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Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine neuartige
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur. Genauer bezieht sich
die Erfindung auf eine
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur, die den Abfall in der Wärmeleitfähigkeit im
Verbindungsabschnitt reduziert und eine hohe
Verbindungsfestigkeit aufweist, sowie auf ein Verfahren zum Herstellen der
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur.
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Aufgrund seiner hohen Wärmeleitfähigkeit und seiner hohen
elektrischen Isolationseigenschaft wurde das gesinterte
Produkt des Aluminiumnitrids als ein
Wärmestrahlungselement für eine Vielzahl von Vorrichtungen und Ausrüstungen
verwendet. Die Formen und Strukturen des als
Wärmestrahlungselemente verwendeten Aluminiumnitrids sind jedoch
nicht immer so einfach wie Platten oder Stäbe, sondern
häufig komplex, wie z. B. hohle Elemente oder solide
Körper mit komplizierten Oberflächen.
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Die Fig. 1 ist eine perspektivische Ansicht, die ein
Wärmestrahlungselement in Form eines hohlen Elements
zeigt. In Fig. 1 wird ein Wärmetauschermedium in das
hohle Element 1 durch eine Flüssigkeitseinlaßöffnung 2
geleitet und durch eine Flüssigkeitsauslaßöffnung 2'
herausgeführt, nachdem die Wärme ausgetauscht worden ist.
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Es ist schwierig, ein hohles Wärmestrahlungselement, wie
in Fig. 2 gezeigt, als einen in Baueinheit gegossenen
Gegenstand herzustellen. Wenn versucht wird, das hohle
Wärmestrahlungselement mittels des Verfahrens des Gießens
in Baueinheit herzustellen, wird es erforderlich, zuerst
Blöcke herzustellen, die aus dem gesinterten Produkt des
Aluminiumnitrids bestehen und die gleiche äußere Form
besitzen, und die Innenabschnitte desselben
auszuschleifen. Dieses Verfahren bringt jedoch Probleme mit sich,
wie z. B. eine geringe Produktionseffizienz, eine geringe
Ausbeute und hohe Produktionskosten.
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Um eine Struktur herzustellen, die aus dem gesinterten
Produkt des Aluminiumnitrids in einer komplexen Form
besteht, wurde ein Verfahren erfunden, um die Teile 1-A
und 1-B mit einer einfachen Form getrennt herzustellen,
die in Baueinheit gegossen werden kann, und diese
miteinander zu verbinden, um die Struktur zu erhalten.
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Verschiedene Verfahren wurden bisher vorgeschlagen, um
die Bauteile miteinander zu verbinden, wie folgt:
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1. Ein Verfahren zum Verbinden der gesinterten Produkte
des Aluminiumnitrids durch Verwenden eines Glasmaterials
wie z. B. Bleiglas (offengelegte japanische
Patentanmeldung Nr. 88471/1990);
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2. Ein Verfahren zum Verbinden der gesinterten Produkte
des Aluminiumnitrids durch Verwendung eines Lotmaterials
wie z. B. Silberlot, das Titan enthält, sowie Kunstharz,
wie z. B. Silikonharz, Epoxydharz oder ein ähnliches
Harz;
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3. Ein Verfahren zum Verbinden der gesinterten Produkte
des Aluminiumnitrids, das auf der Diffusionsverbindung
mittels Diffusion der Korngrenzenphasen des
Aluminiumnitrids beruht durch Erhitzen der Verbindungsoberflächen,
die stark aneinanderhaften (offengelegte japanische
Patentanmeldung Nr. 124778/1990); und
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4. Ein Verfahren, bei dem eine Paste auf die
Verbindungsoberflächen der keramischen Rohmaterialien aufgetragen
wird, die zu verbinden sind, wobei die Paste ein Pulver
einer Verbindung enthält, die die gleiche ist wie
diejenige des keramischen Rohmaterials, sowie ein Bindemittel,
wobei die Rohmaterialien an den Verbindungsflächen stark
aneinandergeheftet und getrocknet werden, woraufhin sie
einer kalten isostatischen Druckbeaufschlagung und der
Sinterung ausgesetzt werden (offengelegte japanische
Patentanmeldung Nr. 254947/1993).
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Die Verbindungsstruktur, die durch das Verbinden der
gesinterten Produkte des Aluminiumnitrids unter
Verwendung eines Glasmaterials gemäß dem obenerwähnten
Verfahren 1 erhalten wird, weist jedoch das Problem auf, daß
die Wärmeleitfähigkeit, die ein wichtiges Merkmal des
gesinterten Produkts des Aluminiumnitrids ist, im
Verbindungsabschnitt verloren geht, da die Wärmeleitfähigkeit
des Glasmaterials geringer ist als diejenige des
gesinterten Produkts des Aluminiumnitrids. Ein Absinken der
Wärmeleitfähigkeit im Verbindungsabschnitt ist ein
erheblicher Nachteil in den Anwendungen der
Wärmestrahlungsbauteile. Das heißt, in einem Wärmestrahlungsbauteil, das
aus dem hohlen Material besteht, wird die Wärme zwischen
dem Wärmetauschermedium innerhalb des hohlen Materials
und dem festen Material wie z. B. einem
Halbleiterelement, das mit der flachen Außenfläche des hohlen
Materials in Kontakt ist, durch die Wand des hohlen Materials
ausgetauscht. Wenn in diesem Fall die Temperatur des
Feststoffmaterials, das mit der Außenfläche des hohlen
Materials in Kontakt ist, ansteigt, diffundiert die Wärme
durch die Wand des hohlen Materials und wird auf das
Medium innerhalb des hohlen Elements übertragen. Wenn ein
Verbindungsabschnitt mit einer geringen
Wärmeleitfähigkeit in der Wand vorhanden ist, die das hohle Element
bildet, wird die Diffusion der Wärme im
Verbindungsabschnitt behindert und das Wärmestrahlungsbauteil verliert
seine Leistungsfähigkeit.
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Mit der Verbindungsstruktur, die durch das Verbinden der
gesinterten Produkte des Aluminiumnitrids unter
Verwendung eines Lötmaterials wie z. B. eines
Verbindungsmaterials gemäß dem obenerwähnten Verfahren 2 erhalten wird,
wird nicht nur die elektrische Isolationseigenschaft des
gesinterten Produkts des Aluminiumnitrids im
Verbindungsabschnitt beeinträchtigt, sondern es wird auch die
Widerstandsfähigkeit gegen einen thermischen Schock aufgrund
einer Differenz der Wärmeausdehnungskoeffizienten
zwischen dem Aluminiumnitrid und dem Lotmaterial
beeinträchtigt. Im Fall der Verbindungsstruktur, die durch
Verbinden der gesinterten Produkte des Aluminiumnitrids unter
Verwendung eines Harzes als Verbindungsmaterial erhalten
wird, wird andererseits die Wärmeleitfähigkeit im
Verbindungsabschnitt beeinträchtigt. Außerdem weist der
Verbindungsabschnitt eine Festigkeit und eine
Wärmebeständigkeit auf, die gegenüber dem gesinterten Produkt des
Aluminiumnitrids (im folgenden als "Basismaterial"
bezeichnet) herabgesetzt sind.
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Gemäß dem obenerwähnten Verbindungsverfahren 3, das auf
der Diffusion beruht, ist es erforderlich, die
Verbindungsoberflächen unter Erhaltung einer hohen Genauigkeit
zu verarbeiten, um eine starke Haftung zwischen den
Verbindungsflächen der gesinterten Produkte des
Aluminiumnitrids vor dem Bewirken der Verbindung und der
Durchführung der Wärmebehandlung zu erhalten, um die
Verbindung zu bewirken. Es ist jedoch schwierig, die
obenerwähnten Behandlungen durchzuführen, bis eine ausreichende
Wärmeleitfähigkeit und Haftfestigkeit erreicht sind.
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Im Fall der Verbindungsstruktur, die durch
Aufeinanderpressen der keramischen Rohmaterialien mittels einer
Paste, die ein Pulver mit der gleichen Zusammensetzung
wie diejenige der Rohmaterialien sowie ein Bindemittel
enthält, gefolgt von einem Sintern erhalten wird, weist
der Verbindungsabschnitt eine Festigkeit im ausreichenden
Maß auf, weist jedoch ferner eine nicht ausreichende
Wärmeleitfähigkeit auf, was Raum für Verbesserungen läßt.
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Es ist daher eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung,
eine verbesserte Verbindungsstruktur eines gesinterten
Produkts des Aluminiumnitrids und ein Verfahren zum
einfachen Herstellen der Verbindungsstruktur zu schaffen.
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Die vorliegende Erfindung schafft eine Aluminiumnitrid-
Verbindungsstruktur, bei der der Verbindungsabschnitt
zwischen den Basismaterialien eines gesinterten Produkts
des Aluminiumnitrids das gesinterte Produkt des
Aluminiumnitrids umfaßt und eine Wärmeleitfähigkeit von nicht
weniger als 95% der Wärmeleitfähigkeit der
Basismaterialien aufweist.
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Die vorliegende Erfindung schafft ferner ein Verfahren
zum Herstellen einer Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
durch Auftragen einer Paste, die eine Feststoffkomponente
des Aluminiumnitrids als Hauptbestandteil enthält, auf
die Verbindungsoberflächen von wenigstens einem oder zwei
oder mehr Rohmaterialien des Aluminiumnitrids,
Entschäumen der Paste und starkes Anheften der Rohmaterialien an
den Verbindungsoberflächen, gefolgt von einem Trocknen,
Entwachsen und Sintern.
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Mit der Erfindung ist es somit möglich, eine
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur mit einer sehr hohen
Wärmeleitfähigkeit im Verbindungsabschnitt zu schaffen, da der
Verbindungsabschnitt ein gesintertes Produkt des
Aluminiumnitrids enthält. Dies kann erreicht werden durch
Auftragen einer Paste auf wenigstens eine
Verbindungsoberfläche der zwei oder mehr Rohmaterialien des
Aluminiumnitrids, wobei die Paste die gleiche Zusammensetzung
besitzt wie die Rohmaterialien, und durch Entschäumen der
Paste und festes Anheften der Rohmaterialien an ihren
Verbindungsoberflächen, gefolgt von einem Trocknen,
Entwachsen und Sintern.
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In der vorliegenden Erfindung wird die Wärmeleitfähigkeit
entsprechend der JIS R 1611 gemessen (eindimensionales
Laserblitzverfahren).
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Die Erfindung wird im folgenden beispielhaft mit Bezug
auf die beigefügten Zeichnungen beschrieben, in welchen:
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Fig. 1 und. 3 perspektivische Ansichten sind, die eine
beispielhafte Ausführungsform einer Verbindungsstruktur
zeigen, auf die die vorliegende Erfindung vorzugsweise
angewendet wird; und
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Fig. 2 und 4 perspektivische Ansichten sind, die einen
Zustand vor der Verbindung der Verbindungsstruktur
darstellen.
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In diesen Zeichnungen bezeichnet das Bezugszeichen 1 eine
Verbindungsstruktur, die von einem hohlen Element
gebildet wird, während 1-A und 1-B Bauteile der
Verbindungsstruktur 1 bezeichnen, das Bezugszeichen 2 eine
Flüssigkeitseinlaßöffnung, 2' eine
Flüssigkeitsauslaßöffnung, 3 eine Verbindungsstruktur eines Festkörpers mit
komplizierten Oberflächen, 3-A, 3-B und 3-C Bauteile der
Verbindungsstruktur 3 und das Bezugszeichen 4 einen
Verbindungsabschnitt bezeichnen.
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Gemäß der vorliegenden Erfindung besteht keine besondere
Beschränkung in der Form der
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur. Die Erfindung umfaßt z. B. ein in Fig. 1
gezeigtes hohles Element, einen Festkörper mit
komplizierten Oberflächen, wie in Fig. 2 gezeigt, sowie Röhren,
langgestreckte Materialien und große Strukturen. Es ist
schwierig, diese Strukturen in Form von in Baueinheit
gegossenen Gegenständen aus Aluminiumnitrid herzustellen,
weshalb das Verfahren der vorliegenden Erfindung
bevorzugt angewendet wird. Die Aluminiumnitrid-
Verbindungsstruktur ist im Verbindungsabschnitt 4
verbunden. Das heißt, die Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
1, die ein in Fig. 1 gezeigtes hohles Element ist, wird
gebildet durch Verbinden zweier Elemente 1-A und 1-B, wie
in Fig. 2 gezeigt, wobei die
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur 3, die wie in Fig. 3 gezeigt ein Festkörper
mit komplizierten Oberflächen ist, gebildet wird durch
Verbinden zweier oder mehrerer Elemente (in Fig. 4 drei
Elemente 3-A, 3-B und 3-C) des Feststoffmaterials.
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Die vorliegende Erfindung kann selbstverständlich ohne
irgendeine Einschränkung auch auf Strukturen angewendet
werden, die als einteilige Strukturen gegossen werden
können.
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Die Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur der vorliegenden
Erfindung hat die Eigenschaft, daß die über den
Verbindungsabschnitt gemessene Wärmeleitfähigkeit sehr hoch
ist, wie z. B. nicht weniger als 95% der
Wärmeleitfähigkeit des Rohmaterials, daß das gesinterte Produkt des
Aluminiumnitrids ist.
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Das heißt, bisher wurde keine so hohe Wärmeleitfähigkeit,
wie durch den Verbindungsabschnitt gemessen, bezüglich
der Aluminiumnitrid-Verbindungsstrukturen, die mit den
herkömmlichen Verbindungsverfahren erhalten werden. Diese
hohe Wärmeleitfähigkeit im Verbindungsabschnitt wurde zum
ersten mal mit dem Herstellungsverfahren erreicht, das im
folgenden beschrieben wird.
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Außerdem weist die Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
der vorliegenden Erfindung, die eine so hohe
Wärmeleitfä
higkeit im Verbindungsabschnitt aufweist, auch eine
hervorragende Verbindungsfestigkeit auf, d. h. sie weist
eine Festigkeit von nicht weniger als 20 kg/mm² in der
Dreipunkt-Biegefestigkeitsprüfung gemessen mit dem
Verbindungsabschnitt als Zentrum auf.
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Es besteht jedoch nicht unbedingt eine Korrelation
zwischen der Biegefestigkeit und der Wärmeleitfähigkeit, die
das Merkmal der vorliegenden Erfindung ist. Wie in den
später aufgezeigten Vergleichsbeispielen gezeigt, zeigen
z. B. die Verbindungsstrukturen des gesinterten Produkts
des Aluminiumnitrids, die mit bekannten Verfahren
erhalten werden, geringe Wärmeleitfähigkeiten in den
Verbindungsabschnitten auf, obwohl die Biegefestigkeiten in den
Verbindungsabschnitten an die Festigkeiten des
Basismaterials herankommen, und sind nicht fähig, die Aufgaben der
vorliegenden Erfindung zu lösen.
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Die Beobachtung unter Verwendung eines
Rasterelektronenmikroskops zeigt, daß die Grenzfläche des
Verbindungsabschnitts der Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur der
vorliegenden Erfindung vollständig verschwindet und bis
zu einem Grad homogenisiert worden ist, der nicht
erkennbar ist.
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Die obenerwähnte Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur der
vorliegenden Erfindung kann mit einem Verfahren
hergestellt werden, das im folgenden beschrieben wird.
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Eine Paste, die ein Pulver des Aluminiumnitrids als
Hauptbestandteil enthält, wird auf die
Verbindungsoberflächen wenigstens eines der zwei oder mehr
Rohmaterialien des Aluminiumnitrids aufgetragen und entschäumt,
woraufhin die Rohmaterialien an den
Verbindungsoberflächen stark aneinander haften, gefolgt von einem Trocknen,
Entwachsen und Sintern.
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Die Rohmaterialien des Aluminiumnitrids, die für das
obenerwähnte Verfahren verwendet werden, werden als
Bauteile zum Bilden der gewünschten Aluminiumnitrid-
Verbindungsstruktur geformt. Um die Aluminiumnitrid-
Verbindungsstruktur der Fig. 1 zu erhalten, werden z. B.
die Bauteile in den Formen 1-A und 1-B ausgebildet, wie
in Fig. 2 gezeigt ist. Um die
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur der Fig. 3 zu erhalten, werden ferner die
Bauteile in den Formen 3-A, 3-B und 3-C ausgebildet, wie
in Fig. 4 gezeigt ist.
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Um ein langes Produkt zu erhalten, das nicht dargestellt
ist, werden kurze Bauteile des Rohmaterials in großer
Anzahl ausgebildet und mittels eines später beschriebenen
Verfahrens verbunden, um ein langes Material auszubilden.
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Um einen großen gegossenen Gegenstand zu erhalten, werden
Bauteile mit einer Größe, die leicht und in Baueinheit
gegossen werden können, getrennt ausgebildet und mit
einem später beschriebenen Verfahren verbunden, um einen
großen gegossenen Gegenstand auszubilden.
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Die Zusammensetzung des Rohmaterials umfaßt ein Pulver
aus Aluminiumnitrid und ein organisches Bindemittel, das
bei Bedarf mit einem Sinterungszusatz und einem
Weichmacher versetzt ist. Es können irgendwelche allgemein
bekannten organischen Bindemittel verwendet werden, wie
z. B. Polyvinyl-Butyral, Polymethyl-Metacrylat,
Carboxymethyl-Cellulose, Polyvinyl-Pyrrolidon,
Polyethylenglykol, Polyethylenoxid, Polyethylen, Polyprophylen,
Ethylen-Vinyl-Acetat-Copolymer, Polystyrol, Acrylharz,
Ethylcellulose oder Wachse. Beispiele von
Sinterungszusätzen umfassen Erdalkalimetallverbindungen wie z. B.
Magnesiumoxid, Calciumoxid und Strontiumoxid;
Seltenerdenelementverbindungen wie z. B. Yttrium-Oxid, Lanthan-
Oxid, Erbiumoxid, Ytterbiumoxid, Holmiumoxid,
Dysprosiumoxid und Gadoliniumoxid; sowie Verbindungsoxide wie z. B.
Calciumaluminat und dergleichen, die in einer Art oder in
zwei oder mehr Arten in Kombination verwendet werden
können. Beispiele des Weichmachers umfassen diejenigen
des Phthalsäuretyps, Glykoltyps und dergleichen.
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Das Rohmaterial kann mit dem organischen Bindemittel in
einer Menge versetzt werden, die groß genug ist, um die
Festigkeit des Rohmaterials zu erhalten, d. h. in einer
Menge von wenigstens nicht kleiner als 1 Gew.-%, und
insbesondere nicht weniger als 4 Gew.-%, um zu
verhindern, daß die Paste, die auf die Verbindungsflächen des
Rohmaterials aufgetragen wird und das
Aluminiumnitridpulver als Hauptbestandteil enthält, trocknet, da der Träger
in der Paste vom Rohmaterial absorbiert wird, und um die
Zeitspanne zum Bewirken des Entschäumens aufrecht zu
erhalten. Die Zusetzmenge kann geeignet innerhalb des
obenerwähnten Bereiches in Abhängigkeit vom Gießverfahren
gewählt werden. Um den Effekt des Restkohlenstoffs zum
Zeitpunkt der Entwachsung zu vermeiden, darf jedoch das
Verhältnis des organischen Bindemittels nicht größer als
20 Gew.-%, besser nicht größer als 6 Gew.-% sein.
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Es ist erwünscht, daß das Rohmaterial mit dem
Sinterungszusatz in einer Menge von 0 bis 10 Gew.-%, besser von 2
bis 7 Gew.-% versetzt ist. Es ist erwünscht, daß der
Weichmacher in einer Menge von 0 bis 80 Gew.-% und besser
von 10 bis 50 Gew.-% bezüglich des organischen
Bindemittels enthalten ist.
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Es besteht keine besondere Beschränkung des
Gießverfahrens des Rohmaterials, wobei irgendein bekanntes
Gießverfahren verwendet werden kann, wie z. B. ein
Hydraulikdruckguß, ein kaltes isostatisches Druckgießen, ein
Strangpressen, ein Spritzgießen oder ein Formgießen.
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In den obenerwähnten Gießverfahren wird das Gießmaterial
in einer nassen pulvrigen Form verwendet, die erhalten
wird durch Hinzufügen eines Trägers zur obenerwähnten
Zusammensetzung, in einer pastenähnlichen Form, die
erhalten wird durch Hinzufügen des Trägers zur
Zusammensetzung, in einer tonähnlichen Form oder in Form einer
einfachen Mischung von Pulvern ohne Verwendung eines
Trägers. Das Gießmaterial kann in irgendeiner gewünschten
Form verwendet werden, in Abhängigkeit vom Gießverfahren.
Der Träger kann so beschaffen sein, daß er leicht
verdampft, im allgemeinen mit einem Siedepunkt von weniger
als 150ºC und besser nicht über 120ºC. Ein bevorzugtes
Beispiel des Trägers ist ein organisches Lösungsmittel,
das nicht mit dem Aluminiumnitrid reagiert und ist im
allgemeinen Toluol, Ethylalkohol oder Isopropylalkohol.
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Im Herstellungsverfahren der
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur der vorliegenden Erfindung wird eine Paste,
die das Pulver das Aluminiumnitrids als Hauptbestandteil
und einen Träger enthält, ohne irgendeine besondere
Beschränkung auf die Verbindungsflächen der
Rohmaterialien des Aluminiumnitrids aufgetragen. Hinsichtlich der
Feststoffkomponenten, ausschließlich der organischen
Verbindung wie z. B. dem organischen Bindemittel, ist es
erwünscht, daß die Paste eine Zusammensetzung besitzt,
die die gleichen Feststoffkomponenten enthält wie das
Rohmaterial, indem sie z. B. den Sinterungszusatz im
gleichen Verhältnis bezüglich des Aluminiumnitrids
enthält.
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Als Träger zum Bilden der Paste wird allgemein ein
organisches Lösungsmittel verwendet, das nicht mit dem
Aluminiumnitrid reagiert. Besonders bevorzugt wird ein Träger,
der allgemein einen Siedepunkt von nicht weniger als
150ºC und besser nicht weniger als 180ºC besitzt, der
leicht verdampft und bei Raumtemperatur leicht trocknet,
so daß der Träger innerhalb einer Entschäumungszeitspanne
während der Entschäumungsbehandlung, die später
beschrieben wird, nicht trocknet. Konkrete Beispiele umfassen
Terpentinol und n-Buthylcarbitol-Acetat.
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Die Konzentration der Feststoffkomponenten in der Paste
kann nicht: exklusiv ermittelt werden, da sie sich in
Abhängigkeit vom Verfahren des Auftragens der Paste auf
das Rohmaterial ändert, jedoch liegt sie vorzugsweise im
Bereich von ungefähr 40 bis ungefähr 85 Gew.-%. Bei der
obenerwähnten Konzentration der Feststoffkomponenten
besitzt die Paste ferner vorzugsweise eine Viskosität von
10.000 bis 150.000 cP und besser von 20.000 bis
50.000 cP. Wenn die Viskosität kleiner ist als 10000 cP,
wird durch einmaliges Auftragen keine Beschichtung mit
ausreichender Dicke auf den Verbindungsflächen erhalten.
Wenn die Paste eine Viskosität von mehr als 150.000 cP
besitzt, ist eine verlängerte Zeitspanne zum Entschäumen
in der Entschäumungsbehandlung erforderlich, wie später
beschrieben wird. Ferner kann in Abhängigkeit vom
Anwendungsfall das Entschäumen nicht bis zu einem
ausreichenden Grad bewirkt werden.
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Gemäß der vorliegenden Erfindung wird die auf die
Verbindungsoberflächen aufzutragende Paste besser vor dem
Auftragen entschäumt, so daß die Entschäumung während der
Entschäumungsbehandlung, die später beschrieben wird,
effizient durchgeführt werden kann, und daß im
Verbindungsabschnitt der erhaltenen
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur ein kleiner Defekt auftritt.
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Im Herstellungsverfahren der
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur gemäß der vorliegenden Erfindung wird die
Paste auf die Verbindungsoberflächen der Rohmaterialien
aufgetragen. Die Paste kann auf die
Verbindungsoberflä
chen von wenigstens einer Seite aufgetragen werden, wird
jedoch vorzugsweise auf die Verbindungsoberflächen beider
Seiten aufgetragen.
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Die Paste kann auf das Rohmaterial aufgetragen werden
mittels eines bekannten Verfahrens wie z. B. einem
Bürstenbeschichtungsverfahren, einem
Rollenbeschichtungsverfahren, einem Tauchverfahren, einem Sprühverfahren, einem
Druckverfahren oder einem
Schleuderbeschichtungsverfahren. Vorzugsweise werden das Rollenbeschichtungsverfahren
und das Tauchverfahren verwendet, da diese Verfahren
ermöglichen, eine Beschichtung zu erhalten, die eine
gleichmäßige Dicke einhält. Ferner ist erwünscht, das
Beschichtungsverfahren auf der Grundlage des Druckens zu
verwenden, hinsichtlich der Vereinheitlichung der Dicke
der Paste.
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Obwohl keine besondere Beschränkung für die Dicke der auf
die Oberflächen der Rohmaterialien aufgetragenen Paste
besteht, wird die Paste vorzugsweise in einer Dicke
aufgetragen, die es ermöglicht, einen nassen Zustand für
nicht weniger als eine Minute zu erhalten und
vorzugsweise von nicht weniger als drei Minuten, hinsichtlich der
Beseitigung von Blasen aus der Paste während der
Entschäumungsbehandlung, die im folgenden beschrieben wird,
und hinsichtlich der Glättung der Oberfläche, wodurch es
möglich wird, eine gute Reproduzierbarkeit zu erhalten,
um die Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur zu erhalten,
die eine Wärmeleitfähigkeit, gemessen durch den
Verbindungsabschnitt, von nicht weniger als 95% der
Wärmeleitfähigkeit des Basismaterials aufweist.
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Die Dicke der Paste kann aufgrund des Siedepunkts des
Trägers, der die Paste bildet, nicht genau festgelegt
werden, liegt jedoch im allgemeinen im Bereich von 20 bis
500 um und vorzugsweise von 50 bis 300 um. Das heißt, die
Paste, die aufgetragen worden ist, trocknet vorwiegend
durch Absorbieren des Trägers durch das Rohmaterial statt
durch das Verdampfen des Trägers. Um ein Trocknen der
aufgetragenen Paste zu unterdrücken, muß die Paste daher
eine ausreichende Dicke erhalten.
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Im Herstellungsverfahren der vorliegenden Erfindung ist
die Entschäumungsbehandlung ein Verfahren zum Entfernen
der Blasen, die in der auf die Oberfläche der
Rohmaterialien aufgetragenen Paste enthalten sind, ohne irgendeine
besondere Einschränkung. Unter normalem Druck wird die
aufgetragene Paste normalerweise für nicht weniger als
zwei Minuten stehengelassen, vorzugsweise nicht weniger
als drei Minuten und noch besser für nicht weniger als
fünf Minuten. Wenn sie unter einem reduzierten Druck
stehengelassen wird, kann die obenerwähnte Zeitspanne
verkürzt werden. Wenn die Entschäumung unter einem
reduzierten Druck durchgeführt werden soll, beträgt der Druck
vorzugsweise 10 bis 700 mmHg und vorzugsweise 20 bis
260 mmHg.
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Die Temperatur bei der Entschäumungsbehandlung liegt
üblicherweise im Bereich der Raumtemperatur und beträgt 0
bis 50ºC und vorzugsweise 10 bis 25ºC.
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Nach der Entschäumungsbehandlung werden die
Haftoberflächen der Rohmaterialien fest aneinander geheftet, bevor
die auf die Rohmaterialien aufgetragene Paste getrocknet
wird, nämlich in einem Zustand, in dem die Oberflächen
der Rohmaterialien mit der Paste befeuchtet sind. Der
Druck für das feste Anheften liegt in einem Bereich, der
keine Beschädigung der Rohmaterialien verursacht, im
wesentlichen zwischen 10 bis 1000 g/cm² und vorzugsweise
zwischen 15 bis 200 g/cm².
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Als nächstes werden die Rohmaterialien, deren
Verbindungsflächen fest aneinander haften, dem Trocknen,
Entwachsen und Sintern unterworfen.
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Das Trocknen, Entwachsen und Sintern kann unter den
bekannten Bedingungen ohne eine bestimmte Einschränkung
ausgeführt werden.
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Zum Beispiel wird das Trocknen vorzugsweise in einem
Temperaturbereich von der Raumtemperatur bis nicht höher
als einem Siedepunkt des verwendeten Trägers
durchgeführt.
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Das Entwachsen wird vorzugsweise in einer
Schutzgasatmosphäre wie z. B. Stickstoff oder dergleichen oder in Luft
durchgeführt. Die Entwachsungstemperatur wird in
Abhängigkeit von der Atmosphäre in einem Bereich von 300 bis
1000ºC gewählt.
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Das Sintern wird außerdem in einer nicht oxidierenden
Atmosphäre wie z. B. Stickstoff bei einer Temperatur im
Bereich von 1700 bis 1950ºC durchgeführt.
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Die so vorbereitete Aluminiumnitrid-Struktur besitzt
einen Verbindungsabschnitt, der eine Wärmeleitfähigkeit
und eine Festigkeit aufweist, die sich sehr wenig von
denjenigen des Basismaterials unterscheiden.
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Die Verbindungsgrenzfläche der so hergestellten
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur der Erfindung verschwindet
vollständig und wird bis zu einem Grad homogenisiert, der
unter Beobachtung mit einem Rasterelektronenmikroskop
nicht erkannt werden kann.
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Es wird angenommen, daß mit der Paste, die das organische
Bindemittel und das Pulver mit der gleichen
Zusammenset
zung wie das Pulver, das die Rohmaterialien bildet,
enthält, auf die Oberflächen der Rohmaterialien
aufgetragen die feine Rauheit der Rohmaterialien mit der Paste
ausgefüllt wird und außerdem die Paste in die
Rohmaterialien von deren Oberflächen aus eindringt, wodurch die
Verbindungsgrenzfläche zwischen det Paste und den
Rohmaterialien verschwindet und die Verbindungsstruktur zu
einem in Baueinheit gegossenen Gegenstand wird.
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Das Entschäumen der Paste, das den Verbindungsabschnitt
bildet, ermöglicht, den Defekt im Verbindungsabschnitt zu
beseitigen und eine Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
mit einem Verbindungsabschnitt zu erhalten, der eine hohe
Wärmeleitfähigkeit und eine große Festigkeit aufweist.
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In der Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur der
vorliegenden Erfindung weist der Verbindungsabschnitt, wie aus der
vorangehenden Beschreibung deutlich wird, eine
Wärmeleitfähigkeit auf, die sich sehr wenig von derjenigen des
gesinterten Produkts des Aluminiumnitrids unterscheidet,
welches das Basismaterial ist, und weist ferner eine
große Verbindungsfestigkeit auf. Außerdem kann die
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur mit dem obenbeschriebenen
Verfahren sehr einfach hergestellt werden.
BEISPIELE
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Im folgenden werden Beispiele zur konkreten Erläuterung
der vorliegenden Erfindung beschrieben, die jedoch
keineswegs auf diese Beispiele beschränkt ist.
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In den Beispielen wurde die Wärmeleitfähigkeit des
gesinterten Produkts des Aluminiumnitrids gemessen unter
Verwendung von LF/TCM FA8510B (hergestellt von Rigaku
Denki Co.) entsprechend dem eindimensionalen
Laserblitz
verfahren. Die Dreipunkt-Biegefestigkeit wurde gemäß der
JIS R1601 gemessen.
(Beispiel 1)
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Eine Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur, wie in Fig. 1
gezeigt, wurde mit dem folgenden Verfahren hergestellt.
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Ein Gemisch mit 100 Gewichtsanteilen
Aluminiumnitridpulver (Grad H, hergestellt von der Tokuyama Co.), fünf
Gewichtsanteilen eines feinen Yttriumoxidpulvers als
Sinterungszusatz und vier Gewichtsanteilen eines
Methylacrylatesters als organisches Bindemittel wurde in eine
Metallgießform gefüllt und unter einem Druck von
1000 kg/cm² gegossen, um zwei Rohmaterialien in Form
einer Laborschale wie in Fig. 2 gezeigt zu gießen.
Anschließend wurde in den Seitenflächen der Rohmaterialien
eine Bohrung zum Anbringen eins Rohres ausgebildet.
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Es wurde eine Paste hergestellt durch Mischen von 100
Gewichtsanteilen Aluminiumnitrid, fünf Gewichtsanteilen
eines feinen Yttriumoxidpulvers als Sinterungszusatz,
drei Gewichtsanteilen Ethylcellulose (mit einem Grad von
4 cP) als organisches Bindemittel und 50 Gewichtsanteilen
Terpinol als Träger. Die erhaltene Paste wies eine
Viskosität von 20.000 cP auf.
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Die so erhaltene Paste wurde auf die
Verbindungsoberflächen der Rohmaterialien aufgedruckt, wobei eine Dicke von
ungefähr 70 um unter Verwendung eines Siebes mit 80
Maschen erhalten wurde.
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Nach dem Aufdrucken wurde die Paste unter einem
reduzierten Druck von 260 mmHg zwei Minuten lang stehengelassen
und entschäumt, um die Blasen aus der aufgedruckten Paste
zu entfernen und die Oberfläche der Paste zu glätten. Die
Verbindungsoberflächen der Rohmaterialien wurden
anschließend unter einem Druck von 30 g/cm² fest
aneinandergeheftet.
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Die fest aneinanderhaftenden Rohmaterialien wurden einen
ganzen Tag und eine Nacht bei Raumtemperatur getrocknet,
in der offenen Atmosphäre bei 600ºC entwachst und in
einer Stickstoffatmosphäre bei 1830ºC gesintert, um eine
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur zu erhalten.
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Die Wärmeleitfähigkeit der so erhaltenen Aluminiumnitrid-
Verbindungsstruktur wurde gemäß dem eindimensionalen
Verfahren gemessen. Die Probe für die Messung besaß eine
Größe von 10 mm im Druckmesser und 4 mm in der Dicke, war
in einem Verbindungsabschnitt der
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur wie oben erhalten enthalten und war so
geschnitten, daß der Verbindungsabschnitt in der Mitte
der Dicke der Probe angeordnet war.
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Ferner wurde eine Probe mit der gleichen Größe
hergestellt, die aus einem Basismaterial bestand und keinen
Verbindungsabschnitt enthielt, wobei deren
Wärmeleitfähigkeit gemessen wurde. Um die Biegefestigkeit des
Verbindungsabschnitts zu messen, wurde eine Probe so
hergestellt, daß der Verbindungsabschnitt in der Mitte
angeordnet war, wobei die Festigkeit auf der Grundlage des
Dreipunkt-Biegeverfahrens gemessen wurde. Die Ergebnisse
sind in Tabelle 1 gezeigt.
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Der Verbindungsabschnitt wies eine Wärmeleitfähigkeit
auf, die 100% derjenigen des Basismaterials betrug,
sowie eine Biegefestigkeit, die 99% derjenigen des
Basismaterials betrug.
(Vergleichsbeispiel 1)
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Im Beispiel 1 wurde die Paste auf die
Verbindungsoberflächen der Rohmaterialien aufgedruckt. Anschließend wurden
die Verbindungsoberflächen der zwei Rohmaterialien unter
einem Druck von 30 g/cm² ohne Bewirken der Entschäumung
fest aneinandergeheftet.
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Es wurde eine Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
erhalten durch Trocknen, Entwachsen und Sintern in der
gleichen Weise wie im Beispiel 1.
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Die so erhaltene Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
wurde bezüglich ihrer Wärmeleitfähigkeit und ihrer
Biegefestigkeit in der gleichen Weise vermessen wie im
Beispiel 1. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt. Der
Verbindungsabschnitt wies eine Wärmeleitfähigkeit auf,
die 90% derjenigen des Basismaterials betrug, sowie eine
Biegefestigkeit, die 47% derjenigen des Basismaterials
betrug.
(Beispiel 2)
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Es wurde eine Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
erhalten in der gleichen Weise wie im Beispiel 1, jedoch wurde
die Entschäumung unter normalem Druck drei Minuten lang
durchgeführt, nachdem die Paste auf die
Verbindungsoberflächen der Rohmaterialien aufgetragen worden war.
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Die erhaltene Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur wurde
bezüglich ihrer Wärmeleitfähigkeit und ihrer
Biegefestigkeit im Verbindungsabschnitt in der gleichen Weise
vermessen wie im Beispiel 1. Die Ergebnisse sind in Tabelle
1 gezeigt.
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Der Verbindungsabschnitt wies eine Wärmeleitfähigkeit
gleich derjenigen des Basismaterials und eine
Biegefe
stigkeit auf, die 88% derjenigen des Basismaterials
betrug.
(Beispiel 3)
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Eine Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur wurde in der
gleichen Weise erhalten wie im Beispiel 1, jedoch wurde
die Entschäumung unter normalem Druck sieben Minuten lang
durchgeführt, nachdem die Paste auf die
Verbindungsoberflächen der Rohmaterialien aufgetragen worden war.
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Die obenerwähnte Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
wurde bezüglich ihrer Wärmeleitfähigkeit und ihrer
Biegefestigkeit im Verbindungsabschnitt in der gleichen Weise
vermessen wie im Beispiel 1. Die Ergebnisse sind in
Tabelle 1 gezeigt. Der Verbindungsabschnitt wies eine
Wärmeleitfähigkeit gleich derjenigen des Basismaterials
sowie eine Biegefestigkeit auf, die 96% derjenigen des
Basismaterials betrug.
(Beispiel 4)
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Es wurden zwei Rohmaterialien mit der gleichen
Zusammensetzung wie die Rohmaterialien des Beispiels 1 mit den
Abmessungen 50 · 40 · 15 mm in der gleichen Weise wie im
Verfahren des Beispiels 1 gegossen. Ähnlich dem
Vergleichsbeispiel 1 wurde die gleiche Paste wie diejenige
des Beispiels 1 auf die Verbindungsoberflächen von
50 · 15 mm der Rohmaterialien aufgetragen.
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Nach dem Aufdrucken wurde die Paste unter normalem Druck
drei Minuten lang stehengelassen und wurde entschäumt, um
die Blasen aus der aufgedruckten Paste zu entfernen und
die Oberfläche der Paste zu glätten. Die
Verbindungsoberflächen der zwei Rohmaterialien wurden anschließend unter
einem Druck von 30 g/cm² fest aneinandergeheftet.
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Die fest aneinandergehefteten Rohmaterialien wurden einen
ganzen Tag und eine Nacht bei Raumtemperatur getrocknet
und einer kalten isostatischen Druckbeaufschlagung
unterworfen (1000 kp/cm² für 60 Sekunden).
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Die so fest zusammengehefteten Rohmaterialien wurden
entwachst und unter den gleichen Bedingungen wie im
Beispiel 1 gesintert, um eine
Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur zu erhalten.
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Die so erhaltene Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
wurde bezüglich ihrer Wärmeleitfähigkeit und
Biegefestigkeit im Verbindungsabschnitt in der gleichen Weise
vermessen wie im Beispiel 1. Die Ergebnisse sind in Tabelle
1 gezeigt.
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Der Verbindungsabschnitt wies eine Wärmeleitfähigkeit
auf, die derjenigen des Basismaterials entsprach, so wie
eine Biegefestigkeit, die 99% derjenigen des
Basismaterials entsprach.
(Vergleichsbeispiel 2)
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Im Beispiel 4 wurde die Paste auf die
Verbindungsoberflächen der Rohmaterialien aufgedruckt. Anschließend wurden
die Verbindungsoberflächen der zwei Rohmaterialien unter
einem Druck von 30 g/cm² ohne Ausführung der Entschäumung
fest aneinandergeheftet.
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Es wurde eine Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
erhalten durch Trocknen, Entwachsen und Sintern in der
gleichen Weise wie im Beispiel 4.
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Die so erhaltene Aluminiumnitrid-Verbindungsstruktur
wurde bezüglich ihrer Wärmeleitfähigkeit und
Biegefestig
keit in der gleichen Weise vermessen wie im Beispiel 4.
Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt. Der
Verbindungsabschnitt wies eine Wärmeleitfähigkeit auf, die 91%
derjenigen des Basismaterials betrug, sowie eine
Biegefestigkeit, die 97% derjenigen des Basismaterials betrug.
Tabelle 1
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*1): Entschäumt unter einem reduzierten Druck.
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V-Beispiel: Vergleichsbeispiel