JP2002275327A - ポリプロピレン樹脂組成物および二軸延伸フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 厚薄むらが少なく、透明性のよい
二軸延伸フイルムを製造し得るフィルム延伸性に優れた
ポリプロピレン樹脂組成物を提供すること。 【解決手段】 プロピレン単独重合体とプロピレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体とから構成され、
α−オレフィン含有量が０．３〜１．６重量％でありか
つアイソタクチックペンタッド指数が０．９４以上であ
る組成物１００重量部に対して、分岐状オレフィン重合
体を１〜１０００ｐｐｍ配合した樹脂組成物であって、
二軸延伸フィルムの成形に好適である。プロピレン単独
重合体は２０〜６０重量％、プロピレン・α−オレフィ
ンランダム共重合体は４０〜８０重量％とから構成され
ることが好ましい。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、二軸延伸フィルム
を製造する際に縦延伸時および横延伸時のいずれにおい
ても延伸斑の発生が少ないポリプロピレン樹脂組成物、
およびそれから得られる厚み精度に優れた二軸延伸ポリ
プロピレンフィルムに関する。

【０００２】

【従来の技術】二軸延伸ポリプロピレンフィルムは、透
明性、耐熱性、表面光沢、強度および剛性に優れてお
り、包装資材として広く用いられている。その二軸延伸
フィルムの製造は、一般にポリプロピレン樹脂を溶融し
て一旦キャストフィルム（シート）を成形し、その後周
速の異なる数個の縦延伸ロールを用いて縦延伸し、次い
でテンター式延伸機で横延伸する方法がとられている。

【０００３】従来二軸延伸フィルムの製造に用いられて
きたポリプロピレン樹脂は、フィルムの剛性重視と言う
市場ニーズから、専らプロピレン単独重合体であった。
しかし、プロピレン単独重合体は、延伸可能な温度範囲
が狭いことから、縦延伸工程および横延伸工程での温度
管理が厳密に要求されている。従って、この延伸温度範
囲を広げることができれば、夏場、冬場での温度管理が
さらに容易になってくる。その上、フィルムの長さ方向
および幅方向の厚さむらが減少するので不良率の発生が
低下し、付随してフィルム物性も向上する。

【０００４】二軸延伸時の延伸性を改良する方法とし
て、特公平３−４３７１号公報にはプロピレンに少量の
エチレンを共重合させた共重合体を用いる方法が、特公
平４−４６９８４号公報にはそのような共重合体とプロ
ピレン単独重合体とを混合した組成物を用いる方法が、
あるいは特開平７−３０９９１２号公報には特定の溶出
特性を有するポリプロピレン樹脂を用いる方法、等が種
々提案されている。そのような改良方法によって確かに
延伸性は向上するが、未だ十分とは言えず、フィルムの
厚薄むらの一層の改良が求められている。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】そこで本発明の第一の
目的は、二軸延伸フィルムを製造する際の縦延伸時およ
び横延伸時のいずれにおいても延伸斑の発生が少ないポ
リプロピレン樹脂組成物を提供することである。本発明
の第二の目的は、そのポリプロピレン樹脂組成物から得
られる厚み精度に優れ、ベタツキがなく、高剛性で、か
つ透明性に優れた二軸延伸ポリプロピレンフィルムを提
供することである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、
（Ａ）プロピレン単独重合体と（Ｂ）プロピレン・α−
オレフィンランダム共重合体とからなるプロピレン重合
体組成物であって、その組成物はα−オレフィン含有量
が０．３〜１．６重量％でありかつアイソタクチックペ
ンタッド指数が少なくとも０．９４以上であって、そし
てその組成物１００重量部に対して（Ｃ）分岐状α−オ
レフィン重合体を１〜１，０００ｐｐｍ含有しかつその
メルトフローレートが０．５〜１０（ｇ／１０分）であ
るポリプロピレン樹脂組成物に関する。この樹脂組成物
は、フィルム成形、特に二軸延伸フィルムの成形に適し
ている。

【０００７】前記のプロピレン重合体組成物は、アイソ
タクチックペンタッド指数が少なくとも０．９４以上の
（Ａ）プロピレン単独重合体２０〜６０重量％、好まし
くは３０〜５０重量％と、アイソタクチックペンタッド
指数が少なくとも０．９４以上でありかつα−オレフィ
ン含有量が０．８〜２．０重量％である（Ｂ）プロピレ
ン・α−オレフィンランダム共重合体４０〜８０重量
％、好ましくは５０〜７０重量％とから構成されている
ことが望ましい。

【０００８】プロピレン・α−オレフィンランダム共重
合体としては、プロピレン・エチレンランダム共重合体
が好ましく、分岐状α−オレフィン重合体としては、３
−メチル−１−ブテン重合体が望ましい。

【０００９】さらに本発明は、前記したプロピレン樹脂
組成物から構成され、そのフィルムの厚薄むらが２．０
以下である二軸延伸ポリプロピレンフィルムに関し、そ
れは汎用包装資材として好適に利用することができる。

【００１０】

【発明の具体的説明】次に本発明のポリプロピレン樹脂
組成物および二軸延伸ポリプロピレンフィルムの各構成
について、具体的に説明する。

【００１１】（Ａ）プロピレン単独重合体 本発明で使用可能なプロピレン単独重合体は、通常使用
されているプロピレンの単独重合体であれば特に制限さ
れないが、そのアイソタクチックペンタッド指数が少な
くとも０．９４以上を示す結晶性の高い重合体が好まし
い。

【００１２】ここでアイソタクチックペンタッド指数
は、¹³Ｃ−ＮＭＲを使用して測定されるポリプロピレン
分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック連鎖の
存在割合を示しており、プロピレン単位で５個連続して
メソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマーの分
率（ｍｍｍｍ）である。具体的には、¹³Ｃ−ＮＭＲスペ
クトルにおけるメチル炭素領域での全吸収ピーク中のｍ
ｍｍｍピーク分率として求められる値である。

【００１３】また、このプロピレン単独重合体は、ＡＳ
ＴＭ Ｄ−１２３８に準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ
荷重下で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が、好
ましくは０．５〜１０、より好ましくは１〜４、さらに
好ましくは１．５〜３．５の範囲にあることが望まし
い。ＭＦＲがこの範囲にあると、フィルムの機械的強度
および延伸成形性に優れた組成物が得られる。

【００１４】このようなプロピレン単独重合体は、プロ
ピレンをα−オレフィンの立体規則性重合触媒、例えば
チーグラー・ナッタ触媒やメタロセン触媒の存在下に重
合させることによって製造することができる。そのよう
な重合触媒の一例として（ａ）マグネシウム、チタン、
ハロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有する固
体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合物、および
（ｃ）電子供与体からなる触媒系を挙げることができ、
次に詳細に説明する。

【００１５】マグネシウム成分は、還元性を有する化合
物であってもよいし、還元性を有しない化合物であって
もよい。還元性を有する化合物の例として、マグネシウ
ム−炭素結合あるいはマグネシウム−水素結合を有する
マグネシウム化合物を挙げることができる。その具体例
としては、ジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウ
ム、ジプロピルマグネシウム、ジブチルマグネシウム、
ジアミルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウム、ジデ
シルマグネシウム、エチル塩化マグネシウム、プロピル
塩化マグネシウム、ブチル塩化マグネシウム、ヘキシル
塩化マグネシウム、アミル塩化マグネシウム、ブチルエ
トキシマグネシウム、エチルブチルマグネシウム、ブチ
ルマグネシウムハイドライドを挙げることができる。

【００１６】還元性を有しないマグネシウム化合物の具
体的な例としては、塩化マグネシウム、臭化マグネシウ
ム、ヨウ化マグネシウム、フッ化マグネシウムのような
ハロゲン化マグネシウム；メトキシ塩化マグネシウム、
エトキシ塩化マグネシウム、イソプロポキシ塩化マグネ
シウム、ブトキシ塩化マグネシウム、オクトキシ塩化マ
グネシウムのようなアルコキシマグネシウムハライド；
フェノキシ塩化マグネシウム、メチルフェノキシ塩化マ
グネシウムのようなアリロキシマグネシウムハライド；
エトキシマグネシウム、イソプロポキシマグネシウム、
ブトキシマグネシウム、ｎ−オクトキシマグネシウム、
２−エチルヘキソキシマグネシウムのようなアルコキシ
マグネシウム；フェノキシマグネシウム、ジメチルフェ
ノキシマグネシウムのようなアリロキシマグネシウム；
ラウリン酸マグネシウム、ステアリン酸マグネシウムの
ようなカルボン酸マグネシウム塩を挙げることができ
る。

【００１７】これらのマグネシウム化合物は、単独で用
いることもできるし、後述する有機金属化合物と錯化合
物を形成していてもよい。また、それらは液体であって
もよいし、固体であってもよく、金属マグネシウムと対
応する化合物とを反応させることで誘導してもよく、さ
らに触媒調製中に前記の方法で金属マグネシウムから誘
導することもできる。これらのマグネシウム化合物の中
では、還元性を有しないマグネシウム化合物が好まし
く、ハロゲン含有マグネシウム化合物がさらに好まし
く、塩化マグネシウム、アルコキシ塩化マグネシウム、
アリロキシ塩化マグネシウムが特に好ましい。

【００１８】チタン成分としては、例えば次式で示され
る４価のチタン化合物を挙げることができる。 Ｔｉ（ＯＲ）_ｎＸ_４−ｎ （式中、Ｒは炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子であ
り、ｎは０≦ｎ≦４の数値である）

【００１９】このようなチタン化合物として、具体的に
は、ＴｉＣｌ_４、ＴｉＢｒ_４、ＴｉＩ_４などのテトラハ
ロゲン化チタン；Ｔｉ（ＯＣＨ_３）Ｃｌ_３、Ｔｉ（ＯＣ
_２Ｈ _５）Ｃｌ_３、Ｔｉ（Ｏ−ｎ−Ｃ_４Ｈ_９）Ｃｌ_３、Ｔ
ｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）Ｂｒ_３、Ｔｉ（Ｏ−ｉｓｏ−Ｃ
_４Ｈ_９）Ｂｒ_３などのトリハロゲン化アルコキシチタ
ン；Ｔｉ（ＯＣＨ_３）_２Ｃｌ_２、Ｔｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_２
Ｃｌ_２、Ｔｉ（Ｏ−ｎ−Ｃ_４Ｈ _９）_２Ｃｌ_２、Ｔｉ（Ｏ
Ｃ_２Ｈ_５）_２Ｂｒ_２などのジハロゲン化ジアルコキシチ
タン；Ｔｉ（ＯＣＨ_３）_３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_３
Ｃｌ、Ｔｉ（Ｏ−ｎ−Ｃ _４Ｈ_９）_３Ｃｌ、Ｔｉ（ＯＣ_２
Ｈ_５）_３Ｂｒなどのモノハロゲン化トリアルコキシチタ
ン；Ｔｉ（ＯＣＨ_３）_４、Ｔｉ（ＯＣ_２Ｈ_５）_４、Ｔｉ
（Ｏ−ｎ−Ｃ_４Ｈ _９）_４、Ｔｉ（Ｏ−ｉｓｏ−Ｃ
_４Ｈ_９）_４、Ｔｉ（Ｏ−２−エチルヘキシル）_４などの
テトラアルコキシチタンなどを例示することができる。

【００２０】固体触媒成分を調製する際に使用可能な電
子供与体としては、アルコール類、フェノール類、ケト
ン、アルデヒド、カルボン酸、有機酸ハライド、有機酸
または無機酸のエステル、エーテル、酸アミド、酸無水
物、アンモニア、アミン、ニトリル、イソシアネート、
含窒素環状化合物、含酸素環状化合物などが挙げられ
る。これらの内カルボン酸類、カルボン酸無水物、カル
ボン酸エステル類、カルボン酸ハロゲン化物、アルコー
ル類、エーテル類が好ましく用いられる。次にそれらの
具体例を挙げる。

【００２１】（１）アルコール類：メタノール、エタノ
ール、プロパノール、ブタノール、ペンタノール、ヘキ
サノール、２−エチルヘキサノール、オクタノール、ド
デカノール、オクタデシルアルコール、オレイルアルコ
ール、ベンジルアルコール、フェニルエチルアルコー
ル、クミルアルコール、イソプロピルアルコール、イソ
プロピルベンジルアルコールなどの炭素数１〜１８のア
ルコール類；トリクロロメタノール、トリクロロエタノ
ール、トリクロロヘキサノールなどの炭素数１〜１８の
ハロゲン含有アルコール類。

【００２２】（２）フェノール類：フェノール、クレゾ
ール、キシレノール、エチルフェノール、プロピルフェ
ノール、ノニルフェノール、クミルフェノール、ナフト
ールなどの低級アルキル基を置換基として有していても
よい炭素数６〜２０のフェノール類。

【００２３】（３）ケトン類：アセトン、メチルエチル
ケトン、メチルイソブチルケトン、アセトフェノン、ベ
ンゾフェノン、ベンゾキノンなどの炭素数３〜１５のケ
トン類。

【００２４】（４）アルデヒド類：アセトアルデヒド、
プロピオンアルデヒド、オクチルアルデヒド、ベンズア
ルデヒド、トルアルデヒド、ナフトアルデヒドなどの炭
素数２〜１５のアルデヒド類。

【００２５】（５）カルボン酸類：ギ酸、酢酸、プロピ
オン酸、酪酸、イソ酪酸、吉草酸、カプロン酸、ピバリ
ン酸、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸等の脂肪
族モノカルボン酸；マロン酸、コハク酸、グルタル酸、
アジピン酸、セバシン酸、マレイン酸、フマル酸等の脂
肪族ジカルボン酸；酒石酸等の脂肪族オキシカルボン
酸；シクロヘキサンモノカルボン酸、シクロヘキセンモ
ノカルボン酸、シス−１，２−シクロヘキサンジカルボ
ン酸、シス−４−メチルシクロヘキセン−１，２−ジカ
ルボン酸等の脂環式カルボン酸；安息香酸、トルイル
酸、アニス酸、ｐ−第三級ブチル安息香酸、ナフトエ
酸、ケイ皮酸等の芳香族モノカルボン酸；フタル酸、イ
ソフタル酸、テレフタル酸、ナフタル酸、トリメリト
酸、ヘミメリト酸、トリメシン酸、ピロメリト酸、メリ
ト酸等の芳香族多価カルボン酸。カルボン酸の無水物類
としては、前記カルボン酸類の酸無水物が使用できる。

【００２６】（６）有機酸ハライド類：アセチルクロリ
ド、ベンゾイルクロリド、トルイル酸クロリド、アニス
酸クロリドなどの炭素数２〜１５の酸ハライド類。

【００２７】（７）有機酸または無機酸のエステル類：
ギ酸メチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ビニル、酢
酸プロピル、酢酸オクチル、酢酸シクロヘキシル、プロ
ピオン酸エチル、酪酸メチル、吉草酸エチル、クロル酢
酸メチル、ジクロル酢酸エチル、メタクリル酸メチル、
クロトン酸エチル、シクロヘキサンカルボン酸エチル、
ジメチルフタレート、ジエチルフタレート、ジ−ｎ−プ
ロピルフタレート、ジイソプロピルフタレート、ジ−ｎ
−ブチルフタレート、ジイソブチルフタレート、ジ−ｎ
−アミルフタレート、ジイソアミルフタレート、エチル
−ｎ−ブチルフタレート、エチルイソブチルフタレー
ト、エチル−ｎ−プロピルフタレート、安息香酸メチ
ル、安息香酸エチル、安息香酸プロピル、安息香酸ブチ
ル、安息香酸オクチル、安息香酸シクロヘキシル、安息
香酸フェニル、安息香酸ベンジル、トルイル酸メチル、
トルイル酸エチル、トルイル酸アミル、エチル安息香酸
エチル、アニス酸メチル、アニス酸エチル、エトキシ安
息香酸エチル、γ−ブチロラクトン、δ−バレロラクト
ン、クマリン、フタリド、炭酸エチルなどの炭素数２〜
３０の有機酸もしくは無機酸のエステル類。

【００２８】（８）エーテル類：メチルエーテル、エチ
ルエーテル、イソプロピルエーテル、ブチルエーテル、
アミルエーテル、ジエチルエーテル、ジプロピルエーテ
ル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジア
ミルエーテル、ジイソアミルエーテル、ジネオペンチル
エーテル、ジヘキシルエーテル、ジオクチルエーテル、
メチルブチルエーテル、メチルイソアミルエーテル、エ
チルイソブチルエーテル、２，２−ジイソブチル−１，
３−ジメトキシプロパン、２−イソプロピル−２−イソ
ペンチル−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ビス
（シクロヘキシルメチル）−１，３−ジメトキシプロパ
ン、２−イソプロピル−２−３，７−ジメチルオクチル
−１，３−ジメトキシプロパン、２，２−ジイソプロピ
ル−１，３−ジメトキシプロパン、２−イソプロピル−
２−シクロヘキシルメチル−１，３−ジメトキシプロパ
ン、２，２−ジシクロヘキシル−１，３−ジメトキシプ
ロパン、２−イソプロピル−２−イソブチル−１，３−
ジメトキシプロパン、２，２−ジイソプロピル−１，３
−ジメトキシプロパン、２，２−ジプロピル−１，３−
ジメトキシプロパン、２−イソプロピル−２−シクロヘ
キシル−１，３−ジメトキシプロパン、２−イソプロピ
ル−２−シクロペンチル−１，３−ジメトキシプロパ
ン、２，２−ジシクロペンチル−１，３−ジメトキシプ
ロパン、２−ヘプチル−２−ペンチル−１，３−ジメト
キシプロパン。

【００２９】次に固体触媒成分の具体的な製造方法の数
例を説明する。 （１）マグネシウム化合物、電子供与体および炭化水素
溶媒からなる溶液を、有機金属化合物と接触反応させて
固体を析出させた後、または析出させながらチタン化合
物と接触反応させる方法。 （２） マグネシウム化合物と電子供与体とからなる錯
体を有機金属化合物と接触反応させた後、チタン化合物
を接触反応させる方法。

【００３０】（３） 無機担体と有機マグネシウム化合
物との接触物に、チタン化合物および好ましくは電子供
与体を接触反応させる方法。この際、あらかじめその接
触物をハロゲン含有化合物および／または有機金属化合
物と接触反応させてもよい。 （４） マグネシウム化合物、電子供与体、場合によっ
てはさらに炭化水素溶媒を含む溶液と無機または有機担
体との混合物から、マグネシウム化合物の担持された無
機または有機担体を得た後、次いでチタン化合物を接触
させる方法。

【００３１】（５） マグネシウム化合物、チタン化合
物、電子供与体、場合によっては更に炭化水素溶媒を含
む溶液と無機または有機担体との接触により、マグネシ
ウム、チタンの担持された固体触媒成分を得る方法。 （６） 液体状態の有機マグネシウム化合物をハロゲン
含有チタン化合物と接触反応させる方法。このとき電子
供与体を１回は用いる。

【００３２】（７） 液体状態の有機マグネシウム化合
物をハロゲン含有化合物と接触反応後、チタン化合物を
接触させる方法。このとき電子供与体を１回は用いる。 （８） アルコキシ基含有マグネシウム化合物をハロゲ
ン含有チタン化合物と接触反応する方法。このとき電子
供与体を１回は用いる。

【００３３】（９） アルコキシ基含有マグネシウム化
合物および電子供与体からなる錯体をチタン化合物と接
触反応する方法。 （１０）アルコキシ基含有マグネシウム化合物および電
子供与体からなる錯体を有機金属化合物と接触後チタン
化合物と接触反応させる方法。

【００３４】（１１）マグネシウム化合物と、電子供与
体と、チタン化合物とを任意の順序で接触、反応させる
方法。この反応は、各成分を電子供与体および／または
有機金属化合物やハロゲン含有ケイ素化合物などの反応
助剤で予備処理してもよい。なお、この方法において
は、前記電子供与体を少なくとも一回は用いることが好
ましい。 （１２）還元能を有しない液状のマグネシウム化合物と
液状チタン化合物とを、好ましくは電子供与体の存在下
に反応させて固体状のマグネシウム・チタン複合体を析
出させる方法。

【００３５】固体触媒成分の調製に際して、マグネシウ
ム化合物１モル当り、電子供与体は０．０１〜５モル、
好ましくは０．１〜１モルの量で用いられ、チタン化合
物は０．０１〜１０００モル、好ましくは０．１〜２０
０モルの量で用いられる。また、ハロゲン／チタン（原
子比）は約２〜２００、好ましくは約４〜１００であ
り、電子供与体／チタン（モル比）は約０．０１〜１０
０、好ましくは約０．２〜１０であり、マグネシウム／
チタン（原子比）は約１〜１００、好ましくは約２〜５
０であることが望ましい。

【００３６】このような固体触媒成分は、単独で使用す
ることができるが、無機酸化物、有機ポリマー等の多孔
質物質に担持させて使用することも可能である。用いら
れる多孔質無機酸化物としては、ＳｉＯ_２、Ａｌ
_２Ｏ_３、ＭｇＯ、ＴｉＯ_２、ＺｒＯ _２、ＳｉＯ_２−Ａｌ
_２Ｏ_３複合酸化物、ＭｇＯ−Ａｌ_２Ｏ_３複合酸化物、Ｍ
ｇＯ−ＳｉＯ_２−Ａｌ_２Ｏ_３複合酸化物等が挙げられ
る。

【００３７】多孔質有機ポリマーとしては、ポリスチレ
ン、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体、スチレン−
Ｎ，Ｎ’−アルキレンジメタクリルアミド共重合体、ス
チレン−エチレングリコールジメタクリル酸メチル共重
合体、ポリアクリル酸エチル、アクリル酸メチル−ジビ
ニルベンゼン共重合体、アクリル酸エチル−ジビニルベ
ンゼン共重合体、ポリメタクリル酸メチル、メタクリル
酸メチル−ジビニルベンゼン共重合体、ポリエチレング
リコールジメタクリル酸メチル、ポリアクリロニトリ
ル、アクリロニトリル−ジビニルベンゼン共重合体、ポ
リ塩化ビニル、ポリビニルピロリジン、ポリビニルピリ
ジン、エチルビニルベンゼン−ジビニルベンゼン共重合
体、ポリエチレン、エチレン−アクリル酸メチル共重合
体、ポリプロピレン等に代表されるポリスチレン系、ポ
リアクリル酸エステル系、ポリアクリロニトリル系、ポ
リ塩化ビニル系、ポリオレフィン系のポリマーを挙げる
ことができる。これらの多孔質物質のうち、ＳｉＯ_２、
Ａｌ_２Ｏ_３、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体が好
ましく用いられる。

【００３８】固体触媒成分と共に使用される有機アルミ
ニウム化合物は、少なくとも分子内に１個のＡｌ−炭素
結合を有するものである。次に代表例を一般式で示す。 Ｒ^１ _ｍ ＡｌＹ_３−ｍ Ｒ^２Ｒ^３ Ａｌ−Ｏ−Ａｌ Ｒ^４Ｒ^５ （ここで、Ｒ^１〜Ｒ^５は炭素数が１〜８個の炭化水素基
であって、それらは互いに同一であっても異なっていて
もよい。Ｙはハロゲン、水素またはアルコキシ基を表
す。ｍは２≦ｍ≦３で表される数字である。）

【００３９】有機アルミニウム化合物の具体例として
は、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニ
ウム、トリヘキシルアルミニウム等のトリアルキルアル
ミニウム、ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソ
ブチルアルミニウムハイドライド等のジアルキルアルミ
ニウムハイドライド、トリエチルアルミニウムとジエチ
ルアルミニウムクロライドとの混合物のようなトリアル
キルアルミニウムとジアルキルアルミニウムハライドと
の混合物、テトラエチルジアルモキサン、テトラブチル
ジアルモキサン等のアルキルアルモキサンが例示でき
る。

【００４０】これらの有機アルミニウム化合物の内、ト
リアルキルアルミニウム、トリアルキルアルミニウムと
ジアルキルアルミニウムハライドとの混合物、アルキル
アルモキサンが好ましく、とりわけトリエチルアルミニ
ウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミ
ニウムとジエチルアルミニウムクロライドとの混合物、
またはテトラエチルジアルモキサンが好ましい。

【００４１】固体触媒成分、有機アルミニウム化合物と
共に使用される電子供与体の具体例として次の化合物を
挙げることができる。 （１）窒素原子を含む化合物：２，２，６，６−テトラ
メチルピペリジン、２，６−ジメチルピペリジン、２，
６−ジエチルピペリジン、２，６−ジイソプロピルピペ
リジン、２，６−ジイソブチル−４−メチルピペリジ
ン、１，２，２，６，６−ペンタメチルピペリジン、
２，２，５，５−テトラメチルピロリジン、２，５−ジ
メチルピロリジン、２，５−ジエチルピロリジン、２，
５−ジイソプロピルピロリジン、１，２，２，５，５−
ペンタメチルピロリジン、２，２，５−トリメチルピロ
リジン、２−メチルピリジン、３−メチルピリジン、４
−メチルピリジン、２，６−ジイソプロピルピリジン、
２，６−ジイソブチルピリジン、１，２，４−トリメチ
ルピペリジン、２，５−ジメチルピペリジン、ニコチン
酸メチル、ニコチン酸エチル、ニコチン酸アミド、安息
香酸アミド、２−メチルピロール、２，５−ジメチルピ
ロール、イミダゾール、トルイル酸アミド、ベンゾニト
リル、アセトニトリル、アニリン、パラトルイジン、オ
ルトトルイジン、メタトルイジン、トリエチルアミン、
ジエチルアミン、ジブチルアミン、テトラメチレンジア
ミン、トリブチルアミン。

【００４２】（２）イオウ原子を含む化合物：チオフェ
ノール、チオフェン、２−チオフェンカルボン酸エチ
ル、３−チオフェンカルボン酸エチル、２−メチルチオ
フェン、メチルメルカプタン、エチルメルカプタン、イ
ソプロピルメルカプタン、ブチルメルカプタン、ジエチ
ルチオエーテル、ジフェニルチオエーテル、ベンゼンス
ルフォン酸メチル、メチルサルファイト、エチルサルフ
ァイト。

【００４３】（３）酸素原子を含む化合物：テトラヒド
ロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、３−メチル
テトラヒドロフラン、２−エチルテトラヒドロフラン、
２，２，５，５−テトラエチルテトラヒドロフラン、
２，２，５，５−テトラメチルテトラヒドロフラン、
２，２，６，６−テトラエチルテトラヒドロピラン、
２，２，６，６−テトラメチルテトラヒドロピラン、ジ
オキサン、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジブ
チルエーテルジイソアミルエーテル、ジフェニルエーテ
ル、アニソール、アセトフェノン、アセトン、メチルエ
チルケトン、アセチルアセトン、ｏ−トリル−ｔ−ブチ
ルケトン、メチル−２，６−ジ−ｔ−ブチルフェニルケ
トン、２−フラル酸エチル、２−フラル酸イソアミル、
２−フラル酸メチル、２−フラル酸プロピル。

【００４４】（４）有機ケイ素化合物： 一般式 Ｒ_ｎＳｉ（ＯＲ’）_４−ｎ で表される化合物が好ましく、次に具体例を示す。（こ
こで、ＲおよびＲ’は炭化水素基であり、ｎは０＜ｎ＜
４の数値である）

【００４５】トリメチルメトキシシラン、トリメチルエ
トキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジ
エトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ジ
フェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシ
シラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスｏ−トリル
ジメトキシシラン、ビスｍ−トリルジメトキシシラン、
ビスｐ−トリルジメトキシシラン、ビスｐ−トリルジエ
トキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、
エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラ
ン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシ
ラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメ
トキシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルト
リメトキシシラン、γ−クロルプロピルトリメトキシシ
ラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリエトキシ
シラン、ビニルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリエ
トキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ−アミ
ノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシ
ラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブ
トキシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチ
ルフェノキシシラン、メチルトリアリロキシシラン、ビ
ニルトリス（β−メトキシエトキシシラン）、ビニルト
リアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキ
サン。

【００４６】有機アルミニウム化合物は、固体触媒成分
中のＴｉ原子のモル当たりモル比で５〜１０００の範囲
とし、電子供与体は有機アルミニウム化合物のモル当た
りモル比で０．００２〜０．５の範囲とすることが好ま
しい。

【００４７】なお、重合触媒は、あらかじめ炭素数２以
上のオレフィンを予備重合した予備重合触媒の形で用い
ることもできる。予備重合に使用可能なオレフィンとし
て、次の化合物を例示することができる。

【００４８】（１）エチレン、プロピレン、１−ブテ
ン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−
デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサ
デセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどの直鎖
状α−オレフィン。 （２）シクロペンテン、シクロヘプテン、ノルボルネ
ン、５−エチル−２−ノルボルネン、テトラシクロドデ
センなどのシクロオレフィン。

【００４９】（３）３−メチル−１−ブテン、３−メチ
ル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メ
チル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，
４−ジメチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−
ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１
−ヘキセンなどの分岐状α−オレフィン。 （４）アリルナフタレン、アリルノルボルナン、スチレ
ン、ジメチルスチレン類、ビニルナフタレン類、アリル
トルエン類、アリルベンゼン、ビニルシクロヘキサン、
ビニルシクロペンタン、ビニルシクロヘプタン、アリル
トリアルキルシラン類などのビニル化合物。

【００５０】プロピレンの単独重合は、前記触媒を用い
てプロピレンを重合させることにより製造することがで
きる。重合温度は、懸濁重合法の場合には、通常−５０
〜１００℃、好ましくは０〜９０℃、溶液重合法の場合
には、通常０〜２５０℃、好ましくは２０〜２００℃、
気相重合法の場合には、通常０〜１２０℃、好ましくは
２０〜１００℃であることが望ましい。重合圧力は、通
常、常圧〜１００（ｋｇ／ｃｍ^２）、好ましくは常圧〜
５０（ｋｇ／ｃｍ^２）であって、重合反応は、回分式、
半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことが
できる。さらに重合を反応条件の異なる２段以上に分け
て行うことも可能である。

【００５１】（Ｂ）プロピレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体 プロピレン重合体組成物を構成する第二の成分としての
プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体は、プロ
ピレンとそれ以外のα−オレフィンとをランダム共重合
して得られる重合体であって、通常使用される重合体で
あれば特に制限されない。そのような重合体は、前記し
たと同様の立体規則性重合触媒を用い、また同様の重合
条件と重合方法とを用いて製造することができる。

【００５２】α−オレフィンとしては、炭素数２〜２０
のオレフィンが好ましく、例えばエチレン、１−ブテ
ン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペ
ンテンを挙げることができ、中でもエチレンが好まし
い。共重合体中のα−オレフィン含有量は、好ましくは
０．８〜２．０重量％、より好ましくは０．８〜１．５
重量％、さらに好ましくは１．０〜１．３重量％の範囲
にあることが望ましい。

【００５３】また、この共重合体のアイソタクチックペ
ンタッド指数は、少なくとも０．９４以上であることが
好ましく、結晶性の高い重合体である。ここでアイソタ
クチックペンタッド指数は、プロピレン単独重合体の項
で説明したと同じ方法で測定することができる。

【００５４】さらに、この共重合体は、ＡＳＴＭ Ｄ−
１２３８に準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測
定したメルトフローレート（ＭＦＲ）値が、好ましくは
０．５〜１０、より好ましくは１〜４、さらに好ましく
は１．５〜３．５（ｇ／１０分）の範囲にあることが望
ましい。

【００５５】（Ｃ）分岐状α−オレフィン重合体 本発明で使用可能な分岐状α−オレフィン重合体は、分
岐状α−オレフィンの単独重合体、分岐状α−オレフィ
ンどうしの共重合体、あるいは分岐状α−オレフィンと
直鎖状α−オレフィンとの共重合体のいずれであっても
よい。そのような分岐状α−オレフィン重合体は、前記
したと同様の立体規則性重合触媒を用い、また同様の重
合条件と重合方法とを用いて製造することができる。

【００５６】分岐状α−オレフィンとしては、３−メチ
ル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチ
ル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メ
チル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセ
ン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１
−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセンなどを例として
挙げることができる。これらのうちでは、特に３−メチ
ル−１−ブテンを用いることが好まし。分岐状α−オレ
フィン重合体としては、３−メチル−１−ブテンの単独
重合体が望ましい。

【００５７】ポリプロピレン樹脂組成物 本発明に用いるプロピレン重合体組成物は、（Ａ）プロ
ピレン単独重合体と（Ｂ）プロピレン・α−オレフィン
ランダム共重合体とから構成されている。その組成物中
のα−オレフィン含有量は、０．３〜１．６重量％、好
ましくは０．６〜１．２重量％の範囲にあって、かつ組
成物のアイソタクチックペンタッド指数が、少なくとも
０．９４以上あるならば、（Ａ）および（Ｂ）の構成割
合は特に限定されない。ここでアイソタクチックペンタ
ッド指数は、プロピレン単独重合体の項で説明したと同
じ方法で測定することができる。

【００５８】重合体組成物の好ましい構成割合は、
（Ａ）が２０〜６０重量％、より好ましくは３０〜５０
重量％、（Ｂ）が４０〜８０量％、より好ましくは５０
〜７０重量％の範囲にある。ここで、（Ａ）と（Ｂ）と
の合計量が１００重量％になる。なお、（Ａ）はそのア
イソタクチックペンタッド指数が少なくとも０．９４以
上であり、（Ｂ）はそのアイソタクチックペンタッド指
数が少なくとも０．９４以上でありかつα−オレフィン
含有量が０．８〜２．０重量％であることが望ましい。

【００５９】前記の物性あるいは（Ａ）と（Ｂ）との構
成割合を満足したプロピレン重合体組成物を含む樹脂組
成物から二軸延伸フィルムを製造した場合、縦方向およ
び横方向の延伸性が良好であって、かつ延伸フィルムの
厚み精度が高く、さらに高い剛性を維持することができ
る。

【００６０】なお、プロピレン単独重合体とプロピレン
・α−オレフィンランダム共重合体との混合は、それぞ
れ別々に重合してから、前記のα−オレフィン含有量と
アイソタクチックペンタッド指数になるように両者を所
定の割合で混合し、必要に応じて溶融混練を加えてから
使用することができる。また、一連の重合装置を準備し
て、例えば第一段でプロピレン単独重合体を製造し、次
いで第二段でプロピレン・α−オレフィンランダム共重
合体を製造する、いわゆる多段重合方法によって直接混
合してから使用してもよい。

【００６１】本発明の樹脂組成物には、（Ａ）と（Ｂ）
とからなる前記のポリプロピレン重合体組成物１００重
量部に対して、さらに（Ｃ）分岐状α−オレフィン重合
体が１〜１０００ｐｐｍ、好ましくは１０〜１００ｐｐ
ｍ、特に２０〜５０ｐｐｍの割合で含有されている。こ
の範囲内で分岐状α−オレフィン重合体が樹脂組成物中
に含まれていると、そのポリプロピレン樹脂組成物から
二軸延伸フィルムを成形した時に、フィルムの均一延伸
性が向上して延伸斑の発生が少なく、フィルムは良好な
外観を示す。

【００６２】また、分岐状α−オレフィン重合体を樹脂
組成物中に含有させる方法として、次の方法を挙げるこ
とができる。 （１）予め製造した分岐状α−オレフィン重合体を別途
製造したプロピレン単独重合体およびプロピレン・α−
オレフィンランダム共重合体に所定量配合し、均一混合
する方法。

【００６３】（２）プロピレン単独重合体および／また
はプロピレン・α−オレフィランダム共重合体を製造す
る際に、使用する固体触媒の予備重合の段階で分岐状α
−オレフィンの重合体を生成させ、次いで前記のプロピ
レン単独重合体および／またはプロピレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体を製造し、これらの製造工程中で
直接に均一混合する方法。

【００６４】（３）プロピレン単独重合体および／また
はプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体の一部
に高濃度の分岐状α−オレフィン重合体を予備重合もし
くは多段重合方式で製造し、その後所定の樹脂組成にな
るように、残余のプロピレン単独重合体および／または
プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体を配合す
る方法。

【００６５】本発明のポリプロピレン樹脂組成物には、
本発明の目的を損なわない範囲で、必要に応じてさら
に、酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止
剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑
剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤な
どを配合することができる。

【００６６】酸化防止剤としては、ヒンダードフェノー
ル系、イオウ系、ラクトーン系、有機ホスファイト系、
有機ホスフォナイト系の酸化防止剤、あるいはこれらを
数種類組み合わせた酸化防止剤を使用することができ
る。

【００６７】滑剤としては、ラウリル酸、パルミチン
酸、オレイン酸、ステアリン酸などの飽和または不飽和
脂肪酸のナトリウム、カルシウム、マグネシウム塩を代
表例として挙げることができ、それらは単独でまたは２
種以上を組み合わせて用いることができる。滑剤の配合
量は、ポリプロピレン樹脂組成物１００重量部に対して
通常０．１〜３重量部、好ましくは０．１〜２重量部が
望ましい。

【００６８】スリップ剤としては、ラウリル酸、パルミ
チン酸、オレイン酸、ステアリン酸、エルカ酸、ヘベニ
ン酸などの飽和または不飽和脂肪酸のアミド、あるいは
これら飽和または不飽和脂肪酸のビスアマイドを用いる
ことができる。これらの内でも、エルカ酸アミドおよび
エチレンビスステアロアマイドが好ましい。スリップ剤
は、ポリプロピレン樹脂組成物１００重量部に対して、
０．０１〜５重量部の範囲で配合することが好ましい。

【００６９】アンチブロッキング剤としては、微粉末シ
リカ、微粉末酸化アルミニウム、微粉末クレー、粉末状
もしくは液状のシリコン樹脂、ポリテトラフロロエチレ
ン樹脂、架橋されたアクリル樹脂やメタクリル樹脂粉末
のような微粉末状架橋樹脂を挙げることができる。これ
らの内では、微粉末シリカおよび微粉末状架橋樹脂が好
ましい。

【００７０】本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、Ａ
ＳＴＭ Ｄ−１２３８に準拠し、２３０℃、２．１６ｋ
ｇ荷重下で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が、
０．５〜１０、好ましくは１〜４（ｇ／１０分）の範囲
にある。このような樹脂組成物は、フィルム成形性に優
れ、そのフィルムは広い温度範囲で良好に延伸すること
ができる。得られた延伸フィルムは厚薄むらが少なく、
かつ剛性に優れていることから、フィルムの製造、特に
二軸延伸フィルムの製造に好適である。

【００７１】二軸延伸ポリプロピレンフィルム 本発明に係わる二軸延伸フィルムは、これまでに説明し
てきたポリプロピレン樹脂組成物から成形し、二軸方向
に延伸配向した透明性の高いフィルムである。

【００７２】その製造方法は、一般に次の工程がとられ
ている。まずポリプロピレン樹脂組成物を押出機で溶融
した後、Ｔダイよりシート状に押出し、冷却ロールで冷
却固化する。次いで得られたシートを多数の加熱ロール
に通して縦方向に延伸する。続いて予熱部、延伸部、お
よび熱処理部から構成された加熱炉に通して横方向に延
伸する。その後、必要に応じてコロナ放電処理等を施し
てから巻き取る。ポリプロピレンの溶融温度は分子量に
よって異なるが、押出機中の樹脂温度は、通常２３０℃
〜２９０℃の範囲に調整される。縦延伸は、通常１１０
〜１３０℃で４〜６倍に調整され、また横延伸は、通常
１５０〜１６５℃で８〜１０倍に施される。

【００７３】本発明に係る二軸延伸ポリプロピレンフィ
ルムは、厚薄むらが２．０以下であって、全体にわたっ
てほぼ均一な膜厚を有している。ここで、厚薄むらは、
赤外線厚み計を用いて、フィルムの横方向に２９４ポイ
ントで厚みを測定し（１スキャン）、５スキャン測定し
た時の平均厚みに対する標準偏差を２倍し、その値を厚
薄むらとして示した。このように厚薄むらが小さいこと
から、優れた機械的強度特性および光学特性を示し、外
観も良好である。従って、その二軸延伸フィルムは、食
品包装、充填包装、繊維包装など汎用包装資材として好
適に使用できる。

【００７４】

【実施例】次に、本発明を実施例および比較例を通して
より具体的に説明するが、本発明はそれらの実施例によ
って何ら限定されるものではない。

【００７５】物性試験は、次の方法で行った。 （１）ＭＦＲ：ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８に準拠して行っ
た（２３０℃；荷重２．１６ｋｇ）。 （２）ヘイズ（ＨＡＺＥ）：ＡＳＴＭ Ｄ−１００３に
準拠して行った。 （３）二軸延伸フィルムの厚薄むら：フィルム成形時に
自動測定装置を用いてフィルムの横方向に２９４ポイン
ト赤外線で厚みを測定し（１スキャン）、５スキャン測
定した時の平均厚みに対する標準偏差を２倍して、厚薄
むらの指標にした。

【００７６】まず、実施例および比較例で使用したプロ
ピレン単独重合体およびプロピレン・エチレンランダム
共重合体の製造方法から説明する。 （参考例１） ＜プロピレン単独重合体（ＰＰ−１）
の製造＞ ［固体チタン触媒成分の調製］無水塩化マグネシウム
７．１４ｋｇ（７５モル）、デカン３７．５ｌおよび２
−エチルヘキシルアルコール３５．１ｌ（２２５モル）
を１３０℃で２時間加熱反応を行ない、均一溶液とし
た。その後、この溶液中に無水フタル酸１．６７ｋｇ
（１１．３モル）を添加し、１３０℃にてさらに１時間
撹拌混合を行ない、無水フタル酸を前記の均一溶液に溶
解させた。このようにして得られた均一溶液を室温まで
冷却した後、−２０℃に保持された四塩化チタン２００
ｌ（１８００モル）中に１時間かけて全量滴下した。滴
下後、得られた溶液の温度を４時間かけて１１０℃に昇
温し、１１０℃に達したところでジイソブチルフタレー
ト５．０３ｌ（１８．８モル）を添加した。さらに前記
の温度で２時間撹拌を続け、その後、熱時濾過にて固体
部を回収し、この固体部を２７５ｌのＴｉＣｌ_４にて再
懸濁させ、再び１１０℃で２時間加熱反応を行なった。
反応終了後、再び熱時濾過によって固体部を採取し、１
１０℃のデカンおよびヘキサンを用いて洗浄した。この
洗浄操作を、洗浄液中にチタン化合物が検出されなくな
るまで行なった。

【００７７】合成された固体チタン触媒成分は、その後
ヘキサンスラリーとした。この触媒の一部を採取して乾
燥させ、その乾燥物の組成を分析したところ、チタン
２．５重量％、塩素５８重量％、マグネシウム１８重量
％およびジイソブチルフタレート１３．８重量％であっ
た。

【００７８】［予備重合］攪拌機を取付けた５００ｌの
反応器に、窒素ガス雰囲気下で、前記で得られた固体チ
タン触媒成分３．５ｋｇおよびｎ−ヘプタン３００ｌを
入れ、攪拌しながら−５℃に冷却した。次にトリエチル
アルミニウムのｎ−ヘプタン溶液（２．０モル／リット
ル）およびネオペンチルトリエトキシシランのｎ−ヘプ
タン溶液（０．０１モル／リットル）６ｌをそれぞれ６
０（ミリモル／リットル）および１０（ミリモル／リッ
トル）になるように添加し、５分間攪拌を続けた。

【００７９】次いで系内を減圧にした後、３−メチル−
１−ブテンを連続的に供給し、３−メチル−１−ブテン
を４時間重合させた。重合終了後、３−メチル−１−ブ
テンを窒素ガスでパージし、固相部を各１００ｌのｎ−
ヘキサンで３回、室温にて洗浄した。さらに、固相部を
室温で１時間減圧乾燥して触媒成分を調製した。触媒成
分に含まれるマグネシウム量を測定した結果、予備重合
量は固体チタン触媒成分ｌｇ当り１．８ｇであった。

【００８０】［本重合］攪拌機を備えた５００リットル
のステンレス製オートクレーブに、窒素ガス雰囲気下、
トリイソブチルアルミニウムのｎ−ヘプタン溶液（０．
１モル／リットル）６ｌとネオペンチルトリエトキシシ
ランのｎ−ヘプタン溶液（０．０１モル／リットル）
０．６ｌを混合し５分間保持したものを入れた。次い
で、分子量制御剤としての水素ガス１００ｌおよび液体
プロピレン３００ｌを圧入した後、反応系を７０℃に昇
温した。前記で得られた触媒成分４．２ｇを反応系に装
入した後、１時間プロピレンの重合を行った。重合終了
後、未反応のプロピレンをパージし、５０．１ｋｇの白
色ポリプロピレン粉末を得た。固体チタン触媒成分ｌｇ
当りのプロピレン単独重合体生成量は３３．４ｋｇであ
った。この３−メチル−１−ブテン重合体を含むプロピ
レン単独重合体（ＰＰ−１）のアイソタクチックペンタ
ッド指数は０．９５、ＭＦＲは３（ｇ／１０分）であっ
た。

【００８１】（参考例２）＜プロピレン・エチレンラン
ダム共重合体（ＰＰ−２）の製造＞ 参考例１で記した予備重合において３−メチル−１−ブ
テンの代わりにプロピレンを用い、また本重合におい
て、オートクレーブに液体プロピレン３００リットルの
代わりに液体プロピレン３００リットルとエチレン５０
０ｇとを圧入する以外は、参考例１と同様に操作して共
重合体を製造した。得られたプロピレン・エチレンラン
ダム共重合体（ＰＰ−２）のアイソタクチックペンタッ
ド指数は、０．９５、ＭＦＲは、３（ｇ／１０分）、エ
チレン含有量は、１．２重量％であった。

【００８２】（実施例１）３−メチル−１−ブテン重合
体を含むプロピレン単独重合体（ＰＰ−１）４０重量
部、プロピレン・エチレンランダム共重合体（ＰＰ−
２）６０重量部、酸化防止剤としてのテトラキス［メチ
レン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒド
ロキシフェニル）プロピオネート］メタン（日本チバガ
イギー社製品、商品名イルガノックス １０１０）１０
００ｐｐｍ、およびステアリン酸カルシウム１０００ｐ
ｐｍとをヘンシェルミキサーで混合し、その後二軸押出
機（６５ｍｍφ）に投入して、２００℃およびスクリュ
ー回転数２００ｒｐｍで混練し、組成物のペレットを得
た。この組成物のアイソタクチックペンタッド指数は
０．９５、ＭＦＲは、３（ｇ／１０分）、エチレン含有
量は、０．８重量％であった。

【００８３】次に、前記のポリプロピレン樹脂組成物を
スクリュー押出機を用いて溶融し、マルチマニホールド
型Ｔダイから樹脂温度２５０℃、冷却ロール温度３０℃
の条件で押出し、厚さ１０００μｍのシートを得た。こ
のシートを１２５℃に加熱した延伸ロールを用いて縦方
向に５倍延伸し、次いで１５５℃の熱風を循環させたテ
ンター内で横方向に１０倍延伸し、さらに７０℃で２秒
間熱固定して二軸延伸フィルムを得た。このフィルムか
ら試験片を採取し、フィルムのヘイズを測定し、その結
果を表１に示した。

【００８４】（実施例２）実施例１において、３−メチ
ル−１−ブテン重合体を含むプロピレン単独重合体（Ｐ
Ｐ−１）とプロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｐ
Ｐ−２）との配合割合を５０：５０（重量部）に変更す
る以外は実施例１と同様に行った。この組成物のアイソ
タクチックペンタッド指数は０．９５、ＭＦＲは、３
（ｇ／１０分）、エチレン含有量は、０．７重量％であ
った。得られたフィルムの性能試験を行い、測定結果を
表１に示した。

【００８５】（実施例３）参考例１と同様にして３−メ
チル−１−ブテン重合体を含むプロピレン単独重合体
（ＰＰ−３）を製造した。プロピレン単独重合体のアイ
ソタクチックペンタッド指数は０．９５、ＭＦＲは３
（ｇ／１０分）であった。ただし、予備重合段階におけ
る３−メチル−１−ブテン重合体の生成量が異なってい
る。また、参考例１の予備重合において、３−メチルー
１−ブテンの代わりにプロピレンを用いる以外は参考例
１と同様にしてプロピレンの重合を行い、プロピレン単
独重合体（ＰＰ−４）を製造した。プロピレン単独重合
体のアイソタクチックペンタッド指数は０．９５、ＭＦ
Ｒは３（ｇ／１０分）であった。

【００８６】このＰＰ−３を１０重量部、ＰＰ−４を３
６重量部、プロピレン・エチレンランダム共重合体（Ｐ
Ｐ−２）５４重量部を混合し、実施例１と同様にして二
軸延伸フィルムを製造した。この組成物のアイソタクチ
ックペンタッド指数は０．９５、ＭＦＲは、３（ｇ／１
０分）、エチレン含有量は、０．７重量％であった。得
られたフィルムの物性測定結果を表１に示した。

【００８７】（比較例１）実施例１で用いたプロピレン
単独重合体（ＰＰ−１）に代えてプロピレン単独重合体
（ＰＰ−４）を使用した。樹脂組成物のアイソタクチッ
クペンタッド指数は０．９５、ＭＦＲは、３（ｇ／１０
分）、エチレン含有量は、０．５重量％であった。この
樹脂組成物を用いて実施例１と同様にして二軸延伸フィ
ルムを製造した。得られたフィルムの性能試験を行い、
測定結果を表１に示した。

【００８８】（比較例２）３−メチル−１−ブテン重合
体を含むポリプロピレン単独重合体（ＰＰ−３）１００
重量部に、酸化防止剤としてのテトラキス［メチレン−
３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシ
フェニル）プロピオネート］メタン（日本チバガイギー
社製品、商品名イルガノックス １０１０）１０００ｐ
ｐｍ、およびステアリン酸カルシウム１０００ｐｐｍと
をヘンシェルミキサーで混合し、その後二軸押出機（６
５ｍｍφ）に投入して２００℃およびスクリュー回転数
２００ｒｐｍで混練し、組成物ペレッドを得た。この組
成物から実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを製造
し、フィルムの性能試験を行い、測定結果を表１に示し
た。

【００８９】（比較例３）プロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（ＰＰ−２）１００重量部に、酸化防止剤と
してのテトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ジ−
ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト］メタン（日本チバガイギー社製品、商品名イルガノ
ックス １０１０）１０００ｐｐｍ、およびステアリン
酸カルシウム１０００ｐｐｍとをヘンシェルミキサーで
混合し、その後二軸押出機（６５ｍｍφ）に投入して、
２００℃及びスクリュー回転数２００ｒｐｍで混練し、
組成物ペレッドを得た。この組成物から実施例１と同様
にして二軸延伸フィルムを製造しようとしたが、途中で
延伸切れが発生し、良好な二軸延伸フィルムを製造する
ことができなかった。

【００９０】

【発明の効果】本発明に係わるプロピレン樹脂組成物
は、それからフィルムを高速で成形することができ、か
つそのフィルムは良好な縦方向および横方向の延伸性を
有しているので、二軸延伸フィルムの製造に好適であ
る。特に、二軸延伸フィルムを製造する際に、縦延伸時
および横延伸時のいずれの方向においても延伸斑の発生
が少ないことから、厚薄むらの少ない、外観良好なフィ
ルムを得ることができる。

【００９１】また、その樹脂組成物から製造した二軸延
伸フィルムは、厚み精度が高く、ベタツキがなく、高剛
性で、透明性に優れているので、一般包装フィルムとし
て利用することができる。

【００９２】

【表１】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 23:18） Ｃ０８Ｌ 23:18） Ｂ２９Ｋ 23:00 Ｂ２９Ｋ 23:00 Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｂ２９Ｌ 7:00 (72)発明者 由川 博之 千葉県袖ヶ浦市長浦580−30 株式会社グ ランドポリマー内 (72)発明者 根岸 和彦 茨城県猿島郡総和町北利根９番地 東セロ 株式会社内 Ｆターム(参考） 4F071 AA15X AA20 AA20X AA21X AA76 AH04 BB08 BC01 4F210 AA11 AA11A AA11C AA11H AG01 QC05 QC06 QG01 QG18 4J002 BB12W BB14X BB15X BB173 GG02

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】（Ａ）プロピレン単独重合体と（Ｂ）プロ
   ピレン・α−オレフィンランダム共重合体とからなるプ
   ロピレン重合体組成物であって、その組成物はα−オレ
   フィン含有量が０．３〜１．６重量％でありかつアイソ
   タクチックペンタッド指数が少なくとも０．９４以上で
   あって、そしてその組成物１００重量部に対して（Ｃ）
   分岐状α−オレフィン重合体を１〜１，０００ｐｐｍ含
   有しかつそのメルトフローレートが０．５〜１０（ｇ／
   １０分）であることを特徴とするポリプロピレン樹脂組
   成物。
2. 【請求項２】前記のプロピレン重合体組成物は、アイソ
   タクチックペンタッド指数が少なくとも０．９４以上の
   （Ａ）プロピレン単独重合体２０〜６０重量％と、アイ
   ソタクチックペンタッド指数が少なくとも０．９４以上
   でありかつα−オレフィン含有量が０．８〜２．０重量
   ％である（Ｂ）プロピレン・α−オレフィンランダム共
   重合体４０〜８０重量％とから構成されていることを特
   徴とする請求項１に記載のポリプロピレン樹脂組成物。
3. 【請求項３】前記のプロピレン重合体組成物は、（Ａ）
   プロピレン単独重合体３０〜５０重量％と（Ｂ）プロピ
   レン・α−オレフィンランダム共重合体５０〜７０重量
   ％とから構成されていることを特徴とする請求項２に記
   載のポリプロピレン樹脂組成物。
4. 【請求項４】前記のプロピレン・α−オレフィンランダ
   ム共重合体が、プロピレン・エチレンランダム共重合体
   であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載
   のポリプロピレン樹脂組成物。
5. 【請求項５】前記の分岐状α−オレフィン重合体が、３
   −メチル−１−ブテン重合体であることを特徴とする請
   求項１〜４のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成
   物。
6. 【請求項６】請求項１〜５のいずれかに記載のポリプロ
   ピレン樹脂組成物から構成され、そのフィルムの厚薄む
   らが２．０以下であることを特徴とする二軸延伸ポリプ
   ロピレンフィルム。