい。   In the second embodiment, a press load that continuously changes may be applied to the entire surface of the cathode electrode catalyst layer 36a using the press device 50 shown in FIG.

次いで、本発明の第3の実施形態に係る電解質膜・電極構造体10の製造方法について、以下に説明する。   Next, a method for manufacturing the electrolyte membrane / electrode structure 10 according to the third embodiment of the present invention will be described below.

この第3の実施形態では、先ず、第1の実施形態と同様に、固体高分子電解質膜34の面34a、34bにカソード電極触媒層36aとアノード電極触媒層38aとが一体化されて、CCM40が製造される(図3参照)。   In the third embodiment, first, as in the first embodiment, the cathode electrode catalyst layer 36a and the anode electrode catalyst layer 38a are integrated with the surfaces 34a, 34b of the solid polymer electrolyte membrane 34, and the CCM 40 Is manufactured (see FIG. 3).

そして、カソード側拡散層36bとアノード側拡散層38bとの間には、CCM40が挟持された状態で、図9に示すプレス装置70により荷重を付与してホットプレスが行われる。   Then, with the CCM 40 sandwiched between the cathode side diffusion layer 36b and the anode side diffusion layer 38b, a hot press is performed by applying a load by the pressing device 70 shown in FIG.

プレス装置70では、第1板状治具72と第2板状治具74とが設けられるとともに、前記第2板状治具74は、酸化剤ガス流路24の上流側に対応する部位である電極上流部位76uに配置され、前記電極上流部位76uに荷重を付与する。   In the pressing device 70, a first plate-like jig 72 and a second plate-like jig 74 are provided, and the second plate-like jig 74 is a portion corresponding to the upstream side of the oxidant gas flow path 24. It arrange | positions at a certain electrode upstream part 76u, and applies a load to the said electrode upstream part 76u.

この電極上流部位76uの荷重は、酸化剤ガス流路24の下流側に対応する部位である電極下流部位76dの荷重よりも大きく設定されている。そして、ホットプレス処理によって、電解質膜・電極構造体10が製造される。   The load of the electrode upstream portion 76u is set to be larger than the load of the electrode downstream portion 76d that is a portion corresponding to the downstream side of the oxidant gas flow path 24. Then, the electrolyte membrane / electrode structure 10 is manufactured by hot pressing.

この第3の実施形態では、電解質膜・電極構造体10の電極上流部位76uは、圧縮されて水蒸気透過性が低下するとともに、固体高分子電解質膜34の水保持性が向上する。一方、電極下流部位76dは、水蒸気透過性が保持されている。   In the third embodiment, the electrode upstream portion 76u of the electrolyte membrane / electrode structure 10 is compressed to reduce water vapor permeability and improve water retention of the solid polymer electrolyte membrane 34. On the other hand, the water vapor permeability is maintained in the electrode downstream portion 76d.

従って、簡単な構成で、電極面内の水分量を均一に制御することができ、発電性能が良好に向上する等、上記の第1及び第2の実施形態と同様の効果が得られる。なお、第3の実施形態では、図7に示すプレス装置50を用いることもできる。   Therefore, with the simple configuration, it is possible to uniformly control the amount of water in the electrode surface, and the same effects as those in the first and second embodiments described above can be obtained, for example, the power generation performance can be improved satisfactorily. In the third embodiment, a press device 50 shown in FIG. 7 can also be used.

10…電解質膜・電極構造体 12…燃料電池
14、16…セパレータ 18a…酸化剤ガス入口連通孔
18b…酸化剤ガス出口連通孔 20a…冷却媒体入口連通孔
20b…冷却媒体出口連通孔 22a…燃料ガス入口連通孔
22b…燃料ガス出口連通孔 24…酸化剤ガス流路
26…燃料ガス流路 28…冷却媒体流路
34…固体高分子電解質膜 36…カソード電極
36a…カソード電極触媒層 36au…触媒層上流部位
36b…カソード側拡散層 36bu…拡散層上流部位
38…アノード電極 38a…アノード電極触媒層
38b…アノード側拡散層 40…CCM
42、60、70…プレス装置 76u…電極上流部位
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Electrolyte membrane and electrode structure 12 ... Fuel cell 14, 16 ... Separator 18a ... Oxidant gas inlet communication hole 18b ... Oxidant gas outlet communication hole 20a ... Cooling medium inlet communication hole 20b ... Cooling medium outlet communication hole 22a ... Fuel Gas inlet communication hole 22b ... Fuel gas outlet communication hole 24 ... Oxidant gas flow path 26 ... Fuel gas flow path 28 ... Cooling medium flow path 34 ... Solid polymer electrolyte membrane 36 ... Cathode electrode 36a ... Cathode electrode catalyst layer 36au ... Catalyst Layer upstream part 36b ... Cathode side diffusion layer 36bu ... Diffusion layer upstream part 38 ... Anode electrode 38a ... Anode electrode catalyst layer 38b ... Anode side diffusion layer 40 ... CCM
42, 60, 70 ... press device 76u ... upstream portion of electrode

Claims (3)

固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
前記カソード側拡散層のカソードガス流路上流側に対応する部位に、プレス荷重を付与する工程と、
前記カソード側拡散層と前記アノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層を介装して前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、前記プレス荷重よりも小さな荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化する工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
A fuel in which a cathode electrode catalyst layer and a cathode side diffusion layer are provided on one surface of the solid polymer electrolyte membrane, and an anode electrode catalyst layer and an anode side diffusion layer are provided on the other surface of the solid polymer electrolyte membrane A method for producing an electrolyte membrane / electrode structure for a battery,
Applying a press load to a portion corresponding to the upstream side of the cathode gas flow path of the cathode side diffusion layer;
In a state where the solid polymer electrolyte membrane is sandwiched between the cathode side diffusion layer and the anode side diffusion layer with the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer interposed therebetween, than the press load. By applying a small load and performing hot pressing,
A method for producing an electrolyte membrane / electrode structure for a fuel cell, comprising:
固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
前記固体高分子電解質膜の各面と前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層とを、荷重を付与してホットプレスで一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位の荷重よりも大きく設定する工程と、
前記カソード側拡散層と前記アノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層が一体化された前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化する工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
A fuel in which a cathode electrode catalyst layer and a cathode side diffusion layer are provided on one surface of the solid polymer electrolyte membrane, and an anode electrode catalyst layer and an anode side diffusion layer are provided on the other surface of the solid polymer electrolyte membrane A method for producing an electrolyte membrane / electrode structure for a battery,
Each surface of the solid polymer electrolyte membrane and the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer are integrated by hot pressing with a load, and the load corresponding to the upstream side of the cathode gas flow path Is set larger than the load of the portion corresponding to the downstream side of the cathode gas flow path,
A load is applied in a state where the solid polymer electrolyte membrane in which the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer are integrated is sandwiched between the cathode side diffusion layer and the anode side diffusion layer. By performing hot pressing, the process of integrating,
A method for producing an electrolyte membrane / electrode structure for a fuel cell, comprising:
固体高分子電解質膜の一方の面に、カソード電極触媒層及びカソード側拡散層が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、アノード電極触媒層及びアノード側拡散層が設けられる燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
前記固体高分子電解質膜の各面と前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層とを、接合して一体化する工程と、
前記カソード側拡散層と前記アノード側拡散層との間に、前記カソード電極触媒層及び前記アノード電極触媒層が一体化された前記固体高分子電解質膜が挟持された状態で、荷重を付与してホットプレスを行うことにより、一体化するとともに、カソードガス流路の上流側に対応する部位の荷重を、前記カソードガス流路の下流側に対応する部位の荷重よりも大きく設定する工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法。
A fuel in which a cathode electrode catalyst layer and a cathode side diffusion layer are provided on one surface of the solid polymer electrolyte membrane, and an anode electrode catalyst layer and an anode side diffusion layer are provided on the other surface of the solid polymer electrolyte membrane A method for producing an electrolyte membrane / electrode structure for a battery,
Bonding and integrating each surface of the solid polymer electrolyte membrane with the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer;
A load is applied in a state where the solid polymer electrolyte membrane in which the cathode electrode catalyst layer and the anode electrode catalyst layer are integrated is sandwiched between the cathode side diffusion layer and the anode side diffusion layer. By integrating by hot pressing, and setting the load of the portion corresponding to the upstream side of the cathode gas flow path larger than the load of the portion corresponding to the downstream side of the cathode gas flow path;
A method for producing an electrolyte membrane / electrode structure for a fuel cell, comprising:
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN112968199A (en) * 2019-12-14 2021-06-15 中国科学院大连化学物理研究所 Integrated membrane electrode for fuel cell and preparation and application thereof
CN115117408A (en) * 2021-03-17 2022-09-27 本田技研工业株式会社 Method for manufacturing fuel cell

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