FR2472251A1 - Procede de production de tritium dans un reacteur nucleaire, reacteur pour la mise en oeuvre de ce procede, elements combustibles et coeur pour de tels reacteurs - Google Patents

Abstract

UN PROCEDE POUR PRODUIRE DU TRITIUM DANS UN REACTEUR NUCLEAIRE CONSISTE A DISPOSER, DANS DES CHAMBRES MENAGEES DANS UN REACTEUR, UN COMBUSTIBLE NUCLEAIRE ET DE PETITES PARTICULES CIBLES 51 FAITES DE NOYAUX 53 D'UN COMPOSE DE LITHIUM, PAR EXEMPLE LIA1O, D'UN REVETEMENT INTERIEUR 57 D'UNE MATIERE POREUSE ET D'UN REVETEMENT EXTERIEUR 59 ETANCHE AUX GAZ D'UNE MATIERE RELATIVEMENT DENSE, IRRADIER LES PARTICULES CIBLES PAR DES NEUTRONS THERMIQUES POUR PROVOQUER LA TRANSMUTATION DES NUCLEIDES LI ET CREER DE L'HELIUM ET DU TRITIUM QUI EST RETENU DANS LE REVETEMENT EXTERIEUR ETANCHE AUX GAZ; ON RECUPERE LE TRITIUM DES PARTICULES CIBLES IRRADIEES; L'INVENTION S'APPLIQUE NOTAMMENT A LA PRODUCTION SIMULTANEE DE TRITIUM ET D'ELECTRICITE DANS UN REACTEUR NUCLEAIRE HAUTE TEMPERATURE REFROIDI PAR UN GAZ ET MODERE AU GRAPHITE.

Description

La présente invention concerne un procédé pour produire

du tritium dans un réacteur nucléaire.

On produit généralement le tritium à partir de l'isotope du lithium de masse atomique 6 par absorption de neutrons lents provoquant une transmutation produisant un atome de

tritium et une particule alpha (c'est-à-dire un noyau d'hé-

lium), selon une réaction (n, a). Le lithium naturel contient environ 7, 49 % de l'isotope 6Li le reste étant constitué de l'isotope 7Li. Pour la production industrielle, on utilise le lithium sous une forme naturelle ou enrichie dans un récipient scellé à double paroi imperméable à l'hydrogène que l'on place dans le coeur d'un réacteur de production de plutonium. On a utilisé le lithium sous forme d'un alliage avec du magnésium ou de l'aluminium et également sous forme d'oxyde. Les gros

réacteurs refroidis par l'eau, qui sont modérés soit au gra-

phite soit à l'eau lourde, produisent du tritium essentielle-

ment comme sous-produit de la production du plutonium et en raison des besoins toujours croissants en tritium (qui seront encore accrus lorsque la technologie de la fusion atteindra un stade économique), de nouveaux procédés économiques de

production du tritium sont souhaitables.

La demanderesse a découvert que les réacteurs à haute température refroidis par un gaz et modérés au graphite (réacteurs à haute température gaz-graphite) permettent de façon remarquable de produire à la fois du tritium et de 1' énergie électrique utile selon la technologie actuelle. Ces réacteurs ont par nature un taux de conversion relativement

élevé si bien qu'on dispose d'un excès de neutrons pour pro-

duire un matériau fertile à partir d'un matériau fissile et on les utilise à ce jour pour produire de l'uranium-233 à partir du thorium. L'emploi de petites particules enrobées contenant du lithium, constituant de petits récipients sous pression individuels retenant le tritium, comme matériel cible dans les éléments combustibles constituant le coeur d'un réacteur nucléaire gaz-graphite, permet de produire du tritium sans arrêter la production d'énergie de ce réacteur nucléaire et sans pratiquement créer de risque de sécurité. La totalité du tritium créé dans les particules cibles à base de lithium est pratiquement retenue dans ces particules; cependant, si

247225 1

de petites quantités de tritium s'échappent hors des revête-

ments, on peut les récupérer dans le courant de gaz réfrigé-

rant primaire. Lorsque la période de vie des éléments combus-

tibles s'est écoulée, on récupère le tritium. Généralement on retire d'abord les éléments combustibles du réacteur puis on récupère le tritium par chauffage dans une installation conçue à cet effet. On peut également récupérer le tritium lors du retraitement de l'ensemble des éléments combustibles

et de la récupération de l'uranium fissile restant.

Un des objets de l'invention est un procédé amélioré pour produire du tritium dans un réacteur nucléaire. Selon l'invention un procédé pour produire du tritium à partir d'un composé de lithium dans un réacteur nucléaire est caractérisé par le fait que l'on forme de petites particules enrobées constituées de noyaux contenant un composé de lithium, d'un revêtement intérieur en matière poreuse et d'un revêtement extérieur étanche aux gaz en matière relativement dense, on irradie les particules enrobées avec des neutrons thermiques

dans un réacteur nucléaire refroidi par un gaz pour provo-

quer la transmutation de la majeure partie des nucléides 6Li pour former de l'hélium et du tritium et on récupère le

tritium des particules.

L'invention sera mieux comprise à la lecture de la des-

cription détaillée qui suit faite en regard des dessins annexés dans lesquels

la figure 1 est une vue en perspective d'un élément com-

bustible conçu pour être utilisé dans le coeur prismatique d'un réacteur nucléaire refroidi par un gaz, que l'on peut

utiliser pour produire du tritium selon le procédé de l'in-

vention; la figure 2 est une vue schématique montrant un réacteur nucléaire comportant un coeur de réacteur formé d'éléments combustibles du type illustré par la figure 1; la figure 3 est une-coupe fragmentaire d'un-élément combustible illustré par la figure 1; la figure 4 est une coupe fragmentaire d'un autre mode

de réalisation d'un élément combustible semblable à la figu-

re 3; et la figure 5 est une vue agrandie d'une particule cible pouvant être utilisée dans l'élément combustible de la figure 1.

On a mis au point des réacteurs nucléaires à haute tem-

pérature refroidis par un gaz et modérés au graphite qui utilisent la chaleur produite par la fission nucléaire pour produire, dans des générateurs de vapeur, de la vapeur d'eau

que l'on utilise ensuite pour entraîner des turbines produc-

trices d'électricité et comme source de chaleur pour d'autres applications. Ces réacteurs utilisent des coeurs faits d' éléments combustibles sous forme de blocs prismatiques qui

comportent des trous de réfrigérant qui les traversent paral-

lèlement à l'axe, ces trous étant placés entre des chambres de combustible parallèles allongées, ou utilisent des coeurs faits d'un lit de boules sphériques de graphite disposées

sans ordre dans un récipient sous pression, le gaz réfrigé-

rant passant à traversles interstices du lit (ce qu'on appelle

généralement une zone active en forme de boules). Le combus-

tible nucléaire en particules de ces éléments combustibles est sous forme de petites particules ayant des revêtements servant de récipient sous pression retenant les produits de fission. Ces particules combustibles comportent un noyau en

matériau fissile, par exemple de l'uranium enrichi en isoto-

pe-235 sous forme de carbure, d'oxyde ou d'un mélange de

carbure, d'uranium et d'oxyde d'uranium. Ces noyaux contien-

nent également souvent du thorium comme diluant et comme

matériau fertile. Des exemples de telles particules de combus-

tible nucléaire sont décrits en détail dans le brevet US n' 3 649 452. Ce type de particules de combustible nucléaire s'

est révélé particulièrement bien adapté aux réacteurs nuclé-

aires refroidis par un gaz.

La-figure 2 illustre un réacteur nucléaire refroidi par un gaz à coeur prismatique utilisant des éléments combustibles 11 (figure 1) constitués de blocs de graphite 13 ayant une surface supérieure et une surface inférieure 15 hexagonales réunies par des faces latérales perpendiculaires 19. Le coeur 21 du réacteur nucléaire est formé de plusieurs colonnes verticales de ces éléments combustibles 11 empilés les uns au-dessus des autres, placées dans un récipient sous pression 23. Les blocs 13 comportent plusieurs trous de réfrigérant (figures 3 et 5) disposés avec un écartement triangulaire constant. Les trous de réfrigérant 25 traversent les blocs

de haut en bas parallèlement à l'axe et constituent des pas-

sages du gaz réfrigérant, de préférence l'hélium, qui extrait la chaleur des réactions de fission nucléaire. Des chambres de combustible 27 ayant un diamètre légèrement inférieur à celui des trous de réfrigérant 25 sont placées selon une disposition triangulaire ayant un écartement inférieur si bien que chaque trou de réfrigérant est entouré de plusieurs

chambres de combustible.

Pour faciliter l'alignement des éléments combustibles individuels ll sous forme de colonnes empilées, les blocs 13 sont munis chacun de broches courtes 31 qui font saillie à la surface supérieure de chaque élément combustible et qui se logent dans des cavités correspondantes disposées dans la

surface inférieure. Les broches 31 et les cavités sont dispo-

sées de façon à ménager l'alignement des trous 25.

Le coeur 21 du réacteur, constitué de ces colonnes d'éléments combustibles 11 est placé dans un récipient sous pression 23 fait de béton précontraint ou postcontraint ou similaire, qui peut comporter un revêtement intérieur en acier 33. Un réflecteur périphérique 35 est constitué de blocs prismatiques de graphite sans comubstible comme il est bien connu dans l'art des réacteurs nucléaires. Le réfrigérant primaire constitué d'hélium est mis en circulation vers le bas à travers le coeur 21 par des soufflantes 37 qui sont de préférence disposées dans des cavités appropriées ménagées dans le récipient sous pression 23. Pour maintenir le courant de réfrigérant primaire dans le récipient sous pression 23, des générateurs de vapeur 39 sont également disposés dans des

cavités à l'intérieur du récipient sous pression. Le réfrigé-

rant primaire constitué d'hélium est donc mis en circulation par les soufflantes 37 à travers le coeur du réacteur 21 o il fixe la chaleur puis à travers le générateur de vapeur 39

o il échange sa chaleur avec un courant de réfrigérant se-

condaire constitué d'eau qui est transformée en vapeur. Les soufflantes 37 ont un effet d'aspiration sur les générateurs de vapeur 39 et renvoient le réfrigérant primaire vers le

bas à travers le coeur pour qu'une autre passe s'effectue.

La demanderesse a découvert que des modifications très

minimes de réacteurs haute température gaz-graphite- suffi-

sent pour incorporer avec le combustible nucléaire dans les éléments combustibles individuels il des particules cibles contenant du 6Li. Les particules cibles présentent une compa- tibilité neutronique dans la réaction de fission nucléaire et

on peut les utiliser au lieu du poison combustible (par exem-

ple le bore) qui est normalement incorporé dans de tels élé-

ments combustibles et également à la place de la majeure partie du thorium fertile. Dans les élémentscombustibles 11 de

structure prismatique, les chambres de combustible 27 déli-

mitent de façon générale le volume disponible pour la mise

en place du combustible nucléaire.Lorsqu'on utilise un réac-

teur haute température gaz-graphite pour produire du tritium, environ 3 à environ 5 % seulement du volume des chambres de combustible sont occupés par les particules cibles, le reste

du volume disponible contenant le combustible nucléaire.

Le 6Li a une section efficace extrêmement importante égale à environ 953 barns, pour l'absorption des neutrons thermiques et la transmutation correspondante produisant du

tritium et de l'hélium. Par conséquent, le lithium est auto-

protégé et pour obtenir une conversion efficace du Li en

tritium, il est important de disperser le lithium dans l'en-

semble du coeur du réacteur. On obtient une excellente dis-

persion lorsqu'on forme de petits noyaux ou grains d'un com-

posé de lithium, ayant une taille de l'ordre d'environ 300 à 1000 pm et qu'on sépare ces noyaux les uns des autres par des revêtements extérieurs les entourant totalement. La mise en place d'une certaine quantité de cette matière cible dans

chacune des chambres de combustible 27 accroît encore la dis-

persion globale. -

Dans un élément combustible, comme illustré par la fi-

gure 3, des barreaux courts 41 des particules cibles unies entre elles par un liant approprié tel que du brai carbonisé, sont situés en une position adjacente à l'extrémité supérieure et inférieure de chacune des chambres de combustible 27 et

des barreaux semblables 43 de combustible nucléaire remplis-

sent la majeure partie des chambres de combustible 27 dans les régions situées entre les barreaux supérieurs et inférieurs

2472Z51

de particules cibles. Des bouchons de graphite 45 ferment 1'

extrémité supérieure et des éléments d'écartement 47 en matiè-

re plastique décomposable par la chaleur sont situés en des-

sous des bouchons. Cette disposition facilite la récupération sélective du tritium par découpage physique des extrémités supérieures et inférieures de l'élément combustible 11 puis

retraitement séparé de ces portions découpées pour en récupé-

rer le tritium comme décrit ci-après. La figure 4 illustre une autre version d'un élément combustible 11' selon laquelle

la matière cible est façonnée en pastilles relativement pla-

tes 41' qui sont disposées alternativement entre des rouleaux adjacents 43 de combustible nucléaire sur la totalité de la

longueur de chaque chambre de combustible 27. Cette disposi-

tion améliore la dispersion dans le coeur du réacteur nu-

cléaire mais ne facilite pas la récupération sélective du tritium par le traitement de portions séparées des éléments combustibles. La figure 5 illustre un exemple de particules cibles 51 constituées d'un petit noyau 53, de préférence sphéroidal, ayant un diamètre d'environ 30 à environ 1000 Pm. Le noyau

53 est entouré d'un revêtement intérieur 57 de nature géné-

ralement poreuse qui permet l'accumulation de l'hélium et du tritium produits par la transmutation du lithium et qui est lui-même entouré d'un revêtement extérieur 59 formant la barrière étanche aux gaz qui empêche l'échappement de 1'

hélium et du tritium.

Les noyaux 53 sont faits d'un composé solide du lithium qui est de préférence stable aux températures utilisées pour

le dépôt par vaporisation des revêtements qui les entourent.

On peut utiliser comme matière du noyau, le lithium à l'état d'oxyde tel quel ou en combinaison avec un autre élément réfractaire. On peut citer comme exemples de telles matières, l'oxyde de lithium, l'aluminate de lithium (LiAlO2) et les silicates de lithium (Li2SiO3), (Li4SiO4). Le composé de

lithium doit avoir un point de fusion et d'autres caractéris-

tiques qui le rendent compatible avec %les opérations d'enro-

bage. On peut l'utiliser sous une forme quelconque sous la-

quelle les noyaux ont une stabilité mécanique permettant de

les traiter dans un appareil de revêtement par vaporisation.

Par exemple on peut former de petits grains selon un procédé d'agglomération de poudre ou par pressage à froid dans des

matrices d'acier puis fritter pour obtenir la résistance mé-

canique et accroître la densité. Par exemple on peut presser à froid de la poudre d'aluminate de lithium dans une matrice à environ 20 000 kPa puis fritter sous vide à environ 12000C

pendant 8 heures. On peut également fritter des grains obte-

nus par agglomération de poudre pour leur conférer une résis-

tance mécanique. Si on désire une densité élevée, on peut ren-

dre les grains frittés sphéroidaux en les faisant tomber à travers une zone chauffée entre 1800 et 22000C pour qu'ils fondent et se densifient en éléments sphéroidaux selon la

technologie connue.

De façon générale, on densifie les noyaux 53 à au moins environ 70 % de la densité théorique. On entend par densité théorique, la densité maximale d'un composé stoechiométrique particulier. Le composé de lithium que l'on préfère est de l'aluminate de lithium ayant une masse volumique théorique d'environ 2,55 g/cm3. Bien que la densification à une densité voisine de la densité théorique soit possible, on préfère utiliser des noyaux 53 ayant une densité d'environ 70 % à % de la densité théorique, pour des raisons liées à la dispersion spatiale et au maintien final des produits gazeux

de la transmutation du lithium.

Pour éviter la réaction de l'aluminate de lithium avec les vapeurs auxquelles il peut être exposé lors des opérations d'enrobage, on applique une couche d'étanchéité en carbone imperméable 55 à une température inférieure à 11000C et de

préférence à une température ne dépassant pas environ 10000C.

On peut déposer ce revêtement d'étanchéité dans un lit de par-

ticules fluidisé par un courant de gaz, dans un tambour rota-

tif ou dans un autre type d'appareil d'enrobage à lit agité.

Les couches d'étanchéité de carbone pyrolytique doivent avoir une masse volumique d'environ 1,8 à 2,0 g/cm3 et elles sont -de préférence orientées. Une épaisseur d'environ 10 à 30 um d'un tel carbone pyrolytique forme un revêtement étanche approprié et on peut la déposer à partir d'un mélange d'

acétylène et d'un gaz inerte tel que l'argon.

La couche poreuse 57 qui est disposée pour recevoir 1' hélium et le tritium à l'intérieur des petits récipients

sous pression, est de préférence faite de carbone pyrolyti-

que ayant une masse volumique comprise entre environ 0,9 et 1,2 g/cm3. L'épaisseur de la couche poreuse de carbone pyrolytique 57 dépend de la quantité de 6Li incorporée aux

noyaux 53 et de la pression à laquelle le revêtement exté-

rieure étanche aux gaz peut résister.

S'il n'y a pas de limitation à l'importance de l'espace occupé par les particules cibles dans le coeur du réacteur nucléaire, on peut utiliser des quantités plus importantes de matière poreuse pour éviter l'établissement.de pressions gazeuses élevées à l'intérieur de la barrière étanche aux gaz. D'autre part, si des limitations particulières réduisent l'importance de l'espace occupé par les particules cibles, on peut utiliser une épaisseur moindre du carbone pyrolytique poreux avec un revêtement extérieur légèrement plus épais

résistant à l'établissement d'une pression gazeuse plus éle-

vée. En général, pour des noyaux de 300 à 500 vm, il est sou-

haitable d'utiliser au moins environ 75 pm de carbone pyroly-

tique poreux.

Dans le revêtement extérieur constituant la barrière

étanche aux gaz empêchant l'échappement du tritium, le revê-

tement extérieur 59 est fait de carbure de silicium dense ou de carbure de zirconium dense. Le réacteur peut fonctionner de telle sorte que les températures des particules cibles soient comprises entre environ 900 et 10000C pour lesquelles le carbure de silicium dense et le carbure de zirconium dense constituent une barrière efficace s'opposant au passage du tritium. Comme c'est généralement le cas avec de telles barrières, plus la matière est épaisse, plus la barrière est efficace et il semblequ'on doivent utiliser au moins environ pm de SiC ou de ZrC. Par exemple on peut utiliser une

couche de carbure de silicium épaisse de 90 vm ou même plus.

La couche de carbure faisant barrière doit avoir une densité d'au moins 95 % de la densité théorique. Le dépôt de carbure

de silicium par vaporisation permet d'obtenir assez facile-

ment des dépôts ayant une densité supérieure à 99% de la den-

sité théorique. Par exemple dans le cas du carbure de sili-

cium ayant une masse volumique théorique de 3,22 g/cm,on

247Z251

peut obtenir des masses volumiques supérieures à 3,20 g/cm Des couches 61 et 63 de carbone pyrolytique isotrope ayant une masse volumique comprise entre environ 1,7 et 2,0 g/cm3 et une épaisseur individuelle comprise entre environ 35 et 45 pm sont disposées immédiatement à l'intérieur et à

l'extérieur du revêtement extérieur 59. On dépose ces revê-

tements isotropes à partir d'un mélange d'acétylène, de pro-

pylène et d'un gaz inerte à une température d'environ 13500C et ils ont un facteur d'anisotropieBacon (BAF) inférieur à environ 1,05. La couche intérieure 61 de carbone pyrolytique freine la diffusion vers l'extérieur des matières du noyau vers le carbure de silicium lors de l'irradiation dans le

coeur du réacteur, et, pendant l'opération de dépôt du carbu-

re de silicium, elle constitue une barrière complémentaire évitant que le chlore (qui est présent dans l'atmosphère de revêtement) atteigne le noyau o des réactions chimiques

indésirables sont susceptibles de se produire. La couche ex-

térieure 63 de carbone pyrolytique a une résistance à la rup-

ture supérieure à celle du carbure de silicium relativement fragile et par conséquent, après l'achèvement de l'opération d'enrobage, elle confère aux particules cibles une résistance mécanique permettant leur manipulation en particulier lors de la liaison des particules avec du brai ou similaires pour former les barreaux courts qu'on introduit dans les chambres

de combustible. Lors du fonctionnement dans le coeur du réac-

teur, la couche isotrope 63 de carbone pyrolytique subit une

rétraction limitée par suite de l'exposition à la tempéra-

ture élevée et aux neutrons rapides et elle se rétracte sur la couche 59 de carbure de silicium qu'elle comprime et dont elle accroît la résistance mécanique de petit récipient sous pression. Bien que l'on préfère utiliser un revêtement extérieur constitué d'une couche de carbure de silicium ou de carbure

de zirconium intercalée entre les couches de carbone pyroly-

tique isotrope, on peut utiliser d'autres revêtements appro-

priés étanches aux gaz. Par exemple, du carbone pyrolytique orienté s'est révélé être extrêmement efficace pour retenir le tritium et on peut disposer une couche unique d'un tel

carbone pyrolytique à l'extérieur de la couche poreuse 57.

2-472251

Par exemple on peut utiliser un carbone pyrolytique ayant un

BAF d'environ 1,1 à 1,4 et une masse volumique comprise en-

tre environ 1,85 et 2,0 g/cm3. Une telle couche doit avoir une épaisseur d'au moins environ 70 pm et selon la taille des noyaux de lithium et de la quantité de carbone pyrolyti- que employée, on peut utiliser une couche dont l'épaisseur peut atteindre environ 200 pm. On peut déposer cette couche de carbone pyrolytique orienté à partir d'une atmosphère d'acétylène, de propylène et d'argon à une température d'environ 13500C dans un dispositif d'enrobage à lit fluidisé avec une vitesse d'enrobage inférieure à celle-utilisée pour

déposer du carbone pyrolytique isotrope.

Le coeur d'un réacteur à haute température gaz-graphite de 1000 MW peut être conçu avec environ 1000 kg de 235U et 140 kg de lithium (en lithium métallique). Le fonctionnement

d'un tel réacteur haute température gaz-graphite pendant en-

viron deux ans provoquerait la fission d'environ 80 % à 90 % des isotopes fissiles de l'uranium, la transmutation de plus de 90 % des nucléides 6Li et la récupération d'environ 5 à 6 kg de tritium. Bien qu'un tel cycle discontinu selon lequel

on charge et décharge en même temps tous les éléments combus-

tibles semble le plus prometteur, plusieurs autres schémas

semblent possibles y compris un cycle étagé sur trois ans se-

lon lequel on remplace tous les ans un tiers des éléments

combustibles. Le schéma de fonctionnement discontinu a l'avan-

tage que le nivellement de la puissance dans le coeur est

plus important et que par conséquent les températures du com-

bustible sont plus basses.

Le réacteur à haute température gaz-graphite présente l'avantage remarquable de permettre l'emploi de divers de ces

schémas par suite de l'équilibre entre l'effet sur la réacti-

vité de l'épuisement de l'uranium et l'effet d'écran du li-

thium. Pendant le fonctionnement selon tous ces schémas d'uti-

lisation du combustible, le réacteur à haute température gaz-graphite produit de l'électricité comme les réacteurs de ce type existants, qui sont compétitifs du point de vue économique pour la seule production de l'électricité. Bien entendu le coût du combustible est quelque peu plus élevé par

suite de l'absence de production de quantités assez importan-

tes de 2233 U à partir du thorium fertile; cependant, l'ac-

croissement du coût du combustible est plus que compensé par la valeur économique du tritium produit. Par conséquent, 1'

utilisation à double fin du réacteur à haute température gaz-

graphite, pour la production d'électricité et pour la produc-

tion de tritium, semble être économiquement très intéressante.

Comme précédemment indiqué, les particules cibles de

lithium 51 peuvent n'être présentes que dans les zones adja-

centes à la partie supérieure et à la partie inférieure des éléments combustibles prismatiques ce qui permet de les séparer et de les retraiter séparément pour en récupérer le

tritium ou peuvent être. réparties dans la totalité des cham-

bres de combustible. Dans les deux cas, lorsqu'on chauffe ces particules cibles à une température d'environ 1300-1400C ou

plus, il se produit une diffusion relativement rapide du tri-

tium à travers la couche de carbure de silicium faisant bar-

rière qui est très efficace pour empêcher le passage du tri-

tium à des températures plus basses. Par exemple on peut traiter à l'autoclave les éléments combustibles ou leurs résidus, à des températures de 15000C pour libérer le tritium dans une atmosphère contrôlée. Sinon, si la récupération du

tritium constitue une partie du traitement global de récupé-

ration des éléments combustibles usés, on peut broyer les éléments combustibles sous forme de prismes hexagonaux et les

brûler dans une atmosphère contrôlée à des températures infé-

rieures à environ 8000C pour détruire les blocs de graphite

et les couches extérieures de carbone pyrolytique isotrope.

Ensuite, le broyage des couches de carbure faisant barrière dans un environnement contrôlé associé à un chauffage à une température d'au moins environ 5000C, libère rapidement le tritium retenu et on préfère cette façon de procéder dans le cas de revêtements en carbure de zirconium qui résistent

plus à la diffusion de l'hydrogène aux températures élevées.

On effectue de préférence la récupération finale du tritium (T) dans l'atmosphère gazeuse, par conversion du

tritium en T20 par oxydation avec une source d'oxygène appro-

priée telle que l'oxyde de cuivre. Le T20 a des caractéristi-

ques physiques très semblables à celles de l'eau ordinaire et on l'élimine du courant gazeux avec un tamis moléculaire ou par congélation dans un piège froid approprié tel qu'un piège à azote liquide. Sinon, au lieu d'oxyder le tritium, on peut le récupérer sous forme d'un hydrure par mise en contact

avec une mousse métallique en zirconium ou en titane.

Bien qu'on préfère le système de maintien précédent, se- lon lequel les particules cibles sont munies de barrières étanches aux gaz et qui retiennent le tritium produit, si on désire récupérer-en continu le tritium d'un réacteur haute

température gaz-graphite producteur, on peut utiliser un sys-

tème de revêtement moins efficace pour permettre la libération contrôlée du tritium pendant la durée de vie du coeur du

réacteur. Dans ce cas, on utilise un système 71 de purifica-

tion de l'hélium ayant une capacité quelque peu supérieure

pour traiter en continu un courant dérivé du courant de cir-

culation du gaz réfrigérant primaire pour en éliminer le tritium, par emploi d'un des modes de récupération du tritium qui vient d'être décrit. De plus l'emploi d'un tel système de récupération du tritium faisant partie de la structure globale du réacteur, avec des particules cibles ayant soit

des caractéristiques de libération contrôlée soit d'excellen-

tes caractéristiques de rétention liées aux couches de carbu- re de silicium faisant barrière, permet de récupérer le tri-

tium alors que les éléments combustibles demeurent dans le

réacteur. Dans ce cas, on peut élever la température du réac-

teur pour chauffer les particules cibles à environ 13000C pen-

dant une période suffisante, par exemple une semaine, pour assurer la diffusion de pratiquement la totalité du tritium dans l'atmosphère d'hélium ce tritium étant ensuite éliminé

par le système de récupération.

L'exemple non limitatif suivant illustre un mode de réalisation actuellement préféré de particules cibles pour la

production et le maintien du tritium.

EXEMPLE

On presse à froid sous environ 20000 kPa avec une matri-

ce en acier, de la poudre de LiAlO2 pour former de petites

pastilles cylindriques. Après frittage sous vide pendant en-

viron 1 heure à environ 12000C, on-fait tomber les pastilles frittées à travers une zone chauffée à environ 22000C dans

une atmosphère inerte pour les transformer en sphéroïdes.

Les particules obtenues ont une densité égale à environ 99 % de la densité théorique. On applique une couche imperméable de carbone pyrolytique orienté ayant une épaisseur d'environ pm et une masse volumique de 1,9 g/cm3, dans un dispositif à tambour tournant avec un mélange d'acétylène et d'argon, à une température d'environ 10000C. On transfère ensuite les particules dans un appareil d'enrobage à lit fluidisé et, à une température d'environ 11000C, on les revêt en utilisant un mélange constitué d'environ 90 % en volume d'acétylène et 10 % en volume d'hélium. On dépose du carbone pyrolytique spongieux ayant une masse volumique d'environ 1,1 g/cm3 et on applique une douche épaisse d'environ 80 Vm aux noyaux qui

ont un diamètre moyen d'environ 500 pm.

Après dépôt du revêtement poreux, on élève la température à environ 13500C et on utilise un mélange de propylène, d' acétylène et d'argon pour déposer environ 35 Vm de carbone pyrolytique isotrope ayant une masse volumique d'environ 1,9

g/cm et un BAF d'environ 1,02.

On élève ensuite la température de l'appareil de revête-

ment à environ 15000C et on utilise de l'hydrogène comme gaz de fluidisation. On fait barboter environ 10 % du courant d'hydrogène à travers un bain de méthyltrichlorosilane.Dans ces conditions on dépose du carbure de silicium ayant une masse volumique d'environ 3,20 g/cm, sous forme de S-Si0,

pour former une couche épaisse d'environ 90 im.

Ensuite on utilise à nouveau del'argon comme gaz de flui-

disation et on abaisse la température à environ 13700C. On utilise un mélange d'acétylène, de-propylène et d'argon pour déposer environ 45 pm de carbone pyrolytique isotrope ayant une masse volumique d'environ 1,85 g/cm3 sur les couches de

carbure de silicium. On refroidit ensuite lentement les parti-

cules dans un courant de gaz inerte jusqu'à ce qu'elles soient au yoisinage de la température ordinaire et on les retire de

l'appareil d'enrobage.

On mélange les particules avec du brai pour former une pâte qu'on injecte dans des moules pour former des barreaux courts comme on le fait à ce jour pour produire des barreaux de combustible nucléaire. On cuit ces barreaux bruts à une température d'environ 16000C pendant environ une heure pour chasser les matières volatives du brai et obtenir des barreaux cylindriques courts ayant un diamètre d'environ 1,57 cm dans lesquels les particules cibles enrobées sont fortement liées

entre elles par le liant carbonisé.

* On irradie ensuite ces barreaux de particules cibles dans une capsule appropriée o on les soumet à un bombarde- ment par des neutrons thermiques à environ 10000C. On poursuit

l'irradiation jusqu'à ce qu'on ait atteint une dose de neu-

trons suffisante pour que plus de 95 % du 6Li ait été trans-

formés en tritium et en hélium. La surveillance de l'atmos-

phère de la capsule montre que des quantités à peine mesura-

ble de tritium sont présentes pendant l'irradiation.

On enlève la capsule du réacteur et on retire les bar-

reaux cibles de la capsule pour les placer dans un autoclave ayant une atmosphère contrôlée d'hélium gazeux recyclé. On chauffe l'autoclave à environ 15000C et on le maintient à cette température pendant environ 10 heures. On fait passer

l'atmosphère d'hélium circulante sur de la mousse de zirco-

nium pour que le tritium libéré des particules cibles dans l'autoclave soit absorbé sur le zirconium métallique sous

forme d'hydrure de zirconium. Après l'achèvement de l'absorp-

tion, l'examen de la mousse de zirconium montre que le tri-

tium a été récupéré en une quantité équivalant à environ % du 6Li présent dans la matière cible. Par conséquent, les particules cibles sont capables de produire et de retenir le tritium lorsqu'on les expose à des neutrons thermiques, ce tritium pouvant en étre libéré par chauffage à environ 15000C. On considère que ces particules cibles conviennent

bien à l'emploi dans un réacteur haute température gaz- -

graphite conçu pour la production simultanée de tritium et

d'énergie électrique.

Claims (25)

REVENDICATIONS

1. Procédé pour produire du tritium à partir d'un compo-

sé de lithium dans un réacteur nucléaire caractérisé en ce qu'on forme de petites particules enrobées constituées de noyaux contenant un composé de lithium, d'un revêtement

intérieur fait d'une matière poreuse et d'un revêtement exté-

rieur étanche aux gaz fait d'une matière relativement dense,

on irradie les particules enrobées avec des neutrons thermi-

ques dans un réacteur nucléaire refroidi par un gaz pour pro-

voquer la transmutation d'une proportion prépondérante des nucléides 6Li pour former de l'hélium et du tritium et on

récupère le tritium des particules.

2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce

que le composé de lithium est un oxyde de lithium.

3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce

que le composé est l'aluminate de lithium.

4. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1

à 3, caractérisé en ce qu'on revêt au départ les noyaux d'une couche de carbone pyrolytique ayant une masse volumique d'au

moins 1,8 g/cm3 à une température ne dépassant pas 10000C.

5. Procédé selon l'une quelconque des revendications

1 à 4, caractérisé en ce que le revêtement intérieur est cons-

titué de carbone pyrolytique ayant une masse volumique ne dépassant pas environ 1,2 g/cm3 et une épaisseur d'au moins

75 pm.

- 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à

, caractérisé en ce que les noyaux sont des sphéroïdes

ayant un diamètre de 300 à 1000 pm.

7. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à

6, caractérisé en ce que le revêtement extérieur comporte une

couche de SiC ou de ZrC denses.

8. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce que le revêtement extérieur est constitué de SiC et en ce que pour récupérer le tritium on chauffe les particules à une température d'au moins environ 13000C pour provoquer la

diffusion à travers le revêtement de SiC.

9. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que la pression du tritium dans le revêtement extérieur est comprise entre 500 et 2000 kPa lorsque l'irradiation est

16 -

achevée.

10. Procédé selon la revendication 7p caractérisé en ce qu'on retire les particules irradiées du réacteur et en ce

qu'on rompt la couche de carbure pour récupérer le tritium.

11. Elément combustible utile dans un réacteur nucléaire refroidi par un gaz caractérisé en ce qu'il est constitué de:

un corps (13) en matière réfractaire ayant une conducti-

vité thermique relativement bonne et des caractéristiques de modération des neutrons, et un combustible nucléaire (43) et de petites particules cibles (51) enrobées contenues dans une ou plusieurs chambres (27) formées dans ce corps, les particules cibles (51) comportant des noyaux (53) qui contiennent un composé-de lithium, un revêtement intérieur (57) en matière poreuse et un revêtement extérieur (59) étanche aux gaz en matière relativement dense, pour que l'irradiation.de ces particules cibles par des neutrons thermiques dans un réacteur nucléaire refroidi par

un gaz provoque la transmutation d'une proportion prépondé-

rante des nucléides 6Li pour former de l'hélium et du tritium.

12. Elément selon la revendication 11, caractérisé en

ce que le composé de lithium est un oxyde de lithium.

13. Elément selon la revendication 11, caractérisé en

ce que le composé de lithium est l'aluminate de lithium.

14. Elément selon l'une quelconque des revendications

11 à 13, caractérisé en ce que les noyaux (53) sont des sphé-

roides ayant un diamètre de 300 à 1000 pm.

15. Elément selon l'une quelconque des revendications

11 à 14, caractérisé en ce que les noyaux (53) sont entourés

d'une couche d'étanchéité adjacente (55) en carbone pyrolyti-

que épaisse d'au moins 10 vm et ayant une masse volumique

d'au moins 1,8 g/cm3.

16. Elément selon la revendication 15, caractérisé en ce que la couche d'étanchéité (55) est entourée d'une couche poreuse (57) de carbone pyrolytique ayant une masse volumique

ne dépassant pas i,2 g/cm et épaisse ç'au moins 75 pm.

17. Elément selon l'une quelconque des revendications 11

à 16, caractérisé en ce que le revêtement extérieur comporte une couche (59) de SiC ou de ZrC dense épaisse d'au moins ixm.

18. Elément selon la revendication 17, caractérisé en ce que la couche 59 de SiC ou de ZrC est placée immédiatement

entre des couches (61,63) de carbone pyrolytique isotrope.

19. Elément selon l'une quelconque des revendications

11 à 18, caractérisé en ce que le revêtement extérieur (59) comporte une couche de carbone pyrolytique ayant un BAP

(facteur d'anisotropie Bacon) de 1,1 ou plus, une masse volu-

mique d'au moins 1,85 g/cm3 et une épaisseur d'au moins 70 pm.

20. Elément selon l'une quelconque des revendications

11 à 19, caractérisé en ce que le corps (13) est un bloc ayant deux faces planes parallèles (15), l'une supérieure, l'autre inférieure, et plusieurs côtés (19) pratiquement perpendiculaires à ces faces terminales, ce bloc comportant

également plusieurs trous de réfrigérant (25) qui le traver-

sent totalement parallèlement à l'axe, d'une face terminale

à l'autre, et plusieurs desdites chambres (27) qui sont allon-

gées et s'étendent parallèlement aux trous de réfrigérant.

21. Elément selon la revendication 20, caractérisé en ce

que les particules cibles (51,41) sont disposées dans des zo-

nes à la partie supérieure et à la partie inférieure desdites chambres (27) et en ce que le combustible nucléaire (43) est

placé entre ces zones.

22. Elément selon la revendication 20, caractérisé en ce

que la matière réfractaire est du graphite, la section trans-

versale du bloc a la forme d'une hexagone régulier et les chambres de combustibles (27) sont disposées selon un motif triangulaire.

23. Coeur de réacteur nucléaire caractérisé en ce qu'il est constitué de plusieurs colonnes verticales d'éléments combustibles (11) selon la revendication 20 empilés les uns

au-dessus des autres.

1

24. Réacteur nucléaire caractérisé en ce qu'il comporte

un coeur de réacteur selon la revendication 23 et un disposi-

tif (37,39) pour y faire circuler de l'hélium de refroidisse-

ment.

25. Réacteur nucléaire selon la revendication 24, carac-

térisé en ce qu'il comporte un dispositif (71) pour éliminer

en continu le tritium du courant d'hélium circulant.