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JP2002520533A - 炭化水素供給原料から電気エネルギー、水蒸気および二酸化炭素を発生させる方法 - Google Patents

炭化水素供給原料から電気エネルギー、水蒸気および二酸化炭素を発生させる方法

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JP2002520533A
JP2002520533A JP2000559335A JP2000559335A JP2002520533A JP 2002520533 A JP2002520533 A JP 2002520533A JP 2000559335 A JP2000559335 A JP 2000559335A JP 2000559335 A JP2000559335 A JP 2000559335A JP 2002520533 A JP2002520533 A JP 2002520533A
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JP
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gas
steam
carbon dioxide
hydrogen
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JP2000559335A
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English (en)
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フェルハウグ、ヘンリク・ウー
ニルセン、ヘニング・レイエル
ゾイエツ、ヴェルナー
センヌ、ミシェル
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Norsk Hydro ASA
Original Assignee
Norsk Hydro ASA
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Abstract

(57)【要約】 炭化水素供給原料から電気エネルギー、水蒸気および濃縮形態の二酸化炭素を発生させる方法である。空気駆動自熱サーマルリアクタ（ＡＴＲ）ユニットにおける合成ガスの生成、生成した合成ガスの熱交換による水蒸気の発生、前記合成ガスの一部をＣＯシフト反応器ユニット並びに二酸化炭素分離ユニット中で処理して、濃縮二酸化炭素、希薄生成させ、水素含有ガスをガスタービン中で燃焼させて電気エネルギーを生成する。このプロセスはまたメタノール、アンモニア、燃料電池プロセスと組み合わせることもできる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、炭化水素供給原料から電気エネルギー、水蒸気および濃縮形態の二
酸化炭素を発生させることを含む方法に関する。本発明はさらに、前記方法と組
合せた合成ガスに基づく生成物の随意の生成を含む。
【０００２】
【従来の技術】
電気エネルギーは、水素含有ガスによりガスタービンに燃料を供給する改質プ
ラントと統合された複合サイクル発電所において生成される（統合改質複合サイ
クル（ＩＲＣＣ））。このような方法における主要な問題は、ガスタービンを最
小の窒素酸化物排出を与える条件において作動させ、同時に最適な電気エネルギ
ーおよび水蒸気生成を達成しなければならないことである。
【０００３】 電力、水蒸気および濃縮二酸化炭素を生成する方法は、インターネット上http
:/www.hydro.com/konsern/news/eng/1998/980423e.htmlにおいて公開されている
。この公開において、天然ガスと水蒸気とを反応させて、その後水素含有ガスを
得、これを、電力を発生する複合サイクルガスタービン内で燃焼させることを含
む方法が記載されている。
【０００４】 日本国特許出願ＪＰ６０８０４１からは、電気エネルギーを生成するための水
素燃焼タービンを適用することがさらに知られる。この特許出願において、１：
０．５〜１：０．７のモル比で、天然ガスと酸素とを、上記の燃料を酸化するこ
とにより部分的に反応させて、水素および一酸化炭素を発生させる。空気を、圧
力スウィング吸収酸素分離器（ＰＳＡ）に供給し、酸素を次に、自熱反応器（Ａ
ＴＲ）に送達し、ここで天然ガスを水素および一酸化炭素に転化する。改質され
たガスは、シフト反応器に進入し、ここで一酸化炭素は二酸化炭素に転化される
。次に上記ガス混合物を膜分離器に導入し、ここで水素を二酸化炭素から分離す
る。分離されたＣＯ2を洗浄除去し、後に脱着させる。炭素化合物をほとんど含
まない水素を、ガスタービンにおいて用いて、電力を発生する。この方法には、
酸素が必要であり、電力を消費するＰＳＡユニットが必要である。適用フローシ
ートによると、天然ガスを、周囲圧近くまで減圧して、酸素の添加を可能にしな
ければならない。ＰＳＡ分離の後に、酸素を２回目に圧縮しなければならない。
これらの追加の圧縮すべてにより、方法の効率が低下する。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の主な目的は、炭化水素供給原料を改質する水蒸気を用いる電力を発生
する改善された方法であって、かなりの部分の発生したＣＯ2を高度に濃縮され
たＣＯ2ガス流として分離し、ここで窒素酸化物の排出を、従来のガスタービン
について受け入れられるレベル内とする方法を提供することである。
【０００６】 本発明の他の目的は、合成ガス生成物、特にアンモニア、メタノールおよび／
またはジメチルエーテルの製造のため上記の発電方法の生成した合成ガスの少な
くとも一部を用いることである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
電気エネルギーの生成に関して、本発明の方法は、炭化水素供給原料、例えば
天然ガスの燃焼に基づく従来の発電施設に匹敵する。しかし、単に炭化水素を燃
焼させることの１つの主要な欠点は、二酸化炭素の排出である。というのは、燃
焼からの排気ガスが、現在経済的に回収することができない少量の二酸化炭素を
含むのみであるためである。作動条件に依存して変化する窒素酸化物（ＮＯＸ）
の排出もまた、排出問題を構成する場合がある。
【０００８】 二酸化炭素およびＮＯＸの排出を減少させるにあたっての主要な問題は、電力
発生プロセスで不当な効率の低下を伴わずに所望の排出の減少を得ることである
。上記の要求の観点から基本的な方法を評価するにあたっての第１の段階は、合
成ガス生成段階であった。種々の方法を考慮して、本発明者等は、ＡＴＲが、い
くつかの利点を提供することを見出し、ＡＴＲを作動させる最良の方法をさらに
検討することが決定された。上記の日本国特許出願の教示するところに反して、
ＡＴＲは、空気駆動反応器であるべきこと、即ち酸素駆動反応器ではないことが
見出された。ＡＴＲの適用は、自由度の程度に関していくつかの利点を提供する
と考えられた。従って、作動圧力を、概念の全体的な経済性の観点において選択
することができた。メタンスリップは、下流ユニットの作動の観点において変化
させることができ、最終的に、ＡＴＲにおいて生成した合成ガスは、ガス駆動タ
ービンに適し、実証された大規模複合サイクルプラント（ＩＲＣＣ）において用
いられる燃料混合物に匹敵する、比較的希薄なガスとなる。
【０００９】 このような方法のための有用な炭化水素供給原料は、天然ガス、ナフサ、種々
の石油蒸留物等である。ＡＴＲの前に予備改質器を適用することにより、供給原
料に関する融通性は、顕著に大きい。好ましい供給原料は、天然ガスである。
【００１０】 ＮＯＸの問題は、ガスタービンの作動条件に大いに関係することが見出された
。ＮＯＸ生成は、このタービン中の火炎温度と関連する。従って、上記の火炎温
度を制御するための備えがなされるべきである。上記タービン内で燃焼されるガ
ス混合物の範囲は、火炎温度を所望のレベルに維持し、尚受け入れられる発電を
維持するために、プロセスの設計により選択することができる。タービン内の火
炎温度は、燃料ガスの組成により大いに決定される。空気駆動ＡＴＲは、ＩＧＣ
Ｃプラントにおいて用いられるガスと適合性のある希薄水素ベース燃料ガス混合
物を提供することが見出された。ガスタービンの空気圧縮機の排出口においてＡ
ＴＲについてのプロセス空気を抽出し、要求されるＡＴＲ注入圧力に昇圧するの
が有利であると見出された。さらに、空気流をメタンスリップ（methane slip）
の受け入れられるレベルに適合するように調整し、燃料ガス混合物の組成を、ガ
スタービン燃焼システム中のＮＯＸ生成の受け入れられるレベルと適合するよう
に調整することができる。ガスタービンから空気と共に抽出された窒素を、燃料
ガス混合物の成分としてタービン部に戻し、これによりタービン質量流量を大い
に維持する。
【００１１】 所要に応じて、適度の水蒸気注入を適用して、タービンにおけるＮＯＸ生成を
減少させることができる。バーナー設計の最適な設計もまた、ＮＯＸ排出を減少
し得る。
【００１２】 本発明の概念内の１つの代替法は、ＡＴＲを改質交換器と組合せることである
。この選択により、濃縮された形態でのＣＯ2の回収を増大させることができる
ことが見出された。
【００１３】 最大の融通性を得るために、基本的な発電概念を、在来のプロセス流に基づい
て、種々の生成物の生成と組合せることができる。従って、メタノールユニット
は、ＡＴＲからの合成ガスの一部を用いることができ、アンモニアプラントは、
合成ガスのシフト反応の後に二酸化炭素から分離された水素／窒素ガスの一部を
用いることができる。アンモニアプラントに必要な唯一の追加のユニットは、従
来の膜分離ユニットおよびアンモニア合成反応器の上流のメタン化器である。
【００１４】 本発明の範囲は、空気駆動ＡＴＲユニットにおける合成ガスの生成と、生成し
た合成ガスの熱交換およびそれによる水蒸気の生成とを含む。冷却された合成ガ
スの少なくとも一部を次に、ＣＯシフト反応器において処理し、これは、１つの
単一のユニットまたは２つのＣＯシフト反応器であり、１つを低温反応器とし、
１つを高温反応器とすることができる。上記のガス流を、二酸化炭素ユニットに
おいてさらに処理して、二酸化炭素の濃縮流を生成し、１つの流れを、電気エネ
ルギーを生成するための複合サイクルガスタービンにおいて少なくとも部分的に
燃焼させる希薄水素含有ガスとする。上記のタービンからの空気を、ＡＴＲユニ
ットに供給する。ガスタービンからの排気ガスを熱交換して、水蒸気を得、これ
を上流で発生した水蒸気と共に水蒸気タービンにおいて用いて、電気エネルギー
を得る。
【００１５】 ＡＴＲユニットを改質交換器と組合せることができ、供給原料をこれらの２つ
のユニット間で分割することができ、好ましくは５０〜８０％の供給原料をＡＴ
Ｒに供給する。
【００１６】 予備改質器を、ＡＴＲユニットの上流に配置することができる。
【００１７】 本プロセスにおいて発生した水蒸気の少ない方の一部を、ガスタービンに供給
して、水素含有ガスを希釈し、これによりガスタービンにおける火炎温度を低下
させることができる。
【００１８】 ガスタービンからの排気ガスの少なくとも一部を、酸素源としてＡＴＲに再循
環するかまたはガスタービンへの空気供給と組合せることができる。
【００１９】 合成ガスの一部を用いて、メタノールを生成し、この生成を、図１に関連して
上記したような種々の方法により実施することができる。
【００２０】 二酸化炭素分離ユニットからのガスの一部を用いて、アンモニアを生成するこ
とができる。この場合、１つの流れを膜分離ユニットに供給して水素を分離し、
これを他の水素含有ガス流と混合し、これにより混合流は１：３の窒素：水素比
率を有する。膜ユニットからの窒素を、後にガスタービンに供給される主要水素
含有ガス流に戻す。
【００２１】
【発明の実施の形態】
本発明を、実施例および添付した図面の記載に関連して、さらに説明し、明ら
かにする。
【００２２】 図１は、本発明を実施する例を示す。気体状炭化水素供給原料、例えば天然ガ
スを、流れ１として供給し、加熱し、圧縮し、その後導管２を通して、これを飽
和器３に導き、ここでこれをプロセス水４、およびライン４ｂを通して供給され
た脱イオン補給水と混合する。次に、水で少なくとも部分的に飽和された炭化水
素供給原料を、流れ５としてＡＴＲユニット６に供給する。圧縮空気を、導管７
を通してＡＴＲユニット６に供給する。
【００２３】 随意に、予備改質器を、ＡＴＲの上流に配置することができる。これにより、
炭化水素供給原料に関して増大した融通性が得られる。重質炭化水素の増大した
含量が次に受け入れられる。空気供給２９の少なくとも一部を、ガスタービン空
気圧縮機から供給し、必要な注入圧力に昇圧することができる。ユニット６はま
た、ＡＴＲおよび改質交換器を含む組合せユニットとすることができる。炭化水
素供給原料のどれほどをそれぞれのユニットに供給するべきであるかは、広い範
囲内で変化させることができる。実際的な分割は、ＡＴＲに供給原料の５０〜８
０％を供給し、改質交換器に残りの部分を当てるというものである。
【００２４】 ＡＴＲユニット６からの合成ガス８をボイラー（水蒸気発生器）９内で冷却し
、次に転化ユニット１２に流れ１１として供給する。このユニットは、２つの従
来のＣＯシフト反応器、即ち低温（ＬＴ）反応器および高温（ＨＴ）反応器を含
むか、または１つの単一ＣＯシフト反応器のみを含むことができる。得られたガ
ス混合物１３を冷却し、凝縮した水をユニット１４において除去し、次に得られ
たガス混合物を流れ１５としてＣＯ2吸収器１６に供給し、ここからＣＯ2および
吸収剤を導管１８を通して脱着器１９に供給する。補給吸収剤をユニット１９に
流れ２０ｂとして供給することができる。再生した吸収剤、例えばアミン溶液を
吸収器１６に、導管２０を通して再循環する。水をユニット２２において、ＣＯ 2 流２１から除去する。ユニット２２および１４からのプロセス水を、分離器３
に再循環する。次に、高度に濃縮されたＣＯ2流を圧縮し、ライン２３を通して
送達し、さらに、例えば油またはガス場における注入ガスとして用いることがで
きる。ＣＯ2吸収器１６からのガス流１７は、主に、水素および窒素、並びに少
量のＣＯ、ＣＯ2、ＣＨ4から成る。次にこの流れ１７を、複合サイクルガスター
ビン２４用に燃料として用い、これに空気２５を供給する。
【００２５】 随意に、水蒸気１０をタービン２４に供給して、ＮＯＸを減少させることがで
きる。流れ１７の少なくとも一部を燃料電池として用いて、直流電力を発生させ
ることができる。上記電力を電気分解に用いる場合には、この随意の電力発生に
伴う整流器は必要ない。タービン２４からの排気ガス２６を水と、水蒸気発生器
２７において熱交換し、これからの水蒸気を熱交換器３０において過熱し、その
後流れ３１を発電機３２に供給し、またこれに水蒸気１０を供給することができ
る。排気ガス２８を、改質ユニット６に再循環するかまたはガスタービン２４へ
の空気供給２５と組合せることができる。
【００２６】 図２において、アンモニアプラントおよびメタノールプラントを、図１の基本
的な方法に統合する。組合された方法は、上記のプラントの両方またはこれらの
一方を含むことができる。合成ガス３４を、流れ１１から取り出し、メタノール
合成３５に供給することができる。未転化合成ガス３７を合成ガス流１１に再循
環し、生成物のメタノールを、導管３６を通して引き出す。あるいはまた、合成
ガス３４を、ガス分離膜ユニットにおいて処理して、メタノール合成への供給用
に、水素および二酸化炭素を除去することができる。この供給を、流れ２３から
追加の二酸化炭素と共に供給することができる。次に、上記の膜ユニットからの
他方の部分を、流れ１１に再循環する。
【００２７】 アンモニア合成用の供給を、ライン１７から引き出すことができる。先ず、１
つの側流３８を膜ガス分離ユニット４０に供給して、水素４２をライン３９に供
給し、Ｈ2：Ｎ2比を３：１に調整する。次にこのガス混合物を、メタン化ユニッ
ト４３において処理し、その後アンモニア４５を生成するアンモニア合成４４に
送る。膜ユニット４０からの窒素を、ライン４１を通して、水素タービン２４用
の供給１７に再循環する。
【００２８】
【実施例】
実施例１ 本実施例は、図１の方法における電力生成、効率および濃縮流としての二酸化
炭素の回収に関する本発明の効果を示す。本実施例はさらに、本方法の効率、濃
縮二酸化炭素の回収および全電力生成を、合成ガスの生成のための一次−二次改
質器を用いる方法のものと比較して示す。この例示的な実施例は、ＡＴＲへの排
気ガス再循環の効果を示し、この実施例はまた、ＡＴＲを改質交換器と組合せる
ことの効果を示す。以下の表において上記の組合せはＡＴＲ−ＲＥである。本発
明の方法を、合成ガスを生成するための二次−一次改質器の組み合わせ（表中の
ＳＲ／ＰＲ）の使用と比較する。改質ユニットへの供給における水蒸気対炭素の
モル比を、表において水蒸気：Ｃとして示す。
【００２９】
【表１】
【００３０】 上記の結果から、本発明の方法は、９５．８％もの生成したＣＯ2を回収でき
ることが明らかである。この結果はさらに、本発明の概念内で、効率、電力生成
およびＣＯ2を、作動条件に依存して変化させ、この方法は大きな融通性を有す
ることを示す。ＮＯＸ生成は、一般的に、ガスタービンに供給されたガス供給中
の水素（％）の関数である。
【００３１】
【発明の効果】
本発明は、油溜めにおける注入のための駆動ガスとして適する清浄な二酸化炭
素を生成する方法を提供する。このように、ＩＲＣＣプラントは、二酸化炭素の
最小の排出で作動する。さらに、この方法は、現在のガスタービン技術において
燃焼させるのに適する、水素に基づいた希薄燃焼燃料ガス混合物を提供する。ガ
スタービンに供給されたガス混合物の水蒸気での適度な希釈を、必要なＮＯＸ減
少のみとして適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 基本的な発電の概念の単純化したフローシートを示す。
【図２】 メタノールプラントおよび／またはアンモニアプラントと組合せた基本的な概
念の単純化したフローシートを示す。
【符号の説明】
１ 天然ガス ３ 飽和器 ６ ＡＴＲユニット ９ ボイラー（水蒸気発生器） １２ 転化ユニット １６ ＣＯ2吸収器 １９ 脱着器 ２４ 複合サイクルガスタービン ２７ 水蒸気発生器 ２８ 排気ガス ３０ 熱交換器 ３２ 発電機 ３５ メタノール合成 ３７ 未転化合成ガス ４０ 膜ガス分離ユニット ４２ 水素 ４３ メタン化ユニット ４４ アンモニア合成 ４５ アンモニア
【手続補正書】特許協力条約第３４条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成１２年７月７日（２０００．７．７）
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ) ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ， ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，Ｄ Ｋ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ， ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，Ｌ Ｖ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ， ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＧ，Ｕ Ｓ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＷ (71)出願人 0240 ＯＳＬＯ，ＮＯＲＷＡＹ (72)発明者 センヌ、ミシェル ベルギー国、1640 ロード−サン−ジェネ ス、アヴニュー・アストリド 32 Ｆターム(参考） 3G081 BA02 BA12 BA20 BB00 BC07 BD00 DA22 4G040 EA03 EA06 EB03 EB32 EB42 4G140 EA03 EA06 EB03 EB32 EB42

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 炭化水素供給原料から電気エネルギー、水蒸気および濃縮形
    態の二酸化炭素を発生させる方法において、空気駆動自熱サーマルリアクタ（Ａ
    ＴＲ）ユニットにおける合成ガスの生成と、該生成した合成ガスの熱交換および
    これによる水蒸気の発生と、前記合成ガスの少なくとも一部をＣＯシフト反応器
    ユニット並びに二酸化炭素分離ユニット中で処理して、濃縮二酸化炭素、および
    電気エネルギーの生成のために複合サイクルガスタービン中で少なくとも部分的
    に燃焼される希薄水素含有ガスを生成させ、ここで前記タービンユニットからの
    空気を前記ＡＴＲユニットに供給すること、ならびに前記ガスタービンからの排
    気ガスを熱交換して水蒸気を生成し、この水蒸気は上流で発生した水蒸気ととも
    に、実質的にＣＯ2を含有しない電気エネルギーを発生させるための水蒸気ター
    ビンにおいて用いられることを含む、炭化水素供給原料から電気エネルギー、水
    蒸気および濃縮形態の二酸化炭素を発生させる方法。
  2. 【請求項２】 改質交換器と組合されたＡＴＲを含む改質ユニットを用いる
    ことを含む、請求項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 ５０〜８０％の前記炭化水素供給原料を前記ＡＴＲに供給し
    、残りの供給原料を前記改質交換器に供給する、請求項１記載の方法。
  4. 【請求項４】 予備改質器を前記ＡＴＲユニットに先立ち用いることを含む
    、請求項１記載の方法。
  5. 【請求項５】 単一のＣＯシフト反応器ユニットを用いることを含む、請求
    項１記載の方法。
  6. 【請求項６】 前記水素含有ガス混合物を希釈するために前記ガスタービン
    に水蒸気を供給することを含む、請求項１記載の方法。
  7. 【請求項７】 前記ガスタービンから前記ＡＴＲユニットに排気ガスを再循
    環することを含む、請求項１記載の方法。
  8. 【請求項８】 前記ガスタービンからの前記排気ガスの少なくとも一部を、
    前記タービンへの前記空気供給と組み合わせることを含む請求項１記載の方法。
  9. 【請求項９】 前記合成ガスの一部を用いて、メタノールを生成し、残りの
    合成ガスを下流のユニットにおいてさらに処理し、その後電気エネルギー生成に
    用いることを含む、請求項１記載の方法。
  10. 【請求項１０】 アンモニアを生成するために前記二酸化炭素除去ユニット
    からの前記水素含有ガスの一部を用いることを含む方法であって、前記ガスを膜
    ユニットにおいて分離して、窒素：水素比をアンモニア状態に調整し、分離され
    た窒素を主要な水素含有ガス流に戻すことを含み、窒素：水素比が１：３である
    流れをメタン化ユニットにおいて処理し、その後アンモニア合成を行う、請求項
    １記載の方法。
  11. 【請求項１１】 前記二酸化炭素除去ユニットからの前記水素含有ガスの一
    部を、電気エネルギーを発生する燃料電池用の燃料として用いることを含む、請
    求項１記載の方法。
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