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DE905421C - Glasses for the production of glass fibers - Google Patents

Glasses for the production of glass fibers

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Publication number
DE905421C
DE905421C DEP7723D DEP0007723D DE905421C DE 905421 C DE905421 C DE 905421C DE P7723 D DEP7723 D DE P7723D DE P0007723 D DEP0007723 D DE P0007723D DE 905421 C DE905421 C DE 905421C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
glasses
glass
alkali
glass fibers
contain
Prior art date
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Expired
Application number
DEP7723D
Other languages
German (de)
Inventor
Dr-Ing Adolf Dietzel
Dr Friedel Oberlies Geb Kauth
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Max Planck Gesellschaft zur Foerderung der Wissenschaften
Original Assignee
Max Planck Gesellschaft zur Foerderung der Wissenschaften
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Max Planck Gesellschaft zur Foerderung der Wissenschaften filed Critical Max Planck Gesellschaft zur Foerderung der Wissenschaften
Priority to DEP7723D priority Critical patent/DE905421C/en
Application granted granted Critical
Publication of DE905421C publication Critical patent/DE905421C/en
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C03GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03CCHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C13/00Fibre or filament compositions

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Geochemistry & Mineralogy (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Glass Compositions (AREA)

Description

Gläser zur Herstellung von Glasfasern Die Zusammensetzung von Gläsern, die zu Glasfasern, Glasfäden, Glaswolle, Glasgespinst usw. (im folgenden sei kurz von Glasfasern gesprochen) verarbeitet werden, hat im Laufe der technischen Entwicklung und entsprechend den steigenden Ansprüchen an dieses Erzeugnis mehrere Stufen durchlaufen. Wohl die erste Glasfaser war das sog. Engelshaar, das aus leicht schmelzbaren, alkalireichen Gläsern hergestellt wurde. Solche Gläser mit etwa 20')/, und mehr Alkali sind gegen die Einwirkung von Feuchtigkeit so wenig widerstandsfähig, daß sie für technische Zwecke nicht brauchbar sind; durch, oberflächliche Zersetzung bilden sich Alkalisalze, die die einzelnen Fasern verkleben, die Wolle oder ein Gewebe verkrusten und bei mechanischen Einwirkungen zerbröckeln oder zerpulvern lassen. Man ging deshalb für technische Zwecke zu Gläsern über, die einen mittleren Alkaligehalt um etwa 16%, zum Teil noch etwas Borsäure besitzen und in ihrer chemischen Widerstandsfähigkeit den üblichen Hohlgläsern vergleichbar sind. Aus solchen Gläsern wurde Glaswolle für Isolierzwecke, Glasfaser und Glasgewebe u. dgl. hergestellt. Doch genügte auch dieses Erzeugnis einer Reihe von Ansprüchen nicht, im besonderen in der Elektroindustrie, z. B. zur Kabelumspinnung, im Elektromotorenbau u. dgl. Es wurde geltend gemacht, daß die alkalihaltige Glasfaser in elektrischer Hinsicht nicht befriedige und nach einiger Zeit zerpulvere, was dann elektrische Durchschläge ergibt. Die gleiche Erscheinung des Zerpulverns trat bei der Verwendung von Glaswolle zu Isolierzwecken z. B. in Kühlschränken auf. Man versuchte die Glasfaser durch einen Überzug aus organischen Kunststoffen, Fetten, Ölen u. dgl. vor dem Angriff der Feuchtigkeit zu schützen, doch brachte auch diese Maßnahme nur geringen Erfolg. Da man im Alkali die Ursache für das Versagen der Glasfasern erblickte, ging man zu alkalifreien Gläsern über, die meist dem System Erdalkali-Tonerde-Kieselsäure angehören, in der Regel mit einem merklichen Zusatz von Borsäure, um diese Gläser leichter schmelzbar zu machen. Und schließlich stellte man im technischen Maßstab Glasfasern oder Wolle aus reinem Quarzglas her, in der Hoffnung, hinsichtlich der Gebrauchseigenschaften hiermit das Optimum erreicht zu haben. Leider haben sich die Erwartungen für die alkalifreien Gläser und sogar für das Quarzglas nichtbestätigt, was in Fachkreisen bekannt ist. Diese Beobachtungen, daß nämlich sogar die Quarzglasfasern nach einer Reihe von Monaten, spätestens i Jahr, ihre guten mechanischen Anfangseigenschaften (hohe Zugfestigkeit und Biegsamkeit) verlören haben, andere Gläser nach i oder 2 Jahren, haben wir selbst im Rahmen unserer Untersuchungen auf dem Gebiet der Glasfaser mit Gläsern der verschiedensten Zusammensetzungen im Laufe der vergangenen io Jahre gemacht. Dabei fiel uns jedoch auf, daß gewisse, für bisherige Begriffe ungewöhnliche Glaszusammensetzungen sich auch nach dreijährigem Lägern ohne Schutzüberzug nach wie vor günstig verhalten, und es gelang uns, die maßgebenden Faktoren zu finden, die hinsichtlich der Glaszusammensetzung beachtet werden müssen, um eine dauerhafte Glasfaser zu erhalten.Glasses for the production of glass fibers The composition of glasses, those relating to glass fibers, glass threads, glass wool, glass spun, etc. (in the following, be brief glass fibers) have been processed in the course of technical development and go through several stages according to the increasing demands on this product. The first glass fiber was probably the so-called angel hair, made from easily meltable, alkali-rich Glasses was made. Such glasses with about 20 ') /, and more alkali are against the action of moisture so little resistant that it is suitable for technical Purposes are not useful; by, superficial decomposition, alkali salts are formed, which stick together the individual fibers, crust up the wool or a fabric and at mechanical effects crumble or powder. So you went for technical purposes to glasses with an average alkali content of around 16%, partly still have some boric acid and their chemical resistance are comparable to the usual hollow glasses. Such glasses became glass wool for insulation purposes, glass fiber and glass fabric and the like. But it was enough this product does not meet a number of claims, especially in the electrical industry, z. B. for cable wrapping, in electric motor construction and the like. It was asserted that that the alkaline glass fiber is not satisfactory in electrical terms and after powder for a while, which then results in electrical breakdowns. Same appearance of powdering occurred when using glass wool for insulating purposes, for. Am Refrigerators on. The glass fiber was tried through a coating of organic Plastics, fats, oils and the like before the attack of moisture to protect, but this measure also had little success. Since you are in alkali saw the cause of the failure of the glass fibers, one went to alkali-free Glasses, which mostly belong to the alkaline earth-alumina-silica system, in the Usually with a noticeable addition of boric acid to make these glasses easier to melt close. And finally, fiberglass or wool were produced on a technical scale made of pure quartz glass, in the hope of using properties to have achieved the optimum with this. Unfortunately, expectations for that have increased alkali-free glasses and even for the quartz glass not confirmed, which is something in specialist circles is known. These observations, namely that even the quartz glass fibers after a For a number of months, at the latest i year, their good initial mechanical properties (high tensile strength and flexibility), other glasses according to i or 2 Years ago, we did our own research in the field of fiber optics with glasses of the most varied compositions over the past ten years made. In doing so, however, we noticed that certain, for previous concepts, unusual Glass compositions even after three years of storage without a protective coating behaved favorably as before, and we managed to find the decisive factors which must be observed with regard to the glass composition in order to achieve a permanent Fiber optic.

Der Gegenstand der Erfindung ist nun, daß Gläser, die eine dauerhafte Glasfaser ergeben; außer der bisher bekannten Eigenschaft einer genügenden, aber nicht übertriebenen chemischen Widerstandsfähigkeit überraschenderweise folgende zwei einander zuwiderlaufende Eigenschaften gleichzeitig besitzen müssen: i. einen möglichst hohen -Ausdehnungskoeffizienten, z. einen möglichst hohen Transformationsbereich. Eine scharfe Grenze in diesen Eigenschaften gibt es naturgemäß nicht; die Wirkung ist um so besser, je höher die beiden Eigenschaftswerte liegen. Der lineare Ausdehnungskoeffizient muß aber mindestens 6o - 1o-' betragen, um die gewünschte Wirkung zu erzielen. Der Transformationsbereich, dessen mittlere Temperatur hier als Transformations Punkt in dem üblichen Sinne angesehen werden soll, J muß erfindungsgemäß wenigstens 54o° betragen. Die Beständigkeit gegen Feuchtigkeit ist nach unseren Beobachtungen demgegenüber nicht so entscheidend; es genügt, wenn die Glasfasern der hydrolytischen Gruppe, d. h. II oder III, ja sogar bis Mitte IV noch der Normenvorschrift entsprechen, d. h. etwa guten Hohlgläsern gleichzustellen sind.The object of the invention is now that glasses that have a permanent Fiberglass yield; apart from the previously known property of a sufficient, but The following surprisingly not exaggerated chemical resistance must have two mutually contradicting properties at the same time: i. a The highest possible expansion coefficient, e.g. as high a transformation area as possible. Naturally, there is no sharp limit to these properties; the effect is the better, the higher the two property values are. The coefficient of linear expansion but must be at least 6o - 10o 'in order to achieve the desired effect. Of the Transformation area, its mean temperature here as transformation point to be viewed in the usual sense, according to the invention, J must be at least 54o ° be. According to our observations, the resistance to moisture is on the other hand not so crucial; it is sufficient if the glass fibers of the hydrolytic group, d. H. II or III, even up to the middle of IV still comply with the standard, d. H. are roughly equivalent to good hollow glasses.

Die beiden Forderungen nach hohem Ausdehnungskoeffizienten und hohem Transformationspunkt laufen einander bis zu einem gewissen Grade entgegen; die üblichen technischen Gläser haben deshalb entweder einen hohenAusdehnungskoeffizienten, aber niedrigen Tran_sformationspunkt, oder aber sie haben einen hohen Transformationspunkt, dann aber einen niedrigen Ausdehnungskoeffizienten. Dies dürfte der Grund sein, daß man bisher mit den üblichen technischen Gläsern, die nach sonstigen glastechnischen Gesichtspunkten zusammengesetzt sind, nicht zum ' Ziel kam. Trotzdem ist es an Hand der heute allgemein bekannten Gesetzmäßigkeiten jedem Fachmann möglich, diesen neuartigen Forderungen entsprechend- besondere Gläser zusammenzusetzen und sie seinem jeweiligen Herstellungsverfahren anzupassen. So kann man mittlere Alkaligehalte von etwa io bis 2o°jo anwenden, um dem Glas einen möglichst hohen Ausdehnungskoeffizienten zu verleihen. Man kann davon Gebrauch machen, daß Kali in dieser Hinsicht wirksamer ist als Natron oder Lithiumoxyd und bekanntermaßen das Glas gleichzeitig schwerer schmelzbar und lang macht, was für das Spinnen erwünscht ist. Zur Erhöhung des Transformationspünkts verwendet man, wie bekannt, Verbindungen z. B. des Aluminiums, Zirkons, Thoriums, Berylliums, Titans, Calciums u. ä. in Mengen von etwa io bis 30°/0, aber auch z. B. Borsäure in Mengen bis zu io°/o. Je nachdem ob man, was meist der Fall sein wird, ein langes oder kurzes Glas wünscht, wird man Kali, Tonerde, Zirkonoxyd, Berylliumoxyd, Magnesia u.dgl. den Vorzug geben, oder aber Natron, Lithiumoxyd, Titandioxyd, Calciumoxyd, Borsäure. Andere Glasbestandteile, wie Baryt, Strontiumoxyd, Zinkoxyd u. dgl können ebenfalls verwendet werden, bieten jedoch keine wesentlichen Vorteile. Kleine Mengen Flußspat haben sich bisweilen als vorteilhaft erwiesen, um die Läuterung zu unterstützen.The two demands for a high coefficient of expansion and a high one Transformation points run counter to each other to a certain extent; the usual technical glasses therefore either have a high coefficient of expansion, but low transformation point, or they have a high transformation point, but then a low coefficient of expansion. This should be the reason that up to now one has been using the usual technical glasses that have been used in accordance with other technical glassware Are composed of points of view, did not achieve the goal. Still, it's on hand of the laws generally known today, every skilled person is able to create this novel Requirements to assemble special glasses and to match them to his respective Adapt manufacturing process. So you can get average alkali contents of about io Use up to 2o ° jo in order to give the glass the highest possible expansion coefficient to lend. One can make use of the fact that Kali is more effective in this regard is at the same time heavier than soda or lithium oxide and, as is well known, the glass meltable and long makes what is desired for spinning. To increase the transformation point is used, as is known, compounds z. B. of aluminum, zirconium, thorium, Beryllium, titanium, calcium and the like in amounts of about 10 to 30%, but also z. B. Boric acid in amounts up to 10%. Depending on whether you, which will usually be the case, if a long or short glass is desired, one will use potash, alumina, zirconium oxide, beryllium oxide, Prefer magnesia and the like, or baking soda, lithium oxide, titanium dioxide, calcium oxide, Boric acid. Other glass components such as barite, strontium oxide, zinc oxide and the like can be used can also be used, but offer no significant advantages. Small amounts Fluorspar have sometimes been found to be beneficial to aid purification.

Als Beispiel für Glaszusammensetzungen dieser Art seien folgende genannt (Angaben in Gewichts-Prozent) Kieselsäure (Si02) .... 6o 69 61 54 Borsäure (B203) ...... - - 5 - Tonerde (A1203) ...... i2 1 6 S Titandioxyd (Ti 02) - - iö Zirkonoxyd (Zr 02) 7 - - Berylliumoxyd (Be 0) 3 - - Kalk (Ca0) . . . . . . . . . . 10 4 12 6 Flußspat ............ - - - 3 Natron (Na, 0) ....... 12 3 2 5 Kali (K20) . . . .. . . . . . 6 S 14 14 Gläser dieser Art zeigen trotz ihres verhältnismäßig hohen Alkaligehalts eine ausreichende hydrolytische Haltbarkeit.As an example of glass compositions of this type, the following are mentioned (data in percent by weight) Silicic acid (Si02) .... 6o 69 61 54 Boric acid (B203) ...... - - 5 - Alumina (A1203) ...... i2 1 6 p Titanium dioxide (Ti 02) - - iö Zirconium oxide (Zr 02) 7 - - Beryllium oxide (Be 0) 3 - - Lime (Ca0). . . . . . . . . . 10 4 12 6 Fluorspar ............ - - - 3 Soda (Na, 0) ....... 12 3 2 5 Potash (K20). . . ... . . . . 6 S 14 14 In spite of their relatively high alkali content, glasses of this type have sufficient hydrolytic durability.

Es ist uns gelungen, die Erklärung für diese überraschende Beobachtung zu finden. Die Glasfasern verdanken ihre guten mechanischen Eigenschaften der Tatsache, daß ihre Oberfläche unter starker Druckspannung steht, die bei der Herstellung ganz von selbst durch die mit der Faserbildung verbundene Abschreckung des Glases entsteht. Voraussetzung für das Auftreten dieser Spannungen ist, daß die durch die Abschreckung hervorgerufene Temperaturdifferenz zwischen Glasinnerem und Oberfläche eine Längendifferenz hervorruft Diese ist aber nur möglich, wenn das Glas einen merklichen Ausdehnungskoeffizienten besitzt. Die Spannungen werden um so größer sein, j e größer der Ausdehnungskoeffizient ist. Beseitigt man diese Spannungen in einem beliebigen Glasfaden etwa durch Erhitzen in der Nähe des Transformationspunkts, so wird der Glasfaden brüchig und verliert seine wertvollen Eigenschaften, einerlei, ob er viel oder wenig Alkali enthält und durch einen Überzug geschützt ist oder nicht. Die Spannungen nehmen aber nicht nur in der Nähe des Transformationspunktes ab, sondern auch bei tieferen Temperaturen, wenngleich der Vorgang hier sehr viel langsamer erfolgt. Man kennt diese Veränderung als thermische Nachwirkung bei optischen Gläsern, Thermometergläsern (Veränderung des Nullpunktes). Der Entspannungsvorgang geht also grundsätzlich um so langsamer vor sich, je weiter man das Glas unter den Transformationspunkt unterkühlt. Da die Entspannungszeiten sich in diesem Bereich exponentiell ändern, ist es durch Vergrößerung des Abstandes von Gebrauchstemperatur des Glases bzw. der Glasfaser bis zum Transformationspunkt möglich, von einer Entspannungszeit von etwa i/2 oder i Jahr auf io oder ioo Jahre zu kommen, d. h. praktisch unbeschränkt haltbare Erzeugnisse herzustellen. Mit Hilfe eines nennenswerten Ausdehnungskoeffizienten des Glases muß man also die Glasfaser vorspannen und durch Wahl eines hohen Transformationspunktes dafür sorgen, daß sich diese Vorspannung möglichst lange hält.We have succeeded in explaining this surprising observation to find. The glass fibers owe their good mechanical properties to the fact that their surface is under strong compressive stress, which is entirely during manufacture arises by itself through the quenching of the glass associated with the fiber formation. The prerequisite for the occurrence of these tensions is that that caused by the deterrent The temperature difference between the inside of the glass and the surface is a difference in length This is only possible if the glass has a noticeable coefficient of expansion owns. The greater the expansion coefficient, the greater the stresses is. If you remove these tensions in any glass thread, for example by heating near the transformation point, the glass thread becomes brittle and loses its valuable properties, regardless of whether it contains a lot or little alkali and through a Plating is protected or not. Take the tension off but not only in the vicinity of the transformation point, but also at deeper ones Temperatures, although the process takes place much more slowly here. One knows this change as a thermal aftereffect in optical glasses, thermometer glasses (Change of the zero point). The relaxation process is basically around the slower the further one cools the glass below the transformation point. Since the relaxation times change exponentially in this area, it's through Increasing the distance from the service temperature of the glass or the glass fiber possible up to the transformation point, from a relaxation time of about i / 2 or i year to come to io or ioo years, d. H. products with a practically unlimited shelf life to manufacture. With the help of a significant expansion coefficient of the glass so you have to bias the fiber and choose a high transformation point ensure that this bias is maintained as long as possible.

Claims (6)

PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Herstellung von Glasfasern, dadurch gekennzeichnet, daß Gläser verwendet werden, die einen linearen Ausdehnungskoeffi-# zienten von wenigstens 8o - 1o-' und einen Transformationspunkt von wenigstens 55o°C besitzen. PATENT CLAIMS: i. Process for making glass fibers, thereby characterized in that glasses are used which have a linear expansion coefficient cients of at least 8o - 10 'and a transformation point of at least 55o ° C own. 2. Gläser zur Ausführung des Verfahrens nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß sie wenigstens io% Alkali enthalten. 2. glasses for performing the method according to claim i, characterized in that that they contain at least 10% alkali. 3. Gläser nach Anspruch i und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Alkali ganz oder teilweise aus Kali besteht. 3. Glasses according to claim i and 2, characterized characterized in that the alkali consists wholly or partially of potash. 4. Gläser nach Anspruch i bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß sie wenigstens 5% Tonerde, Zirkonoxyd, Berylliumoxyd, Titandioxyd, Calciumoxyd einzeln oder zusammen, zweckmäßig io bis 30°/o, enthalten. 4. glasses after Claims i to 3, characterized in that they contain at least 5% alumina, zirconium oxide, Beryllium oxide, titanium dioxide, calcium oxide individually or together, expediently io to 30% included. 5. Gläser nach Anspruch i bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß sie bis zu io% Borsäure enthalten. 5. Glasses according to claim i to 4, characterized in that they Contains up to 10% boric acid. 6. Gläser nach Anspruch i bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß sie bis zu 3% Flußspat enthalten. Angezogene Druckschriften USA.- Patentschrift Nr. 2 3o8 857; H. Thieme, »Glas«, Bd.1, 1931, S.79; 50 Glastechnische Berichte 1932, S. 129, 1934 S. 172 bis 175; Eitel, »Physikalische Chemie der Silikate«, 2.Aufl., 1941, S.145.6. Glasses according to claim i to 5, characterized in that that they contain up to 3% fluorspar. Attracted Publications USA.- Patent Specification No. 2 3o8 857; H. Thieme, "Glas", Vol. 1, 1931, p.79; 50 Technical Glass Reports 1932, P. 129, 1934 pp. 172 to 175; Eitel, "Physical chemistry of silicates", 2nd ed., 1941, 145.
DEP7723D 1948-10-02 1948-10-02 Glasses for the production of glass fibers Expired DE905421C (en)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2882173A (en) * 1955-06-20 1959-04-14 Owens Corning Fiberglass Corp Glass composition
DE3917045A1 (en) * 1989-05-25 1990-11-29 Bayer Ag TOXICOLOGICAL UNSUITABLE GLASS FIBERS

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2308857A (en) * 1939-12-20 1943-01-19 Owens Corning Fiberglass Corp Sodium calcium borosilicate glass

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