JP2010129299A - 燃料電池用セパレータ及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】ガス拡散層及び触媒層に対する反応ガスの供給を均一化し、発電性能の低下を防止することができる燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法を提供する。
【解決手段】燃料電池用セパレータ６，７は、セパレータ基材１０と、前記セパレータ基材１０上に設けられ、前記セパレータ基材１０の表面に反応ガス流路を形成し、さらに多孔質体からなる複数の突起１３と、を備え、前記突起１３は粒子径が０．５μｍ〜５０μｍの導電性粒子を含有し、さらに前記突起１３の空孔率は６５〜９０％である。
【選択図】図２

Description

本発明は、燃料電池用セパレータ及びその製造方法に関する。具体的には、本発明は、電解質膜の両側に配置された電極に対する反応ガスの供給を均一化することができる燃料電池用セパレータ及びその製造方法に関する。

近年、エネルギ・環境問題を背景とした社会的要求や動向と呼応して、常温でも作動し、高出力が得られる燃料電池が、電気自動車用電源や定置型電源として注目されている。燃料電池は、電極反応による生成物が水であり、地球環境への悪影響がほとんどないクリーンな発電システムである。燃料電池には、固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）、リン酸形燃料電池（ＰＡＦＣ）、アルカリ形燃料電池（ＡＦＣ）、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）、溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）などがある。なかでも、固体高分子型燃料電池は、比較的低温で作動して高出力が得られることから、電気自動車用電源として期待されている。

固体高分子型燃料電池の構成は、一般的には、膜電極接合体をセパレータで挟持した構造となっている。膜電極接合体は、固体電解質膜が一対の触媒層及び必要に応じてガス拡散層により挟持されてなるものである。また、セパレータは、電極に接触し、電極からの集電に用いるとともに、ガス供給用のガス流路及び冷却水流路をそれぞれ備えている。

このような燃料電池用セパレータとして、金属セパレータの表面に複数の突起を設けることにより、反応ガス流路を形成するものが開示されている（例えば、特許文献１参照）。
特開２００５−１９０７１０号公報

しかしながら、前記特許文献１のセパレータにおける突起は、金属板をプレス成形することにより形成されている。そのため、ガス拡散層における突起と接触する部分には、反応ガスが到達しにくい。そのため、ガス拡散層と接触した触媒層への反応ガスの到達も阻害され、十分な反応領域が確保できず、発電性能が低下するという問題があった。

本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものである。そして、その目的とするところは、ガス拡散層及び触媒層に対する反応ガスの供給を均一化し、発電性能の低下を防止することができる燃料電池用セパレータ及び燃料電池用セパレータの製造方法を提供することにある。

本発明の燃料電池用セパレータは、セパレータ基材と、セパレータ基材上に設けられ、セパレータ基材の表面に反応ガス流路を形成し、さらに多孔質体からなる複数の突起と、を備える。さらに、突起は粒子径が０．５μｍ〜５０μｍの導電性粒子を含有し、さらに突起の空孔率は６５〜９０％である。

本発明の燃料電池用セパレータの製造方法は、導電性粒子を含有するスラリを調製する工程と、スクリーン印刷によりスラリをセパレータ基材上に塗工することにより突起前駆体を形成する工程を有する。さらに、スラリが塗工されたセパレータ基材を乾燥することにより突起を形成する工程を有する。

本発明の燃料電池用セパレータでは、セパレータ基材上に設けた突起を多孔質体としたことから、突起と対向するガス拡散層及び触媒層へ反応ガスが透過する為、反応領域を確保でき、発電性能が向上する。また、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法は、スクリーン印刷法により前記突起を安価で容易に形成することができる。

以下、図面を用いて本実施形態の実施形態について詳細に説明する。なお、以下で説明する図面で、同一機能を有するものは同一符号を付け、その繰り返しの説明は省略する。

図１（ａ）では、本実施形態のセパレータを備えた燃料電池（単セル）の構成を示す。図１（ａ）に示すように、燃料電池１は、固体高分子電解質膜２の両側に、空気極３及び燃料極４を接合して一体化した膜電極接合体５を備える。空気極３は、空気極触媒層３ａ及び空気極ガス拡散層３ｂを備えた二層構造であり、空気極触媒層３ａは、固体高分子電解質膜２の一方の面に接触している。同様に、燃料極４は、燃料極触媒層４ａ及び燃料極ガス拡散層４ｂを備えた二層構造であり、燃料極触媒層４ａは、固体高分子電解質膜２の他方の面に接触している。空気極３及び燃料極４の外側には、空気極セパレータ６及び燃料極セパレータ７が各々設置されている。そして、空気極セパレータ６及び燃料極セパレータ７により、酸化剤ガス流路６ａ、燃料ガス流路７ａ及び冷却水流路８が形成されている。

前記燃料電池１は、固体高分子電解質膜２の両側に空気極３、燃料極４を配置して、通常、ホットプレス法により一体に接合して膜電極接合体を形成し、次に膜電極接合体５の両側に空気極セパレータ６及び燃料極セパレータ７を配置して製造する。燃料電池１では、燃料極４側に水素を含有した燃料ガスを供給し、空気極３側に酸素を含有した空気などの酸化剤ガスを供給する。これにより、固体高分子電解質膜２と、空気極触媒層３ａ及び燃料極触媒層４ａとの間の接触面において電気化学反応が起こる。

図２では、本実施形態に係る燃料極セパレータ７を示す。なお、以下、燃料極セパレータ７の構成を説明するが、空気極セパレータ６も燃料極セパレータ７と同様の構成である。セパレータ７は、平板状のセパレータ基材１０を備えている。セパレータ基材１０の長手方向（Ｘ方向）の一端には、燃料ガスをセパレータ７に供給するための燃料ガス供給マニホールド１１ａが形成され、その対角線上に燃料ガス排出マニホールド１１ｂが形成されている。また、セパレータ基材１０の長手方向の他端には、酸化剤ガスをセパレータ６に供給するための酸化剤ガス供給マニホールド１２ａが形成され、その対角線上に酸化剤ガス排出マニホールド１２ｂが形成されている。

そして、本実施形態の燃料極セパレータ７は、セパレータ基材１０の一方の面に複数の突起１３が形成されている。この突起１３は多孔質体からなり、燃料ガス供給マニホールド１１ａを通じて供給された燃料ガスが突起１３の内部を通過して、突起１３と対向するガス拡散層４ｂに到達することができる。

具体的には、特許文献１のセパレータは、表面に複数の突起が形成されているが、この突起は金属板をプレス成形することにより形成されている。そのため、突起自体に燃料ガスの透過性がない。そのため、図１（ｂ）に示すように、ガス拡散層における突起と対向する部分９には、燃料ガスが到達しにくくなる。この場合、ガス拡散層の下層に存在する触媒層に燃料ガスが供給されにくくなることから、部分９の近傍では、燃料ガスの酸化反応が起こりにくくなり、発電効率が低下する。しかし、本実施形態のセパレータ７は、突起１３が多孔質体により構成されている。そのため、図１（ｂ）の矢印が示すように、燃料ガスが燃料ガス流路７ａから突起１３の内部に侵入し、さらに突起１３の内部から、ガス拡散層４ｂにおける突起１３と対向する部分９にガスが供給される。そのため、部分９の近傍に存在する触媒層４ａでも燃料ガスの酸化反応が起こるようになり、発電効率が向上する。

また、セパレータ７は、図２に示すように、セパレータ基材１０の一方の面に複数の突起１３を形成することにより、燃料ガス流路を形成している。具体的には、燃料ガス供給マニホールド１１ａを通じてセパレータ７に供給された燃料ガスは、突起１３を通じてガス拡散層４ｂの内部に拡散し、触媒層４ａに到達する。その後、燃料ガスは触媒層において酸化され、反応後の燃料ガスは、燃料ガス供給マニホールド１１ａの対角線上にある燃料ガス排出マニホールド１１ｂから排出される。このように、燃料電池１の燃料極では、ガス拡散層４ｂだけでなく多孔質の突起１３により燃料ガスが拡散されるため、触媒層４ａ全体に対し均一に燃料ガスを供給することができる。さらに突起１３が高いガス拡散能を有していることから、ガス拡散層４ｂの厚さを従来より薄くし、低コスト化することも可能である。また、突起１３によりガス流路を形成できるため、従来のセパレータに必須であったガス流路溝を形成する必要がなく、そのための金属成形が不要となる。

前記突起１３は多孔質体からなることから、前記突起１３の空孔率は６５〜９０％であることが好ましい。空孔率が６５％未満の場合、ガス透過性が低下し、十分なガス拡散能が得られない可能性がある。また、空孔率が９０％を超える場合、突起の強度が低下する可能性がある。空孔率が７０〜９０％であることがより好ましい。なお、空孔率とは突起を構成する多孔質体の見かけの体積に対する空孔の割合を示し、水銀圧入法により求めることができる。水銀圧入法により空孔率を求める場合には、突起１３をセパレータ基材１０から分離し、市販の細孔分布測定装置を使用して求める。また、突起１３に形成された細孔の細孔径は、０．１μｍ〜１０μｍであることが好ましい。細孔径が０．１μｍ未満の場合、排水抵抗が高くなり排水性が低下する可能性がある。また、細孔径が１０μｍ以上を超える場合、細孔内に水が滞留しやすくなり、結果として排水性が低下する可能性がある。細孔径が２μｍ〜８μｍであることがより好ましい。なお、細孔径は、前記水銀圧入法により求めることができる。

前記セパレータ７は、アノードの電気化学反応により発生した電子を取り出す必要があるため、高い電気伝導性を有する必要がある。そのため、突起１３自体も電気伝導性を有していることが好ましい。このことから、前記突起１３は、導電性粒子を含有していることが好ましい。また、突起１３は多孔質体であることから、導電性粒子の粒子径は０．５μｍ〜５０μｍであることが好ましい。粒子径が０．５μｍ未満の場合、導電性粒子が密になってしまい、前記燃料ガスの透過に必要な細孔が得られない可能性がある。また、粒子径が５０μｍを超える場合、突起内の細孔が減少し、燃料ガスの透過パスが減少する可能性がある。粒子径が１μｍ〜１０μｍであることがより好ましい。なお、本明細書において、粒子径はメジアン径（Ｄ５０）を示し、レーザー回折散乱法により求めることができる。

導電性粒子としては、導電性カーボン粒子を使用することが好ましく、特にカーボンブラックを用いることが好ましい。カーボンブラックとしては、ファーネスブラック、ランプブラック、アセチレンブラック、チャンネルブラック、サーマルブラック等が使用できる。

さらに、突起１３だけでなく、セパレータ基材１０も導電性を有している必要がある。セパレータ基材１０の材料としては、ステンレスやチタン、カーボンなど、導電性が高い公知のセパレータ材料を使用することができる。

また、前記突起１３は円柱状とすることができ、その場合、円柱の断面の直径は６５μｍ〜５００μｍであることが好ましい。円柱の径が６５μｍ未満の場合、突起１３の強度が不足する可能性がある。また、円柱の径が５００μｍを超えるの場合、突起１３内への燃料ガスの浸透性が低下する可能性がある。なお、突起１３の直径は、顕微鏡を用いることにより測定することができるが、デジタルファインスコープを用いることで簡便に測定することができる。

前記セパレータ基材１０における突起１３の配置は、図３に示すように、Ｘ方向及びＹ方向ともに等間隔に配置することができる。また、図４に示すように、Ｘ方向に沿って千鳥状に配置することもできる。この場合、互いに隣接する突起１３の間のピッチＰ（距離）は１５０μｍ〜１０００μｍであることが好ましい。突起１３の間のピッチＰが１５０μｍ未満の場合、燃料ガスの圧力損失が高くなる可能性がある。また、ピッチＰが１０００μｍを超える場合、燃料ガスが触媒層４ａ全体に対し均一に供給されにくくなる。

図４の突起配置について、さらに詳細に説明する。図４において、複数の突起１３は、セパレータ基材１０の表面において互いに適宜間隔をもって千鳥状に配置することで、燃料ガス流路を形成する。具体的には、セパレータ基材１０の長手方向（Ｘ方向）と略直交方向に複数の突起１３が所定間隔Ｐをもって並ぶことにより、一つの突起群１３Ａ１を形成している。そして、この突起群１３Ａ１は、Ｘ方向に向かって、所定間隔Ｄ１をあけて複数設けられている（突起群１３Ａ２、１３Ａ３）。さらにＸ方向において隣り合う突起１３は、Ｘ方向と直交する方向に所定距離Ｄ２ずれている。所定距離Ｄ２は、突起群１３Ａ１における隣接する突起１３の中心間距離の半分とすることができる。

このような千鳥状配置は、Ｘ方向を基準に配置するだけでなく、燃料ガス流通方向を基準に配置することもできる。具体的には、図５に示すように、セパレータ基材１０の燃料ガス流通方向Ｆと略直交方向に複数の突起１３が所定間隔Ｐをもって並ぶことにより、一つの突起群１３Ａ１を形成している。そして、この突起群１３Ａ１は、燃料ガス流通方向Ｆに向かって複数設けられている（突起群１３Ａ２、１３Ａ３）。さらに燃料ガス流通方向Ｆにおいて隣り合う突起１３は、燃料ガス流通方向と直交する方向に所定距離Ｄ２ずれている。なお、燃料ガス流通方向とは、燃料ガス供給マニホールド１１ａの中心から燃料ガス排出マニホールド１１ｂ中心に向かう方向である。図４及び図５のような千鳥状配置にすることにより、突起１３に接触する燃料ガスのガス圧が上昇し、燃料ガスが突起内部に浸透しやすくなる。そのため、突起と対向するガス拡散層及び触媒層へのガス供給が増え、発電性能が向上する。

なお、前記千鳥状の突起は、次のように配置することが好ましい。前記燃料ガス流通方向Ｆに沿って隣り合う２つの突起１３Ｂ、１３Ｃの中心Ｃを結んだ直線Ｌと、前記２つの突起１３Ｂ、１３Ｃにおける燃料ガスの上流側に形成された突起１３Ｂの表面と直交するガス流線Ｇとのなす角θが、０〜５０°であることが好ましい。ちなみにガス流線Ｇとは、燃料ガスが上流側の突起１３Ｂの表面に垂直に衝突する方向を示し、ガス流線Ｇと燃料ガス流通方向Ｆは同じ方向（平行）である。このような角度とすることにより、突起１３に接触する燃料ガスのガス圧がより上昇し、燃料ガスが突起内部に浸透しやすくなる。なお、前記角度が５０°を超える場合、突起に当たる燃料ガスの面圧が減少し、燃料ガスの突起内への浸透が低下する可能性がある。ちなみに、前記角度θは、０〜１０°であることがより好ましい。

前記セパレータ基材１０における突起１３の配置は、図６に示すように、Ｘ方向に沿い、さらに燃料ガス供給マニホールド１１ａから燃料ガス排出マニホールド１１ｂに向かって、突起の直径を徐々に小さくしても良い。また、図７に示すように、Ｘ方向に沿い、さらに燃料ガス供給マニホールド１１ａから燃料ガス排出マニホールド１１ｂに向かって、突起の密度を徐々に小さくしても良い。このような配置とすることにより、燃料ガスの消費が進んだ燃料ガス排出マニホールド１１ｂ側の燃料ガスの流速を下げ、燃料ガスのガス圧を上げることができる。つまり、図６及び７に示すように、燃料ガス下流の突起間距離を長くすることにより、ガス流通路面積（体積）が増加し、その結果、ガス流速が下がる。ガスの流速が低下した場合、ベルヌーイの定理により、ガス圧は上昇する。ガス圧を上昇することにより、燃料ガス中の水素と触媒層との接触率が向上するため、発電特性を上げることが可能となる。

前記突起１３は、断面が扁平形状であることが好ましい。具体的には、図８に示すように、前記突起１３Ｄの断面において、前記燃料ガス流通方向Ｆと直交する方向における長さｄ１は、前記燃料ガス流通方向の長さｄ２よりも長い。これにより、燃料ガスが衝突する面の形状は鈍頭形状となる。このように、突起が燃料ガスの流れに対して鈍頭形状の構造の場合、突起にあたる燃料ガスのガス圧が上昇し、燃料ガスが突起内部に浸透しやすくなる。そのため、突起と対向するガス拡散層及び触媒層へのガス供給が増え、発電性能が向上する。

前記突起１３は、図９に示すように、表面に複数の凸部１４を形成しても良い。複数の凸部１４を形成することにより、突起１３の表面が凹凸の多い粗い構造となる。これにより、図９の矢印で示すように、ガスが突起内部に引き込まれるようになり、突起内部にガスが浸透しやすくなる。そのため、突起と対向するガス拡散層及び触媒層へのガス供給が増え、発電性能が向上する。なお、凸部１４における突起１３からの突出量Ｐは２５μｍ以下であることが好ましい。また、この凸部１４は、突起１３に含有され、粒子径を大きくした前記導電性粒子からなることが好ましい。

前記突起１３は、図１０に示すように、セパレータ基材側から触媒層側に向かって、断面の直径が大きくなる構成としても良い。具体的には、セパレータ側の第一突起部１３ａの断面径よりも、ガス拡散層４ｂと接触する第二突起部１３ｂの断面径を大きくすることができる。このような構成とすることにより、セパレータ基材側のガス流路が大きくなり、触媒層に対してガスを均一かつ全体に供給できるようになる。また、生成水の排出性も向上し、発電性能が向上する。なお、第一突起部１３ａの断面の直径は、第二突起部１３ｂの断面の直径の１／２以上あることが好ましい。１／２未満の場合は、突起の強度が低下する恐れがある。なお、図１０のような突起を形成する方法としては、後述するように、先ず、図１０（ａ）に示すように、スクリーン印刷法により断面径の小さい第一突起部１３ａを形成する。その後、図１０（ｂ）に示すように、同様のスクリーン印刷法で第一突起部１３ａ上に第二突起部１３ｂを形成する。

さらに、突起１３は、図１１に示すように、セパレータ基材側から触媒層側に向かって、空孔率が高くなる構成としても良い。具体的には、セパレータ側の第三突起部１３ｃの空孔率よりも、ガス拡散層と接触する第四突起部１３ｄの空孔率を高くすることができる。このような構成とすることにより、透気度が変わるため、ガスの圧力損失を低減でき、かつ、セパレータ基材とガス拡散層との間のガス圧を制御できることから、触媒層に対してガスを均一かつ全体に供給できるようになる。なお、図１１のような突起を形成する方法としては、後述するように、先ず、図１１（ａ）に示すように、スクリーン印刷法により空孔率の小さい第三突起部１３ｃを形成する。その後、図１１（ｂ）に示すように、同様のスクリーン印刷法で第三突起部１３ｃ上に第四突起部１３ｄを形成する。また、空孔率は、突起内に含有される導電性粒子の粒子径を大きくすることにより、高めることができる。

さらに、突起１３は、セパレータ基材側から触媒層側に向かって、撥水性が高くなる構成としても良い。このような突起内で撥水性が変わる構造とすることにより、突起内に浸入した生成水を速やかに突起外部に排出できるようになり、ガス流路が確保され、発電性能が向上する。なお、撥水性は、導電性粒子と共に突起に含有され得るポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等の撥水剤の含有量を増減させることにより、変えることができる。つまり、図１１と同様に、まず、撥水剤の少ないスラリを用いてセパレータ側の突起部を形成し、その後、撥水剤の多いスラリを用いて触媒層側の突起部を形成する。突起１３におけるＰＴＦＥの含有率は、５〜４０ｗｔ％の範囲で変更することができる。また、前記突起のセパレータ側にはシリカ等の親水剤を添加し、親水性にしても良い。

上述のような、突起の数、配置、形状、空隙率及び撥水性は、使用する燃料ガス中の水素濃度や発電状況等により、最適となるように各々設定することができる。特に、突起間距離については、特許文献１のセパレータは金属板をプレス成形することにより突起を形成しているため、突起間距離を０．５ｍｍ未満にすることが困難であった。そのため、十分なガス拡散性を得ることができず、発電性能が低下するという問題があった。また、突起間距離が大きすぎるという問題に加え、セパレータの中央部の突起がより大きい構造であるため、セパレータ中央部における触媒層へのガスの進入及び排気が阻害されやすく、発電性能が低下するという問題があった。しかし、本実施形態のセパレータでは、突起を多孔質にし、さらに突起間距離が５００μｍ以下という非常に微細な流路構造とすることが可能であることから、ガス拡散層及び触媒層に対し、均一にガスを供給することが可能である。

また、図１に示すように、本実施形態のセパレータは、セパレータ基材１０の一方の面に突起１３を設け、他方の面に冷却水流路８を形成しても良い。しかし、セパレータの薄膜化のため、セパレータ基材の一方の面に、燃料ガス流路用の突起１３を設け、他方の面に酸化剤ガス流路用の突起１３を設け、さらにセパレータ基材内部に冷却水流路を形成しても良い。また、本実施形態のセパレータの突起１３は、上述のように円柱形状や鈍頭形状だけでなく、直方体形状であっても良い。例えば、図１２に示すように、平板状のセパレータ基材上に直方体形状の突起１３を複数設け、燃料ガスが燃料ガス供給マニホールド１１ａから燃料ガス排出マニホールド１１ｂに流れるように、縞状の反応ガス流路を形成しても良い。このような構成とすることにより、燃料ガスが突起１３の間に存在する溝部１０ａだけでなく、突起１３内部も通過して拡散されるため、触媒層全体に対し、より均一に燃料ガスを供給することができる。

本実施形態のセパレータと共に、燃料電池１で用いられるガス拡散層としては、公知のカーボンペーパやカーボンクロスを用いることができる。また、カーボンペーパやカーボンクロスの導電性を高めるために、カーボン粒子のような導電性物質を塗布しても良く、さらに撥水性を高めるために、ＰＴＦＥのような撥水性物質を塗布しても良い。また、触媒層としては、公知の白金担持カーボン等を使用することができる。

次に、本実施形態のセパレータの製造方法について説明する。本実施形態のセパレータの突起は、スクリーン印刷により形成することができる。具体的には、まず、突起の構成物質である導電性粒子と溶媒とを含有したスラリを形成する。溶媒としては、水やアルコールなどの有機溶媒を用いることができる。このスラリには導電性粒子のほか、溶媒中での導電性粒子の分散性を高めるため、界面活性剤を添加することができる。また、上述のように、突起の撥水性を高めるため、ＰＴＦＥを添加しても良い。また、スラリをスクリーン印刷するために増粘剤を添加し、粘度を向上させても良い。

次に、調製したスラリを、スクリーン印刷装置を用いてセパレータ基材上に、突起状になるように塗布する。この場合、セパレータ基材には、予め供給マニホールドや排出マニホールド等を形成しておくことが好ましい。スクリーン印刷装置としては、市販の卓上型スクリーンプリンタを用いることができる。図１０及び図１１のような突起を形成する場合には、異なるスラリを用いて、複数回塗工する。スラリを塗工後、溶媒を除去するため、乾燥及び必要に応じて焼成を行う。このように、本実施形態では、突起をスクリーン印刷により形成できるため、前記突起を安価で容易に形成することができ、かつ、設計自由度を大幅に向上させることができる。

さらに、前記突起は、カーボン繊維を用いて形成することもできる。具体的には、まず、セパレータ基材上に、気相成長法によりカーボン繊維を形成する。その後、カーボン繊維を覆うように、スクリーン印刷により、導電性粒子を含有した前記スラリを塗工する。その後、スラリを塗工後、溶媒を除去するため、乾燥及び焼成をすることにより、突起を形成することができる。このように、突起の内部にカーボン繊維を設けることにより、セパレータ基材と突起との間の電気抵抗（接触抵抗）を下げることができる。また、カーボン繊維が突起の骨格となるため、スラリのたれや変形が防止でき、容易に突起を形成できる。さらに、突起の形成位置精度保証のロバスト性が向上し、性能が向上する。また、突起の塗工位置精度保証のロバスト性も向上し、作業性が向上する。なお、突起中における前記カーボン繊維の体積は、突起全体の体積の５０％以下とすることが好ましい。突起中におけるカーボン繊維の体積が５０％を超えると、突起の空孔率が減少し、ガス透過性が低下する恐れがある。

以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。

（スラリＡの準備）
突起を形成するためのスラリＡを次のように調製した。まず、界面活性剤（Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ製、Ｔｒｉｔｏｎ Ｘ−１００）２ｇと、純水２００ｇとを混合し、プロペラ攪拌装置（回転数；１５０ｒｐｍ）を用いて、３０分間攪拌した。さらに、前記界面活性剤分散水溶液にカーボンブラック（Ｃａｂｏｔ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製、Ｖｕｌｃａｎ ＸＣ−７２Ｒ）２０ｇを投入し、プロペラ攪拌装置（回転数；１５０ｒｐｍ）を用いて、６０分間攪拌した。次に、前記スラリに、ポリテトラフルオロエチレン（ダイキン工業株式会社製、Ｐｏｌｙｆｌｏｎ Ｄ−１Ｅ）８ｇと、増粘剤とを適量投入し、攪拌することにより、突起用スラリＡを調製した。

（スラリＢの準備）
次に、突起上に設けるガス拡散層を形成するためのスラリＢを次のように調製した。まず、界面活性剤（Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ製、Ｔｒｉｔｏｎ Ｘ−１００）２ｇと、純水２００ｇとを混合し、プロペラ攪拌装置（回転数；１５０ｒｐｍ）を用いて、３０分間攪拌した。さらに、前記界面活性剤分散水溶液にカーボンブラック（Ｃａｂｏｔ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製、Ｖｕｌｃａｎ ＸＣ−７２Ｒ）２０ｇを投入し、プロペラ攪拌装置（回転数；１５０ｒｐｍ）を用いて、３０分間攪拌し、スラリを調製した。次に、前記スラリをジェットミルを用いて粉砕処理を行い、カーボンブラックの平均粒子径を１μｍとした。その後、前記スラリに、ポリテトラフルオロエチレン（ダイキン工業株式会社製、Ｐｏｌｙｆｌｏｎ Ｄ−１Ｅ）８ｇと、増粘剤とを適量投入し、攪拌することにより、突起用スラリＢを調製した。

（スラリＡの塗工）
まず、あらかじめ反応ガスの導入及び排出のためのマニホールドを形成した平板状の金属セパレータ基材を準備した。次に、スクリーン印刷装置の所定の位置に、前記セパレータ基材をセットした。その後、塗工範囲が５５ｍｍ×５５ｍｍとなるように、所定の突起パターンを形成したスクリーンを用いて、スラリＡをセパレータ基材上に塗工し、突起前駆体を形成した。次に、突起前駆体を形成したセパレータ基材を室温で６０分間自然乾燥した後、８０℃で１５分間の乾燥処理を行った。さらに、同様の塗工及び乾燥処理を数回行った後、３５０℃で３０分の焼成処理を行い、図１３（ａ）に示すように、直径が約０．２ｍｍ、高さが１５０μｍの円柱状突起を複数形成した。なお、突起の直径及び高さは、デジタルファインスコープ（オムロン株式会社製、３Ｄデジタルファインスコープ ＶＣ３５００形）で測定した。

（スラリＢの塗工）
まず、図１３（ｂ）に示すように、上述の突起付きセパレータ基材１０の周囲にマスキング２０を形成した。次に、図１３（ｃ）に示すように、ナイフコータ（塗工装置：ＲＫ Ｐｒｉｎｔ Ｃｏａｔ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ Ｌｔｄ．，製 Ｃｏｎｔｒｏｌ Ｃｏａｔｅｒ、ナイフ部：テスター産業株式会社製、フィルムアプリケータ）を用いて、突起１３及びマスキング２０上にスラリＢを塗工した。さらに、スラリＢを塗工したセパレータ基材１０を室温で６０分間の自然乾燥した後、マスキング２０を取り除いた。その後、マスキング２０を取り除いたセパレータ基材を、８０℃で１５分間の乾燥処理と３５０℃で３０分間の焼成処理を行った。このようにして、図１３（ｄ）に示すように、突起１３とガス拡散層２１と合わせて高さが１８０μｍのガス拡散電極を形成した。

以上、本発明を若干の実施形態及び実施例によって説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の要旨の範囲内で種々の変形が可能である。また、これまで、主として燃焼極セパレータに基づき本発明のセパレータを説明したが、空気極セパレータもセパレータ基材及び突起からなる同様の構成とすることができる。さらに、本明細書及び特許請求の範囲では、燃料ガスと酸化剤ガスを総称して反応ガスともいう。

図１は、本発明の実施形態に係るセパレータを備えた燃料電池（単セル）の一例を示す断面図であり、（ａ）は燃料電池全体を示す図であり、（ｂ）は部分拡大図である。 図２は、本発明に係るセパレータの一実施形態を示す斜視図である。 図３は、本発明の実施形態に係るセパレータにおいて、突起の配置を説明するための平面図である。 図４は、本発明の実施形態に係るセパレータにおいて、突起の配置を説明するための平面図である。 図５は、本発明の実施形態に係るセパレータにおいて、突起の配置を説明するための平面図である。 図６は、本発明の実施形態に係るセパレータにおいて、突起の配置を説明するための平面図である。 図７は、本発明の実施形態に係るセパレータにおいて、突起の配置を説明するための平面図である。 図８は、突起の断面形状を説明するための平面図である。 図９は、突起表面に設けられた凸部を示す概略図である。 図１０は、突起の形状を説明するための側面図である。 図１１は、突起の空孔率の違いを説明するための側面図である。 図１２は、本発明に係るセパレータの他の実施形態を示す斜視図である。 図１３は、実施例に係るセパレータの製造方法を示す断面図である。

符号の説明

１ 燃料電池
２ 固体高分子電解質膜
３ 空気極
４ 燃料極
５ 膜電極接合体
６ 空気極セパレータ
７ 燃料極セパレータ
８ 冷却水流路
１０ セパレータ基材
１３ 突起
１４ 凸部
Ｆ 燃料ガス流通方向

Claims (11)

1. セパレータ基材と、
   前記セパレータ基材上に設けられ、前記セパレータ基材の表面に反応ガス流路を形成し、さらに多孔質体からなる複数の突起と、
   を備え、
   前記突起は粒子径が０．５μｍ〜５０μｍの導電性粒子を含有し、さらに前記突起の空孔率は６５〜９０％であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
2. 前記突起は円柱状であり、前記突起の断面の直径は６５μｍ〜５００μｍであり、
   互いに隣接する前記突起間の距離は１５０μｍ〜１０００μｍであることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
3. 複数の前記突起は、反応ガス流通方向に対して千鳥状に設けられ、
   前記反応ガス流通方向に沿って隣り合う２つの突起の中心を結んだ直線と、前記２つの突起における反応ガスの上流側に形成された突起の表面と直交するガス流線とのなす角は、０〜５０°であることを特徴とする請求項１又は２のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
4. 前記突起の断面において、前記反応ガス流通方向と直交する方向における長さは、前記反応ガス流通方向の長さよりも長いことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
5. 前記突起の表面に、複数の凸部を形成したことを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
6. 前記セパレータは、触媒層の一方の面に設けられ、
   前記突起は、前記セパレータ基材側から前記触媒層側に向かって太くなることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
7. 前記セパレータは、触媒層の一方の面に設けられ、
   前記突起の空孔率は、前記セパレータ基材側から前記触媒層側に向かって高くなるなることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
8. 前記突起は複数の細孔を有しており、前記細孔の細孔径は０．１μｍ〜１０μｍであることを特徴とする請求項１乃至７のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
9. 前記セパレータは、触媒層の一方の面に設けられ、
   前記突起の撥水性は、前記セパレータ基材側から前記触媒層側に向かって高くなるなることを特徴とする請求項１乃至８のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータ。
10. 請求項１乃至９のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータと、
    電解質膜及び触媒層を備えた膜電極接合体と、
    を備えたことを特徴とする燃料電池。
11. 導電性粒子を含有するスラリを調製する工程と、
    スクリーン印刷により前記スラリをセパレータ基材上に塗工することにより、突起前駆体を形成する工程と、
    前記スラリが塗工されたセパレータ基材を乾燥することにより、突起を形成する工程と、
    を有することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。

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