JP2003119298A - シーラントフィルムおよび積層体 - Google Patents
シーラントフィルムおよび積層体Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】ヒートシール性、透明性、落袋強度に優れる包
装用シーラントフィルムを得る。 【解決手段】本発明のシーラントフィルムは、［Ａ］融
点が１２０〜１６５℃である、結晶性プロピレン重合体
６０〜９５重量％と、［Ｂ］（Ｅ）エチレンと、(α１)
炭素数４〜２０のα-オレフィンとの共重合体(B-1)と
（Ｅ）エチレンと、（α２）炭素数３〜２０のα-オレ
フィン、環状オレフィンまたは環状ポリエンから選ばれ
る少なくとも１種との共重合体(B-2)とを合計５〜４０
重量％含有し、(B-1)は、エチレンから誘導される構成
単位の含量が５０〜７０モル％であることを主な特徴と
し、(B-2)は、密度が０.８７０〜０.８９５g/cm3の範囲
にあるなどを主な特徴とし、（B-1）を１から５０重量
部に対し（B-2）は５０から９９重量部（両者合計で１
００重量部）である、組成物からなる。
装用シーラントフィルムを得る。 【解決手段】本発明のシーラントフィルムは、［Ａ］融
点が１２０〜１６５℃である、結晶性プロピレン重合体
６０〜９５重量％と、［Ｂ］（Ｅ）エチレンと、(α１)
炭素数４〜２０のα-オレフィンとの共重合体(B-1)と
（Ｅ）エチレンと、（α２）炭素数３〜２０のα-オレ
フィン、環状オレフィンまたは環状ポリエンから選ばれ
る少なくとも１種との共重合体(B-2)とを合計５〜４０
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単位の含量が５０〜７０モル％であることを主な特徴と
し、(B-2)は、密度が０.８７０〜０.８９５g/cm3の範囲
にあるなどを主な特徴とし、（B-1）を１から５０重量
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００重量部）である、組成物からなる。
Description
【０００１】
【発明の技術分野】本発明は、エチレン・α-オレフィ
ン系重合体成分とプロピレン系重合体とからなるプロピ
レン系樹脂組成物を用いたシーラントフィルム、ならび
にそのフィルムを用いた積層体、およびそれらの用途に
関するものである。
ン系重合体成分とプロピレン系重合体とからなるプロピ
レン系樹脂組成物を用いたシーラントフィルム、ならび
にそのフィルムを用いた積層体、およびそれらの用途に
関するものである。
【０００２】
【発明の技術的背景】従来、ポリプロピレンは光学特
性、耐熱性、剛性に優れるために各種包装材料に使用さ
れている。しかし、ポリプロピレンは脆化温度が高いた
めに、衝撃を受けた場合に破壊しやすい問題がある。ま
た、ポリプロピレンは融点が高いために、ヒートシール
を行う際にシール温度、シール時間を充分に取る必要が
あることから、製袋時の生産性が良くない。
性、耐熱性、剛性に優れるために各種包装材料に使用さ
れている。しかし、ポリプロピレンは脆化温度が高いた
めに、衝撃を受けた場合に破壊しやすい問題がある。ま
た、ポリプロピレンは融点が高いために、ヒートシール
を行う際にシール温度、シール時間を充分に取る必要が
あることから、製袋時の生産性が良くない。
【０００３】ポリプロピレン系フィルムの耐衝撃性、低
温ヒートシール性を向上させる目的で、ポリプロピレン
樹脂にエチレン・プロピレン共重合体、エチレン・ブテ
ン共重合体などのエラストマーを改質剤として配合する
手法がよく知られている。
温ヒートシール性を向上させる目的で、ポリプロピレン
樹脂にエチレン・プロピレン共重合体、エチレン・ブテ
ン共重合体などのエラストマーを改質剤として配合する
手法がよく知られている。
【０００４】しかしながら、ポリプロピレン樹脂にエラ
ストマーを配合すると、低温ヒートシール性は改質され
るもの完全シール時のヒートシール強度の低下、フィル
ムブロッキング性の悪化、透明性の低下が起こるため、
エラストマーの配合量には制限があった。また、包装材
料には、冷凍貯蔵品の落袋時の破袋を押さえるために、
常温での耐衝撃性だけではなく、低温での耐衝撃性が要
求される場合がある。低温衝撃性は、常温での耐衝撃性
と必ずしも一致するものではなく、このような低温衝撃
性を高めるためには、改質剤として柔らかいゴムを使う
ことが考えられるが、このような柔らかいゴムをポリプ
ロピレン樹脂に配合するとフィルムのブロッキング性が
悪化することになり、上記と同じ問題を抱えることにな
る。
ストマーを配合すると、低温ヒートシール性は改質され
るもの完全シール時のヒートシール強度の低下、フィル
ムブロッキング性の悪化、透明性の低下が起こるため、
エラストマーの配合量には制限があった。また、包装材
料には、冷凍貯蔵品の落袋時の破袋を押さえるために、
常温での耐衝撃性だけではなく、低温での耐衝撃性が要
求される場合がある。低温衝撃性は、常温での耐衝撃性
と必ずしも一致するものではなく、このような低温衝撃
性を高めるためには、改質剤として柔らかいゴムを使う
ことが考えられるが、このような柔らかいゴムをポリプ
ロピレン樹脂に配合するとフィルムのブロッキング性が
悪化することになり、上記と同じ問題を抱えることにな
る。
【０００５】このため、低温ヒートシール性、ヒートシ
ール強度、耐衝撃性、耐フィルムブロッキング性、光学
特性とのバランスが高レベルで保持できるような改質剤
が求められている。一方、上記のような包装用フィルム
には、内容物の充填性に優れることが求められている。
充填性は、高速充填性に繋がる低温シール性と、充填の
しやすさに繋がる腰の強さ、すなわち高剛性の材料が求
められる。ポリプロピレンはエチレン系樹脂と比較し
て、透明性、剛性に優れる材料であるが、ガラス転移温
度、融点が高いため、低温での耐衝撃性、低温シール性
が劣るため、剛性、透明性、ヒートシール強度を維持し
つつ耐衝撃性、低温シール性が改良可能な樹脂改質剤の
出現が求められていた。
ール強度、耐衝撃性、耐フィルムブロッキング性、光学
特性とのバランスが高レベルで保持できるような改質剤
が求められている。一方、上記のような包装用フィルム
には、内容物の充填性に優れることが求められている。
充填性は、高速充填性に繋がる低温シール性と、充填の
しやすさに繋がる腰の強さ、すなわち高剛性の材料が求
められる。ポリプロピレンはエチレン系樹脂と比較し
て、透明性、剛性に優れる材料であるが、ガラス転移温
度、融点が高いため、低温での耐衝撃性、低温シール性
が劣るため、剛性、透明性、ヒートシール強度を維持し
つつ耐衝撃性、低温シール性が改良可能な樹脂改質剤の
出現が求められていた。
【０００６】特開平２−４３２４２には、ポリプロピレ
ン樹脂と、エチレン・α−オレフィン共重合体とプロピ
レン・α−オレフィン共重合体からなる組成物が記載さ
れている。本発明の組成物からなるフィルムは、エチレ
ン・α−オレフィン共重合体のみをポリプロピレンの改
質材として使用したフィルムと比較して、ヒートシール
強度は向上するものの、フィルムインパクト強度、特に
低温インパクト強度の改質効果が低いため、本発明の組
成物から成るフィルムを冷凍食品向け包装材料に用いた
場合、冷凍保管時に落袋した時に破袋しやすい問題があ
る。
ン樹脂と、エチレン・α−オレフィン共重合体とプロピ
レン・α−オレフィン共重合体からなる組成物が記載さ
れている。本発明の組成物からなるフィルムは、エチレ
ン・α−オレフィン共重合体のみをポリプロピレンの改
質材として使用したフィルムと比較して、ヒートシール
強度は向上するものの、フィルムインパクト強度、特に
低温インパクト強度の改質効果が低いため、本発明の組
成物から成るフィルムを冷凍食品向け包装材料に用いた
場合、冷凍保管時に落袋した時に破袋しやすい問題があ
る。
【０００７】また、特開平１１−２２１８８４には、ポ
リプロピレン樹脂と、エチレン・α−オレフィン共重合
体、１−ブテン・α−オレフィン共重合体からなるシー
ラントフィルムが記載されている。本発明からなるフィ
ルムは、低温ヒートシール性は優れるもの、低温フィル
ムインパクト強度が低い問題がある。
リプロピレン樹脂と、エチレン・α−オレフィン共重合
体、１−ブテン・α−オレフィン共重合体からなるシー
ラントフィルムが記載されている。本発明からなるフィ
ルムは、低温ヒートシール性は優れるもの、低温フィル
ムインパクト強度が低い問題がある。
【０００８】
【発明の目的】本発明は、上記のような従来技術に伴う
問題を解決しようとするものであって、完全ヒートシー
ル時のヒートシール強度を損なわずに、低温ヒートシー
ル性、低温耐衝撃性を改質し得るプロピレン系重合体組
成物からなるシーラントフィルム、ならびにその積層体
を提供することを目的としている。
問題を解決しようとするものであって、完全ヒートシー
ル時のヒートシール強度を損なわずに、低温ヒートシー
ル性、低温耐衝撃性を改質し得るプロピレン系重合体組
成物からなるシーラントフィルム、ならびにその積層体
を提供することを目的としている。
【０００９】
【発明の概要】本発明に係るシーラントフィルムは、
［Ａ］
(1) ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定されるメルト
フローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２.１６kg荷重下）
が０．１〜５０ｇ／10minであり、(2) 示差熱量計で測
定される融点が１２０〜１６５℃である、結晶性プロピ
レン重合体６０〜９５重量％と、 ［Ｂ］下記エチレン・α-オレフィン系共重合体(B-1)と
エチレン系重合体(B-2)とを合計５〜４０重量％； (B-1)（Ｅ）エチレンと、(α１)炭素数４〜２０のα-オ
レフィンとの共重合体であって、(b-1-i)エチレンから
誘導される構成単位の含量が５０〜７０モル％、炭素数
４〜２０のα-オレフィンから誘導される構成単位の含
量が３０〜５０モル％であり、(b-1-ii)１３５℃デカリ
ン中で測定される極限粘度［η］が０.１〜１０．０dl/
gである、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
を、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）と、エチ
レン系共重合体（B-2）との合計１００重量部に対して
１〜５０重量部、(B-2)（Ｅ）エチレンと、（α２）炭
素数３〜２０のα-オレフィン、環状オレフィンまたは
環状ポリエンから選ばれる少なくとも１種との共重合体
であって、(b-2-i)密度が０.８７０〜０.８９５g/cm3の
範囲にあり、(b-2-ii)１９０℃、２.１６ｋｇ荷重にお
けるメルトフローレートが０.３〜５０ｇ/10分の範囲に
あるエチレン系共重合体(B-2)をエチレン・α-オレフィ
ン共重合体（B-1）と、エチレン系共重合体（B-2）との
合計１００重量部に対して５０〜９９重量％とからなる
プロピレン系重合体組成物からなり、厚さ０．５〜２０
０μmであることを特徴としている。
フローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２.１６kg荷重下）
が０．１〜５０ｇ／10minであり、(2) 示差熱量計で測
定される融点が１２０〜１６５℃である、結晶性プロピ
レン重合体６０〜９５重量％と、 ［Ｂ］下記エチレン・α-オレフィン系共重合体(B-1)と
エチレン系重合体(B-2)とを合計５〜４０重量％； (B-1)（Ｅ）エチレンと、(α１)炭素数４〜２０のα-オ
レフィンとの共重合体であって、(b-1-i)エチレンから
誘導される構成単位の含量が５０〜７０モル％、炭素数
４〜２０のα-オレフィンから誘導される構成単位の含
量が３０〜５０モル％であり、(b-1-ii)１３５℃デカリ
ン中で測定される極限粘度［η］が０.１〜１０．０dl/
gである、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
を、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）と、エチ
レン系共重合体（B-2）との合計１００重量部に対して
１〜５０重量部、(B-2)（Ｅ）エチレンと、（α２）炭
素数３〜２０のα-オレフィン、環状オレフィンまたは
環状ポリエンから選ばれる少なくとも１種との共重合体
であって、(b-2-i)密度が０.８７０〜０.８９５g/cm3の
範囲にあり、(b-2-ii)１９０℃、２.１６ｋｇ荷重にお
けるメルトフローレートが０.３〜５０ｇ/10分の範囲に
あるエチレン系共重合体(B-2)をエチレン・α-オレフィ
ン共重合体（B-1）と、エチレン系共重合体（B-2）との
合計１００重量部に対して５０〜９９重量％とからなる
プロピレン系重合体組成物からなり、厚さ０．５〜２０
０μmであることを特徴としている。
【００１０】本発明のシーラントフィルムにおいては、
エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）の(b-1-iii)
密度が０.８６３g/cm3以下であることが好ましい。
エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）の(b-1-iii)
密度が０.８６３g/cm3以下であることが好ましい。
【００１１】また、本発明のシーラントフィルムにおい
ては、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）の(b-1
-iv)13Ｃ-ＮＭＲスペクトルおよび下記一般式（１）か
ら求められるＢ値が０.９〜１.５であることが好まし
い； Ｂ値＝［ＰOE］／（２・［ＰE］［ＰO］） …（１） （式中、［ＰE］は共重合体中のエチレンから誘導され
る構成単位の含有モル分率であり、［ＰO］は共重合体
中のα-オレフィンから誘導される構成単位の含有モル
分率であり、［ＰOE］は共重合体中の全ダイアド(dyad)
連鎖に対するエチレン・α-オレフィン連鎖数の割合で
ある。）。
ては、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）の(b-1
-iv)13Ｃ-ＮＭＲスペクトルおよび下記一般式（１）か
ら求められるＢ値が０.９〜１.５であることが好まし
い； Ｂ値＝［ＰOE］／（２・［ＰE］［ＰO］） …（１） （式中、［ＰE］は共重合体中のエチレンから誘導され
る構成単位の含有モル分率であり、［ＰO］は共重合体
中のα-オレフィンから誘導される構成単位の含有モル
分率であり、［ＰOE］は共重合体中の全ダイアド(dyad)
連鎖に対するエチレン・α-オレフィン連鎖数の割合で
ある。）。
【００１２】また本発明に係るシーラントフィルムにお
いては、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）の(b
-1-v)13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにより測定したＴααに対
するＴαβの強度比（Ｔαβ／Ｔαα）が０.５以下で
あることが好ましい。
いては、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）の(b
-1-v)13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにより測定したＴααに対
するＴαβの強度比（Ｔαβ／Ｔαα）が０.５以下で
あることが好ましい。
【００１３】本発明に係るシーラントフィルムにおいて
は、エチレン系重合体（B-2）の、(b-2-iii) 示差走査
型熱量計（ＤＳＣ）で測定した吸熱曲線における最大ピ
ーク位置の温度（Ｔm）と密度（ｄ）とが、Ｔm＜４００
×ｄ−２５０で示される関係を満足することが好まし
い。
は、エチレン系重合体（B-2）の、(b-2-iii) 示差走査
型熱量計（ＤＳＣ）で測定した吸熱曲線における最大ピ
ーク位置の温度（Ｔm）と密度（ｄ）とが、Ｔm＜４００
×ｄ−２５０で示される関係を満足することが好まし
い。
【００１４】また本発明に係るシーラントフィルムを構
成するプロピレン系重合体組成物が、エチレン・α-オ
レフィン共重合体（B-1）とエチレン系重合体（B-2）と
の組成物と、プロピレン系重合体[Ａ]とから得られるも
のであることが好ましい。
成するプロピレン系重合体組成物が、エチレン・α-オ
レフィン共重合体（B-1）とエチレン系重合体（B-2）と
の組成物と、プロピレン系重合体[Ａ]とから得られるも
のであることが好ましい。
【００１５】また本発明に係るシーラントフィルムにお
いては、前記のエチレン・α-オレフィン共重合体（B-
1）の密度d1とエチレン系共重合体（b-2）の密度d2との
比(d2/d1)が1.05以下であることが好ましい。
いては、前記のエチレン・α-オレフィン共重合体（B-
1）の密度d1とエチレン系共重合体（b-2）の密度d2との
比(d2/d1)が1.05以下であることが好ましい。
【００１６】また本発明に係るシーラントフィルムにお
いては、弾性率の温度依存性を測定したとき、プロピレ
ン系重合体[Ａ]のガラス転移温度に起因する減衰率のピ
ークと、前記エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
のガラス転移温度に起因する減衰率のピークとが融合し
ておらず、かつプロピレン系重合体[Ａ]のガラス転移温
度に起因する減衰率のピークと、前記エチレン系共重合
体（B-2）のガラス転移温度に起因する減衰率のピーク
とが融合していないプロピレン系重合体組成物からなる
ことが好ましい。
いては、弾性率の温度依存性を測定したとき、プロピレ
ン系重合体[Ａ]のガラス転移温度に起因する減衰率のピ
ークと、前記エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
のガラス転移温度に起因する減衰率のピークとが融合し
ておらず、かつプロピレン系重合体[Ａ]のガラス転移温
度に起因する減衰率のピークと、前記エチレン系共重合
体（B-2）のガラス転移温度に起因する減衰率のピーク
とが融合していないプロピレン系重合体組成物からなる
ことが好ましい。
【００１７】また本発明に係るシーラントフィルムは食
品包装用であることが好ましく、レトルト食品包装用で
あることがさらに好ましい。
品包装用であることが好ましく、レトルト食品包装用で
あることがさらに好ましい。
【００１８】また、本発明に係る積層体は、上記シーラ
ントフィルムに、ポリオレフィンフィルム、無延伸ポリ
アミドフィルム、延伸ポリアミドフィルム、無延伸ポリ
エステルフィルム、延伸ポリエステルフィルム、金属蒸
着フィルム、アルミニュウム箔、エチレンビニルアルコ
ールフィルムから選ばれるフィルムが１種類以上積層さ
れてなることを特徴としている。
ントフィルムに、ポリオレフィンフィルム、無延伸ポリ
アミドフィルム、延伸ポリアミドフィルム、無延伸ポリ
エステルフィルム、延伸ポリエステルフィルム、金属蒸
着フィルム、アルミニュウム箔、エチレンビニルアルコ
ールフィルムから選ばれるフィルムが１種類以上積層さ
れてなることを特徴としている。
【００１９】前記積層体においては、不飽和カルボン酸
がグラフトされたオレフィン系樹脂、エチレン・α、β
不飽和カルボン酸共重合体、アイオノマーを接着層とし
て積層されていることが好ましい。
がグラフトされたオレフィン系樹脂、エチレン・α、β
不飽和カルボン酸共重合体、アイオノマーを接着層とし
て積層されていることが好ましい。
【００２０】また本発明に係る積層体は、ポリイソシア
ネート、ポリエステル、ポリエチレンイミン、変性ポリ
オレフィン、芳香族エステル、脂肪族エステルから選択
されるアンカーコーティング剤を使用して、ドライラミ
ネーション、ないしは押出ラミネーションにて積層され
たものであることが好ましい。
ネート、ポリエステル、ポリエチレンイミン、変性ポリ
オレフィン、芳香族エステル、脂肪族エステルから選択
されるアンカーコーティング剤を使用して、ドライラミ
ネーション、ないしは押出ラミネーションにて積層され
たものであることが好ましい。
【００２１】また本発明に係る積層体は、食品包装用で
あることが好ましく、レトルト食品包装用であることが
より好ましい。
あることが好ましく、レトルト食品包装用であることが
より好ましい。
【００２２】
【発明の具体的説明】以下、本発明に係るシーラントフ
ィルムおよび積層体について具体的に説明する。
ィルムおよび積層体について具体的に説明する。
【００２３】まず本発明に係るシーラントフィルムを構
成する、プロピレン系重合体組成物について説明する。
成する、プロピレン系重合体組成物について説明する。
【００２４】プロピレン系重合体組成物
本発明に係るシーラントフィルムを構成する、プロピレ
ン系重合体組成物は、結晶性プロピレン重合体[A]と、
エチレン・αオレフィン共重合体（B-1）と、エチレン
系共重合体（B-2）とからなることを特徴としている。
ン系重合体組成物は、結晶性プロピレン重合体[A]と、
エチレン・αオレフィン共重合体（B-1）と、エチレン
系共重合体（B-2）とからなることを特徴としている。
【００２５】[結晶性プロピレン系重合体[A]]
本発明では、下記のような特性を有する特定のプロピレ
ン重合体が用いられる。このプロピレン重合体は、下記
の特性を有していればホモポリプロピレンであっても、
プロピレンブロック共重合体、プロピレンランダム共重
合体であってもよい。
ン重合体が用いられる。このプロピレン重合体は、下記
の特性を有していればホモポリプロピレンであっても、
プロピレンブロック共重合体、プロピレンランダム共重
合体であってもよい。
【００２６】プロピレンブロック共重合体は、高結晶性
のポリプロピレン成分（結晶成分）と、常温（２３℃）
n-デカン可溶成分であるエチレン・プロピレン共重合ゴ
ム成分（ゴム成分）とから形成されていることが好まし
い。
のポリプロピレン成分（結晶成分）と、常温（２３℃）
n-デカン可溶成分であるエチレン・プロピレン共重合ゴ
ム成分（ゴム成分）とから形成されていることが好まし
い。
【００２７】(1) 本発明で用いられるプロピレン重合体
のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３
８、２３０℃、２.１６kg荷重下）は、０．１〜５０ｇ
／10分好ましくは０．５〜３０ｇ／10分である。
のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３
８、２３０℃、２.１６kg荷重下）は、０．１〜５０ｇ
／10分好ましくは０．５〜３０ｇ／10分である。
【００２８】このようなＭＦＲ値のプロピレン重合体か
らは、流動性に優れることから、フィルムの生産性に優
れるプロピレン系重合体組成物が得られる。なおＭＦＲ
値が５０ｇ／10分を超えるプロピレン重合体から形成さ
れるフィルムは耐衝撃性（フィルムインパクト強度）、
耐ブロッキング性に劣ることがある。
らは、流動性に優れることから、フィルムの生産性に優
れるプロピレン系重合体組成物が得られる。なおＭＦＲ
値が５０ｇ／10分を超えるプロピレン重合体から形成さ
れるフィルムは耐衝撃性（フィルムインパクト強度）、
耐ブロッキング性に劣ることがある。
【００２９】(2)本発明で用いられるプロピレン重合体
の示差熱量計で測定される融点は、通常１２０〜１６５
℃好ましくは１３０〜１６５℃である。融点が１２０℃
より低いと、樹脂のベタツキ成分となる低結晶成分が増
加するため、成形フィルムの耐ブロッキング性が悪化す
るため、実用上好ましくない。なおプロピレン重合体の
常温n-デカン可溶成分含量は、試料（プロピレン重合
体）５ｇを、沸騰n-デカン２００cc中に５時間浸漬して
溶解した後、室温まで冷却して、析出した固相をＧ４ガ
ラスフィルターで濾過した後、乾燥して測定した固相重
量から逆算して求めることができる。
の示差熱量計で測定される融点は、通常１２０〜１６５
℃好ましくは１３０〜１６５℃である。融点が１２０℃
より低いと、樹脂のベタツキ成分となる低結晶成分が増
加するため、成形フィルムの耐ブロッキング性が悪化す
るため、実用上好ましくない。なおプロピレン重合体の
常温n-デカン可溶成分含量は、試料（プロピレン重合
体）５ｇを、沸騰n-デカン２００cc中に５時間浸漬して
溶解した後、室温まで冷却して、析出した固相をＧ４ガ
ラスフィルターで濾過した後、乾燥して測定した固相重
量から逆算して求めることができる。
【００３０】(3) 本発明で用いられるポリプロピレン
が、ポリプロピレンブロック共重合体である場合、ポリ
プロピレンブロック共重合体は、常温n-デカン不溶成分
を、通常９９.９〜７０重量％好ましくは９９.９〜８０
重量％の量で含有している。この常温n-デカン不溶成分
は、プロピレン重合体の高結晶性ポリプロピレン成分
（アイソタクティックポリプロピレン）であり、具体的
に、常温n-デカン不溶成分の13Ｃ−ＮＭＲ法により求め
られるペンタッドアイソタクティシティＩ5は、通常０.
９５以上好ましくは０.９７以上である。
が、ポリプロピレンブロック共重合体である場合、ポリ
プロピレンブロック共重合体は、常温n-デカン不溶成分
を、通常９９.９〜７０重量％好ましくは９９.９〜８０
重量％の量で含有している。この常温n-デカン不溶成分
は、プロピレン重合体の高結晶性ポリプロピレン成分
（アイソタクティックポリプロピレン）であり、具体的
に、常温n-デカン不溶成分の13Ｃ−ＮＭＲ法により求め
られるペンタッドアイソタクティシティＩ5は、通常０.
９５以上好ましくは０.９７以上である。
【００３１】ペンタッドアイソタクティシティＩ5は、
エイ・ザムベル（Ａ.Zambelli ）らにより、Macromolec
ules 6、925(1973) に提案された方法すなわち13Ｃ−Ｎ
ＭＲ法（核磁気共鳴法）によって測定されるポリプロピ
レン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクティック
分率であり、プロピレン単位が５個連続してアイソタク
ティック結合したプロピレンモノマー単位の分率であ
る。
エイ・ザムベル（Ａ.Zambelli ）らにより、Macromolec
ules 6、925(1973) に提案された方法すなわち13Ｃ−Ｎ
ＭＲ法（核磁気共鳴法）によって測定されるポリプロピ
レン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクティック
分率であり、プロピレン単位が５個連続してアイソタク
ティック結合したプロピレンモノマー単位の分率であ
る。
【００３２】上述のＮＭＲの測定におけるピークの帰属
は、Macromolecules 8、687(1975)の記載に基づいて行
われる。また13Ｃ−ＮＭＲは、フーリエ変換ＮＭＲ［５
００ＭＨｚ（水素核測定時）］装置を用いて、周波数１
２５ＭＨｚで、２００００回の積算測定することによ
り、シグナル検出限界を０.００１まで向上させて測定
することができる。
は、Macromolecules 8、687(1975)の記載に基づいて行
われる。また13Ｃ−ＮＭＲは、フーリエ変換ＮＭＲ［５
００ＭＨｚ（水素核測定時）］装置を用いて、周波数１
２５ＭＨｚで、２００００回の積算測定することによ
り、シグナル検出限界を０.００１まで向上させて測定
することができる。
【００３３】常温n-デカン不溶成分のＩ5がこのような
値であるプロピレン重合体からは、剛性に優れた組成物
を得ることができる。
値であるプロピレン重合体からは、剛性に優れた組成物
を得ることができる。
【００３４】また本発明で用いられる結晶性プロピレン
重合体［Ａ］は、3-メチル-1- ブテン、3,3-ジメチル-1
- ブテン、3-メチル-1- ペンテン、3-メチル-1- ヘキセ
ン、3,5,5-トリメチル-1- ヘキセン、ビニルシクロペン
テン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナンなど
の単独重合体または共重合体を、たとえば前重合により
形成される前重合体として含有していると、結晶化速度
が大きい。
重合体［Ａ］は、3-メチル-1- ブテン、3,3-ジメチル-1
- ブテン、3-メチル-1- ペンテン、3-メチル-1- ヘキセ
ン、3,5,5-トリメチル-1- ヘキセン、ビニルシクロペン
テン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナンなど
の単独重合体または共重合体を、たとえば前重合により
形成される前重合体として含有していると、結晶化速度
が大きい。
【００３５】上記のような本発明で用いられる結晶性プ
ロピレン重合体は、種々の方法により製造することがで
きるが、たとえば立体規則性触媒を用いて製造すること
ができる。
ロピレン重合体は、種々の方法により製造することがで
きるが、たとえば立体規則性触媒を用いて製造すること
ができる。
【００３６】具体的には、固体状チタン触媒成分と有機
金属化合物触媒成分とさらに必要に応じて電子供与体と
から形成される触媒を用いて製造することができる。
金属化合物触媒成分とさらに必要に応じて電子供与体と
から形成される触媒を用いて製造することができる。
【００３７】本発明では、固体状チタン触媒成分として
は、具体的に、三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物
が、比表面積が１００ｍ2／ｇ以上である担体に担持さ
れた固体状チタン触媒成分、あるいはマグネシウム、ハ
ロゲン、電子供与体（好ましくは芳香族カルボン酸エス
テルまたはアルキル基含有エーテル）およびチタンを必
須成分とし、これらの必須成分が比表面積１００ｍ2／
ｇ以上である担体に担持された固体状チタン触媒成分が
挙げられる。これらのうち、特に後者の固体状チタン触
媒成分が好ましい。
は、具体的に、三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物
が、比表面積が１００ｍ2／ｇ以上である担体に担持さ
れた固体状チタン触媒成分、あるいはマグネシウム、ハ
ロゲン、電子供与体（好ましくは芳香族カルボン酸エス
テルまたはアルキル基含有エーテル）およびチタンを必
須成分とし、これらの必須成分が比表面積１００ｍ2／
ｇ以上である担体に担持された固体状チタン触媒成分が
挙げられる。これらのうち、特に後者の固体状チタン触
媒成分が好ましい。
【００３８】また有機金属化合物触媒成分としては、有
機アルミニウム化合物が好ましく、有機アルミニウム化
合物としては具体的に、トリアルキルアルミニウム、ジ
アルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウム
セスキハライド、アルキルアルミニウムジハライドなど
が挙げられる。なお有機アルミニウム化合物は、使用す
るチタン触媒成分の種類に合わせて適宜選択することが
できる。
機アルミニウム化合物が好ましく、有機アルミニウム化
合物としては具体的に、トリアルキルアルミニウム、ジ
アルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウム
セスキハライド、アルキルアルミニウムジハライドなど
が挙げられる。なお有機アルミニウム化合物は、使用す
るチタン触媒成分の種類に合わせて適宜選択することが
できる。
【００３９】電子供与体としては、窒素原子、リン原
子、硫黄原子、ケイ素原子あるいはホウ素原子などを有
する有機化合物を使用することができ、好ましくは上記
のような原子を有するエステル化合物およびエーテル化
合物などが挙げられる。
子、硫黄原子、ケイ素原子あるいはホウ素原子などを有
する有機化合物を使用することができ、好ましくは上記
のような原子を有するエステル化合物およびエーテル化
合物などが挙げられる。
【００４０】このような触媒は、さらに共粉砕等の手法
により活性化されてもよく、また上記のようなオレフィ
ンが前重合されていてもよい。
により活性化されてもよく、また上記のようなオレフィ
ンが前重合されていてもよい。
【００４１】[エチレン・αオレフィン共重合体（B-
1）]本発明で用いられるエチレン・α-オレフィン共重
合体（B-1）は、エチレン（以下Ｅと称することがあ
る）と炭素数４〜２０のα-オレフィン（以下α１と称
することがある）との共重合体である。
1）]本発明で用いられるエチレン・α-オレフィン共重
合体（B-1）は、エチレン（以下Ｅと称することがあ
る）と炭素数４〜２０のα-オレフィン（以下α１と称
することがある）との共重合体である。
【００４２】この炭素数４〜２０のα-オレフィンとし
ては、具体的に、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、
3-メチル-1-ブテン、3-メチル-1-ペンテン、3-エチル-1
-ペンテン、4-メチル-1-ペンテン、4-メチル-1-ヘキセ
ン、4,4-ジメチル-1-ペンテン、4-エチル-1-ヘキセン1-
オクテン、3-エチル-1-ヘキセン、1-オクテン、1-デセ
ン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセン、1-
オクタデセン、1-エイコセンなどが挙げられる。これら
のうち、1-ブテン、1-ヘキセン、1-オクテンが好ましく
使用される。
ては、具体的に、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、
3-メチル-1-ブテン、3-メチル-1-ペンテン、3-エチル-1
-ペンテン、4-メチル-1-ペンテン、4-メチル-1-ヘキセ
ン、4,4-ジメチル-1-ペンテン、4-エチル-1-ヘキセン1-
オクテン、3-エチル-1-ヘキセン、1-オクテン、1-デセ
ン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセン、1-
オクタデセン、1-エイコセンなどが挙げられる。これら
のうち、1-ブテン、1-ヘキセン、1-オクテンが好ましく
使用される。
【００４３】本発明で用いられるエチレン・α-オレフ
ィン共重合体（B-1）の各構成成分の含量（b-1-ｉ）
は、エチレン（Ｅ）から誘導される構成単位の含量が５
０〜７０モル％、好ましくは、５０〜６８モル％であ
り、炭素数４〜２０のα-オレフィン（α１）から誘導
される構成単位の含量が３０〜５０モル％、好ましくは
３２〜５０モル％である。
ィン共重合体（B-1）の各構成成分の含量（b-1-ｉ）
は、エチレン（Ｅ）から誘導される構成単位の含量が５
０〜７０モル％、好ましくは、５０〜６８モル％であ
り、炭素数４〜２０のα-オレフィン（α１）から誘導
される構成単位の含量が３０〜５０モル％、好ましくは
３２〜５０モル％である。
【００４４】本発明で用いられるエチレン・α-オレフ
ィン共重合体（B-1）は、(b-1-ii)１３５℃、デカリン
中で測定される極限粘度［η］が０.１〜１０.０dl/g、
好ましくは１〜８dl/g、より好ましくは２〜７dl/gの範
囲にある。
ィン共重合体（B-1）は、(b-1-ii)１３５℃、デカリン
中で測定される極限粘度［η］が０.１〜１０.０dl/g、
好ましくは１〜８dl/g、より好ましくは２〜７dl/gの範
囲にある。
【００４５】また本発明で用いられるエチレン・α-オ
レフィン共重合体（B-1）は、密度(b-1-iii)が０.８６
３g/cm3以下であり、好ましくは０.８５５〜０.８６０g
/cm3の範囲にある。
レフィン共重合体（B-1）は、密度(b-1-iii)が０.８６
３g/cm3以下であり、好ましくは０.８５５〜０.８６０g
/cm3の範囲にある。
【００４６】本発明で用いられるエチレン・α-オレフ
ィン共重合体（B-1）は、（b-1-iv）13Ｃ-ＮＭＲスペク
トルおよび下記一般式（１）から求められるＢ値が、
０.９〜１.５、好ましくは１.０〜１.２である。
ィン共重合体（B-1）は、（b-1-iv）13Ｃ-ＮＭＲスペク
トルおよび下記一般式（１）から求められるＢ値が、
０.９〜１.５、好ましくは１.０〜１.２である。
【００４７】
Ｂ値＝［ＰOE］／（２・［ＰE］［ＰO］） …（１）
（式中、［ＰE］は共重合体中のエチレンから誘導され
る構成単位の含有モル分率であり、［ＰO］は共重合体
中のα-オレフィンから誘導される構成単位の含有モル
分率であり、［ＰOE］は共重合体中の全ダイアド(dyad)
連鎖に対するエチレン・α-オレフィン連鎖数の割合で
ある。） このＢ値は、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
中のエチレンと炭素数４〜２０のα-オレフィンとの分
布状態を表す指標であり、J.C.Randall (Macromolecule
s, 15, 353(1982)) 、J.Ray (Macromolecules, 10, 773
(1977)) らの報告に基づいて求めることができる。
る構成単位の含有モル分率であり、［ＰO］は共重合体
中のα-オレフィンから誘導される構成単位の含有モル
分率であり、［ＰOE］は共重合体中の全ダイアド(dyad)
連鎖に対するエチレン・α-オレフィン連鎖数の割合で
ある。） このＢ値は、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
中のエチレンと炭素数４〜２０のα-オレフィンとの分
布状態を表す指標であり、J.C.Randall (Macromolecule
s, 15, 353(1982)) 、J.Ray (Macromolecules, 10, 773
(1977)) らの報告に基づいて求めることができる。
【００４８】上記Ｂ値が大きいほど、エチレンまたはα
-オレフィン共重合体のブロック的連鎖が短くなり、エ
チレンおよびα-オレフィンの分布が一様であり、共重
合ゴムの組成分布が狭いことを示している。なおＢ値が
１.０よりも小さくなるほどエチレン・α-オレフィン共
重合体の組成分布は広くなり、取扱性が悪化するなどの
悪い点がある。
-オレフィン共重合体のブロック的連鎖が短くなり、エ
チレンおよびα-オレフィンの分布が一様であり、共重
合ゴムの組成分布が狭いことを示している。なおＢ値が
１.０よりも小さくなるほどエチレン・α-オレフィン共
重合体の組成分布は広くなり、取扱性が悪化するなどの
悪い点がある。
【００４９】本発明で用いられるエチレン・α-オレフ
ィン共重合体(B-1)は、（b-1-v）13Ｃ-ＮＭＲスペクト
ルにおけるＴααに対するＴαβの強度比（Ｔαβ／Ｔ
αα）が０.５以下、好ましくは、０.２以下、より好ま
しくは０.０１未満である。
ィン共重合体(B-1)は、（b-1-v）13Ｃ-ＮＭＲスペクト
ルにおけるＴααに対するＴαβの強度比（Ｔαβ／Ｔ
αα）が０.５以下、好ましくは、０.２以下、より好ま
しくは０.０１未満である。
【００５０】ここで13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにおけるＴ
ααおよびＴαβは、炭素数４以上のα-オレフィンか
ら誘導される構成単位中のＣＨ2のピーク強度であり、
下記に示すように第３級炭素に対する位置が異なる２種
類のＣＨ2を意味している。 −ＣＨＲ−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨＲ− −ＣＨ2−ＣＨＲ−ＣＨ2−ＣＨＲ− Ｔαβ Ｔαα （ここでＲは炭素数2以上の炭化水素基を表す。） このようなＴαβ／Ｔαα強度比は、下記のようにして
求めることができる。エチレン・α-オレフィン共重合
体（B-1）の13Ｃ-ＮＭＲスペクトルを、たとえば日本電
子（株）製JEOL-GX270 ＮＭＲ測定装置を用いて測定す
る。測定は、試料濃度５重量％になるように調整された
ヘキサクロロブタジエン/d6-ベンゼン=2/1（体積比）の
混合溶液を用いて、６７.８ＭＨｚ、２５℃、d6-ベンゼ
ン（１２８ppm）基準で行う。測定された13Ｃ-ＮＭＲス
ペクトルを、リンデマンアダムスの提案(Analysis Chem
istry43, p1245(1971))、J.C.Randall (Review Macromo
lecular Chemistry Physics, C29, 201(1989)) に従っ
て解析してＴαβ／Ｔαα強度比を求める。
ααおよびＴαβは、炭素数４以上のα-オレフィンか
ら誘導される構成単位中のＣＨ2のピーク強度であり、
下記に示すように第３級炭素に対する位置が異なる２種
類のＣＨ2を意味している。 −ＣＨＲ−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨＲ− −ＣＨ2−ＣＨＲ−ＣＨ2−ＣＨＲ− Ｔαβ Ｔαα （ここでＲは炭素数2以上の炭化水素基を表す。） このようなＴαβ／Ｔαα強度比は、下記のようにして
求めることができる。エチレン・α-オレフィン共重合
体（B-1）の13Ｃ-ＮＭＲスペクトルを、たとえば日本電
子（株）製JEOL-GX270 ＮＭＲ測定装置を用いて測定す
る。測定は、試料濃度５重量％になるように調整された
ヘキサクロロブタジエン/d6-ベンゼン=2/1（体積比）の
混合溶液を用いて、６７.８ＭＨｚ、２５℃、d6-ベンゼ
ン（１２８ppm）基準で行う。測定された13Ｃ-ＮＭＲス
ペクトルを、リンデマンアダムスの提案(Analysis Chem
istry43, p1245(1971))、J.C.Randall (Review Macromo
lecular Chemistry Physics, C29, 201(1989)) に従っ
て解析してＴαβ／Ｔαα強度比を求める。
【００５１】さらに本発明で用いられるエチレン・α-
オレフィン共重合体（B-1）は、(b-1-vi)示差走査型熱
量計（ＤＳＣ）で測定したガラス転移温度が−６０℃以
下であることが好ましく、−６５℃以下であることがよ
り好ましい。
オレフィン共重合体（B-1）は、(b-1-vi)示差走査型熱
量計（ＤＳＣ）で測定したガラス転移温度が−６０℃以
下であることが好ましく、−６５℃以下であることがよ
り好ましい。
【００５２】さらに本発明で用いられるエチレン・α-
オレフィン共重合体（B-1）は、(b-1-vii)結晶化度が好
ましくは１％以下で、０.５％以下であることがより好
ましい。
オレフィン共重合体（B-1）は、(b-1-vii)結晶化度が好
ましくは１％以下で、０.５％以下であることがより好
ましい。
【００５３】このようなエチレン・α-オレフィン共重
合体（B-1）は、特に製法に制限はないが、たとえば、
メタロセン系触媒の存在下にエチレンと炭素数４〜２０
のα-オレフィンとを共重合させることによって製造す
ることができる。
合体（B-1）は、特に製法に制限はないが、たとえば、
メタロセン系触媒の存在下にエチレンと炭素数４〜２０
のα-オレフィンとを共重合させることによって製造す
ることができる。
【００５４】このようなメタロセン系触媒は、メタロセ
ン化合物(a)と、有機アルミニウムオキシ化合物(b)およ
び／またはメタロセン化合物(a)と反応してイオン対を
形成する化合物(c)とから形成されていてもよく、さら
に(a)、(b)および／または(c)とともに有機アルミニウ
ム化合物(d)とから形成されていてもよい。
ン化合物(a)と、有機アルミニウムオキシ化合物(b)およ
び／またはメタロセン化合物(a)と反応してイオン対を
形成する化合物(c)とから形成されていてもよく、さら
に(a)、(b)および／または(c)とともに有機アルミニウ
ム化合物(d)とから形成されていてもよい。
【００５５】以下にこれらの各成分について説明する。
【００５６】[(a)メタロセン化合物]本発明で好ましく
用いられるメタロセン系触媒を形成するメタロセン化合
物(a)は、周期律表第IVＢ族から選ばれる遷移金属のメ
タロセン化合物であり、具体的には下記一般式（２）で
表される。
用いられるメタロセン系触媒を形成するメタロセン化合
物(a)は、周期律表第IVＢ族から選ばれる遷移金属のメ
タロセン化合物であり、具体的には下記一般式（２）で
表される。
【００５７】ＭＬx …（２）
(一般式（２）中、Ｍは周期律表第IVＢ族から選ばれる
遷移金属、ｘは遷移金属Ｍの原子価、Ｌは配位子であ
る。) 一般式（２）において、Ｍで示される遷移金属の具体的
なものとしては、ジルコニウム、チタンおよびハフニウ
ムなどがあげられる。
遷移金属、ｘは遷移金属Ｍの原子価、Ｌは配位子であ
る。) 一般式（２）において、Ｍで示される遷移金属の具体的
なものとしては、ジルコニウム、チタンおよびハフニウ
ムなどがあげられる。
【００５８】一般式（２）において、Ｌは遷移金属に配
位する配位子であり、これらのうち少なくとも１個の配
位子Ｌはシクロペンタジエニル骨格を有する配位子であ
る。このシクロペンタジエニル骨格を有する配位子は置
換基を有していてもよい。シクロペンタジエニル骨格を
有する配位子Ｌとしては、たとえばシクロペンタジエニ
ル基、メチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロペ
ンタジエニル基、n-またはi-プロピルシクロペンタジエ
ニル基、n-、i-、sec-、t-、ブチルシクロペンタジエニ
ル基、ジメチルシクロペンタジエニル基、メチルプロピ
ルシクロペンタジエニル基、メチルブチルシクロペンタ
ジエニル基、メチルベンジルシクロペンタジエニル基等
のアルキルまたはシクロアルキル置換シクロペンタジエ
ニル基；さらにインデニル基、4,5,6,7-テトラヒドロイ
ンデニル基、フルオレニル基などがあげられる。
位する配位子であり、これらのうち少なくとも１個の配
位子Ｌはシクロペンタジエニル骨格を有する配位子であ
る。このシクロペンタジエニル骨格を有する配位子は置
換基を有していてもよい。シクロペンタジエニル骨格を
有する配位子Ｌとしては、たとえばシクロペンタジエニ
ル基、メチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロペ
ンタジエニル基、n-またはi-プロピルシクロペンタジエ
ニル基、n-、i-、sec-、t-、ブチルシクロペンタジエニ
ル基、ジメチルシクロペンタジエニル基、メチルプロピ
ルシクロペンタジエニル基、メチルブチルシクロペンタ
ジエニル基、メチルベンジルシクロペンタジエニル基等
のアルキルまたはシクロアルキル置換シクロペンタジエ
ニル基；さらにインデニル基、4,5,6,7-テトラヒドロイ
ンデニル基、フルオレニル基などがあげられる。
【００５９】上記シクロペンタジエニル骨格を有する基
は、ハロゲン原子またはトリアルキルシリル基などで置
換されていてもよい。一般式（２）で表される化合物が
配位子Ｌとしてシクロペンタジエニル骨格を有する基を
２個以上有する場合には、そのうち２個のシクロペンタ
ジエニル骨格を有する基同士が、エチレン、プロピレン
等のアルキレン基；イソプロピリデン、ジフェニルメチ
レン等の置換アルキレン基；シリレン基またはジメチル
シリレン基、ジフェニルシリレン基、メチルフェニルシ
リレン基等の置換シリレン基などを介して結合していて
もよい。
は、ハロゲン原子またはトリアルキルシリル基などで置
換されていてもよい。一般式（２）で表される化合物が
配位子Ｌとしてシクロペンタジエニル骨格を有する基を
２個以上有する場合には、そのうち２個のシクロペンタ
ジエニル骨格を有する基同士が、エチレン、プロピレン
等のアルキレン基；イソプロピリデン、ジフェニルメチ
レン等の置換アルキレン基；シリレン基またはジメチル
シリレン基、ジフェニルシリレン基、メチルフェニルシ
リレン基等の置換シリレン基などを介して結合していて
もよい。
【００６０】シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
以外の配位子（シクロペンタジエニル骨格を有しない配
位子）Ｌとしては、炭素数１〜１２の炭化水素基、アル
コキシ基、アリーロキシ基、スルホン酸含有基（−ＳＯ
3Ｒa）、ハロゲン原子または水素原子（ここで、Ｒaは
アルキル基、ハロゲン原子で置換されたアルキル基、ア
リール基、またはハロゲン原子もしくはアルキル基で置
換されたアリール基である。）などが挙げられる。
以外の配位子（シクロペンタジエニル骨格を有しない配
位子）Ｌとしては、炭素数１〜１２の炭化水素基、アル
コキシ基、アリーロキシ基、スルホン酸含有基（−ＳＯ
3Ｒa）、ハロゲン原子または水素原子（ここで、Ｒaは
アルキル基、ハロゲン原子で置換されたアルキル基、ア
リール基、またはハロゲン原子もしくはアルキル基で置
換されたアリール基である。）などが挙げられる。
【００６１】炭素数１〜１２の炭化水素基としては、ア
ルキル基、シクロアルキル基、アリール基およびアラル
キル基などが挙げられる。具体的には、メチル基、エチ
ル基、n-プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イ
ソブチル基、sec-ブチル基、t-ブチル基、ペンチル基、
ヘキシル基、オクチル基、デシル基およびドデシル基等
のアルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等
のシクロアルキル基；フェニル基、トリル基等のアリー
ル基；ベンジル基、ネオフィル基等のアラルキル基など
が挙げられる。
ルキル基、シクロアルキル基、アリール基およびアラル
キル基などが挙げられる。具体的には、メチル基、エチ
ル基、n-プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イ
ソブチル基、sec-ブチル基、t-ブチル基、ペンチル基、
ヘキシル基、オクチル基、デシル基およびドデシル基等
のアルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基等
のシクロアルキル基；フェニル基、トリル基等のアリー
ル基；ベンジル基、ネオフィル基等のアラルキル基など
が挙げられる。
【００６２】アルコキシ基としては、メトキシ基、エト
キシ基、n-プロポキシ基などが挙げられる。アリーロキ
シ基としては、フェノキシ基などが挙げられる。スルホ
ン酸含有基（-ＳＯ3Ｒa）としては、メタンスルホナト
基、p-トルエンスルホナト基、トリフルオロメタンスル
ホナト基、p-クロルベンゼンスルホナト基などが挙げら
れる。ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨ
ウ素が挙げられる。
キシ基、n-プロポキシ基などが挙げられる。アリーロキ
シ基としては、フェノキシ基などが挙げられる。スルホ
ン酸含有基（-ＳＯ3Ｒa）としては、メタンスルホナト
基、p-トルエンスルホナト基、トリフルオロメタンスル
ホナト基、p-クロルベンゼンスルホナト基などが挙げら
れる。ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨ
ウ素が挙げられる。
【００６３】前記一般式（２）で表されるメタロセン化
合物は、たとえば遷移金属の原子価が４である場合、よ
り具体的に、下記一般式（３）で表される。 Ｒ2 kＲ3 lＲ4 mＲ5 nＭ …（３） （一般式（３）中、Ｍは一般式（２）の遷移金属であ
り、Ｒ2はシクロペンタジエニル骨格を有する基（配位
子）であり、Ｒ3、Ｒ4およびＲ5はそれぞれ独立にシク
ロペンタジエニル骨格を有するかまたは有しない基（配
位子）である。ｋは１以上の整数、ｋ＋ｌ＋ｍ＋ｎ＝４
である。） このようなメタロセン化合物(a)としては、ビス（シク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（メ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロリド、ビス（n-プロピルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（n-ヘキシルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（メ
チル-n-プロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロリド、ビス（メチル-n-ブチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（ジメチル-n-ブ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジ
ブロミド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムメトキシクロリド、ビス（n-ブチルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムエトキシクロリド、ビス（n-
ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムブトキシク
ロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムエトキシド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムメチルクロリド、ビス（n-ブチルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジメチル、ビス（n-ブ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムベンジルクロ
リド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニ
ウムジベンジル、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムフェニルクロリド、ビス（n-ブチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムハイドライドクロリ
ド、などが挙げられる。なお、上記例示において、シク
ロペンタジエニル環の二置換体は1,2-および1,3-置換体
を含む。また本発明では、上記のようなジルコニウム化
合物において、ジルコニウム金属を、チタン金属または
ハフニウム金属に置き換えたメタロセン化合物(a)を用
いることができる。
合物は、たとえば遷移金属の原子価が４である場合、よ
り具体的に、下記一般式（３）で表される。 Ｒ2 kＲ3 lＲ4 mＲ5 nＭ …（３） （一般式（３）中、Ｍは一般式（２）の遷移金属であ
り、Ｒ2はシクロペンタジエニル骨格を有する基（配位
子）であり、Ｒ3、Ｒ4およびＲ5はそれぞれ独立にシク
ロペンタジエニル骨格を有するかまたは有しない基（配
位子）である。ｋは１以上の整数、ｋ＋ｌ＋ｍ＋ｎ＝４
である。） このようなメタロセン化合物(a)としては、ビス（シク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（メ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジク
ロリド、ビス（n-プロピルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジクロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（n-ヘキシルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（メ
チル-n-プロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウム
ジクロリド、ビス（メチル-n-ブチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（ジメチル-n-ブ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジ
ブロミド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムメトキシクロリド、ビス（n-ブチルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムエトキシクロリド、ビス（n-
ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムブトキシク
ロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコ
ニウムエトキシド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムメチルクロリド、ビス（n-ブチルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジメチル、ビス（n-ブ
チルシクロペンタジエニル）ジルコニウムベンジルクロ
リド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニ
ウムジベンジル、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムフェニルクロリド、ビス（n-ブチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムハイドライドクロリ
ド、などが挙げられる。なお、上記例示において、シク
ロペンタジエニル環の二置換体は1,2-および1,3-置換体
を含む。また本発明では、上記のようなジルコニウム化
合物において、ジルコニウム金属を、チタン金属または
ハフニウム金属に置き換えたメタロセン化合物(a)を用
いることができる。
【００６４】さらにメタロセン化合物(a)として、前記
一般式（３）中の、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4およびＲ5の少なくと
も２個、たとえばＲ2およびＲ3がシクロペンタジエニル
骨格を有する基（配位子）であり、この少なくとも２個
の基はアルキレン基、置換アルキレン基、シリレン基ま
たは置換シリレン基などを介して結合されているブリッ
ジタイプのメタロセン化合物を使用することもできる。
このときＲ4およびＲ5はそれぞれ独立に一般式（２）中
で説明したシクロペンタジエニル骨格を有する配位子以
外の配位子Ｌと同様である。
一般式（３）中の、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4およびＲ5の少なくと
も２個、たとえばＲ2およびＲ3がシクロペンタジエニル
骨格を有する基（配位子）であり、この少なくとも２個
の基はアルキレン基、置換アルキレン基、シリレン基ま
たは置換シリレン基などを介して結合されているブリッ
ジタイプのメタロセン化合物を使用することもできる。
このときＲ4およびＲ5はそれぞれ独立に一般式（２）中
で説明したシクロペンタジエニル骨格を有する配位子以
外の配位子Ｌと同様である。
【００６５】このようなブリッジタイプのメタロセン化
合物(a)としては、エチレンビス（インデニル）ジメチ
ルジルコニウム、エチレンビス（インデニル）ジルコニ
ウムジクロリド、イソプロピリデン（シクロペンタジエ
ニル-フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェ
ニルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリ
ド、メチルフェニルシリレンビス（インデニル）ジルコ
ニウムジクロリドなどが挙げられる。
合物(a)としては、エチレンビス（インデニル）ジメチ
ルジルコニウム、エチレンビス（インデニル）ジルコニ
ウムジクロリド、イソプロピリデン（シクロペンタジエ
ニル-フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェ
ニルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリ
ド、メチルフェニルシリレンビス（インデニル）ジルコ
ニウムジクロリドなどが挙げられる。
【００６６】また、rac-エチレン(2-メチル-1-インデニ
ル)2-ジルコニウム-ジクロライド、rac-ジメチルシリレ
ン(2-メチル-1-インデニル)2-ジルコニウム-ジクロライ
ドなども挙げられる。
ル)2-ジルコニウム-ジクロライド、rac-ジメチルシリレ
ン(2-メチル-1-インデニル)2-ジルコニウム-ジクロライ
ドなども挙げられる。
【００６７】一般式（３）で表されるメタロセン化合物
(a)は、公知の方法にて製造することができる（たとえ
ば、特開平４-２６８３０７号公報参照）。
(a)は、公知の方法にて製造することができる（たとえ
ば、特開平４-２６８３０７号公報参照）。
【００６８】また、rac-ジメチルシリレン-ビス(4,7-ジ
メチル-1-インデニル)ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス(2,4,7-トリメチル-1-インデニル)
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
(2,4,6-トリメチル-1-インデニル)ジルコニウムジクロ
リドなどが挙げられる。
メチル-1-インデニル)ジルコニウムジクロリド、rac-ジ
メチルシリレン-ビス(2,4,7-トリメチル-1-インデニル)
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
(2,4,6-トリメチル-1-インデニル)ジルコニウムジクロ
リドなどが挙げられる。
【００６９】上記のような化合物においてジルコニウム
金属を、チタニウム金属、ハフニウム金属に置換したメ
タロセン化合物(a)を用いることもできる。
金属を、チタニウム金属、ハフニウム金属に置換したメ
タロセン化合物(a)を用いることもできる。
【００７０】また、rac-ジメチルシリレン-ビス（4-フ
ェニル-1-インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス（2-メチル-4−フェニル-1-イン
デニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス（2-メチル-4-（α-ナフチル）-1-インデニル）
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
（2-メチル-4-（β-ナフチル）-1-インデニル）ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2-メ
チル-4-(1-アントラセニル)-1-インデニル)ジルコニウ
ムジクロリドなども挙げられる。
ェニル-1-インデニル）ジルコニウムジクロリド、rac-
ジメチルシリレン-ビス（2-メチル-4−フェニル-1-イン
デニル）ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレ
ン-ビス（2-メチル-4-（α-ナフチル）-1-インデニル）
ジルコニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス
（2-メチル-4-（β-ナフチル）-1-インデニル）ジルコ
ニウムジクロリド、rac-ジメチルシリレン-ビス（2-メ
チル-4-(1-アントラセニル)-1-インデニル)ジルコニウ
ムジクロリドなども挙げられる。
【００７１】また上記化合物において、ジルコニウム金
属をチタニウム金属またはハフニウム金属に置換えた遷
移金属化合物を用いることもできる。
属をチタニウム金属またはハフニウム金属に置換えた遷
移金属化合物を用いることもできる。
【００７２】また、ジメチルシリレン（2,7-ジメチル-
4,5-（2-メチル-ベンゾ）-1-インデニル）（2,7-ジ-t-
ブチル-9-フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ
メチルシリレン（2,6-ジメチル-4,5-（1-メチル-ベン
ゾ）-1-インデニル）（2,7-ジ-t-ブチル-9-フルオレニ
ル）ジルコニウムジクロリドを例示することもできる。
4,5-（2-メチル-ベンゾ）-1-インデニル）（2,7-ジ-t-
ブチル-9-フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジ
メチルシリレン（2,6-ジメチル-4,5-（1-メチル-ベン
ゾ）-1-インデニル）（2,7-ジ-t-ブチル-9-フルオレニ
ル）ジルコニウムジクロリドを例示することもできる。
【００７３】また本発明では、メタロセン化合物(a)と
して、下記一般式（４）で表される化合物を用いること
もできる。 ＬaＭＸ2 …（４） （一般式（４）中、Ｍは周期率表第IV族またはランタニ
ド系列の金属である。Ｌaは非局在化π結合基の誘導体
であり、金属Ｍ活性サイトに拘束幾何形状を付与してい
る基である。Ｘはそれぞれ独立に水素、ハロゲンまたは
２０以下の炭素、ケイ素またはゲルマニウムを含有する
炭化水素基、シリル基またはゲルミル基である。） 一般式（４）で表される化合物の中では、下記一般式
（５）で表される化合物が好ましい。
して、下記一般式（４）で表される化合物を用いること
もできる。 ＬaＭＸ2 …（４） （一般式（４）中、Ｍは周期率表第IV族またはランタニ
ド系列の金属である。Ｌaは非局在化π結合基の誘導体
であり、金属Ｍ活性サイトに拘束幾何形状を付与してい
る基である。Ｘはそれぞれ独立に水素、ハロゲンまたは
２０以下の炭素、ケイ素またはゲルマニウムを含有する
炭化水素基、シリル基またはゲルミル基である。） 一般式（４）で表される化合物の中では、下記一般式
（５）で表される化合物が好ましい。
【００７４】
【化１】
一般式（５）中、Ｍはチタン、ジルコニウムまたはハフ
ニウム、Ｘは一般式（４）と同様である。ＣｐはＭにπ
結合しており、かつ置換基Ｚを有する置換シクロペンタ
ジエニル基である。Ｚは酸素、イオウ、ホウ素または周
期率表第IVＡ族の元素（たとえばケイ素、ゲルマニウム
または錫）、Ｙは窒素、リン、酸素またはイオウを含む
配位子であり、ＺとＹとで縮合環を形成してもよい。
ニウム、Ｘは一般式（４）と同様である。ＣｐはＭにπ
結合しており、かつ置換基Ｚを有する置換シクロペンタ
ジエニル基である。Ｚは酸素、イオウ、ホウ素または周
期率表第IVＡ族の元素（たとえばケイ素、ゲルマニウム
または錫）、Ｙは窒素、リン、酸素またはイオウを含む
配位子であり、ＺとＹとで縮合環を形成してもよい。
【００７５】このような一般式（５）で表される化合物
としては、(ジメチル(t-ブチルアミド)(テトラメチル-
η5-シクロペンタジエニル)シラン)チタンジクロリド、
（（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペン
タジエニル）-1,2-エタンジイル）チタンジクロリドな
どが挙げられる。
としては、(ジメチル(t-ブチルアミド)(テトラメチル-
η5-シクロペンタジエニル)シラン)チタンジクロリド、
（（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペン
タジエニル）-1,2-エタンジイル）チタンジクロリドな
どが挙げられる。
【００７６】また上記メタロセン化合物において、チタ
ンをジルコニウムまたはハフニウムに置換した化合物を
挙げることもできる。
ンをジルコニウムまたはハフニウムに置換した化合物を
挙げることもできる。
【００７７】本発明では、メタロセン化合物(a)は単独
であるいは２種以上組合せて用いられる。またメタロセ
ン化合物(a)は、炭化水素またはハロゲン化炭化水素な
どに希釈して用いてもよい。さらにメタロセン化合物
(a)は、担体と接触させて用いることもできる。
であるいは２種以上組合せて用いられる。またメタロセ
ン化合物(a)は、炭化水素またはハロゲン化炭化水素な
どに希釈して用いてもよい。さらにメタロセン化合物
(a)は、担体と接触させて用いることもできる。
【００７８】[有機アルミニウムオキシ化合物(b)]メタ
ロセン系触媒を形成する際に用いられる有機アルミニウ
ムオキシ化合物(b)としては、たとえば従来公知のアル
ミノオキサンがあげられ、メチルアルミノオキサンなど
が挙げられる。
ロセン系触媒を形成する際に用いられる有機アルミニウ
ムオキシ化合物(b)としては、たとえば従来公知のアル
ミノオキサンがあげられ、メチルアルミノオキサンなど
が挙げられる。
【００７９】[イオン化イオン性化合物(c)]イオン化イ
オン性化合物（イオン性イオン化化合物、イオン性化合
物と称される場合もある）(c)としては、ルイス酸、イ
オン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物を
例示することができる。
オン性化合物（イオン性イオン化化合物、イオン性化合
物と称される場合もある）(c)としては、ルイス酸、イ
オン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物を
例示することができる。
【００８０】ルイス酸としては、Ｍｇ含有ルイス酸、Ａ
ｌ含有ルイス酸、Ｂ含有ルイス酸などが挙げられ、この
うちＢ含有ルイス酸が好ましい。Ｂ含有ルイス酸として
は、ＢＲ3（Ｒは、フッ素原子、メチル基、トリフルオ
ロメチル基などの置換基を有していてもよいフェニル基
またはフッ素原子を示す。）で表される化合物であり、
具体的には、トリフルオロボロン、トリフェニルボロ
ン、トリス（4-フルオロフェニル）ボロン、トリス（3,
5-ジフルオロフェニル）ボロン、トリス（4-フルオロメ
チルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボロン、トリス（p-トリル）ボロン、トリス（o-ト
リル）ボロン、トリス（3,5-ジメチルフェニル）ボロン
などが挙げられる。
ｌ含有ルイス酸、Ｂ含有ルイス酸などが挙げられ、この
うちＢ含有ルイス酸が好ましい。Ｂ含有ルイス酸として
は、ＢＲ3（Ｒは、フッ素原子、メチル基、トリフルオ
ロメチル基などの置換基を有していてもよいフェニル基
またはフッ素原子を示す。）で表される化合物であり、
具体的には、トリフルオロボロン、トリフェニルボロ
ン、トリス（4-フルオロフェニル）ボロン、トリス（3,
5-ジフルオロフェニル）ボロン、トリス（4-フルオロメ
チルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフェニ
ル）ボロン、トリス（p-トリル）ボロン、トリス（o-ト
リル）ボロン、トリス（3,5-ジメチルフェニル）ボロン
などが挙げられる。
【００８１】イオン性化合物は、カチオン性化合物とア
ニオン性化合物とからなる塩であり、アニオンは前記メ
タロセン化合物(a)と反応することによりメタロセン化
合物(a)をカチオン化し、イオン対を形成することによ
り遷移金属カチオン種を安定化させる働きがある。この
ようなアニオンとしては、有機ホウ素化合物アニオン、
有機ヒ素化合物アニオン、有機アルミニウムアニオンな
どがあり、比較的嵩高で遷移金属カチオン種を安定化さ
せるものが好ましい。カチオンとしては、金属カチオ
ン、有機金属カチオン、カルボニウムカチオン、トリピ
ウムカチオン、オキソニウムカチオン、スルホニウムカ
チオン、ホスホニウムカチオン、アンモニウムカチオン
などが挙げられる。さらに詳しくは、トリフェニルカル
ベニウムカチオン、トリブチルアンモニウムカチオン、
N,N-ジメチルアンモニウムカチオン、フェロセニウムカ
チオンなどである。
ニオン性化合物とからなる塩であり、アニオンは前記メ
タロセン化合物(a)と反応することによりメタロセン化
合物(a)をカチオン化し、イオン対を形成することによ
り遷移金属カチオン種を安定化させる働きがある。この
ようなアニオンとしては、有機ホウ素化合物アニオン、
有機ヒ素化合物アニオン、有機アルミニウムアニオンな
どがあり、比較的嵩高で遷移金属カチオン種を安定化さ
せるものが好ましい。カチオンとしては、金属カチオ
ン、有機金属カチオン、カルボニウムカチオン、トリピ
ウムカチオン、オキソニウムカチオン、スルホニウムカ
チオン、ホスホニウムカチオン、アンモニウムカチオン
などが挙げられる。さらに詳しくは、トリフェニルカル
ベニウムカチオン、トリブチルアンモニウムカチオン、
N,N-ジメチルアンモニウムカチオン、フェロセニウムカ
チオンなどである。
【００８２】このようなイオン性化合物として具体的に
は、N,N-ジアルキルアニリニウム塩、ジアルキルアンモ
ニウム塩、トリアリールホスフォニウム塩などのトリア
ルキル置換アンモニウム塩、トリエチルアンモニウムテ
トラ（フェニル）ホウ素、トリプロピルアンモニウムテ
トラ（フェニル）ホウ素、トリ（n-ブチル）アンモニウ
ムテトラ（フェニル）ホウ素などのトリアルキル置換ア
ンモニウム塩、ジ（1-プロピル）アンモニウムテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、ジシクロヘキシル
アンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などのジアルキ
ルアンモニウム塩などが挙げられる。
は、N,N-ジアルキルアニリニウム塩、ジアルキルアンモ
ニウム塩、トリアリールホスフォニウム塩などのトリア
ルキル置換アンモニウム塩、トリエチルアンモニウムテ
トラ（フェニル）ホウ素、トリプロピルアンモニウムテ
トラ（フェニル）ホウ素、トリ（n-ブチル）アンモニウ
ムテトラ（フェニル）ホウ素などのトリアルキル置換ア
ンモニウム塩、ジ（1-プロピル）アンモニウムテトラ
（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、ジシクロヘキシル
アンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などのジアルキ
ルアンモニウム塩などが挙げられる。
【００８３】また、ホウ素原子を含有するイオン性化合
物として、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
フェロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ートなどを挙げることもできる。
物として、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペン
タフルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニ
ウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、
フェロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレ
ートなどを挙げることもできる。
【００８４】前記ボラン化合物としては、デカボラン
（１４）；ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ノナ
ボレート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕デカ
ボレート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス
（ドデカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩
（III)などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられ
る。
（１４）；ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ノナ
ボレート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕デカ
ボレート、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス
（ドデカハイドライドドデカボレート）ニッケル酸塩
（III)などの金属ボランアニオンの塩などが挙げられ
る。
【００８５】前記カルボラン化合物としては、4-カルバ
ノナボラン（１４）、1,3-ジカルバノナボラン（１
３）、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス（ウ
ンデカハイドライド-7-カルバウンデカボレート）ニッ
ケル酸塩（IV）などの金属カルボランアニオンの塩など
が挙げられる。
ノナボラン（１４）、1,3-ジカルバノナボラン（１
３）、ビス〔トリ（n-ブチル）アンモニウム〕ビス（ウ
ンデカハイドライド-7-カルバウンデカボレート）ニッ
ケル酸塩（IV）などの金属カルボランアニオンの塩など
が挙げられる。
【００８６】上記のようなイオン化イオン性化合物(c)
は、単独であるいは２種以上組合せて用いられる。また
有機アルミニウムオキシ化合物(b)およびイオン化イオ
ン性化合物(c)は、前記担体化合物に担持させて用いる
こともできる。
は、単独であるいは２種以上組合せて用いられる。また
有機アルミニウムオキシ化合物(b)およびイオン化イオ
ン性化合物(c)は、前記担体化合物に担持させて用いる
こともできる。
【００８７】またメタロセン系触媒を調製するに際して
は、有機アルミニウムオキシ化合物(b)またはイオン化
イオン性化合物(c)とともに、必要に応じて有機アルミ
ニウム化合物(d)を用いてもよい。
は、有機アルミニウムオキシ化合物(b)またはイオン化
イオン性化合物(c)とともに、必要に応じて有機アルミ
ニウム化合物(d)を用いてもよい。
【００８８】[有機アルミニウム化合物(d)]必要に応じ
て用いられる有機アルミニウム化合物(d)としては、例
えば下記一般式（６）で表される有機アルミニウム化合
物を例示することができる。 Ｒ1 nＡｌＸ3-n … （６） （式（１５）中、Ｒ1は炭素数１〜１２の炭化水素基で
あり、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１
〜３である。） 上記一般式（６）において、Ｒ1は炭素数１〜１２の炭
化水素基例えばアルキル基、シクロアルキル基またはア
リ−ル基であるが、具体的には、メチル基、エチル基、
n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、ペンチ
ル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル基、シ
クロヘキシル基、フェニル基、トリル基などである。
て用いられる有機アルミニウム化合物(d)としては、例
えば下記一般式（６）で表される有機アルミニウム化合
物を例示することができる。 Ｒ1 nＡｌＸ3-n … （６） （式（１５）中、Ｒ1は炭素数１〜１２の炭化水素基で
あり、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１
〜３である。） 上記一般式（６）において、Ｒ1は炭素数１〜１２の炭
化水素基例えばアルキル基、シクロアルキル基またはア
リ−ル基であるが、具体的には、メチル基、エチル基、
n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、ペンチ
ル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル基、シ
クロヘキシル基、フェニル基、トリル基などである。
【００８９】このような有機アルミニウム化合物(d)と
しては、具体的に、以下のような化合物が用いられる。
トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、ト
リイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウム、トリオクチルアルミニウム、トリ2-エチルヘキシ
ルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム；イソ
プレニルアルミニウムなどのアルケニルアルミニウム；
ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウム
クロリド、ジイソプロピルアルミニウムクロリド、ジイ
ソブチルアルミニウムクロリド、ジメチルアルミニウム
ブロミドなどのジアルキルアルミニウムハライド；メチ
ルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセ
スキクロリド、イソプロピルアルミニウムセスキクロリ
ド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミ
ニウムセスキブロミドなどのアルキルアルミニウムセス
キハライド；メチルアルミニウムジクロリド、エチルア
ルミニウムジクロリド、イソプロピルアルミニウムジク
ロリド、エチルアルミニウムジブロミドなどのアルキル
アルミニウムジハライド；ジエチルアルミニウムハイド
ライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどの
アルキルアルミニウムハイドライドなど。
しては、具体的に、以下のような化合物が用いられる。
トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、ト
リイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウム、トリオクチルアルミニウム、トリ2-エチルヘキシ
ルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム；イソ
プレニルアルミニウムなどのアルケニルアルミニウム；
ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウム
クロリド、ジイソプロピルアルミニウムクロリド、ジイ
ソブチルアルミニウムクロリド、ジメチルアルミニウム
ブロミドなどのジアルキルアルミニウムハライド；メチ
ルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセ
スキクロリド、イソプロピルアルミニウムセスキクロリ
ド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミ
ニウムセスキブロミドなどのアルキルアルミニウムセス
キハライド；メチルアルミニウムジクロリド、エチルア
ルミニウムジクロリド、イソプロピルアルミニウムジク
ロリド、エチルアルミニウムジブロミドなどのアルキル
アルミニウムジハライド；ジエチルアルミニウムハイド
ライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどの
アルキルアルミニウムハイドライドなど。
【００９０】[エチレン・α-オレフィン共重合体（B-
1）の製造]本発明では、上記のようなメタロセン化合物
(a)と、有機アルミニウムオキシ化合物(b)および／また
はイオン化イオン性化合物(c)と、必要に応じて有機ア
ルミニウム化合物(d)とから形成される触媒の存在下
に、エチレン（Ｅ）と炭素数４〜２０のα-オレフィン
（α１）とを、通常液相で共重合させる。この際、一般
に炭化水素溶媒が用いられるが、α-オレフィンを溶媒
として用いてもよい。
1）の製造]本発明では、上記のようなメタロセン化合物
(a)と、有機アルミニウムオキシ化合物(b)および／また
はイオン化イオン性化合物(c)と、必要に応じて有機ア
ルミニウム化合物(d)とから形成される触媒の存在下
に、エチレン（Ｅ）と炭素数４〜２０のα-オレフィン
（α１）とを、通常液相で共重合させる。この際、一般
に炭化水素溶媒が用いられるが、α-オレフィンを溶媒
として用いてもよい。
【００９１】この共重合は、バッチ式、半連続式、連続
式のいずれの方法においても行うことができる。共重合
をバッチ法で実施するに際しては、前記触媒成分は以下
のような濃度で用いられる。
式のいずれの方法においても行うことができる。共重合
をバッチ法で実施するに際しては、前記触媒成分は以下
のような濃度で用いられる。
【００９２】メタロセン化合物(a)と有機アルミニウム
オキシ化合物(b)またはイオン化イオン性化合物(c)とか
らなるメタロセン系触媒が用いられる場合には、重合系
内のメタロセン化合物(a)の濃度は、通常０.００００５
〜０.１ミリモル／リットル（重合容積）、好ましくは
０.０００１〜０.０５ミリモル／リットルである。また
有機アルミニウムオキシ化合物(b)は、重合系内のメタ
ロセン化合物中の遷移金属に対するアルミニウム原子の
モル比（Ａｌ／遷移金属）で、１〜１００００、好まし
くは１０〜５０００の量で供給される。
オキシ化合物(b)またはイオン化イオン性化合物(c)とか
らなるメタロセン系触媒が用いられる場合には、重合系
内のメタロセン化合物(a)の濃度は、通常０.００００５
〜０.１ミリモル／リットル（重合容積）、好ましくは
０.０００１〜０.０５ミリモル／リットルである。また
有機アルミニウムオキシ化合物(b)は、重合系内のメタ
ロセン化合物中の遷移金属に対するアルミニウム原子の
モル比（Ａｌ／遷移金属）で、１〜１００００、好まし
くは１０〜５０００の量で供給される。
【００９３】イオン化イオン性化合物(c)の場合は、重
合系内のメタロセン化合物(a)に対するイオン化イオン
性化合物(c)のモル比（イオン化イオン性化合物(c)／メ
タロセン化合物(a)）で、０.５〜２０、好ましくは１〜
１０の量で供給される。
合系内のメタロセン化合物(a)に対するイオン化イオン
性化合物(c)のモル比（イオン化イオン性化合物(c)／メ
タロセン化合物(a)）で、０.５〜２０、好ましくは１〜
１０の量で供給される。
【００９４】また有機アルミニウム化合物を用いる場合
には、通常約０〜５ミリモル／リットル（重合容積）、
好ましくは約０〜２ミリモル／リットルとなるような量
で用いられる。
には、通常約０〜５ミリモル／リットル（重合容積）、
好ましくは約０〜２ミリモル／リットルとなるような量
で用いられる。
【００９５】共重合反応は、通常、反応温度が−２０〜
＋１５０℃、好ましくは０〜１２０℃、さらに好ましく
は０〜１００℃で、圧力が０を超えて７.８ＭＰａ（８
０kgf/cm2、ゲージ圧）以下、好ましくは０を超えて４.
９ＭＰａ（５０kgf/cm2、ゲージ圧）以下の条件下に行
われる。
＋１５０℃、好ましくは０〜１２０℃、さらに好ましく
は０〜１００℃で、圧力が０を超えて７.８ＭＰａ（８
０kgf/cm2、ゲージ圧）以下、好ましくは０を超えて４.
９ＭＰａ（５０kgf/cm2、ゲージ圧）以下の条件下に行
われる。
【００９６】エチレンおよびα-オレフィンは、上記特
定組成のエチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）が得
られるような量で重合系に供給される。共重合に際して
は、水素などの分子量調節剤を用いることもできる。
定組成のエチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）が得
られるような量で重合系に供給される。共重合に際して
は、水素などの分子量調節剤を用いることもできる。
【００９７】上記のようにしてエチレンとα−オレフィ
ンとを共重合させると、通常エチレン・α-オレフィン
共重合体（B-1）を含む重合液として得られる。この重
合液は、常法により処理され、エチレン・α-オレフィ
ン共重合体（B-1）が得られる。
ンとを共重合させると、通常エチレン・α-オレフィン
共重合体（B-1）を含む重合液として得られる。この重
合液は、常法により処理され、エチレン・α-オレフィ
ン共重合体（B-1）が得られる。
【００９８】[エチレン系共重合体（B-２）]本発明で用
いられるエチレン系共重合体（B-2）は、エチレン
（Ｅ）と、炭素数３〜２０のα-オレフィン、環状オレ
フィン系化合物または芳香族ビニル化合物からなる群か
ら選ばれる少なくとも１つ化合物（α２）との共重合体
である。
いられるエチレン系共重合体（B-2）は、エチレン
（Ｅ）と、炭素数３〜２０のα-オレフィン、環状オレ
フィン系化合物または芳香族ビニル化合物からなる群か
ら選ばれる少なくとも１つ化合物（α２）との共重合体
である。
【００９９】α-オレフィンとしては、具体的に、プロ
ペン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、3-メチル-1
-ブテン、3-メチル-1-ペンテン、3-エチル-1-ペンテ
ン、4-メチル-1-ペンテン、4-メチル-1-ヘキセン、4,4-
ジメチル-1-ペンテン、4-エチル-1-ヘキセン1-オクテ
ン、3-エチル-1-ヘキセン、1-オクテン、1-デセン、1-
ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセン、1-オクタ
デセン、1-エイコセンなどが挙げられる。これらのう
ち、プロペン、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペ
ンテン、1-オクテンが好ましく使用される。
ペン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、3-メチル-1
-ブテン、3-メチル-1-ペンテン、3-エチル-1-ペンテ
ン、4-メチル-1-ペンテン、4-メチル-1-ヘキセン、4,4-
ジメチル-1-ペンテン、4-エチル-1-ヘキセン1-オクテ
ン、3-エチル-1-ヘキセン、1-オクテン、1-デセン、1-
ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセン、1-オクタ
デセン、1-エイコセンなどが挙げられる。これらのう
ち、プロペン、1-ブテン、1-ヘキセン、4-メチル-1-ペ
ンテン、1-オクテンが好ましく使用される。
【０１００】環状オレフィンとしては、下記一般式
（７）または（８）で表される環状オレフィンが挙げら
れる。
（７）または（８）で表される環状オレフィンが挙げら
れる。
【０１０１】
【化２】
式中、ｎは０または１であり、ｍは０または正の整数で
あり、ｋは０または１である。なおｋが１の場合には、
ｋを用いて表される環は６員環となり、ｋが０の場合に
はこの環は５員環となる。
あり、ｋは０または１である。なおｋが１の場合には、
ｋを用いて表される環は６員環となり、ｋが０の場合に
はこの環は５員環となる。
【０１０２】Ｒ1〜Ｒ18ならびにＲa およびＲb は、そ
れぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子または炭化水素
基である。ここで、ハロゲン原子は、フッ素原子、塩素
原子、臭素原子またはヨウ素原子である。
れぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子または炭化水素
基である。ここで、ハロゲン原子は、フッ素原子、塩素
原子、臭素原子またはヨウ素原子である。
【０１０３】さらに上記一般式（８）において、Ｒ15と
Ｒ16とが、Ｒ17とＲ18とが、Ｒ15とＲ17とが、Ｒ16とＲ
18とが、Ｒ15とＲ18とが、あるいはＲ16とＲ17とがそれ
ぞれ結合して（互いに共同して）、単環または多環の基
を形成していてもよく、しかもこのようにして形成され
た単環または多環が二重結合を有していてもよい。
Ｒ16とが、Ｒ17とＲ18とが、Ｒ15とＲ17とが、Ｒ16とＲ
18とが、Ｒ15とＲ18とが、あるいはＲ16とＲ17とがそれ
ぞれ結合して（互いに共同して）、単環または多環の基
を形成していてもよく、しかもこのようにして形成され
た単環または多環が二重結合を有していてもよい。
【０１０４】
【化３】
式中、ｐおよびｑはそれぞれ独立に、０または正の整数
であり、ｒおよびｓはそれぞれ独立に、０、１または２
である。また、Ｒ21〜Ｒ39はそれぞれ独立に、水素原
子、ハロゲン原子、炭化水素基またはアルコキシ基であ
る。
であり、ｒおよびｓはそれぞれ独立に、０、１または２
である。また、Ｒ21〜Ｒ39はそれぞれ独立に、水素原
子、ハロゲン原子、炭化水素基またはアルコキシ基であ
る。
【０１０５】ここでハロゲン原子は、上記一般式（７）
中のハロゲン原子と同じである。また炭化水素基として
は、通常、炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子
数３〜１５のシクロアルキル基または芳香族炭化水素基
が挙げられる。より具体的には、炭素原子数１〜２０の
アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル
基、イソプロピル基、アミル基、ヘキシル基、オクチル
基、デシル基、ドデシル基およびオクタデシル基などが
挙げられる。これらアルキル基はハロゲン原子で置換さ
れていてもよい。
中のハロゲン原子と同じである。また炭化水素基として
は、通常、炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子
数３〜１５のシクロアルキル基または芳香族炭化水素基
が挙げられる。より具体的には、炭素原子数１〜２０の
アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル
基、イソプロピル基、アミル基、ヘキシル基、オクチル
基、デシル基、ドデシル基およびオクタデシル基などが
挙げられる。これらアルキル基はハロゲン原子で置換さ
れていてもよい。
【０１０６】シクロアルキル基としては、シクロヘキシ
ル基が挙げられ、芳香族炭化水素基としては、アリール
基、アラルキル基などが挙げられ、具体的には、フェニ
ル基、トリル基、ナフチル基、ベンジル基、フェニルエ
チル基などが挙げられる。
ル基が挙げられ、芳香族炭化水素基としては、アリール
基、アラルキル基などが挙げられ、具体的には、フェニ
ル基、トリル基、ナフチル基、ベンジル基、フェニルエ
チル基などが挙げられる。
【０１０７】アルコキシ基としては、メトキシ基、エト
キシ基、プロポキシ基などが挙げられる。ここで、Ｒ29
およびＲ30が結合している炭素原子と、Ｒ33が結合して
いる炭素原子またはＲ31が結合している炭素原子とは、
直接あるいは炭素原子数１〜３のアルキレン基を介して
結合していてもよい。すなわち、上記二個の炭素原子が
アルキレン基を介して結合している場合には、Ｒ29とＲ
33とが、または、Ｒ30とＲ31とが互いに共同して、メチ
レン基(-CH2-) 、エチレン基(-CH2CH2-)またはプロピレ
ン基(-CH2CH2CH2-) の内のいずれかのアルキレン基を形
成している。
キシ基、プロポキシ基などが挙げられる。ここで、Ｒ29
およびＲ30が結合している炭素原子と、Ｒ33が結合して
いる炭素原子またはＲ31が結合している炭素原子とは、
直接あるいは炭素原子数１〜３のアルキレン基を介して
結合していてもよい。すなわち、上記二個の炭素原子が
アルキレン基を介して結合している場合には、Ｒ29とＲ
33とが、または、Ｒ30とＲ31とが互いに共同して、メチ
レン基(-CH2-) 、エチレン基(-CH2CH2-)またはプロピレ
ン基(-CH2CH2CH2-) の内のいずれかのアルキレン基を形
成している。
【０１０８】さらに、ｒ＝ｓ＝０のとき、Ｒ35とＲ32ま
たはＲ35とＲ39とは互いに結合して単環または多環の芳
香族環を形成していてもよい。上記のような一般式
（７）または（８）で表される環状オレフィンとして
は、具体的には、ビシクロ-2-ヘプテン誘導体（ビシク
ロヘプト-2-エン誘導体）、トリシクロ-3-デセン誘導
体、トリシクロ-3-ウンデセン誘導体、テトラシクロ-3-
ドデセン誘導体、ペンタシクロ-4-ペンタデセン誘導
体、ペンタシクロペンタデカジエン誘導体、ペンタシク
ロ-3-ペンタデセン誘導体、ペンタシクロ-3-ヘキサデセ
ン誘導体、ペンタシクロ-4-ヘキサデセン誘導体、ヘキ
サシクロ-4-ヘプタデセン誘導体、ヘプタシクロ-5-エイ
コセン誘導体、ヘプタシクロ-4-エイコセン誘導体、ヘ
プタシクロ-5-ヘンエイコセン誘導体、オクタシクロ-5-
ドコセン誘導体、ノナシクロ-5-ペンタコセン誘導体、
ノナシクロ-6-ヘキサコセン誘導体、シクロペンタジエ
ン-アセナフチレン付加物、1,4-メタノ-1,4,4a,9a-テト
ラヒドロフルオレン誘導体、1,4-メタノ-1,4,4a,5,10,1
0a-ヘキサヒドロアントラセン誘導体などが挙げられ
る。
たはＲ35とＲ39とは互いに結合して単環または多環の芳
香族環を形成していてもよい。上記のような一般式
（７）または（８）で表される環状オレフィンとして
は、具体的には、ビシクロ-2-ヘプテン誘導体（ビシク
ロヘプト-2-エン誘導体）、トリシクロ-3-デセン誘導
体、トリシクロ-3-ウンデセン誘導体、テトラシクロ-3-
ドデセン誘導体、ペンタシクロ-4-ペンタデセン誘導
体、ペンタシクロペンタデカジエン誘導体、ペンタシク
ロ-3-ペンタデセン誘導体、ペンタシクロ-3-ヘキサデセ
ン誘導体、ペンタシクロ-4-ヘキサデセン誘導体、ヘキ
サシクロ-4-ヘプタデセン誘導体、ヘプタシクロ-5-エイ
コセン誘導体、ヘプタシクロ-4-エイコセン誘導体、ヘ
プタシクロ-5-ヘンエイコセン誘導体、オクタシクロ-5-
ドコセン誘導体、ノナシクロ-5-ペンタコセン誘導体、
ノナシクロ-6-ヘキサコセン誘導体、シクロペンタジエ
ン-アセナフチレン付加物、1,4-メタノ-1,4,4a,9a-テト
ラヒドロフルオレン誘導体、1,4-メタノ-1,4,4a,5,10,1
0a-ヘキサヒドロアントラセン誘導体などが挙げられ
る。
【０１０９】エチレン系共重合体(B-2)中の各構成単位
の含量は、エチレン（Ｅ）から誘導される構成単位の含
量が８０〜９３モル％であり、炭素数３〜２０のα-オ
レフィン、環状オレフィン、および芳香族ビニル化合物
から選ばれる少なくとも１つの化合物（α２）から誘導
される構成単位の含量が１〜２０モル％であることが好
ましい。
の含量は、エチレン（Ｅ）から誘導される構成単位の含
量が８０〜９３モル％であり、炭素数３〜２０のα-オ
レフィン、環状オレフィン、および芳香族ビニル化合物
から選ばれる少なくとも１つの化合物（α２）から誘導
される構成単位の含量が１〜２０モル％であることが好
ましい。
【０１１０】本発明で用いられるエチレン系共重合体(B
-2) の密度(b-2-i)は、０.８７０〜０.８９５g/cm3、好
ましくは０.８７５〜０.８９g/cm3の範囲にある。
-2) の密度(b-2-i)は、０.８７０〜０.８９５g/cm3、好
ましくは０.８７５〜０.８９g/cm3の範囲にある。
【０１１１】本発明で用いられるエチレン系共重合体(B
-2) の(b-2-ii)１９０℃、２.１６ｋｇ荷重におけるメ
ルトフローレートは、０.３〜５０ｇ/10分、好ましくは
０.５〜２０ｇ/10分の範囲にある。
-2) の(b-2-ii)１９０℃、２.１６ｋｇ荷重におけるメ
ルトフローレートは、０.３〜５０ｇ/10分、好ましくは
０.５〜２０ｇ/10分の範囲にある。
【０１１２】本発明で用いられるエチレン系共重合体(B
-2) の(b-2-iii)示差走査型熱量計（ＤＳＣ）で測定し
た吸熱曲線における最大ピーク位置の温度（Ｔm）と密
度（ｄ）とが、好ましくはＴm＜４００×ｄ−２５０、
より好ましくは、Ｔm＜４５０×ｄ−２９７、さらに好
ましくは、Ｔm＜５００×ｄ−３４４特に好ましくは、
Ｔm＜５５０×ｄ−３９１で示される関係を満足してい
る。
-2) の(b-2-iii)示差走査型熱量計（ＤＳＣ）で測定し
た吸熱曲線における最大ピーク位置の温度（Ｔm）と密
度（ｄ）とが、好ましくはＴm＜４００×ｄ−２５０、
より好ましくは、Ｔm＜４５０×ｄ−２９７、さらに好
ましくは、Ｔm＜５００×ｄ−３４４特に好ましくは、
Ｔm＜５５０×ｄ−３９１で示される関係を満足してい
る。
【０１１３】また本発明で用いられるエチレン系共重合
体(B-2)は、上記(b-2-i)〜(b-2-iii)に加えて、室温に
おける溶融張力(MT)と、１９０℃、２.１６kg荷重で測
定したメルトフローレート(MFR)とが、ＭＴ≦２.２×Ｍ
ＦＲ-0.84である関係を満足していることが望ましい。
体(B-2)は、上記(b-2-i)〜(b-2-iii)に加えて、室温に
おける溶融張力(MT)と、１９０℃、２.１６kg荷重で測
定したメルトフローレート(MFR)とが、ＭＴ≦２.２×Ｍ
ＦＲ-0.84である関係を満足していることが望ましい。
【０１１４】さらに、本発明で用いられるエチレン系共
重合体（B-２） は、室温におけるn-デカン可溶成分量
分率（Ｗ(重量%)）と密度とが、(a) ＭＦＲ≦１０g/10
分のとき、Ｗ＜８０×exp(−１００(ｄ−０.８８))＋
０.１好ましくは、Ｗ＜６０×exp(−１００(ｄ−０.８
８))＋０.１より好ましくは、Ｗ＜４０×exp(−１００
(ｄ−０.８８))＋０.１で示される関係を満たし、(b)
ＭＦＲ＞１０g/10分のとき、Ｗ＜８０×(ＭＦＲ−９)0.
26×exp(−１００(ｄ−０.８８))＋０.１で示される関
係を満たしていることがより好ましい。
重合体（B-２） は、室温におけるn-デカン可溶成分量
分率（Ｗ(重量%)）と密度とが、(a) ＭＦＲ≦１０g/10
分のとき、Ｗ＜８０×exp(−１００(ｄ−０.８８))＋
０.１好ましくは、Ｗ＜６０×exp(−１００(ｄ−０.８
８))＋０.１より好ましくは、Ｗ＜４０×exp(−１００
(ｄ−０.８８))＋０.１で示される関係を満たし、(b)
ＭＦＲ＞１０g/10分のとき、Ｗ＜８０×(ＭＦＲ−９)0.
26×exp(−１００(ｄ−０.８８))＋０.１で示される関
係を満たしていることがより好ましい。
【０１１５】[エチレン系共重合体 (B-2)の製造方法]こ
のようなエチレン系共重合体(B-2) は、前述のメタロセ
ン系触媒の存在下にエチレン（Ｅ）と炭素数３〜２０の
α-オレフィン、環状オレフィンまたは芳香族ビニル化
合物とから選ばれる少なくとも１つの化合物（α２）と
を共重合させることによって製造することができる。メ
タロセン系触媒としては、前述と同様のものが挙げら
れ、特に制限はないが、たとえば、以下のような化合物
が挙げられる。
のようなエチレン系共重合体(B-2) は、前述のメタロセ
ン系触媒の存在下にエチレン（Ｅ）と炭素数３〜２０の
α-オレフィン、環状オレフィンまたは芳香族ビニル化
合物とから選ばれる少なくとも１つの化合物（α２）と
を共重合させることによって製造することができる。メ
タロセン系触媒としては、前述と同様のものが挙げら
れ、特に制限はないが、たとえば、以下のような化合物
が挙げられる。
【０１１６】ビス（シクロペンタジエニル）ジルコニウ
ムジクロリド、ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロリド、ビス（エチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（n-プロピルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（n-
ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、ビス（n-ヘキシルシクロペンタジエニル）ジルコニ
ウムジクロリド、ビス（メチル-n-プロピルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（メチル-n
-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、ビス（ジメチル-n-ブチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジブロミド、ビス（n-ブチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムメトキシクロリド、
ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムエ
トキシクロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムブトキシクロリド、ビス（n-ブチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムエトキシド、ビス
（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムメチル
クロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジメチル、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムベンジルクロリド、ビス（n-ブチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジベンジル、ビス
（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムフェニ
ルクロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムハイドライドクロリドなど。なお、上記例示
において、シクロペンタジエニル環の二置換体は1,2-お
よび1,3-置換体を含む。また本発明では、上記のような
ジルコニウム化合物において、ジルコニウム金属を、チ
タン金属またはハフニウム金属に置き換えたメタロセン
化合物を用いることができる。
ムジクロリド、ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジクロリド、ビス（エチルシクロペンタジエ
ニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（n-プロピルシク
ロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（n-
ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、ビス（n-ヘキシルシクロペンタジエニル）ジルコニ
ウムジクロリド、ビス（メチル-n-プロピルシクロペン
タジエニル）ジルコニウムジクロリド、ビス（メチル-n
-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリ
ド、ビス（ジメチル-n-ブチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジクロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタ
ジエニル）ジルコニウムジブロミド、ビス（n-ブチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムメトキシクロリド、
ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムエ
トキシクロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムブトキシクロリド、ビス（n-ブチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムエトキシド、ビス
（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムメチル
クロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジル
コニウムジメチル、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムベンジルクロリド、ビス（n-ブチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジベンジル、ビス
（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムフェニ
ルクロリド、ビス（n-ブチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムハイドライドクロリドなど。なお、上記例示
において、シクロペンタジエニル環の二置換体は1,2-お
よび1,3-置換体を含む。また本発明では、上記のような
ジルコニウム化合物において、ジルコニウム金属を、チ
タン金属またはハフニウム金属に置き換えたメタロセン
化合物を用いることができる。
【０１１７】さらに、本発明で用いられるエチレン・α
-オレフィン共重合体（B-1）の密度d1とエチレン系重合
体（B-2）の密度d2の比（d2/d1）は、１．０５以下であ
り好ましくは１．０４以下であることが好ましい。エチ
レン系重合体組成物が上記の範囲内にあると、透明性及
び破断伸びに優れ、さらには改質剤としての性能に優れ
る。
-オレフィン共重合体（B-1）の密度d1とエチレン系重合
体（B-2）の密度d2の比（d2/d1）は、１．０５以下であ
り好ましくは１．０４以下であることが好ましい。エチ
レン系重合体組成物が上記の範囲内にあると、透明性及
び破断伸びに優れ、さらには改質剤としての性能に優れ
る。
【０１１８】本発明に係るシーラントフィルムを構成す
るプロピレン系重合体組成物においては、上記エチレン
・α-オレフィン共重合体（B-1）を、エチレン・α-オ
レフィン共重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）
との合計１００重量％に対して１〜５０重量％、好まし
くは３〜４０重量％の割合で用い、上記エチレン系共重
合体（B-2）をエチレン・α-オレフィン共重合体（B-
1）とエチレン系共重合体（B-2）との合計１００重量％
に対して５０〜９９重量％、好ましくは６０〜９７重量
％の割合で用いる。
るプロピレン系重合体組成物においては、上記エチレン
・α-オレフィン共重合体（B-1）を、エチレン・α-オ
レフィン共重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）
との合計１００重量％に対して１〜５０重量％、好まし
くは３〜４０重量％の割合で用い、上記エチレン系共重
合体（B-2）をエチレン・α-オレフィン共重合体（B-
1）とエチレン系共重合体（B-2）との合計１００重量％
に対して５０〜９９重量％、好ましくは６０〜９７重量
％の割合で用いる。
【０１１９】本発明では、エチレン・α-オレフィン共
重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）とで、あら
かじめ組成物を形成させてから、[A]プロピレン系重合
体との組成物としても良く、また、エチレン・α-オレ
フィン共重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）と
[A]プロピレン系重合体とを同時に混合することもで
き、このほかにもたとえば3種のうち２種であらかじめ
組成物を形成させてから、3種目を混合して最終的な組
成物とすることも可能である。
重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）とで、あら
かじめ組成物を形成させてから、[A]プロピレン系重合
体との組成物としても良く、また、エチレン・α-オレ
フィン共重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）と
[A]プロピレン系重合体とを同時に混合することもで
き、このほかにもたとえば3種のうち２種であらかじめ
組成物を形成させてから、3種目を混合して最終的な組
成物とすることも可能である。
【０１２０】たとえば、エチレン・α-オレフィン共重
合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）とで、あらか
じめ組成物を形成する場合、この組成物は、ポリプロピ
レンフィルムのヒートシール強度の低下を抑制しつつ耐
衝撃性および低温ヒートシール性の改質材として有用で
ある。
合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）とで、あらか
じめ組成物を形成する場合、この組成物は、ポリプロピ
レンフィルムのヒートシール強度の低下を抑制しつつ耐
衝撃性および低温ヒートシール性の改質材として有用で
ある。
【０１２１】本発明のシーラントフィルムに用いられる
プロピレン系重合体組成物は、弾性率の温度依存性を測
定したとき、プロピレン系重合体[Ａ]のガラス転移温度
に起因する減衰率のピークと、前記エチレン・α-オレ
フィン共重合体（B-1）のガラス転移温度に起因する減
衰率のピークとが融合しておらず、かつプロピレン系重
合体[Ａ]のガラス転移温度に起因する減衰率のピーク
と、前記エチレン系共重合体（B-2）のガラス転移温度
に起因する減衰率のピークとが融合していないことが好
ましい。なお、対象とする2種のピークが、明確に2つの
ピークとして現れる場合、すなわち２つのピークの最高
点同士の間に鞍部が存在する場合を「融合していない」
と判定する。このような「融合していない」ピークを有
するプロピレン系重合体組成物は、耐衝撃性および剛性
がともに優れている。なおこのように対象とする2種の
ピークが、明確に２つのピークとして現れない場合、す
なわち2つのピークが融合している場合、このようなプ
ロピレン系重合体組成物は、耐衝撃性、剛性がやや低下
する場合がある。
プロピレン系重合体組成物は、弾性率の温度依存性を測
定したとき、プロピレン系重合体[Ａ]のガラス転移温度
に起因する減衰率のピークと、前記エチレン・α-オレ
フィン共重合体（B-1）のガラス転移温度に起因する減
衰率のピークとが融合しておらず、かつプロピレン系重
合体[Ａ]のガラス転移温度に起因する減衰率のピーク
と、前記エチレン系共重合体（B-2）のガラス転移温度
に起因する減衰率のピークとが融合していないことが好
ましい。なお、対象とする2種のピークが、明確に2つの
ピークとして現れる場合、すなわち２つのピークの最高
点同士の間に鞍部が存在する場合を「融合していない」
と判定する。このような「融合していない」ピークを有
するプロピレン系重合体組成物は、耐衝撃性および剛性
がともに優れている。なおこのように対象とする2種の
ピークが、明確に２つのピークとして現れない場合、す
なわち2つのピークが融合している場合、このようなプ
ロピレン系重合体組成物は、耐衝撃性、剛性がやや低下
する場合がある。
【０１２２】本発明に係るエチレン・α-オレフィン共
重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）を用いて、
ポリプロピレン樹脂を改質するには、上記エチレン・α
-オレフィン共重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-
2）とであらかじめ組成物を形成させてから、この組成
物とプロピレン系重合体[A]とを単軸押し出し機、また
は２軸押出機により溶融混練して作成したペレット、ま
たはエチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）とエチレ
ン系共重合体（B-2）とであらかじめ形成させた組成物
のペレットとポリプロピレン樹脂のペレットをヘンシェ
ルミキサー等でドライブレンドを行った後に、フィルム
成形するのが好ましい。
重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-2）を用いて、
ポリプロピレン樹脂を改質するには、上記エチレン・α
-オレフィン共重合体（B-1）とエチレン系共重合体（B-
2）とであらかじめ組成物を形成させてから、この組成
物とプロピレン系重合体[A]とを単軸押し出し機、また
は２軸押出機により溶融混練して作成したペレット、ま
たはエチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）とエチレ
ン系共重合体（B-2）とであらかじめ形成させた組成物
のペレットとポリプロピレン樹脂のペレットをヘンシェ
ルミキサー等でドライブレンドを行った後に、フィルム
成形するのが好ましい。
【０１２３】フィルム成形は公知のフィルム成形方法、
すなわちキャスト成形、インフレーション成形、押出ラ
ミネーション成形が可能であり、これら成形法で得られ
たフィルムは耐衝撃性、低温シール性、光学特性に優れ
ている。これら、フィルム成形時の加工温度は、成形方
法により異なり、キャスト成形、インフレーション成形
では１９０〜２６０℃、押出ラミネーション成形では２
５０〜３１０℃の範囲が好ましい。
すなわちキャスト成形、インフレーション成形、押出ラ
ミネーション成形が可能であり、これら成形法で得られ
たフィルムは耐衝撃性、低温シール性、光学特性に優れ
ている。これら、フィルム成形時の加工温度は、成形方
法により異なり、キャスト成形、インフレーション成形
では１９０〜２６０℃、押出ラミネーション成形では２
５０〜３１０℃の範囲が好ましい。
【０１２４】得られるフィルムの厚みは特に制限はない
が、０．５〜２００μmの厚みが好ましく、１〜１００
μmの範囲が更に好ましい。
が、０．５〜２００μmの厚みが好ましく、１〜１００
μmの範囲が更に好ましい。
【０１２５】得られるフィルムは単層での使用も可能で
あるが、ガスバリア性、フィルムの剛性を付与する目的
で、無延伸ポリアミドフィルム、延伸ポリアミドフィル
ム、無延伸ポリエステルフィルム、延伸ポリエステルフ
ィルム、金属蒸着フィルム、アルミニュウム箔、エチレ
ンビニルアルコールとの積層フィルムとしての使用も可
能である。本発明で得られるフィルムと上記フィルムと
の積層法として、不飽和カルボン酸がグラフトされたオ
レフィン系樹脂、エチレン・α、β不飽和カルボン酸共
重合体、アイオノマー等を接着層として共押出を行う方
法。ポリイソシアネート、ポリエステル、ポリエチレン
イミン、変性ポリオレフィン、芳香族エステル、脂肪族
エステルから選択されるアンカーコーティング剤を使用
して、ドライラミネーション、ないしは押出ラミネーシ
ョンを行う方法が選択できる。
あるが、ガスバリア性、フィルムの剛性を付与する目的
で、無延伸ポリアミドフィルム、延伸ポリアミドフィル
ム、無延伸ポリエステルフィルム、延伸ポリエステルフ
ィルム、金属蒸着フィルム、アルミニュウム箔、エチレ
ンビニルアルコールとの積層フィルムとしての使用も可
能である。本発明で得られるフィルムと上記フィルムと
の積層法として、不飽和カルボン酸がグラフトされたオ
レフィン系樹脂、エチレン・α、β不飽和カルボン酸共
重合体、アイオノマー等を接着層として共押出を行う方
法。ポリイソシアネート、ポリエステル、ポリエチレン
イミン、変性ポリオレフィン、芳香族エステル、脂肪族
エステルから選択されるアンカーコーティング剤を使用
して、ドライラミネーション、ないしは押出ラミネーシ
ョンを行う方法が選択できる。
【０１２６】上記のような各成分に加えて本発明の目的
を損なわない範囲で、核剤、酸化防止剤、塩酸吸収剤、
耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止
剤、難燃剤、顔料、染料、分散剤、銅害防止剤、中和
剤、発泡剤、可塑剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物な
どの流れ性改良剤、ウェルド強度改良剤などの添加剤な
どを含有していてもよい。
を損なわない範囲で、核剤、酸化防止剤、塩酸吸収剤、
耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止
剤、難燃剤、顔料、染料、分散剤、銅害防止剤、中和
剤、発泡剤、可塑剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物な
どの流れ性改良剤、ウェルド強度改良剤などの添加剤な
どを含有していてもよい。
【０１２７】酸化防止剤としては、フェノール系酸化防
止剤、硫黄系酸化防止剤、リン系酸化防止剤などを用い
ることができる。
止剤、硫黄系酸化防止剤、リン系酸化防止剤などを用い
ることができる。
【０１２８】フェノール系酸化防止剤としては、たとえ
ば2,6-ジ-tert-ブチル-p-クレゾール、ステアリル（3,3
-ジメチル-4-ヒドロキシベンジル）チオグリコレート、
ステアリル-β-（4-ヒドロキシ-3,5-ジ-tert-ブチルフ
ェノール）プロピオネート、ジステアリル-3,5-ジ-tert
-ブチル-4-ヒドロキシベンジルホスホネート、2,4,6-ト
リス（3',5'-ジ-tert-ブチル-4'-ヒドロキシベンジルチ
オ）-1,3,5-トリアジン、ジステアリル（4-ヒドロキシ-
3-メチル-5-tert-ブチルベンジル）マロネート、2,2'-
メチレンビス（4-メチル-6-tert-ブチルフェノール）、
4,4'-メチレンビス（2,6-ジ-tert-ブチルフェノー
ル）、2,2'-メチレンビス［6-（1-メチルシクロヘキシ
ル）p-クレゾール］、ビス［3,5-ビス［4-ヒドロキシ-3
-tert-ブチルフェニル）ブチリックアシド］グリコール
エステル、4,4'-ブチリデンビス（6-tert-ブチル-m-ク
レゾール）、1,1,3-トリス（2-メチル-4-ヒドロキシ-5-
tert-ブチルフェニル）ブタン、ビス［2-tert-ブチル-4
-メチル-6-（2-ヒドロキシ-3-tert-ブチル-5-メチルベ
ンジル）フェニル］テレフタレート、1,3,5-トリス（2,
6-ジメチル-3-ヒドロキシ-4-tert-ブチル）ベンジルイ
ソシアヌレート、1,3,5-トリス（3,5-ジ-tert-ブチル-4
-ヒドロキシベンジル）-2,4,6-トリメチルベンゼン、テ
トラキス［メチレン-3-（3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロ
キシフェニル）プロピオネート］メタン、1,3,5-トリス
（3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンジル）イソシ
アヌレート、1,3,5-トリス［（3,5-ジ-tert-ブチル-4-
ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシエチル］イソ
シアヌレート、2-オクチルチオ-4,6-ジ（4-ヒドロキシ-
3,5-ジ-tert-ブチル）フェノキシ-1,3,5-トリアジン、
4,4'-チオビス（6-tert-ブチル-m-クレゾール）などの
フェノール類および4,4'-ブチリデンビス（2-tert-ブチ
ル-5-メチルフェノール）の炭酸オリゴエステル（たと
えば重合度２〜１０）などの多価フェノール炭酸オリゴ
エステル類が挙げられる。
ば2,6-ジ-tert-ブチル-p-クレゾール、ステアリル（3,3
-ジメチル-4-ヒドロキシベンジル）チオグリコレート、
ステアリル-β-（4-ヒドロキシ-3,5-ジ-tert-ブチルフ
ェノール）プロピオネート、ジステアリル-3,5-ジ-tert
-ブチル-4-ヒドロキシベンジルホスホネート、2,4,6-ト
リス（3',5'-ジ-tert-ブチル-4'-ヒドロキシベンジルチ
オ）-1,3,5-トリアジン、ジステアリル（4-ヒドロキシ-
3-メチル-5-tert-ブチルベンジル）マロネート、2,2'-
メチレンビス（4-メチル-6-tert-ブチルフェノール）、
4,4'-メチレンビス（2,6-ジ-tert-ブチルフェノー
ル）、2,2'-メチレンビス［6-（1-メチルシクロヘキシ
ル）p-クレゾール］、ビス［3,5-ビス［4-ヒドロキシ-3
-tert-ブチルフェニル）ブチリックアシド］グリコール
エステル、4,4'-ブチリデンビス（6-tert-ブチル-m-ク
レゾール）、1,1,3-トリス（2-メチル-4-ヒドロキシ-5-
tert-ブチルフェニル）ブタン、ビス［2-tert-ブチル-4
-メチル-6-（2-ヒドロキシ-3-tert-ブチル-5-メチルベ
ンジル）フェニル］テレフタレート、1,3,5-トリス（2,
6-ジメチル-3-ヒドロキシ-4-tert-ブチル）ベンジルイ
ソシアヌレート、1,3,5-トリス（3,5-ジ-tert-ブチル-4
-ヒドロキシベンジル）-2,4,6-トリメチルベンゼン、テ
トラキス［メチレン-3-（3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロ
キシフェニル）プロピオネート］メタン、1,3,5-トリス
（3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシベンジル）イソシ
アヌレート、1,3,5-トリス［（3,5-ジ-tert-ブチル-4-
ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシエチル］イソ
シアヌレート、2-オクチルチオ-4,6-ジ（4-ヒドロキシ-
3,5-ジ-tert-ブチル）フェノキシ-1,3,5-トリアジン、
4,4'-チオビス（6-tert-ブチル-m-クレゾール）などの
フェノール類および4,4'-ブチリデンビス（2-tert-ブチ
ル-5-メチルフェノール）の炭酸オリゴエステル（たと
えば重合度２〜１０）などの多価フェノール炭酸オリゴ
エステル類が挙げられる。
【０１２９】硫黄系酸化防止剤としては、たとえばジラ
ウリル−、ジミリスチル−、ジステアリル−などのジア
ルキルチオジプロピオネートおよびブチル−、オクチル
−、ラウリル−、ステアリル−などのアルキルチオプロ
ピオン酸の多価アルコール（たとえばグリセリン、トリ
メチロールエタン、トリメチロールプロパン、ペンタエ
リスリトール、トリスヒドロキシエチルイソシアヌレー
ト）のエステル（例えばペンタエリスリトールテトララ
ウリルチオプロピオネート）が挙げられる。
ウリル−、ジミリスチル−、ジステアリル−などのジア
ルキルチオジプロピオネートおよびブチル−、オクチル
−、ラウリル−、ステアリル−などのアルキルチオプロ
ピオン酸の多価アルコール（たとえばグリセリン、トリ
メチロールエタン、トリメチロールプロパン、ペンタエ
リスリトール、トリスヒドロキシエチルイソシアヌレー
ト）のエステル（例えばペンタエリスリトールテトララ
ウリルチオプロピオネート）が挙げられる。
【０１３０】リン系酸化防止剤としては、たとえばトリ
オクチルホスファイト、トリラウリルホスファイト、ト
リデシルホスファイト、オクチル-ジフエニルホスファ
イト、トリス（2,4-ジ-tert-ブチルフェニル）ホスファ
イト、トリフェニルホスファイト、トリス（ブトキシエ
チル）ホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスフ
ァイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファ
イト、テトラ（トリデシル）-1,1,3-トリス（2-メチル-
5-tert-ブチル-4-ヒドロキシフェニル）ブタンジホスフ
ァイト、テトラ（Ｃ12〜Ｃ15混合アルキル）-4,4'-イソ
プロピリデンジフェニルジホスファイト、テトラ（トリ
デシル）-4,4'-ブチリデンビス（3-メチル-6-tert-ブチ
ルフェノール）ジホスファイト、トリス（3,5-ジ-tert-
ブチル-4-ヒドロキシフェニル）ホスファイト、トリス
（モノ・ジ混合ノニルフェニル）ホスファイト、水素化
-4,4'-イソプロピリデンジフェノールポリホスファイ
ト、ビス（オクチルフェニル）・ビス［4,4'-ブチリデ
ンビス（3-メチル-6-tert-ブチルフェノール）］・1,6-
ヘキサンジオールジホスファイト、フェニル・4,4'-イ
ソプロピリデンジフェノール・ペンタエリスリトールジ
ホスファイト、ビス（2,4-ジ-tert-ブチルフェニル）ペ
ンタエリスリトールジホスファイト、ビス（2,6-ジ-ter
t-ブチル-4-メチルフェニル）ペンタエリスリトールジ
ホスファイト、トリス［4,4'-イソプロピリデンビス（2
-tert-ブチルフェノール）］ホスファイト、フェニル・
ジイソデシルホスファイト、ジ（ノニルフェニル）ペン
タエリスリトールジホスファイト）、トリス（1,3-ジ-
ステアロイルオキシイソプロピル）ホスファイト、4,4'
-イソプロピリデンビス（2-tert-ブチルフェノール）・
ジ（ノニルフェニル）ホスファイト、9,10-ジ-ヒドロ-9
-オキサ-9-オキサ-10-ホスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、テトラキス（2,4-ジ-tert-ブチルフェニル）-
4,4'-ビフェニレンジホスホナイトなどが挙げられる。
オクチルホスファイト、トリラウリルホスファイト、ト
リデシルホスファイト、オクチル-ジフエニルホスファ
イト、トリス（2,4-ジ-tert-ブチルフェニル）ホスファ
イト、トリフェニルホスファイト、トリス（ブトキシエ
チル）ホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスフ
ァイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファ
イト、テトラ（トリデシル）-1,1,3-トリス（2-メチル-
5-tert-ブチル-4-ヒドロキシフェニル）ブタンジホスフ
ァイト、テトラ（Ｃ12〜Ｃ15混合アルキル）-4,4'-イソ
プロピリデンジフェニルジホスファイト、テトラ（トリ
デシル）-4,4'-ブチリデンビス（3-メチル-6-tert-ブチ
ルフェノール）ジホスファイト、トリス（3,5-ジ-tert-
ブチル-4-ヒドロキシフェニル）ホスファイト、トリス
（モノ・ジ混合ノニルフェニル）ホスファイト、水素化
-4,4'-イソプロピリデンジフェノールポリホスファイ
ト、ビス（オクチルフェニル）・ビス［4,4'-ブチリデ
ンビス（3-メチル-6-tert-ブチルフェノール）］・1,6-
ヘキサンジオールジホスファイト、フェニル・4,4'-イ
ソプロピリデンジフェノール・ペンタエリスリトールジ
ホスファイト、ビス（2,4-ジ-tert-ブチルフェニル）ペ
ンタエリスリトールジホスファイト、ビス（2,6-ジ-ter
t-ブチル-4-メチルフェニル）ペンタエリスリトールジ
ホスファイト、トリス［4,4'-イソプロピリデンビス（2
-tert-ブチルフェノール）］ホスファイト、フェニル・
ジイソデシルホスファイト、ジ（ノニルフェニル）ペン
タエリスリトールジホスファイト）、トリス（1,3-ジ-
ステアロイルオキシイソプロピル）ホスファイト、4,4'
-イソプロピリデンビス（2-tert-ブチルフェノール）・
ジ（ノニルフェニル）ホスファイト、9,10-ジ-ヒドロ-9
-オキサ-9-オキサ-10-ホスファフェナンスレン-10-オキ
サイド、テトラキス（2,4-ジ-tert-ブチルフェニル）-
4,4'-ビフェニレンジホスホナイトなどが挙げられる。
【０１３１】さらに他の酸化防止剤として、6-ヒドロキ
シクロマン誘導体たとえばα、β、γ、δの各種トコフ
ェロールあるいはこれらの混合物、2-（4-メチル-ペン
タ-3-エニル）-6-ヒドロキシクロマンの2,5-ジメチル置
換体、2,5,8-トリメチル置換体、2,5,7,8-テトラメチル
置換体、2,2,7-トリメチル-5-tert-ブチル-6-ヒドロキ
シクロマン、2,2,5-トリメチル-7-tert-ブチル-6-ヒドロ
キシクロマン、2,2,5-トリメチル-6-tert-ブチル-6-ヒ
ドロキシクロマン、2,2-ジメチル-5-tert-ブチル-6-ヒ
ドロキシクロマンなどを用いることもできる。
シクロマン誘導体たとえばα、β、γ、δの各種トコフ
ェロールあるいはこれらの混合物、2-（4-メチル-ペン
タ-3-エニル）-6-ヒドロキシクロマンの2,5-ジメチル置
換体、2,5,8-トリメチル置換体、2,5,7,8-テトラメチル
置換体、2,2,7-トリメチル-5-tert-ブチル-6-ヒドロキ
シクロマン、2,2,5-トリメチル-7-tert-ブチル-6-ヒドロ
キシクロマン、2,2,5-トリメチル-6-tert-ブチル-6-ヒ
ドロキシクロマン、2,2-ジメチル-5-tert-ブチル-6-ヒ
ドロキシクロマンなどを用いることもできる。
【０１３２】また一般式 ＭxＡｌy（ＯＨ）2x+3y-2z
(A)z・ａＨ2Ｏ（ＭはＭｇ、ＣａまたはＺｎであり、Ａ
は水酸基以外のアニオンであり、ｘ、ｙ、ｚは正数、ａ
は０または正数である）で示される複化合物、たとえば
Ｍｇ6Ａｌ2（ＯＨ）16ＣＯ3・４Ｈ2Ｏ、Ｍｇ6Ａｌ2（Ｏ
Ｈ）20ＣＯ3・５Ｈ2Ｏ、Ｍｇ5Ａｌ2（ＯＨ）14ＣＯ3・
４Ｈ2Ｏ、Ｍｇ10Ａｌ2（ＯＨ）22（ＣＯ3）2・４Ｈ
2Ｏ、Ｍｇ6Ａｌ2（ＯＨ）16ＨＰＯ4・４Ｈ2Ｏ、Ｃａ6Ａ
ｌ2（ＯＨ）16ＣＯ3・４Ｈ2Ｏ、Ｚｎ6Ａｌ2（ＯＨ）16
ＣＯ3・４Ｈ2Ｏ、Ｚｎ6Ａｌ2（ＯＨ）16ＳＯ4・４Ｈ
2Ｏ、Ｍｇ6Ａｌ2（ＯＨ）16ＳＯ3・４Ｈ2Ｏ、Ｍｇ6Ａｌ
2（ＯＨ）12ＣＯ3・３Ｈ2Ｏなどをたとえば塩酸吸収剤
として用いることができる。
(A)z・ａＨ2Ｏ（ＭはＭｇ、ＣａまたはＺｎであり、Ａ
は水酸基以外のアニオンであり、ｘ、ｙ、ｚは正数、ａ
は０または正数である）で示される複化合物、たとえば
Ｍｇ6Ａｌ2（ＯＨ）16ＣＯ3・４Ｈ2Ｏ、Ｍｇ6Ａｌ2（Ｏ
Ｈ）20ＣＯ3・５Ｈ2Ｏ、Ｍｇ5Ａｌ2（ＯＨ）14ＣＯ3・
４Ｈ2Ｏ、Ｍｇ10Ａｌ2（ＯＨ）22（ＣＯ3）2・４Ｈ
2Ｏ、Ｍｇ6Ａｌ2（ＯＨ）16ＨＰＯ4・４Ｈ2Ｏ、Ｃａ6Ａ
ｌ2（ＯＨ）16ＣＯ3・４Ｈ2Ｏ、Ｚｎ6Ａｌ2（ＯＨ）16
ＣＯ3・４Ｈ2Ｏ、Ｚｎ6Ａｌ2（ＯＨ）16ＳＯ4・４Ｈ
2Ｏ、Ｍｇ6Ａｌ2（ＯＨ）16ＳＯ3・４Ｈ2Ｏ、Ｍｇ6Ａｌ
2（ＯＨ）12ＣＯ3・３Ｈ2Ｏなどをたとえば塩酸吸収剤
として用いることができる。
【０１３３】光安定剤としては、たとえば2-ヒドロキシ
-4-メトキシベンゾフェノン、2-ヒドロキシ-4-n-オクト
キシベンゾフェノン-2,2'-ジ-ヒドロキシ-4-メトキシベ
ンゾフェノン、2,4-ジヒドロキシベンゾフェノンなどの
ヒドロキシベンゾフェノン類、2-（2'-ヒドロキシ-3'-t
ert-ブチル-5'-メチルフェニル）ー5ークロロベンゾトリ
アゾール、2-（2'-ヒドロキシ-3',5'-ジ-tert-ブチルフ
ェニル）-5-クロロベンゾトリアゾール、2-（2'-ヒドロ
キシ-5'-メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、2-（2'
-ヒドロキシ-3',5'-ジ-tert-アミルフェニル）ベンゾト
リアゾールなどのベンゾトリアゾール類、フェニルサリ
シレート、p-tert-ブチルフェニルサリシレート、2,4-
ジ-tert-ブチルフェニル-3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロ
キシベンゾエート、ヘキサデシル-3,5-ジ-tert-ブチル-
4-ヒドロキシベンゾエートなどのベンゾエート類、2,2'
-チオビス（4-tert-オクチルフェノール）Ｎｉ塩、［2,
2'-チオビス（4-tert-オクチルフェノラート）］-n-ブ
チルアミンＮｉ、（3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシ
ベンジル）ホスホン酸モノエチルエステルＮｉ塩などの
ニッケル化合物類、α-シアノ-β-メチル-β-（p-メト
キシフェニル）アクリル酸メチルなどの置換アクリロニ
トリル類およびN'-2-エチルフェニル-N-エトキシ-5-ter
t-ブチルフェニルシュウ酸ジアミド、N-2-エチルフェニ
ル-N'-2-エトキシフェニルシュウ酸ジアミドなどのシュ
ウ酸ジアニリド類、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピ
ペリジン）セバシエート、ポリ［｛（6-（1,1,3,3-テト
ラメチルブチル）イミノ｝-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイ
ル｛4-（2,2,6,6-テトラメチルピペリジル）イミノ｝ヘ
キサメチレン］、2-（4-ヒドロキシ-2,2,6,6-テトラメ
チル-1-ピペリジル）エタノールとコハク酸ジメチルと
の縮合物などのヒンダードアミン化合物が挙げられる。
-4-メトキシベンゾフェノン、2-ヒドロキシ-4-n-オクト
キシベンゾフェノン-2,2'-ジ-ヒドロキシ-4-メトキシベ
ンゾフェノン、2,4-ジヒドロキシベンゾフェノンなどの
ヒドロキシベンゾフェノン類、2-（2'-ヒドロキシ-3'-t
ert-ブチル-5'-メチルフェニル）ー5ークロロベンゾトリ
アゾール、2-（2'-ヒドロキシ-3',5'-ジ-tert-ブチルフ
ェニル）-5-クロロベンゾトリアゾール、2-（2'-ヒドロ
キシ-5'-メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、2-（2'
-ヒドロキシ-3',5'-ジ-tert-アミルフェニル）ベンゾト
リアゾールなどのベンゾトリアゾール類、フェニルサリ
シレート、p-tert-ブチルフェニルサリシレート、2,4-
ジ-tert-ブチルフェニル-3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロ
キシベンゾエート、ヘキサデシル-3,5-ジ-tert-ブチル-
4-ヒドロキシベンゾエートなどのベンゾエート類、2,2'
-チオビス（4-tert-オクチルフェノール）Ｎｉ塩、［2,
2'-チオビス（4-tert-オクチルフェノラート）］-n-ブ
チルアミンＮｉ、（3,5-ジ-tert-ブチル-4-ヒドロキシ
ベンジル）ホスホン酸モノエチルエステルＮｉ塩などの
ニッケル化合物類、α-シアノ-β-メチル-β-（p-メト
キシフェニル）アクリル酸メチルなどの置換アクリロニ
トリル類およびN'-2-エチルフェニル-N-エトキシ-5-ter
t-ブチルフェニルシュウ酸ジアミド、N-2-エチルフェニ
ル-N'-2-エトキシフェニルシュウ酸ジアミドなどのシュ
ウ酸ジアニリド類、ビス（2,2,6,6-テトラメチル-4-ピ
ペリジン）セバシエート、ポリ［｛（6-（1,1,3,3-テト
ラメチルブチル）イミノ｝-1,3,5-トリアジン-2,4-ジイ
ル｛4-（2,2,6,6-テトラメチルピペリジル）イミノ｝ヘ
キサメチレン］、2-（4-ヒドロキシ-2,2,6,6-テトラメ
チル-1-ピペリジル）エタノールとコハク酸ジメチルと
の縮合物などのヒンダードアミン化合物が挙げられる。
【０１３４】滑剤としては、たとえばパラフィンワック
ス、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックスな
どの脂肪族炭化水素類、カプリン類、ラウリン酸、ミリ
スチン酸、パルミチン酸、マーガリン酸、ステアリン
酸、アラキジン酸、ベヘニン酸などの高級脂肪酸類また
はこれらの金属塩類（たとえばリチウム塩、カルシウム
塩、ナトリウム塩、マグネシウム塩、カリウム塩）、パ
ルミチルアルコール、セチルアルコール、ステアリルア
ルコールなどの脂肪族アルコール類、カプロン類アミ
ド、カプリル酸アミド、カプリン酸アミド、ラウリル酸
アミド、ミリスチン酸アミド、パルミチン酸アミド、ス
テアリン酸アミドなどの脂肪族アミド類、脂肪族とアル
コールとのエステル類、フルオロアルキルカルボン酸ま
たはその金属塩、フルオロアルキルスルホン酸金属塩な
どのフッ素化合物類が挙げられる。
ス、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックスな
どの脂肪族炭化水素類、カプリン類、ラウリン酸、ミリ
スチン酸、パルミチン酸、マーガリン酸、ステアリン
酸、アラキジン酸、ベヘニン酸などの高級脂肪酸類また
はこれらの金属塩類（たとえばリチウム塩、カルシウム
塩、ナトリウム塩、マグネシウム塩、カリウム塩）、パ
ルミチルアルコール、セチルアルコール、ステアリルア
ルコールなどの脂肪族アルコール類、カプロン類アミ
ド、カプリル酸アミド、カプリン酸アミド、ラウリル酸
アミド、ミリスチン酸アミド、パルミチン酸アミド、ス
テアリン酸アミドなどの脂肪族アミド類、脂肪族とアル
コールとのエステル類、フルオロアルキルカルボン酸ま
たはその金属塩、フルオロアルキルスルホン酸金属塩な
どのフッ素化合物類が挙げられる。
【０１３５】上記のような添加剤は、プロピレン系重合
体組成物１００重量部に対して、０.０００１重量部〜
１０重量部の量で用いることができる。
体組成物１００重量部に対して、０.０００１重量部〜
１０重量部の量で用いることができる。
【０１３６】本発明に係るプロピレン系重合体組成物
は、上記のような添加剤類を含有することによって、物
性バランス、耐久性、塗装性、印刷性、耐傷付き性およ
び成形加工性などが一層向上された成形体を形成するこ
とができる。
は、上記のような添加剤類を含有することによって、物
性バランス、耐久性、塗装性、印刷性、耐傷付き性およ
び成形加工性などが一層向上された成形体を形成するこ
とができる。
【０１３７】また本発明に係るプロピレン系重合体組成
物は、上述のように核剤を含有していてもよい。 核剤
としては、従来知られている種々の核剤が特に制限され
ることなく用いられるが、中でも下記に挙げる芳香族リ
ン酸エステル塩、ジベンジリデンソルビトールなどの核
剤が好ましい。
物は、上述のように核剤を含有していてもよい。 核剤
としては、従来知られている種々の核剤が特に制限され
ることなく用いられるが、中でも下記に挙げる芳香族リ
ン酸エステル塩、ジベンジリデンソルビトールなどの核
剤が好ましい。
【０１３８】具体的には、たとえばナトリウム-2,2'-メ
チレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェー
ト、ナトリウム-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチ
ルフェニル) フォスフェート、リチウム-2,2'-メチレン
-ビス-（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート、
リチウム-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェ
ニル) フォスフェート、ナトリウム-2,2'-エチリデン-
ビス（4-i-プロピル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェ
ート、リチウム-2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブ
チルフェニル) フォスフェート、リチウム-2,2'-メチレ
ン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェー
ト、カルシウム-ビス［2,2'-チオビス（4-メチル-6-t-
ブチルフェニル) フォスフェート] 、カルシウム-ビス
［2,2'-チオビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル) フォ
スフェート] 、カルシウム-ビス［2,2'-チオビス-（4,6
-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート] 、マグネシウ
ム-ビス［2,2'-チオビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)
フォスフェート] 、マグネシウム-ビス［2,2'-チオビス
-（4-t-オクチルフェニル) フォスフェート] 、ナトリ
ウム-2,2'-ブチリデン-ビス（4,6-ジ-メチルフェニル)
フォスフェート、ナトリウム-2,2'-ブチリデン-ビス
（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート、ナトリ
ウム-2,2'-t-オクチルメチレン-ビス（4,6-ジ-メチルフ
ェニル) フォスフェート、ナトリウム-2,2'-t-オクチル
メチレン-ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニル) フォスフ
ェート、カルシウム- ビス-（2,2'-メチレン-ビス（4,6
-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェート) 、マグネシウ
ム-ビス［2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニ
ル) フォスフェート] 、バリウム-ビス［2,2'-メチレン
-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート] 、
ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチル
フェニル) フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン
-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェー
ト、ナトリウム（4,4'-ジメチル-5,6'-ジ-t-ブチル-2,
2'-ビフェニル) フォスフェート、カルシウム-ビス
［（4,4'-ジメチル-6,6'-ジ-t-ブチル-2,2'-ビフェニ
ル) フォスフェート] 、ナトリウム-2,2'-エチリデン-
ビス（4-m-ブチル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェー
ト、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-メチルフ
ェニル) フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン-
ビス（4,6-ジ-エチルフェニル) フォスフェート、カリ
ウム-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニ
ル) フォスフェート、カルシウム-ビス［2,2'-エチリデ
ン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フオスフェート]
、マグネシウム-ビス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ
-t-ブチルフェニル) フォスフェート] 、バリウム-ビス
［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)
フォスフェート] 、アルミニウム-トリス［2,2'-メチレ
ン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェル）フォスフェート] お
よびアルミニウム-トリス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6
-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート] およびこれら
の組合せを例示することができる。これらのうちではナ
トリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニ
ル）フォスフェートが好ましい。
チレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェー
ト、ナトリウム-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチ
ルフェニル) フォスフェート、リチウム-2,2'-メチレン
-ビス-（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート、
リチウム-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェ
ニル) フォスフェート、ナトリウム-2,2'-エチリデン-
ビス（4-i-プロピル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェ
ート、リチウム-2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブ
チルフェニル) フォスフェート、リチウム-2,2'-メチレ
ン-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェー
ト、カルシウム-ビス［2,2'-チオビス（4-メチル-6-t-
ブチルフェニル) フォスフェート] 、カルシウム-ビス
［2,2'-チオビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル) フォ
スフェート] 、カルシウム-ビス［2,2'-チオビス-（4,6
-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート] 、マグネシウ
ム-ビス［2,2'-チオビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)
フォスフェート] 、マグネシウム-ビス［2,2'-チオビス
-（4-t-オクチルフェニル) フォスフェート] 、ナトリ
ウム-2,2'-ブチリデン-ビス（4,6-ジ-メチルフェニル)
フォスフェート、ナトリウム-2,2'-ブチリデン-ビス
（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート、ナトリ
ウム-2,2'-t-オクチルメチレン-ビス（4,6-ジ-メチルフ
ェニル) フォスフェート、ナトリウム-2,2'-t-オクチル
メチレン-ビス（4,6-ジ-t- ブチルフェニル) フォスフ
ェート、カルシウム- ビス-（2,2'-メチレン-ビス（4,6
-ジ-t-ブチルフェニル)フォスフェート) 、マグネシウ
ム-ビス［2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニ
ル) フォスフェート] 、バリウム-ビス［2,2'-メチレン
-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート] 、
ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4-メチル-6-t-ブチル
フェニル) フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン
-ビス（4-エチル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェー
ト、ナトリウム（4,4'-ジメチル-5,6'-ジ-t-ブチル-2,
2'-ビフェニル) フォスフェート、カルシウム-ビス
［（4,4'-ジメチル-6,6'-ジ-t-ブチル-2,2'-ビフェニ
ル) フォスフェート] 、ナトリウム-2,2'-エチリデン-
ビス（4-m-ブチル-6-t-ブチルフェニル) フォスフェー
ト、ナトリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-メチルフ
ェニル) フォスフェート、ナトリウム-2,2'-メチレン-
ビス（4,6-ジ-エチルフェニル) フォスフェート、カリ
ウム-2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニ
ル) フォスフェート、カルシウム-ビス［2,2'-エチリデ
ン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル) フオスフェート]
、マグネシウム-ビス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ
-t-ブチルフェニル) フォスフェート] 、バリウム-ビス
［2,2'-エチリデン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニル)
フォスフェート] 、アルミニウム-トリス［2,2'-メチレ
ン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェル）フォスフェート] お
よびアルミニウム-トリス［2,2'-エチリデン-ビス（4,6
-ジ-t-ブチルフェニル) フォスフェート] およびこれら
の組合せを例示することができる。これらのうちではナ
トリウム-2,2'-メチレン-ビス（4,6-ジ-t-ブチルフェニ
ル）フォスフェートが好ましい。
【０１３９】また、ナトリウム-ビス（4-t-ブチルフェ
ニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-メチルフ
ェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-エチル
フェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-i-プ
ロピルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4
-t-オクチルフェニル）フォスフェート、カリウム-ビス
（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、カルシウム-
ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、マグネシ
ウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、リ
チウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、
アルミニウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェ
ートおよびこれらの組合せを例示することができる。こ
れらのうちではナトリウム-ビス（4-t-ブチルフェニル)
フォスフェートが好ましい。
ニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-メチルフ
ェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-エチル
フェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4-i-プ
ロピルフェニル）フォスフェート、ナトリウム-ビス（4
-t-オクチルフェニル）フォスフェート、カリウム-ビス
（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、カルシウム-
ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、マグネシ
ウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、リ
チウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェート、
アルミニウム-ビス（4-t-ブチルフェニル）フォスフェ
ートおよびこれらの組合せを例示することができる。こ
れらのうちではナトリウム-ビス（4-t-ブチルフェニル)
フォスフェートが好ましい。
【０１４０】また、1,3,2,4-ジベンジリデンソルビトー
ル、1,3-ベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソル
ビトール、1,3-ベンジリデン-2,4-p-エチルベンジリデ
ンソルビトール、1,3-p-メチルベンジリデン-2,4-ベン
ジリデンソルビトール、1,3-p-エチルベンジリデン-2,4
-ベンジリデンソルビトール、1,3-p-メチルベンジリデ
ン-2,4-p-エチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-エ
チルベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソルビト
ール、1,3,2,4-ジ（p-メチルベンジリデン）ソルビトー
ル、1,3,2,4-ジ（p-エチルベンジリデン）ソルビトー
ル、1,3,2,4-ジ（p-n-プロピルベンジリデン）ソルビト
ール、1,3,2,4-ジ（p-i-プロピルベンジリデン）ソルビ
トール、1,3,2,4-ジ（p-n-ブチルベンジリデン）ソルビ
トール、1,3,2,4-ジ（p-s-ブチルベンジリデン）ソルビ
トール、1,3,2,4-ジ（p-t-ブチルベンジリデン）ソルビ
トール、1,3,2,4-ジ（2',4'-ジメチルベンジリデン）ソ
ルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メトキシベンジリデン）ソ
ルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エトキシベンジリデン）ソ
ルビトール、1,3-ベンジリデン-2-4-p-クロルベンジリ
デンソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン-2,4-ベ
ンジリデンソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン-
2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-クロル
ベンジリデン-2,4-p-エチルベンジリデンソルビトー
ル、1,3-p-メチルベンジリデン-2,4-p-クロルベンジリ
デンソルビトール、1,3-p-エチルベンジリデン-2,4-p-
クロルベンジリデンソルビトールおよび1,3,2,4-ジ（p-
クロルベンジリデン）ソルビトールおよびこれらの組合
せを例示することができる。これらのうちでは、1,3,2,
4-ジベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メチル
ベンジリデン)ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エチルベ
ンジリデン）ソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン
-2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ
（p-クロルベンジリデン）ソルビトールおよびこれらの
組合せが好ましい。
ル、1,3-ベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソル
ビトール、1,3-ベンジリデン-2,4-p-エチルベンジリデ
ンソルビトール、1,3-p-メチルベンジリデン-2,4-ベン
ジリデンソルビトール、1,3-p-エチルベンジリデン-2,4
-ベンジリデンソルビトール、1,3-p-メチルベンジリデ
ン-2,4-p-エチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-エ
チルベンジリデン-2,4-p-メチルベンジリデンソルビト
ール、1,3,2,4-ジ（p-メチルベンジリデン）ソルビトー
ル、1,3,2,4-ジ（p-エチルベンジリデン）ソルビトー
ル、1,3,2,4-ジ（p-n-プロピルベンジリデン）ソルビト
ール、1,3,2,4-ジ（p-i-プロピルベンジリデン）ソルビ
トール、1,3,2,4-ジ（p-n-ブチルベンジリデン）ソルビ
トール、1,3,2,4-ジ（p-s-ブチルベンジリデン）ソルビ
トール、1,3,2,4-ジ（p-t-ブチルベンジリデン）ソルビ
トール、1,3,2,4-ジ（2',4'-ジメチルベンジリデン）ソ
ルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メトキシベンジリデン）ソ
ルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エトキシベンジリデン）ソ
ルビトール、1,3-ベンジリデン-2-4-p-クロルベンジリ
デンソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン-2,4-ベ
ンジリデンソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン-
2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3-p-クロル
ベンジリデン-2,4-p-エチルベンジリデンソルビトー
ル、1,3-p-メチルベンジリデン-2,4-p-クロルベンジリ
デンソルビトール、1,3-p-エチルベンジリデン-2,4-p-
クロルベンジリデンソルビトールおよび1,3,2,4-ジ（p-
クロルベンジリデン）ソルビトールおよびこれらの組合
せを例示することができる。これらのうちでは、1,3,2,
4-ジベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-メチル
ベンジリデン)ソルビトール、1,3,2,4-ジ（p-エチルベ
ンジリデン）ソルビトール、1,3-p-クロルベンジリデン
-2,4-p-メチルベンジリデンソルビトール、1,3,2,4-ジ
（p-クロルベンジリデン）ソルビトールおよびこれらの
組合せが好ましい。
【０１４１】さらに核剤としては、芳香族カルボン酸の
金属塩、脂肪族カルボン酸の金属塩を用いることがで
き、具体的には、安息香酸アルミニウム塩、p-t-ブチル
安息香酸アルミニウム塩、アジピン酸ナトリウム、チオ
フェネカルボン酸ナトリウム、ピローレカルボン酸ナト
リウムなどが挙げられる。
金属塩、脂肪族カルボン酸の金属塩を用いることがで
き、具体的には、安息香酸アルミニウム塩、p-t-ブチル
安息香酸アルミニウム塩、アジピン酸ナトリウム、チオ
フェネカルボン酸ナトリウム、ピローレカルボン酸ナト
リウムなどが挙げられる。
【０１４２】またタルクなどの無機化合物を核剤として
用いることもできる。
用いることもできる。
【０１４３】上記のような核剤は、結晶性プロピレン重
合体［Ａ］１００重量部当り０.００１〜１０重量部、
好ましくは０.０１〜５重量部、特に好ましくは０.１〜
３重量部の量で組成物中に含有されていてもよい。
合体［Ａ］１００重量部当り０.００１〜１０重量部、
好ましくは０.０１〜５重量部、特に好ましくは０.１〜
３重量部の量で組成物中に含有されていてもよい。
【０１４４】上記のような核剤を含有していると、プロ
ピレン系重合体組成物の結晶化速度が向上され、結晶化
時に結晶粒子を微細化することができることから、透明
性に優れるフィルムを成形することができる。
ピレン系重合体組成物の結晶化速度が向上され、結晶化
時に結晶粒子を微細化することができることから、透明
性に優れるフィルムを成形することができる。
【０１４５】本発明にかかるシーラントフィルムは、
食品包装用であることが好ましい。またレトルト食品包
装用であることが特に好ましい。
食品包装用であることが好ましい。またレトルト食品包
装用であることが特に好ましい。
【０１４６】また本発明に係る積層体は、食品包装用で
あることが好ましい。またレトルト食品包装用であるこ
とが特に好ましい。
あることが好ましい。またレトルト食品包装用であるこ
とが特に好ましい。
【０１４７】
【発明の効果】本発明のプロピレン系重合体組成物から
なるフィルムは、低温ヒートシール性、耐衝撃性、透明
性に優れるため、内容物の確認が容易で、かつ包装適
性、落袋強度に優れる包装材料を得ることが可能であ
る。
なるフィルムは、低温ヒートシール性、耐衝撃性、透明
性に優れるため、内容物の確認が容易で、かつ包装適
性、落袋強度に優れる包装材料を得ることが可能であ
る。
【０１４８】
【実施例】以下、本発明を実施例により説明するが、本
発明はこれら実施例に何ら限定されるものではない。
発明はこれら実施例に何ら限定されるものではない。
【０１４９】なお、各樹脂成分の物性は以下のようにし
て評価した。１．エチレン・α-オレフィン共重合体(B-1)の物性 （１）密度 １９０℃、２.１６kg荷重におけるＭＦＲ測定後のスト
ランドを、密度勾配管法により測定した。 （２）α-オレフィン含量、、Ｔαβ／Ｔαα、Ｂ値13 Ｃ−ＮＭＲスペクトルによって決定した。 （３）極限粘度[η] １３５℃、デカリン中で測定した。 （４）Ｍｗ／Ｍｎ ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を
用い、オルトジクロロベンゼン溶媒で、１４０℃で測定
した。 （５）ＭＦＲ10／ＭＦＲ2 ＡＳＴＭ Ｄ-１２３８に準拠し、１９０℃における１
０kg荷重でのＭＦＲ10と、２.１６kg荷重でのＭＦＲ2と
を測定し、比を算出した。この比が大きいと、ポリマー
の溶融時の流動性が優れていることを示し、すなわち加
工性が高い。 （６）ガラス転移温度 常温から３０℃／分で２００℃まで昇温した後、５分間
保持し、１０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで１
０℃／分で昇温する際の吸熱曲線から求めた。 （７）結晶化度 ＤＳＣ測定時の吸熱ピークから、単位重さ当たりの融解
熱量を求め、これをポリエチレンの結晶の融解熱量７０
cal/gで除して求めた。２.エチレン系重合体（B-２）、プロピレン系重合体
[Ａ]の物性 （１）密度 １９０℃、２.１６kg荷重におけるＭＦＲ測定後のスト
ランドを、密度勾配管法により測定した。 （２）α-オレフィン含量 13Ｃ−ＮＭＲスペクトルによって決定した。 （３）溶融張力（ＭＴ） 溶融したポリマーを一定速度で延伸したときの応力を測
定することにより決定される。重合体の造粒ペレットを
測定試料とし、東洋精機製作所製、ＭＴ測定器を用い、
樹脂温度１９０℃、押出速度１５ｍｍ／分、巻き取り速
度１０〜２０ｍ／分、ノズル径２.０９ｍｍφ、ノズル
長さ８ｍｍの条件で測定した。 （４）ＭＦＲ ＡＳＴＭ Ｄ-１２３８に準拠し、エチレン系は１９０
℃、プロピレン系は２３０℃における２.１６kg荷重で
のＭＦＲを測定した。 （５）軟化点（Ｔｍ） ＤＳＣの吸熱曲線を求め、最大ピーク位置の温度をＴｍ
とする。測定は、試料をアルミパンに詰め、１０℃／分
で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持したの
ち、２０℃／分で室温まで降温し、ついで１０℃／分で
昇温する際の吸熱曲線より求めた。３．プロピレン系重合体組成物およびそのフィルムの物
性 （１）霞度（ＨＡＺＥ） ＡＳＴＭ Ｄ１００３に準拠 （２）光沢度（ＧＬＯＳＳ） ＡＳＴＭ Ｄ５２３に準
拠 測定角度 ２０° （３）フィルムインパクト強度 試験片 １００ｍｍ＊１００ｍｍ 東洋精機製 フィルムインパクトテスター使用 衝撃頭球面形状 １インチφ （４）ヒートシール強度 ヒートシール条件 シール圧力 ０．２ＭＰａ シール時間 １秒 シール強度測定 試験片幅 １５ｍｍ 剥離速度 ３００ｍｍ／ｍｉｎ （５）引っ張り弾性率 ＪＩＳ Ｋ ６３０１に準拠 スパン幅 ３０ｍｍ 測定温度 ２３℃ 引張り速度 ３０ｍｍ／ｍｉｎ （６）ＪＩＳ Ａ 硬度 ＪＩＳ Ｋ ７２１５に準拠、プ
レス成形にて作製した 試験片 ３５（縦）×３５（横）×３（厚さ）ｍｍ 温度 ２３℃ （７）粘弾性 レオメトリックス社製のＲＤＳIIを用いて６２.５rad/s
ecの周波数で−８０〜５０℃までの動的粘弾性の温度依
存性を測定し、ポリプロピレン系重合体[C]のガラス転
移温度に起因する減衰率（tan δ）のピークと、エチレ
ン・α-オレフィン共重合体組成物のガラス転移温度に
起因する減衰率（tan δ）のピークとが分離しているか
融合しているか判断した。 ［製造例１]充分窒素置換した容量２リットルの攪拌機
付きＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃でヘキサン８４
５ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、攪拌機を回
し、かつ氷水で冷却しながら1-ブテンを１５５ミリリッ
トルを挿入した。次に、オートクレーブを内温６０℃ま
で加熱し、さらに、全圧が８kgとなるようにエチレンで
加圧した。オートクレーブの内圧が８kgになったところ
で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１.０
ｍＭ／ｍｌデカン溶液を１.０ｍｌ窒素で圧入した。続
いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサンをＡ
ｌ換算で０.３ｍＭ、rac-ジメチルシリレン-ビス[1-(2-
メチル-4-フェニル-インデニル)]ジルコニウムジクロリ
ドを０.００１ｍＭの量で含むトルエン溶液０.３ｍｌの
トルエン溶液を、窒素でオートクレーブに圧入し、重合
を開始した。
て評価した。１．エチレン・α-オレフィン共重合体(B-1)の物性 （１）密度 １９０℃、２.１６kg荷重におけるＭＦＲ測定後のスト
ランドを、密度勾配管法により測定した。 （２）α-オレフィン含量、、Ｔαβ／Ｔαα、Ｂ値13 Ｃ−ＮＭＲスペクトルによって決定した。 （３）極限粘度[η] １３５℃、デカリン中で測定した。 （４）Ｍｗ／Ｍｎ ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を
用い、オルトジクロロベンゼン溶媒で、１４０℃で測定
した。 （５）ＭＦＲ10／ＭＦＲ2 ＡＳＴＭ Ｄ-１２３８に準拠し、１９０℃における１
０kg荷重でのＭＦＲ10と、２.１６kg荷重でのＭＦＲ2と
を測定し、比を算出した。この比が大きいと、ポリマー
の溶融時の流動性が優れていることを示し、すなわち加
工性が高い。 （６）ガラス転移温度 常温から３０℃／分で２００℃まで昇温した後、５分間
保持し、１０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで１
０℃／分で昇温する際の吸熱曲線から求めた。 （７）結晶化度 ＤＳＣ測定時の吸熱ピークから、単位重さ当たりの融解
熱量を求め、これをポリエチレンの結晶の融解熱量７０
cal/gで除して求めた。２.エチレン系重合体（B-２）、プロピレン系重合体
[Ａ]の物性 （１）密度 １９０℃、２.１６kg荷重におけるＭＦＲ測定後のスト
ランドを、密度勾配管法により測定した。 （２）α-オレフィン含量 13Ｃ−ＮＭＲスペクトルによって決定した。 （３）溶融張力（ＭＴ） 溶融したポリマーを一定速度で延伸したときの応力を測
定することにより決定される。重合体の造粒ペレットを
測定試料とし、東洋精機製作所製、ＭＴ測定器を用い、
樹脂温度１９０℃、押出速度１５ｍｍ／分、巻き取り速
度１０〜２０ｍ／分、ノズル径２.０９ｍｍφ、ノズル
長さ８ｍｍの条件で測定した。 （４）ＭＦＲ ＡＳＴＭ Ｄ-１２３８に準拠し、エチレン系は１９０
℃、プロピレン系は２３０℃における２.１６kg荷重で
のＭＦＲを測定した。 （５）軟化点（Ｔｍ） ＤＳＣの吸熱曲線を求め、最大ピーク位置の温度をＴｍ
とする。測定は、試料をアルミパンに詰め、１０℃／分
で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持したの
ち、２０℃／分で室温まで降温し、ついで１０℃／分で
昇温する際の吸熱曲線より求めた。３．プロピレン系重合体組成物およびそのフィルムの物
性 （１）霞度（ＨＡＺＥ） ＡＳＴＭ Ｄ１００３に準拠 （２）光沢度（ＧＬＯＳＳ） ＡＳＴＭ Ｄ５２３に準
拠 測定角度 ２０° （３）フィルムインパクト強度 試験片 １００ｍｍ＊１００ｍｍ 東洋精機製 フィルムインパクトテスター使用 衝撃頭球面形状 １インチφ （４）ヒートシール強度 ヒートシール条件 シール圧力 ０．２ＭＰａ シール時間 １秒 シール強度測定 試験片幅 １５ｍｍ 剥離速度 ３００ｍｍ／ｍｉｎ （５）引っ張り弾性率 ＪＩＳ Ｋ ６３０１に準拠 スパン幅 ３０ｍｍ 測定温度 ２３℃ 引張り速度 ３０ｍｍ／ｍｉｎ （６）ＪＩＳ Ａ 硬度 ＪＩＳ Ｋ ７２１５に準拠、プ
レス成形にて作製した 試験片 ３５（縦）×３５（横）×３（厚さ）ｍｍ 温度 ２３℃ （７）粘弾性 レオメトリックス社製のＲＤＳIIを用いて６２.５rad/s
ecの周波数で−８０〜５０℃までの動的粘弾性の温度依
存性を測定し、ポリプロピレン系重合体[C]のガラス転
移温度に起因する減衰率（tan δ）のピークと、エチレ
ン・α-オレフィン共重合体組成物のガラス転移温度に
起因する減衰率（tan δ）のピークとが分離しているか
融合しているか判断した。 ［製造例１]充分窒素置換した容量２リットルの攪拌機
付きＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃でヘキサン８４
５ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、攪拌機を回
し、かつ氷水で冷却しながら1-ブテンを１５５ミリリッ
トルを挿入した。次に、オートクレーブを内温６０℃ま
で加熱し、さらに、全圧が８kgとなるようにエチレンで
加圧した。オートクレーブの内圧が８kgになったところ
で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１.０
ｍＭ／ｍｌデカン溶液を１.０ｍｌ窒素で圧入した。続
いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサンをＡ
ｌ換算で０.３ｍＭ、rac-ジメチルシリレン-ビス[1-(2-
メチル-4-フェニル-インデニル)]ジルコニウムジクロリ
ドを０.００１ｍＭの量で含むトルエン溶液０.３ｍｌの
トルエン溶液を、窒素でオートクレーブに圧入し、重合
を開始した。
【０１５０】その後３０分間、オートクレーブを内温６
０℃になるように温度調整し、かつ圧力が８kgとなるよ
うに直接的にエチレンの供給を行った。重合開始３０分
後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入
し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧し
た。反応溶液に２ｌのアセトンを攪拌しながら注いだ。
０℃になるように温度調整し、かつ圧力が８kgとなるよ
うに直接的にエチレンの供給を行った。重合開始３０分
後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入
し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧し
た。反応溶液に２ｌのアセトンを攪拌しながら注いだ。
【０１５１】得られた溶媒を含むゴム鞠状の重合体を１
３０℃、１３時間、６００torrで乾燥したところ、1-ブ
テンを３９ｍｍｏｌ含むエチレン・1-ブテン共重合体４
７ｇが得られた。
３０℃、１３時間、６００torrで乾燥したところ、1-ブ
テンを３９ｍｍｏｌ含むエチレン・1-ブテン共重合体４
７ｇが得られた。
【０１５２】得られたエチレン・1-ブテン共重合体(b-1
-1)の基本特性を表１に示す。また、モノマーの種類、
仕込み量を変えた以外は同様にして、エチレン・α-オ
レフィン共重合体(b-1-2)〜(b-1-4)を得た。
-1)の基本特性を表１に示す。また、モノマーの種類、
仕込み量を変えた以外は同様にして、エチレン・α-オ
レフィン共重合体(b-1-2)〜(b-1-4)を得た。
【０１５３】得られたエチレン・α-オレフィン共重合
体(b-1-2)〜(b-1-4)の基本特性を表１に示す。
体(b-1-2)〜(b-1-4)の基本特性を表１に示す。
【０１５４】
【表１】
また本発明に用いるプロピレン系重合体[A]を表２に示
す。
す。
【０１５５】
【表2】
【０１５６】［実施例１]エチレン・1-ブテン共重合体
(b-1-1)２０重量％と、エチレン系共重合体(b-2-1)８０
重量％をラボプラストミル（東洋精機社製）を用いて６
０rpm、２００℃で５分間混練し、ペレット化して、エ
チレン・1-ブテン共重合体／エチレン系共重合体プレブ
レンドペレットを得た。得られたプレブレンドペレット
について、引っ張り弾性率、ＪＩＳ Ａ硬度の評価を行
った。
(b-1-1)２０重量％と、エチレン系共重合体(b-2-1)８０
重量％をラボプラストミル（東洋精機社製）を用いて６
０rpm、２００℃で５分間混練し、ペレット化して、エ
チレン・1-ブテン共重合体／エチレン系共重合体プレブ
レンドペレットを得た。得られたプレブレンドペレット
について、引っ張り弾性率、ＪＩＳ Ａ硬度の評価を行
った。
【０１５７】結果を表３に示す。
［実施例２〜４]表３に示すような配合で、実施例１と
同様に引っ張り弾性率とＪＩＳ Ａ硬度の評価を行っ
た。
同様に引っ張り弾性率とＪＩＳ Ａ硬度の評価を行っ
た。
【０１５８】結果を表３に示す。
［比較例１〜２］表３に示すような配合で、実施例１と
同様に引っ張り弾性率とＪＩＳ Ａ硬度の評価を行っ
た。
同様に引っ張り弾性率とＪＩＳ Ａ硬度の評価を行っ
た。
【０１５９】結果を表３に示す。
【０１６０】
【表3】
【０１６１】［実施例５]実施例１で得られたエチレン
・1-ブテン共重合体組成物（Ｂ−１）ペレット１５重量
％に、ランダムポリプロピレン(Ａ−１)８５重量％、安
定剤としてイルガノックス１０７６を０.１重量％、イ
ルガフォス１６８を０.１重量％加え、スクリュー径４
０ｍｍφ、ダイ幅３５０ｍｍのキャスト成形機を用い
て、設定温度２３０℃、引取り速度１０ｍ／ｍｉｎで厚
み７０μｍのフィルム成形を行った。得られたフィルム
の物性評価を行った。
・1-ブテン共重合体組成物（Ｂ−１）ペレット１５重量
％に、ランダムポリプロピレン(Ａ−１)８５重量％、安
定剤としてイルガノックス１０７６を０.１重量％、イ
ルガフォス１６８を０.１重量％加え、スクリュー径４
０ｍｍφ、ダイ幅３５０ｍｍのキャスト成形機を用い
て、設定温度２３０℃、引取り速度１０ｍ／ｍｉｎで厚
み７０μｍのフィルム成形を行った。得られたフィルム
の物性評価を行った。
【０１６２】結果を表４に示す。
［実施例６〜８、比較例３〜５］α-オレフィンの含量
が異なるエチレン・α-オレフィン共重合体組成物(Ｂ−
２〜Ｂ−６、ｂ−２−)３を使用した以外は実施例５と
同様にしてペレットを成形し、評価した。
が異なるエチレン・α-オレフィン共重合体組成物(Ｂ−
２〜Ｂ−６、ｂ−２−)３を使用した以外は実施例５と
同様にしてペレットを成形し、評価した。
【０１６３】結果を表４に示す。
【０１６４】
【表４】
【０１６５】［実施例９］実施例１で得られたエチレン
・1-ブテン共重合体組成物（Ｂ−１）ペレット１０重量
％に、ブロックポリプロピレン(Ａ−２)９０重量％、安
定剤としてイルガノックス１０７６を０.１重量％、イ
ルガフォス１６８を０.１重量％加え、スクリュー径４
０ｍｍφ、ダイ幅３５０ｍｍのキャスト成形機を用い
て、設定温度２３０℃、引取り速度１０ｍ／ｍｉｎで厚
み７０μｍのフィルム成形を行った。得られたフィルム
の物性評価を行った。
・1-ブテン共重合体組成物（Ｂ−１）ペレット１０重量
％に、ブロックポリプロピレン(Ａ−２)９０重量％、安
定剤としてイルガノックス１０７６を０.１重量％、イ
ルガフォス１６８を０.１重量％加え、スクリュー径４
０ｍｍφ、ダイ幅３５０ｍｍのキャスト成形機を用い
て、設定温度２３０℃、引取り速度１０ｍ／ｍｉｎで厚
み７０μｍのフィルム成形を行った。得られたフィルム
の物性評価を行った。
【０１６６】結果を表５に示す。
［実施例１０、比較例６、７］α-オレフィンの含量が
異なるエチレン・α-オレフィン共重合体組成物(Ｂ−
２、Ｂ−５、ｂ−２−３)を使用した以外は実施例５と
同様にしてペレットを成形し、評価した。
異なるエチレン・α-オレフィン共重合体組成物(Ｂ−
２、Ｂ−５、ｂ−２−３)を使用した以外は実施例５と
同様にしてペレットを成形し、評価した。
【０１６７】結果を表５に示す。
【０１６８】
【表５】
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｂ６５Ｄ 81/24 Ｂ６５Ｄ 81/24 Ｊ ４Ｊ００２
85/50 85/50 Ａ
Ｃ０８Ｌ 23/12 Ｃ０８Ｌ 23/12
//(Ｃ０８Ｌ 23/12 23:08
23:08）
Ｆターム(参考） 3E035 AA20 BA08 BC02 BD10
3E067 AA11 AB01 BA12A BB12A
BB14A BB15A BB16A BB22A
BB25A CA11 CA24 CA30
EA06 FB13 FC01 GC02
3E086 AB01 AD01 BA02 BA04 BA13
BA15 BB42 BB51 BB84 CA01
4F071 AA15X AA20 AA20X AA21X
AA76 AF59 AH04 BC01 BC12
4F100 AB01B AB10B AB33B AK02A
AK02J AK03B AK03G AK03J
AK04A AK04J AK07A AK08A
AK08J AK24G AK24J AK41B
AK41G AK46B AK51G AK61A
AK65 AK68 AK70G AL01A
AL04 AL05A BA02 CB00
EH23 EH66B EJ37B EJ65
GB23 JA04A JA06A JA11A
JL12A JN01
4J002 BB052 BB053 BB121 GF00
GG02
Claims (15)
- 【請求項１】［Ａ］ (1) ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定されるメルト
フローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２.１６kg荷重下）
が０．１〜５０ｇ／10minであり、(2) 示差熱量計で測
定される融点が１２０〜１６５℃である。結晶性プロピ
レン重合体６０〜９５重量％と、 ［Ｂ］下記エチレン・α-オレフィン系共重合体(B-1)と
エチレン系重合体(B-2)とを合計５〜４０重量％； (B-1)（Ｅ）エチレンと、(α１)炭素数４〜２０のα-オ
レフィンとの共重合体であって、(b-1-i)エチレンから
誘導される構成単位の含量が５０〜７０モル％、炭素数
４〜２０のα-オレフィンから誘導される構成単位の含
量が３０〜５０モル％であり、(b-1-ii)１３５℃デカリ
ン中で測定される極限粘度［η］が０.１〜１０．０dl/
gである、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
を、エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）と、エチ
レン系共重合体（B-2）との合計１００重量部に対して
１〜５０重量部、(B-2)（Ｅ）エチレンと、（α２）炭
素数３〜２０のα-オレフィン、環状オレフィンまたは
環状ポリエンから選ばれる少なくとも１種との共重合体
であって、(b-2-i)密度が０.８７０〜０.８９５g/cm3の
範囲にあり、(b-2-ii)１９０℃、２.１６ｋｇ荷重にお
けるメルトフローレートが０.３〜５０ｇ/10分の範囲に
あるエチレン系共重合体(B-2)を、エチレン・α-オレフ
ィン共重合体（B-1）と、エチレン系共重合体（B-2）と
の合計１００重量部に対して５０〜９９重量部とからな
るプロピレン系重合体組成物からなり、厚さ０．５〜２
００μmであることを特徴とするシーラントフィルム。 - 【請求項２】エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
の(b-1-iii)密度が０.８６３g/cm3以下であることを特
徴とする請求項1記載のシーラントフィルム。 - 【請求項３】エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
の(b-1-iv)13Ｃ-ＮＭＲスペクトルおよび下記一般式
（１）から求められるＢ値が０.９〜１.５である関係を
満たすことを特徴とする、請求項1または２記載のシー
ラントフィルム； Ｂ値＝［ＰOE］／（２・［ＰE］［ＰO］） …（１） （式中、［ＰE］は共重合体中のエチレンから誘導され
る構成単位の含有モル分率であり、［ＰO］は共重合体
中のα-オレフィンから誘導される構成単位の含有モル
分率であり、［ＰOE］は共重合体中の全ダイアド(dyad)
連鎖に対するエチレン・α-オレフィン連鎖数の割合で
ある。）。 - 【請求項４】エチレン・α-オレフィン共重合体（B-1）
の(b-1-v) 13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにより測定したＴα
αに対するＴαβの強度比（Ｔαβ／Ｔαα）が０.５
以下であることを特徴とする、請求項１から３のいずれ
かに記載のシーラントフィルム。 - 【請求項５】エチレン系重合体（B-2）の、(b-2-iii)
示差走査型熱量計（ＤＳＣ）で測定した吸熱曲線におけ
る最大ピーク位置の温度（Ｔm）と密度（ｄ）とが、Ｔm
＜４００×ｄ−２５０で示される関係を満足することを
特徴とする、請求項１記載のシーラントフィルム。 - 【請求項６】プロピレン系重合体組成物が、エチレン・
α-オレフィン共重合体（B-1）とエチレン系重合体（B-
2）との組成物と、プロピレン系重合体[Ａ]とから得ら
れるものであることを特徴とする、請求項１記載のシー
ラントフィルム。 - 【請求項７】前記のエチレン・α-オレフィン共重合体
（B-1）の密度d1とエチレン系共重合体（B-2）の密度d2
との比(d2/d1)が1.05以下であることを特徴とする請求
項１記載のシーラントフィルム - 【請求項８】弾性率の温度依存性を測定したとき、プロ
ピレン系重合体[Ａ]のガラス転移温度に起因する減衰率
のピークと、前記エチレン・α-オレフィン共重合体（B
-1）のガラス転移温度に起因する減衰率のピークとが融
合しておらず、かつプロピレン系重合体[Ａ]のガラス転
移温度に起因する減衰率のピークと、前記エチレン系共
重合体（B-2）のガラス転移温度に起因する減衰率のピ
ークとが融合していないことを特徴とする請求項１〜２
のいずれかに記載のプロピレン系重合体組成物からなる
シーラントフィルム。 - 【請求項９】食品包装用であることを特徴とする請求項
１記載のシーラントフィルム。 - 【請求項１０】レトルト食品包装用であることを特徴と
する請求項８記載のシーラントフィルム。 - 【請求項１１】請求項１記載のシーラントフィルムに、
ポリオレフィンフィルム、無延伸ポリアミドフィルム、
延伸ポリアミドフィルム、無延伸ポリエステルフィル
ム、延伸ポリエステルフィルム、金属蒸着フィルム、ア
ルミニュウム箔、エチレンビニルアルコールフィルムか
ら選ばれるフィルムが１種類以上積層されている積層
体。 - 【請求項１２】前記積層体において、不飽和カルボン酸
がグラフトされたオレフィン系樹脂、エチレン・α、β
不飽和カルボン酸共重合体、アイオノマーを接着層とし
て積層されていることを特徴とする請求項１１記載の積
層体 - 【請求項１３】前記積層体が、ポリイソシアネート、ポ
リエステル、ポリエチレンイミン、変性ポリオレフィ
ン、芳香族エステル、脂肪族エステルから選択されるア
ンカーコーティング剤を使用して、ドライラミネーショ
ン、ないしは押出ラミネーションにて積層されたもので
あることを特徴とする請求項１１記載の積層体。 - 【請求項１４】食品包装用であることを特徴とする請求
項１１記載の積層体。 - 【請求項１５】レトルト食品包装用であることを特徴と
する請求項１４記載の積層体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001309813A JP3801476B2 (ja) | 2001-10-05 | 2001-10-05 | シーラントフィルムおよび積層体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001309813A JP3801476B2 (ja) | 2001-10-05 | 2001-10-05 | シーラントフィルムおよび積層体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001309813A Expired - Fee Related JP3801476B2 (ja) | 2001-10-05 | 2001-10-05 | シーラントフィルムおよび積層体 |
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Cited By (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2009539423A (ja) * | 2006-06-07 | 2009-11-19 | ザ プロクター アンド ギャンブル カンパニー | 吸収性物品用伸縮性外側カバー及びその製造プロセス |
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-
2001
- 2001-10-05 JP JP2001309813A patent/JP3801476B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| WO2023210278A1 (ja) | 2022-04-28 | 2023-11-02 | 凸版印刷株式会社 | シーラントフィルム、包装材及び包装体 |
| EP4549498A1 (en) | 2023-10-31 | 2025-05-07 | Toppan Holdings Inc. | Sealant film, packaging material and packaging body |
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