JP2002322292A - 熱融着性ポリイミド樹脂フィルムとこれを用いた多層配線板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】配線板のような電子部品を相互に接合するに際
して、低温で熱圧着することができ、しかも、熱圧着後
の高温強度と接着力が高く、更に、吸湿リフロー特性に
すぐれる熱融着性ポリイミド樹脂フィルムとこれを用い
てなる多層配線板を提供する。 【解決手段】本発明によれば、アルキルアンモニウムイ
オンを層状粘土鉱物にインターカレートしてなる層間化
合物と熱可塑性ポリイミド樹脂とからなることを特徴と
する熱融着性ポリイミド樹脂フィルムが提供される。更
に、本発明によれば、複数の配線板を上記熱融着性ポリ
イミド樹脂を介して積層一体化してなることを特徴とす
る多層配線板が提供される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、配線板等のような
種々の電子部品の接合等に好適に用いることができる熱
融着性ポリイミド樹脂フィルムと、これを用いて複数の
配線板を積層一体化してなる多層配線板に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、複数の配線板を相互に接合するた
めに、熱融着性ポリイミド樹脂が用いられている。しか
し、従来より知られている熱融着性ポリイミド樹脂は、
通常、ガラス転移温度（Ｔｇ）が２５０℃を越えてお
り、従って、このような熱融着性ポリイミド樹脂からな
るフィルムを用いて、複数の配線板を相互に接合するよ
うな場合、熱圧着時の温度を３００℃以上とする必要が
ある。このような高温下では、配線板が損傷するおそれ
があり、特に、微細な配線を備えた配線板の場合には、
一層、損傷しやすい。

【０００３】他方、ガラス転移温度が低い熱融着性ポリ
イミド樹脂からなるフィルムは、高温強度が低く、例え
ば、ＩＣ実装の際の半田リフロー等の高温処理におい
て、ポリイミド樹脂フィルムに剥がれや膨れ、亀裂等が
生じる問題がある。

【０００４】また、従来、熱融着性ポリイミド樹脂から
なるフィルムを用いて製作した多層配線板は、高温多湿
の環境下において、ポリイミド樹脂に吸着した水分がＩ
Ｃ実装の際の半田リフロー等の高温処理において、急速
に気化し、膨張して、フィルムに膨れが生じる等、吸湿
リフロー特性に劣る問題もある。

【０００５】そこで、このような熱融着性ボリイミド樹
脂からなるフィルムの高温強度を向上させるために、ポ
リイミド樹脂にエポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂成分を添
加する方策も知られているが、しかし、エポキシ樹脂等
の熱硬化性樹脂成分は、２００℃以上の高温度で熱分解
する問題かあるほか、熱圧着時にその硬化反応が急速に
進行するので、ハンドリングの点で問題を有する。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来の熱融
着性ポリイミド樹脂からなるフィルムと、これを用いて
なる多層配線板における上述した問題を解決するために
なされたものであって、配線板等のような電子部品を相
互に熱圧着して接合する際に、低温で熱圧着することが
でき、しかも、圧着後の高温強度と接着力にすぐれてお
り、更に、吸湿リフロー特性にすぐれる熱融着性ポリイ
ミド樹脂フィルムと、これを用いてなる多層配線板を提
供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明によれば、アルキ
ルアンモニウムイオンを層状粘土鉱物にインターカレー
トしてなる層間化合物と熱可塑性ポリイミド樹脂とから
なることを特徴とする熱融着性ポリイミド樹脂フィルム
が提供される。

【０００８】更に、本発明によれば、複数の配線板を上
記熱融着性ポリイミド樹脂を介して積層一体化してなる
ことを特徴とする多層配線板が提供される。

【０００９】

【発明の実施の形態】本発明による熱融着性ポリイミド
樹脂フィルムは、アルキルアンモニウムイオンを層状粘
土鉱物にインターカレートしてなる層間化合物と熱可塑
性ポリイミド樹脂とからなる。

【００１０】本発明において、熱可塑性ポリイミド樹脂
は、例えば、特開２０００−１６０００７に記載されて
いるように、テトラカルボン酸二無水物とジアミンとを
常法に従って縮合させて、ポリアミド酸を得、これを加
熱等によって、脱水させ、イミド化させることによって
得ることができる。

【００１１】上記テトラカルボン酸酸二無水物として
は、例えば、ビス（３，４−ジカルポキシフェニル）エ
ーテル二無水物、３，３’，４，４’−ベンゾフェノン
テトラカルボン酸二無水物、ビス（３，４−ジカルボキ
シフェニル）スルホン二無水物、２，２’−ビス（３，
４−ジカルボキシフェニル）へキサフルオロブロパン二
無水物、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボ
ン酸二無水物、エチレングリコールビストリメリット酸
二無水物等が好ましく用いられる。

【００１２】必要に応じて、上記以外のテトラカルボン
酸二無水物も用いることができる。このようなテトラカ
ルボン酸二無水物としては、例えば、ピロメリット酸二
無水物、２，２’−ビス（３，４−ジカルボキシフェニ
ル）プロパン二無水物、２，２’−ビス（２，３−ジカ
ルボキシフェニル）プロパン二無水物、１，１’−ビス
（２，３−ジカルボキシフェニル）エタン二無水物、
２，３，６，７−ナフタレンテトラカルボン酸二無水
物、１，２，５，６−ナフタレンテトラカルボン酸二無
水物、１，４，５，８−ナフタレンテトラカルボン酸二
無水物、３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸
二無水物、２，３，６，８−アントラセンテトラカルボ
ン酸二無水物、１，２，７，８−フェナントレンテトラ
カルボン酸二無水物等を挙げることができる。

【００１３】また、上記ジアミンとしては、芳香族ジア
ミンや脂肪族ジアミンが好ましく用いられ、なかでも、
例えば、２，２−ビス（４−（４−アミノフェノキシ）
フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（４−アミノ
フェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン、ビス
（４−（４−アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、
ビス（４−（３−アミノフェノキシ）フェニル）スルホ
ン、１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、
１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，
３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン等の芳香族
ジアミンや、１，１２−ジアミノドデカン、１，５−ジ
アミノペンタン、１，８−ジアミノオクタン、１，１０
−ジアミノデカン、１，１５−ジアミノペンタデカン、
１，１８−ジアミノオクタデカン等の炭素数２〜２０、
好ましくは、炭素数５〜１５の脂肪族ジアミンが好まし
く用いられる。

【００１４】しかし、必要に応じて、上記以外の芳香族
ジアミンも用いることができる。このような芳香族ジア
ミンとして、例えば、ビス（４−（４−アミノフェノキ
シ）フェニル）エーテル、ビス（４−（３−アミノフェ
ノキシ）フェニル）エーテル、４，４’−ビス（４−ア
ミノフェノキシ）ビフェニル、４，４’−ビス（３−ア
ミノフェノキシ）ビフェニル、４，４’−ジアミノジフ
ェニルエーテル、３，４’−ジアミノジフェニルエーテ
ル、４，４’−ジアミノジフェニルスルホン、３，３’
−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’−ジアミノジ
フェニルスルフィド、３，３’−ジアミノジフェニルス
ルフィド、４，４’−ジアミノベンズアニリド、ｐ−フ
ェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン等を挙げる
ことができる。

【００１５】更に本発明によれば、上記ジアミンの一部
として、必要に応じて、分子中にケイ素原子を有するジ
アミン（以下、ケイ素含有ジアミンという。）を用いる
ことができる。このようなケイ素含有ジアミンとして
は、例えば、ビス（３−アミノプロピル）テトラメチル
ジシロキサン、α，ω−ビス（３−アミノプロピル）ポ
リジメチルシロキサン、ビス（３−アミノブチル）テト
ラメチルジシロキサン、ジメチルシロキサンの分子の両
末端に第一級アミノ基を有するもの等を挙げることがで
きる。このようなケイ素含有ジアミンは、ジアミン全体
の８０モル％以下の範囲で用いられ、好ましくは、２０
〜８０モル％の範囲で用いられる。

【００１６】特に、本発明によれば、上述した種々のテ
トラカルボン酸二無水物とジアミンのなかでも、例え
ば、（１）ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）スル
ホン二無水物と２，２−ビス（４−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル）プロパンとの組合わせ、（２）ビス
（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物と
１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼンとの組
合わせ、（３）３，３’，４，４’−ビフェニルテトラ
カルボン酸二無水物とビス（３−アミノプロピル）テト
ラメチルジシロキサンとの組合わせ、（４）２，２’−
ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）ヘキサフルオロ
プロパン二無水物とビス（３−アミノプロピル）テトラ
メチルジシロキサンと２，２−ビス（４−（４−アミノ
フェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパンとの組
合わせ、（５）３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテ
トラカルボン酸二無水物とビス（３−アミノプロピル）
テトラメチルジシロキサンと１，３−ビス（３−アミノ
フェノキシ）ベンゼンとの組合わせ等を挙げることがで
きる。

【００１７】本発明において、アルキルアンモニウムイ
オンを層状粘土鉱物にインターカレートしてなる層間化
合物、即ち、アルキルアンモニウムイオンにて層状粘土
鉱物を有機化してなる有機化粘土鉱物は、例えば、層状
粘土鉱物を適宜の溶剤中に分散させ、これにアルキルア
ンモニウムイオンの溶液、好ましくは、水溶液を加え、
必要に応じて、加熱下に、混合、攪拌して、層状粘土鉱
物の有する交換性陽イオン（代表的には、ナトリウムイ
オン）を上記アルキルアンモニウムイオンとイオン交換
させ、次いで、このようにして得られた析出物を濾別
し、洗浄、乾燥、解砕すれば、粉末として得ることがで
きる。

【００１８】本発明においては、上述したように、アル
キルアンモニウムイオンを層状粘土鉱物にインターカレ
ートする際、好ましくは、溶媒が用いられる。この溶媒
としては、層状粘土鉱物の分散性がよい点から、水、ア
ルコール等のプロトン性溶媒が好ましく用いられる。ま
た、上記アルキルアンモニウムイオンも、上記水、アル
コール等のプロトン性溶剤を用いて溶液として用いられ
る。

【００１９】上記アルキルアンモニウムイオンとして
は、主鎖が直鎖状又は分枝状の炭素鎖で構成されている
ことが好ましいが、主鎖の一部に環状構造を含んでいて
もよい。

【００２０】しかし、本発明によれば、ポリイミド調製
時に使用される有機溶剤の極性の点から、用いるアルキ
ルアンモニウムイオンは、主鎖の炭素数が６〜１８のも
のが好ましく、具体例として、例えば、ヘキシルアミン
イオン、オクチルアミンイオン、デシルアミンイオン、
ドデシルアミンイオン、テトラデシルアミンイオン、ヘ
キサデシルアミンイオン、オクタデシルアミンイオン等
を挙げることができる。特に、本発明によれば、得られ
る熱融着性ポリイミド樹脂フィルムが熱安定性を有する
ように、なかでも、ヘキシルアミンイオン、オクチルア
ミンイオン、デシルアミンイオン、ドデシルアミンイオ
ン等が好ましい。このようなアルキルアンモニウムイオ
ンは、例えば、対応するアルキルアミンを溶液中、酸に
てプロトン化して調製することができる。

【００２１】本発明において、上記アルキルアンモニウ
ムイオンをゲストとして層間化合物を形成するためのホ
ストとしての層状粘土鉱物としては、モンモリロナイ
ト、サポナイト、ヘクトライト等のスメクタイト系粘土
鉱物や、バーミキュライト、ハロイサイト、膨潤性雲母
等を挙げることができるが、特に、スメクタイト系粘土
鉱物や膨潤性雲母が好ましく用いられ、これらのなかで
も、交換性陽イオンがナトリウムイオンである所謂ナト
リウム型スメクタイト類や膨潤性雲母がアルキルアンモ
ニウムイオンによるイオン交換が容易であるところか
ら、特に、好ましく用いられる。

【００２２】本発明によれば、これらの層状粘土鉱物の
陽イオン交換量は、得られる層間化合物の溶媒又はポリ
イミドに対する親和性の点から、５０〜２００ｍｅｑ／
１００ｇの範囲にあることが好ましい。

【００２３】また、層状粘土鉱物の交換性陽イオンを上
記アルキルアンモニウムイオンによってイオン交換する
に際しては、層状粘土鉱物の陽イオン交換量と当量以上
の上記アルキルアンモニウムイオンを用いることが好ま
しい。

【００２４】本発明によれば、このようにして、層間化
合物を得るに際して、この層間化合物の交換性アルカリ
金属イオン量を５００ｐｐｍ以下とすることが好まし
い。ここに、得られる層間化合物の交換性アルカリ金属
イオン量を５００ｐｐｍ以下とする方法は、特に、限定
されるものではないが、例えば、（１）層状粘土鉱物の
陽イオン交換量よりも過剰のアルキルアンモニウムイオ
ンを用いて、層状粘土鉱物をイオン交換して、層間化合
物の交換性アルカリ金属イオン量を５００ｐｐｍ以下に
する、（２）層間化合物の交換性陽イオン量が５００ｐ
ｐｍ以下となるまで、イオン交換の操作を複数回行う、
（３）イオン交換に際して、例えば、層状粘土鉱物に対
して、より多くの分散媒（例えば、水）を用いる等、イ
オン交換時の層状粘土鉱物の濃度を調整する、等の方法
によることができる。

【００２５】粘土鉱物中の陽イオンの定量方法も、特
に、限定されるものではなく、通常の方法によればよい
が、例えば、層間化合物をフッ酸のような強酸にて溶解
し、中和、希釈した後、イオンクロマトグラフィー、Ｉ
ＰＣ発光分析等によって定量することができる。

【００２６】本発明によれば、このように、層間化合物
の交換性アルカリ金属イオン量を５００ｐｐｍ以下とす
ることによって、層間化合物における層間の引き寄せ力
を小さくして、層の分離、剥離を容易にし、かくして、
このような層間化合物と熱可塑性ポリイミド樹脂とを組
合わせることによって、機械的強度や熱的特性にすぐれ
た熱融着性ポリイミド樹脂フィルムを得ることができ
る。

【００２７】次に、本発明の熱融着性ポリイミド樹脂フ
ィルムは、特に、限定されるものではないが、好ましく
は、次のような方法によって得ることができる。

【００２８】第１の方法として、前記層間化合物の存在
下、ポリイミド原料モノマーであるジアミン成分と酸無
水物成分を有機溶媒中で混合し、反応させて、ポリアミ
ド酸を生成させて、上記層間化合物を分散させてなるポ
リアミド酸溶液を調製し、次いで、このポリアミド酸溶
液を適宜の支持体上に塗布した後、例えば、加熱して、
ポリアミド酸をイミド化し、ポリイミド樹脂を生成させ
ることによって、熱融着性ポリイミド樹脂フィルムを得
ることができる。

【００２９】第２の方法として、ポリイミド原料モノマ
ーであるジアミン成分と酸無水物成分を有機溶媒中で混
合し、反応させて、ポリアミド酸を生成させて、ポリア
ミド酸溶液を調製し、次いで、前記層間化合物をこのポ
リアミド酸溶液に混合、分散させ、次いで、このポリア
ミド酸溶液を適宜の支持体上に塗布した後、例えば、加
熱して、ポリアミド酸をイミド化し、ポリイミド樹脂を
生成させることによって、熱融着性ポリイミド樹脂フィ
ルムを得ることができる。

【００３０】より詳細には、先ず、ディスパー、超音波
分散機等の適宜の手段を用いて、上記層間化合物を有機
溶媒中に均一に分散させて、層間化合物の分散物を調製
する。この場合、用いる有機溶媒の沸点を越えない程度
の加熱下に上記層間化合物を上記有機溶媒中に分散させ
ることが好ましい。

【００３１】次いで、このようにして調製した層間化合
物の分散物を適宜の有機溶媒にて希釈した後、反応器に
仕込み、これにポリイミドの原料であるジアミン成分を
加えて、溶解させた後、更に、上記ジアミンに対して当
量の酸無水物成分を加えて、混合、攪拌して、上記ジア
ミン成分と酸無水物成分とを反応させ、かくして、層間
化合物が均一に分散したポリアミド酸溶液を得る。ま
た、別の方法によれば、反応器中に有機溶媒とジアミン
成分を仕込んで、溶解させた後、これに上記ジアミンに
対して当量の酸無水物成分を加え、混合、攪拌して、上
記ジアミン成分と酸無水物成分とを反応させ、ポリアミ
ド酸溶液を得、この後、このポリアミド酸溶液に上記層
間化合物の分散物を加え、混合、攪拌することによっ
て、層間化合物が均一に分散したポリアミド酸溶液を得
る。

【００３２】その後、有機性セパレータや金属箔等の適
宜の支持体を準備し、上記層間化合物が均一に分散した
ポリアミド酸溶液を上記支持体上にキャスティング法等
の適宜の方法によって塗布し、これを、例えば、加熱し
て、上記ポリアミド酸をイミド化させた後、上記支持体
を剥離、エッチング等によりポリイミド樹脂フィルムか
ら除去して、本発明による熱融着性ポリイミド樹脂フィ
ルムを得ることができる。

【００３３】本発明による熱融着性ポリイミド樹脂フィ
ルムにおいては、前記層間化合物の含有量は、通常、１
〜１５重量％の範囲にあり、好ましくは、２〜１０重量
％の範囲にある。熱融着性ポリイミド樹脂フィルム中の
層間化合物の含有量が１重量％よりも少ないときは、熱
融着性ポリイミド樹脂フィルムの耐熱性が十分でなく、
また、吸湿リフロー特性も十分ではない。しかし、層間
化合物の含有量が１５重量％を越えるときは、熱融着性
ポリイミド樹脂フィルムの接着性が悪くなる。

【００３４】このようにして得られる本発明による熱融
着性ポリイミド樹脂フィルムにおいて、前記層間化合物
と熱可塑性ポリイミド樹脂とからなる熱融着性ポリイミ
ド樹脂は、２０〜２００℃の範囲のガラス転移温度を有
することが好ましく、特に、３０〜１５０℃の範囲のガ
ラス転移温度を有することが好ましい。熱融着性ポリイ
ミド樹脂のガラス転移温度が２０℃よりも低いときは、
室温における強度が低く、得られる熱融着性ポリイミド
樹脂フィルムを用いて得られる接合物が十分な接着強度
をもたない。しかし、ガラス転移温度が２００℃を越え
るときは、被着体である配線板等の接合に際して、高い
熱圧着温度を必要とするので、配線板が熱によって損傷
するおそれがある。

【００３５】また、本発明による熱融着性ポリイミド樹
脂フィルムは、通常、５〜１００μｍの範囲の厚みを有
し、好ましくは、５〜５０μｍ、特に、好ましくは、５
〜３０μｍの範囲の厚みを有する。

【００３６】本発明による熱融着性ポリイミド樹脂フィ
ルムがすぐれた耐熱性と吸湿リフロー特性を有する理由
は、層間化合物が単層レベル（即ち、層剥離状態）で熱
可塑性ポリイミド樹脂マトリックス中に均一に分散せし
められる結果として、高温時の強度が向上すると共に、
水分の吸湿が抑制されるためであるとみられる。

【００３７】このような本発明による熱融着性ポリイミ
ド樹脂フィルムは、その用途において、特に、限定され
るものではなく、例えば、半導体素子とリードフレーム
との間のダイボンド材、フェイスダウンタイプのチップ
スケールパッケージ（ＣＳＰ）用封止材料、半導体素子
とヒートスブレッダーとの間の熱伝導性接着材、多層配
線板の層間絶縁接着材、ＦＰＣ等の同路基板の接着剤、
低応力性半導体素子のバッファーコート材等に用いるこ
とができる。

【００３８】

【実施例】以下に実施例を挙げて本発明を説明するが、
本発明はこれら実施例により何ら限定されるものではな
い。

【００３９】実施例１ （層間化合物分散物の調製）クニピアＦ（交換性陽イオ
ンがナトリウムイオンであるモンモリロナイト、陽イオ
ン交換容量１１９ｍｅｑ／１００ｇ、クニミネ工業
（株）製）２０ｇを蒸留水４００ｇに加え、攪拌、分散
させて、粘土分散液を調製した。別に、ヘキシルアミン
２．４ｇ、濃塩酸２．４ｍＬ及び水１００ｇを均一に混
合し、これを上記粘土分散液に加え、８０℃で１時間攪
拌し、このようにして、イオン交換処理を行って、析出
した固体を濾別した。

【００４０】このようにして得られたケーキ状固体を用
いて、上記イオン交換処理を３回繰り返した後、得られ
たケーキ状固体を凍結乾燥して水分を除去した後、乳鉢
で解砕して、ナトリウムイオン量が８０ｐｐｍの粉末状
の層間化合物（イ）を得た。この層間化合物３ｇをＮ−
メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）９０ｇ中、９０℃で
１時間攪拌、分散させて、ペースト状の層間化合物分散
物を得た。

【００４１】（ポリアミド酸溶液の調製）上記層間化合
物分散物２１．１ｇ、ＮＭＰ６．９ｇ及びビス（３，４
−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物（酸無水物
Ａ）６．１８ｇを均一に分散、溶解させた。これを攪拌
機付きガラス製反応器に仕込み、次いで、１，３−ビス
（３−アミノフェノキシ）ベンゼン（ジアミンａ）５．
８２ｇを加え、室温で３時間重合させて、層間化合物
（イ）を分散させた粘調なポリアミド酸溶液を得た。

【００４２】（熱融着性ポリイミド樹脂フィルムの調
製）アプリケーターを用いて、上記ポリアミド酸溶液を
銅箔上に手塗りし、これを乾燥機中、窒素気流下、１０
０℃で１時間、次いで、１５０℃で１時間、この後、２
５０℃で１時間、加熱乾燥させ、熱イミド化を行った
後、銅箔部分をエッチングにて除去して、上記層間化合
物５重量％を含有する厚み５０μｍの熱融着性ポリイミ
ド樹脂フィルムを得た。このフィルムについて、ＴＭＡ
法にてガラス転移温度（Ｔｇ）を測定した。

【００４３】（多層配線板の製作）複数のＦＲ−４基板
（ＮＥＭＡ（National Electrical Manufacturers' Ass
ociation (アメリカ電気製造業者協会））規格による難
燃性基板の一種。難燃性エポキシ樹脂／ガラス布からな
る。）とＢＴ（ビスマレイミド−トリアジン）レジン基
板とを横層し、それらの間に上記熱融着性ポリイミド樹
脂フィルムを挟み、２５０℃で熱圧着接合して、多層配
線板Ａを作製した。また、厚さ１８μｍの銅箔２枚の間
に上記熱融着性ポリイミド樹脂フイルムを挟み、2 5 ０
℃で熱圧着接合して、多層配線板Ｂを作製した。

【００４４】（耐湿信頼性の評価）上記多層配線板Ａに
ついて、１２１℃の飽和水蒸気中において、プレッシャ
ークッカー試験（ＰＣＴ試験）を行い、試験４８時間後
のマイグレーションの発生の有無を調べた。

【００４５】（接着力）上記多層配線板Ｂについて、１
８０°剥離試験によって、銅／ポリイミド樹脂フィルム
間の接着力（ｇ／ｃｍ）を2 0 ０℃で評価した。

【００４６】（吸湿リフロー特性）温度６０℃、相対湿
度９０％の条件下において、上記多層配線板Ｂに１６８
時間吸湿させた後、２６０℃の半田中に浸潰して、膨れ
の発生の有無を調べた。

【００４７】比較例１ ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水
物（酸無水物Ａ）６．１８ｇをＮＭＰ２８ｇに溶解さ
せ、これを攪拌機付きガラス製反応器に仕込み、更に、
１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン（ジア
ミンａ）５．８２ｇを加え、室温で３時間重合させて、
ポリアミド酸溶液を得た。その他は、実施例１と同様に
して、熱融着性ポリイミド樹脂フィルムを調製し、これ
を用いて、実施例１と同様にして、表２に示す熱圧着温
度にて多層配線板を製作し、同様にして、耐湿信頼性、
接着力及び吸湿リフロー特性を評価した。結果を表２に
示す。

【００４８】施例２〜６及び比較例２〜６ 表１及び表２に示すように、テトラカルボン酸二無水物
として、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテ
ル二無水物（酸無水物Ａ）、ビス（３，４−ジカルボキ
シフェニル）スルホン二無水物（酸無水物Ｂ）又は３，
３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物
（酸無水物Ｃ）を用い、また、ジアミンとして、１，３
−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン（ジアミン
ａ）、２，２−ビス（４−（４−アミノフェノキシ）フ
ェニル）プロパン（ジアミンｂ）又はビス（３−アミノ
プロピル）テトラメチルジシロキサン（ジアミンｃ）を
それぞれ所定の割合にて用いて、実施例１と同様にし
て、層間化合物（イ）を分散させた粘稠なポリアミド酸
溶液を調製し、これを用いて、熱融着性ポリイミド樹脂
フィルを調製し、更に、これを用いて、表１及び表２に
示す熱圧着温度にて、多層配線板ＡとＢを作製し、これ
らについて、同様にして、耐湿信頼性、接着力及び吸湿
リフロー特性を評価した。結果を表１及び表２に示す。

【００４９】実施例７ 合成膨潤性雲母（交換性陽イオンがナトリウムイオンで
あり、陽イオン交換容量７４ｍｅｑ／１００ｇ、コープ
ケミカル（株）製）２０ｇを蒸留水４００ｇに加え、攪
拌、分散させて、粘土分散液を調製した。別に、ドデシ
ルアミン２．７ｇ、濃塩酸２．０ｍＬ及び水１００ｇを
均一に混合し、これを上記粘土分散液に加え、８０℃で
１時間攪拌し、このようにして、イオン交換処理を行っ
て、析出した固体を濾別した。

【００５０】このようにして得られたケーキ状固体を用
いて、上記イオン交換処理を３回繰り返した後、得られ
たケーキ状固体を凍結乾燥して水分を除去した後、乳鉢
で解砕して、ナトリウムイオン量が２００ｐｐｍの粉末
状の層間化合物（ロ）を得た。この層間化合物３ｇをＮ
ＭＰ９０ｇ中、９０℃で１時間攪拌、分散させて、ペー
スト状の層間化合物分散物を得た。

【００５１】この層間化合物分散物を用いた以外は、実
施例１と同様にして、熱融着性ポリイミド樹脂フィルム
を調製し、これを用いて、多層配線板ＡとＢを作製し
て、これらについて、同様にして、耐湿信頼性、接着力
及び吸湿リフロー特性を評価した。結果を表１に示す。

【００５２】

【表１】

【００５３】

【表２】

【００５４】

【発明の効果】以上のように、本発明による熱融着性ポ
リイミド樹脂フィルムは、アルキルアンモニウムイオン
を層状粘土鉱物にインターカレートしてなる層間化合物
と熱可塑性ポリイミド樹脂とからなり、１００〜２５０
℃という比較的低温にて配線板等のような電子部品を熱
圧着することができ、しかも、熱圧着後の高温接着力に
すぐれる。かくして、例えば、本発明による熱融着性ポ
リイミド樹脂フィルムを配線板の間に挟み、熱圧着し、
積層一体化して、多層配線板を製作する場合にも、配線
板が熱によって損傷することがなく、高い信頼性をを有
する多層配線板を得ることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） // Ｃ０８Ｌ 79/08 Ｃ０８Ｌ 79/08 Ｚ ５Ｅ３４６ Ｈ０１Ｌ 23/14 79:08 Ｃ０８Ｌ 79:08 Ｈ０１Ｌ 23/14 Ｒ (72)発明者 金戸 正行 大阪府茨木市下穂積１丁目１番２号 日東 電工株式会社内 Ｆターム(参考） 4F071 AA60 AB26 AB30 AF58 BC01 4F100 AD01A AK49A AS00B BA02 BA03 BA07 GB43 JA05A JL12A YY00A 4J002 CM041 DJ006 DJ036 DJ056 FB086 GJ01 4J004 AA11 AA18 AB03 BA02 FA05 4J040 EH031 HA356 JA09 JB01 LA02 NA20 5E346 AA12 AA16 CC02 CC04 CC09 CC10 CC32 EE08 GG28 HH11

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】アルキルアンモニウムイオンを層状粘土鉱
   物にインターカレートしてなる層間化合物と熱可塑性ポ
   リイミド樹脂とからなることを特徴とする熱融着性ポリ
   イミド樹脂フィルム。
2. 【請求項２】層間化合物の含有量が１〜１５重量％の範
   囲にある請求項１に記載の熱融着性ポリイミド樹脂フィ
   ルム。
3. 【請求項３】２０〜２００℃の範囲のガラス転移温度を
   有する請求項１又は２に記載の熱融着性ポリイミド樹脂
   フィルム。
4. 【請求項４】層間化合物のアルカリ金属イオン量が５０
   ０ｐｐｍ以下である請求項１から３のいずれかに記載の
   熱融着性ポリイミド樹脂フィルム。
5. 【請求項５】複数の配線板を請求項１から４のいずれか
   に記載の熱融着性ポリイミド樹脂を介して積層一体化し
   てなることを特徴とする多層配線板。