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JP2010186613A - Organic light-emitting device and method of manufacturing the same, and display device - Google Patents

Organic light-emitting device and method of manufacturing the same, and display device Download PDF

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JP2010186613A
JP2010186613A JP2009029296A JP2009029296A JP2010186613A JP 2010186613 A JP2010186613 A JP 2010186613A JP 2009029296 A JP2009029296 A JP 2009029296A JP 2009029296 A JP2009029296 A JP 2009029296A JP 2010186613 A JP2010186613 A JP 2010186613A
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JP
Japan
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layer
transparent electrode
organic light
transparent
electrode
Prior art date
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Pending
Application number
JP2009029296A
Other languages
Japanese (ja)
Inventor
Kazuto Masuda
和人 増田
Sukekazu Aratani
介和 荒谷
Shingo Ishihara
慎吾 石原
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Canon Inc
Japan Display Inc
Original Assignee
Canon Inc
Hitachi Displays Ltd
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Publication date
Application filed by Canon Inc, Hitachi Displays Ltd filed Critical Canon Inc
Priority to JP2009029296A priority Critical patent/JP2010186613A/en
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an organic light-emitting device with large light-extraction effect, high efficiency and long life, at low cost. <P>SOLUTION: In the organic light-emitting device, a first electrode, a light-emitting layer, and a second electrode are laminated from a substrate side on the substrate, the second electrode is a transparent electrode, and light is extracted from the transparent electrode. The organic light-emitting device includes a high-refractive index concavo-convex layer structured of a transparent layer made from the same material with the transparent electrode and a plurality of particles with the same or higher refractive index than that of the transparent electrode on a side for extracting light of the transparent electrode, with a surface on the opposite side from the transparent electrode formed irregularly. <P>COPYRIGHT: (C)2010,JPO&INPIT

Description

本発明は、低消費電力でかつ長寿命を両立する有機発光素子及びその作製方法、並びにそれを用いた表示装置に関する。   The present invention relates to an organic light-emitting element that has both low power consumption and long life, a method for manufacturing the same, and a display device using the organic light-emitting element.

有機発光素子は、自発光であるため、表示装置に用いた場合、バックライトが不要であることから、薄型、軽量の特長を有する。さらに、有機発光素子は視野角が広く、応答速度が速い特徴を有しており、動画表示装置として適している。また、視野角が広く、面発光であることから、照明等の発光装置としても適している。また、有機発光素子は、下部電極、キャリア輸送層、発光層、上部電極を積層した構造となっており、例えば、下部電極から電子輸送層を通して発光層に注入された電子と、上部電極から正孔輸送層を通して発光層に注入された正孔との再結合によって発光する。   Since the organic light-emitting element is self-luminous, when used in a display device, a backlight is not required, and thus has an advantage of being thin and lightweight. Furthermore, the organic light emitting device has a wide viewing angle and a fast response speed, and is suitable as a moving image display device. In addition, since it has a wide viewing angle and is surface emitting, it is also suitable as a light emitting device such as an illumination. In addition, the organic light emitting device has a structure in which a lower electrode, a carrier transport layer, a light emitting layer, and an upper electrode are laminated. For example, electrons injected from the lower electrode through the electron transport layer into the light emitting layer and positive electrons from the upper electrode. Light is emitted by recombination with holes injected into the light emitting layer through the hole transport layer.

発光した光を透明な上部電極から取り出すトップエミッション構造の有機発光素子が知られており、このトップエミッション構造の場合、光取出し電極として用いる透明電極(上部電極)は、光取出し層である空気と比べて屈折率が高い。そのため、発光層で発光した光が空気層へ出射される強度は20%程度といわれており、発光光の大部分は透明電極と空気層の界面で全反射されて、透明電極層を導波する。そのため、低消費電力な有機発光素子を実現するには、有機発光素子の導波による損失を低減し、光取出し効率を向上することが重要である。   An organic light emitting device having a top emission structure that extracts emitted light from a transparent upper electrode is known. In the case of this top emission structure, a transparent electrode (upper electrode) used as a light extraction electrode is composed of air that is a light extraction layer. The refractive index is higher than that. Therefore, the intensity of light emitted from the light emitting layer is said to be about 20%, and most of the emitted light is totally reflected at the interface between the transparent electrode and the air layer and guided through the transparent electrode layer. To do. Therefore, in order to realize an organic light emitting device with low power consumption, it is important to reduce the loss due to the waveguide of the organic light emitting device and improve the light extraction efficiency.

また、有機発光素子を高効率化する事により、一定輝度を得るのに必要な電流値を低下させる事が可能となる。有機発光素子の寿命は、駆動電流の逆数のべき乗に比例する事が知られており、高効率化による低電流駆動は有機発光素子の長寿命化につながる。   In addition, by increasing the efficiency of the organic light emitting device, it is possible to reduce the current value necessary to obtain a constant luminance. It is known that the lifetime of the organic light emitting element is proportional to the power of the reciprocal of the drive current, and low current driving due to high efficiency leads to a long lifetime of the organic light emitting element.

光取出し効率向上の課題に対して、特許文献1には、透明電極の光取出し側に透明層と光拡散層を設ける構造が開示されている。特許文献1では、透明層及び光拡散層のマトリクスとして、有機層より高屈折率な樹脂を用いている。また樹脂を用い光拡散層としてレンズ構造や物理的な凹凸面を形成して有機発光素子の光を拡散して空気層へと取り出す構造を開示している。   In order to solve the problem of improving the light extraction efficiency, Patent Document 1 discloses a structure in which a transparent layer and a light diffusion layer are provided on the light extraction side of a transparent electrode. In Patent Document 1, a resin having a higher refractive index than the organic layer is used as a matrix of the transparent layer and the light diffusion layer. Also disclosed is a structure in which a resin structure is used to form a lens structure or a physically uneven surface as a light diffusing layer to diffuse the light of the organic light emitting device and extract it to the air layer.

特開2004−296429号JP 2004-296429 A

上記の特許文献1のような、透明層および光拡散層を有する構造の有機発光素子は、光拡散層を有していない有機発光素子より発光光を多く取り出すことができる。しかし、透明層および光拡散層には樹脂が用いられており、樹脂の屈折率は最大で1.75である。樹脂としては高屈折率ではあるが、透明電極として用いられる屈折率約2.0の酸化インジウムスズ(ITO)や酸化インジウム亜鉛(IZO)より小さい。そのため、透明電極と樹脂界面において全反射角が存在するので光取出し効果が小さい。という課題がある。   An organic light emitting device having a structure having a transparent layer and a light diffusing layer as described in Patent Document 1 can extract more emitted light than an organic light emitting device having no light diffusing layer. However, resin is used for the transparent layer and the light diffusion layer, and the refractive index of the resin is 1.75 at the maximum. Although it has a high refractive index as a resin, it is smaller than indium tin oxide (ITO) or indium zinc oxide (IZO) having a refractive index of about 2.0 used as a transparent electrode. Therefore, since the total reflection angle exists at the transparent electrode / resin interface, the light extraction effect is small. There is a problem.

また、樹脂を用いてレンズ構造や凹凸構造の光拡散層を形成するため、周期的な凹凸構造を転写させる工程や、新たな作製装置設備が必要であるため高コストとなってしまう課題もある。   In addition, since a light diffusion layer having a lens structure or a concavo-convex structure is formed using a resin, a process for transferring a periodic concavo-convex structure and a new manufacturing apparatus facility are necessary, resulting in a high cost. .

本発明の目的は、透明電極から光を取り出すトップエミッション構造の有機発光素子において、透明電極と光拡散層界面の全反射角をなくし、光取出し効果の大きい、高効率で長寿命な有機発光素子を低コストで提供することを目的とする。   An object of the present invention is a high-efficiency, long-life organic light-emitting element that has a large light extraction effect by eliminating the total reflection angle between the transparent electrode and the light diffusion layer in a top-emission structure organic light-emitting element that extracts light from a transparent electrode Is intended to be provided at low cost.

本願において開示される発明のうち、代表的なものの概要を簡単に説明すれば、下記のとおりである。   Of the inventions disclosed in this application, the outline of typical ones will be briefly described as follows.

前記課題を解決するため、本発明に係る有機発光素子は、
基板上に、前記基板側から第1の電極、発光層、第2の電極が積層され、前記第2の電極が透明電極であり、前記透明電極から光を取り出す有機発光素子において、
前記透明電極の光を取り出す側に、前記透明電極と同じ材料の透明層と、屈折率が前記透明電極の屈折率以上で2.5以下の複数の粒子とで構成され、前記透明電極とは反対側の表面が凹凸に形成された高屈折率凹凸層を有することを特徴とする。
In order to solve the above problems, an organic light-emitting device according to the present invention includes:
In the organic light emitting device in which the first electrode, the light emitting layer, and the second electrode are laminated from the substrate side on the substrate, the second electrode is a transparent electrode, and light is extracted from the transparent electrode.
The transparent electrode is composed of a transparent layer made of the same material as the transparent electrode, and a plurality of particles having a refractive index of not less than 2.5 and not more than 2.5. It has the high refractive index uneven | corrugated layer in which the surface of the other side was formed in unevenness, It is characterized by the above-mentioned.

また、本発明に係る有機発光素子の作製方法は、
基板上に、前記基板側から第1の電極、発光層、第2の電極が積層され、前記第2の電極が透明電極であり、前記透明電極から光を取り出す有機発光素子の作製方法において、
前記透明電極の光を取り出す側に、前記透明電極とは反対側の表面が凹凸となる高屈折率凹凸層を形成する工程を有し、
前記高屈折率凹凸層を形成する工程は、
(a)前記透明電極の光を取り出す側に、屈折率が前記透明電極以上の複数の粒子を塗布する工程と、
(b)前記粒子の光を取り出す側に、前記粒子を覆うようにして前記透明電極と同じ材料の透明層を形成する工程と、
を含むことを特徴とする。
In addition, a method for producing an organic light emitting device according to the present invention includes:
On the substrate, the first electrode, the light emitting layer, and the second electrode are laminated from the substrate side, the second electrode is a transparent electrode, and a method for manufacturing an organic light emitting device that extracts light from the transparent electrode,
A step of forming a high refractive index concavo-convex layer on the side of the transparent electrode from which light is extracted, the surface opposite to the transparent electrode being uneven;
The step of forming the high refractive index uneven layer includes:
(A) applying a plurality of particles having a refractive index equal to or greater than that of the transparent electrode to the light extraction side of the transparent electrode;
(B) forming a transparent layer of the same material as the transparent electrode so as to cover the particles on the light extraction side of the particles;
It is characterized by including.

上記構成、及び作製方法で得られたトップエミッション構造の有機発光素子は、透明電極と透明層は同じ材料を用いること、粒子の屈折率は透明電極の屈折率以上であることから、透明電極と高屈折率凹凸層との間に全反射角は存在しない。また、粒子と透明層により形成された凹凸形状を有することから、空気層への光取り出し効果が大きい有機発光素子を得ることができる。また前記透明層の形成は透明電極を形成した材料及び装置を用いるので、凹凸構造を転写する工程や、そのための製造装置が不要である。したがって光取出し効果の大きく、高効率で長寿命な有機発光素子を低コストで得ることができる。   The organic light-emitting device having a top emission structure obtained by the above-described configuration and manufacturing method uses the same material for the transparent electrode and the transparent layer, and the refractive index of the particles is equal to or higher than the refractive index of the transparent electrode. There is no total reflection angle between the high refractive index uneven layer. Moreover, since it has the uneven | corrugated shape formed with particle | grains and the transparent layer, the organic light emitting element with a large light extraction effect to an air layer can be obtained. In addition, since the transparent layer is formed using a material and an apparatus on which a transparent electrode is formed, a step of transferring the concavo-convex structure and a manufacturing apparatus therefor are unnecessary. Therefore, an organic light-emitting device having a large light extraction effect, high efficiency and long life can be obtained at low cost.

可視光の波長は400〜800nmであり、通常の画像表示装置に用いられる青色発光波長はおよそ400nm以上であり、赤色発光の波長はおよそ700nm以下である。凹凸の高さが光の波長の1/10以下であると、屈折率が非常に短い距離で変化し、屈折率勾配としての効果がなくなるのと同じ原理により、凹凸の効果がなくなる。凹凸の効果は凹凸の大きさの2乗で効く。従って凹凸の効果を得るための凹凸の高さは、光の波長の1/5以上が必要である。一方、平均高さが高すぎる場合には、屈折率勾配の効果がなくなる。そのため、平均高さは、光が凹凸の形を全く認識しない高さである光の波長の1以下程度であることが要求される。よって、凹凸の高さは、およそ50nm以上800nm以下の範囲内に規定される。   The wavelength of visible light is 400 to 800 nm, the blue emission wavelength used in a normal image display device is about 400 nm or more, and the wavelength of red emission is about 700 nm or less. When the height of the unevenness is 1/10 or less of the wavelength of light, the refractive index changes at a very short distance, and the effect of the unevenness is lost by the same principle that the effect as the refractive index gradient is lost. The effect of unevenness is effective by the square of the size of the unevenness. Accordingly, the height of the unevenness for obtaining the effect of the unevenness needs to be 1/5 or more of the wavelength of light. On the other hand, if the average height is too high, the effect of the refractive index gradient is lost. For this reason, the average height is required to be about 1 or less of the wavelength of light, which is a height at which the light does not recognize the uneven shape at all. Therefore, the height of the unevenness is defined within a range of approximately 50 nm to 800 nm.

本発明の高屈折率凹凸層は、複数の粒子と透明層からなり、複数の粒子の上に透明層を形成することから、凹凸形状は、粒子径、粒子間距離、透明層の膜厚によって決定される。本発明の高屈折率凹凸層に平坦な部分があるとその平坦な部分で光取出し効果が小さくなってしまうことも考慮する必要がある。空気層への光取出し効果を得るため、高屈折率凹凸層の凹凸形状は、平坦な部分が極力少ないこと、およそ50nm以上800nm以下の凹凸形状であること、が要求される。   Since the high refractive index uneven layer of the present invention comprises a plurality of particles and a transparent layer, and the transparent layer is formed on the plurality of particles, the uneven shape depends on the particle diameter, the distance between particles, and the film thickness of the transparent layer. It is determined. It is necessary to consider that if the high refractive index uneven layer of the present invention has a flat portion, the light extraction effect is reduced at the flat portion. In order to obtain the light extraction effect to the air layer, the uneven shape of the high refractive index uneven layer is required to have as few flat portions as possible, and to have an uneven shape of about 50 nm to 800 nm.

粒子を透明電極上に塗布すると、粒子は様々な配置を形成する。大別すると、粒子同士接触している状態と、粒子同士が接触していない状態がある。
粒子同士が接触している状態の上に、透明層を薄い(例えば、粒子径以下)膜厚で形成すると、粒子径の半分の高さの凹凸層が形成される。また、粒子同士が接触した上に、透明層を厚く(例えば粒子径の2倍以上)形成すると、粒子の凹凸形状が平坦化され、粒子径の半分以下の高さの凹凸層になってしまう。
粒子同士が接触していない状態で、粒子同士が離れすぎていて、粒子が存在していない平坦な透明電極の上に透明層を形成すると、平坦になってしまう。
When the particles are applied on the transparent electrode, the particles form various arrangements. When roughly classified, there are a state where particles are in contact with each other and a state where particles are not in contact with each other.
When the transparent layer is formed with a thin film thickness (for example, smaller than the particle diameter) on the state where the particles are in contact with each other, an uneven layer having a height that is half the particle diameter is formed. In addition, when the transparent layer is formed thick (for example, twice or more of the particle diameter) while the particles are in contact with each other, the uneven shape of the particles is flattened, resulting in an uneven layer having a height of half or less of the particle diameter. .
If a transparent layer is formed on a flat transparent electrode in which the particles are not in contact with each other and the particles are too far apart and no particles are present, the surface becomes flat.

以上のことを考慮し、粒子径は100nm以上、2μm以下、粒子間距離は粒子径の1倍以上3倍以下、透明層の膜厚は粒子径の1倍以上2倍以下が適当である。   Considering the above, it is appropriate that the particle diameter is 100 nm or more and 2 μm or less, the inter-particle distance is 1 to 3 times the particle diameter, and the film thickness of the transparent layer is 1 to 2 times the particle diameter.

高屈折率凹凸層に形成される凹凸形状は、光の散乱、またはレンズ的集光効果によって光取出し効果があればよく、形状の限定はない。光の散乱、またはレンズ的集光効果を得るための好ましいアスペクト比(直径/高さ)は2(半球の形状)以上で、平坦すぎないアスペクト比10以下が望ましい。
本発明の前記並びにその他の目的と新規な特徴は、本明細書の記述及び添付図面によって明らかになるであろう。
The concavo-convex shape formed on the high refractive index concavo-convex layer is not limited as long as it has a light extraction effect due to light scattering or a lens-like light condensing effect. A preferable aspect ratio (diameter / height) for obtaining light scattering or a lens-like light condensing effect is preferably 2 (hemispherical shape) or more and an aspect ratio of 10 or less that is not too flat.
The above and other objects and novel features of the present invention will become apparent from the description of this specification and the accompanying drawings.

本願において開示される発明のうち代表的なものによって得られる効果を簡単に説明すれば、下記のとおりである。
本発明によれば、光取出し効果の高い、トップエミッション構造の有機発光素子を低コストで得ることができる。そのため有機発光素子を用いた有機発光表示装置、あるいは有機表示装置の低消費電力化を実現することができる。
The effects obtained by the representative ones of the inventions disclosed in the present application will be briefly described as follows.
ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the organic light emitting element of the top emission structure with a high light extraction effect can be obtained at low cost. Therefore, an organic light emitting display device using an organic light emitting element, or low power consumption of the organic display device can be realized.

また、本発明によれば、光取出し効率向上により、駆動電流の低電流化が可能となり、有機発光素子を用いた有機発光表示装置及び有機発光照明装置の長寿命化を図ることができる。   In addition, according to the present invention, it is possible to reduce the driving current by improving the light extraction efficiency, and it is possible to extend the lifetime of the organic light emitting display device and the organic light emitting lighting device using the organic light emitting element.

本発明の有機発光素子の断面概略構成図である。It is a cross-sectional schematic block diagram of the organic light emitting element of this invention. 本発明で作製される有機発光素子の透明層を形成する直前の断面概略構成図である。It is a cross-sectional schematic block diagram just before forming the transparent layer of the organic light emitting element produced by this invention. 本発明の粒子間の距離が粒子径と同じである部分の断面概略構成図である。It is a cross-sectional schematic block diagram of the part whose distance between the particle | grains of this invention is the same as a particle diameter. 本発明の粒子間の距離が粒子径の2倍である部分の断面概略構成図である。It is a cross-sectional schematic block diagram of the part whose distance between the particle | grains of this invention is twice a particle diameter. 本発明の粒子間の距離が粒子径の3倍である部分の断面概略構成図である。It is a cross-sectional schematic block diagram of the part whose distance between the particle | grains of this invention is 3 times the particle diameter. 本発明の高屈折率凹凸層を有した画像表示装置の画素の断面概略構成図である。It is a cross-sectional schematic block diagram of the pixel of the image display apparatus which has the high refractive index uneven | corrugated layer of this invention.

〔実施例1〕
以下、本発明の実施例について、図1、図2、図3、図4、図5を用いて説明する。
本実施例の有機発光素子の構成について図1を用いて述べる。図1は本発明の有機発光素子を示した断面概略構成図である。
[Example 1]
Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to FIGS. 1, 2, 3, 4, and 5.
The structure of the organic light emitting device of this example will be described with reference to FIG. FIG. 1 is a schematic sectional view showing an organic light emitting device of the present invention.

本実施例の有機発光素子OLEDは、基板100の上に、この基板100側から、下部電極101、発光層102、上部電極である透明電極103、高屈折率凹凸層104がこの順番で順次積層され、高屈折率凹凸層104は、透明層105、及び複数の粒子106で構成され、透明電極103側とは反対側の表面が凹凸形状になっている。図1に示す有機発光素子OLEDは、上部電極である透明電極103から光を取り出すトップエミッション構造の有機発光素子である。   In the organic light emitting device OLED of this example, a lower electrode 101, a light emitting layer 102, a transparent electrode 103 as an upper electrode, and a high refractive index uneven layer 104 are sequentially laminated on a substrate 100 in this order from the substrate 100 side. The high refractive index concavo-convex layer 104 is composed of a transparent layer 105 and a plurality of particles 106, and the surface opposite to the transparent electrode 103 side has a concavo-convex shape. The organic light emitting device OLED shown in FIG. 1 is an organic light emitting device having a top emission structure in which light is extracted from the transparent electrode 103 that is an upper electrode.

基板100は、例えば透明材料である石英、ガラス板、ポリエステル、ポリメチルメタクリレート、ポリカーボネート、ポリサルホン等のプラスチックフルムやシート等が用いられる。本実施例の有機発光素子OLEDはトップエミッション構造であり、基板100から光を取り出さないので、透明な材質に限定しない。例えば金属薄板にSiO(酸化シリコン膜)を皮膜した基板を用いてもよい。 For the substrate 100, for example, a transparent material such as quartz, glass plate, polyester, polymethyl methacrylate, polycarbonate, polysulfone, or other plastic film or sheet is used. The organic light emitting device OLED of the present embodiment has a top emission structure and does not extract light from the substrate 100, and thus is not limited to a transparent material. For example, a substrate obtained by coating a thin metal plate with SiO 2 (silicon oxide film) may be used.

次に、本実施例の有機発光素子OLEDの作製方法について図1を用いて説明する。
まず、基板100の上に下部電極101を形成する。下部電極101としては、例えばLiFとAlの積層体を用いた。また、これらの材料に限られるわけではない。LiFの代わりには、Cs化合物、Ba化合物、Ca化合物などや電子輸送材料とLi、Csなどのアルカリ金属、アルカリ土類金属や電子供与性の有機材料を共蒸着した材料を用いることができる。下部電極101は本実施例において陰極電極であり、その形成は、Mo製昇華ボートにAl、LiFの原料をそれぞれ約10mg,約5mg入れ、先ず膜厚100nmのAlを10.0±0.05nm/secに制御して蒸着した。その後、膜厚0.5nmのLiFを0.01±0.005nm/secに制御して蒸着した。このときのパターンはシャドウマスクを用いて形成した。
Next, a method for manufacturing the organic light-emitting element OLED of this example will be described with reference to FIGS.
First, the lower electrode 101 is formed on the substrate 100. As the lower electrode 101, for example, a laminated body of LiF and Al was used. Moreover, it is not necessarily restricted to these materials. Instead of LiF, a material in which a Cs compound, a Ba compound, a Ca compound, or the like, an electron transport material, an alkali metal such as Li or Cs, an alkaline earth metal, or an electron-donating organic material is co-evaporated can be used. The lower electrode 101 is a cathode electrode in the present embodiment, and its formation is made by putting about 10 mg and about 5 mg of Al and LiF raw materials into a Mo sublimation boat, respectively, and first, Al having a film thickness of 100 nm is 10.0 ± 0.05 nm. Vapor deposition was controlled at / sec. Thereafter, LiF having a film thickness of 0.5 nm was vapor-deposited while being controlled at 0.01 ± 0.005 nm / sec. The pattern at this time was formed using a shadow mask.

次に、下部電極101の上に発光層102を形成する。発光層102は、下部電極101側から順に、少なくとも電子輸送層、EML層、正孔輸送層を有する層を指す。
発光層102の作製としては、まず、下部電極101の上に、電子輸送層を形成する。電子輸送層は真空蒸着法により膜厚20nmのAlq膜を形成する。このとき、Mo製昇華ボードに原料を約40mg入れ、蒸着速度を0.15±0.05nm/secに制御して蒸着した。このときのパターンはシャドウマスクを用いて形成した。
Next, the light emitting layer 102 is formed on the lower electrode 101. The light emitting layer 102 refers to a layer having at least an electron transport layer, an EML layer, and a hole transport layer in order from the lower electrode 101 side.
For the production of the light emitting layer 102, first, an electron transport layer is formed on the lower electrode 101. As the electron transport layer, an Alq film having a thickness of 20 nm is formed by vacuum deposition. At this time, about 40 mg of the raw material was put on a Mo sublimation board, and the deposition rate was controlled to 0.15 ± 0.05 nm / sec. The pattern at this time was formed using a shadow mask.

次に、EML層を形成する。本実施例においてEML層は、青色発光、緑色発光、赤色発光を用いた例について述べるが、特に発光色を限定しない。
青色発光のEML層の場合は、真空蒸着法にて膜厚40nmのジスチリルアリーレン誘導体膜(以下、DPVBiと略記)を形成する。Mo製昇華ボートにDPVBiの原料を、それぞれ約40mg入れ、蒸着速度をそれぞれ0.40±0.05nm/secに制御して蒸着する。
Next, an EML layer is formed. In this embodiment, an example in which the EML layer uses blue light emission, green light emission, and red light emission is described, but the emission color is not particularly limited.
In the case of a blue-emitting EML layer, a 40 nm-thick distyrylarylene derivative film (hereinafter abbreviated as DPVBi) is formed by vacuum evaporation. About 40 mg of each DPVBi raw material is put into a Mo sublimation boat, and the vapor deposition rate is controlled to 0.40 ± 0.05 nm / sec.

緑色発光のEML層の場合は、2元同時真空蒸着法にて、膜厚20nmのトリス(8−キノリノール)アルミニウムとキナクリドンの共蒸着膜(以下、それぞれAlq、Qcと称する。)を形成する。2個のMo製昇華ボードにAlq、Qcの原料を、それぞれ約40mg、約10mgずつ入れ、蒸着速度を、それぞれ0.40±0.05nm/sec、0.01±0.005nm/secに制御して蒸着する。Alq+Qc共蒸着膜は緑色発光層として機能する。   In the case of an EML layer that emits green light, a co-deposited film of tris (8-quinolinol) aluminum and quinacridone (hereinafter referred to as Alq and Qc, respectively) having a film thickness of 20 nm is formed by a binary simultaneous vacuum deposition method. Put about 40 mg and about 10 mg of Alq and Qc materials on two Mo sublimation boards respectively, and control the deposition rate to 0.40 ± 0.05 nm / sec and 0.01 ± 0.005 nm / sec, respectively. And deposit. The Alq + Qc co-evaporated film functions as a green light emitting layer.

赤色発光のEML層の場合は、二元同時真空蒸着法にて、膜厚40nmのAlqとナイルレッドの共蒸着膜(以下、Nrと略記)を形成する。2個のMo製昇華ボートにAlq、Nrの原料を、それぞれ約10mg,約5mg入れ、蒸着速度をそれぞれ0.40±0.05nm/sec,0.01±0.005nm/secに制御して蒸着する。このときのパターンはシャドウマスクを用いて形成する。   In the case of an EML layer that emits red light, a 40 nm-thick Alq and Nile red co-deposited film (hereinafter abbreviated as Nr) is formed by binary simultaneous vacuum deposition. About 10 mg and about 5 mg of Alq and Nr raw materials are put in two Mo sublimation boats, respectively, and the deposition rate is controlled to 0.40 ± 0.05 nm / sec and 0.01 ± 0.005 nm / sec, respectively. Evaporate. The pattern at this time is formed using a shadow mask.

次に、EML層の上に正孔輸送層を形成する。正孔輸送層は真空蒸着法により膜厚50nmのα−NPDによって形成した。Mo製昇華ボードにα−NPDを約60mg入れ、α−NPD膜の形成は蒸着速度を0.15±0.05nm/secに制御して蒸着する。このときのパターンはシャドウマスクを用いて形成した。
本実施例では蒸着法で形成した例を述べたが、発光層102の形成方法は蒸着法に限定するものではなく、塗布法で形成された発光層102でもよい。
Next, a hole transport layer is formed on the EML layer. The hole transport layer was formed by α-NPD having a thickness of 50 nm by a vacuum deposition method. About 60 mg of α-NPD is put on a Mo sublimation board, and the α-NPD film is formed by controlling the deposition rate to 0.15 ± 0.05 nm / sec. The pattern at this time was formed using a shadow mask.
In this embodiment, an example of forming by the vapor deposition method is described, but the method of forming the light emitting layer 102 is not limited to the vapor deposition method, and the light emitting layer 102 formed by a coating method may be used.

次に、下部電極101上に発光層102を形成した後、発光層102の上に上部電極として透明電極103を形成する。透明電極103には屈折率が約2.0の透明な導電性材料であるITO(Indium Tin Oxide)を用いた。ITOはスパッタ法で形成した。ITOからなる透明電極103は、陽極電極として機能する。   Next, after forming the light emitting layer 102 on the lower electrode 101, the transparent electrode 103 is formed on the light emitting layer 102 as an upper electrode. For the transparent electrode 103, ITO (Indium Tin Oxide), which is a transparent conductive material having a refractive index of about 2.0, was used. ITO was formed by sputtering. The transparent electrode 103 made of ITO functions as an anode electrode.

次に、透明電極103の上に高屈折率凹凸層104を形成する。高屈折率凹凸層104は透明層105と複数の粒子106とで構成される。
本発明の特徴は、高屈折率凹凸層104に、透明電極103以上の屈折率を有する粒子106を用いることと、透明電極103と同じ材料の透明層105を用いることである。
Next, the high refractive index uneven layer 104 is formed on the transparent electrode 103. The high refractive index uneven layer 104 includes a transparent layer 105 and a plurality of particles 106.
The feature of the present invention is that the high refractive index irregularity layer 104 uses particles 106 having a refractive index equal to or higher than that of the transparent electrode 103 and the transparent layer 105 made of the same material as the transparent electrode 103.

高屈折率凹凸層104の作製方法としては、まず、透明電極103上に複数の粒子106を塗布する。粒子106の塗布法としては、インクジェット法、印刷法、スプレー法などの方法が適用可能である。溶媒としては、芳香族系、アルコール系などの極性溶媒の混合溶媒を用いることができる。もちろん、芳香族系溶媒、アルコール系などの極性溶媒単独でも使用可能である。インクジェット法で形成する場合には、溶液(インク)の粘度は1−20mPa・sが望ましい。溶液の固形分濃度の制約は特になく、複数の粒子106を透明電極103上に分散できるような固形分濃度であればよい。   As a method for producing the high refractive index uneven layer 104, first, a plurality of particles 106 are applied on the transparent electrode 103. As a method for applying the particles 106, an inkjet method, a printing method, a spray method, or the like can be used. As the solvent, a mixed solvent of polar solvents such as aromatic and alcohol solvents can be used. Of course, polar solvents such as aromatic solvents and alcohols can be used alone. When forming by the inkjet method, the viscosity of the solution (ink) is desirably 1-20 mPa · s. There is no restriction | limiting in particular in the solid content concentration of a solution, What is necessary is just a solid content concentration which can disperse | distribute the some particle | grains 106 on the transparent electrode 103. FIG.

本実施例では、スピンコート法で複数の粒子106を塗布した方法について述べる。粒子106には屈折率が約2.4のチタン酸バリウム(BaTiO)を用いた。BaTiOの平均粒子径は約100nmである。 In this embodiment, a method in which a plurality of particles 106 are applied by a spin coating method will be described. As the particles 106, barium titanate (BaTiO 3 ) having a refractive index of about 2.4 was used. The average particle diameter of BaTiO 3 is about 100 nm.

BaTiOとイソプロピルアルコール(IPA)とを混合し固形分約4%の塗布液を作製する。作製した塗布液にスターラーや超音波振動機、またはホモジナイザーなどを用いて塗布液を振動させ、粒子を十分に分散させた。塗布液と、透明電極103まで形成した基板100を露点−90℃雰囲気のグローブボックスに搬送する。グローブボックス内で透明電極103の上に塗布液をスピンコート法(回転数1600rpm)で塗布した。透明電極103上に塗布液を滴下する際に、粒子の凝集物は異物を除去するために1.2μmのフィルターを用いた。 BaTiO 3 and isopropyl alcohol (IPA) are mixed to prepare a coating solution having a solid content of about 4%. The prepared coating solution was vibrated using a stirrer, an ultrasonic vibrator, or a homogenizer to sufficiently disperse the particles. The coating liquid and the substrate 100 formed up to the transparent electrode 103 are transported to a glove box with a dew point of −90 ° C. The coating solution was applied onto the transparent electrode 103 by a spin coating method (rotation speed: 1600 rpm) in the glove box. When the coating solution was dropped on the transparent electrode 103, a 1.2 μm filter was used to remove foreign substances from the particle aggregates.

次に、透明電極103に複数の粒子106を塗布した後、ホットプレートで70℃、10分のベーキングを施し、IPA溶媒を完全に除去した。粒子106が塗布された基板100を外気に触れないように、透明電極103を形成したITOスパッタ装置へ搬送する。好ましい搬送する環境は1×10−4以下である。 Next, after applying the plurality of particles 106 to the transparent electrode 103, baking was performed at 70 ° C. for 10 minutes on a hot plate to completely remove the IPA solvent. The substrate 100 coated with the particles 106 is transported to an ITO sputtering apparatus in which the transparent electrode 103 is formed so as not to touch the outside air. A preferable conveying environment is 1 × 10 −4 or less.

次に、透明層105を形成する。透明層105には透明電極103と同じITOを用いた。透明層105は、透明電極103を形成するときに使用したITOスパッタ装置で形成した。スパッタ法としては通常のスパッタ粒子の多重散乱がある等方性スパッタ法を用いた。   Next, the transparent layer 105 is formed. The same ITO as the transparent electrode 103 was used for the transparent layer 105. The transparent layer 105 was formed by an ITO sputtering apparatus used when forming the transparent electrode 103. As the sputtering method, an isotropic sputtering method with multiple scattering of normal sputtered particles was used.

図2は、透明層105を形成する直前の基板100の概略構成図である。透明電極103上に複数の粒子106が分散された状態の上に、粒子106を覆うことのできる膜厚、約150nmで透明層105形成した。通常のITOのスパッタは等方性であるため、スパッタ粒子の多重散乱があるために粒子106を覆い、かつ粒子106の形状、粒子106の配置間隔に沿った形状のゆるやかな曲面を有する凹凸形状を形成することができる。
以上の作製方法によって図1に示す有機発光素子OLEDを作製した。
図1で透明電極103と透明層105との境を点線で記したが、透明電極103と透明層105は同じ物質で形成するため、光学的及び物理的な境界は存在しない。
FIG. 2 is a schematic configuration diagram of the substrate 100 immediately before forming the transparent layer 105. A transparent layer 105 having a film thickness of about 150 nm, which can cover the particles 106, was formed on the transparent electrode 103 on which a plurality of particles 106 were dispersed. Since normal ITO sputtering is isotropic, there is multiple scattering of sputtered particles, so that the particles 106 are covered, and the shape of the particles 106 and the uneven shape having a gentle curved surface along the arrangement interval of the particles 106 Can be formed.
The organic light emitting element OLED shown in FIG. 1 was produced by the above production method.
Although the boundary between the transparent electrode 103 and the transparent layer 105 is indicated by a dotted line in FIG. 1, there is no optical and physical boundary because the transparent electrode 103 and the transparent layer 105 are formed of the same material.

ここで、発光層102で発生した光は、粒子106に到達する光と、透明層105の表面の凹凸形状へ到達する光の2通りがある。
粒子106に到達する光は、透明電極103から粒子106へ、または、透明電極103から透明層105を通過して、粒子106へ到達する。粒子106に到達した光は、透明電極103より高屈折率である粒子の中に入射する。
粒子106の屈折率が透明層105より低屈折率であった場合、透明層105と粒子106との界面に全反射角が存在してしまうので、発光層102の発光光を空気層方向へ取り出す効果が低下する。また、粒子106の屈折率が例えば2.5より高い屈折率であった場合、粒子106と透明層105との屈折率差が大きいために、粒子106内に入射された光は閉じ込められてしまい、空気層方向への取出し効果が低下する。そのため、粒子106の屈折率は、透明電極103と透明層105と同等である2.0以上2.5以下の屈折率が適当である。屈折率が2.0より大きくて2.5以下の粒子は、BaTiOの他に、例えばTiO2(屈折率2.5)、ZnS(屈折率2.4)などがあり、それらを本実施例に用いても同様の効果がある。
Here, there are two types of light generated in the light emitting layer 102, light reaching the particle 106 and light reaching the uneven shape on the surface of the transparent layer 105.
The light that reaches the particle 106 reaches the particle 106 from the transparent electrode 103 to the particle 106 or from the transparent electrode 103 through the transparent layer 105. The light that reaches the particles 106 enters the particles having a higher refractive index than the transparent electrode 103.
When the refractive index of the particle 106 is lower than that of the transparent layer 105, a total reflection angle exists at the interface between the transparent layer 105 and the particle 106, and thus the emitted light of the light emitting layer 102 is extracted in the air layer direction. The effect is reduced. Further, when the refractive index of the particle 106 is higher than 2.5, for example, the difference in the refractive index between the particle 106 and the transparent layer 105 is large, so that the light incident on the particle 106 is confined. The effect of taking out in the air layer direction is reduced. Therefore, the refractive index of the particle 106 is appropriately 2.0 or more and 2.5 or less, which is equivalent to the transparent electrode 103 and the transparent layer 105. 2.5 The following particle refractive index is greater than 2.0, in addition to BaTiO 3, for example, TiO2 (refractive index 2.5), ZnS (refractive index 2.4) include, present them Example The same effect can be obtained even if it is used.

本実施例の高屈折率凹凸層104には、粒子106にBaTiO(屈折率2.4)、透明層105にITO(屈折率2.0)を用いるので、粒子106と透明層105の体積比から算出される平均屈折率は、透明電極103より大きい。図3に示した空隙107が存在し、その空隙107の屈折率は1.0であるが、高屈折率凹凸層104に対する空隙107の体積比率は小さいので、高屈折率凹凸層104の平均屈折率は透明電極103より大きく、空隙107が光取出し効果に与える影響は小さい。 Since the high refractive index uneven layer 104 of this embodiment uses BaTiO 3 (refractive index 2.4) for the particles 106 and ITO (refractive index 2.0) for the transparent layer 105, the volume of the particles 106 and the transparent layer 105 is reduced. The average refractive index calculated from the ratio is larger than that of the transparent electrode 103. The void 107 shown in FIG. 3 is present, and the refractive index of the void 107 is 1.0, but the volume ratio of the void 107 to the high refractive index uneven layer 104 is small. The rate is larger than that of the transparent electrode 103, and the influence of the air gap 107 on the light extraction effect is small.

粒子106から出射された光、または粒子106に接触せずに空気層方向へ進んだ光は、高屈折率凹凸層104(透明層105)の表面の凹凸形状に到達する。凹凸形状に到達した光は、凹凸形状により散乱または曲線を有する凹凸によるマイクロレンズ的集光効果により空気層へ取り出すことができる。その結果光取出し効果が大きく発光効率の高い有機発光素子OLEDを得ることができる。   The light emitted from the particles 106 or the light traveling in the air layer direction without contacting the particles 106 reaches the uneven shape on the surface of the high refractive index uneven layer 104 (transparent layer 105). The light that has reached the uneven shape can be extracted to the air layer by the microlens-like condensing effect due to the unevenness having scattering or curved lines due to the uneven shape. As a result, an organic light emitting device OLED having a large light extraction effect and high luminous efficiency can be obtained.

高屈折率凹凸層104の凹凸形状について、図3、図4、図5に示した粒子径B、粒子間距離(配置ピッチ)A、粒子106を覆う透明層105の膜厚C、を用いて述べる。図3、図4、図5は高屈折率凹凸層の断面概略構成図であり、透明電極103の光取出し側の粒子106と、透明層105とで形成された凹凸状態を示す。   With respect to the concavo-convex shape of the high refractive index concavo-convex layer 104, the particle diameter B, the interparticle distance (arrangement pitch) A, and the film thickness C of the transparent layer 105 covering the particles 106 shown in FIGS. 3, 4, and 5 are used. State. 3, 4, and 5 are schematic cross-sectional views of the high refractive index uneven layer, and show the uneven state formed by the light extraction side particles 106 of the transparent electrode 103 and the transparent layer 105.

凹凸形状は、粒子106の形状と、粒子106同士の間隔Aと、粒子106を覆う透明層105の膜厚Cによって形成される。粒子106を透明電極103上に均一に、かつ同じ間隔で分散及び配置することは非常に困難である。本実施例の塗布液及びスピンコート法で得られた透明電極103上の粒子106の配置としては、図3、図4、図5に示す粒子配置が存在する。
図3は、粒子106が密着している状態を示し、粒子間距離Aは粒子径Bと等しい状態(A=B)を示す。
図4は、粒子106間に粒子106が約1個分空いた状態を示し、粒子間距離Aは粒子径Bの約2倍の距離である状態(A=2B)を示す。
図5は、粒子106間に粒子106が約2個分空いた状態を示し、粒子間距離Aは粒子径Bの約3倍の距離である状態(A=3B)を示す。
The uneven shape is formed by the shape of the particles 106, the interval A between the particles 106, and the film thickness C of the transparent layer 105 covering the particles 106. It is very difficult to disperse and arrange the particles 106 on the transparent electrode 103 uniformly and at the same interval. As the arrangement of the particles 106 on the transparent electrode 103 obtained by the coating liquid and spin coating method of this embodiment, there are the particle arrangements shown in FIGS. 3, 4, and 5.
FIG. 3 shows a state in which the particles 106 are in close contact with each other, and an interparticle distance A is equal to the particle diameter B (A = B).
FIG. 4 shows a state in which about one particle 106 is left between the particles 106, and an interparticle distance A is about twice as large as the particle diameter B (A = 2B).
FIG. 5 shows a state in which about two particles 106 are left between the particles 106, and the inter-particle distance A is about three times the particle diameter B (A = 3B).

図3、図4、図5に示す粒子106の上に透明層105を形成すると、透明層105は粒子106の形状に沿った形状を形成するため、透明電極103側とは反対側の表面が曲線を有する凹凸形状となる。
透明層105と空気層との界面に透明層105の凹凸が形成されるため、凹凸による光の散乱、またはマイクロレンズ的な集光効果により有機発光素子OLEDの光を空気層へ取り出す効果が大きくすることができる。
When the transparent layer 105 is formed on the particle 106 shown in FIGS. 3, 4, and 5, the transparent layer 105 forms a shape that follows the shape of the particle 106, and thus the surface opposite to the transparent electrode 103 side is formed. It becomes an uneven shape having a curve.
Since the unevenness of the transparent layer 105 is formed at the interface between the transparent layer 105 and the air layer, the effect of taking out the light of the organic light emitting element OLED to the air layer due to the light scattering due to the unevenness or the condensing effect like a microlens is great. can do.

光取出し効果を向上するため、透明層105の空気層を接触する面には凹凸形状が必要である。粒子106の配置が図3に示すような場合で、透明層105として用いるITOを例えば粒子径の3倍以上厚く形成した場合、通常のITOスパッタは等方性であるため粒子106の凹凸を平坦化してしまい、光の散乱またはマイクロレンズ的な集光効果が小さくなる。
また、粒子106の粒子間隔Aが粒子径の3倍以上と大きく、例えば透明層105の膜厚を粒子径より薄くする(粒子径の半分以下とする)場合、透明電極103の平坦な形状に沿った、平坦な透明層105が形成されてしまい、光の散乱またはマイクロレンズ的な集光効果が小さくなる。
In order to improve the light extraction effect, the surface of the transparent layer 105 that contacts the air layer must have an uneven shape. In the case where the arrangement of the particles 106 is as shown in FIG. 3 and the ITO used as the transparent layer 105 is formed to be, for example, three times thicker than the particle diameter, the unevenness of the particles 106 is flat because normal ITO sputtering is isotropic. And the light scattering or microlens-like condensing effect is reduced.
Further, when the particle interval A of the particles 106 is larger than three times the particle diameter, for example, when the film thickness of the transparent layer 105 is made thinner than the particle diameter (less than half the particle diameter), the transparent electrode 103 has a flat shape. Accordingly, a flat transparent layer 105 is formed, and light scattering or microlens focusing effect is reduced.

図3、図4、図5に示す粒子配置状態が存在していても平坦な部分を極力減少させ、光の散乱、またはマイクロレンズ的な集光効果を得るために、粒子間の距離Aが粒子径の1倍以上、3倍以下、透明層105の膜厚は粒子径の1倍以上、2倍以下とすることで、図3、図4、図5に示す粒子配置状態が存在していても平坦な部分を極力減少した、凹凸形状を形成することができる。本実施例で形成された凹凸形状の平均高さは約80nmであった。   In order to reduce the flat portion as much as possible even when the particle arrangement state shown in FIGS. 3, 4, and 5 is present, and to obtain light scattering or a microlens focusing effect, the distance A between the particles is The particle arrangement state shown in FIGS. 3, 4, and 5 exists by setting the film thickness of the transparent layer 105 to 1 to 3 times and the transparent layer 105 to 1 to 2 times the particle diameter. However, it is possible to form a concavo-convex shape in which flat portions are reduced as much as possible. The average height of the concavo-convex shape formed in this example was about 80 nm.

本実施例の高屈折率凹凸層104は、透明層105に透明電極103と同じ物質(ITO)を用いているため、透明電極103からの光は粒子106を介して、または直接、凹凸層まで到達することができる。凹凸層まで到達した光は、その凹凸形状により光の散乱、または曲面であることからマイクロレンズ的な集光効果により空気層へと取り出すことが可能となる。   Since the high refractive index uneven layer 104 of the present embodiment uses the same material (ITO) as the transparent electrode 103 for the transparent layer 105, the light from the transparent electrode 103 passes through the particles 106 or directly to the uneven layer. Can be reached. The light that reaches the concavo-convex layer can be taken out into the air layer by the microlens-like light condensing effect because of the light scattering or curved surface due to the concavo-convex shape.

本実施例で得た有機発光素子OLEDの発光効率は、平坦な透明電極103のみの有機発光素子と比較して約1.6倍の効率を得ることができた。   The luminous efficiency of the organic light emitting device OLED obtained in this example was about 1.6 times higher than that of the organic light emitting device having only the flat transparent electrode 103.

本発明は、上部の透明電極103から光を取り出すトップエミッション構造の有機発光素子OLEDにおいて、透明電極103の上に、透明電極103と同じ物質の透明層105と、屈折率が透明電極103以上で2.5以下の高屈折率な複数の粒子106とからなる高屈折率凹凸層104を有することを特徴とする。
本実施例のトップエミッション構造の有機発光素子OLED及び作製方法により、損失していた透明電極103での導波光を空気層へ取り出すことができる。その結果、高効率で長寿命なトップエミッション構造の有機発光素子OLEDを低コストで得ることができる。また、本発明で作製した有機発光素子OLEDを用いて、アクティブ及びパッシブ駆動の有機発光表示装置や、液晶パネルのバックライトや、照明装置に応用することができる。
The present invention relates to an organic light emitting device OLED having a top emission structure in which light is extracted from an upper transparent electrode 103, a transparent layer 105 made of the same material as the transparent electrode 103, and a refractive index higher than that of the transparent electrode 103. It has a high refractive index uneven layer 104 composed of a plurality of particles 106 having a high refractive index of 2.5 or less.
With the organic light emitting device OLED having the top emission structure and the manufacturing method of this embodiment, the lost guided light at the transparent electrode 103 can be extracted to the air layer. As a result, a top-emission organic light-emitting element OLED having a high efficiency and a long lifetime can be obtained at low cost. In addition, the organic light emitting element OLED produced in the present invention can be used for active and passive drive organic light emitting display devices, liquid crystal panel backlights, and illumination devices.

〔実施例2〕
本実施例は、前述の実施例1で示した透明電極103と透明層105の材料が異なる。本実施例の透明電極103と、透明電極105は、酸化インジウム亜鉛(In−Zn−O、以下、IZO)を用いた。透明電極103及び透明層105はスパッタ法で形成する。これ以降は、前述の実施例1と同様の手順にて有機発光素子OLEDを作製した。本実施例は前述の実施例1と同様の効果があり、損失していた透明電極103での導波光を空気層へ取り出すことができる。その結果、高効率で長寿命なトップエミッション構造の有機発光素子OLEDを低コストで得ることができる。また、本発明で作製した有機発光素子OLEDを用いて、アクティブ及びパッシブ駆動の有機発光表示装置や、液晶パネルのバックライトや、照明装置に応用することができる。
[Example 2]
In this embodiment, the materials of the transparent electrode 103 and the transparent layer 105 shown in the first embodiment are different. For the transparent electrode 103 and the transparent electrode 105 of this example, indium zinc oxide (In-Zn-O, hereinafter, IZO) was used. The transparent electrode 103 and the transparent layer 105 are formed by sputtering. Thereafter, an organic light-emitting element OLED was produced in the same procedure as in Example 1 described above. This embodiment has the same effect as that of the first embodiment described above, and the guided light at the transparent electrode 103 that has been lost can be extracted to the air layer. As a result, a top-emission organic light-emitting element OLED having a high efficiency and a long lifetime can be obtained at low cost. In addition, the organic light emitting element OLED produced in the present invention can be used for active and passive drive organic light emitting display devices, liquid crystal panel backlights, and illumination devices.

〔実施例3〕
本実施例は、前述の実施例1で示した透明電極103と透明層105の材料が異なる。本実施例の透明電極103と、透明電極105は、酸化インジウムゲルマニウム等の2元系を用いた。透明電極103及び透明層105はスパッタ法で形成する。これ以降は前述の実施例1と同様の手順にて有機発光素子OLEDを作製した。本実施例は前述の実施例1と同様の効果があり、損失していた透明電極103での導波光を空気層へ取り出すことができる。その結果、高効率で長寿命なトップエミッション構造の有機発光素子OLEDを低コストで得ることができる。また、本発明で作製した有機発光素子OLEDを用いて、アクティブ及びパッシブ駆動の有機発光表示装置や、液晶パネルのバックライトや、照明装置に応用することができる。
Example 3
In this embodiment, the materials of the transparent electrode 103 and the transparent layer 105 shown in the first embodiment are different. For the transparent electrode 103 and the transparent electrode 105 of this example, a binary system such as indium germanium oxide was used. The transparent electrode 103 and the transparent layer 105 are formed by sputtering. Thereafter, an organic light-emitting element OLED was produced in the same procedure as in Example 1 described above. This embodiment has the same effect as that of the first embodiment described above, and the guided light at the transparent electrode 103 that has been lost can be extracted to the air layer. As a result, a top-emission organic light-emitting element OLED having a high efficiency and a long lifetime can be obtained at low cost. In addition, the organic light emitting element OLED produced in the present invention can be used for active and passive drive organic light emitting display devices, liquid crystal panel backlights, and illumination devices.

〔実施例4〕
本実施例は、前述の実施例1で示した透明電極103と透明層105の材料が異なる。本実施例の透明電極103と、透明層105は、酸化インジウムスズ亜鉛等の3元系を用いた。透明電極103及び透明層105はスパッタ法で形成する。これ以降は、前述の実施例1と同様の手順にて有機発光素子OLEDを作製した。本実施例は前述の実施例1と同様の効果があり、損失していた透明電極103での導波光を空気層へ取り出すことができる。その結果、高効率で長寿命なトップエミッション構造の有機発光素子OLEDを低コストで得ることができる。また、本発明で作製した有機発光素子OLEDを用いて、アクティブ及びパッシブ駆動の有機発光表示装置や、液晶パネルのバックライトや、照明装置に応用することができる。
Example 4
In this embodiment, the materials of the transparent electrode 103 and the transparent layer 105 shown in the first embodiment are different. For the transparent electrode 103 and the transparent layer 105 of this example, a ternary system such as indium tin zinc oxide was used. The transparent electrode 103 and the transparent layer 105 are formed by sputtering. Thereafter, an organic light-emitting element OLED was produced in the same procedure as in Example 1 described above. This embodiment has the same effect as that of the first embodiment described above, and the guided light at the transparent electrode 103 that has been lost can be extracted to the air layer. As a result, a top-emission organic light-emitting element OLED having a high efficiency and a long lifetime can be obtained at low cost. In addition, the organic light emitting element OLED produced in the present invention can be used for active and passive drive organic light emitting display devices, liquid crystal panel backlights, and illumination devices.

〔実施例5〕
本実施例は、前述の実施例1、2、で示した粒子106の材料が異なる。本実施例の粒子106はITO粒子を用いた。これ以降は、前述の実施例1と同様の手順にて有機発光素子OLEDを作製した。
粒子106としてITO粒子を用いると、ITO粒子と透明層105及び、ITO粒子と透明電極103との屈折率差が無いために、透明電極103からの光は粒子で全反射されることはなく、かつ粒子内に光が閉じ込まれることなく空気層方向へ光は進むことができるので、光取出し効果が向上する。
本実施例は、実施例1、2と比較して更に高効率な有機発光素子OLEDを得ることができる。その結果、高効率で長寿命なトップエミッション構造の有機発光素子OLEDを低コストで得ることができる。また、本発明で作製した有機発光素子OLEDを用いて、アクティブ及びパッシブ駆動の有機発光表示装置や、液晶パネルのバックライトや、照明装置に応用することができる。
Example 5
In this embodiment, the material of the particles 106 shown in the first and second embodiments is different. The particles 106 of this example were ITO particles. Thereafter, an organic light-emitting element OLED was produced in the same procedure as in Example 1 described above.
When ITO particles are used as the particles 106, there is no refractive index difference between the ITO particles and the transparent layer 105 and between the ITO particles and the transparent electrode 103, so that the light from the transparent electrode 103 is not totally reflected by the particles, In addition, since the light can travel in the direction of the air layer without being confined within the particles, the light extraction effect is improved.
In this example, an organic light-emitting element OLED having higher efficiency than that of Examples 1 and 2 can be obtained. As a result, a top-emission organic light-emitting element OLED having a high efficiency and a long lifetime can be obtained at low cost. In addition, the organic light emitting element OLED produced in the present invention can be used for active and passive drive organic light emitting display devices, liquid crystal panel backlights, and illumination devices.

〔実施例6〕
本実施例では、本発明を画像表示装置に応用した一例を述べる。図6に画像表示装置の画素部分の断面概略構成図を示す。
まず、基板100上に薄膜トランジスタ(Thin Film Transistor:以下、単にTFTと呼ぶ)を含む層200を作製する。TFTを含む層200は、基板100の表面を覆う絶縁膜、TFT、TFTのドレイン電極及びソース電極を保護する絶縁膜、とで構成される。
Example 6
In this embodiment, an example in which the present invention is applied to an image display device will be described. FIG. 6 is a schematic cross-sectional configuration diagram of a pixel portion of the image display device.
First, a layer 200 including a thin film transistor (hereinafter simply referred to as TFT) is formed over the substrate 100. The layer 200 including a TFT includes an insulating film that covers the surface of the substrate 100, and an insulating film that protects the TFT and the drain and source electrodes of the TFT.

次に、TFTを含む層200を形成した後、下部電極101を形成する。下部電極101はTFTを含む層200のドレイン電極またはソース電極と電気的に接続される。その後、下部電極101の端部を覆うバンク層201を形成する。バンク層201は、下部電極101のエッジ部分を覆うようにパターニングした。バンク層201は、特に材料の指定は無いが、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂などの各種樹脂を用いることができる。本実施例では、感光性のポリイミド樹脂を用いる。バンク層201は、塗布形成後、所定のフォトマスクを用い露光現像して形成することができる。   Next, after the layer 200 including the TFT is formed, the lower electrode 101 is formed. The lower electrode 101 is electrically connected to the drain electrode or the source electrode of the layer 200 including a TFT. Thereafter, a bank layer 201 is formed to cover the end of the lower electrode 101. The bank layer 201 was patterned so as to cover the edge portion of the lower electrode 101. The bank layer 201 is not specified in particular, but various resins such as a polyimide resin and an acrylic resin can be used. In this embodiment, a photosensitive polyimide resin is used. The bank layer 201 can be formed by applying and developing after exposure and development using a predetermined photomask.

次に、発光層102、透明電極103、高屈折率凹凸層104を形成する。発光層102は実施例1に示した方法と同様な方法で形成した。発光層102上の透明電極103は実施例1、2、3、4、に示した方法と同様の方法で形成した。透明電極103上の高屈折率凹凸層104は実施例1、2、3、4、5に示した方法と同様の方法で形成した。   Next, the light emitting layer 102, the transparent electrode 103, and the high refractive index uneven | corrugated layer 104 are formed. The light emitting layer 102 was formed by a method similar to the method shown in Example 1. The transparent electrode 103 on the light emitting layer 102 was formed by the same method as shown in Examples 1, 2, 3, and 4. The high refractive index uneven layer 104 on the transparent electrode 103 was formed by the same method as shown in Examples 1, 2, 3, 4, and 5.

本実施例の画像表示装置は、高屈折率凹凸層104を有しているので、高効率、低消費電力、長寿命な画像表示装置を低コストで得ることができる。本発明で作製した有機発光素子OLEDを用いて、アクティブ及びパッシブ駆動の有機発光表示装置や、液晶パネルのバックライトや、照明装置に応用することができる。   Since the image display apparatus of this embodiment includes the high refractive index uneven layer 104, an image display apparatus with high efficiency, low power consumption, and long life can be obtained at low cost. The organic light emitting element OLED produced in the present invention can be used for active and passive drive organic light emitting display devices, liquid crystal panel backlights, and lighting devices.

〔実施例7〕
本実施例は、前述の実施例1、2、3、4、5、における透明層105を形成するスパッタ方法が異なる。本実施例の透明層105は異方性スパッタ法で形成する。異方性スパッタ法は等方性スパッタと異なり、スパッタ粒子の多重散乱を少なくし直進性を高めたスパッタ法である。異方性スパッタ法で形成すると、スパッタ粒子の多重散乱がないので、粒子106と透明電極103との隙間にスパッタ粒子が入りにくい。そのため粒子106と透明電極103との隙間に空隙が形成される。この空隙の体積は実施例1、2、3、4、5で形成される空隙より大きい。この空隙の屈折率は1であり、空隙と透明電極103及び粒子106とに大きな屈折率差が設けられ、光を散乱させることができる。散乱した光は高屈折率凹凸層104の凹凸形状へ到達し、空気層へと取り出すことができる。
Example 7
This embodiment is different in the sputtering method for forming the transparent layer 105 in the above-described embodiments 1, 2, 3, 4, and 5. The transparent layer 105 of this embodiment is formed by anisotropic sputtering. Unlike isotropic sputtering, anisotropic sputtering is a sputtering method in which multiple scattering of sputtered particles is reduced and straightness is improved. When formed by the anisotropic sputtering method, there is no multiple scattering of the sputtered particles, so that the sputtered particles do not easily enter the gap between the particle 106 and the transparent electrode 103. Therefore, a gap is formed in the gap between the particle 106 and the transparent electrode 103. The volume of this void is larger than the void formed in Examples 1, 2, 3, 4, and 5. The refractive index of this void is 1, and a large refractive index difference is provided between the void and the transparent electrode 103 and the particle 106, so that light can be scattered. The scattered light reaches the uneven shape of the high refractive index uneven layer 104 and can be extracted to the air layer.

本実施例の異方性スパッタ法で高屈折率凹凸層104を形成する場合、粒子106の距離Aは粒子径Bの2倍以下が望ましい。粒子間距離が大きいと異方性スパッタ法によって粒子間にある透明電極103の平坦な部分がそのまま平坦になってしまいゆるやかな曲面を形成しにくくなるからである。本実施例では、粒子106を塗布する際に作製する塗布液の固形分濃度を6%、スピンコート法で塗布する際の回転数を1000romで塗布した。その結果、粒子間距離Aが2倍以下となる配置を多く存在させた。   When forming the high refractive index uneven layer 104 by the anisotropic sputtering method of this embodiment, the distance A of the particles 106 is preferably not more than twice the particle diameter B. This is because if the distance between particles is large, the flat portion of the transparent electrode 103 between the particles becomes flat as it is by anisotropic sputtering, and it becomes difficult to form a gentle curved surface. In this example, the solid content concentration of the coating solution prepared when the particles 106 were applied was 6%, and the number of rotations when applying by the spin coating method was 1000 rom. As a result, there were many arrangements in which the interparticle distance A was twice or less.

本実施例の異方性スパッタを用いる場合、透明層105の膜厚が厚くても凹凸形状が緩やかにならないため、透明層105の膜厚に限定はない。透明層105の膜厚が厚いとそれだけ形成するための時間を要するので、本実施例の透明層105の膜厚は粒子径と同じ膜厚で形成した。
本実施例のトップエミッション構造の有機発光素子OLED及び作製方法により、損失していた透明電極103での導波光を空気層へ取り出すことができる。その結果、高効率で長寿命なトップエミッション構造の有機発光素子OLEDを低コストで得ることができる。また、本発明で作製した有機発光素子OLEDを用いて、アクティブ及びパッシブ駆動の有機発光表示装置や、液晶パネルのバックライトや、照明装置に応用することができる。
In the case of using the anisotropic sputtering of this embodiment, since the uneven shape does not become gentle even if the transparent layer 105 is thick, the thickness of the transparent layer 105 is not limited. Since the time required to form the transparent layer 105 is increased when the film thickness of the transparent layer 105 is large, the film thickness of the transparent layer 105 of this example is formed with the same film thickness as the particle diameter.
With the organic light emitting device OLED having the top emission structure and the manufacturing method of this embodiment, the lost guided light at the transparent electrode 103 can be extracted to the air layer. As a result, a top-emission organic light-emitting element OLED having a high efficiency and a long lifetime can be obtained at low cost. In addition, the organic light emitting element OLED produced in the present invention can be used for active and passive drive organic light emitting display devices, liquid crystal panel backlights, and illumination devices.

なお、前述の実施例1〜7では、上部電極である透明電極103上に、透明電極103と同じ材料の透明層105と、屈折率が透明電極103以上で2.5以下の複数の粒子106とで構成され、透明電極103とは反対側の表面が凹凸に形成された高屈折率凹凸層104を有する構造について説明したが、この構造を別な見方で表現すれば、透明電極103を第1の透明層とし、透明層105を第2の透明層とし、これら第1の透明層(透明電極103)及び第2の透明層(透明層105)並びに複数の粒子106を含めて1つの透明電極としてもよい。この場合の透明電極は、第1の透明層(透明電極103)と、前記第1の透明層上に形成され、かつ屈折率が前記第1の透明層の屈折率以上で2.5以下の複数の粒子106と、前記複数の粒子106を覆うようにして前記第1の透明層上形成され、かつ前記第1の透明層と同じ材料からなる第2の透明層(透明層105)とを有し、基板100側とは反対側の表面が凹凸になっている構造となる。
以上、本発明者によってなされた発明を、前記実施例に基づき具体的に説明したが、本発明は、前記実施例に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々変更可能であることは勿論である。
In Examples 1 to 7 described above, the transparent layer 105 made of the same material as the transparent electrode 103 and the plurality of particles 106 having a refractive index of not less than the transparent electrode 103 and not more than 2.5 on the transparent electrode 103 as the upper electrode. The structure having the high refractive index concavo-convex layer 104 in which the surface opposite to the transparent electrode 103 is formed as concavoconvex has been described. However, if this structure is expressed in another way, the transparent electrode 103 is 1 transparent layer, the transparent layer 105 as a second transparent layer, and a single transparent layer including the first transparent layer (transparent electrode 103), the second transparent layer (transparent layer 105), and a plurality of particles 106. It may be an electrode. The transparent electrode in this case is formed on the first transparent layer (transparent electrode 103) and the first transparent layer, and the refractive index is not less than the refractive index of the first transparent layer and not more than 2.5. A plurality of particles 106, and a second transparent layer (transparent layer 105) formed on the first transparent layer so as to cover the plurality of particles 106 and made of the same material as the first transparent layer. And has a structure in which the surface opposite to the substrate 100 side is uneven.
As mentioned above, the invention made by the present inventor has been specifically described based on the above embodiments. However, the present invention is not limited to the above embodiments, and various modifications can be made without departing from the scope of the invention. Of course.

本発明の構成、及び作製方法により、高効率で長寿命な上部透明電極から光を取り出すトップエミッション構造のOLED素子を得ることが可能となる。本発明によって得られた長寿命な有機発光素子はテレビや各種情報端末等の表示装置に利用可能である。また液晶表示装置のバックライトや、照明装置にも利用可能である。   According to the configuration and the manufacturing method of the present invention, it is possible to obtain an OLED element having a top emission structure in which light is extracted from the upper transparent electrode having a high efficiency and a long lifetime. The long-lived organic light-emitting device obtained by the present invention can be used for display devices such as televisions and various information terminals. It can also be used for backlights of liquid crystal display devices and lighting devices.

100…基板、101…下部電極、102…発光層、103…透明電極、104…高屈折率凹凸層、105…透明層、106…粒子、107…空隙、
200…TFTを含む層、201…バンク層、OLED…有機発光素子。
DESCRIPTION OF SYMBOLS 100 ... Board | substrate, 101 ... Lower electrode, 102 ... Light emitting layer, 103 ... Transparent electrode, 104 ... High refractive index uneven | corrugated layer, 105 ... Transparent layer, 106 ... Particle, 107 ... Air gap,
200: Layer including TFT, 201: Bank layer, OLED: Organic light emitting element.

Claims (10)

基板上に、前記基板側から第1の電極、発光層、第2の電極が積層され、前記第2の電極が透明電極であり、前記透明電極から光を取り出す有機発光素子において、
前記透明電極の光を取り出す側に、前記透明電極と同じ材料の透明層と、屈折率が前記透明電極の屈折率以上の複数の粒子とで構成され、前記透明電極とは反対側の表面が凹凸に形成された高屈折率凹凸層を有することを特徴とする有機発光素子。
In the organic light emitting device in which the first electrode, the light emitting layer, and the second electrode are laminated from the substrate side on the substrate, the second electrode is a transparent electrode, and light is extracted from the transparent electrode.
The transparent electrode is formed of a transparent layer made of the same material as the transparent electrode, and a plurality of particles having a refractive index equal to or higher than the refractive index of the transparent electrode, and a surface opposite to the transparent electrode An organic light-emitting device comprising a high-refractive index uneven layer formed on an uneven surface.
請求項1に記載の有機発光素子において、
前記粒子は、前記透明電極と同じ材料であることを特徴とする有機発光素子。
The organic light emitting device according to claim 1,
The organic light-emitting device, wherein the particles are made of the same material as the transparent electrode.
請求項1に記載の有機発光素子において、
前記粒子の屈折率は、前記透明電極の屈折率以上2.5以下であることを特徴とする有機発光素子。
The organic light emitting device according to claim 1,
The organic light-emitting device, wherein a refractive index of the particles is not less than a refractive index of the transparent electrode and not more than 2.5.
請求項1に記載の有機発光素子において、
前記粒子の粒子径は、100nm〜2μmの範囲であることを特徴とする有機発光素子。
The organic light emitting device according to claim 1,
The particle diameter of the particles is in the range of 100 nm to 2 μm.
請求項1に記載の有機発光素子において、
前記透明層の膜厚は、前記粒子径以上で、前記粒子径の2倍以下であることを特徴とする有機発光素子。
The organic light emitting device according to claim 1,
The organic light-emitting device, wherein the transparent layer has a film thickness not less than the particle diameter and not more than twice the particle diameter.
請求項1に記載の有機発光素子において、
前記高屈折率凹凸層の凹凸の高さは、50nm〜800nmの範囲であることを特徴とする有機発光素子。
The organic light emitting device according to claim 1,
The organic light emitting device, wherein the unevenness of the high refractive index unevenness layer is in the range of 50 nm to 800 nm.
請求項1に記載の有機発光素子において、
前記高屈折率凹凸層の凹凸のアスペクト比(直径/高さ)は、2〜10の範囲であることを特徴とする有機発光素子。
The organic light emitting device according to claim 1,
The organic light-emitting device characterized in that the concavo-convex aspect ratio (diameter / height) of the high refractive index concavo-convex layer is in the range of 2-10.
基板上に、前記基板側から第1の電極、発光層、第2の電極が積層され、前記第2の電極が透明電極であり、前記透明電極から光を取り出す有機発光素子の作製方法において、
前記透明電極の光を取り出す側に、前記透明電極とは反対側の表面が凹凸となる高屈折率凹凸層を形成する工程を有し、
前記高屈折率凹凸層を形成する工程は、
(a)前記透明電極の光を取り出す側に、屈折率が前記透明電極以上の複数の粒子を塗布する工程と、
(b)前記粒子の光を取り出す側に、前記粒子を覆うようにして前記透明電極と同じ材料の透明層を形成する工程と、
を含むことを特徴とする有機発光素子の作製方法。
On the substrate, the first electrode, the light emitting layer, and the second electrode are laminated from the substrate side, the second electrode is a transparent electrode, and a method for manufacturing an organic light emitting device that extracts light from the transparent electrode,
A step of forming a high refractive index concavo-convex layer on the side of the transparent electrode from which light is extracted, the surface opposite to the transparent electrode being uneven;
The step of forming the high refractive index uneven layer includes:
(A) applying a plurality of particles having a refractive index equal to or greater than that of the transparent electrode to the light extraction side of the transparent electrode;
(B) forming a transparent layer of the same material as the transparent electrode so as to cover the particles on the light extraction side of the particles;
A method for manufacturing an organic light-emitting element comprising:
基板上に、前記基板側から第1の電極、発光層、第2の電極が積層され、前記第2の電極が透明電極であり、前記透明電極から光を取り出す有機発光素子において、
前記透明電極は、第1の透明層と、前記第1の透明層上に形成され、屈折率が前記第1の透明層の屈折率以上の複数の粒子と、前記第1の透明層上に前記複数の粒子を覆うようにして形成され、前記第1の透明層と同じ材料からなる第2の透明層とで構成され、前記基板側とは反対側の表面が凹凸になっていることを特徴とする有機発光素子。
In the organic light emitting device in which the first electrode, the light emitting layer, and the second electrode are laminated from the substrate side on the substrate, the second electrode is a transparent electrode, and light is extracted from the transparent electrode.
The transparent electrode is formed on the first transparent layer, the first transparent layer, a plurality of particles having a refractive index equal to or higher than the refractive index of the first transparent layer, and the first transparent layer. It is formed so as to cover the plurality of particles, and is composed of a second transparent layer made of the same material as the first transparent layer, and the surface opposite to the substrate side is uneven. An organic light emitting device characterized.
請求項1又は請求項9に記載の有機発光素子を具備することを特徴とする表示装置。   A display device comprising the organic light-emitting device according to claim 1.
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