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JP2005174646A - Solid polymer fuel cell - Google Patents

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JP2005174646A
JP2005174646A JP2003410491A JP2003410491A JP2005174646A JP 2005174646 A JP2005174646 A JP 2005174646A JP 2003410491 A JP2003410491 A JP 2003410491A JP 2003410491 A JP2003410491 A JP 2003410491A JP 2005174646 A JP2005174646 A JP 2005174646A
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JP
Japan
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layer
gas
fuel cell
catalyst layer
polymer electrolyte
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JP2003410491A
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Japanese (ja)
Inventor
Manabu Sugino
学 杉野
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Nissan Motor Co Ltd
Original Assignee
Nissan Motor Co Ltd
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a solid polymer fuel cell capable of better restraining flooding. <P>SOLUTION: At least a catalyst layer 20, a gas diffusion layer 10, and a conductive gas separator 60 are arranged on both sides of a solid polymer electrolyte film 30, and fuel gas is guided to one side thereof, and oxidant gas is guided to the other side. A proton conductive intermediate layer 40c having pores is arranged at least at one side of the solid polymer electrolyte film 30 between the catalyst layer 20c and itself with the solid polymer electrolyte film 30 as an interface, and water is exhausted to an outer peripheral gap part 70 formed at the outer periphery of the intermediate layer 40c. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は固体高分子型燃料電池の構成に関する。特に、固体高分子型燃料電池における水マネージメントを向上するための構成に関する。   The present invention relates to a structure of a polymer electrolyte fuel cell. In particular, the present invention relates to a configuration for improving water management in a polymer electrolyte fuel cell.

通常、固体高分子型燃料電池(以下、燃料電池)は、固体高分子膜の両面に触媒層を設け、その外側にガス拡散層を配置し、さらにその外側からガス流路を有したガス分離器(ガスセパレータ)で狭持することにより形成される。燃料電池の燃料極に少なくとも水素を含む燃料ガスを、また、酸化剤極側に少なくとも酸素を含む酸化剤ガスを供給することにより以下に示す反応が起こり、燃料電池外部に電気エネルギを取出すことが可能となる。   In general, a polymer electrolyte fuel cell (hereinafter referred to as a fuel cell) is a gas separation in which a catalyst layer is provided on both sides of a solid polymer membrane, a gas diffusion layer is disposed on the outside thereof, and a gas flow path is provided from the outside. It is formed by holding with a vessel (gas separator). By supplying a fuel gas containing at least hydrogen to the fuel electrode of the fuel cell and an oxidant gas containing at least oxygen to the oxidant electrode side, the following reaction occurs, and electric energy can be taken out of the fuel cell. It becomes possible.

燃料極側 : H2 → 2H++2e- ・・・(1)
酸化剤極側: 2H++2e-+1/2O2 → H2O ・・・(2)
ここで、燃料極および酸化剤極で発生した電気エネルギを燃料電池外部に効率良く取出すためには、燃料電池単位セルを構成している構成部材の電気抵抗、構成部材間の接触抵抗等の燃料電池内部抵抗を低減する必要がある。また燃料極、酸化剤極それぞれの極に導入した燃料ガスおよび酸化剤ガスを、それぞれの極側に配置しているガス拡散層を通して触媒層まで良好に到達させる必要もある。
Fuel electrode side: H 2 → 2H + + 2e (1)
Oxidant electrode side: 2H + + 2e + 1 / 2O 2 → H 2 O (2)
Here, in order to efficiently take out the electric energy generated at the fuel electrode and the oxidant electrode to the outside of the fuel cell, the fuel such as the electrical resistance of the constituent members constituting the fuel cell unit cell, the contact resistance between the constituent members, etc. It is necessary to reduce the internal resistance of the battery. Further, it is necessary that the fuel gas and the oxidant gas introduced into the electrodes of the fuel electrode and the oxidant electrode reach the catalyst layer satisfactorily through the gas diffusion layers arranged on the respective electrode sides.

そのため、(2)式に示すような反応により酸化剤極で生成された水分(生成水)を、触媒層およびガス拡散層より良好に排出し、触媒層およびガス拡散層内の生成水による水詰まりを防止して、触媒層へのガス供給を安定して保つことが重要となる。   Therefore, the water (product water) generated at the oxidizer electrode by the reaction shown in the formula (2) is discharged better than the catalyst layer and the gas diffusion layer, and the water generated by the generated water in the catalyst layer and the gas diffusion layer It is important to prevent clogging and keep the gas supply to the catalyst layer stable.

このような問題を解決するために、例えば、酸化剤極側ガス拡散層において触媒層側ほど疎水性が高くなるように、燃料極側のガス拡散層において触媒層側ほど疎水性が低くなるように、それぞれ疎水性の傾斜を持たせたガス拡散層を用いたものが知られている(例えば、特許文献1、参照。)。   In order to solve such a problem, for example, the hydrophobicity is increased toward the catalyst layer side in the gas diffusion layer on the fuel electrode side so that the hydrophobicity is increased toward the catalyst layer side in the oxidant electrode side gas diffusion layer. In addition, those using gas diffusion layers each having a hydrophobic gradient are known (for example, see Patent Document 1).

または、生成水によるガス拡散層の水詰まりを防止し、触媒層に良好に燃料ガスまたは酸化剤ガスを供給するために、ガス拡散層内で、ガスセパレータ側から触媒層側に向かって開口径が減少するように構成したものが知られている。(例えば、特許文献2、参照。)。
特開平7−134993号公報 特開2000−58073号公報
Or, in order to prevent clogging of the gas diffusion layer by the generated water and to supply the fuel gas or oxidant gas satisfactorily to the catalyst layer, the opening diameter from the gas separator side to the catalyst layer side in the gas diffusion layer It is known that it is configured so that the value decreases. (For example, refer to Patent Document 2).
JP-A-7-134993 JP 2000-58073 A

しかしながら、特許文献1に提示される技術においては、触媒層への燃料ガスまたは酸化剤ガスの供給経路と、生成水の触媒層からの排水経路とが同じ経路となっている。このため、燃料電池運転時に生成水によりガス拡散層のガス供給経路(排水経路)が閉塞し、フラッディングが発生する可能性があるという問題があった。   However, in the technique presented in Patent Document 1, the supply path of the fuel gas or the oxidant gas to the catalyst layer and the drainage path from the catalyst layer of generated water are the same path. For this reason, there was a problem that the gas supply path (drainage path) of the gas diffusion layer may be blocked by the generated water during fuel cell operation, and flooding may occur.

特許文献2に記載の技術においても、特許文献1と同様に、触媒層へのガス供給経路と生成水の触媒層からの排水経路が同じ経路となっており、フラッディングが発生する可能性があるという問題があった。また、ガスセパレータ側から触媒層に向かってガス拡散層の開口径を減少させることから、ガス拡散層の電子伝導経路が減少するとともに、ガス拡散層とガスセパレータとの接触面積が減少して、燃料電池の内部抵抗が増大するという問題があった。   Also in the technique described in Patent Document 2, as in Patent Document 1, the gas supply path to the catalyst layer and the drainage path from the catalyst layer of generated water are the same path, and flooding may occur. There was a problem. In addition, since the opening diameter of the gas diffusion layer is reduced from the gas separator side toward the catalyst layer, the electron conduction path of the gas diffusion layer is reduced, and the contact area between the gas diffusion layer and the gas separator is reduced. There was a problem that the internal resistance of the fuel cell increased.

そこで本発明は、上記の問題を鑑みて、よりフラッディングを抑制することができる固体高分子型燃料電池を提供することを目的とする。   In view of the above problems, an object of the present invention is to provide a polymer electrolyte fuel cell that can further suppress flooding.

本発明は、電解質膜の両側に少なくとも触媒層、ガス拡散層、および、導電性ガスセパレータを備え、その一方の側に燃料ガスを、他方の側に酸化剤ガスを導入する固体高分子型燃料電池において、前記電解質膜を境にして少なくともいずれか一方の側の、前記電解質膜と前記触媒層間の少なくとも一部に、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層を備え、前記中間介在層の外周に形成される外周間隙部へ水分を排出する。   The present invention provides a solid polymer fuel comprising at least a catalyst layer, a gas diffusion layer, and a conductive gas separator on both sides of an electrolyte membrane, and introducing a fuel gas on one side and an oxidant gas on the other side The battery comprises a proton conductive intermediate intervening layer having a gap in at least a part of the electrolyte membrane and the catalyst layer on at least one side of the electrolyte membrane, and an outer periphery of the intermediate intervening layer Water is discharged into the outer peripheral gap formed in

電解質膜を境にして少なくともいずれか一方の側の、電解質膜と触媒層間の少なくとも一部に、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層を備え、中間介在層の外周に形成される外周間隙部へ水分を排出する。これにより、触媒層へのガス供給を妨げずに、触媒層から水分を除去することが可能となる。また、電解質膜から触媒層への水分の浸入を防止することが可能となる。その結果、フラッディングがより抑制され、発電特性の優れた固体高分子型燃料電池を提供することができる。   An outer peripheral gap formed on the outer periphery of the intermediate intervening layer, having a proton conductive intermediate intervening layer having a gap in at least part of the electrolyte membrane and the catalyst layer on at least one side of the electrolyte membrane Drain the water. This makes it possible to remove moisture from the catalyst layer without hindering gas supply to the catalyst layer. In addition, it is possible to prevent moisture from entering the catalyst layer from the electrolyte membrane. As a result, flooding is further suppressed, and a polymer electrolyte fuel cell with excellent power generation characteristics can be provided.

第1の実施形態について説明する。固体高分子型燃料電池(以下、燃料電池)に用いる燃料電池セル1の構成を図1に示す。なお、燃料電池は、一つの燃料電池セル1から構成してもよいし、複数の燃料電池セル1を積層することにより形成した燃料電池スタックから構成してもよい。   A first embodiment will be described. FIG. 1 shows the configuration of a fuel cell 1 used in a solid polymer fuel cell (hereinafter referred to as fuel cell). The fuel cell may be composed of one fuel cell 1 or a fuel cell stack formed by stacking a plurality of fuel cells 1.

燃料電池セル1を、固体高分子電解質膜30、中間介在層40、触媒層20、ガス拡散層10、ガスセパレータ60を積層することにより構成する。ここでは、固体高分子電解質膜30の酸化剤極1c側の面には、固体高分子電解質膜30側から中間介在層40c、触媒層20c、ガス拡散層10c、ガスセパレータ60cを積層する。また、燃料極1a側の面には、固体高分子電解質膜30側から触媒層20a、ガス拡散層10a、ガスセパレータ60aを積層する。ガスセパレータ60とガス拡散層10との間には、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路61を構成する。ここでは、ガスセパレータ60のガス拡散層10に接触する面に、溝を設けることによりガス流路61を構成する。この溝は、ガスセパレータ60を形成するプレートに、プレスや研削等により設けても良いし、プレートに流路間を形成するリブを配置することにより構成しても良い。   The fuel cell 1 is configured by laminating a solid polymer electrolyte membrane 30, an intermediate intervening layer 40, a catalyst layer 20, a gas diffusion layer 10, and a gas separator 60. Here, the intermediate intervening layer 40c, the catalyst layer 20c, the gas diffusion layer 10c, and the gas separator 60c are laminated on the surface of the solid polymer electrolyte membrane 30 on the oxidant electrode 1c side from the solid polymer electrolyte membrane 30 side. Further, the catalyst layer 20a, the gas diffusion layer 10a, and the gas separator 60a are laminated on the surface on the fuel electrode 1a side from the solid polymer electrolyte membrane 30 side. Between the gas separator 60 and the gas diffusion layer 10, a gas flow path 61 through which fuel gas or oxidant gas flows is configured. Here, the gas flow path 61 is configured by providing a groove on the surface of the gas separator 60 that contacts the gas diffusion layer 10. This groove may be provided on the plate forming the gas separator 60 by pressing, grinding, or the like, or may be configured by disposing ribs that form between the flow paths on the plate.

なお、ここでは、固体高分子電解質膜30の酸化剤極1c側に中間介在層40を配置したが、燃料極1a側に配置してもよい。または、固体高分子電解質膜30の両側、つまり酸化剤極1c側と燃料極1a側とに、中間介在層40を配置してもよい。   Although the intermediate intervening layer 40 is disposed on the oxidant electrode 1c side of the solid polymer electrolyte membrane 30 here, it may be disposed on the fuel electrode 1a side. Alternatively, the intermediate intervening layer 40 may be disposed on both sides of the solid polymer electrolyte membrane 30, that is, on the oxidant electrode 1c side and the fuel electrode 1a side.

中間介在層40としては、プロトン導電性を有し、かつ、層内に空隙41を有するものを用いる。例えば、ガス拡散層10とガスセパレータ60の間に形成されたガス流路61の上流側に重なる領域に比較して下流側に重なる領域で、中間介在層40内の空隙率が大きくなるように構成する。中間介在層40の空隙率は、ガス流通方向について連続的に変化させてもよいし、段階的に変化させてもよい。   As the intermediate intervening layer 40, a layer having proton conductivity and having voids 41 in the layer is used. For example, the porosity in the intermediate intervening layer 40 is increased in the region overlapping the downstream side compared to the region overlapping the upstream side of the gas flow path 61 formed between the gas diffusion layer 10 and the gas separator 60. Constitute. The porosity of the intermediate intervening layer 40 may be changed continuously in the gas flow direction, or may be changed stepwise.

さらに、反応面の外周を取り囲んで、固体高分子電解質膜30とガスセパレータ60の間に、シール材50を備える。これにより、ガス流路61、ガス拡散層10、触媒層20および中間介在層40に存在する燃料ガスおよび酸化剤ガスを、それぞれの反応領域内にシールする。このとき、酸化剤極1c側には、中間介在層40c、触媒層20c、ガス拡散層10cの外周に、固体高分子電解質膜30とガスセパレータ60cとに挟まれた空間である外周間隙部70cが形成される。また、燃料極1a側にも、触媒層20a、ガス拡散層10aの外周に、固体高分子電化質膜30とガスセパレータ60aに挟まれた空間である外周間隙部70aが形成される。なお、この外周間隙部70は、直接、またはガス拡散層10を介してガス流路61に連通する。または、ガス流路61に燃料ガスまたは酸化剤ガスを導入または、排出する図示しないマニホールドに連通するように構成してもよい。   Further, a sealing material 50 is provided between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the gas separator 60 so as to surround the outer periphery of the reaction surface. Thereby, the fuel gas and the oxidant gas existing in the gas flow path 61, the gas diffusion layer 10, the catalyst layer 20, and the intermediate intervening layer 40 are sealed in the respective reaction regions. At this time, on the oxidant electrode 1c side, an outer peripheral gap portion 70c that is a space sandwiched between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the gas separator 60c on the outer periphery of the intermediate intervening layer 40c, the catalyst layer 20c, and the gas diffusion layer 10c. Is formed. Also on the fuel electrode 1a side, an outer peripheral gap portion 70a that is a space sandwiched between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the gas separator 60a is formed on the outer periphery of the catalyst layer 20a and the gas diffusion layer 10a. The outer peripheral gap portion 70 communicates with the gas flow path 61 directly or through the gas diffusion layer 10. Or you may comprise so that it may communicate with the manifold which is not shown in figure which introduce | transduces or discharges fuel gas or oxidant gas to the gas flow path 61.

このような燃料電池セル1において、運転時に、燃料極1a側の触媒層20aでは(1)式に示すような発電反応が生じ、酸化剤極1c側の触媒層20cでは(2)式に示すような発電反応が生じる。つまり、酸化剤極1c側の触媒層20cでは、発電反応に伴って水が生成される。このとき、図2に示すように、燃料電池セル1内の酸化剤ガスは、ガス流路61cからガス拡散層10cに供給され、さらに触媒層20cに供給される。酸化剤ガスの一部は触媒層20cで反応に用いられて消費されるが、その他は未反応の状態で空隙率の大きい中間介在層40cに移動する。この未反応ガス中には、触媒層20cで生成された水が含まれるため、水の凝縮は中間介在層40内で生じ易くなる。また、触媒層20c内で凝縮した場合でも、未反応ガスの流れにより、中間介在層40側により移動しやすくなる。   In such a fuel battery cell 1, during operation, a power generation reaction as shown in the equation (1) occurs in the catalyst layer 20a on the fuel electrode 1a side, and in the catalyst layer 20c on the oxidant electrode 1c side, as shown in equation (2). Such a power generation reaction occurs. That is, in the catalyst layer 20c on the oxidant electrode 1c side, water is generated along with the power generation reaction. At this time, as shown in FIG. 2, the oxidant gas in the fuel cell 1 is supplied from the gas flow path 61c to the gas diffusion layer 10c and further supplied to the catalyst layer 20c. A part of the oxidant gas is used for the reaction in the catalyst layer 20c and consumed, while the other is unreacted and moves to the intermediate intervening layer 40c having a large porosity. Since the unreacted gas contains water generated in the catalyst layer 20 c, the water is likely to be condensed in the intermediate intervening layer 40. Further, even when condensed in the catalyst layer 20c, it becomes easier to move to the intermediate intervening layer 40 side due to the flow of the unreacted gas.

さらに、未反応ガスは中間介在層40内を透過して、中間介在層40の側面40vから外周間隙部70cに排出される。このとき、中間介在層40内に集中している水分も、未反応ガスと共に外周間隙部70cに排出される。   Further, the unreacted gas passes through the intermediate intervening layer 40 and is discharged from the side surface 40v of the intermediate intervening layer 40 to the outer peripheral gap portion 70c. At this time, the moisture concentrated in the intermediate intervening layer 40 is also discharged to the outer peripheral gap 70c together with the unreacted gas.

その結果、ガス流路61cから触媒層20cへのガスの拡散を阻害せずに、触媒層20cから水分を除去することができ、つまりは、フラッディングの発生を防止した燃料電池セル1を電池内部抵抗に影響を与えずに、安定して構成することができる。また、ガス流量が増大することによりこの効果は顕著となるので、生成水の多く発生する高電流密度領域についても、安定して運転することが可能となる。そのため、車両等の移動体への搭載に適した燃料電池を安定して提供することができる。   As a result, moisture can be removed from the catalyst layer 20c without hindering the diffusion of gas from the gas flow path 61c to the catalyst layer 20c. In other words, the fuel battery cell 1 in which the occurrence of flooding is prevented is disposed inside the battery. A stable configuration can be achieved without affecting the resistance. Moreover, since this effect becomes remarkable by increasing the gas flow rate, it is possible to stably operate even in a high current density region where a large amount of generated water is generated. Therefore, it is possible to stably provide a fuel cell suitable for mounting on a moving body such as a vehicle.

なお、中間介在層40から外周間隙部70へ排出された水分は、例えば、外周間隙部70cに連通する図示しないガス排出マニホールドを通って、燃料電池1の外部に排出することができる。   The moisture discharged from the intermediate intervening layer 40 to the outer peripheral gap 70 can be discharged outside the fuel cell 1 through a gas discharge manifold (not shown) communicating with the outer peripheral gap 70c, for example.

次に、このような燃料電池セル1の製造工程について説明する。   Next, the manufacturing process of such a fuel cell 1 will be described.

はじめに、ガス拡散性と電気伝導性を兼ね備えたガス拡散層基材として、導電性および多孔質性を備えた材料を用いる。ここでは、市販のカーボンペーパ(例えば、東レ株式会社製カーボンペーパTGP-H-060等)を5cm角に打ち抜いてガス拡散層10を準備する。なお、カーボンペーパの変わりにカーボンクロスやカーボン不織布を用いても良い。   First, a material having conductivity and porosity is used as a gas diffusion layer base material having both gas diffusibility and electrical conductivity. Here, a commercially available carbon paper (for example, carbon paper TGP-H-060 manufactured by Toray Industries, Inc.) is punched into a 5 cm square to prepare the gas diffusion layer 10. Carbon cloth or carbon nonwoven fabric may be used instead of carbon paper.

続いて、撥水剤として所定の濃度に調整した、例えばポリテトラフルオロエチレン(PTFE)等のフッ素系水性ディスパージョン溶液(例えば、ダイキン工業製D-1と純水の混合溶液等)で撥水処理溶液を作製する。撥水処理を施すために、ガス拡散層10をこの溶液中に5分間浸漬後、溶液中よりガス拡散層10を引き上げて液切りを行う。   Subsequently, water repellent with a fluorine-based aqueous dispersion solution such as polytetrafluoroethylene (PTFE) adjusted to a predetermined concentration as a water repellent (for example, a mixed solution of D-1 and pure water manufactured by Daikin Industries, Ltd.) A treatment solution is prepared. In order to perform the water repellent treatment, the gas diffusion layer 10 is immersed in this solution for 5 minutes, and then the gas diffusion layer 10 is pulled up from the solution and drained.

その後、ガス拡散層10を大気中または窒素雰囲気中で乾燥させる。乾燥温度は100℃以下であればよく、例えば60℃大気中で30分間乾燥させる。さらに、撥水剤を溶着、固定させるために、350℃で30分間焼成する。これにより、撥水処理されたガス拡散層10を作成する。なお、ここでは撥水処理を施したが、親水処理を施しても良い。または、撥水処理後の乾燥後に、カーボンブラック粉末とPTFE等により形成されるカーボン層を配置してもよい。   Thereafter, the gas diffusion layer 10 is dried in the air or in a nitrogen atmosphere. The drying temperature should just be 100 degrees C or less, for example, it is made to dry for 30 minutes in 60 degreeC air | atmosphere. Further, in order to weld and fix the water repellent, baking is performed at 350 ° C. for 30 minutes. Thereby, the water-repellent-treated gas diffusion layer 10 is created. Although the water repellent treatment is performed here, a hydrophilic treatment may be performed. Alternatively, a carbon layer formed of carbon black powder and PTFE or the like may be disposed after drying after the water repellent treatment.

次に、この撥水処理済みのガス拡散層10の表面に触媒層20を形成する。例えば白金等の貴金属を担持させた炭素粉末等の触媒粉末、固体高分子電解質のアルコール溶液(例えば、DuPont社製Nafion溶液等)、純水を所定の割合で混合、攪拌、脱泡して電極触媒ペーストを作製する。   Next, the catalyst layer 20 is formed on the surface of the water-repellent treated gas diffusion layer 10. For example, a catalyst powder such as carbon powder supporting a noble metal such as platinum, an alcohol solution of a solid polymer electrolyte (for example, Nafion solution manufactured by DuPont), pure water is mixed at a predetermined ratio, stirred, and degassed to obtain an electrode. A catalyst paste is prepared.

この電極触媒ペーストを、先に準備した撥水処理済みガス拡散層10の表面に、ドクターブレード法で塗布して触媒層20を形成する。なお、触媒層20の形成方法はこれに限るわけではなく、例えばスクリーン印刷法、スプレー法等、任意の方法で形成することができる。   This electrode catalyst paste is applied to the surface of the previously prepared water-repellent treated gas diffusion layer 10 by the doctor blade method to form the catalyst layer 20. In addition, the formation method of the catalyst layer 20 is not restricted to this, For example, it can form by arbitrary methods, such as a screen printing method and a spray method.

その後、先の電極触媒ペーストに使用したものと同様の電解質容液(例えば、DuPont社製Nafion溶液等)中に、造孔剤としてショウノウを所定の割合で混合し、中間介在層ペーストを作製する。このとき、混合するショウノウの量を変化させることにより、中間介在層40の空隙を変えることができる。例えば、燃料電池セル1を形成した際に、ガス流路61の上流側に重なる領域に比べて下流側に重なる領域で、混合するショウノウの量を増大させる。または、中間介在層ペーストを複数種作製し、触媒層20の面内または厚さ方向に中間介在層ペーストの種類を変化させて塗布することにより、任意の構成の中間介在層40を構成してもよい。例えば、燃料電池セル1を形成した際に、ガス流路61の上流側に重なる領域に塗布する中間介在層ペーストに比べて、下流側に重なる領域に、ショウノウの混合量が大きい中間介在層ペーストを塗布する。また、任意のアルコール等の溶剤を用いて電解質濃度を調整してもよい。   After that, in an electrolyte solution similar to that used in the previous electrocatalyst paste (for example, Nafion solution manufactured by DuPont, etc.), camphor is mixed at a predetermined ratio as a pore-forming agent to prepare an intermediate intervening layer paste. . At this time, the space | interval of the intermediate | middle intervening layer 40 can be changed by changing the quantity of the camphor to mix. For example, when the fuel battery cell 1 is formed, the amount of camphor to be mixed is increased in the region overlapping the downstream side compared to the region overlapping the upstream side of the gas flow path 61. Alternatively, a plurality of types of intermediate intervening layer pastes are produced, and the intermediate intervening layer 40 having an arbitrary configuration is formed by applying the intermediate intervening layer paste in various ways in the plane or thickness direction of the catalyst layer 20. Also good. For example, when the fuel battery cell 1 is formed, an intermediate intervening layer paste in which the amount of camphor mixed is larger in the region overlapping the downstream side than the intermediate intervening layer paste applied to the region overlapping the upstream side of the gas flow path 61. Apply. Moreover, you may adjust electrolyte concentration using solvents, such as arbitrary alcohol.

続いて、この中間介在層ペーストを、触媒層20表面に、スプレー法により塗布する。これにより、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層40を形成することができる。   Subsequently, this intermediate intervening layer paste is applied to the surface of the catalyst layer 20 by a spray method. Thereby, the proton conductive intermediate intervening layer 40 having voids can be formed.

なお、中間介在層40の空隙をショウノウにより形成したがこの限りではなく、炭酸カルシウム等の任意の造孔剤、発泡剤を使用することができる。または、造孔剤や発泡剤を用いることなく空隙を形成してもよい。   In addition, although the space | gap of the intermediate | middle intervening layer 40 was formed with camphor, it is not restricted to this, Arbitrary pore forming agents, such as a calcium carbonate, and a foaming agent can be used. Or you may form a space | gap, without using a pore making agent or a foaming agent.

また、ここではガス拡散層10に形成した触媒層20に、中間介在層ペーストを塗布することにより中間介在層40を構成したが、固体高分子電解質膜30の表面に塗布することにより構成してもよい。   Here, the intermediate intervening layer 40 is formed by applying the intermediate intervening layer paste to the catalyst layer 20 formed in the gas diffusion layer 10. However, the intermediate intervening layer 40 is formed by applying it to the surface of the solid polymer electrolyte membrane 30. Also good.

次に、固体高分子電解質膜30(例えば、DuPont社製Nafion112、約50μm厚等)の両側に、ガス拡散層10を配置する。ここでは、燃料極1a側には、触媒層20aのみを塗布したガス拡散層10aを、固体高分子電解質膜30に触媒層20aが接触するように配置する。酸化剤極1c側には、触媒層20cおよび中間介在層40cを塗布したガス拡散層10cを、中間介在層40が固体高分子電解質膜30に接触するように配置する。なお、ここでは、固体高分子電解質膜30の酸化剤極1c側に中間介在層40cを有するガス拡散層10cを配置するがこの限りではない。燃料極1a側に配置してもよいし、両側に中間介在層40および触媒層20を有するガス拡散層10を配置してもよい。   Next, the gas diffusion layer 10 is disposed on both sides of the solid polymer electrolyte membrane 30 (for example, Nafion 112 manufactured by DuPont, about 50 μm thick, etc.). Here, the gas diffusion layer 10a coated only with the catalyst layer 20a is disposed on the fuel electrode 1a side so that the catalyst layer 20a contacts the solid polymer electrolyte membrane 30. On the oxidant electrode 1c side, the gas diffusion layer 10c coated with the catalyst layer 20c and the intermediate intervening layer 40c is disposed so that the intermediate intervening layer 40 is in contact with the solid polymer electrolyte membrane 30. Here, the gas diffusion layer 10c having the intermediate intervening layer 40c is disposed on the oxidant electrode 1c side of the solid polymer electrolyte membrane 30, but this is not restrictive. You may arrange | position to the fuel electrode 1a side, and may arrange | position the gas diffusion layer 10 which has the intermediate | middle intervening layer 40 and the catalyst layer 20 on both sides.

続いて、ホットプレス法により温度120℃、圧力20kgf/cm2で60秒間プレスして、固体高分子電解質膜30、触媒層20、ガス拡散層10、空隙41を有する中間介在層40を接合一体化し、膜電極接合体(MEA:Membrane Electrode Assembly)を形成する。 Subsequently, pressing is performed for 60 seconds at a temperature of 120 ° C. and a pressure of 20 kgf / cm 2 by a hot pressing method, and the solid polymer electrolyte membrane 30, the catalyst layer 20, the gas diffusion layer 10, and the intermediate intervening layer 40 having the voids 41 are joined and integrated. To form a membrane electrode assembly (MEA).

さらにMEAの両面に、ガス流路61を備えたガスセパレータ60を配置する。また、固体個分子電解質膜30とガスセパレータ60の間に、外周に沿ってシール材50を配置する。積層面間が所定の面圧となるように締付けて、燃料電池セル1を構成する。なお、燃料電池スタックを用いる場合は、複数の燃料電池セル1を積層した後、積層面間が所定の面圧となるように締付ける。   Furthermore, the gas separator 60 provided with the gas flow path 61 is arrange | positioned on both surfaces of MEA. In addition, a sealing material 50 is disposed along the outer periphery between the solid individual molecular electrolyte membrane 30 and the gas separator 60. The fuel cell 1 is configured by tightening the stacked surfaces so as to have a predetermined surface pressure. In addition, when using a fuel cell stack, after laminating | stacking the several fuel cell 1, it tightens so that between lamination surfaces may become a predetermined surface pressure.

このように作製することにより、固体高分子電解質膜30と触媒層20の間に、空隙を有するプロトン伝導性の中間介在層40を配置した燃料電池セル1を構成することができる。   By manufacturing in this way, it is possible to configure the fuel cell 1 in which the proton conductive intermediate intervening layer 40 having voids is disposed between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the catalyst layer 20.

次に、本実施形態の効果について説明する。   Next, the effect of this embodiment will be described.

固体高分子電解質膜30の両側に少なくとも触媒層20、ガス拡散層10、および、導電性ガスセパレータ10を備え、その一方の側に燃料ガスを、他方の側に酸化剤ガスを導入する。固体高分子電解質膜30を境にして少なくともいずれか一方の側、ここでは酸化剤極1c側の、固体高分子電解質膜30と触媒層20c間の少なくとも一部に、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層40cを備え、中間介在層40cの外周間隙部70cへ水分を排出する。固体高分子電解質膜30と触媒層20cの間に中間介在層40cを配置していることから、中間介在層40cに水分を移動させて外周間隙部70cに排出することができる。その結果、触媒層20cへのガス供給を妨げずに触媒層20cから水分を除去することが可能となる。また、固体高分子電解質膜30から触媒層20cへの水分の浸入を防止することが可能となる。これにより、フラッディングが防止され、発電特性の優れた燃料電池を提供することができる。   At least the catalyst layer 20, the gas diffusion layer 10, and the conductive gas separator 10 are provided on both sides of the solid polymer electrolyte membrane 30, and a fuel gas is introduced into one side thereof and an oxidant gas is introduced into the other side thereof. Proton-conducting material having voids in at least a part between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the catalyst layer 20c on at least one side, here the oxidant electrode 1c side, with the solid polymer electrolyte membrane 30 as a boundary. An intermediate intervening layer 40c is provided, and moisture is discharged to the outer peripheral gap portion 70c of the intermediate intervening layer 40c. Since the intermediate intervening layer 40c is disposed between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the catalyst layer 20c, moisture can be moved to the intermediate intervening layer 40c and discharged to the outer peripheral gap portion 70c. As a result, it becomes possible to remove moisture from the catalyst layer 20c without hindering gas supply to the catalyst layer 20c. Further, it is possible to prevent moisture from entering the catalyst layer 20c from the solid polymer electrolyte membrane 30. Thereby, flooding can be prevented and a fuel cell with excellent power generation characteristics can be provided.

また中間介在層40を、酸化剤ガスを導入する側(酸化剤極1c側)に配置する。発電に伴って水が生成されるとともに、固体高分子電解質膜30から触媒層20cに水分が浸入し易い側に排水経路となる中間介在層40を配置しているので、触媒層20から水の除去機能を効率良く向上することができる。その結果、フラッディングを抑制し、発電特性の優れた燃料電池を提供することができる。   Further, the intermediate intervening layer 40 is disposed on the side where the oxidant gas is introduced (oxidant electrode 1c side). Water is generated with power generation, and the intermediate intervening layer 40 serving as a drainage path is disposed on the side where moisture easily enters the catalyst layer 20c from the solid polymer electrolyte membrane 30. The removal function can be improved efficiently. As a result, flooding can be suppressed and a fuel cell with excellent power generation characteristics can be provided.

また、ガス拡散層10とガスセパレータ60の間に、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路61を形成する。中間介在層40の空隙率が、ガス流路61cの上流に比較して下流で増大するように構成する。これにより、触媒層20c中に含まれる水分量が多くなるガス流路61の下流側で、より触媒層20cから水分を除去することが可能となる。その結果、よりフラッディングが抑制され、発電特性の優れた燃料電池を提供することができる。   In addition, a gas flow path 61 through which fuel gas or oxidant gas flows is formed between the gas diffusion layer 10 and the gas separator 60. The porosity of the intermediate intervening layer 40 is configured to increase downstream as compared to upstream of the gas flow path 61c. As a result, it is possible to further remove moisture from the catalyst layer 20c on the downstream side of the gas flow path 61 where the amount of moisture contained in the catalyst layer 20c increases. As a result, flooding is further suppressed, and a fuel cell with excellent power generation characteristics can be provided.

次に、第2の実施形態について説明する。燃料電池セル1の構成を図3に示す。以下、第1の実施形態と異なる部分を中心に説明する。   Next, a second embodiment will be described. The configuration of the fuel cell 1 is shown in FIG. Hereinafter, a description will be given centering on differences from the first embodiment.

ここでは、酸化剤極1c側に中間介在層40cを備えるとともに、燃料極1a側にも、中間介在層40aを構成する。これにより、高分子電解質膜30から触媒層20aに
水分が移動するのを防ぐことができるので、燃料極1a側でフラッディングが発生するのを抑制することができる。
Here, the intermediate intervening layer 40c is provided on the oxidant electrode 1c side, and the intermediate intervening layer 40a is also formed on the fuel electrode 1a side. Thereby, since it is possible to prevent moisture from moving from the polymer electrolyte membrane 30 to the catalyst layer 20a, it is possible to prevent flooding from occurring on the fuel electrode 1a side.

また、中間介在層40に、触媒層20に連通する空隙41aを備える。さらに、中間介在層40に、中間介在層40の側面40vに向かって開口する空隙41bを備える。つまり、空隙41bは、外周間隙部70に連通する空隙となる。   Further, the intermediate intervening layer 40 is provided with a void 41 a communicating with the catalyst layer 20. Further, the intermediate intervening layer 40 is provided with a gap 41 b that opens toward the side surface 40 v of the intermediate intervening layer 40. That is, the gap 41 b is a gap communicating with the outer circumferential gap portion 70.

次に、このような燃料電池の製造工程について説明する。   Next, the manufacturing process of such a fuel cell will be described.

第1の実施形態と同様に、触媒層20を有する撥水処理済みのガス拡散層10を形成する。続いて、触媒層20の表面に、空隙を有する中間介在層40を形成するためのペーストとして、イソプロピルアルコールを所定の割合で混合した電解質溶液(例えば、DuPont社製Nafion溶液)を準備する。その後、このイソプロピルアルコールと電解質溶液の混合液を攪拌することにより、中間介在層ペースト溶液中に微細な気泡を生成する。この気泡により中間介在層40に空隙41を形成する。なお、空隙の形成方法はこれに限定されるわけではなく、第1の実施形態と同様に造孔剤や発泡剤を用いても良い。   Similarly to the first embodiment, the water-repellent treated gas diffusion layer 10 having the catalyst layer 20 is formed. Subsequently, an electrolyte solution (for example, a Nafion solution manufactured by DuPont) in which isopropyl alcohol is mixed at a predetermined ratio is prepared as a paste for forming the intermediate intervening layer 40 having voids on the surface of the catalyst layer 20. Thereafter, by stirring the mixed solution of isopropyl alcohol and the electrolyte solution, fine bubbles are generated in the intermediate intervening layer paste solution. A void 41 is formed in the intermediate intervening layer 40 by the bubbles. In addition, the formation method of a space | gap is not necessarily limited to this, You may use a pore making material and a foaming agent similarly to 1st Embodiment.

このように生成した中間介在層ペーストを、刷け塗りによりガス拡散層10の触媒層20の表面に塗布して、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層40を形成する。なお、中間介在層ペーストの塗布を刷け塗りにより行ったが、この限りではなく、第1の実施形態と同様に任意の方法を選択することができる。   The intermediate intermediate layer paste thus generated is applied to the surface of the catalyst layer 20 of the gas diffusion layer 10 by brushing to form the proton conductive intermediate intermediate layer 40 having voids. In addition, although application | coating of the intermediate | middle intervening layer paste was performed by brush painting, it is not this limitation, Arbitrary methods can be selected similarly to 1st Embodiment.

その後、固体高分子電解質膜30の両側に、ガス拡散層10を配置する。ここでは、固体高分子電解質膜30の両面に、中間介在層40、触媒層20を形成したガス拡散層10を、固体高分子電解質膜30に中間介在層40が接触するように配置する。なお、第1の実施形態と同様に、固体高分子電解質膜30の片側に、触媒層20と中間介在層40を形成したガス拡散層10を配置し、もう片側には、中間介在層40を有さず、触媒層20のみを形成したガス拡散層10を配置してもよい。   Thereafter, the gas diffusion layer 10 is disposed on both sides of the solid polymer electrolyte membrane 30. Here, the gas diffusion layer 10 in which the intermediate intervening layer 40 and the catalyst layer 20 are formed is arranged on both surfaces of the solid polymer electrolyte membrane 30 so that the intermediate intervening layer 40 is in contact with the solid polymer electrolyte membrane 30. As in the first embodiment, the gas diffusion layer 10 in which the catalyst layer 20 and the intermediate intervening layer 40 are formed is disposed on one side of the solid polymer electrolyte membrane 30, and the intermediate intervening layer 40 is disposed on the other side. Alternatively, the gas diffusion layer 10 in which only the catalyst layer 20 is formed may be disposed.

次に、第1の実施形態と同様に、ホットプレス法によりMEAを形成する。ここでは、温度150℃、圧力20kgf/cm2で60秒間プレスしてMEAを形成する。このように、気泡を含ませた中間介在層スラリーを用いてホットプレスすることにより、中間介在層40内の気泡中の気体が、触媒層20側に排出される。なお、触媒層20はガスを透過するが固体高分子電解質膜30側は遮断された状態となっているので、気体は触媒層20側に排出される。これにより、中間介在層40に、触媒層20に連通する空隙41aが形成される。また、気体の一部は、側面40vを通って排出される。これにより、中間介在層40に、外周間隙部70に連通する空隙41bが形成される。 Next, as in the first embodiment, an MEA is formed by hot pressing. Here, the MEA is formed by pressing at a temperature of 150 ° C. and a pressure of 20 kgf / cm 2 for 60 seconds. In this way, by performing hot pressing using the intermediate interposed layer slurry containing bubbles, the gas in the bubbles in the intermediate interposed layer 40 is discharged to the catalyst layer 20 side. In addition, since the catalyst layer 20 permeates the gas but the solid polymer electrolyte membrane 30 side is cut off, the gas is discharged to the catalyst layer 20 side. As a result, a gap 41 a communicating with the catalyst layer 20 is formed in the intermediate intervening layer 40. A part of the gas is discharged through the side surface 40v. As a result, a gap 41 b communicating with the outer peripheral gap 70 is formed in the intermediate intervening layer 40.

その後、MEAの両面に、ガス流路61を設けたガスセパレータ60、シール材50を配置し、所定の面圧になるように締付けて燃料電池セル1を作製する。   Thereafter, the gas separator 60 provided with the gas flow path 61 and the sealing material 50 are disposed on both surfaces of the MEA, and are tightened to a predetermined surface pressure to produce the fuel cell 1.

このように作製することにより、固体高分子電解質膜30と触媒層20のとの間に、触媒層20に連通する空隙41aを有するプロトン伝導性の中間介在層40を備えた燃料電池セル1を構成することができる。   The fuel cell 1 having the proton conductive intermediate intervening layer 40 having the gap 41 a communicating with the catalyst layer 20 between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the catalyst layer 20 is thus produced. Can be configured.

次に、本実施形態の効果について説明する。ここでは、第1の実施形態とは異なる効果のみを説明する。   Next, the effect of this embodiment will be described. Here, only effects different from those of the first embodiment will be described.

中間介在層40に、触媒層20と連通する空隙41aを有する。これにより、触媒層20で生成された水分は、より中間介在層40側に移動し易くなり、触媒層20からの水分の排出が良好と成るので、フラッディングの発生を抑制することができる。   The intermediate intervening layer 40 has a gap 41 a communicating with the catalyst layer 20. As a result, the moisture generated in the catalyst layer 20 is more likely to move to the intermediate intervening layer 40 side, and the moisture discharge from the catalyst layer 20 is improved, so that the occurrence of flooding can be suppressed.

また、中間介在層40に、固体高分子電解質膜30とガスセパレータ60との間に形成される外周間隙部70に連通する空隙41bを有する。これにより、中間介在層40から外周間隙部70に水分が排出され易くなる。その結果、中間介在層40に移動した水分をよりガス流路61側に除去することが可能となり、より継続的にフラッディングが防止され、発電特性の優れた燃料電池を提供することが可能となる。   In addition, the intermediate intervening layer 40 has a gap 41 b that communicates with the outer peripheral gap 70 formed between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the gas separator 60. As a result, moisture is easily discharged from the intermediate intervening layer 40 to the outer peripheral gap portion 70. As a result, it is possible to remove the moisture that has moved to the intermediate intervening layer 40 to the gas flow path 61 side, prevent flooding more continuously, and provide a fuel cell with excellent power generation characteristics. .

次に、第3の実施形態について説明する。燃料電池セル1の構成を図4に示す。以下、第1、第2の実施形態とは異なる部分を中心に説明する。   Next, a third embodiment will be described. The configuration of the fuel cell 1 is shown in FIG. In the following, the description will focus on parts that are different from the first and second embodiments.

中間介在層40の一部が、触媒層20の外周に沿って形成されるように構成する。ここでは、触媒層20の外周に加え、ガス拡散層10の外周の一部に沿って中間介在層40を構成する。これにより、中間介在層40が外周間隙部70内に晒される面の面積を増大する。   A part of the intermediate intervening layer 40 is configured to be formed along the outer periphery of the catalyst layer 20. Here, in addition to the outer periphery of the catalyst layer 20, the intermediate intervening layer 40 is configured along a part of the outer periphery of the gas diffusion layer 10. Thereby, the area of the surface where the intermediate intervening layer 40 is exposed in the outer peripheral gap 70 is increased.

また、ガス拡散層10とガスセパレータ60の間に形成されたガス流路61の上流側に重なる領域より下流側に重なる領域で、中間介在層40内の空隙41bが多く存在するように構成する。空隙41bの存在率は、ガス流通方向について連続的に変化させてもよいし、段階的に変化させてもよい。   In addition, it is configured such that there are many voids 41b in the intermediate intervening layer 40 in the region overlapping the downstream side from the region overlapping the upstream side of the gas flow path 61 formed between the gas diffusion layer 10 and the gas separator 60. . The abundance ratio of the air gap 41b may be changed continuously in the gas flow direction or may be changed stepwise.

次に、このような燃料電池の製造工程について説明する。   Next, the manufacturing process of such a fuel cell will be described.

第1の実施形態と同様に、触媒層20を塗布した撥水処理済みのガス拡散層10を形成する。続いて、第2の実施形態と同様に、中間介在層ペースト溶液中に、微細な気泡を含んだペーストを作製する。次に、この中間介在層ペーストを、第2の実施形態と同様に、例えば刷け塗りにより、ガス拡散電極層10に塗布されて形成された触媒層20の表面に塗布されることにより、中間介在層40を形成する。このとき、中間介在層ペーストを、触媒層20の外周部まで被覆するように塗布することで、触媒層20の外周部に中間介在層40の一部が存在するように形成する。ここでは、触媒層20の外周部に加えて、ガス拡散層10の外周部の一部まで被覆する。   As in the first embodiment, the water-repellent treated gas diffusion layer 10 coated with the catalyst layer 20 is formed. Subsequently, as in the second embodiment, a paste containing fine bubbles is produced in the intermediate intervening layer paste solution. Next, in the same manner as in the second embodiment, this intermediate intervening layer paste is applied to the surface of the catalyst layer 20 formed by applying to the gas diffusion electrode layer 10 by, for example, brushing, so that intermediate The intervening layer 40 is formed. At this time, the intermediate intervening layer paste is applied so as to cover the outer peripheral portion of the catalyst layer 20, so that a part of the intermediate intervening layer 40 exists on the outer peripheral portion of the catalyst layer 20. Here, in addition to the outer periphery of the catalyst layer 20, a part of the outer periphery of the gas diffusion layer 10 is covered.

次に、第1の実施形態と同様に、固体高分子電解質膜30の両側に、ガス拡散層10を配置する。ここでは、固体高分子電解質膜30の両面に、触媒層20および中間介在層40を有するガス拡散層10を、固体高分子電解質膜30に中間介在層40が接触するように配置する。なお、第1の実施形態と同様に、固体高分子電解質膜30の片側に、触媒層20と中間介在層40を有するガス拡散層10を配置し、もう片側には、中間介在層40を有さず、触媒層20のみを有するガス拡散層10を配置してもよい。   Next, similarly to the first embodiment, the gas diffusion layers 10 are disposed on both sides of the solid polymer electrolyte membrane 30. Here, the gas diffusion layer 10 having the catalyst layer 20 and the intermediate intervening layer 40 is disposed on both surfaces of the solid polymer electrolyte membrane 30 so that the intermediate intervening layer 40 is in contact with the solid polymer electrolyte membrane 30. As in the first embodiment, the gas diffusion layer 10 having the catalyst layer 20 and the intermediate intervening layer 40 is disposed on one side of the solid polymer electrolyte membrane 30, and the intermediate intervening layer 40 is provided on the other side. Instead, the gas diffusion layer 10 having only the catalyst layer 20 may be disposed.

続いて、真空ホットプレス法により、温度150℃、圧力20kgf/cm2で60秒間、減圧雰囲気下でプレスしてMEAを作製する。このように気泡を含ませた中間介在層40スラリを用いて減圧雰囲気下でホットプレスすることにより、中間介在層40内の気泡中の気体が、触媒層20側および側面40v側に抜け易くなる。その結果、触媒層20および外周間隙部70に連通した空隙41a、41bを形成することができる。 Subsequently, the MEA is manufactured by pressing in a reduced pressure atmosphere at a temperature of 150 ° C. and a pressure of 20 kgf / cm 2 for 60 seconds by a vacuum hot pressing method. By hot-pressing in the reduced pressure atmosphere using the intermediate interposed layer 40 slurry containing bubbles in this way, the gas in the bubbles in the intermediate interposed layer 40 can easily escape to the catalyst layer 20 side and the side surface 40v side. . As a result, voids 41a and 41b communicating with the catalyst layer 20 and the outer circumferential gap portion 70 can be formed.

その後、MEAの両面に、ガス流路61を設けたガスセパレータ60を配置し、所定の面圧となるように締付けて燃料電池セル1を作製する。   Then, the gas separator 60 provided with the gas flow path 61 is disposed on both surfaces of the MEA, and the fuel cell 1 is manufactured by tightening to a predetermined surface pressure.

このように作製することにより、固体高分子電解質膜30と触媒層20との間、および、触媒層20の外周部に、触媒層20及び外周間隙部70に連通する空隙41a、41bを有する、プロトン導電性の中間介在層40を備えた燃料電池を構成することができる。   By producing in this way, there are voids 41a and 41b communicating with the catalyst layer 20 and the outer peripheral gap 70 between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the catalyst layer 20 and on the outer peripheral portion of the catalyst layer 20. A fuel cell including the proton conductive intermediate intermediate layer 40 can be configured.

次に、本実施形態の効果について説明する。以下、第1、第2の実施形態の効果とは異なる効果を中心に説明する。   Next, the effect of this embodiment will be described. Hereinafter, the effects different from those of the first and second embodiments will be mainly described.

中間介在層40に、固体高分子電解質膜30とガスセパレータ60との間に形成される外周間隙部70に連通する空隙41bを有する。これにより、中間介在層40から外周間隙部70に水分が排出され易くなる。その結果、中間介在層40に移動した水分を、よりガス流路61側に除去することが可能となり、継続的にフラッディングが防止され、発電特性の優れた燃料電池を提供することが可能となる。   The intermediate intervening layer 40 has a gap 41 b that communicates with the outer peripheral gap 70 formed between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the gas separator 60. As a result, moisture is easily discharged from the intermediate intervening layer 40 to the outer peripheral gap portion 70. As a result, it is possible to remove the moisture that has moved to the intermediate intervening layer 40 to the gas flow path 61 side, continuously prevent flooding, and provide a fuel cell with excellent power generation characteristics. .

ここでは特に、ガス拡散層10とガスセパレータ60の間に、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路61を形成し、固体高分子電解質膜30とガスセパレータ60との間に形成される外周間隙部70に連通する空隙41bが、ガス流路61の上流から下流に向かって増大するように構成する。これにより、生成水が多く生成されるガス流路61の下流側で、中間介在層40に移動した水分が外周間隙部70により排出され易く構成することができる。その結果、触媒層20からの水分除去が促進され、より継続的にフラッディングを抑制することが可能となり、さらに発電特性の優れた燃料電池を提供することが可能となる。   Here, in particular, a gas flow path 61 through which fuel gas or oxidant gas flows is formed between the gas diffusion layer 10 and the gas separator 60, and is formed between the solid polymer electrolyte membrane 30 and the gas separator 60. The gap 41 b communicating with the outer peripheral gap 70 is configured to increase from the upstream side to the downstream side of the gas channel 61. Thereby, the water moved to the intermediate intervening layer 40 on the downstream side of the gas channel 61 where a large amount of generated water is generated can be configured to be easily discharged by the outer peripheral gap portion 70. As a result, moisture removal from the catalyst layer 20 is promoted, flooding can be suppressed more continuously, and a fuel cell with excellent power generation characteristics can be provided.

また、中間介在層40の一部を、触媒層20の外周に沿って形成する。これにより、触媒層と中間介在層との接触面積(触媒層からの水分の排出経路)及び中間介在層40の外周間隙部70に晒される面積を増大することができる。特に、外周間隙部70に連通する空隙41bを形成している場合には、この面積を増大することにより形成される空隙41の数も増大することができる。その結果、触媒層からの水分の排出および中間介在層40から外周間隙部70への水分の排出をより効果的に行うことができる。その結果、よりフラッディングを抑制することができ、発電特性の優れた燃料電池を提供することが可能となる。   A part of the intermediate intervening layer 40 is formed along the outer periphery of the catalyst layer 20. As a result, the contact area between the catalyst layer and the intermediate intervening layer (water discharge path from the catalyst layer) and the area exposed to the outer peripheral gap 70 of the intermediate intervening layer 40 can be increased. In particular, when the air gap 41 b communicating with the outer peripheral gap portion 70 is formed, the number of the air gaps 41 formed by increasing this area can also be increased. As a result, it is possible to more effectively drain moisture from the catalyst layer and drain moisture from the intermediate intervening layer 40 to the outer circumferential gap portion 70. As a result, flooding can be further suppressed, and a fuel cell having excellent power generation characteristics can be provided.

その結果、生成水の多く発生する高電流密度領域についても、より安定して継続的に運転することが可能となり、車両等の移動体への搭載にさらに適した燃料電池を安定して提供することができる。   As a result, even in a high current density region where a large amount of generated water is generated, it is possible to operate more stably and continuously, and to stably provide a fuel cell more suitable for mounting on a moving body such as a vehicle. be able to.

なお、本発明は、上記発明を実施するための最良の形態に限定されるわけではなく、特許請求の範囲に記載の技術思想の範囲以内で様々な変更が為し得ることは言うまでもない。   The present invention is not limited to the best mode for carrying out the invention, and it goes without saying that various modifications can be made within the scope of the technical idea described in the claims.

本発明は、固体高分子型燃料電池に適用することができる。特に、車両等の移動体に搭載される燃料電池等、高出力が要求される燃料電池に適用することができる。   The present invention can be applied to a polymer electrolyte fuel cell. In particular, the present invention can be applied to a fuel cell that requires high output, such as a fuel cell mounted on a moving body such as a vehicle.

第1の実施形態に用いる燃料電池の概略構成図である。It is a schematic block diagram of the fuel cell used for 1st Embodiment. 第1の実施形態における反応ガスおよび水分の流れの説明図である。It is explanatory drawing of the flow of the reactive gas and water | moisture content in 1st Embodiment. 第2の実施形態に用いる燃料電池の概略構成図である。It is a schematic block diagram of the fuel cell used for 2nd Embodiment. 第3の実施形態に用いる燃料電池の概略構成図である。It is a schematic block diagram of the fuel cell used for 3rd Embodiment.

符号の説明Explanation of symbols

10 ガス拡散層
20 触媒層
30 固体高分子電解質膜(電解質膜)
40 中間介在層
41 空隙
41a 触媒層に連通する空隙
41b 外周間隙部に連通する空隙
60 ガスセパレータ
61 ガス流路
70 外周間隙部
10 Gas diffusion layer 20 Catalyst layer 30 Solid polymer electrolyte membrane (electrolyte membrane)
40 Intermediate interposed layer 41 Void 41a Void communicating with catalyst layer 41b Void communicating with outer circumferential gap 60 Gas separator 61 Gas flow path 70 Outer circumferential gap

Claims (7)

電解質膜の両側に少なくとも触媒層、ガス拡散層、および、導電性ガスセパレータを備え、その一方の側に燃料ガスを、他方の側に酸化剤ガスを導入する固体高分子型燃料電池において、
前記電解質膜を境にして少なくともいずれか一方の側の、前記電解質膜と前記触媒層間の少なくとも一部に、空隙を有するプロトン導電性の中間介在層を備え、前記中間介在層の外周に形成される外周間隙部へ水分を排出することを特徴とする固体高分子型燃料電池。
In a polymer electrolyte fuel cell comprising at least a catalyst layer, a gas diffusion layer, and a conductive gas separator on both sides of an electrolyte membrane, and introducing a fuel gas on one side and an oxidant gas on the other side,
A proton conductive intermediate intervening layer having a gap is provided at least in part between the electrolyte membrane and the catalyst layer on at least one side of the electrolyte membrane, and is formed on the outer periphery of the intermediate intervening layer. A polymer electrolyte fuel cell, characterized in that moisture is discharged to an outer peripheral gap.
前記中間介在層を、前記酸化剤ガスを導入する側に配置する請求項1に記載の固体高分子型燃料電池。   2. The polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, wherein the intermediate intervening layer is disposed on a side where the oxidant gas is introduced. 前記ガス拡散層と前記ガスセパレータの間に、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路を形成し、
前記中間介在層の空隙率が、前記ガス流路の上流に比較して下流で増大するように構成する請求項1に記載の固体高分子型燃料電池。
Between the gas diffusion layer and the gas separator, a gas flow path for flowing fuel gas or oxidant gas is formed,
The polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, wherein the porosity of the intermediate intervening layer is configured to increase downstream as compared to upstream of the gas flow path.
前記中間介在層に、前記触媒層と連通する空隙を有する請求項1に記載の固体高分子型燃料電池。   The polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, wherein the intermediate intervening layer has a gap communicating with the catalyst layer. 前記中間介在層に、前記外周間隙部に連通する空隙を有する請求項1に記載の固体高分子型燃料電池。   The polymer electrolyte fuel cell according to claim 1, wherein the intermediate intervening layer has a gap communicating with the outer peripheral gap. 前記ガス拡散層と前記ガスセパレータの間に、燃料ガスまたは酸化剤ガスを流通するガス流路を形成し、
前記外周間隙部に連通する空隙が、前記ガス流路の上流に比較して下流で増大するように構成する請求項5に記載の燃料電池。
Between the gas diffusion layer and the gas separator, a gas flow path for flowing fuel gas or oxidant gas is formed,
The fuel cell according to claim 5, wherein a gap communicating with the outer peripheral gap portion is configured to increase downstream as compared with upstream of the gas flow path.
前記中間介在層の一部を、前記触媒層の外周に沿って形成する請求項1から6のいずれか一つに記載の固体高分子型燃料電池。
The polymer electrolyte fuel cell according to any one of claims 1 to 6, wherein a part of the intermediate intermediate layer is formed along an outer periphery of the catalyst layer.
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006339120A (en) * 2005-06-06 2006-12-14 Matsushita Electric Ind Co Ltd Fuel cell
JP2009218182A (en) * 2008-03-13 2009-09-24 Hitachi Ltd Membrane/electrode assembly for fuel cell
JP2016015211A (en) * 2014-07-01 2016-01-28 本田技研工業株式会社 Manufacturing method of fuel battery electrolyte membrane-electrode structure, and its repairing method

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006339120A (en) * 2005-06-06 2006-12-14 Matsushita Electric Ind Co Ltd Fuel cell
JP2009218182A (en) * 2008-03-13 2009-09-24 Hitachi Ltd Membrane/electrode assembly for fuel cell
US8691466B2 (en) 2008-03-13 2014-04-08 Hitachi, Ltd. Membrane electrode assembly for fuel cell
JP2016015211A (en) * 2014-07-01 2016-01-28 本田技研工業株式会社 Manufacturing method of fuel battery electrolyte membrane-electrode structure, and its repairing method

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