ES2248969T3

ES2248969T3 - Procedimiento y aparato de dispersion dinamica de la luz.

Info

Publication number: ES2248969T3
Application number: ES99400139T
Authority: ES
Inventors: Matthias Wilhelm Maria Dieckmann
Original assignee: Agence Spatiale Europeenne
Current assignee: Agence Spatiale Europeenne
Priority date: 1999-01-21
Filing date: 1999-01-21
Publication date: 2006-03-16
Anticipated expiration: 2019-01-21
Also published as: EP1022549B1; DE69926983D1; EP1022549A1; ATE303586T1; US6459093B1; DE69926983T2

Abstract

Un procedimiento de dispersión dinámica de la luz, que comprende las siguientes etapas: - iluminar un volumen de dispersión de fluido (SV) con radiación coherente temporal y espacialmente (B) en una pluralidad de longitudes de onda discretas, - detectar una fluctuación de la intensidad de la radiación dispersada por centros de dispersión contenidos en dicho volumen de dispersión de fluido (SV) para cada una de dicha pluralidad de longitudes de onda discretas y - determinar una propiedad de dicho volumen de dispersión de fluido a partir de dicha fluctuación detectada de la intensidad de la radiación en el que el mismo comprende además las siguientes etapas: - definir dicha fluctuación de la intensidad de la radiación en un ángulo de detección constante predeterminado para cada una de dichas longitudes de onda caracterizado porque: - dicha etapa de determinar una propiedad comprende la etapa de determinar una pluralidad de ángulos de dispersión equivalentes relacionados con dichos centros dedispersión a partir de dicha fluctuación detectada de la intensidad de la radiación de dicha pluralidad de longitudes de onda discretas.

Description

Procedimiento y aparato de dispersión dinámica de la luz.

La presente invención se refiere a un procedimiento y a un aparato de dispersión dinámica de la luz (DLS) o de espectroscopía de correlación fotónica (PCS), en particular, pero no exclusivamente, aplicaciones lidar.

PCS/DLS incluyen la iluminación de una muestra con luz coherente. La intensidad de los fotones dispersados desde la muestra fluctúa como consecuencia del movimiento browniano de las partículas de dispersión en la muestra. El número de fotones dispersos en un intervalo estrecho de ángulos, definido por aberturas específicas y propagación de la luz y elementos de enfoque, se detecta en función del tiempo y la función resultante se autocorrelaciona, preferentemente en tiempo real. Esto permite la distribución de las constantes de tiempo de relajación y por lo tanto, determinar la distribución de los tamaños de las partículas de dispersión.

DLS-Lidar supone la teledetección activa de una parte de la atmósfera iluminando la parte con luz coherente y detectando la intensidad de fotones dispersados desde dicha parte en función del tiempo. La función resultante se autocorrelaciona en tiempo real, a fin de obtener la distribución del tamaño de las partículas en la parte muestreada de la atmósfera.

Un problema relacionado con las técnicas anteriores es que, cuando aumenta la cantidad por volumen unitario de partículas de dispersión, existe una mayor posibilidad de dispersión múltiple en la que más de una partícula ha dispersado un fotón detectado lo que significa que las propiedades deseadas no se pueden volver a medir directamente. Además, el intervalo en la velocidad del movimiento browniano se restringe debido a las colisiones entre las partículas de dispersión. A fin de compensar estos efectos, la práctica normal es detectar la intensidad del fotón dispersado en un intervalo de diferentes ángulos de dispersión, normalmente de 10º a 180º (retrodispersión). Como existe una dependencia cuadrática de las constantes de tiempo en el ángulo de dispersión para el caso ideal, las desviaciones de esta función cuadrática, debidas a la dispersión múltiple o a la colisión restringida de partículas, son cuantificables y se pueden compensar. No obstante, los procedimientos de este tipo requieren mucho tiempo debido a la cantidad de lecturas que se deben tomar y a que son necesarios goniómetros caros.

En las aplicaciones lidar, es prácticamente inviable llevar a cabo exploraciones en función del ángulo de una parte de la atmósfera, de tal manera que la distribución del tamaño de las partículas y el grado de dispersión múltiple no se puede medir fácilmente.

El documento US 5.155.549 describe un aparato de dispersión dinámica de la luz que comprende una fuente de láser para dirigir un haz de láser a una sonda y un fotodetector para convertir la luz dispersada, detectada por la sonda, en señales eléctricas. La sonda incluye al menos una fibra óptica conectada a la fuente de láser y una segunda fibra óptica conectada al fotodetector. Cada una de las fibras puede colindar con un microobjetivo con gradiente de índice que es capaz de dirigir un haz de láser colimado a un soporte de dispersión. Por lo tanto, se puede evitar el uso de un acoplador direccional de fibras asignando una o más fibras ópticas, para transmitir un campo óptico a un soporte de dispersión, y usando varias fibras ópticas para recibir la señal en ángulos de dispersión diferentes.

El documento US 5.208.651 describe un aparato y un procedimiento para medir las propiedades de emisión y duración de la radiación de fluorescencia emitida desde una muestra. Una fuente de una radiación electromagnética de múltiples longitudes de onda se pasa a través de un primer interferómetro modulado a una primera frecuencia, dirigiéndose la salida del mismo a una muestra que se va a examinar. La luz emitida desde la muestra, como consecuencia de la interacción de la misma con la radiación de excitación, se dirige a un segundo interferómetro modulado a una segunda frecuencia y se detecta y analiza la salida.

Un objetivo de la presente invención es proporcionar un aparato y un procedimiento de dispersión dinámica de la luz, simplificados, así como un procedimiento y un aparato de espectroscopía de correlación de florescencia, simplificados, respectivamente.

Estos objetivos se consiguen con un procedimiento de dispersión dinámica de la luz, según la reivindicación 1, y con un aparato de dispersión dinámica de la luz, según la reivindicación 15.

Según un aspecto de la presente invención se proporciona un aparato y un procedimiento de dispersión dinámica de la luz en los que se ilumina una muestra con una luz láser de longitudes de onda diferentes y se detectan las fluctuaciones en la luz que dispersa o fluoresce la muestra en cada longitud de onda. Las constantes de tiempo de las partículas de la muestra se obtienen a partir de las fluctuaciones de luz detectadas mediante la autocorrelación o la correlación cruzada de la intensidad de luz detectada respecto al tiempo. La medición de la fluorescencia o dispersión de la luz en diferentes longitudes de onda sustituye a la medición en ángulos de dispersión diferentes, simplificando de ese modo el procedimiento de medición.

Según otro aspecto de la presente invención se proporciona un procedimiento y un aparato para medir la velocidad de las partículas en una muestra por medio de la dispersión dinámica de la luz, en los que la frecuencia de oscilaciones en las funciones de correlación de las fluctuaciones de intensidad detectadas en función del tiempo se miden y se usan para determinar componentes de velocidad en la dirección de detección.

A continuación, se describirán formas de realización específicas de la presente invención en relación con los dibujos adjuntos, en los que:

la Figura 1 es un diagrama esquemático de la cara óptica delantera de un canal de un aparato usado para medir la retrodispersión a partir de las partículas suspendidas,

las Figuras 1a y 1b muestran ejemplos alternativos de la cara óptica delantera de la Figura 1,

la Figura 1c representa distintas disposiciones de fibras ópticas de distintos tipos,

la Figura 2a muestra un ejemplo de la fluctuación de la intensidad registrada medida con el aparato de la Figura 1,

la Figura 2b muestra la función de autocorrelación de la fluctuación de la Figura 2a,

la Figura 2c muestra la distribución del radio de las partículas obtenido a partir de la Figura 2b,

la Figura 3 muestra la variación de las constantes de tiempo con un ángulo de dispersión correspondiente a diferentes tamaños de partículas en una muestra de una solución acuosa o una suspensión de fluido con una viscosidad y un índice de refracción determinados,

la Figura 4 muestra la variación de las constantes de tiempo con un ángulo de dispersión correspondiente a diferentes tamaños de partículas en una muestra de aire, gas o atmósfera con una viscosidad y un índice de refracción determinados,

la Figura 5 muestra funciones de autocorrelación diferentes y mediciones de la velocidad de propagación en el medio de partículas en muestras de fluido a diferentes velocidades,

la Figura 6 muestra funciones de autocorrelación y distribuciones del radio correspondiente de muestras que contenían partículas con una velocidad relativa unas respecto a otras, que mostraban oscilaciones de las funciones de autocorrelación antes de la nucleación de dichas partículas para formar un cristal,

la Figura 7 muestra la desviación medida en función del ángulo de las constantes de tiempo de caída a partir de una curva teórica, como se muestra en las Figuras 3 y 4, con la viscosidad y el índice de refracción determinados,

la Figura 8 muestra la variación de la longitud del volumen de propagación con altura atmosférica en separaciones diferentes entre el transmisor y el receptor,

la Figura 9 muestra la equivalencia de las constantes de tiempo y de las longitudes de onda con un ángulo de dispersión calculado y normalizado respecto a dos longitudes de onda diferentes,

la Figura 10 muestra una forma de realización generalizada de la presente invención correspondiente a la medición de una muestra,

la Figura 10a muestra el trazado del haz en una puesta en práctica de la forma de realización de la Figura 10,

la Figura 10b muestra una puesta en práctica de la forma de realización de la Figura 10 para medir la DLS de correlación cruzada despolarizada,

la Figura 11 muestra los valores medidos de las constantes de tiempo respecto a dos longitudes de onda diferentes,

las Figuras 12a y 12b muestran dos formas de realización alternativas correspondientes a la teledetección activa de la atmósfera y

las Figuras 13a a 13f muestran las etapas de procesamiento de señales para medir la distribución del radio de las partículas de las formas de realización de las Figuras 12a y 12b.

La Figura 1 muestra de manera esquemática la cara óptica delantera de un canal (es decir, un transmisor y un receptor) del aparato que comprende una fibra o fibras ópticas de transmisión 4 conectadas a una fuente de láser y una fibra o fibras ópticas de recepción 2 conectadas a un detector, tal como un tubo fotomultiplicador o un fotodiodo de avalancha, montadas juntas de manera que los ejes de sus extremos están paralelos (como en la Figura 1a) o en un ángulo definido (como en la Figura 1b) uno respecto al otro. La luz de láser emitida por las fibras ópticas de transmisión 4 diverge sobre un haz B mientras que las fibras ópticas de recepción 2 recogen la luz emitida desde un volumen de recepción RV. En un volumen de dispersión SV que es la intersección del haz de iluminación B y del volumen de recepción RV, las partículas dispersan la luz de láser en diferentes direcciones y las fibras ópticas de recepción 2 recogen la luz dispersada dentro de un intervalo reducido de direcciones.

Como se muestra en las figuras 1a y 1b, los ángulos definidos entre las fibras de transmisión 4 y las fibras de recepción 2 se ajustan mediante el movimiento de fases de microposicionamiento axial ajustado (MPS) en la dirección alternativa que se muestra con las flechas dobles, a fin de situar el volumen de dispersión SV en las distancias L1 y L2 de las Figuras 1a y 1b, respectivamente, y para compensar el efecto de la ley de Snell en diferentes longitudes de onda cuando se co-sitúan las secciones centrales del haz de diferentes longitudes de ondas. La formación de haces adicionales se produce mediante elementos ópticos adecuados (OE), tales como lentes, prismas, filtros de longitud de onda y/o telescopios, según la aplicación específica.

Las fibras ópticas de recepción y transmisión 2 y 4 se seleccionan como fibras monomodo o de pocos modos (es decir, más de uno pero preferentemente menos de, aproximadamente, dos modos) y pueden recibir y transmitir a través de los mismos elementos ópticos o pueden tener elementos ópticos diferentes. A continuación, se analizarán posibles combinaciones en relación con la Fig. 1c.

En la disposición I, la fibra de transmisión 4 comprende una única fibra monomodo y la fibra de recepción 2 comprende una única fibra de pocos modos (se muestra como opción Ia) o la fibra de transmisión 4 comprende una única fibra de pocos modos y la fibra de recepción 2 comprende una única fibra monomodo (se muestra como opción Ib), en cualquiera de los casos, las fibras de transmisión y de recepción comparten los mismos elementos ópticos.

En la disposición II, la fibra de transmisión 4 y la fibra de recepción 2 tienen conjuntos independientes de elementos ópticos. En la opción a (indicada con la referencia IIa en la Figura 1c), la fibra de recepción 2 es una fibra de pocos modos y la fibra de transmisión 4 es una fibra monomodo, al igual que en la disposición Ia, mientras que en la opción B (indicada con la referencia IIb en la Figura 1c) la fibra de transmisión 4 es una fibra de pocos modos mientras que la fibra de recepción 2 es una fibra monomodo, al igual que en la disposición Ib.

En la disposición III, las fibras de transmisión 4 y las fibras de recepción 2 tienen conjuntos independientes de elementos ópticos. La fibra de transmisión 4 es una única fibra monomodo, mientras que las fibras de recepción 2 comprenden al menos dos fibras monomodo en paralelo, teniendo cada una un detector, un discriminador y un formador de impulsos independientes. Preferentemente, las fibras de recepción 2 están dispuestas en parejas de fibras dispuestas para recibir la misma longitud de onda, con una correlación cruzada de las salidas de cada pareja. Dicha disposición de correlación cruzada elimina los tiempos muertos, la emisión posterior de impulsos y los recuentos anómalos del detector y se describirá en más detalle en relación con la Figura 10b.

El detector emite una corriente proporcional a la proporción de fotones recibidos por una fibra de recepción 2, corriente que varía con el tiempo como se muestra por ejemplo en la Figura 2a. La corriente se convierte a un valor digital por medio de un convertidor A/D conectado a un ordenador, que almacena un conjunto de valores digitales en función del tiempo. Además, los fotones individuales recibidos se cuentan por medio, por ejemplo, de un tubo fotomultiplicador, de un discriminador para establecer un límite para la señal de un fotón detectado, de un formador de impulsos para generar un impulso cuando se detecta el fotón, de un contador para contar los impulsos generados dentro de un período repetitivo y de un dispositivo de almacenamiento para almacenar los valores contados correspondientes a cada período. El ordenador lleva a cabo una función de autocorrelación en los valores almacenados como
sigue:

(1)ACF \ (\tau) = \sum\limits^{I} \ I(t)I(t + \tau)

en la que I(t) es la intensidad de luz de fluctuación recibida en función del tiempo t, de tal manera que I(t) es igual a la intensidad de dispersión media respecto al tiempo de integración, y \tau es el intervalo de muestreo, que forma canales cuasi-logarítmicos en las estructuras del dispositivo de correlación. En la Figura 2b se muestra una función de autocorrelación de muestras.

La función ACF se relaciona con los tamaños de las partículas por medio de las siguientes ecuaciones:

(2)ACF \ (\tau) = g^{(2)} = 1 + \beta-e^{(-2\Gamma\cdot\Delta\tau)}

en la que g^{(2)} es la fluctuación de la intensidad de la luz láser de segundo orden, "1" es una línea de base arbitraria, \beta es un factor de calidad que tiene un máximo teórico de 1, \Delta \tau es toda la estructura de tiempos de muestreo del dispositivo de correlación, y

(3)\tau_{c} = 1/\Gamma = 1/(q^{2} \ x \ D)

en la que \tau_{c} es la constante de tiempo, D es la constante de difusión y q es el vector de dispersión, en la que

(4)q = (4\pi/\lambda)sin(\Theta/2)

siendo \Theta el ángulo de dispersión y \lambda la longitud de onda de la luz incidente.

\newpage

La constante de difusión D, a través de la ecuación Stokes-Einstein, se refiere a un factor geométrico, la viscosidad \eta y el radio hidrodinámico r_{h} a la energía térmica, que es la constante de Boltzmann k multiplicada por la temperatura absoluta T como sigue:

(5)D = \frac{kT}{6 \ \pi \ \eta \ r_{h}}

En condiciones ideales, las constantes de tiempo \tau_{c} están directamente relacionadas con el radio r_{h} y con la viscosidad de la suspensión de las partículas de dispersión. El término \beta (también denominado la intercepción) es inversamente proporcional a la cantidad de zonas de coherencia observadas (cantidad de motas) N, que fluctúa debido al movimiento browniano. La ACF medida se forma a partir de muchas funciones individuales diferentes de la forma de ecuación (2), para cada uno de los diferentes tamaños de partículas. La conversión de la ACF compuesta que se muestra, por ejemplo, en la Fig. 2b respecto a las intensidades de amplitud relativa para los diferentes tamaños de las partículas, que se muestran en la Figura 2c, se puede llevar a cabo con un programa de ordenador adecuado, tal como se describe en la publicación "CONTIN: a general purpose constrained regularization program for inverting noisy linear algebraic and integral equations", Provencher, S.W., Computerphysics Communication 27, págs. 229 a 242, North Holland Publishing Company, 1982.

Como consecuencia de las relaciones anteriores, la DLS se puede considerar como una técnica de medición similar a la de en un punto, con casi ninguna dimensión espacial. Una resolución tridimensional (elemento de imagen volumétrica) exige una forma de realización que usa una pluralidad de canales. El modo espacial de la luz recibida define N junto con su proporcionalidad inversa respecto a la cantidad de centros de dispersión en el volumen de dispersión.

La configuración del aparato usado en esta forma de realización incluye un mínimo de dos unidades receptoras monomodo, a fin de obtener el valor de intercepción máximo y permitir el procesamiento de la señal con correlación cruzada para las diversas formas de realización policromas. La función de correlación cruzada se determina
por:

(6)CCF \ (\tau) = \sum\limits^{I} \ I(t)J \ (t + \tau)

en la que I(t) es la intensidad medida por un canal receptor y J(t) es la medida por otro canal receptor. La ecuación (6) depende de la ecuación (1), pero con I(t + \tau) sustituido por J (t + \tau).

Por lo tanto, la distribución de los tamaños del radio de las partículas de una muestra se puede determinar a partir de la función de autocorrelación (ACF), como se muestra en la Figura 2c, o a partir de la función de correlación cruzada (CCF) como en la ecuación (6).

La relación entre la constante de tiempo de caída, que depende del tamaño de la partícula, y el ángulo de dispersión se muestra en la Figura 3, para un fluido con una viscosidad de 1,98 x 10^{-3} Nsm^{-2} (1,98 cP) y un índice de refracción n = 1,33, y en la Figura 4, para partículas en el aire con una viscosidad de 1,71 x 10^{-5} Nsm^{-2} (0,0171 cP) y un índice de refracción n = 1,0.

La variación de las constantes de tiempo en función del ángulo de dispersión muestra que se prefieren las mediciones de retrodispersión en mayores ángulos de dispersión a las mediciones de dispersión en menores ángulos de dispersión, por los siguientes motivos:

1) Un error de 1º en el ángulo de dispersión da un error de medición de, aproximadamente, el 17,2% en un ángulo de dispersión de 10º, pero un error de medición de sólo, aproximadamente, el 0,2% en uno de 170º.

2) Suponiendo que sea necesario un tiempo de medición de 1000 constantes de tiempo \tau_{c} para dar una desviación estándar razonablemente pequeña de, aproximadamente, 0,3% para una partícula de 1 \mum es necesario un tiempo de medición de, aproximadamente, 5,8 minutos en un ángulo de dispersión de 170º, pero 11,6 horas en uno de 10º, aproximadamente 120 veces mayor.

3) La intensidad de la luz dispersada en una dirección hacia adelante aumenta con las partículas por encima de, aproximadamente, un tamaño de 200 nm hasta, aproximadamente, 10 veces la intensidad retrodispersada. La posibilidad de obtener velocidades de conteo inaceptablemente elevadas es, por consiguiente, mayor en la dispersión hacia adelante.

La Dispersión Dinámica de la Luz también se puede usar para medir las velocidades de las partículas en un fluido. En un ejemplo, la luz láser incide en un tubo capilar a través del que fluye el fluido. La luz se refleja desde la pared capilar en el receptor y también se dispersa por el fluido. La luz reflejada, posteriormente, se combina con la luz dispersada en el receptor para producir una interferencia.

\newpage

Las velocidades de flujo se obtienen a partir de la constante de tiempo \tau_{c} según la siguiente ecuación:

(7)\Delta f = 1/(2\pi \ \tau_{c})

El componente de velocidad v en la dirección de observación se determina por:

(8)v = \frac{c}{(1-cos(\theta))n} \ \frac{\Delta f}{f}

en la que

c = velocidad de la luz

n = índice de refracción

\theta = ángulo de observación

f = frecuencia de la luz láser

La Figura 5 muestra los perfiles de ACF y de velocidad medidos a partir de una muestra con caudales de 0 a 25 mm/s.

Para mediciones de velocidad más detalladas, se debe tener en cuenta el perfil de velocidad y la medida de la muestra medida como se ha indicado anteriormente en el análisis del carácter de la medición similar a la de en un punto de la DLS y la ventaja de los sistemas de aumento de escala para un enfoque multi-canal (enésimo) que permite la resolución de los fenómenos en tres dimensiones. La interferencia entre la luz reflejada y la dispersada (heterodinación) se puede usar para resolver gradientes de velocidad, sin embargo extraer la velocidad de cada uno de los canales enésimos simultáneamente proporciona una obtención de perfil completo sobre la base de la homodinación.

Las marcadas oscilaciones de la ACF se detectan antes de la nucleación, como consecuencia de las gradientes de velocidad o de corriente en una suspensión. La Figura 6 muestra la ACF oscilante (ACF-33) próxima a la línea de base. La constante de tiempo de la oscilación es 185 ms lo que da una frecuencia de, aproximadamente, 5Hz que se usa en la ecuación (8) como \lambda f, de manera que se puede determinar la gradiente de velocidad en el volumen. Esta oscilación no vuelve a aparecer en una medición de una ACF tomada, aproximadamente, 10 minutos más tarde (ACF-40).

Con una DLS ideal, sin ninguna interacción de partículas, la luz se recoge desde una zona de coherencia (1 x N) del volumen de dispersión y se analiza mediante autocorrelación. Usando dos detectores que reciben la luz dispersada desde la misma zona se reduce el efecto de ruido y de imperfecciones del detector realizando una correlación cruzada de la señal desde ambos detectores y se suprime la dispersión múltiple si se observa una zona de coherencia.

El efecto de la dispersión múltiple y la desviación de la difusibilidad libre se determinan convencionalmente por medio de una prueba en función del ángulo de una muestra con una distribución conocida de los tamaños de las partículas, usando un goniómetro. Por ejemplo, la Figura 7 muestra la desviación medida a partir de la curva teórica (punteada) de una muestra con un radio de partícula de 392 nm, con una viscosidad de 9,0 x 10^{-4} Nsm^{-2} (0,90 cP).

Si una muestra medida incluye partículas fluorescentes, la muestra se puede iluminar simultáneamente con luz de una serie de longitudes de onda discretas y la luz correspondiente a la longitud de onda de la fluorescencia se detecta, como se ha descrito en la tercera disposición, con la selección de modos que se ha descrito anteriormente. El detector incluye un elemento policórico para disgregar la longitud de onda deseada.

En las aplicaciones de teledetección mediante lidar, se ilumina una parte de la atmósfera y se detecta la retrodispersión de esa parte. El volumen de dispersión está definido por la intersección entre el campo de visión del transmisor y del receptor. La longitud del volumen de dispersión (svl) varía en función de la altura y separación atmosférica á entre el transmisor y el receptor. En la Figura 8 se muestra un ejemplo de dicha variación con una abertura completa del ángulo del receptor de 0,1 mrad.

Puesto que es muy difícil observar la misma parte de la atmósfera en diferentes ángulos de visión, normalmente los lidars se limitan a un único ángulo de retrodispersión, lo que limita la cantidad de propiedades que se pueden medir. Con la iluminación por impulsos, la luz retrodispersada se puede resolver según el tiempo de trayectoria. Los perfiles de temperatura de la atmósfera se pueden medir a partir de señales de retrodispersión elástica y a partir de señales de retorno de efecto Raman del nitrógeno. Por lo tanto, la viscosidad del aire se puede determinar a partir de la temperatura del aire en la altura pertinente.

En formas de realización de la presente invención, a fin de resolver los problemas relacionados con las mediciones en función del ángulo, en su lugar las mediciones se realizan en múltiples longitudes de onda diferentes mientras que el transmisor y el receptor se mantienen en la misma posición. La desviación de lo medido a partir de las constantes teóricas de tiempo \tau_{c} se mide en cada una de las longitudes de onda, a fin de determinar el efecto de la dispersión múltiple o el grado de interacción de las partículas que lleva a una reducción en la difusibilidad libre. La Figura 9 muestra la equivalencia de las constantes de tiempo \tau_{c} y las longitudes de onda calculadas y normalizadas respecto a dos longitudes de onda diferentes de 266 nm y 690 nm. Los números que se muestran próximos a los puntos del gráfico corresponden a las longitudes de onda equivalentes, en \mum, que producirían la misma constante de tiempo \tau_{c} que el ángulo de dispersión que se muestra en la abscisa y la longitud de onda real (266 nm ó 690 nm), si la longitud de onda equivalente iluminara la muestra en un ángulo de 180º (retrodispersión). El tamaño de la partícula de dispersión es de 2 nm.

A continuación, se describirán distintas formas de realización de la presente invención para distintas aplicaciones de la presente invención.

Medición del tamaño de las partículas y de la dispersión múltiple

La Figura 10 muestra un aparato, según una forma de realización de la invención, para medir los efectos del tamaño de las partículas, de la colisión de partículas y de la dispersión múltiple en una muestra. Hay una pluralidad n de transmisores 10 y receptores 12 correspondientes. Por medio de elementos ópticos adecuados (OE), como se muestra en las Figuras 1a y 1b, se pueden superponer los volúmenes de dispersión de cada canal transmisor/receptor, de manera que las mediciones de cada canal se realizan en el mismo volumen de dispersión o los volúmenes de dispersión de los canales se pueden disponer en un conjunto, a fin de proporcionar una resolución tridimensional o bidimensional de las propiedades medidas.

Cada transmisor 10 comprende uno o más láseres 11 cada uno de ellos acoplado a una fibra monomodo de recepción 4, para transmitir una única longitud de onda \lambda_{1}, \lambda_{2}, \lambda_{3}... Cada receptor 12 comprende una pluralidad de fibras monomodo, teniendo cada una un detector y un discriminador correspondientes, como en la disposición III que se ha descrito en relación con la Figura 1c. Las fibras monomodo se pueden seleccionar para transmitir diferentes longitudes de onda respectivas o algunas de las fibras pueden transmitir la misma longitud de onda.

Los detectores de cada receptor 12 se muestran en la Figura 10 colectivamente con la referencia 14, mientras que los discriminadores se muestran colectivamente con la referencia 16 y los formadores de impulsos con la referencia 18. Para cada canal 1 a n, hay un dispositivo de correlación 20a a 20n que autocorrelaciona la señal de un detector o realiza una correlación cruzada de las señales de dos o más detectores de luz diferentes de la misma longitud de onda. Las salidas de los dispositivos de correlación cruzada, en forma de funciones de correlación cruzada CCF, según se obtienen en la ecuación (6) anterior, se introducen en un procesador 22. En una puesta en práctica típica, los discriminadores 16, los formadores de impulsos 18 y los dispositivos de correlación 20 están provistos de una tarjeta especial instalada en un ordenador para usos generales que está representado por el procesador 30.

El aparato que se muestra en la Figura 10 permite realizar mediciones de la constante de tiempo \tau_{c} en múltiples longitudes de onda, simultáneamente, a partir de la misma muestra. En el ejemplo que se muestra en la Figura 11, las mediciones de la constante de tiempo \tau_{c} correspondientes a partículas de radio 15 nm se muestran respecto a longitudes de onda de 632,8 nm y 689,5 nm, con sus ángulos de dispersión equivalentes normalizados y calculados respecto a un haz de 618 nm que incide a 180º. Se realizan cuatro mediciones para cada longitud de onda, mostrándose las mediciones máxima, mínima y media. El mayor error sistemático correspondiente a las mediciones en 632,8 nm se debe a las inestabilidades de control de temperatura en el diodo láser usado para esa longitud de onda, lo que lleva a longitudes de coherencia limitada o a purezas espectrales. Las mediciones se muestran en la Figura 11 en un gráfico de la constante de tiempo \tau_{c} frente al ángulo de dispersión para mostrar que existen las equivalencias y que la muestra tiene las propiedades ideales dentro de la desviación estándar de estas pruebas. La equivalencia se calcula combinando las ecuaciones (3) y (4) y normalizando ésta respecto a una supuesta longitud de onda que incide a 180º.

La disposición de conjunto permite clasificar las partículas según el tamaño en función de la longitud extendida en una cubeta o en una placa con micro-ampollas. Para garantizar la capacidad de reproducción de la prueba y la homogeneidad de la muestra, el muestreo cuasi-simultáneo de un volumen de dispersión proporciona un control de las propiedades de la muestra.

La Figura 10a muestra un ejemplo de una puesta en práctica en la que se definen múltiples volúmenes de muestreo en la lente LE ocular. La parte delantera de la lente LE está colocada en la parte superior de la Figura 10a y el aparato de dispersión está colocado delante de la lente, a fin de medir el tamaño de las partículas de dispersión en diferentes partes de la lente in situ. Un primer haz aproximadamente en paralelo B1 y un segundo haz aproximadamente en paralelo B2 generados por el primer y el segundo transmisor 10a, 10b (no se muestran en esta Figura) inciden a todo lo largo del eje de la lente y aproximadamente en paralelo a la superficie de la lente, respectivamente. Cada haz puede contener una o más longitudes de onda discretas generadas por diferentes láseres. Para cada haz B1, B2 hay cinco receptores 12a a 12e que reciben la luz dispersada desde volúmenes de recepción respectivos RV11 a RV15, RV21 a RV25 que cruzan los haces B1, B2 para definir los volúmenes de dispersión SV11 a SV15, SV21 a SV25, respectivamente, para medir el tamaño de las partículas en diferentes partes de la lente LE. Una disposición similar de haces cruzados B y de volúmenes detectados V se puede usar para medir el tamaño de las partículas sobre una placa con micro-ampollas.

DLS de correlación cruzada despolarizada

Si bien la velocidad de difusión de traslación es proporcional al radio de la partícula r, la velocidad de difusión de rotación es proporcional a r^{3} y, por lo tanto, es más sensible a los pequeños cambios de tamaño. Además, comparando las velocidades de difusión de traslación y de rotación, se puede obtener información sobre la forma de la partícula. La velocidad de rotación se puede obtener a partir del componente despolarizado de la luz dispersada.

La Figura 10b muestra un aparato para la medición de la DLS de correlación cruzada despolarizada. Un láser 11 genera un haz que tiene una polarización vertical que ilumina un volumen de muestreo SV y el receptor 12, que tiene al menos dos fibras monomodo 2, recibe la luz dispersada desde el volumen de muestreo SV a través de filtros de polarización horizontal paralelos, respectivos, Fa, Fb. Como en la disposición III descrita en relación con las Figuras 1a y 1b, cada fibra 2 está acoplada a un detector 14, a un discriminador 16 y a un formador de impulsos 18 y un dispositivo de correlación cruzada 20 correlaciona las diferentes salidas, como se ha descrito en relación con la figura 10. Los ajustes complementarios de la dirección de polarización del láser 11 comparados con los filtros de polarización F eliminan el ruido del sistema realizando una correlación cruzada de las dos señales. Por lo tanto, se pueden resolver los cambios muy sutiles en la fuerza de la señal y en la velocidad de conteo del componente despolarizado. El componente despolarizado se usa para calcular la constante de tiempo de la difusión de rotación de las partículas, que es proporcional a r^{3} mientras que la constante de tiempo de la difusión de translación es proporcional a r^{2}, como se muestra con las ecuaciones (3) y (5).

Teledetección activa

Las Figuras 12a y 12b muestran dos formas de realización alternativas correspondientes a la teledetección activa policroma de la atmósfera. Estas formas de realización representan extremos opuestos de diseño, en los que la distancia entre el transmisor y el receptor es, respectivamente, o bien muy grande y el volumen de dispersión muy corto, como en la Figura 12a, o bien la distancia no es muy grande y el volumen de dispersión es muy grande, como en la Figura 12b. Para ambas formas de realización, el aparato de procesamiento de señal es como se muestra en las Figuras 13a a f.

En ambas formas de realización, los láseres de impulsos 11 de respectivas longitudes de onda diferentes se usan para generar el haz de iluminación. Los láseres 11 o bien se activan con un generador de impulsos 22 o bien se sincronizan con los tiempos de muestreo del dispositivo de correlación 20. En la forma de realización que se muestra en la Figura 12b, un registrador de tiempo de trayectoria 24 mide el tiempo entre los impulsos del láser 11 y el impulso disperso recibido y, por consiguiente, calcula el tiempo de trayectoria. La intensidad del impulso recibido desde cada uno de los detectores se introduce en un integrador de múltiples canales 27 que combina la intensidad según se recibe desde cada detector 14 y la pasa a una memoria 28 que memoriza la intensidad en función del tiempo. Esta función se pasa al procesador 30 que lleva a cabo la evaluación de los datos lidar de un modo convencional, para calcular la intensidad de dispersión en función de la altura.

Ambas formas de realización tienen un receptor que comprende una pluralidad de fibras monomodo 4 y de detectores 14, como en la disposición III que se muestra en las Figuras 1a y 1b. La Figura 13a muestra la forma de onda de uno de los láseres de impulsos 11, mientras que la Figura 13b muestra la señal de intensidad recibida medida por uno de los detectores 14. La señal recibida se procesa eliminando los intervalos entre los impulsos de señal recibidos para dar una señal concatenada como se muestra en la Figura 13c. La señal concatenada se filtra digitalmente a paso alto con un filtro 26 para dar la forma de onda que se muestra en la Figura 13d. El filtrado elimina el efecto de fluctuación de la cantidad de partículas de dispersión del volumen de dispersión. Posteriormente, se realiza una correlación cruzada de la señal resultante para dar la CCF que se muestra en la Figura 13e, a partir de la que se obtiene la distribución de los radios, como se muestra en la Figura 13f, mediante el procedimiento que se ha descrito anteriormente. En la forma de realización que se muestra en la Figura 12b, la función de autocorrelación se calcula en función de la altura atmosférica.

En ambas Figuras 12a y 12b, el equipo óptico OE comprende un telescopio que define el haz transmitido B y un telescopio independiente que define el volumen de recepción RV.

En un ejemplo, uno de los láseres es un láser 1 W NdYAG de onda continua que emite luz a 532 nm y se usa para iluminar un volumen de dispersión según se presenta en la Figura 8 a una altura de 10000 m y a una distancia transmisor-receptor de 1000 m.

Aplicaciones

Las formas de realización anteriores, en particular las configuraciones de los sistemas electrónicos y las fibras de recepción, se pueden usar en muchas aplicaciones diferentes, como se describe a continuación.

El aparato que se muestra en la Figura 8 se puede usar tanto para estudios de laboratorio, tales como estudios de aerosoles o de combustión, como para estudios de entornos con gravedad reducida, tal como los que se pueden llevar a cabo en aeronaves. Dado que el aparto se puede miniaturizar, es especialmente adecuado para una carga de astronave. Las posibles aplicaciones de microgravedad incluyen espectroscopía en sistemas químicos complejos, agregaciones de proteínas fibrosas, estudios cinéticos e iniciación de nucleación junto con el estudio de crecimiento anticipado de cristales. Para un tamaño de carga determinado, el aparato permite una densidad mayor de los dispositivos. Esto es especialmente importante para una Instalación de Diagnóstico de Cristalización de Proteínas.

El aparato también se podría aplicar a la mayoría de tipos de lidar situados sobre el terreno para la determinación de una dispersión múltiple, del tamaño de las partículas o del comportamiento de la PCS en gotas o en centros de dispersión o para la determinación de propiedades viscoelásticas.

El aparato es especialmente útil para aplicaciones en oftalmología, donde resulta difícil obtener mediciones en función del ángulo en condiciones in vivo. Por ejemplo, se pueden medir los mecanismos que llevan a la opacificación de la lente ocular y a los cambios en el cuerpo vidrioso en función de la edad.

Los lidars que se muestran en las Figuras 12a y 12b se podrían instalar en dos satélites, con el transmisor en uno y el receptor en otro o el transmisor podría estar situado en un satélite con el receptor en tierra.

En la aplicación de detección atmosférica, se puede diferenciar el efecto de la dispersión múltiple, la limitación de difusión por la colisión de partículas y los componentes de velocidad de las partículas en las nubes. Esto se podría usar, por ejemplo, para determinar el desplazamiento horizontal de una nube de agentes contaminantes en las capas atmosféricas límites determinando el perfil vertical de los vectores de velocidad. La forma de realización se puede usar para medir las propiedades de los aerosoles en la atmósfera, tales como tamaño de partícula o de gota, y el seguimiento de la contaminación especialmente en zonas con alta carga de aerosol. La determinación de los tamaños de las partículas en la troposfera es especialmente importante, puesto que se considera que la disminución de la capa de ozono está unida a la naturaleza de las partículas de las nubes troposféricas ("Unexpected Low Ozone Concentration in Midlatitude Tropospheric Ice Clouds: A Case Study", J. Reichardt y otros, Geophysical Research Letters, Vol. 23, Nº 15, págs. 1929 a 1932, 15 de julio de 1996).

La forma de realización de la teledetección activa de la presente invención se puede usar para determinar in situ la dependencia de la temperatura y la presión de la condensación del vapor de agua atmosférico. La medición de tamaños de partículas más pequeños en función de la altura atmosférica se puede usar para calcular las secciones transversales del vapor de agua, respecto a las que los datos publicados discrepan bastante. La aplicación a mediciones atmosféricas permite la medición de la dependencia de la longitud de onda de la dispersión con cristales de hielo o gotas en las capas ópticamente gruesas. La patente holandesa Nº 1001369 describe cómo los resultados de las pruebas de DLS o de PCS se pueden aplicar a datos obtenidos a partir de bajas concentraciones de partículas suspendidas en el aire como aerosoles.

Las formas de realización de la presente invención permiten determinar un factor de corrección entre la dispersión múltiple, el coeficiente de dispersión y el ajuste de diámetro del campo de visión. El factor de corrección se determina calculando la separación entre la curva teórica y la curva medida correspondientes a la muestra que se está observando, como se muestra, por ejemplo, en la Figura 7.

Por ejemplo, si se produce una dispersión múltiple, la ACF obtenida no se trazará en función de la intercepción y de la estructura de tiempos de muestreo del dispositivo de correlación, sino que se trazará en función de la raíz cuadrada del tiempo. Esto se denomina espectroscopía de onda difusiva, como se describe en el capítulo 16, "Diffusing Wave Spectroscopy", David A. Weitz y David J. Pine del libro "Dinamic Light Scattering - The Method and Some Applications" publicado por Wyn Brown, Clarendon Press 1993, y se podría aplicar a las formas de realización anteriores en tiempo real.

Claims

1. Un procedimiento de dispersión dinámica de la luz, que comprende las siguientes etapas:

-: iluminar un volumen de dispersión de fluido (SV) con radiación coherente temporal y espacialmente (B) en una pluralidad de longitudes de onda discretas,

-: detectar una fluctuación de la intensidad de la radiación dispersada por centros de dispersión contenidos en dicho volumen de dispersión de fluido (SV) para cada una de dicha pluralidad de longitudes de onda discretas y

-: determinar una propiedad de dicho volumen de dispersión de fluido a partir de dicha fluctuación detectada de la intensidad de la radiación

en el que el mismo comprende además las siguientes etapas:

-: definir dicha fluctuación de la intensidad de la radiación en un ángulo de detección constante predeterminado para cada una de dichas longitudes de onda

caracterizado porque:

: dicha etapa de determinar una propiedad comprende la etapa de determinar una pluralidad de ángulos de dispersión equivalentes relacionados con dichos centros de dispersión a partir de dicha fluctuación detectada de la intensidad de la radiación de dicha pluralidad de longitudes de onda discretas.

2. Procedimiento según la reivindicación 1, que comprende además las etapas de detectar una señal electrónica que resulta de dicha fluctuación de la intensidad de la radiación dispersa y correlacionar la señal detectada respecto a cada una de dichas longitudes de onda en función del tiempo a fin de obtener dicha propiedad.

3. Procedimiento según las reivindicaciones 1 ó 2, en el que el volumen de dispersión de fluido (SV) se ilumina simultáneamente con cada una de dicha pluralidad de longitudes de onda discretas.

4. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que cada una de dichas longitudes de onda se detecta en, aproximadamente, el mismo ángulo de dispersión.

5. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que la radiación dispersa se recibe con una disposición óptica que incluye un soporte de transmisión monomodo y con selección de modo (2, 12a, 12n) antes de la detección.

6. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que un haz incidente se transmite con una disposición óptica que incluye un soporte de transmisión monomodo y con selección de modo (4, 10a, 10b, 10n) antes de la transmisión.

7. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que la radiación dispersa se recibe con una pluralidad de fibras ópticas monomodo (2) cada una de ellas acoplada a un receptor respectivo (14) para detectar la radiación que recibe dicha fibra (2).

8. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que la fluctuación de la intensidad de la radiación dispersa de una o más de dichas longitudes de onda se recibe con al menos una pareja de dichos receptores (14) correspondientes a cada una de dichas una o más longitudes de onda y se realiza una correlación cruzada de las salidas de cada una de dichas parejas.

9. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en el que al menos un volumen de dispersión de fluido (SV) adicional se ilumina con dicha radiación (B) y se detecta la fluctuación de la intensidad de dicha radiación dispersada desde dicho al menos un volumen de dispersión de fluido (SV) adicional.

10. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, que comprende además las siguientes etapas:

-: detectar la velocidad de los centros de dispersión en un fluido que incluye las etapas de iluminar el volumen de dispersión del fluido (SV) con radiación coherente temporal (B) de una longitud de onda discreta,

-: detectar la fluctuación de la radiación dispersada por dicho volumen de fluido (SV),

-: correlacionar la intensidad detectada en función del tiempo para generar una función de correlación (ACF-33),

-: determinar una o más frecuencias de oscilación de los componentes de dicha función de correlación (ACF-33) y

-: obtener componentes de velocidad de las partículas de dispersión de dicho volumen de fluido (SV) a partir de dichas una o más frecuencias de oscilación.

11. Procedimiento según la reivindicación 10, en el que los componentes de velocidad se obtienen por medio de la relación

v_{\theta} = c \Delta f /n f

en la que v_{\theta} es el componente de velocidad en la dirección de detección, \Deltaf es la frecuencia de oscilación, f es la frecuencia de la radiación, n es el índice de refracción del volumen de fluido y c es la velocidad de la luz.

12. Procedimiento según cualquiera de las reivindicaciones precedentes, que comprende además las etapas de:

-: iluminar un volumen de dispersión de fluido (SV) constituido por la atmósfera terrestre con impulsos de radiación coherente temporal y espacialmente,

-: detectar la fluctuación de dichos impulsos de la radiación dispersados por dicho volumen de dispersión de fluido (SV) y

-: correlacionar dicha fluctuación detectada en función del tiempo, a fin de obtener una propiedad de dicho volumen de dispersión de fluido (SV) de la atmósfera terrestre.

13. Procedimiento según la reivindicación 12, que comprende además la etapa de:

-: concatenar los impulsos detectados para generar una función de fluctuación, en el que dicha etapa de correlación comprende correlacionar dicha función de fluctuación.

14. Procedimiento según las reivindicaciones 12 ó 13, que comprende además la etapa de:

-: filtrar a paso alto dicha función de fluctuación antes de la correlación.

15. Aparato de dispersión dinámica de la luz, que comprende:

-: una fuente de radiación (11) para iluminar un volumen de dispersión de fluido (SV) con radiación coherente temporal y espacialmente (B) en una pluralidad de longitudes de onda discretas,

-: un detector (14) para detectar la fluctuación de dicha radiación dispersada por dicho volumen de fluido (SV) para cada una de dicha pluralidad de longitudes de onda discretas y

-: medios para determinar una propiedad de dicho volumen de dispersión de fluido a partir de dicha fluctuación detectada de la radiación,

en el que dicho detector (14) está dispuesto para detectar la fluctuación de la intensidad de la radiación correspondiente a cada una de dichas longitudes de onda en un ángulo de detección constante predeterminado y

caracterizado porque

-: dichos medios para determinar una propiedad de dicho volumen de dispersión de fluido comprenden medios para determinar una pluralidad de ángulos de dispersión equivalentes a partir de dicha fluctuación de la radiación de dicha pluralidad de longitudes de onda discretas.

16. Aparato según la reivindicación 15, que comprende además una pluralidad de láseres y una pluralidad de detectores.

17. Aparato según las reivindicaciones 15 ó 16, en el que dicho detector (14) comprende una pluralidad de fibras monomodo (2) cada una dispuesta para detectar dicha radiación en aproximadamente el mismo ángulo de dispersión y cada una acoplada a un elemento de detección de radiación respectivo.

18. Aparato según cualquiera de las reivindicaciones 15 a 17, en el que dicho detector comprende fibras monomodo y/o de pocos modos.

19. Aparato según cualquiera de las reivindicaciones 15 a 18, en el que cada uno de dichos uno o más láseres (11) está acoplado, respectivamente, a una o más fibras monomodo respectivas (4).

20. Aparato según cualquiera de las reivindicaciones 15 a 19, en el que la fuente de radiación (11) está dispuesta de manera que transmite dicha radiación a través de diferentes elementos ópticos (OE) respectivos y el detector (14) está dispuesto de manera que recibe dicha radiación dispersa a través de los mismos.

21. Aparato según cualquiera de las reivindicaciones 15 a 20, que incluye además un dispositivo de correlación cruzada (20) para realizar una correlación cruzada, en función del tiempo, de las salidas de al menos dos de dichos elementos de detección de radiación (14) que reciben dicha radiación dispersa en la misma longitud de onda.

22. Aparato según una cualquiera de las reivindicaciones 15 a 21, en el que dicha radiación de iluminación (B) se polariza y el detector (14) incluye medios de polarización (Fa, Fb) a fin de detectar un componente despolarizado de dicha radiación dispersa.

23. Aparato según una cualquiera de las reivindicaciones 15 a 22 que comprende:

-: una fuente de radiación (11) para iluminar un volumen de dispersión (SV) de la atmósfera con impulsos de radiación coherente temporal y espacialmente, un detector (14) para detectar la fluctuación de dichos impulsos de la radiación dispersada por dicho volumen de fluido (SV) y un dispositivo de correlación (20) para correlacionar dicha fluctuación detectada en función del tiempo a fin de obtener dicha propiedad de dicho volumen de dispersión (SV).