JP2000343658A

JP2000343658A - 包材用多層フィルムおよびその製造方法

Info

Publication number: JP2000343658A
Application number: JP11160271A
Authority: JP
Inventors: Tetsuya Asuke; 哲也足助; Toshio Taka; 敏雄鷹
Original assignee: Japan Polyolefins Co Ltd
Current assignee: Japan Polyolefins Co Ltd
Priority date: 1999-06-07
Filing date: 1999-06-07
Publication date: 2000-12-12

Abstract

(57)【要約】【課題】ダートインパクト強度が高く、防湿性、低温
ヒートシール性に優れ、インフレーション成形性の良好
な生産性の高い包材用多層フィルムおよびその製造方法
を提供する。【解決手段】密度が０．９３５ｇ／ｃｍ³以上の高密
度ポリエチレンを主成分とするポリオレフィン系樹脂か
らなる第Ｉ層と、密度が０.８６〜０.９７ｇ／ｃｍ³、
メルトフローレートが０．０１〜５０ｇ／１０分、分子
量分布(Ｍｗ／Ｍｎ)が１.５〜４.５、組成分布パラメー
タＣｂが２．００以下などの特定のパラメータを満足す
るエチレン(共)重合体を主成分とするエチレン系樹脂か
らなる第II層と、高圧ラジカル法からなるエチレン系重
合体を主成分とするポリエチレン系樹脂からなる第III
層とから少なくとも構成された包材用多層フィルム。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、多層フィルムのイ
ンフレーション成形性、ダートインパクト強度、防湿
性、低温ヒートシール性に優れた包材用多層フィルムお
よびその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリオレフィン系フィルムは、安価で、
加工が容易であり、化学的性質に優れ、物理的性質等の
バランスも取れているため、各種の機材、器具、食品、
電子材、医薬品、化学品、建材等の包装材として広く使
用されている。

【０００３】特に、メタロセン系触媒を用いて得られる
エチレン（共）重合体からなるフィルムは、他のポリエ
チレン系フィルムに比べ、ダートインパクト強度、引裂
き強度が高く、透明性も高くできることから包装材とし
ては優れたものとの評価を得ている。

【０００４】しかしながら、このエチレン（共）重合体
を用いた単層フィルムは、防湿性が低く、成形加工性に
劣るという欠点があった。防湿性の欠点を克服すべく、
エチレン（共）重合体に高密度ポリエチレンをブレンド
する試みが行われているが、このブレンドした樹脂材料
から得られる単層フィルムは十分なダートインパクト強
度を得ることはできず、また、低温ヒートシール性にも
劣っていた。

【０００５】したがって、防湿性、ダートインパクト強
度、低温ヒートシール性を同時に満足する単層フィルム
を得ることは困難であり、それぞれの性能の異なる樹脂
材料からなる多層フィルムにより解決しなければならな
かった。また、これら樹脂材料には、多層フィルムの成
形が容易なこと、および経済的な面から多層インフレー
ション成形法による成形が可能なことも必要とされてい
た。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】よって、本発明の課題
は、ダートインパクト強度が高く、防湿性、低温ヒート
シール性に優れ、インフレーション成形性の良好な生産
性の高い包材用多層フィルムおよびその製造方法を提供
することにある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の課
題を解決するために鋭意検討した結果、第Ｉ層に高密度
ポリエチレンを主成分とするポリオレフィン系樹脂を用
い、第II層に特定の要件を満足するエチレン単独重合体
またはエチレン・α−オレフィン共重合体を主成分とす
るエチレン系樹脂を用い、第III層に低密度ポリエチレ
ン等を主成分とするポリエチレン系樹脂を用いることに
よって、上記課題を解決できることを見出し、本発明を
完成するに至った。

【０００８】すなわち、本発明の包材用多層フィルム
は、密度が０．９３５ｇ／ｃｍ³ 以上の高密度ポリエチ
レンを主成分とするポリオレフィン系樹脂からなる第Ｉ
層と、下記（イ）〜（ニ）の要件を満足するエチレン単
独重合体またはエチレン・α−オレフィン共重合体を主
成分とするエチレン系樹脂からなる第II層と、高圧ラジ
カル重合法からなるエチレン系重合体を主成分とするポ
リエチレン系樹脂からなる第III層とから少なくとも構
成されることを特徴とする包材用多層フィルムである。（イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレートが０．０１〜５０ｇ／１０分（ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜４．５（ニ）組成分布パラメータＣｂが２．００以下

【０００９】また、前記エチレン単独重合体またはエチ
レン・α−オレフィン共重合体は、更に下記（ホ）の要
件を満足することが望ましい。（ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが複数個存在することまた、前記
エチレン単独重合体またはエチレン・α−オレフィン共
重合体の（ニ）組成分布パラメータＣｂは、１．０８〜
２．００であることが望ましい。

【００１０】前記エチレン単独重合体またはエチレン・
α−オレフィン共重合体は、シングルサイト系触媒の存
在下で、エチレンまたはエチレンと炭素数３〜２０のα
−オレフィンとを（共）重合させることにより得られる
ものであることが望ましい。また、本発明の包材用多層
フィルムは、フィルム全体の厚さが２０〜４００μｍで
あり、かつ第II層の厚さが全体の厚さの３０〜８０％で
あることが望ましい。また、本発明の包材用多層フィル
ムは、ダートインパクト強度（Ｂ法）が５００ｇ以上、
防湿性（透湿度）が８ｇ／ｍ² （２４時間）以下、第II
I層同士のヒートシール温度が１２０℃以下であること
が望ましい。

【００１１】そして、本発明の包材用多層フィルムの製
造方法は、密度が０．９３５ｇ／ｃｍ³ 以上の高密度ポ
リエチレンを主成分とするポリオレフィン系樹脂からな
る第Ｉ層と、下記（イ）〜（ニ）の要件を満足するエチ
レン単独重合体またはエチレン・α−オレフィン共重合
体を主成分とするエチレン系樹脂からなる第II層と、高
圧ラジカル重合法からなるエチレン系重合体を主成分と
するポリエチレン系樹脂からなる第III層とから少なく
とも構成される包材用多層フィルムを、多層インフレー
ション成形法により成形することを特徴とする。（イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレートが０．０１〜５０ｇ／１０分（ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜４．５（ニ）組成分布パラメータＣｂが２．００以下

【００１２】

【発明の実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。
第Ｉ層を形成する高密度ポリエチレン（以下ＨＤＰＥと
記す）を主成分とするポリオレフィン系樹脂とは、ＨＤ
ＰＥを主成分とし、必要に応じて他のポリオレフィン系
樹脂を配合したものである。本発明に係るＨＤＰＥとし
ては、密度が０．９３５ｇ／ｃｍ³ 以上のものであれば
各種のものを利用することができる。具体的には、エチ
レンのみからなるホモポリマー、エチレンと他のモノマ
ー（例えばプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセンなど
のα−オレフィン）からなる共重合体、あるいは２種以
上のモノマーからなるプレポリマーとエチレンとからな
る共重合体などを例示することができる。

【００１３】ＨＤＰＥの密度が０．９３５ｇ／ｃｍ³ 未
満では、得られるフィルムの腰の強さ（ヤング率）やガ
スバリヤー性（防湿性）などが損なわれる。また、ＨＤ
ＰＥのメルトフローレート（以下ＭＦＲと記す）は１．
０ｇ／１０分以下であることが望ましい。ＭＦＲ（１９
０℃）が１．０ｇ／１０分を超えるとフィルムの強度が
低下する傾向にある。第Ｉ層を形成するポリオレフィン
系樹脂中のＨＤＰＥの配合割合は、５０重量％以上１０
０重量％であり、好ましくは７０〜９５重量％である。
ＨＤＰＥの割合が５０重量％未満では、防湿性が低下す
る。

【００１４】第Ｉ層を形成するポリオレフィン系樹脂材
料に使用される他のポリオレフィン系樹脂としては、特
に限定されないが、直鎖状低密度ポリエチレン（以下Ｌ
ＬＤＰＥと記す）、ポリプロピレン等が挙げられ、中で
もＬＬＤＰＥが好ましい。ＬＬＤＰＥとは、エチレンと
炭素数３〜１８、好ましくは炭素数３〜８のα−オレフ
ィンとの共重合体である。炭素数３〜１８のα−オレフ
ィンとしては、プロピレン、１−ブテン、４−メチル−
１−ペンテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オク
テンなどが用いられる。これらα−オレフィンは単独で
あるいは組み合わせて用いられる。ＬＬＤＰＥ中におけ
る炭素数３〜１８のα−オレフィンから導かれる構成単
位は、１〜７モル％、好ましくは１〜５モル％、さらに
好ましくは２〜３モル％である。炭素数３〜１８のα−
オレフィンから導かれる構成単位が７モル％を超える
と、耐衝撃性、耐クリープ性の低下が見られ、１モル％
未満では、透明性の低下が見られる。

【００１５】ＬＬＤＰＥのＭＦＲは、一般に０．０１〜
９０ｇ／１０分であり、好ましくは０．１〜１０ｇ／１
０分である。ＭＦＲが０．０１ｇ／１０分未満では、流
動性（フィルムの成形性）の低下が見られ、９０ｇ／１
０分を超えると溶融張力（フィルムの成形性）の低下が
見られる。ポリオレフイン系樹脂材料中のＬＬＤＰＥの
配合割合は、５０重量％未満であり、好ましくは５〜３
０重量％である。ＬＬＤＰＥの割合が５０重量％を超え
ると防湿性が低下する。

【００１６】第II層を形成するエチレン系樹脂に使用さ
れるエチレン単独重合体またはエチレン・α−オレフィ
ン共重合体（以下、エチレン（共）重合体と記す）と
は、エチレンまたはエチレンとα−オレフィンとを
（共）重合させることにより得られる（イ）密度が０．
８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ 、（ロ）メルトフローレート
が０．０１〜５０ｇ／１０分、（ハ）分子量分布（Ｍｗ
／Ｍｎ）が１．５〜４．５、（ニ）組成分布パラメータ
Ｃｂが２．００以下を満足するものである。

【００１７】本発明に係るエチレン（共）重合体のα−
オレフィンとは、好ましくは炭素数が３〜２０、より好
ましくは３〜１２のものであり、具体的には、プロピレ
ン、１−ペンテン、１−ブテン、４−メチル−１−ペン
テン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−
ドデセンなどが挙げられる。また、これらのα−オレフ
ィンの含有量は、合計で通常３０モル％以下、好ましく
は３〜２０モル％以下の範囲で選択されることが望まし
い。

【００１８】本発明に係るエチレン（共）重合体は、
（イ）密度が、０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ 、好まし
くは、０．８９〜０．９５ｇ／ｃｍ³ の範囲である。密
度が０．８６ｇ／ｃｍ³ 未満のものは、剛性、耐熱性が
劣るものとなる。また、０．９７ｇ／ｃｍ³ を超える
と、耐衝撃性等が十分ではない。また、エチレン（共）
重合体の（ロ）メルトフローレート（以下、ＭＦＲと記
す）は０．０１〜５０ｇ／１０分、好ましくは０．０３
〜３０ｇ／１０分の範囲である。ＭＦＲが０．０１ｇ／
１０分未満では成形加工性が劣り、５０ｇ／１０分を越
えるとフィルムの強度が低下する。

【００１９】本発明に係るエチレン（共）重合体の
（ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．５〜４．５の範
囲、好ましくは１．８〜４．０、さらに好ましくは２．
０〜３．０の範囲である。Ｍｗ／Ｍｎが１．５未満では
成形加工性が劣り、４．５を超えるものは耐衝撃性が劣
る。ここで、エチレン（共）重合体の分子量分布（Ｍｗ
／Ｍｎ）は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー
（ＧＰＣ）により重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子
量（Ｍｎ）を求め、それらの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を算出す
ることにより求めることができる。

【００２０】本発明に係るエチレン（共）重合体の
（ニ）組成分布パラメーターＣｂは２．００以下であ
り、共重合体の場合には１．０８〜２．００であり、好
ましくは１．１０〜１．７０、さらに好ましくは１．１
２〜１．５０の範囲である。組成分布パラメーターＣｂ
が２．００を超えると、ブロッキングしやすく、ヒート
シール性も不良となり、また低分子量あるいは高分岐度
成分の樹脂表面へのにじみ出しが多く、衛生上の問題が
生じる。また、機械的強度の格段なる改良が望めない。

【００２１】組成分布パラメーター（Ｃｂ）は下記の通
り測定される。酸化防止剤を加えたオルソジクロロベン
ゼン（ＯＤＣＢ）に試料を濃度が０．２重量％となるよ
うに１３５℃で加熱溶解した後、けい藻土（セライト５
４５）を充填したカラムに移送した後、０．１℃／分の
冷却速度で２５℃まで冷却し、共重合体試料をセライト
表面に沈着させる。次に、この試料が沈着されているカ
ラムにＯＤＣＢを一定流量で流しながら、カラム温度を
５℃刻みに１２０℃まで段階的に昇温する。すると各温
度に対応した溶出成分を含んだ溶液が採取される。この
溶液を冷却後、メタノールを加え、試料を沈澱後、濾
過、乾燥し、各温度における溶出試料を得る。この分別
された各試料の、重量分率および分岐度（炭素数１００
０個当たりの分岐数）を測定する。分岐度は¹³Ｃ−ＮＭ
Ｒで測定し求める。

【００２２】このような方法で３０℃から９０℃で採取
した各フラクションについては次のような、分岐度の補
正を行う。すなわち、溶出温度に対して測定した分岐度
をプロットし、相関関係を最小二乗法で直線に近似し、
検量線を作成する。この近似の相関係数は十分大きい。
この検量線により求めた値を各フラクションの分岐度と
する。なお、溶出温度９５℃以上で採取したフラクショ
ンについては溶出温度と分岐度に必ずしも直線関係が成
立しないのでこの補正は行わない。次いで、それぞれの
フラクションの重量分率ｗ_i を、溶出温度５℃当たりの
分岐度ｂ_i の変化量（ｂ_i −ｂ_i-1 ）で割って相対濃度
ｃ_i を求め、分岐度に対して相対濃度をプロットし、組
成分布曲線を得る。この組成分布曲線を一定の幅で分割
し、次式より組成分布パラメーターＣｂを算出する。Ｃｂ＝（Σｃ_j・ｂ_j ²／Σｃ_j・ｂ_j）／（Σｃ_j・ｂ_j／
Σｃ_j）ここで、ｃ_j とｂ_j はそれぞれｊ番目の区分の相対濃度
と分岐度である。組成分布パラメーターＣｂは試料の組
成が均一である場合に１．０となり、組成分布が広がる
に従って値が大きくなる。

【００２３】また、本発明に係るエチレン（共）重合体
は、下記（ホ）の要件を満足することが好ましい。（ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが複数個存在することこの複数の
ピーク温度は８５℃から１００℃の間に存在することが
特に好ましい。このピークが存在することにより、融点
が高くなり、また結晶化度が上昇し、成形体の耐熱性お
よび剛性が向上する。

【００２４】このＴＲＥＦの測定方法は下記の通りであ
る。まず、試料を酸化防止剤（例えば、ブチルヒドロキ
シトルエン）を加えたＯＤＣＢに試料濃度が０．０５重
量％となるように加え、１３５℃で加熱溶解する。この
試料溶液５ｍｌを、ガラスビーズを充填したカラムに注
入し、０．１℃／分の冷却速度で２５℃まで冷却し、試
料をガラスビーズ表面に沈着する。次に、このカラムに
ＯＤＣＢを一定流量で流しながら、カラム温度を５０℃
／ｈｒの一定速度で昇温しながら、試料を順次溶出させ
る。この際、溶剤中に溶出する試料の濃度は、メチレン
の非対称伸縮振動の波数２９２５ｃｍ^-1に対する吸収を
赤外検出機で測定することにより連続的に検出される。
この値から、溶液中のエチレン（共）重合体の濃度を定
量分析し、溶出温度と溶出速度の関係を求める。ＴＲＥ
Ｆ分析によれば、極少量の試料で、温度変化に対する溶
出速度の変化を連続的に分析出来るため、分別法では検
出できない比較的細かいピークの検出が可能である。

【００２５】本発明に係るエチレン（共）重合体は、そ
れぞれ前記のパラメーターを満足すれば触媒、製造方法
等に特に限定されるものではないが、好ましくはシング
ルサイト系触媒の存在下にエチレンまたはエチレンとα
−オレフィンとを（共）重合させて得られるエチレン
（共）重合体であることが望ましい。このようなエチレ
ン（共）重合体は、分子量分布および組成分布が狭いた
め、機械的特性に優れ、ヒートシール性、ブロッキング
性等に優れた重合体である。

【００２６】該シングルサイト系触媒の代表例として
は、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周
期律表第IV族の遷移金属化合物と、有機アルミニウムオ
キシ化合物とからなる触媒が挙げられる。該シクロペン
タジエニル骨格とは、シクロペンタジエニル基、置換シ
クロペンタジエニル基等である。置換シクロペンタジエ
ニル基としては、炭素数１〜１０の炭化水素基、シリル
基、シリル置換アルキル基、シリル置換アリール基、シ
アノ基、シアノアルキル基、シアノアリール基、ハロゲ
ン基、ハロアルキル基、ハロシリル基等から選ばれた少
なくとも１種の置換基を有する置換シクロペンタジエニ
ル基等である。該置換シクロペンタジエニル基の置換基
は２個以上有していてもよく、また係る置換基同志が互
いに結合して環を形成してもよい。

【００２７】上記炭素数１〜１０の炭化水素基として
は、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラ
ルキル基等が挙げられ、具体的には、メチル、エチル、
ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソ
ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ペンチル
基、ヘキシル基、オクチル基、２−エチルヘキシル基、
デシル基等のアルキル基；シクロペンチル基、シクロア
ルキル基等のシクロアルキル基；フェニル基、トリル基
等のアリール基；ベンジル基、ネオフイル基等のアラル
キル基等が例示される。これらの中でもアルキル基が好
ましい。置換シクロペンタジエニル基の好適なものとし
ては、メチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロペ
ンタジエニル基、ｎ−ヘキシルシクロペンタジエニル
基、１，３−ジメチルシクロペンタジエニル基、１，３
−ｎ−ブチルメチルシクロペンタジエニル基、１，３−
ｎ−プロピルメチルエチルシクロペンタジエニル基など
が具体的に挙げられる。本発明における置換シクロペン
タジエニル基としては、これらの中でも炭素数３以上の
アルキル基が置換したシクロペンタジエニル基、特に
１，３−置換シクロペンタジエニル基等が好ましい。置
換基同志すなわち炭化水素同志が互いに結合して１また
は２以上の環を形成する場合の置換シクロペンタジエニ
ル基としては、インデニル基、炭素数１〜８の炭化水素
基（アルキル基等）等の置換基により置換された置換イ
ンデニル基、ナフチル基、炭素数１〜８の炭化水素基
（アルキル基等）等の置換基により置換された置換ナフ
チル基、炭素数１〜８の炭化水素基（アルキル基等）等
の置換基により置換された置換フルオレニル基等が好適
なものとして挙げられる。

【００２８】シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
を含む周期律表第IV族の遷移金属化合物の遷移金属とし
ては、ジルコニウム、チタン、ハフニウム等が挙げら
れ、特にジルコニウムが好ましい。該遷移金属化合物
は、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を通常１
〜３個有し、また２個以上有する場合は架橋基により互
いに結合していてもよい。なお、係る架橋基としては炭
素数１〜４のアルキレン基、アルキルシランジイル基、
シランジイル基などが挙げられる。周期律表第IV族の遷
移金属化合物においてシクロペンタジエニル骨格を有す
る配位子以外の配位子としては、代表的なものとして、
水素、炭素数１〜２０の炭化水素基（アルキル基、アル
ケニル基、アリール基、アルキルアリール基、アラルキ
ル基、ポリエニル基等）、ハロゲン、メタアルキル基、
メタアリール基などが挙げられる。

【００２９】シクロペンタジエニル骨格を有する配位子
を含む周期律表第IV族の遷移金属化合物の具体例として
は以下のものがある。モノアルキルメタロセンとして
は、ビス（シクロペンタジエニル）チタニウムメチルク
ロライド、ビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフ
ェニルクロライド、ビス（シクロペンタジエニル）ジル
コニウムメチルクロライド、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムフェニルクロライドなどがある。ジア
ルキルメタロセンとしては、ビス（シクロペンタジエニ
ル）チタニウムジメチル、ビス（シクロペンタジエニ
ル）チタニウムジフェニル、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジメチル、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジフェニル、ビス（シクロペンタジエ
ニル）ハフニウムジメチル、ビス（シクロペンタジエニ
ル）ハフニウムジフェニルなどがある。トリアルキルメ
タロセンとしては、シクロペンタジエニルチタニウムト
リメチル、シクロペンタジエニルジルコニウムトリメチ
ル、シクロペンタジエニルジルコニウムトリフェニル、
シクロペンタジエニルジルコニウムトリネオペンチル、
シクロペンタジエニルハフコニウムトリメチル、シクロ
ペンタジエニルハフニウムトリフェニルなどがある。

【００３０】モノシクロペンタジエニルチタノセンとし
ては、ペンタメチルシクロペンタジエニルチタニウムト
リクロライド、ペンタエチルシクロペンタジエニルチタ
ニウムトリクロライド、ビス（ペンタメチルシクロペン
タジエニル）チタニウムジフェニルなどが挙げられる。

【００３１】置換ビス（シクロペンタジエニル）チタニ
ウム化合物としては、ビス（インデニル）チタニウムジ
フェニルまたはジクロライド、ビス（メチルシクロペン
タジエニル）チタニウムジフェニルまたはジハロライ
ド；ジアルキル、トリアルキル、テトラアルキルまたは
ペンタアルキルシクロペンタジエニルチタニウム化合物
としては、ビス（１，２−ジメチルシクロペンタジエニ
ル）チタニウムジフェニルまたはジクロライド、ビス
（１，２−ジエチルシクロペンタジエニル）チタニウム
ジフェニルまたはジクロライドまたは他のジハライド錯
体；シリコン、アミンまたは炭素連結シクロペンタジエ
ン錯体としてはジメチルシリルジシクロペンタジエニル
チタニウムジフェニルまたはジクロライド、メチレンジ
シクロペンタジエニルチタニウムジフェニルまたはジク
ロライド、他のジハライド錯体が挙げられる。

【００３２】ジルコノセン化合物としては、ペンタメチ
ルシクロペンタジエニルジルコニウムトリクロライド、
ペンタエチルシクロペンタジエニルジルコニウムトリク
ロライド、ビス（ペンタメチルシクロペンタジエニル）
ジルコニウムジフェニル；アルキル置換シクロペンタジ
エンとしては、ビス（エチルシクロペンタジエニル）ジ
ルコニウムジメチル、ビス（メチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジメチル、ビス（ｎ−ブチルシクロペ
ンタジエニル）ジルコニウムジメチル、それらのハロア
ルキルまたはジハライド錯体；ジアルキル、トリアルキ
ル、テトラアルキルまたはペンタアルキルシクロペンタ
ジエンとしてはビス（ペンタメチルシクロペンタジエニ
ル）ジルコニウムジメチル、ビス（１，２−ジメチルシ
クロペンタジエニル）ジルコニウムジメチル、およびそ
れらのジハライド錯体；シリコン、炭素連結シクロペン
タジエン錯体としては、ジメチルシリルジシクロペンタ
ジエニルジルコニウムジメチルまたはジハライド、メチ
レンジシクロペンタジエニルジルコニウムジメチルまた
はジハライド、メチレンジシクロペンタジエニルジルコ
ニウムジメチルまたはジハライドなどが挙げられる。

【００３３】また、他の周期律表第IV族の遷移金属化合
物の例として、（ｔ−ブチルアミド）（テトラメチル−
η５−シクロペンタジエニル）−１，２−エタンジイル
ジルコニウムジクロライド、（ｔ−ブチルアミド）（テ
トラメチルシクロペンタジエニル）−１，２−エタンジ
イルチタンジクロライド、（メチルアミド）（テトラメ
チルシクロペンタジエニル）−１，２−エタンジイルジ
ルコニウムジクロライド、（メチルアミド）（テトラメ
チルシクロペンタジエニル）−１，２−エタンジイルチ
タンジクロライド、（エチルアミド）（テトラメチルシ
クロペンタジエニル）−メチレンタンジクロライド、
（ｔ−ブチルアミド）ジメチル（テトラメチルシクロペ
ンタジエニル）シランチタンジクロライド、（ｔ−ブチ
ルアミド）ジメチル（テトラメチルシクロペンタジエニ
ル）シランジルコニウムジクロライド、（ｔ−ブチルア
ミド）ジメチル（テトラメチルシクロペンタジエニル）
シランジルコニウムジベンジル、（ベンジルアミド）ジ
メチル−（テトラメチルシクロペンタジエニル）シラン
チタンジクロライド、（フェニルホスフイド）ジメチル
−（テトラメチルシクロペンタジエニル）シランチタン
ジクロライドなどが挙げられる。

【００３４】本発明における助触媒とは、前記周期律表
第IV族の遷移金属化合物を重合触媒として有効になしう
る、または触媒的に活性化された状態のイオン性電荷を
均衝させうるものをいい、具体的な助触媒としては、有
機アルミニウムオキシ化合物のベンゼン可溶のアルミノ
キサンやベンゼン不溶の有機アルミニウムオキシ化合
物、ホウ素化合物、酸化ランタンなどのランタノイド
塩、酸化スズ等が挙げられる。これらの中でもアルミノ
キサンが最も好ましい。

【００３５】上記触媒は無機化合物または有機化合物の
担体に担持して使用されてもよい。該担体としては無機
化合物または有機化合物の多孔質酸化物が好ましく、具
体的にはＳｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＭｇＯ、ＺｒＯ₂、ＴｉＯ
₂、Ｂ₂Ｏ₃、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ₂等または
これらの混合物が挙げられ、ＳｉＯ₂−Ａｌ₂Ｏ₃、Ｓｉ
Ｏ₂−Ｖ₂Ｏ₅、ＳｉＯ₂−ＴｉＯ₂、ＳｉＯ₂−Ｖ₂Ｏ₅、Ｓ
ｉＯ₂−ＭｇＯ、ＳｉＯ₂−Ｃｒ₂Ｏ₃等が挙げられる。こ
れらの中でもＳｉＯ₂およびＡｌ₂Ｏ₃からなる群から選
択された少なくとも１種の成分を主成分とするものが好
ましい。また、有機化合物としては、熱可塑性樹脂、熱
硬化性樹脂のいずれも使用でき、具体的には、粒子状の
ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、ポリ塩化
ビニル、ポリ（メタ）アクリル酸メチル、ポリスチレ
ン、ポリノルボルネン、各種天然高分子およびこれらの
混合物等が挙げられる。

【００３６】本発明の有機アルミニウム化合物として
は、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミ
ニウム等のトリアルキルアルミニウム；ジアルキルアル
ミニウムハライド；アルキルアルミニウムセスキハライ
ド；アルキルアルミニウムジハライド；アルキルアルミ
ニウムハイドライド、有機アルミニウムアルコキサイド
等が挙げられる。

【００３７】本発明に係るエチレン（共）重合体の製造
方法は、前記触媒の存在下、実質的に溶媒の存在しない
気相重合法、スラリー重合法、溶液重合法等で製造さ
れ、実質的に酸素、水等を断った状態で、ブタン、ペン
タン、ヘキサン、ヘプタン等の脂肪族炭化水素、ベンゼ
ン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素、シクロヘ
キサン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素等に
例示される不活性炭化水素溶媒の存在下または不存在下
で製造される。重合条件は特に限定されないが、重合温
度は通常１５〜３５０℃、好ましくは２０〜２００℃、
さらに好ましくは５０〜１１０℃であり、重合圧力は低
中圧法の場合通常常圧〜７０ｋｇ／ｃｍ²Ｇ、好ましく
は常圧〜２０ｋｇ／ｃｍ² Ｇであり、高圧法の場合通常
１５００ｋｇ／ｃｍ² Ｇ以下が望ましい。重合時間は低
中圧法の場合通常３分〜１０時間、好ましくは５分〜５
時間程度が望ましい。高圧法の場合、通常１分〜３０
分、好ましくは２分〜２０分程度が望ましい。また、重
合は一段重合法はもちろん、水素濃度、モノマー濃度、
重合圧力、重合温度、触媒等の重合条件が互いに異なる
２段階以上の多段重合法など特に限定されるものではな
い。特に好ましい製造方法としては特開平５−１３２５
１８号公報に記載の方法が挙げられる。

【００３８】第III層を形成する高圧ラジカル重合法に
よるエチレン系重合体とは、高圧ラジカル重合法による
低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、エチレン・ビニルエ
ステル共重合体、エチレンとα，β−不飽和カルボン酸
またはその誘導体との共重合体などが挙げられる。

【００３９】上記低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）は、
ＭＦＲが０．０５〜２０ｇ／１０分、さらに好ましくは
０．１〜１０ｇ／１０分の範囲である。この範囲であれ
ば、メルトテンションが適切な範囲となり、成形加工性
が向上する。また、ＭＦＲが２０ｇ／１０分を超えると
フィルムの強度が不足するようになる。また、密度は
０．９１〜０．９４ｇ／ｃｍ³、さらに好ましくは０．
９１２〜０．９３５ｇ／ｃｍ³の範囲である。この範囲
であれば、メルトテンションが適切な範囲となり、成形
加工性が向上する。メルトテンションは、１．５〜２５
ｇ、好ましくは３〜２０ｇ、さらに好ましくは３〜１５
ｇである。また、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎは、３．０〜１
２、好ましくは４．０〜８．０である。メルトテンショ
ンは樹脂の弾性項目であり、上記の範囲であれば成形加
工性が良好となる。

【００４０】上記エチレン・ビニルエステル共重合体と
は、高圧ラジカル重合法で製造されるエチレンを主成分
とするプロピオン酸ビニル、酢酸ビニル、カプロン酸ビ
ニル、カプリル酸ビニル、ラウリル酸ビニル、ステアリ
ン酸ビニル、トリフルオル酢酸ビニルなどのビニルエス
テル単量体との共重合体である。中でも、特に好ましい
ものとしては、酢酸ビニルを挙げることができる。ま
た、エチレン５０〜９９．５重量％、ビニルエステル
０．５〜５０重量％、他の共重合可能な不飽和単量体０
〜４９．５重量％からなる共重合体が好ましい。特に、
ビニルエステルの含有量は３〜３０重量％、好ましくは
５〜２５重量％の範囲である。エチレン・ビニルエステ
ル共重合体のＭＦＲは、０．１〜５０ｇ／１０分、さら
に好ましくは０．３〜３０ｇ／１０分の範囲である。

【００４１】該エチレンとα，β−不飽和カルボン酸ま
たはその誘導体との共重合体としては、エチレン・（メ
タ）アクリル酸またはそのアルキルエステル共重合体が
挙げられ、これらのコモノマーとしては、アクリル酸、
メタクリル酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチ
ル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル
酸プロピル、メタクリル酸プロピル、アクリル酸イソプ
ロピル、メタクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ−ブ
チル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸シクロヘキ
シル、メタクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ラウリ
ル、メタクリル酸ラウリル、アクリル酸ステアリル、メ
タクリル酸ステアリル、アクリル酸グリシジル、メタク
リル酸グリシジル等を挙げることができる。この中でも
特に好ましいものとして、（メタ）アクリル酸のメチ
ル、エチル等のアルキルエステルを挙げることができ
る。特に、（メタ）アクリル酸エステルの含有量は３〜
３０重量％、好ましくは５〜２５重量％の範囲である。
エチレンとα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体
との共重合体のＭＦＲは０．１〜５０ｇ／１０分、さら
に好ましくは０．３〜３０ｇ／１０分である。

【００４２】また、本発明に係る第III層においては、
低密度ポリエチレンに、エチレン・酢酸ビニル共重合
体、ワックス等を配合することにより、さらに低温ヒー
トシール性が良好になる。エチレン・酢酸ビニル共重合
体の配合量は、第III層を形成するポリエチレン系樹脂
に対して５０重量％以下であることが好ましい。配合量
が５０重量％を超えると耐熱性が劣ることになる。

【００４３】本発明の包材用多層フィルムの各層には、
必要に応じて酸化防止剤、アンチブロッキング剤、滑
剤、帯電防止剤、防曇剤、紫外線吸収剤、有機あるいは
無機フィラー、有機系あるいは無機系顔料、造核剤、架
橋剤などの公知の添加剤を本発明の包材用多層フィルム
の特性を本質的に阻害しない範囲で添加することができ
る。

【００４４】本発明の包材用多層フィルムは、第Ｉ層、
第II層、および第III層を共押出法により成形すること
によって製造される。成形方法としては、例えば、多層
インフレーション成形法、多層キャスト成形法等によっ
て生産性高く製造できる。中でも、多層インフレーショ
ン成形法が、経済性、成形性等の点で好適に用いられ
る。

【００４５】なお、本発明の包材用多層フィルムにおい
ては、第II層と第Ｉ層の間、または第II層と第III層と
の間に、その他の層を介在させてもよい。ただし、第Ｉ
層および第III層は、それぞれ包材用多層フィルムの最
外層および最内層に存在させることが好ましい。その他
の層としては、第II層とその両面の第Ｉ層および第III
層とをより強固に結合するための接着性樹脂層を用いる
ことが好ましい。かかる方法により製造された包材用多
層フィルムの厚さは、使いやすさの点から一般に２０〜
４００μｍであり、５０〜２００μｍあることが好まし
い。また、第II層の厚みは、包材用多層フィルム全体の
厚みの３０〜８０％、特に４０〜８０％であることが好
ましい。第II層の厚みが３０％未満では、低温衝撃強度
が不良となり、８０％を超えると第Ｉ層および第III層
の厚みが薄くなり、成形が困難になる。

【００４６】本発明の包材用多層フィルムは、ＡＳＴＭ
Ｄ−１７０９Ｂ法に準拠して測定されたダートイン
パクト強度が、５００ｇ以上であることが望ましい。包
装材料の強度の指標となるダートインパクト強度が５０
０ｇ以上である多層フィルムは、耐ピンホール性（防湿
性）に優れたものである。また、本発明の包材用多層フ
ィルムは、ＪＩＳＺ０２０８−１９７６（カップ法）
に準拠して測定された防湿性（透湿度）が、８ｇ／ｍ²
（２４時間、厚み１００μｍのフィルム）以下であるこ
とが望ましい。また、本発明の包材用多層フィルムは、
ヒートシール温度が、１２０℃以下であることが望まし
い。ここで、本発明に係るヒートシール温度は、以下の
ようにして求める。フィルムを幅１５ｍｍの短冊状に複
数切り取り、これら短冊状フィルムをシール圧力２ｋｇ
／ｃｍ² 、シール時間１秒の条件下でそれぞれ温度を変
えて第III層同士をヒートシールする。これら試験片を
３００ｍｍ／分の速度で剥離して剥離強度を調べる。そ
の結果、剥離強度が１ｋｇ／１５ｍｍ幅を示した試験片
のシール温度をもってヒートシール温度とする。ダート
インパクト強度、防湿性、およびヒートシール温度が上
記範囲内にある包材用多層フィルムは、包装材料として
広い分野に適用が可能となる。

【００４７】本発明の包材用多層フィルムは、第Ｉ層に
高密度ポリエチレンを主成分とするポリオレフィン系樹
脂を使用することにより、防湿性（透湿度）が８ｇ／ｍ
² （２４時間、厚み１００μｍのフィルム）以下とな
り、湿気をコントロールする必要性のある内容物に対す
る包材として好適である。さらに、第III層に低密度ポ
リエチレン等を主成分とするポリエチレン系樹脂を使用
することにより、第III層同士のヒートシール温度が１
２０℃以下となり、低温ヒートシールが可能な優れたフ
ィルムとなる。

【００４８】

【実施例】以下、実施例を示して本発明を更に詳しく説
明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるも
のではない。

【００４９】本実施例における試験方法は以下の通りで
ある。［密度］ＪＩＳＫ６７６０に準拠した。［ＭＦＲ］ＪＩＳＫ６７６０に準拠した。［Ｍｗ／Ｍｎ］ＧＰＣ（ウォータース社製１５０Ｃ型）
を用い、溶媒として１３５℃のＯＤＣＢを使用した。カ
ラムは東ソーのＧＭＨ_HR−Ｈ（Ｓ）を使用した。［ＴＲＥＦ］酸化防止剤（ＢＨＴ）を加えたエチレン
（共）重合体を１３５℃のＯＤＣＢに溶解して、０．０
５重量％の試料を得た。カラムを１４０℃に保って試料
５ｍｌを注入して０．１℃／分で２５℃まで冷却し、ポ
リマーをガラスビーズ上に沈着させた後、カラムを下記
条件にて昇温して各温度で溶出したポリマー濃度を赤外
検出器で検出した。溶媒：ＯＤＣＢ、流速：１ｍｌ／分、昇温速度：５０℃
／ｈｒ、検出器：赤外分光器（波長２９２５ｃｍ^-1）、
カラム：０．８ｃｍφ×１２ｃｍＬ（ガラスビーズを充
填）

【００５０】［ダートインパクト強度］ＡＳＴＭＤ−
１７０９Ｂ法に準拠した。［防湿性］ＪＩＳＺ０２０８−１９７６（カップ法）
に準拠した。［ヒートシール温度］フィルムを幅１５ｍｍの短冊状に
複数切り取り、これら短冊状フィルムをシール圧力２ｋ
ｇ／ｃｍ² 、シール時間１秒の条件下でそれぞれ温度を
変えてヒートシールした。これら試験片を３００ｍｍ／
分の速度で剥離して剥離強度を調べた。その結果、剥離
強度が１ｋｇ／１５ｍｍ幅を示した試験片のシール温度
をもってヒートシール温度とした。

【００５１】（エチレン共重合体）（Ａ１）：シングルサイト系触媒によるエチレン−１−
ブテン共重合体（イ）密度：０．９２５ｇ／ｃｍ³ （ロ）ＭＦＲ：０．５ｇ／１０分（ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．７（ニ）組成分布パラメーターＣｂ：１．２４（ホ）ＴＲＥＦピーク温度：７０．３℃、７５．１℃、
９５．１℃ （Ａ２）：シングルサイト系触媒によるエチレン−１−
ヘキセン共重合体（イ）密度：０．９２６ｇ／ｃｍ³ （ロ）ＭＦＲ：０．７ｇ／１０分（ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．６（ニ）組成分布パラメーターＣｂ：１．２３（ホ）ＴＲＥＦピーク温度：６９．７℃、９２．１℃

【００５２】高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエ
チレン、および低密度ポリエチレンとしては以下のもの
を用いた。（高密度ポリエチレン）ＨＤＰＥ（１）：密度０．９５０ｇ／ｃｍ³ 、ＭＦＲ
０．８ｇ／１０分ＨＤＰＥ（２）：密度０．９５２ｇ／ｃｍ³ 、ＭＦＲ
０．５ｇ／１０分（直鎖状低密度ポリエチレン）ＬＬＤＰＥ（１）：密度０．９２０ｇ／ｃｍ³ 、ＭＦＲ
０．８ｇ／１０分ＬＬＤＰＥ（２）：密度０．９２２ｇ／ｃｍ³ 、ＭＦＲ
１．２ｇ／１０分（低密度ポリエチレン）ＬＤＰＥ（１）：密度０．９２０ｇ／ｃｍ³ 、ＭＦＲ
１．０ｇ／１０分ＬＤＰＥ（２）：密度０．９２２ｇ／ｃｍ³ 、ＭＦＲ
０．８ｇ／１０分

【００５３】［実施例１］第Ｉ層材としてＨＤＰＥ
（１）８０重量％とＬＬＤＰＥ（１）２０重量％とから
なる樹脂組成物を用い、第II層材としてエチレン共重合
体（Ａ１）を用い、第III層材としてＬＤＰＥ（１）を
用い、空冷インフレーション法により包材用多層フィル
ムの製造を行った。ここで、インフレーション成形は、
４０ｍｍφ成形機３台による３層成形機を用い、ダイス
１００ｍｍφ、吐出量３０ｋｇ／ｈｒ、成形温度２３０
℃の条件で行った。第Ｉ層、第II層、第III層の厚み比
は１：２：１、フィルム全厚みは１００μｍ、ブロー比
は２であった。この包材用多層フィルムについて、ダー
トインパクト強度、防湿性、ヒートシール温度を測定
し、さらにインフレーション成形性を評価した。結果を
表１に示す。

【００５４】［実施例２〜６］第Ｉ層、第II層、第III
層に用いる樹脂の種類や配合比を表１に示すように変化
させた以外は実施例１と同様に行った。結果を表１に示
す。

【００５５】［比較例１］第Ｉ層、および第III層の樹
脂をエチレン共重合体（Ａ１）に変更した以外は実施例
１と同様に行った。結果を表１に示す。得られた包材用
多層フィルムは、防湿性および低温ヒートシール性が劣
っていた。

【００５６】［比較例２］第III層の樹脂をエチレン共
重合体（Ａ１）に変更した以外は実施例１と同様に行っ
た。結果を表１に示す。得られた包材用多層フィルム
は、低温ヒートシール性が劣っていた。

【００５７】［比較例３］第Ｉ層の樹脂をエチレン共重
合体（Ａ１）に変更した以外は実施例１と同様に行っ
た。結果を表１に示す。得られた包材用多層フィルム
は、防湿性が劣っていた。

【００５８】

【表１】

【００５９】

【発明の効果】以上説明したように、本発明の包材用多
層フィルムにあっては、高密度ポリエチレンを主成分と
するポリオレフィン系樹脂からなる第Ｉ層と、上述の
（イ）〜（ニ）の要件を満足するエチレン単独重合体ま
たはエチレン・α−オレフィン共重合体を主成分とする
エチレン系樹脂からなる第II層と、高圧ラジカル法から
なるエチレン系重合体を主成分とするポリエチレン系樹
脂からなる第III層とから少なくとも構成されているの
で、ダートインパクト強度が高く、防湿性、低温ヒート
シール性、インフレーション成形性に優れたものとな
る。

【００６０】また、前記エチレン単独重合体またはエチ
レン・α−オレフィン共重合体が、さらに上述の（ホ）
の要件を満足すれば、さらに耐熱性および剛性が向上す
る。また、前記エチレン単独重合体またはエチレン・α
−オレフィン共重合体が、少なくとも共役二重結合を持
つ有機環状化合物および周期律表第IV族の遷移金属化合
物を含む少なくとも１種の触媒の存在下で、エチレンま
たはエチレンと炭素数３〜２０のα−オレフィンとを
（共）重合させることにより得られるものである場合、
機械的特性、低温ヒートシール性がさらに向上し、耐熱
ブロッキング性、耐熱性のよいものとなる。また、フィ
ルム全体の厚さが２０〜４００μｍであり、かつ第II層
の厚さが全体の厚さの３０〜８０％である場合、ダート
インパクト強度とインフレーション成形性とのバランス
に優れたものとなる。また、ダートインパクト強度（Ｂ
法）が５００ｇ以上、防湿性（透湿度）が８ｇ／ｍ
²（２４時間）以下、第III層同士のヒートシール温度が
１２０℃以下である場合、各種包装材料として広い分野
に適用が可能となる。

【００６１】そして、本発明の包材用多層フィルムの製
造方法にあっては、第Ｉ層材として高密度ポリエチレン
を主成分とするポリオレフィン系樹脂を用い、第II層材
として上述の特定の要件を満足するエチレン単独重合体
またはエチレン・α−オレフィン共重合体を主成分とす
るエチレン系樹脂を用い、第III層材として高圧ラジカ
ル法からなるエチレン系重合体を主成分とするポリエチ
レン系樹脂を用い、多層インフレーション成形法により
多層フィルムを成形する方法であるので、ダートインパ
クト強度が高く、防湿性、低温ヒートシール性に優れ、
インフレーション成形性の良好な包材用多層フィルムを
生産性高く得ることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続きＦターム(参考） 4F100 AK04B AK04C AK05A AK06C AK62B AK63B BA03 BA07 BA10A BA10C BA16 BA25 BA25B EJ372 GB15 GB23 JA06B JA07B JA13A JA13B JA20B JB07B JD04 JK01 JL12 YY00 YY00A YY00B 4J002 BB03W BB033 BB05W BB05X BB053 BB063 BB073 BB12W BB15W BB15X GG02

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】密度が０．９３５ｇ／ｃｍ³ 以上の高密
度ポリエチレンを主成分とするポリオレフィン系樹脂か
らなる第Ｉ層と、下記（イ）〜（ニ）の要件を満足するエチレン単独重合
体またはエチレン・α−オレフィン共重合体を主成分と
するエチレン系樹脂からなる第II層と、高圧ラジカル重合法からなるエチレン系重合体を主成分
とするポリエチレン系樹脂からなる第III層とから少な
くとも構成されることを特徴とする包材用多層フィル
ム。（イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレートが０．０１〜５０ｇ／１０分（ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜４．５（ニ）組成分布パラメータＣｂが２．００以下
【請求項２】前記エチレン単独重合体またはエチレン
・α−オレフィン共重合体が、更に下記（ホ）の要件を
満足することを特徴とする請求項１記載の包材用多層フ
ィルム。（ホ）連続昇温溶出分別法（ＴＲＥＦ）による溶出温度
−溶出量曲線のピークが複数個存在すること
【請求項３】前記エチレン単独重合体またはエチレン
・α−オレフィン共重合体の（ニ）組成分布パラメータ
Ｃｂが、１．０８〜２．００であることを特徴とする請
求項１または請求項２記載の包材用多層フィルム。
【請求項４】前記エチレン単独重合体またはエチレン
・α−オレフィン共重合体が、シングルサイト系触媒の
存在下で、エチレンまたはエチレンと炭素数３〜２０の
α−オレフィンとを（共）重合させることにより得られ
るものであることを特徴とする請求項１ないし３いずれ
か一項に記載の包材用多層フィルム。
【請求項５】フィルム全体の厚さが２０〜４００μｍ
であり、かつ第II層の厚さが全体の厚さの３０〜８０％
であることを特徴とする請求項１ないし４いずれか一項
に記載の包材用多層フィルム。
【請求項６】ダートインパクト強度（Ｂ法）が５００
ｇ以上、防湿性（透湿度）が８ｇ／ｍ²（２４時間）以
下、第III層同士のヒートシール温度が１２０℃以下で
あることを特徴とする請求項１ないし５いずれか一項に
記載の包材用多層フィルム。
【請求項７】密度が０．９３５ｇ／ｃｍ³ 以上の高密
度ポリエチレンを主成分とするポリオレフィン系樹脂か
らなる第Ｉ層と、下記（イ）〜（ニ）の要件を満足する
エチレン単独重合体またはエチレン・α−オレフィン共
重合体を主成分とするエチレン系樹脂からなる第II層
と、高圧ラジカル重合法からなるエチレン系重合体を主
成分とするポリエチレン系樹脂からなる第III層とから
少なくとも構成される包材用多層フィルムを、多層イン
フレーション成形法により成形することを特徴とする包
材用多層フィルムの製造方法。（イ）密度が０．８６〜０．９７ｇ／ｃｍ³ （ロ）メルトフローレートが０．０１〜５０ｇ／１０分（ハ）分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．５〜４．５（ニ）組成分布パラメータＣｂが２．００以下