ES2334852T3 - Proceso para el reprocesamiento de un combustible nuclear agotado y de preparacion de un oxido mixto de uranio-plutonio. - Google Patents
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Abstract
Proceso para el reprocesamiento de un combustible nuclear agotado y de preparación de un óxido mixto de uranio-plutonio, que comprende al menos: a) una etapa de separación del uranio y el plutonio de los productos de fisión, el americio y el curio, que están presentes en una disolución nítrica acuosa que resulta de la disolución del combustible nuclear agotado en ácido nítrico, comprendiendo esta etapa al menos una operación de coextracción del uranio, en estado de oxidación (VI), y del plutonio, en estado de oxidación (IV), de dicha disolución acuosa poniendo en contacto esta disolución con una fase disolvente inmiscible en agua que contiene al menos un agente de extracción en un diluyente orgánico; b) una etapa de reparto del uranio y el plutonio coextraído en la etapa a) en dos fases acuosas, a saber, una primera fase acuosa que contiene plutonio y uranio, y una segunda fase acuosa que contiene uranio pero que no contiene plutonio; c) una etapa de purificación del plutonio y el uranio presentes en la primera fase acuosa obtenida después de la etapa b) de los productos de fisión también susceptibles de encontrarse en esta fase; y d) una etapa de co-conversión del plutonio y el uranio que están presentes en la fase acuosa obtenida después de la etapa c) en un óxido mixto de uranio-plutonio.
Description
Proceso para el reprocesamiento de un
combustible nuclear agotado y de preparación de un óxido mixto de
uranio-plutonio.
La presente invención se refiere a un nuevo
proceso para reprocesar un combustible nuclear agotado, basado en
óxido de uranio o un óxido mixto de uranio-plutonio,
que hace posible que el uranio y el plutonio se descontaminen
eficazmente de otros elementos químicos contenidos en este
combustible sin dejar, en ningún momento durante este proceso,
plutonio sin uranio, para así minimizar el riesgo de apropiación
indebida del plutonio para fines militares.
El proceso de la invención también hace posible
obtener, al final de esta descontaminación, de un óxido mixto de
uranio-plutonio en polvo que se puede usar
directamente en procesos para la fabricación de combustibles
nucleares MOX (combustible de óxido mixto), tales como el proceso
MIMAS (mezcla principal micronizada).
En la actualidad, todas las plantas para el
reprocesamiento de combustibles nucleares agotados usan el proceso
PUREX (refinamiento de plutonio y uranio por extracción) para
recuperar el uranio y el plutonio presentes en estos
combustibles.
Esto se obtiene llevando a cabo diversos ciclos
de purificación que usan la técnica de extracción
líquido-líquido (es decir, la mezcla de una fase
acuosa y una fase disolvente que son mutuamente inmiscibles, seguido
de la separación de estas dos fases por decantación) que se lleva a
cabo en unidades multifase de tipo mezclador/decantador, columnas
pulsadas o extractores centrífugos, que están conectados en serie
para permitir llevar a cabo estos ciclos, y las diversas operaciones
que comprenden, en continuo.
El proceso PUREX, tal y como está implementado
en plantas de reprocesamiento modernas tales como las plantas UP3 y
UP2-800 en el sitio Areva NC en La Haya, Francia, o
la planta Rokkasho en Japón, esquemáticamente comprende tres ciclos
de purificación: un primer ciclo, cuyo propósito es, esencialmente,
descontaminar tanto el uranio como el plutonio de los productos de
fisión y de dos actínidos secundarios, a saber, americio y curio, y
también el reparto de estos dos elementos en dos corrientes
separadas; y dos ciclos complementarios denominados "segundo
ciclo del plutonio" y "segundo ciclo del uranio",
respectivamente, cuyo propósito es purificar el plutonio y el uranio
después de su reparto.
El primer ciclo comienza con una operación que
consiste en la extracción tanto del uranio como del plutonio, el
primero que está en estado de oxidación (VI), y el segundo en estado
de oxidación (IV), de la fase acuosa en la que se encuentran.
Esta fase acuosa se obtiene disolviendo un
combustible agotado en ácido nítrico y clarificando la mezcla así
obtenida. Esta fase normalmente se denomina "líquido de
disolución".
La coextracción del uranio y el plutonio se
lleva a cabo por medio de una fase disolvente inmiscible en agua
que contiene un agente de extracción con una alta afinidad por el
uranio (VI) y por el plutonio (IV), en este caso
tri-n-butil fosfato (o TBP) usado
con una concentración del 30% (v/v) en un diluyente orgánico, en
este caso un dodecano. El uranio y el plutonio pasan de esta forma
a la fase disolvente, mientras que la mayor parte de los productos
de fisión, el americio y el curio, permanecen en la fase acuosa.
A esto le sigue una o más operaciones de
depuración en las que la fase disolvente se depura con una o más
fases nítricas acuosas de diferentes acideces, para así eliminar los
productos de fisión que fueron extraídos con el uranio y el plutonio
de dicha fase disolvente.
La fase o fases acuosas resultantes de estas
operaciones de coextracción y depuración (o refinados), que están
cargadas con productos de fisión, se eliminan del ciclo, mientras
que la fase disolvente, que a su vez está cargada con uranio (VI) y
con plutonio (IV), se dirige a una zona en la que se lleva a cabo el
reparto de estos dos elementos.
Este reparto comprende:
\bullet una operación con el fin de
retro-extraer el plutonio de la fase disolvente por
medio de una fase nítrica acuosa de baja acidez, que contiene un
agente reductor capaz de reducir el plutonio (IV), que es altamente
extraíble con el TBP, a plutonio (III) que apenas se puede extraer,
y conseguir esto sin reducir el uranio, y además un secuestrador de
ácido nitroso, cuyo papel es estabilizar tanto el nitrato uranoso
como el plutonio (III) destruyendo el ácido nitroso, que tiende a
formarse en la fase nítrica acuosa; en este caso el agente reductor
es nitrato uranoso, mientras que el secuestrador de ácido nitroso es
nitrato de hidracinio, también denominado hidracina.
\bullet una operación cuyo propósito es
completar la retro-extracción del plutonio de la
fase disolvente por medio de una fase nítrica acuosa, también de
baja acidez y que contiene nitrato uranoso e hidracina; y
\bullet una operación cuyo propósito es volver
a extraer el uranio (VI) de dicha fase disolvente por medio de una
disolución nítrica acuosa muy diluida.
\vskip1.000000\baselineskip
Puesto que la retro-extracción
del plutonio de la fase disolvente está acompañada por la
retro-extracción parcial del uranio, el reparto
incluye además una etapa cuyo fin es eliminar el uranio de la fase
nítrica acuosa que resulta de la operación de
retro-extracción del plutonio por medio de una fase
disolvente, de la misma composición que la usada para la
coextracción del uranio y el plutonio.
Así, lo que se obtiene después de este primer
ciclo es:
* una primera corriente acuosa que contiene más
del 99% de plutonio presente inicialmente en el líquido de
disolución y que ya no contiene nada de uranio; y
* una segunda corriente acuosa que contiene más
del 99% del uranio presente inicialmente en el líquido de disolución
y que ya no contiene nada de plutonio.
\vskip1.000000\baselineskip
La primera corriente acuosa que resulta del
primer ciclo a continuación se somete al "segundo ciclo del
plutonio", cuyo propósito es completar la descontaminación del
plutonio de los productos de fisión susceptibles de aún estar
presentes en cantidades traza en esta corriente. Después de eso,
esta corriente que contiene plutonio a un nivel de pureza superior
al 99,9%, se dirige a una zona en la que el plutonio se convierte al
óxido (PuO_{2}) y a continuación se almacena de esta forma, con
el propósito de su uso posterior en la fabricación de pellas de
combustible nuclear MOX.
En paralelo, la segunda corriente acuosa que
resulta del primer ciclo se somete al "segundo ciclo del
uranio", cuyo propósito es completar la descontaminación del
uranio de los productos de fisión, pero especialmente, separarlo del
neptunio.
Esto es debido a que, en el primer ciclo, se
extrae la mayor parte del neptunio presente en el líquido de
disolución, principalmente en forma de neptunio (VI), al mismo
tiempo que el uranio y el plutonio. Durante la
retro-extracción reductora del plutonio en el primer
ciclo, el neptunio (VI) es reducido por el nitrato uranoso a
neptunio (IV), en cuyo estado se puede extraer con TBP, aunque menos
que en el estado de oxidación (VI).
Por tanto, el neptunio acompaña al uranio casi
cuantitativamente durante todas las operaciones del primer ciclo, de
ahí la necesidad de someter a la corriente acuosa cargada con
uranio, que resulta del reparto, a un ciclo complementario adecuado
para separarlo del neptunio antes de convertirlo en óxido de
uranio.
Al igual que el plutonio que resulta del
"segundo ciclo del plutonio", el uranio tiene, después del
"segundo ciclo del uranio", un nivel de pureza superior al
99,9%. También se convierte en el óxido y se almacena en esta
forma.
Además, en la patente de EE.UU. 4.278.559 se ha
propuesto un procedimiento para el reciclaje de combustibles
nucleares agotados con el objetivo de limitar el riesgo, en todas
las fases de este reciclaje, de desviar el plutonio hacia fines
militares.
Este procedimiento está diseñado para obtener,
después de la etapa de coextracción, el uranio y el plutonio en una
fase disolvente que contiene, aparte de estos elementos, del 0,1 al
10% de los productos de fisión presentes inicialmente en el líquido
de disolución, para obtener a continuación, durante la etapa de
reparto, una corriente de producción de plutonio diluida con uranio
y que contiene la mayor parte de los productos de fisión
radiactivos presentes en dicha fase disolvente. A continuación esta
corriente de producción de plutonio se procesa mediante un
procedimiento en sol-gel para obtener un óxido mixto
de plutonio-uranio-productos de
fisión, que posteriormente se usan para la fabricación de
combustibles nucleares nuevos.
Aunque la presencia de productos de fisión
radiactivos en cantidades no despreciables en combustibles nucleares
nuevos no es un obstáculo para el uso de estos combustibles en
reactores de neutrones rápidos, no es el caso en lo que respecta a
su uso en los reactores de agua ligera actuales. Esto es debido a
que ese uso haría necesario desarrollar un nuevo tipo de
combustible que tuviera un contenido de material fisionable
sustancialmente incrementado debido al carácter absorbente de
neutrones de ciertos productos de fisión y llevar a cabo estudios
caros y largos para obtener la homologación de este combustible.
Además, la presencia de productos de fisión
radiactivos en todas las fases del reprocesamiento del combustible
agotado y las cadenas de producción de combustible nuevo, como se
proporciona en el proceso descrito en el documento
US-A-4.278.559, significa tener
instalaciones provistas de sistemas de protección contra radiación
adecuadas para el procesamiento de corrientes radiactivas, siendo
éste el caso para cada una de las plantas involucradas en esta
cadena. La implementación de este proceso a escala industrial por
tanto supondría necesariamente, bien el refuerzo sustancial de la
protección radiológica con la que están provistas las instalaciones
de reprocesamiento y producción de combustibles nucleares
existentes, o bien la producción de nuevas instalaciones diseñadas
especialmente para realizar una cadena de procesamiento altamente
radiactiva, lo que en ambos casos daría como resultado un aumento
muy considerable de los costes.
Con vistas a desarrollar nuevas plantas para el
reprocesamiento de combustibles nucleares agotados, los inventores
se marcaron el objetivo de proporcionar un proceso que, al igual que
el proceso PUREX descrito previamente, permita descontaminar
eficazmente el uranio y el plutonio de los otros elementos químicos
presentes en un combustible nuclear agotado, y en particular de los
productos de fisión, pero que, a diferencia del proceso PUREX, no
produzca plutonio solo en ningún momento, ya sea en estado sólido o
líquido.
Los inventores también se marcaron el objetivo
de que este proceso debería permitir obtener un óxido mixto de
uranio-plutonio que se pueda usar directamente para
la fabricación de combustibles nucleares MOX, sea cual fuere el
propósito de estos combustibles: a saber, reactores de neutrones
rápidos o reactores de agua ligera.
Además, se marcaron el objetivo de que este
proceso debería usar, al menos en parte, el conocimiento teórico y
práctico adquirido en el proceso PUREX, en términos tanto de
procesos como de instalaciones, de manera que se pueda explotar
industrialmente a corto o medio plazo.
Estos objetivos, e incluso otros, se consiguen
mediante un proceso para el reprocesamiento de un combustible
nuclear agotado y de preparación de un óxido mixto de
uranio-plutonio, que comprende, al menos:
a) una etapa de separación del uranio y el
plutonio de los productos de fisión, el americio y el curio, que
están presentes en una disolución nítrica acuosa que resulta de la
disolución del combustible nuclear agotado en ácido nítrico, esta
etapa que comprende al menos una operación de coextracción del
uranio, en estado de oxidación (VI), y el plutonio, en estado de
oxidación (IV), de dicha disolución acuosa poniendo en contacto
esta disolución con una fase disolvente inmiscible en agua que
contiene al menos un agente de extracción;
b) una etapa de reparto del uranio y el plutonio
coextraído en la etapa a) en dos fases acuosas, a saber, una primera
fase acuosa que contiene plutonio y uranio, y una segunda fase
acuosa que contiene uranio pero que no contiene plutonio;
c) una etapa de purificación del plutonio y el
uranio presentes en la primera fase acuosa obtenida después de la
etapa b) de los productos de fisión también susceptibles de
encontrarse en esta fase; y
d) una etapa de co-conversión
del plutonio y el uranio que están presentes en la fase acuosa
obtenida después de la etapa c) en un óxido mixto de
uranio-plutonio.
\vskip1.000000\baselineskip
Así, a diferencia del proceso PUREX descrito
anteriormente, que proporciona, una vez coextraídos el uranio y el
plutonio del líquido de disolución, la separación completa de estos
dos elementos el uno del otro, y posteriormente procesarlos
independientemente el uno del otro, el proceso de la invención
propone separar sólo parcialmente el plutonio del uranio y
mantenerlo, a lo largo de todas las etapas consecutivas de esta
separación, en presencia de uranio hasta que se obtenga un óxido
mixto de uranio-plutonio.
Preferentemente, la etapa a) del proceso de la
invención incluye, además de una operación de coextracción, al
menos una operación de depuración que se lleva a cabo sobre la fase
disolvente obtenida después de esta coextracción para eliminar de
esta fase los productos de fisión que se extrajeron junto con el
uranio (VI) y el plutonio (IV), esta operación de depuración que se
realiza poniendo en contacto dicha fase disolvente con una fase
nítrica acuosa.
Además, la etapa b) del proceso de la invención
comprende preferentemente al menos:
b_{1}) una etapa de
retro-extracción del plutonio, en estado de
oxidación (III), y una fracción del uranio, en estado de oxidación
(VI), que están presentes en la fase disolvente obtenida después de
la etapa a), poniendo en contacto esta fase con una fase nítrica
acuosa que contiene un agente reductor capaz de reducir el plutonio
(IV) a plutonio (III) sin reducir el uranio, por ejemplo nitrato
uranoso (nitrato de uranio (IV)) o nitrato de hidroxilamonio; y
b_{2}) una operación de
retro-extracción del uranio que no se haya
retro-extraído de la fase disolvente durante la
operación b_{1}), poniendo en contacto esta fase con una fase
nítrica acuosa.
\vskip1.000000\baselineskip
Así se obtienen dos fases acuosas, una de las
cuales contiene plutonio y uranio, mientras que la otra contiene
uranio, pero no contiene plutonio.
La etapa c) del proceso de la invención
preferentemente comprende, al menos:
c_{1}) una operación de coextracción del
plutonio, en estado de oxidación (IV), y del uranio, en estado de
oxidación (VI), de la fase acuosa obtenida después de la etapa
b_{1}), poniendo en contacto esta fase con una fase disolvente
inmiscible en agua que contiene al menos un agente de extracción en
un diluyente orgánico;
\newpage
c_{2}) una operación de depuración en la que
la fase disolvente obtenida después de la operación c_{1}) se
depura para eliminar los productos de fisión de esta fase que se
extrajeron junto con el plutonio (IV) y el uranio (VI) durante la
operación c_{1}), esta operación de depuración que se realiza
poniendo en contacto esta fase con una fase nítrica acuosa; y
c_{3}) una operación de
retro-extracción del plutonio, en estado de
oxidación (III), y una fracción del uranio, en estado de oxidación
(VI), de la fase disolvente obtenida después de la operación
c_{2}), poniendo en contacto esta fase con una fase nítrica acuosa
que contiene un agente reductor capaz de reducir el plutonio (IV) a
plutonio (III) sin reducir el uranio, por ejemplo, nitrato uranoso o
nitrato de hidroxilamonio.
\vskip1.000000\baselineskip
Huelga decir que, si las etapas b) y c) se
llevan a cabo de la forma que se acaba de describir, entonces el
proceso de la invención incluye además, entre estas etapas, una
operación de oxidación para reoxidar el plutonio (III) presente en
la fase acuosa obtenida después de la operación b_{1}) a plutonio
(IV). Esta operación de oxidación permite además que el uranio (IV)
también pueda estar presente en esta fase para ser reoxidado a
uranio (VI), especialmente si el agente reductor usado durante la
operación b_{1}) es nitrato uranoso.
Además, si la etapa b) se lleva a cabo de la
forma que se acaba de describir, la fase acuosa obtenida después de
la operación b_{1}) inevitablemente contiene neptunio.
Por tanto es necesario eliminar este último si
se desea obtener, en la etapa d), un óxido mixto de
uranio-plutonio que no contenga neptunio.
Por lo tanto, en una forma de realización del
proceso según la invención, ésta incluye la eliminación del neptunio
presente en la fase acuosa obtenida después de la operación
b_{1}), ya sea durante la etapa b) o durante la etapa c).
Esta eliminación del neptunio se puede llevar a
cabo, en primer lugar, añadiendo a la etapa b) una operación
b_{3}) de retro-extracción del neptunio, en estado
de oxidación (IV), de la fase acuosa obtenida después de la
operación b_{1}), poniendo en contacto esta fase con una fase
disolvente inmiscible en agua que contiene al menos un agente de
extracción en un diluyente orgánico.
Puesto que el uranio (VI) y el neptunio (IV) se
comportan de una manera relativamente similar, una fracción del
uranio (VI) presente en la fase acuosa obtenida después de la
operación b_{1}) se retro-extrae con el neptunio.
Por tanto, la invención proporciona la posibilidad de añadir uranio
a la fase nítrica acuosa sometida a la operación b_{3}), o a la
fase nítrica acuosa sometida a la operación c_{3}), o a ambas, si
se considera necesario recargar estas fases con uranio.
En todos los casos, el uranio añadido puede ser
uranio (VI) o uranio (IV).
La eliminación del neptunio también se puede
llevar a cabo durante la operación c_{2}) añadiendo, a la fase
acuosa usada durante esta operación, un agente reductor capaz de
reducir selectivamente el neptunio (VI) a neptunio (V), es decir,
sin reducir el plutonio o el uranio, y hacerlo para permitir que el
neptunio pase a la fase acuosa mientras que el plutonio y el uranio
se quedan en la fase disolvente.
Como variante del proceso anterior, también es
posible no eliminar el neptunio presente en la fase acuosa obtenida
después de la operación b_{1}), si no dejar que acompañe al
plutonio presente en esta fase hasta la etapa d), para así obtener
un óxido mixto de
uranio-plutonio-neptunio.
Por lo tanto, dependiendo de si se elimina, o
no, el neptunio presente en la fase acuosa obtenida después de la
operación b_{1}), dependiendo de la forma en la que se lleve a
cabo esta eliminación, dependiendo del tipo de agente reductor
usado durante la operación c_{3}) y dependiendo de si se añade, o
no, el uranio (IV) durante esta operación, se obtiene, después de
la etapa c), una fase acuosa que contiene plutonio (III), uranio
(VI) y posiblemente que también contiene uranio (IV) y/o neptunio
(IV) o (V).
No obstante, en todos los casos, la fase acuosa
obtenida después de la etapa c) preferentemente no contiene más de
un \muCi de productos de fisión por gramo de plutonio, para así
satisfacer la norma NF ISO 13463 de junio de 2000 en lo referente a
la fabricación de combustibles nucleares MOX para reactores de agua
ligera. Además, esta fase acuosa tiene de manera ventajosa una
relación ponderal de U/Pu en el intervalo de aproximadamente 20/80
a 50/50. Así, la función de la etapa c) es doble: a saber, por una
parte purificar el plutonio y el uranio que están presentes en la
primera fase acuosa obtenida después de la etapa b) con respecto a
los productos de fisión, y por la otra, permitir que se pueda
ajustar la relación ponderal de uranio/plutonio.
La etapa d) preferentemente se lleva a cabo como
se describe en la solicitud de patente francesa Nº 2.870.841, es
decir:
* estabilizando el plutonio, en estado de
oxidación (III), el uranio, en estado de oxidación (IV), y, cuando
sea apropiado, el neptunio, en estado de oxidación (IV), con un
catión monovalente constituido únicamente por los átomos
seleccionados entre átomos de oxígeno, carbono, nitrógeno e
hidrógeno, tal como el catión de hidracinio;
* co-precipitando el plutonio,
el uranio y, cuando sea apropiado, el neptunio, estabilizados de
esta manera, con ácido oxálico o una de sus sales o de sus
derivados; y a continuación
* calcinando el co-precipitado
resultante, preferentemente en un gas inerte o ligeramente oxidante,
por ejemplo, un gas que contiene predominantemente argón, para
eliminar el carbono y evitar la formación de U_{3}O_{8}.
\vskip1.000000\baselineskip
De acuerdo con la invención, el proceso también
incluye de manera ventajosa una etapa de almacenamiento, que
consiste en el almacenamiento de la fase acuosa obtenida después de
la operación c_{3}) antes de que se lleve a cabo la etapa d), o
del óxido mixto de uranio-plutonio obtenido después
de la etapa d).
Esta etapa de almacenamiento, que se corresponde
de manera ventajosa a varios meses de reprocesamiento de
combustibles nucleares agotados mediante el proceso de la invención,
por ejemplo, de aproximadamente 4 a 6 meses, hace posible, por una
parte, asegurar que los talleres responsables del reprocesamiento
del combustible nuclear agotado se desacoplan de aquéllos
responsables de la fabricación de combustible nuclear nuevo a partir
del óxido mixto de uranio-plutonio obtenido después
de este reprocesamiento, y por otra parte, ajustar la isotopía del
plutonio a aquélla requerida por los talleres para la fabricación de
combustible nuclear nuevo.
Debido a que el plutonio, uranio y neptunio son
más estables en disolución en estado oxidado que en estado reducido,
pero que su co-conversión en un óxido mixto requiere
que estén en estado reducido, el proceso de la invención
proporciona, en el caso de que se almacene la fase acuosa obtenida
después de la etapa c_{3}), que esta fase se someta a:
* entre la etapa c) y la etapa de
almacenamiento, a una operación de oxidación para reoxidar el
plutonio (III) y, cuando sea apropiado, el uranio (IV) y/o el
neptunio (IV) o (V) a plutonio (IV), a uranio (VI) y a neptunio
(VI), respectivamente, y a continuación a una operación de
concentración para reducir el volumen del material almacenado; y
* entre la etapa de almacenamiento y la etapa
d):
* a una operación de reducción, por ejemplo, de
tipo electrolítico, para reducir el plutonio (IV), el uranio (VI),
y, cuando sea apropiado, el neptunio (VI) a plutonio (III), a uranio
(IV) y a neptunio (IV), respectivamente; o además
* a una operación de reducción, por ejemplo, con
U (IV) o NHA, en la que el plutonio (IV), y cuando sea apropiado, el
neptunio (VI), se reducen a plutonio (III) y neptunio (IV),
respectivamente, en cuyo caso esta operación de reducción se
suplementa con una operación de extracción del uranio (VI), poniendo
en contacto dicha fase acuosa con una fase disolvente inmiscible en
agua que contiene al menos un agente de extracción en un diluyente
orgánico.
\vskip1.000000\baselineskip
En todos los casos, el proceso de la invención
hace posible obtener un óxido mixto de
uranio-plutonio que, dependiendo de si se ha
eliminado, o no, el neptunio presente en la fase acuosa después de
la operación b_{1}), no contiene neptunio, o por el contrario,
también contiene neptunio.
En cualquiera de los casos, este óxido mixto,
que está en forma de polvo, a continuación se puede usar
directamente para la fabricación de pellas de un combustible nuclear
mixto.
Para esta fabricación, este óxido mixto
preferentemente tiene una relación ponderal de U/PU de
aproximadamente 50/50 cuando no contiene neptunio y una relación
ponderal de U/Pu/Np de aproximadamente 49/49/2 cuando contiene
neptunio.
Por tanto, los parámetros usados durante las
diversas operaciones del proceso de la invención, tales como las
relaciones en volumen de las fases disolventes a las fases acuosas,
el número y la duración de las operaciones de contacto entre estas
fases, la acidez de las fases acuosas, etc., y también las
cantidades de U (VI) o (IV) que se pueden añadir durante las
operaciones b_{1}) y c_{3}), se ajustan como corresponde.
La persona experta en la materia entenderá tras
la lectura del texto anterior, que el agente de extracción para las
fases disolventes que se usa en las etapas a) y c) y también durante
la operación de extracción del uranio (VI) antes de la etapa d), se
selecciona preferentemente entre los agentes de extracción que
complejan más fuertemente las especies metálicas en estados de
oxidación (IV) y (VI) que las especies metálicas en estados de
oxidación (I), (II), (III) y (V), de manera que el uranio (IV),
uranio (VI), plutonio (IV), neptunio (IV) y neptunio (VI) son
considerablemente más extraíbles que el plutonio (III) y el neptunio
(V).
Este agente de extracción puede ser, en
particular, un trialquilfosfato, tal como
tri-n-butil fosfato (o TBP),
triisobutil fosfato (TiBP) o un triisoamil fosfato.
El diluyente orgánico para este agente de
extracción se puede seleccionar entre diversos hidrocarburos
propuestos para extracciones líquido-líquido, tales
como tolueno, xileno, t-butilbenceno, triisopropilbenceno,
queroseno y dodecanos lineales o ramificados, tales como
n-dodecano o tetrapropileno hidrogenado (HPT).
No obstante, se prefiere el uso, como en el
proceso PUREX, de tri-n-butil
fosfato en un dodecano, y llevarlo a cabo en una relación de volumen
de aproximadamente 30/70.
Como se ha mencionado anteriormente, el agente
reductor capaz de reducir el plutonio (IV) a plutonio (III), que se
usa durante las operaciones b_{1}) y c_{3}), especialmente puede
ser nitrato uranoso o nitrato de hidroxilamonio. Preferentemente
cualquiera de ellos se usa junto con un secuestrador de ácido
nitroso, preferentemente hidracina.
En lo que respecta al agente reductor capaz de
reducir el neptunio (VI) a neptunio (V) sin reducir ni el uranio ni
el plutonio, que se usa durante la operación c_{2}) para la
eliminación del neptunio, éste puede ser especialmente un compuesto
de la familia de butiraldehídos o hidracina.
En una forma de realización particularmente
preferida del proceso de la invención, cuando el uranio y el
plutonio se coextraen en la etapa a) por medio de una fase
disolvente que contiene aproximadamente el 30% (v/v) de
tri-n-butil fosfato en un dodecano,
esta etapa comprende:
\bullet una primera operación de depuración
llevada a cabo sobre la fase disolvente obtenida después de
coextraer el uranio y el plutonio, para eliminar la mayor parte de
los productos de fisión, y en particular el rutenio y el circonio,
que fueron extraídos durante esta coextracción, poniendo en contacto
dicha fase disolvente con una fase nítrica acuosa que contiene
aproximadamente de 1 a 3 mol/l de HNO_{3};
\bullet una segunda operación de depuración
llevada a cabo sobre la fase disolvente para eliminar, de esta fase,
el tecnecio que se extrajo durante la operación de coextracción,
poniendo en contacto dicha fase disolvente con una fase nítrica
acuosa que contiene aproximadamente de 3 a 5 mol/l de HNO_{3};
y
\bullet una operación complementaria de
coextracción del uranio y el plutonio de la fase acuosa obtenida
después de la segunda operación de depuración, poniendo en contacto
esta fase con una fase disolvente que contiene aproximadamente el
30% (v/v) de tri-n-butil fosfato en
un dodecano.
\vskip1.000000\baselineskip
Además, en esta forma de realización preferida
particular:
* las fases nítricas acuosas usadas durante las
operaciones b_{1}) y c_{3}) contienen aproximadamente de 0,05 a
2 mol/l de HNO_{3};
* la fase nítrica acuosa usada durante la
operación b_{2}) contiene aproximadamente de 0 a 0,05 mol/l de
HNO_{3}; mientras que
* la fase nítrica acuosa usada durante la
operación c_{2}) contiene aproximadamente de 1 a 3 mol/l de
HNO_{3}.
\vskip1.000000\baselineskip
Si fuera necesario, el proceso de la invención
también pueden incluir operaciones de purificación del uranio
presente en la segunda fase acuosa obtenida después de la etapa b),
para completar su descontaminación de los productos de fisión y/o
separarlo del neptunio susceptible de haber permanecido con él en la
fase acuosa durante la operación b_{2}). Estas operaciones se
pueden llevar a cabo como en cualquier proceso PUREX convencional
(véase, por ejemplo, el artículo BN 3650 (07-2000)
del tratado "Génie Nucléaire" - "Techniques de
l'Ingénieur").
El proceso según la invención presenta muchas
ventajas. Si bien es tan efectivo como el proceso PUREX en términos
de descontaminación, a diferencia de este último, nunca permite que
el plutonio se separe del uranio, y así, minimiza el riesgo de
apropiación indebida del plutonio para fines militares. También hace
posible obtener un óxido mixto de uranio-plutonio
en polvo que se puede usar directamente para la fabricación de
combustibles nucleares MOX para reactores de neutrones rápidos o
reactores de agua ligera de segunda o tercera generación.
Además, es igualmente aplicable al
reprocesamiento de un combustible nuclear de óxido de uranio agotado
como al reprocesamiento de un combustible nuclear de óxido mixto de
uranio-plutonio agotado.
Otras ventajas y características del proceso de
la invención serán evidentes después de la lectura del resto de la
siguiente descripción, que se refiere a ejemplos de procesos para la
implementación a escala industrial de este proceso.
Naturalmente, estos ejemplos se proporcionan
meramente para ilustrar la invención y no constituyen en modo alguno
una limitación de la misma.
La Figura 1 muestra un diagrama esquemático de
una primera forma de realización del proceso de la invención.
La Figura 2 muestra un diagrama esquemático de
una primera variante de la forma de realización ilustrada en la
Figura 1.
La Figura 3 muestra un diagrama esquemático de
una segunda variante de la forma de realización ilustrada en la
Figura 1.
La Figura 4 muestra un diagrama esquemático de
una tercera variante de la forma de realización ilustrada en la
Figura 1.
La Figura 5 muestra un diagrama esquemático de
una segunda forma de realización del proceso según la invención.
En las formas de realización mostradas en las
Figuras 1 a 5, todas las operaciones de extracción,
retro-extracción y re-extracción se
llevan a cabo en unidades multifásicas de tipo mezclador/decantador,
columna pulsada o centrífuga extractora. Las direcciones del flujo
de la fase disolvente que entra o abandona estas unidades se
representan simbólicamente con una flecha continua de doble trazo,
mientras que las direcciones del flujo de la fase acuosa que entra
o abandona dichas unidades se representa simbólicamente con una
flecha continua de trazo sencillo.
La descripción se refiere, en primer lugar, a la
Figura 1, que representa un diagrama esquemático de una primera
forma de realización del proceso de la invención, diseñado para
obtener un óxido mixto de uranio-plutonio en polvo
que no contiene neptunio y que se puede usar directamente en la
fabricación de un combustible nuclear MOX, a partir de un líquido
de disolución de un combustible nuclear de UO_{2} agotado que se
ha preparado de manera convencional, es decir, disolviendo este
combustible en ácido nítrico y clarificando la mezcla
resultante.
Ese líquido de disolución normalmente contiene
de 200 a 300 g/l de uranio por 2 a 3 g/l de plutonio, es decir, una
relación de U/Pu de aproximadamente 100/1, y tiene un contenido en
productos de fisión de aproximadamente 50 a 70 Ci por gramo de
plutonio.
Como se ha mencionado previamente, el proceso de
la invención comprende, en primer lugar, una etapa diseñada para
separar el uranio y el plutonio de los productos de fisión, el
americio y el curio.
Como se puede observar en la Figura 1, esta
etapa de separación comprende:
* una operación, denominada "coextracción del
U/Pu", que consiste en la extracción tanto del uranio como del
plutonio, el primero en estado de oxidación (VI), y el segundo en
estado de oxidación (IV), del líquido de disolución poniendo en
contacto este líquido con una fase disolvente que contiene
aproximadamente el 30% (v/v) de
tri-n-butil fosfato (TBP) en un
diluyente orgánico, por ejemplo, un dodecano;
* una operación, denominada "depuración de los
PF", que consiste en la eliminación de los productos de fisión de
la fase disolvente, particularmente el rutenio y el circonio, que se
hayan extraído durante la "coextracción del U/Pu" poniendo en
contacto la fase disolvente que resulta de esta coextracción con una
fase nítrica acuosa de acidez moderada, por ejemplo, una disolución
de ácido nítrico de 1 a 3 M;
* una operación, denominada "depuración del
Tc", que consiste en la eliminación del tecnecio que se haya
extraído durante la "coextracción del U/Pu" de la fase
disolvente, poniendo en contacto la fase disolvente resultante de la
"depuración de los PF" con una fase nítrica acuosa de acidez
moderada, pero mayor que la de la fase nítrica acuosa usada para la
"depuración de los PF" como por ejemplo, una disolución de
ácido nítrico de 3 M a 5 M; y
* una operación, denominada "coextracción
complementaria del U/PU", que consiste en la recuperación de las
fracciones de U (VI) y Pu (IV) que hayan acompañado al tecnecio en
la fase acuosa durante la "depuración del Tc", poniendo en
contacto esta fase acuosa con una fase disolvente, de nuevo que
consta aproximadamente del 30% (v/v) de TBP en un dodecano.
\vskip1.000000\baselineskip
Se obtienen así cuatro fases:
\bullet las dos fases acuosas (o refinados)
que resultan de la "coextracción del U/Pu" y de la
"coextracción complementaria del U/Pu", que están cargadas con
productos de fisión y, en el caso de la primera de dichas fases
acuosas, con americio y con curio, y que se eliminan del
proceso;
\bullet la fase disolvente que resulta de la
"coextracción complementaria del U/Pu" que se manda a la unidad
en la que tiene lugar la "coextracción del U/Pu", para añadirse
a la fase disolvente que pasa a través de esta unidad; y
\bullet la fase disolvente que resulta de la
"depuración del Tc" que está cargada con U (VI), con Pu (IV),
pero también con neptunio (VI) (puesto que la mayor parte del
neptunio presente en el líquido de disolución es extraído por el
TBP) y se envía a una zona en la que tiene lugar la etapa de reparto
del uranio/plutonio, en la que se forman dos fases acuosas, la
primera que contiene plutonio y uranio, y la segunda que contiene
uranio pero no plutonio.
\newpage
Esta etapa de reparto comprende:
\bullet una operación, denominada
"retro-extracción del Pu/U", que consiste en la
retro-extracción, de la fase disolvente que resulta
de la "depuración del Tc", el plutonio (IV) y una fracción del
uranio (VI) que están presentes en esta fase, poniendo en contacto
dicha fase disolvente con una fase acuosa de baja acidez, por
ejemplo, una disolución de ácido nítrico de 0,05 a 2 M, que contiene
un agente reductor que reduce el Pu (IV) a Pu (III) y el neptunio
(VI) a neptunio (IV), respectivamente, y conseguirlo sin reducir el
uranio, y también un secuestrador de ácido nitroso adecuado para la
destrucción del ácido nitroso que tiende a formarse en la fase
acuosa, y estabilizar así el agente reductor y el Pu (III). Este
agente reductor es, por ejemplo, nitrato uranoso (o U (IV)),
mientras que el secuestrador de ácido nitroso es, por ejemplo,
hidracina (o NH);
\bullet una operación, denominada "represa
del Pu", que consiste en completar la
retro-extracción del plutonio (IV) poniendo en
contacto la fase disolvente resultante de la
"retro-extracción del Pu/U" con una fase
nítrica acuosa de baja acidez, por ejemplo, una disolución de ácido
nítrico de 0,05 a 2 M de baja acidez, que contiene el mismo agente
reductor y el mismo secuestrador de ácido nitroso que los usados
para la "retro-extracción del Pu/U"; y
\bullet una operación, denominada
"retro-extracción del U" que consiste en la
retro-extracción del uranio (VI) de la fase
disolvente que resulta de la "represa del Pu", poniendo en
contacto esta fase disolvente con una fase nítrica acuosa muy
diluida, por ejemplo, una disolución de ácido nítrico de 0 a 0,05
M.
\vskip1.000000\baselineskip
Puesto que el neptunio (IV) es menos extraíble
por el TBP que el neptunio (VI), se retro-extrae
parcialmente durante la "retro-extracción del
Pu/U". La fase acuosa que resulta de esta operación contiene, por
tanto, neptunio además de plutonio y uranio.
La etapa de reparto también incluye una
operación, denominada "depuración del Np", que consiste en la
retro-extracción del neptunio (IV) presente en la
fase acuosa que resulta de la "retro-extracción
del Pu/U", poniendo en contacto esta fase con una fase
disolvente que consta aproximadamente del 30% (v/v) de TBP en un
dodecano, para eliminar de esta fase acuosa la fracción que contiene
de neptunio.
Además, puesto que el uranio (VI) y el neptunio
(IV) se comportan de una manera relativamente similar, una fracción
del uranio (VI) presente en la fase acuosa que resulta de la
"retro-extracción del U/Pu" se
re-extrae con el neptunio, cuya fracción puede ser
relativamente grande dependiendo de los parámetros usados para
llevar a cabo la "depuración del Np".
Así, y como se puede observar en la Figura 1, es
posible, según la invención, añadir uranio a la fase acuosa
sometida a la "depuración del Np", justo antes de que dicha
fase abandone la unidad en la que tiene lugar esta operación, para
recargar esta fase acuosa con uranio si así se considera necesario.
Este uranio, que puede ser, sin distinción, uranio (VI) o uranio
(IV), se puede añadir en forma de disolución nítrica acuosa,
entendiéndose que, si es uranio (IV), entonces este último se
estabiliza con un secuestrador de ácido nitroso de tipo
hidracina.
La fase acuosa que resulta de la "depuración
del Np" a continuación se somete a una operación de oxidación
para llevar de vuelta el Pu (III) al estado de oxidación (IV) y,
cuando sea apropiado, el U (IV) al estado de oxidación (VI), antes
de que se lleve a cabo la etapa de purificación del plutonio y el
uranio que contiene.
Esta operación de oxidación se puede llevar a
cabo especialmente de manera convencional, es decir, haciendo pasar
dicha fase acuosa, posiblemente después de diluirla con una fase
nítrica acuosa de acidez elevada, por ejemplo, una disolución de
ácido nítrico 12 M, en una corriente de óxidos de nitrógeno NO_{x}
para así destruir el secuestrador de ácido nitroso que contiene,
haciendo posible de esta forma que se vuelva a formar ácido nitroso
y reoxidar el Pu (III) a Pu (IV), eliminando a continuación el
exceso de ácido nitroso por descomposición en NO y NO_{2} y la
ventilación de los óxidos de nitrógeno así formados.
La etapa de purificación del plutonio y el
uranio que sigue a la etapa de reparto y que tiene como propósito
completar la descontaminación de estos dos elementos de los
productos de fisión, es decir, para así obtener en la práctica, una
corriente acuosa de plutonio-uranio, que tiene
preferentemente un contenido máximo de productos de fisión de 1
\muCi por gramo de plutonio, comprende:
* una operación, denominada "coextracción del
Pu/U", que consiste en la extracción conjunta del plutonio (IV) y
el uranio (VI) de la fase acuosa resultante procedente de la
operación de oxidación, poniendo en contacto esta fase con una fase
disolvente que consta aproximadamente del 30% (v/v) de TBP en un
dodecano, como previamente;
* una operación, denominada "depuración de los
PF", que consiste en la eliminación de la fase disolvente que
resulta de la "coextracción del Pu/U" de los productos de
fisión que se hayan extraído durante esta coextracción, poniendo en
contacto esta fase disolvente con una fase nítrica acuosa de acidez
moderada, por ejemplo, una disolución de ácido nítrico de 1 a 3 M;
y
* una operación, denominada
"retro-extracción del Pu/U", que consiste en la
retro-extracción de la fase disolvente que resulta
de la "depuración de los PF" del plutonio (IV) y una fracción
del uranio (VI) que están presentes en esta fase, poniendo en
contacto dicha fase disolvente con una fase nítrica acuosa de baja
acidez, por ejemplo, una disolución de ácido nítrico de 0,05 a 2 M,
que contiene un agente reductor capaz de reducir el Pu (IV) a Pu
(III), sin tocar el uranio, por ejemplo, nitrato de hidroxilamonio
(o HAN), estabilizado por un secuestrador de ácido nitroso de tipo
hidracina.
\vskip1.000000\baselineskip
Como se puede observar en la Figura 1, de nuevo
es posible añadir uranio a la fase acuosa sometida a la
"retro-extracción del Pu/U" justo antes de que
la fase acuosa abandone la unidad en la que tiene lugar esta
operación, para recargar esta fase acuosa con uranio si se considera
necesario. Como anteriormente, el uranio añadido de esta manera
puede ser uranio (VI) o uranio (IV), en forma de disolución nítrica
acuosa que contiene, además, un secuestrador de ácido nitroso si el
uranio es uranio (IV).
El refinado que resulta de la "coextracción
del Pu/U" se elimina del proceso.
La fase disolvente que resulta de la
"retro-extracción del Pu/U", que contiene
uranio pero que ya no contiene plutonio, se reincorpora a la fase
disolvente que resulta de la "depuración del Np".
La fase acuosa que resulta de la
"retro-extracción del Pu/U", que está cargada
con plutonio (III) purificado y uranio (IV) o (VI) se envía a una
unidad en la que, después de una operación de oxidación para
reoxidar el Pu (III) a Pu (IV), y que preferentemente se lleva a
cabo de la misma manera que la operación de oxidación que sigue a la
"depuración del Np", se somete a la etapa de concentración para
incrementar su contenido en plutonio y su contenido en uranio.
La fase acuosa concentrada de esta manera se
almacena a continuación, por ejemplo, en tanques con un sistema de
tubos, durante un periodo que corresponde de manera ventajosa a
varios meses de implementación del proceso de reprocesamiento, por
ejemplo, de 4 a 6 meses, para tener así una reserva de plutonio y
uranio purificados suficiente para que los talleres responsables de
la fabricación de combustible nuclear MOX sean capaces de trabajar
independientemente de los talleres responsables del reprocesamiento
del combustible agotado. Este almacenamiento también hace
posible ajustar la isotopía del plutonio a la requerida por los talleres para la fabricación de combustible nuclear MOX.
posible ajustar la isotopía del plutonio a la requerida por los talleres para la fabricación de combustible nuclear MOX.
Después del almacenamiento, el proceso de la
invención incluye además:
\bullet una operación para reducir el plutonio
(IV) presente en la fase acuosa concentrada a Pu (III) con la
adición de una disolución nítrica acuosa que contiene U (IV)
estabilizado con un secuestrador de ácido nitroso; y
\bullet una operación, denominada
"depuración del U", que consiste en la eliminación del uranio
(VI) contenido en la fase acuosa concentrada poniendo en contacto
esta fase acuosa con una fase disolvente, que consta de nuevo
aproximadamente del 30% (v/v) de TBP en un dodecano.
\vskip1.000000\baselineskip
La fase disolvente que resulta de la
"depuración del U" se reincorpora a la fase disolvente que
resulta de la "retro-extracción del Pu/U" de la
etapa de purificación y, con ella, la fase disolvente que resulta de
la "depuración del Np".
La fase acuosa que resulta de la "depuración
del U" se dirige a una unidad en la que, después de un posible
ajuste de su contenido en U (IV) adecuado para que en esta fase haya
una relación ponderal de U(Pu) consistente con la que debe
tener el óxido mixto de uranio-plutonio que se
quiere preparar, se lleva a cabo la etapa de
co-conversión del plutonio y el uranio en un óxido
mixto.
Como se ha mencionado previamente, esta etapa de
co-conversión se lleva preferentemente a cabo según
el proceso descrito en el documento
FR-A-2.870.841, es decir, por
coprecipitación, con ácido oxálico o una de sus sales o uno de sus
derivados, del uranio (IV) y el plutonio (III) que se han
estabilizado previamente con un catión monovalente constituido
únicamente por átomos seleccionados entre átomos de oxígeno,
carbono, nitrógeno e hidrógeno, tales como el catión de hidracinio,
o por un compuesto tal como una sal, capaz de formar ese catión,
seguido por la calcinación del coprecipitado resultante,
preferentemente en un gas inerte o muy ligeramente oxidante, por
ejemplo, un gas que contiene predominantemente argón.
El óxido mixto de
uranio-plutonio en polvo así obtenido se puede usar
a continuación para fabricar pellas de combustible nuclear MOX, por
ejemplo, mediante un proceso MIMAS, en cuyo caso este polvo se
selecciona, se mezcla con óxido de uranio y posiblemente con
escoria de la fabricación de pellas en forma de chamota, y la
mezcla resultante se somete a continuación a una operación de
formación de pellas seguida de una operación de sinterización.
Como se ha indicado anteriormente, para la
fabricación de combustibles nucleares MOX, se prefiere el uso de un
óxido mixto en polvo que tenga una relación ponderal de
aproximadamente U/Pu de 50/50.
En consecuencia, la cantidad de uranio que se
introduce en la unidad en la que tiene lugar la "depuración del
Np" preferentemente es aquélla a la que la fase acuosa resultante
de esta operación tiene una relación ponderal de U/Pu de
aproximadamente 20/80 a 50/50, y los parámetros usados para llevar a
cabo la "retro-extracción del Pu/U" situada
corriente abajo de esta "depuración del Np" preferentemente se
ajustan para así obtener, después de esta
retro-extracción, una fase acuosa que tenga una
relación ponderal de U/Pu de aproximadamente 20/80 a 50/50 e,
idealmente, de aproximadamente 20/80 a 30/70. Es deseable obtener
esa relación para minimizar el volumen de material almacenado en los
tanques.
En cualquier caso, ajustando el contenido en U
(IV) de la fase acuosa que resulta de la "depuración del U" es
posible, si fuera necesario, proporcionar una relación de U/Pu a la
fase acuosa sometida a la operación de co-conversión
igual o aproximadamente igual a 50/50.
En la forma de realización del proceso de la
invención ilustrada en la Figura 1, ésta incluye, además,
operaciones de purificación del uranio presente en la fase acuosa
que resulta de la "retro-extracción del U",
cuyas operaciones están destinadas a completar su descontaminación
de los productos de fisión y, más en concreto, para separarla de la
fracción del neptunio que la haya acompañado durante la
"retro-extracción del Pu/U" y la
"retro-extracción del U" de la etapa de
reparto. Estas operaciones de purificación se pueden llevar a cabo
como en cualquier proceso PUREX convencional y, en consecuencia, no
se muestran en la Figura 1, ni en las Figuras siguientes, en aras de
simplificar estas Figuras.
El proceso de la invención también puede incluir
operaciones auxiliares, en particular operaciones de depuración,
con un diluyente puro, de las fases acuosas previstas para ser
enviadas a la unidad de vitrificación y operaciones de depuración y
regeneración de las fases disolventes agotadas. Aquí de nuevo, estas
operaciones, que son muy conocidas en la técnica anterior, no se
muestran en las Figuras 1 a 5 en aras de simplificar las mismas.
Ahora se describirá un diagrama esquemático de
una primera variante de la forma de realización ilustrada en la
Figura 1 con referencia a la Figura 2, en la que:
\bullet la etapa de reparto no incluye la
"depuración del Np"; y
\bullet el neptunio presente en la fase acuosa
que resulta de la "retro-extracción del Pu/U"
de esta etapa se elimina durante la etapa de purificación.
\vskip1.000000\baselineskip
Para conseguir esto, después de una operación de
"coextracción del Pu/U" similar a la de la forma de realización
descrita anteriormente, la "depuración de los PF" de la etapa
de purificación se lleva a cabo poniendo en contacto la fase
disolvente que resulta de esta coextracción con una fase acuosa de
acidez moderada, por ejemplo, una disolución de ácido nítrico
acuoso de 1 a 3 M, a la que se le ha añadido un agente reductor
capaz de reducir el neptunio (VI) que se puede extraer con TBP, a
neptunio (V), que no se puede extraer con TBP, y conseguirlo sin
reducir el plutonio o el uranio. Este agente reductor es, por
ejemplo, un butiraldehído (ButAl).
Así, el neptunio pasa a la fase acuosa, mientras
que el plutonio y el uranio permanecen en la fase disolvente.
A continuación, la
"retro-extracción del Pu/U" se lleva a cabo con
la forma de implementación descrita anteriormente, pero ajustando
de manera conveniente los parámetros de esta operación para así
obtener una relación ponderal de U/Pu de aproximadamente 20/80 a
50/50 e, idealmente, de aproximadamente 20/80 a 30/70 en la fase
acuosa, teniendo en cuenta que la relación ponderal de U/Pu de la
fase disolvente que resulta de la "depuración de los PF" es
probable que sea casi la inversa debido a la ausencia de
"depuración del Np".
La Figura 3 muestra un diagrama esquemático de
una segunda variante de la forma de realización ilustrada en la
Figura 1.
Esta segunda variante difiere de la variante
recién descrita en que el agente reductor presente en la fase
acuosa usado durante las operaciones de
"retro-extracción del Pu/U" y de "represa del
Pu" de la etapa de reparto es un agente que es capaz de reducir
el plutonio (IV) a plutonio (III), y el neptunio (VI) a neptunio
(V), respectivamente, siendo este el caso, por ejemplo, del nitrato
de hidroxilamonio.
Puesto que el neptunio (V) no se puede extraer
con TBP, por tanto se retro-extrae completamente
durante la "retro-extracción del Pu/U" y la
"represa del Pu" y lo que se obtiene después de la etapa de
reparto son dos fases acuosas, una de las cuales, que resulta de la
"retro-extracción del Pu/U" contiene plutonio,
uranio, y neptunio, mientras que la otra, que resulta de la
"retro-extracción del U" contiene uranio, pero
no contiene ni plutonio ni neptunio.
Entonces se lleva a cabo la eliminación del
neptunio presente en la fase acuosa que resulta de la
"retro-extracción del U/Pu" de la etapa de
reparto durante la "depuración de los PF" de la etapa de
purificación, exactamente de la misma forma que en la primera
variante.
Esta variante hace posible, en el caso del
reprocesamiento de combustibles nucleares agotados que se han
conservado durante aproximadamente 10 años o más, prescindir de las
operaciones previstas para purificar el uranio.
La Figura 4 muestra esquemáticamente otra
variante más de la forma de realización del proceso de la invención
ilustrado en la Figura 1, que difiere de esta forma de realización
en que la fase acuosa que resulta de la
"retro-extracción del Pu/U" de la etapa de
purificación se envía directamente a una unidad en la que se lleva a
cabo la etapa de co-conversión del plutonio y el
uranio en un óxido mixto.
En esta variante, la operación de
"retro-extracción del Pu/U" de la etapa de
purificación por tanto incluye necesariamente la adición de una
cantidad adecuada de uranio (IV) para proporcionar a la fase acuosa
resultante de esta operación una relación ponderal de U/Pu
consistente con la que debe tener el óxido mixto de
uranio-plutonio que se desea fabricar.
Además, se asegura el desacoplamiento entre los
talleres responsables de la fabricación del combustible nuclear MOX
y los talleres responsables del reprocesamiento del combustible
nuclear agotado con el almacenamiento del óxido mixto de
uranio-plutonio en polvo obtenido después de la
etapa de co-conversión.
La Figura 5 ilustra esquemáticamente una segunda
forma de realización del proceso de la invención que, a diferencia
de los anteriores, está diseñado para obtener un óxido mixto de
uranio-plutonio en polvo, que también contiene
neptunio, a partir de un líquido de disolución de un combustible
nuclear de UO_{2} agotado.
En esta forma de realización, el proceso tiene
lugar de la misma forma que la implementación ilustrada en la Figura
3, excepto que no incluye la eliminación del neptunio durante la
"depuración de los PF" de la etapa de purificación.
Por tanto, el neptunio acompaña al plutonio con
el que fue retro-extraído durante la
"retro-extracción del Pu/U" a lo largo de todas
las etapas posteriores del proceso hasta que se obtiene un óxido
mixto de
uranio-plutonio-neptunio.
Para dar un ejemplo, se llevó a cabo una
simulación usando el Código PAREX del Commissariat à L'Energie
Atomique para la primera forma de realización del proceso de la
invención ilustrado en la Figura 1.
Los datos de esta simulación fueron los
siguientes:
Líquido de disolución:
[U] = 250 g/l
[Pu] = 2,55 g/l
HNO_{3} 4,5 M
Velocidad de flujo de la alimentación en el
proceso = 637 l/h;
\vskip1.000000\baselineskip
Fases disolventes:
30% (v/v) de TBP en TPH;
\vskip1.000000\baselineskip
Etapa de separación del uranio y el plutonio
de los productos de fisión, americio y curio:
* Fase disolvente que entra en la unidad de
"coextracción del U/Pu": velocidad de flujo = 1272 l/h
* Fase acuosa que entra en la unidad de
"depuración de los PF": HNO_{3} 2 M, velocidad de flujo = 273
l/h
* Fase acuosa que entra en la unidad de
"depuración del Tc": HNO_{3} 1,5 M, velocidad de flujo = 38
l/h; y a continuación HNO_{3} 12 M, velocidad de flujo = 200
l/h
* Fase disolvente que entra en la unidad de
"coextracción complementaria del Pu/U": velocidad de flujo =
545 l/h;
\vskip1.000000\baselineskip
Etapa de reparto, separación del uranio y el
plutonio en dos fases acuosas:
* Fase acuosa que entra en la unidad de
"represa del Pu": HNO_{3} 0,2 M + hidracina 0,15 M, velocidad
de flujo = 236 l/h; a continuación HNO_{3} 0,2 M + 150 g/l de U
(IV), velocidad de flujo = 9,4 l/h
* Adición de U (IV) a la unidad de
"retro-extracción del Pu/U": 150 g/l, velocidad
de flujo = 21,7 l/h
* Fase disolvente que entra en la unidad de
"depuración del Np": velocidad de flujo = 215 l/h
* Fase acuosa que abandona la unidad de
"depuración del Np":
- [Pu] = 6 g/l
- [U] = 1,83 g/l
Velocidad de flujo = 272,5 l/h;
\vskip1.000000\baselineskip
Operación de oxidación:
* Fase acuosa usada para diluir la fase acuosa
resultante de la "depuración del NP": HNO_{3} 12 M, velocidad
de flujo = 110 l/h
* Fase acuosa que resulta de la operación de
oxidación:
- [Pu] = 4,2 g/l
- [U] = 1,3 g/l
Velocidad de flujo = 385,4 l/h;
\vskip1.000000\baselineskip
Etapa de purificación de
plutonio/uranio:
* Fase disolvente que entra en la unidad de
"coextracción del Pu/U": velocidad de flujo = 95 l/h
* Fase acuosa que entra en la unidad de
"depuración de los PF": HNO_{3} 1,5 M, velocidad de flujo =
24 l/h; y a continuación HNO_{3} 12 M, velocidad de flujo = 6
l/h
* Fase acuosa que entra en la unidad de
"retro-extracción del Pu/U": HNO_{3} 0,2 M +
hidracina 0,2 M + nitrato de hidroxilamonio 0,4 M, velocidad de
flujo = 47 l/h
* Adición de U (IV) a la unidad de
"retro-extracción del Pu/U": 150 g/l, velocidad
de flujo = 11 l/h
* Fase acuosa que abandona la unidad de
"retro-extracción del Pu/U":
- [Pu] = 27,5 g/l
- [U] = 6,7 g/l
Velocidad de flujo = 59,1 l/h;
\vskip1.000000\baselineskip
Etapa de concentración:
Fase acuosa que resulta de la operación de
concentración:
- [Pu] = 200 g/l
- [U] = 50 g/l
\vskip1.000000\baselineskip
Operación de reducción:
* Adición de U (IV) a la unidad de reducción:
200 g/l, velocidad de flujo = 8,1 l/h
* Fase acuosa que resulta de la operación de
reducción
- [Pu] = 100 g/l
- [U] = 125 g/l; y
\vskip1.000000\baselineskip
Operación de ajuste:
Ajuste de la fase acuosa: HNO_{3} + 200 g/l de
U (IV).
\vskip1.000000\baselineskip
Así, lo que se obtiene es una fase acuosa que
contiene 50 g/l de Pu, en estado de oxidación (III), y 50 g/l de U,
en estado de oxidación (IV), que tienen un nivel de pureza superior
al 99% y que son adecuados para ser co-convertidos
en un óxido mixto de uranio-plutonio.
\newpage
US-A-4-278-559
FR-A-2.870.841
Artículo BN 3650 (07-2000): El
tratado "Génie Nucléaire" - "Techniques de
l'Ingénieur".
Claims (20)
1. Proceso para el reprocesamiento de un
combustible nuclear agotado y de preparación de un óxido mixto de
uranio-plutonio, que comprende al menos:
a) una etapa de separación del uranio y el
plutonio de los productos de fisión, el americio y el curio, que
están presentes en una disolución nítrica acuosa que resulta de la
disolución del combustible nuclear agotado en ácido nítrico,
comprendiendo esta etapa al menos una operación de coextracción del
uranio, en estado de oxidación (VI), y del plutonio, en estado de
oxidación (IV), de dicha disolución acuosa poniendo en contacto esta
disolución con una fase disolvente inmiscible en agua que contiene
al menos un agente de extracción en un diluyente orgánico;
b) una etapa de reparto del uranio y el plutonio
coextraído en la etapa a) en dos fases acuosas, a saber, una primera
fase acuosa que contiene plutonio y uranio, y una segunda fase
acuosa que contiene uranio pero que no contiene plutonio;
c) una etapa de purificación del plutonio y el
uranio presentes en la primera fase acuosa obtenida después de la
etapa b) de los productos de fisión también susceptibles de
encontrarse en esta fase; y
d) una etapa de co-conversión
del plutonio y el uranio que están presentes en la fase acuosa
obtenida después de la etapa c) en un óxido mixto de
uranio-plutonio.
\vskip1.000000\baselineskip
2. Proceso según la reivindicación 1, en el que
la etapa a) también incluye al menos una operación de depuración en
la que la fase disolvente obtenida después de la operación de
coextracción del uranio-plutonio se depura poniendo
en contacto esta fase con una fase nítrica acuosa.
3. Proceso según la reivindicación 1 o
reivindicación 2, en el que:
* la etapa b) comprende al menos:
b_{1}) una etapa de
retro-extracción del plutonio, en estado de
oxidación (III), y una fracción del uranio, en estado de oxidación
(VI), de la fase disolvente obtenida después de la etapa a),
poniendo en contacto esta fase con una fase nítrica acuosa que
contiene un agente reductor capaz de reducir el plutonio (IV) a
plutonio (III) sin reducir el uranio; y
b_{2}) una operación de
retro-extracción del uranio que no se haya
retro-extraído de dicha fase disolvente durante la
operación b_{1}), poniendo en contacto esta fase con una fase
nítrica acuosa; mientras que
* la etapa c) comprende, al menos:
c_{1}) una operación de coextracción del
plutonio, en estado de oxidación (IV), y del uranio, en estado de
oxidación (VI), de la fase acuosa obtenida después de la etapa
b_{1}), poniendo en contacto esta fase con una fase disolvente
inmiscible en agua que contiene al menos un agente de extracción en
un diluyente orgánico;
c_{2}) una operación de depuración en la que
la fase disolvente obtenida después de la operación c_{1}) se
depura poniendo en contacto esta fase con una fase nítrica acuosa;
y
c_{3}) una operación de
retro-extracción del plutonio, en estado de
oxidación (III), y una fracción del uranio, en estado de oxidación
(VI), de la fase disolvente obtenida después de la operación
c_{2}), poniendo en contacto esta fase con una fase nítrica acuosa
que contiene un agente reductor capaz de reducir el plutonio (IV) a
plutonio (III) sin reducir el uranio (VI).
\vskip1.000000\baselineskip
4. Proceso según la reivindicación 3, que
incluye además, entre las etapas b) y c), una operación de oxidación
del plutonio (III) presente en la fase acuosa obtenida después de la
etapa b_{1}) a plutonio (IV).
5. Proceso según la reivindicación 3, en el que,
puesto que hay neptunio presente en la fase acuosa obtenida después
de la etapa b_{1}), este neptunio se elimina bien durante la etapa
b) o bien durante la etapa c).
6. Proceso según la reivindicación 5, en el que,
para eliminar el neptunio, la etapa b) también incluye una operación
b_{3}) de re-extracción del neptunio, en estado de
oxidación (IV), de la fase acuosa obtenida después de la operación
b_{1}), poniendo en contacto esta fase con una fase disolvente
inmiscible en agua que contiene al menos un agente de extracción en
un diluyente orgánico.
7. Proceso según la reivindicación 6, en el que
la operación b_{3}) incluye adicionalmente la adición de uranio
(VI) o (IV) a la fase nítrica acuosa sometida a esta operación.
8. Proceso según la reivindicación 6, en el que
la operación c_{3}) incluye además la adición de uranio (VI) o
(IV) a la fase nítrica acuosa sometida a esta operación.
9. Proceso según la reivindicación 5, en el que,
para eliminar el neptunio, la fase nítrica acuosa usada durante esta
operación c_{2}) incluye un agente reductor capaz de reducir el
neptunio (VI) a neptunio (V) sin reducir el plutonio (IV) o el
uranio (VI).
10. Proceso según la reivindicación 3, en el
que, puesto que hay neptunio presente en la primera fase acuosa
obtenida después de la etapa b_{1}), se deja que este neptunio
acompañe al plutonio presente en esta fase hasta la etapa d).
11. Proceso según una cualquiera de las
reivindicaciones 5 a 10, en el que la etapa d) comprende:
- la estabilización del plutonio, en estado de
oxidación (III), del uranio, en estado de oxidación (IV), y, cuando
sea apropiado, del neptunio, en estado de oxidación (IV), con un
catión monovalente constituido únicamente por los átomos
seleccionados entre átomos de oxígeno, carbono, nitrógeno e
hidrógeno;
- la co-precipitación del
plutonio, del uranio y, cuando sea apropiado, del neptunio
estabilizados de esta manera, con ácido oxálico o una de sus sales o
de sus derivados; y a continuación
- la calcinación del
co-precipitado así obtenido.
\vskip1.000000\baselineskip
12. Proceso según una cualquiera de las
reivindicaciones 5 a 11, que incluye adicionalmente, entre las
etapas c) y d), una etapa de almacenamiento de la fase acuosa
obtenida después de la operación c_{3}).
13. Proceso según la reivindicación 12, que
depende de la reivindicación 11, que incluye adicionalmente:
* entre la etapa c) y la etapa de
almacenamiento, una operación de oxidación del plutonio (III)
presente en la fase acuosa obtenida después de la operación c_{3})
a plutonio (IV), seguida de una operación de concentración de esta
fase acuosa; y
* entre la etapa de almacenamiento y la etapa
d), una operación de reducción del plutonio (IV), del uranio (VI),
y, cuando sea apropiado, del neptunio (VI), que están presentes en
la fase acuosa concentrada que se ha almacenado, a plutonio (III), a
uranio (IV) y a neptunio (IV).
\vskip1.000000\baselineskip
14. Proceso según la reivindicación 12, que
depende de la reivindicación 11, que incluye adicionalmente:
* entre la etapa c) y la etapa de
almacenamiento, una operación de oxidación del plutonio (III)
presente en la fase acuosa obtenida después de la operación c_{3})
a plutonio (IV), seguida de una operación de concentración de esta
fase acuosa; y
* entre la etapa de almacenamiento y la etapa
d), una operación de reducción del plutonio (IV), y, cuando sea
apropiado, del neptunio (VI), que están presentes en la fase acuosa
concentrada que se ha almacenado a plutonio (III), seguida de una
operación de extracción del uranio (VI), poniendo en contacto dicha
fase acuosa con una fase disolvente inmiscible en agua que contiene
al menos un agente de extracción en un diluyente orgánico.
\vskip1.000000\baselineskip
15. Proceso según la reivindicación 11, que
depende de la reivindicación 5, en el que el óxido mixto de
uranio-plutonio obtenido después de la etapa d) no
contiene neptunio.
16. Proceso según la reivindicación 15, en el
que el óxido mixto de uranio-plutonio tiene una
relación ponderal de U/Pu de aproximadamente 50/50.
17. Proceso según la reivindicación 11, que
depende de la reivindicación 10, en el que el óxido mixto de
uranio-plutonio obtenido después de la etapa d)
contiene neptunio.
18. Proceso según la reivindicación 17, en el
que el óxido mixto de uranio-plutonio tiene una
relación ponderal de U/Pu/Np de aproximadamente 49/49/2.
19. Proceso según una cualquiera de las
reivindicaciones 1, 3, 6 y 14, en el que la fase disolvente contiene
tri-n-butil fosfato en un dodecano,
en una relación en volumen de aproximadamente 30/70.
\newpage
20. Proceso según las reivindicación 19, en el
que la etapa a) comprende:
\bullet una primera operación de depuración
llevada a cabo sobre la fase disolvente obtenida después de
coextraer el uranio y el plutonio, poniendo en contacto dicha fase
disolvente con una fase nítrica acuosa que contiene aproximadamente
de 1 a 3 mol/l de HNO;
\bullet una segunda operación de depuración
llevada a cabo sobre la fase disolvente, poniendo en contacto dicha
fase disolvente con una fase nítrica acuosa que contiene
aproximadamente de 3 a 5 mol/l de HNO_{3}; y
\bullet una operación complementaria de
coextracción del uranio y el plutonio de la fase acuosa obtenida
después de la segunda operación de depuración, poniendo en contacto
esta fase con una fase disolvente que contiene aproximadamente el
30% (v/v) de tri-n-butil fosfato en
un dodecano.
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