JP2008185004A - Control method for compression ignition internal combustion engine - Google Patents
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Abstract
【課題】エタノール及び芳香族炭化水素を含む燃料の改質により、着火性の高い燃料が得られ広範囲の要求負荷に対し容易に対処できる圧縮着火内燃機関の制御方法を提供する。
【解決手段】圧縮着火内燃機関１に、エタノール及び芳香族炭化水素を含む第１の燃料２と、第１の燃料２に含まれるエタノールの少なくとも一部をベータ型ゼオライトを触媒としてジエチルエーテルに転換して第１の燃料よりも着火性の高い第２の燃料に改質する改質手段５とを備え、圧縮着火内燃機関１の要求負荷の変化に応じて、第１の燃料２の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させる。要求負荷が高くなるほど、圧縮着火内燃機関１に供給される全燃料中に占める第１の燃料の割合が高くなるようにし、要求負荷が低くなるほど、圧縮着火内燃機関１に供給される全燃料中に占める第２の燃料の割合が高くなるようにする。
【選択図】 図１A control method for a compression ignition internal combustion engine capable of obtaining a highly ignitable fuel by reforming a fuel containing ethanol and an aromatic hydrocarbon and easily dealing with a wide range of required loads.
In a compression ignition internal combustion engine 1, a first fuel 2 containing ethanol and an aromatic hydrocarbon and at least a part of ethanol contained in the first fuel 2 are converted into diethyl ether using a beta zeolite as a catalyst. And a reforming means 5 for reforming to a second fuel having higher ignitability than the first fuel, and the supply amount of the first fuel 2 according to a change in a required load of the compression ignition internal combustion engine 1 And the supply amount of the second fuel are changed. The higher the required load is, the higher the proportion of the first fuel in the total fuel supplied to the compression ignition internal combustion engine 1 is. The lower the required load is, the lower the total fuel supplied to the compression ignition internal combustion engine 1 is. The ratio of the second fuel to the fuel is increased.
[Selection] Figure 1
Description
本発明は、圧縮着火内燃機関の制御方法に関するものである。 The present invention relates to a control method for a compression ignition internal combustion engine.
近年、内燃機関の所定負荷、所定時間当たりの燃料消費量を低減し、かつ排出物の量の低減を図るために、予混合圧縮着火内燃機関に代表される圧縮着火内燃機関が検討されている。前記圧縮着火内燃機関は、酸素含有気体と圧縮自着火可能な燃料とをシリンダ内に導入して圧縮することにより、該燃料に自着火させるものである。 In recent years, compression ignition internal combustion engines typified by premixed compression ignition internal combustion engines have been studied in order to reduce fuel consumption per predetermined load and predetermined time of the internal combustion engine and to reduce the amount of emissions. . The compression ignition internal combustion engine introduces an oxygen-containing gas and a fuel capable of compression auto-ignition into a cylinder and compresses the fuel to self-ignite the fuel.
ところが、前記圧縮着火内燃機関は、火花点火方式の内燃機関と異なり着火のタイミングを制御することが難しい。また、前記圧縮着火内燃機関は、着火性の高い燃料を用いたときには該機関の要求負荷が高くなったときにノッキングを起こしやすく、着火性の低い燃料を用いたときには前記要求負荷が低くなったときに失火しやすい。従って、前記圧縮着火内燃機関は、安定に運転することができる運転領域が狭いとの問題がある。 However, the compression ignition internal combustion engine is difficult to control the ignition timing unlike the spark ignition internal combustion engine. Further, the compression ignition internal combustion engine is likely to knock when the demand load of the engine becomes high when fuel with high ignitability is used, and the demand load becomes low when fuel with low ignitability is used. Sometimes easy to misfire. Therefore, the compression ignition internal combustion engine has a problem that the operating range in which it can be stably operated is narrow.
前記問題を解決するために、従来、着火性の高い燃料と、着火性の低い燃料との２種類の燃料を備え、両燃料を混合して前記圧縮着火内燃機関に供給する技術が知られている（例えば特許文献１参照）。前記技術によれば、前記圧縮着火内燃機関の要求負荷に対応して、該圧縮着火内燃機関に対する両燃料の供給量の比を調整することにより、広い範囲の要求負荷に対して安定して運転することができる。 In order to solve the above problem, there is conventionally known a technique that includes two types of fuels, a fuel with high ignitability and a fuel with low ignitability, which are mixed and supplied to the compression ignition internal combustion engine. (For example, refer to Patent Document 1). According to the above technique, by adjusting the ratio of the supply amounts of both fuels to the compression ignition internal combustion engine in accordance with the required load of the compression ignition internal combustion engine, stable operation with respect to a wide range of required load is achieved. can do.
ところが、前記技術では、着火性の高い燃料と、着火性の低い燃料との２種類の燃料をそれぞれ別に充填することが必要になるという問題がある。 However, the above-described technique has a problem that it is necessary to separately fill two types of fuel, that is, a fuel with high ignitability and a fuel with low ignitability.
前記問題を解決するために、本発明者らは、圧縮着火内燃機関に、エタノールを含む第１の燃料と、第１の燃料に含まれるエタノールの少なくとも一部をジエチルエーテルに転換して第１の燃料よりも着火性の高い第２の燃料に改質し、該圧縮着火内燃機関の要求負荷の変化に応じて、第１の燃料の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させるという制御方法を提案している（特許文献２参照）。 In order to solve the above problem, the present inventors converted a first fuel containing ethanol into a compression ignition internal combustion engine and at least a part of ethanol contained in the first fuel into diethyl ether by converting the first fuel into diethyl ether. The first fuel supply amount and the second fuel supply amount are respectively changed according to a change in the required load of the compression ignition internal combustion engine. A control method of changing is proposed (see Patent Document 2).
前記圧縮着火内燃機関の燃料として、エタノールは着火性が低く、ジエチルエーテルは着火性が高い。一方、エタノールは、酸を触媒とする脱水縮合反応により、容易にジエチルエーテルに転換される。そこで前記制御方法では、単一の燃料としてエタノールを含む第１の燃料のみを備えていればよく、必要に応じて前記改質手段により第１の燃料に含まれるエタノールの少なくとも一部をジエチルエーテルに転換することにより、第１の燃料よりも着火性が高められた第２の燃料を得ることができる。 As a fuel for the compression ignition internal combustion engine, ethanol has low ignitability and diethyl ether has high ignitability. On the other hand, ethanol is easily converted to diethyl ether by an acid-catalyzed dehydration condensation reaction. Therefore, in the control method, it is sufficient to provide only the first fuel containing ethanol as a single fuel, and at least a part of the ethanol contained in the first fuel is converted into diethyl ether by the reforming means as necessary. By switching to, it is possible to obtain the second fuel having higher ignitability than the first fuel.
そして、前記制御方法によれば、前記圧縮着火内燃機関の要求負荷の変化に応じて、該圧縮着火内燃機関に対する第１の燃料の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させることにより、広い範囲の要求負荷に対して安定して運転することができる。 According to the control method, the supply amount of the first fuel and the supply amount of the second fuel to the compression ignition internal combustion engine are changed in accordance with the change in the required load of the compression ignition internal combustion engine. Thus, it is possible to stably operate with respect to a wide range of required loads.
前記第１の燃料としては、ｎ−ヘプタン（Ｃ7Ｈ16）等の室温で液体である炭化水素、ナフサ、ガソリン、灯油、軽油、脂肪酸エステル等にエタノールを添加したものを用いることができるが、エタノールのみからなるものであってもよい。また、前記改質手段としては、活性アルミナ、ヘテロポリ酸、ゼオライト、シリカアルミナ、硫酸化ジルコニア、イオン交換樹脂等の固体の酸を触媒として、エタノールをジエチルエーテルに転換する手段を用いることができる。 As the first fuel, hydrocarbons that are liquid at room temperature, such as n-heptane (C 7 H 16 ), naphtha, gasoline, kerosene, light oil, fatty acid esters and the like with ethanol added can be used. It may be composed only of ethanol. Further, as the reforming means, a means for converting ethanol into diethyl ether using a solid acid such as activated alumina, heteropolyacid, zeolite, silica alumina, sulfated zirconia, ion exchange resin or the like as a catalyst can be used.
しかしながら、前記制御方法では、第１の燃料の組成と前記触媒の種類とによっては、副反応の選択率が著しく高くなるため前記第２の燃料の着火性を十分に高くすることができず、広い範囲の要求負荷に対して十分に対処できない場合がある。
本発明は、かかる不都合を解消して、エタノールを含む単一の燃料を備え、該燃料に含まれるエタノールの少なくとも一部をジエチルエーテルに転換するときに、燃料の組成に関わらず前記転換により十分に着火性の高い燃料を得ることができ、広い範囲の要求負荷に対して容易に対処することができる圧縮着火内燃機関の制御方法を提供することを目的とする。 The present invention eliminates such disadvantages and provides a single fuel containing ethanol, and at least a part of the ethanol contained in the fuel is converted into diethyl ether, the conversion is sufficient regardless of the composition of the fuel. It is an object of the present invention to provide a control method for a compression ignition internal combustion engine that can obtain a highly ignitable fuel and can easily cope with a wide range of required loads.
エタノールは、固体の酸等を触媒とする脱水縮合反応により、容易にジエチルエーテルに転換される。前記脱水縮合反応を次式（１）に示す。 Ethanol is easily converted to diethyl ether by a dehydration condensation reaction using a solid acid or the like as a catalyst. The dehydration condensation reaction is represented by the following formula (1).
２Ｃ２Ｈ５ＯＨ → Ｃ２Ｈ５ＯＣ２Ｈ５ ＋Ｈ２Ｏ ・・・（１）
ところが、前記脱水縮合反応では、条件によっては次式（２）に示す副反応が起き、エタノールからエチレンが生成する。
2C 2 H 5 OH → C 2 H 5 OC 2 H 5 + H 2 O (1)
However, in the dehydration condensation reaction, a side reaction represented by the following formula (2) occurs depending on conditions, and ethylene is generated from ethanol.
Ｃ２Ｈ５ＯＨ → Ｃ２Ｈ４ ＋Ｈ２Ｏ ・・・（２）
本発明者らの検討によれば、エタノールを含む燃料がさらにトルエン等の芳香族炭化水素を含む場合に、触媒によっては式（２）に示す副反応の選択率が著しく高くなることが判明した。エチレンは、ジエチルエーテルに比較して着火性が低いため、エタノールをジエチルエーテルに転換してもエチレンの生成量が大になると、十分に着火性の高い燃料が得られなくなるものと考えられる。
C 2 H 5 OH → C 2 H 4 + H 2 O (2)
According to the study by the present inventors, it has been found that when the fuel containing ethanol further contains an aromatic hydrocarbon such as toluene, the selectivity of the side reaction shown in the formula (2) is remarkably increased depending on the catalyst. . Since ethylene has lower ignitability than diethyl ether, it is considered that a sufficiently ignitable fuel cannot be obtained if the amount of ethylene produced is large even if ethanol is converted to diethyl ether.
本発明者らは、前記知見に基づいて、さらに検討を重ねた結果、前記エタノールをジエチルエーテルに転換する触媒として、特定の固体の酸を用いることにより、エタノールを含む燃料がさらにトルエン等の芳香族炭化水素を含む場合にも、前記副反応によるエチレンの生成を抑制することができることを見出し、本発明に到達した。 As a result of further investigation based on the above findings, the present inventors have used a specific solid acid as a catalyst for converting the ethanol into diethyl ether, so that the fuel containing ethanol is further aroma such as toluene. The present inventors have found that ethylene generation by the side reaction can be suppressed even when a group hydrocarbon is included.
そこで本発明は、前記目的を達成するために、酸素含有気体と圧縮自着火可能な燃料とをシリンダー内に導入し、圧縮して自着火させる圧縮着火内燃機関の制御方法であって、該圧縮着火内燃機関に、エタノール及び芳香族炭化水素を含む第１の燃料と、第１の燃料に含まれるエタノールの少なくとも一部をベータ型ゼオライトを触媒としてジエチルエーテルに転換して第１の燃料よりも着火性の高い第２の燃料に改質する改質手段とを備え、該圧縮着火内燃機関の要求負荷の変化に応じて、該圧縮着火内燃機関に対する第１の燃料の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させることを特徴とする。 In order to achieve the above object, the present invention provides a control method for a compression ignition internal combustion engine in which an oxygen-containing gas and a fuel capable of compression autoignition are introduced into a cylinder and compressed and ignited. In an ignition internal combustion engine, a first fuel containing ethanol and an aromatic hydrocarbon, and at least a part of ethanol contained in the first fuel are converted to diethyl ether using a beta zeolite as a catalyst, so that the first fuel Reforming means for reforming the second fuel with high ignitability, and the supply amount of the first fuel to the compression ignition internal combustion engine according to the change in the required load of the compression ignition internal combustion engine, It is characterized by changing the fuel supply amount.
本発明では、前記改質手段が第１の燃料に含まれるエタノールをジエチルエーテルに転換する触媒として、ベータ型ゼオライトを備えている。このため、前記第１の燃料が芳香族炭化水素を含んでいる場合にも、前記式（２）で示すエーテルからエチレンが生成する副反応を抑制して、選択的に前記式（１）で示す脱水縮合反応を起こすことができる。 In the present invention, the reforming means includes a beta zeolite as a catalyst for converting ethanol contained in the first fuel into diethyl ether. For this reason, even when the first fuel contains an aromatic hydrocarbon, the side reaction in which ethylene is generated from the ether represented by the formula (2) is suppressed, and the formula (1) is selectively used. The dehydration condensation reaction shown can occur.
従って、本発明では、単一の燃料としてエタノール及び芳香族炭化水素を含む第１の燃料のみを備えていればよく、必要に応じて前記改質手段により第１の燃料に含まれるエタノールの少なくとも一部をジエチルエーテルに転換して、第１の燃料に比較して十分に着火性が高められた第２の燃料を得ることができる。 Therefore, in the present invention, it is sufficient to provide only the first fuel containing ethanol and aromatic hydrocarbons as a single fuel, and if necessary, at least the ethanol contained in the first fuel by the reforming means. A part of it can be converted to diethyl ether to obtain a second fuel with sufficiently improved ignitability compared to the first fuel.
そして、前記圧縮着火内燃機関の要求負荷の変化に応じて、該圧縮着火内燃機関に対する第１の燃料の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させることにより、広い範囲の要求負荷に対して安定して運転することができる。 And by changing the supply amount of the first fuel and the supply amount of the second fuel to the compression ignition internal combustion engine in accordance with the change in the required load of the compression ignition internal combustion engine, a wide range of requirements can be obtained. It is possible to operate stably with respect to the load.
前記圧縮着火内燃機関では、要求負荷が高くなるほどノッキングが起きやすくなる。そこで、本発明では、要求負荷の領域においてノッキングが起きやすい領域ほど、前記圧縮着火内燃機関に供給される全燃料中に占める第１の燃料の割合が高くなるように、該圧縮着火内燃機関に対する第１の燃料の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させることが好ましい。第１の燃料は着火性の低いエタノールを含むので、前記圧縮着火内燃機関に供給される全燃料中に占める第１の燃料の割合を高くすることにより、自着火の時期を遅らせることができ、要求負荷が高くなってもノッキングを防止することができる。 In the compression ignition internal combustion engine, knocking is likely to occur as the required load increases. Therefore, in the present invention, the region where the knocking is likely to occur in the required load region is such that the proportion of the first fuel in the total fuel supplied to the compression ignition internal combustion engine becomes higher. It is preferable to change the supply amount of the first fuel and the supply amount of the second fuel, respectively. Since the first fuel contains ethanol with low ignitability, the self-ignition timing can be delayed by increasing the proportion of the first fuel in the total fuel supplied to the compression ignition internal combustion engine, Knocking can be prevented even when the required load increases.
また、前記圧縮着火内燃機関では、要求負荷が低くなるほど失火が起きやすくなる。そこで、本発明では、要求負荷の領域において失火が起きやすい領域ほど、前記圧縮着火内燃機関に供給される全燃料中に占める第２の燃料の割合が高くなるように、該圧縮着火内燃機関に対する第１の燃料の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させることが好ましい。第２の燃料は、第１の燃料に含まれるエタノールの少なくとも一部がジエチルエーテルに転換されているので第１の燃料よりも着火性が高くなっている。従って、前記圧縮着火内燃機関に供給される全燃料中に占める第２の燃料の割合を高くすることにより、自着火の時期を早くすることができ、要求負荷が低くなっても失火を防止することができる。 Further, in the compression ignition internal combustion engine, misfires are more likely to occur as the required load decreases. Therefore, in the present invention, the region where the misfire is likely to occur in the required load region, the higher the proportion of the second fuel in the total fuel supplied to the compression ignition internal combustion engine, the higher the proportion of the second fuel to the compression ignition internal combustion engine. It is preferable to change the supply amount of the first fuel and the supply amount of the second fuel, respectively. The second fuel has higher ignitability than the first fuel because at least a part of ethanol contained in the first fuel is converted into diethyl ether. Therefore, by increasing the proportion of the second fuel in the total fuel supplied to the compression ignition internal combustion engine, the self-ignition timing can be advanced, and misfire can be prevented even if the required load is reduced. be able to.
次に、添付の図面を参照しながら本発明の実施の形態についてさらに詳しく説明する。図１は本実施形態の制御方法を示すブロック図であり、図２は燃料の組成による着火性の相違を示すグラフであり、図３はエタノールのみからなる燃料における触媒の種類によるエタノールの反応率の相違を示すグラフであり、図４はエタノールのみからなる燃料における触媒の種類による反応器出口ガス中のエチレン濃度の相違を示すグラフである。 Next, embodiments of the present invention will be described in more detail with reference to the accompanying drawings. FIG. 1 is a block diagram showing the control method of the present embodiment, FIG. 2 is a graph showing the difference in ignitability depending on the composition of the fuel, and FIG. 3 is a reaction rate of ethanol depending on the type of catalyst in the fuel consisting only of ethanol. FIG. 4 is a graph showing the difference in ethylene concentration in the reactor outlet gas depending on the type of catalyst in the fuel consisting only of ethanol.
また、図５はトルエンを含むエタノールからなる燃料における触媒の種類によるエタノールの反応率の相違を、各触媒について図３の場合を１．０とする相対値で示すグラフであり、図６はトルエンを含むエタノールからなる燃料における触媒の種類による反応器出口ガス中のエチレン濃度の相違を、各触媒について図４の場合を１．０とする相対値で示すグラフである。 FIG. 5 is a graph showing the difference in the reaction rate of ethanol depending on the type of catalyst in a fuel comprising ethanol containing toluene as a relative value with 1.0 in the case of FIG. 3 for each catalyst. 5 is a graph showing the difference in ethylene concentration in the reactor outlet gas depending on the type of catalyst in a fuel comprising ethanol containing, as a relative value with 1.0 in the case of FIG. 4 for each catalyst.
本実施形態の制御方法は、図１に示す圧縮着火内燃機関１により実施することができる。圧縮着火内燃機関１は、エタノール及び芳香族炭化水素を含む第１の燃料を収容した燃料タンク２を備え、燃料タンク２は供給導管３、４を介して圧縮着火内燃機関１に接続されている。供給導管３は圧縮着火内燃機関１に接続されており、供給導管４は途中に、エタノールをジエチルエーテルに転換する触媒を収容する触媒装置５が介装されている。触媒装置５は、第１の燃料に含まれるエタノールをジエチルエーテルに転換して第１の燃料よりも着火性の高い第２の燃料に改質する改質手段である。また、供給導管３の燃料タンク２側には流量調整弁６が設けられ、供給導管４の燃料タンク２と触媒装置５との間には流量調整弁７が設けられている。
The control method of this embodiment can be implemented by the compression ignition
本実施形態の制御方法では、流量調整弁６を開いて、燃料タンク１に収容されている第１の燃料を供給導管３から直接圧縮着火内燃機関１に供給すると共に、圧縮着火内燃機関１の要求負荷に応じて、流量調整弁７を所定の割合で開き、燃料タンク１に収容されている第１の燃料を触媒装置５を介して圧縮着火内燃機関１に供給する。このようにすると、触媒装置５に供給された第１の燃料は、触媒装置５内で触媒に触れることによりエタノールがジエチルエーテルに転換されて、第１の燃料より着火性の高い第２の燃料に改質される。
In the control method of the present embodiment, the flow rate adjusting valve 6 is opened to supply the first fuel stored in the
この結果、供給導管３からはエタノールを含み着火性の低い第１の燃料が圧縮着火内燃機関１に供給され、供給導管４からはエタノールがジエチルエーテルに転換されて第１の燃料より着火性が高くなるように改質された第２の燃料が供給される。そこで、流量調整弁６，７の開度を調整して、圧縮着火内燃機関１に対する第１の燃料の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ調整することにより、供給される燃料の着火性を、圧縮着火内燃機関１の要求負荷に応じて調整することができる。
As a result, the first fuel containing ethanol and having low ignitability is supplied from the supply conduit 3 to the compression ignition
具体的には、圧縮着火内燃機関１の要求負荷が高く、ノッキングが起きやすい領域では、要求負荷が高くなるほど、圧縮着火内燃機関１に供給される全燃料中に占める第１の燃料の割合が高くなるように、流量調整弁６，７の開度を調整する。第１の燃料は着火性の低いエタノールを含むので、流量調整弁６，７の開度を前記のように調整することにより、圧縮着火内燃機関１に供給された燃料全体の自着火の時期を遅らせることができ、要求負荷が高くなってもノッキングを防止して圧縮着火内燃機関１を安定して運転することができる。
Specifically, in a region where the required load of the compression ignition
また、圧縮着火内燃機関１の要求負荷が低く、失火が起きやすい領域では、要求負荷が低くなるほど、圧縮着火内燃機関１に供給される全燃料中に占める第２の燃料の割合が高くなるように、流量調整弁６，７の開度を調整する。第２の燃料は、第１の燃料に含まれるエタノールの少なくとも一部がジエチルエーテルに転換されて第１の燃料よりも着火性が高くなっている。従って、流量調整弁６，７の開度を前記のように調整することにより、圧縮着火内燃機関１に供給された燃料全体の自着火の時期を早めることができ、要求負荷が低くなっても失火を防止して圧縮着火内燃機関１を安定して運転することができる。
In a region where the required load of the compression ignition
尚、圧縮着火内燃機関１では、要求負荷が十分に高いときには、流量調整弁７を閉じ、流量調整弁６のみを開いて、第１の燃料のみを圧縮着火内燃機関１に供給するようにしてもよい。また、これと反対に、要求負荷が十分に低いときには、流量調整弁６を閉じ、流量調整弁７のみを開いて、触媒装置５で改質された第２の燃料のみを圧縮着火内燃機関１に供給するようにしてもよい。
In the compression ignition
燃料タンク２に収容される第１の燃料は、ベース燃料にエタノール及び芳香族炭化水素を添加したものを用いることができるが、エタノール及び芳香族炭化水素のみからなるものであってもよい。前記ベース燃料としては、ｎ−ヘプタン（Ｃ7Ｈ16）等の室温で液体である炭化水素、ナフサ、ガソリン、灯油、軽油、脂肪酸エステル等を挙げることができる。また、前記芳香族炭化水素としては、例えばトルエンを挙げることができる。 The first fuel stored in the fuel tank 2 can be a base fuel obtained by adding ethanol and aromatic hydrocarbons, but may be composed only of ethanol and aromatic hydrocarbons. Examples of the base fuel include hydrocarbons such as n-heptane (C 7 H 16 ) that are liquid at room temperature, naphtha, gasoline, kerosene, light oil, and fatty acid esters. In addition, examples of the aromatic hydrocarbon include toluene.
触媒装置５に収容されているエタノールをジエチルエーテルに転換する触媒は、ベータ型ゼオライトであることが必要である。前記ベータ型ゼオライトは、ｃ軸方向に１２員環のジグザグな細孔、ａ軸及びｂ軸方向に１２員環で直線状の細孔を備え、前記各細孔が互いに交差して三次元細孔を形成している正方晶系のゼオライトである（非特許文献１参照）。 The catalyst for converting ethanol contained in the catalyst device 5 into diethyl ether needs to be a beta zeolite. The beta-type zeolite has zigzag fine pores with 12-membered rings in the c-axis direction and straight fine pores with 12-membered rings in the a-axis and b-axis directions. It is a tetragonal zeolite having pores (see Non-Patent Document 1).
前記ベータ型ゼオライトによれば、前記第１の燃料がトルエン等の芳香族炭化水素を含有していても、次式（１）で示される脱水縮合反応により選択的にジエチルエーテルを高収率で生成することができ、次式（２）で示される副反応によるエチレンの生成を抑制することができる。 According to the beta zeolite, even if the first fuel contains an aromatic hydrocarbon such as toluene, diethyl ether can be selectively produced in a high yield by a dehydration condensation reaction represented by the following formula (1). It can produce | generate and can suppress the production | generation of ethylene by the side reaction shown by following Formula (2).
２Ｃ２Ｈ５ＯＨ → Ｃ２Ｈ５ＯＣ２Ｈ５ ＋Ｈ２Ｏ ・・・（１）
Ｃ２Ｈ５ＯＨ → Ｃ２Ｈ４ ＋Ｈ２Ｏ ・・・（２）
ゼオライトには、前記ベータ型ゼオライト以外にも多数の種類があり、例えば、ＺＳＭ−５型ゼオライト、モルデナイト等を挙げることができる。しかし、前記ベータ型ゼオライト以外のゼオライトでは、前式（２）で示される副反応によるエチレンの生成を十分に抑制することができない。
2C 2 H 5 OH → C 2 H 5 OC 2 H 5 + H 2 O (1)
C 2 H 5 OH → C 2 H 4 + H 2 O (2)
There are many types of zeolite other than the beta zeolite, and examples thereof include ZSM-5 zeolite and mordenite. However, zeolites other than the beta zeolite cannot sufficiently suppress the production of ethylene by the side reaction represented by the previous formula (2).
尚、前記ＺＳＭ−５型ゼオライトは、ｂ軸方向に１０員環の直線状細孔、ａ軸方向に１０員環でジグザグな細孔を備え、前記各細孔が互いに交差して三次元細孔を形成している斜方晶系のゼオライトである。また、前記モルデナイトは、ｃ軸方向に１２員環の直線状細孔、ｂ軸方向に８員環の細孔を備え、前記各細孔が互いに交差して二次元細孔を形成している斜方晶系のゼオライトである（非特許文献１参照）。 The ZSM-5 type zeolite is provided with 10-membered linear pores in the b-axis direction and zigzag pores with 10-membered rings in the a-axis direction. It is an orthorhombic zeolite with pores. The mordenite has 12-membered linear pores in the c-axis direction and 8-membered pores in the b-axis direction, and the pores cross each other to form a two-dimensional pore. It is an orthorhombic zeolite (see Non-Patent Document 1).
次に、ｎ−ヘプタンのみからなる燃料と、ｎ−ヘプタンと全量の２０重量％のエタノールとからなる燃料と、ｎ−ヘプタンと全量の１６重量％のジエチルエーテルとからなる燃料の３種類の燃料について、着火性を比較した。前記各燃料のうち、ｎ−ヘプタンと全量の２０重量％のエタノールとからなる燃料は、前記第１の燃料において芳香族炭化水素を含まない場合に相当するものである。また、ｎ−ヘプタンと全量の１６重量％のジエチルエーテルとからなる燃料は、前記第２の燃料において芳香族炭化水素を含まない場合に相当するものである。 Next, there are three types of fuel: a fuel consisting only of n-heptane, a fuel consisting of n-heptane and a total amount of 20% by weight of ethanol, and a fuel consisting of n-heptane and a total amount of 16% by weight of diethyl ether. Were compared in terms of ignitability. Among the above fuels, the fuel composed of n-heptane and 20% by weight of ethanol in the total amount corresponds to the case where the first fuel does not contain an aromatic hydrocarbon. Further, the fuel composed of n-heptane and 16% by weight of diethyl ether in the total amount corresponds to the case where the second fuel does not contain an aromatic hydrocarbon.
尚、ｎ−ヘプタンと全量の１６重量％のジエチルエーテルとからなる燃料は、ｎ−ヘプタンと全量の２０重量％のエタノールとからなる燃料中のエタノールが、全て前記（１）式で示される脱水縮合反応によりジエチルエーテルに転換されたものに相当する。 Incidentally, in the fuel composed of n-heptane and 16% by weight of diethyl ether in the total amount, the ethanol in the fuel composed of n-heptane and 20% by weight of ethanol in the total amount is all dehydrated by the above formula (1). Corresponds to that converted to diethyl ether by a condensation reaction.
着火性の試験は、容積６５０ｍｌの容器中の空気を５００℃に加熱し、２．０ＭＰａに加圧して、該空気中に前記各燃料を噴射し、燃料噴射後に容器内の圧力が０．０２ＭＰａ上昇するまでの時間を着火遅れ時間として測定した。そして、前記着火遅れ時間を着火性の指標として比較した。結果を図２に示す。 In the ignitability test, air in a container having a volume of 650 ml is heated to 500 ° C., pressurized to 2.0 MPa, each fuel is injected into the air, and the pressure in the container is 0.02 MPa after fuel injection. The time to rise was measured as the ignition delay time. The ignition delay time was compared as an index of ignitability. The results are shown in FIG.
図２から、ｎ−ヘプタンのみからなる燃料を基準として、ｎ−ヘプタンと全量の２０重量％のエタノールとからなる燃料（第１の燃料に相当）は該基準より着火遅れ時間が長く、着火性が低いことが明らかである。また、ｎ−ヘプタンと全量の１６重量％のジエチルエーテルとからなる燃料（第２の燃料に相当）は前記基準よりも着火遅れ時間が短く、着火性が高いことが明らかである。 From FIG. 2, the fuel (corresponding to the first fuel) composed of n-heptane and 20% by weight of ethanol based on the fuel composed only of n-heptane has a longer ignition delay time than the standard, and the ignitability. Is clearly low. In addition, it is clear that a fuel (corresponding to the second fuel) composed of n-heptane and 16% by weight of diethyl ether in the total amount has a shorter ignition delay time and higher ignitability than the above standard.
従って、圧縮着火内燃機関１の要求負荷の変化に応じて、圧縮着火内燃機関１に対する前記第１の燃料の供給量と、前記第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させることにより、広い範囲の要求負荷に対して安定して運転することができることが明らかである。
Therefore, by changing the supply amount of the first fuel and the supply amount of the second fuel to the compression ignition
次に、エタノールのみからなる燃料について、ジエチルエーテルへの改質試験を行い、触媒の種類によるエタノールの反応率と、反応器出口ガス中のエチレン濃度の違いとを比較した。前記改質試験は、固定床流通式の反応器に２．０ｇの触媒を充填し、反応圧力０．２０ＭＰａ、反応器入口温度１７０℃、エタノールの流量を１時間当たり３０ｇ（ＷＨＳＶ＝１５）の反応条件で行った。前記触媒は、ベータ型ゼオライト、ＺＳＭ−５型ゼオライト、モルデナイトの３種のゼオライトとし、いずれもプロトン型として使用した。前記改質試験において、反応器出口では、未反応のエタノールと、反応生成物であるジエチルエーテル、エチレン、水とからなる混合物が得られ、前記以外の生成物は認められなかった。結果は、エタノールの反応率を図３に、反応器出口ガス中のエチレン濃度を図４にそれぞれ示す。 Next, a reforming test for diethyl ether was performed on a fuel consisting only of ethanol, and the ethanol reaction rate depending on the type of catalyst was compared with the difference in ethylene concentration in the reactor outlet gas. In the reforming test, 2.0 g of catalyst was charged in a fixed bed flow type reactor, the reaction pressure was 0.20 MPa, the reactor inlet temperature was 170 ° C., and the ethanol flow rate was 30 g per hour (WHSV = 15). The reaction was performed under the reaction conditions. The catalysts were three types of zeolite: beta zeolite, ZSM-5 zeolite, and mordenite, all of which were used as protons. In the reforming test, a mixture comprising unreacted ethanol and reaction products such as diethyl ether, ethylene, and water was obtained at the outlet of the reactor, and no other products were observed. As a result, the reaction rate of ethanol is shown in FIG. 3, and the ethylene concentration in the reactor outlet gas is shown in FIG.
図３から、エタノールのみからなる燃料では、エタノールの反応率は、前記３種のゼオライトのいずれにおいても略同等であることが明らかである。尚、前記反応条件におけるエタノールのジエチルエーテルへの平衡転化率は、理論値として９１％であり、前記３種のゼオライトによれば、いずれも略平衡転化率まで反応が進行していることが明らかである。 From FIG. 3, it is clear that in the fuel consisting only of ethanol, the reaction rate of ethanol is substantially the same in any of the three types of zeolites. It should be noted that the equilibrium conversion rate of ethanol to diethyl ether under the above reaction conditions is 91% as a theoretical value, and according to the above three types of zeolites, it is clear that the reaction has progressed to a substantially equilibrium conversion rate. It is.
また図４から、エチレンの生成量は、多い順に、モルデナイト＞ＺＳＭ−５型ゼオライト＞ベータ型ゼオライトであり、この順に前式（２）で示される副反応の選択性が高いことが明らかである。 Moreover, it is clear from FIG. 4 that the production amount of ethylene is, in descending order, mordenite> ZSM-5 type zeolite> beta type zeolite, and in this order, the selectivity of the side reaction represented by the above formula (2) is high. .
次に、エタノールと全量の５重量％のトルエンとからなる燃料について、ジエチルエーテルへの改質試験を行い、触媒の種類によるエタノールの反応率と、反応器出口ガス中のエチレン濃度とを比較した。前記燃料は、反応系を単純にするためにベース燃料を除外したものであり、第１の燃料に相当する。前記改質試験は、エタノールのみからなる燃料の場合と全く同一の反応器及び反応条件で行った。前記改質試験において、反応器出口では、未反応のエタノール、トルエンと、反応生成物であるジエチルエーテル、エチレン、水とからなる混合物が得られ、前記以外の生成物は認められなかった。結果は、エタノールの反応率を、各触媒について図３の場合を１．０とする相対値として図５に示す。また、反応器出口ガス中のエチレン濃度を、各触媒について図４の場合を１．０とする相対値として図６に示す。 Next, a fuel composed of ethanol and 5% by weight of toluene was subjected to a reforming test to diethyl ether, and the ethanol reaction rate according to the type of catalyst was compared with the ethylene concentration in the reactor outlet gas. . The fuel excludes the base fuel in order to simplify the reaction system, and corresponds to the first fuel. The reforming test was carried out in exactly the same reactor and reaction conditions as in the case of fuel consisting only of ethanol. In the reforming test, a mixture comprising unreacted ethanol and toluene and the reaction products diethyl ether, ethylene, and water was obtained at the outlet of the reactor, and no other products were observed. The results are shown in FIG. 5 with the ethanol reaction rate as a relative value for each catalyst with 1.0 in the case of FIG. Further, the ethylene concentration in the reactor outlet gas is shown in FIG. 6 as a relative value with 1.0 in the case of FIG. 4 for each catalyst.
図５から、エタノールの反応率は、エタノールがトルエンを含有する場合でも、前記３種のゼオライトのいずれも、エタノールのみからなる燃料と略同等である。 From FIG. 5, the reaction rate of ethanol is substantially the same as the fuel composed of only ethanol, even if the ethanol contains toluene.
また図６から、エタノールがトルエンを含有する場合には、ＺＳＭ−５型ゼオライトで反応器出口ガス中のエチレン濃度がエタノールのみからなる燃料の場合の４．４倍、モルデナイトで１．１倍と、いずれも増大しているのに比較して、ベータ型ゼオライトでは０．６倍と減少していることが明らかである。 Also, from FIG. 6, when ethanol contains toluene, the ZSM-5 type zeolite has an ethylene concentration in the reactor outlet gas of 4.4 times that of a fuel consisting only of ethanol, and 1.1 times that of mordenite. In comparison with the fact that both are increased, it is clear that the decrease is 0.6 times in the beta-type zeolite.
以上の結果から、エタノール及び芳香族炭化水素を含む第１の燃料では、エタノールをジエチルエーテルに転換する転換触媒としてベータ型ゼオライトを用いることにより、着火性の低いエチレンの生成量を抑制することができ、該第１の燃料の改質により該第１の燃料より着火性が高められた第２の燃料を効率よく得ることができることが明らかである。 From the above results, in the first fuel containing ethanol and aromatic hydrocarbon, it is possible to suppress the production amount of ethylene with low ignitability by using beta zeolite as a conversion catalyst for converting ethanol into diethyl ether. It is apparent that the second fuel having higher ignitability than the first fuel can be efficiently obtained by reforming the first fuel.
１…圧縮着火内燃機関、 ２…第１の燃料、 ５…改質手段。
DESCRIPTION OF
Claims (2)
該圧縮着火内燃機関に、エタノール及び芳香族炭化水素を含む第１の燃料と、第１の燃料に含まれるエタノールの少なくとも一部をベータ型ゼオライトを触媒としてジエチルエーテルに転換して第１の燃料よりも着火性の高い第２の燃料に改質する改質手段とを備え、
該圧縮着火内燃機関の要求負荷の変化に応じて、該圧縮着火内燃機関に対する第１の燃料の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させることを特徴とする圧縮着火内燃機関の制御方法。 A control method for a compression ignition internal combustion engine in which an oxygen-containing gas and a fuel capable of compression ignition are introduced into a cylinder and compressed to self-ignite,
In the compression ignition internal combustion engine, a first fuel containing ethanol and an aromatic hydrocarbon, and at least a part of ethanol contained in the first fuel are converted into diethyl ether using a beta zeolite as a catalyst to produce a first fuel. Reforming means for reforming to a second fuel having higher ignitability,
A compression ignition internal combustion engine characterized in that a supply amount of the first fuel and a supply amount of the second fuel to the compression ignition internal combustion engine are changed in accordance with a change in a required load of the compression ignition internal combustion engine. Control method.
該圧縮着火内燃機関の要求負荷が低くなるほど、該圧縮着火内燃機関に供給される全燃料中に占める第２の燃料の割合が高くなるように、該圧縮着火内燃機関に対する第１の燃料の供給量と、第２の燃料の供給量とをそれぞれ変化させることを特徴とする請求項１記載の圧縮着火内燃機関の制御方法。 Supply of the first fuel to the compression ignition internal combustion engine such that the higher the required load of the compression ignition internal combustion engine, the higher the proportion of the first fuel in the total fuel supplied to the compression ignition internal combustion engine. Changing the amount of fuel and the amount of second fuel supplied,
Supply of the first fuel to the compression ignition internal combustion engine such that the lower the required load of the compression ignition internal combustion engine, the higher the proportion of the second fuel in the total fuel supplied to the compression ignition internal combustion engine. 2. The method of controlling a compression ignition internal combustion engine according to claim 1, wherein the amount and the supply amount of the second fuel are changed.
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