DE69216094T2

DE69216094T2 - Verfahren zur feststellung und messung von strahlung

Info

Publication number: DE69216094T2
Application number: DE69216094T
Authority: DE
Inventors: Steven D. Richland Wa 99352 Miller
Original assignee: Battelle Memorial Institute Inc
Current assignee: Battelle Memorial Institute Inc
Priority date: 1991-06-28
Filing date: 1992-02-25
Publication date: 1997-07-03
Anticipated expiration: 2012-02-26
Also published as: JP2823958B2; ES2096092T3; DE69216094D1; WO1993000595A1; ATE146602T1; JPH06511314A; EP0591461A1; CA2102305A1; CA2102305C; US5272348A; EP0591461B1

Description

Wenn ein Festkörperkristall einer ionisierenden Strahlung ausgesetzt ist, erscheinen mehrere Absorptionsbänder bei ansteigend höheren Pegeln von Strahlungsschädigung. In dem Fall von Alkah-Halogeniden bzw. Alkalimetall-Halogeniden ist das F-Band das erste der Strahlungsschädigungszentren, welches ein erfaßbares Absorptionsband erzeugt. Mit ansteigender Strahlungsaussetzung baut sich ein zweites Schädigungszentrum in dem Absorptionsspektrum auf. Das zweite Schädigungszentrum ist bekannt als das M-Zentrum und es wird generell geglaubt, daß es gebildet ist aus zwei benachbarten F-Zentren. Absoptionsmessungen in LiF zeigen, daß die Spitze der M-Zentrumsabsorption bei 443 nm auftritt.
Hochreine bzw. hochgereinigte Lithiumfluorid-(LiF)-Kristalle wurden lange verwendet als optische Fenster. Optisch gradiertes LiF ist bekannt für ausgezeichnete Transmission von dem tiefen Ultraviolett bis zum Infrarot. LiF-Kristalle wurden verwendet für Hochpegel (Mega-Rad) Gammadosimetrie unter Verwendung von strahlungsinduzierten Absorptionsspitzen, gemessen mit einem Spektrophotometer. Jedoch sind Absorptionsmessdngen ein sehr intensiver bzw. arbeitsamer Weg zum Messen dieser Strahlungsschädigungszentren.
Alkali- bzw. Alkalimetall-Halogenide wurden verwendet zum Messen der Dosis von Strahlung, welcher kristallines Material ausgesetzt wurde durch Erregen des kristallinen Materials mit optischer Strahlung bei einer Wellenlänge, welche jener eines bekannten Absorptionsbandes entspricht und durch Beobachten der Lumineszenz.
Obwohl das F-Zentrum die größte Konzentration an Beschädigungszentren für eine gegebene Strahlungsaussetzung bereitstellt, ist die Lumineszenz des F- Zentrums thermisch gequenscht unterhalb Raumtemperatur, und daher ist sie von begrenzter Verwendbarkeit beim Quantifizieren von Ionisationsstrahlungsaussetzung unter Verwendung von Lumineszenztechniken. Erregung in dem länger wellenlängigen M-Zentrumsabsorptionsband bei Raumtemperatur erzeugt jedoch Lumineszenz. Die M-Zentrumslumineszenz involviert eine wesentliche Stokes-Verschiebung, welche es ermöglicht, die Lumineszenz bei einer wesentlich unterschiedlichen Wellenlänge von der Erregerwellenlänge zu beobachten.
D. F. Regulla, Lithium Fluoride Dosemetry Based on Radiophotoluminescence, Health Physics, Vol 22, Seiten 491-496 (1972) offenbart eine Dosimetrietechnik, bei welcher Lumineszenz von dotiertem LiF, welches bestrahlt wurde, erregt wird mit Licht bei 450 nm. Das Lumineszenzspektrum umfaßt Spitzen bei 520 nm und bei 620 nm.
S. Datta und A. E. Hughes, Luminescence Dosimetry Using Sodium Fluoride Single Crystals, Health Physics, Vol 29, Seiten 420-421(1975) offenbart eine Untersuchung unter Verwendung von NaF, erregt durch Licht bei 350 nm und mit einem Lumineszenzpeak bzw. einer Lumineszenzspitze bei 660 nm.
In dem Fall der Arbeit, berichtet von Regulla, ist das LiF, welches bestrahlt wird, dotiert. Der Peak bzw. die Spitze, welche berichtet wird bei 520 nm, wird nicht mit reinem LiF beobachtet.
Die WO-A-91/06875 offenbart, daß Strahlungsschädigung quantifiziert werden kann durch Messen der M-Zentrumslumineszenz. Der Peak bzw. die Spitze des M-Zentrumsemissionsspektrums in LiF tritt auf bei etwa 665 nm. Entsprechend der ebenfalls anhängigen Anmeldung wurde herausgefunden, daß Erregung eines LiF-Kristalles mit Licht bei einer Wellenlänge, welche nahe zu der Wellenlänge liegt, bei welcher der Peak bzw. die Spitze der M-Zentrumsabsorption auftritt, deutlich die Lumineszenz verstärkt, bedingt durch das M-Zentrum von LiF.
Ein Nachteil der oben erwähnten Techniken besteht darin, daß sie Erreger bzw. Erregungsquellen erfordern, welche Licht emittieren bei relativ kurzen Wellenlängen. Laser, welche Licht emittieren bei solch kurzen Wellenlängen sind wesentlich teurer als Laser, welche Licht emittieren in dem roten und infraroten Bereich.
Dem Anmelder ist keine Veröffentlichung bekannt, in welcher der Peak bzw. die Spitze des M-Zentrumsabsorptionsbandes von Natriumfluorid (NaF) berichtet wird.
Ein empfindlicheres Verfahren zum Messen von Strahlungsschädigung als Absorptionsmessung kann erreicht werden durch Messen der M-Zentrumslumineszenz. Es wurde herausgefunden, daß die Erregung eines LiF-Kristalles mit einem 442 nm He-Cd-Laser deutlich die Lumineszenz verstärkt, welche an dem M-Zentrum des LiF auftritt bzw. durch dieses bewirkt wird. Ein He-Cd-Laser ist der bevorzugte Erregerlaser, da Absorptionsmessungen in LiF andeuten, daß der Peak bzw. die Spitze der M-Zentrumsabsorption bei 443 nm auftritt. Laserstimulierung erzeugt einen erregten Zustand des M-Zentrums, welches einer sehr starken Stokes-Verschiebung unterliegt. Der Peak bzw. die Spitze des M-Zentrumsemissionsspektrums tritt auf bei 665 nm bei einer Halbbreite bzw. einem Halbwert von 0,36 ev. Da sich die Erreger bzw. Erregungswellenlänge deutlich von der Emissionswellenlänge unterscheidet, kann Messung der tiefroten Emission gleichzeitig mit der Erregung erfolgen. Daher stellt optische Filtrierung ein Mittel bereit zum Messen der M-Zentrumslumineszenz, gleichzeitig zur Lasererregung in dem M-Zentrumsabsorptionsband. Die Population der M-Zentren steigt an mit ansteigender Strahlungsschädigung, und daher stellt die M-Zentrumslumineszenz eine Basis bereit für Strahlungsdosimetrie. Auslesen von LiF kann erreicht werden in einem Bruchteil einer Sekunde.
Während sämtliche Mitglieder der Alkali- bzw. Alkalimetall-Halogenidfamilie Kandidaten sind für M-Zentrumslumineszenzdosimetrie, wird Lithiumfluorid (LiF) gewählt aus einer Anzahl von Gründen. Erstens ist das Kristall kommerziell erhältlich in großen Mengen, bedingt durch die Verwendung als optisches Fenstermaterial. Zweitens ist LiF nahezu gewebe- bzw. stoffäquivalent bezüglich des Energieansprechens auf Photonen, wodurch es ein geeignetes Material ist für gemischte Felddosimetrieanwendungen. Schließlich kann LiF erregt werden durch einen kostengünstigen, kommerziell verfügbaren Blaulichtlaser, wobei die M-Zentrumslumineszenz im wesentlichen innerhalb des sichtbaren Spektrums auftritt. Dieses Merkmal vereinfacht Lichterfassung, da Photoröhren, welche sensitiv bzw. ansprechend bzw. empfindlich auf sichtbare Lichtspektren sind, einfach bzw. leicht verfügbar sind. Daten, welche die dosimetrischen Eigenschaften des M-Zentrums und andere generelle physikalische Daten bezüglich der M-Zentren beschreiben, sind in der detaillierten Beschreibung aufgeführt, welche ebenfalls die Möglichkeiten für M-Zentrumsdosimetrie in LiF diskutiert.
M-Zentrumslumineszenz existiert in fast jedem Festkörperkristall, welches derzeit künstlich gezüchtet werden kann, wobei sie nicht auf die Alkali-Halogenid- Gruppe beschränkt ist. Jedes Kristall hat ein charakteristisches M-Zentrumsabsorptionsband, welches nach einer starken Strahlungs- bzw. Radiationsaussetzung (etwa 1 Mega R) gemessen werden kann. Beleuchtung bzw. Illumination in dem M-Zentrumsabsorptionsband mit Laserlicht stimuliert bzw. erzeugt M- Zentrumslumineszenz, welche auftritt bei einer im wesentlichen unterschiedlichen Wellenlänge bezüglich des Erregerlaserlichtstrahls. Einfache Trennung bzw. Separation und Erfassung ist möglich, und zwar gleichzeitig zu dem Erregerlicht, durch Verwendung eines optischen Filters, welcher das Erregerlicht absorbiert und die M-Zentrumslumineszenz transmittiert.
Es wurde herausgefunden, daß der M-Zentrumsabsorptionspeak von strahlungsgeschädigtem NaF auftritt bei einer Wellenlänge von etwa 500 nm. Wenn bestrahltes NaF erregt wird mit Licht bei einer Wellenlänge von etwa 500 nm, emittiert es Licht über einen Bereich von etwa 580 nm bis etwa 750 nm mit einem Peak bzw. einer Spitze bei etwa 620 nm.
Gemäß einem Gesichtspunkt der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren bereitgestellt zum Messen der Dosis von Ionisations- bzw. ionisierender Strahlung, welcher ein Körper aus kristallinem Material ausgesetzt wurde, der M-Bandabsorptionsschädigungszentren als Ergebnis der ionisierenden Strahlung zeigt, wobei das Verfahren aufweist die Anregung bzw. Erregung des kristallinen Materiales mit Licht, um den kristallinen Körper zur Emission von Licht durch Lumineszenz zu bringen bzw. freizugeben, und die Messung der optischen Energie des durch den kristallinen Körper als lumineszenzemittierten Lichtes, um ein Maß der Bestrahlungsdosis bzw. der Strahlendosis anzugeben, dadurch gekennzeichnet, daß
a) das kristalline Material ein reiner undotierter Alkalimetall-Halogenid-Kristall ist,
b) der Alkalimetall-Halogenid-Kristall erregt bzw. angeregt ist durch Licht bei einer ersten Wellenlänge, die deutlich länger ist als der Peak bzw. die Spitze bzw. der Spitzenwert der M-Bandabsorption;
und die optische Energie der Lumineszenz gemessen ist bei einer zweiten Wellenlänge, die länger ist als die erste Wellenlänge.
Wenn ein Körper von reinem NaF, welcher ionisierender bzw. Ionisationsstrahlung ausgesetzt war, erregt bzw. angeregt wird mit Licht bei einer Wellenlänge von etwa 632 nm, emittiert er Licht über einen Bereich von etwa 680 nm bis etwa 1050 nm, mit einem Peak bzw. einer Spitze bzw. einem Spitzenwert in der Lumineszenzkurve bzw. dem Lumineszenzverlauf bei etwa 875 nm. Des weiteren emittiert ein Körper aus reinem, d.h. undotiertem Alkali- bzw. Alkalimetall- Halogenid, insbesondere LiF oder NaF, welcher ionisierender Strahlung ausgesetzt war und erregt wird durch Licht bei einer Wellenlänge, welche deutlich länger ist als jene des Peaks des M-Zentrumsabsorptionsspektrums Licht in dem infraroten Bereich bei einer Intensität, welche abhängig ist von der Strahlungs- bzw. Bestrahlungsdosis, welcher der Körper ausgesetzt war.
Die erste Wellenlänge kann größer sein als etwa 540 nm. Gemäß einem anderen Gesichtspunkt der Erfindung kann der Körper aus kristallinem Material, welcher M-Zentrumsabsorption aufweist bzw. dieser unterliegt, ionisierender Strahlung ausgesetzt sein, insbesondere Gamma-Strahlen. Die von dem Körper durch Lumineszenz emittierte optische Energie kann gemessen werden innerhalb eines Bereiches von Wellenlängen, welche größer sind als die erste Wellenlänge.
Das Alkalimetall-Halogenid kann reines NaF sein, welches optischer Strahlung ausgesetzt sein kann bei einer Wellenlänge von etwa 500 nm, wobei die von dem Körper durch Lumineszenz emittierte optische Energie gemessen werden kann bei einer Wellenlänge von etwa 620 nm.
Zum besseren Verständnis der Erfindung, und um anzugeben, wie dieselbe durchgeführt werden kann, wird nun beispielhaft Bezug genommen auf die beigefügten Zeichnungen.
Figur 1 ist ein Diagramm des M-Zentrumslumineszenzauslesesystemes. Der He-Cd-Laser erzeugt 70 mW bei 442 nm bei einem Strahldurchmesser von 1 mm. Der Leser bzw. die Ausleseeinrichtung ist gebildet aus einem lichtdichten Metallgehäuse mit einer Probenschublade zum Einführen und Entfernen des LiF-Kristalles. Die Kammerflächen bzw. Oberflächen sind aus einem schwarzen Kunststoff gebildet zum Zurückwerfen und Abschirmen von Streulicht. Ein RCA 8852 Photorohr bzw. Phototubus mit einem breitbandoptischen Interferenzfilter wird verwendet zum Zurückwerfen des Laserlichtes und zum Transmittieren der M-Zentrumslumineszenz. Ein Personalcomputer enthält ein Mulitkanalmaß- bzw. -maßstabboard bzw. -platine für Photonenzählung, welches in der Lage ist, bei 50 MHz betrieben zu werden.
Figur 2 zeigt ein LiF M-zentrumlumineszenzoptisches Emissionszentrum, gemessen unter Verwendung eines Tracor Northern optical multichannel analyzers. Die M-Zentrumslumineszenzemission wurde angeregt bzw. erregt durch einen 442 nm He-Cd Laser. Das LIF-Kristall wurde einer Aussetzung von 2,6 C/kg unterworfen, unter Verwendung einer &sup6;&sup0;Co-Quelle. Der Peak bzw. die Spitze bzw. der Spitzenwert des Emissionsspektrums liegt bei 665 nm vor mit einer Halbbreite bzw. einem Haibwert von 0,36 ev.
Figur 3 zeigt ein optisches Absorptionsspektrum für einen LiF-Kristall, welcher 260 C/kg ausgesetzt wurde. Die optische Pfadlänge des LiF- Kristalles beträgt 6 mm. Das optische Absorptionsspektrum wurde aufgenommen unter Verwendung eines Hewlett-Packard- Diodenfeldspektrometers. Der Peak des Absorptionsspektrums wurde gemessen bei 443 nm.
Figur 4 zeigt die optische Bleich- bzw. Verblassungsrate der M-Zentrumslumineszenz als eine Funktion der 442 nm He-Cd Laserenergie, welche auf das Kristall einfällt. Das in dieser Figur verwendete Kristall wurde 26 mC/kg ausgesetzt. Die Zeitkonstante für das optische Bleichen bzw. Verblassen wurde bei 32 s gefunden. Die Gesamtreduktion in der M-Zentrumslumineszenzintensität beträgt 20% für eine gelieferte bzw. zugeführte Energie von 30 J.
Figur 5 ist ein schematisches Diagramm eines persönlichen Dosimeters, basierend auf einem LiF-Kristall.
Figur 6 stellt das Absorptionsspektrum von reinem NaF dar, welches einer Dosis von Gamma-Strahlung von 10&sup7; R ausgesetzt wurde.
Figur 7 stellt das Emissionsspektrum von reinem NaF dar, welches Gamma Strahlung ausgesetzt wurde, und zwar nach Erregung bzw. Anregung durch Licht bei 514 nm.
Figur 8 stellt das Emissionsspektrum von reinem NaF dar, welches Gamma- Strahlung ausgesetzt wurde, und zwar nach Anregung bzw. Erregung durch Licht bei 632 nm.
Figur 9 stellt das Emissionsspektrum von reinem LiF dar, welches Gamma- Strahlung ausgesetzt wurde, und zwar nach Erregung bzw. Anregung durch Licht bei 632 nm.
Optisch gradierte bzw. graduierte bzw. bewertete LiF-Einzel- bzw. Ein-Kristalle (6 mm x 6 mm x 6 mm) wurden ausgewählt für die M-Zentrumsmessungen. Da eine deutliche Population der M-Zentren in kommerziell verfügbaren Kristallen vorliegt, wurden die Zentren gelöscht durch Wärmebehandlung. Eine Wärmebehandlung in Luft bei 873 K für 1 Stunde wurde als zufriedenstellend befunden beim Eliminieren des M-Zentrenhintergrundes. Nach der Wärmebehandlung wurden einige Kristalle aufgehoben als Vergleich, während der Rest einer &sup6;&sup0;Co- Quelle ausgesetzt wurde, und zwar bei 0,26, 2,6, 26 und 260 mC/kg. Nach der Bestrahlung wurden die Kristalle in Papierhüllen bzw. -umschlägen gelagert, um unbeabsichtigte Lichteinwirkung bzw. -aussetzung zu vermeiden.
Wie es in Figur 1 gezeigt ist, besteht die Auslesevorrichtung aus drei distinkten funktionellen Einheiten: einen 70 mW He-Cd 442 nm Laser 2, einem lichtdichten Gehäuse bzw. einer lichtdichten Schachtel 4, welche die Probenkammer 6 und ein Photorohr 8 enthält, und einem Photonenzählsystem 10. Der He-Cd Laserstrahl ist fokussiert auf einen Strahldurchmesser von 1 mm an der Kristallfläche und wird transmittiert durch den Kristall an den Mitten von zwei gegenüberliegenden Würfelflächen. Zum Bereitstellen des Lasererreger- bzw. Anregungslichtes zu den Kristallen sind der Laserstrahlpfad und die Probenkammer aus schwarzem Kunststoff gebildet, welcher hilfreich ist beim Abschirmen von Streuraumlicht und Laserstreustrahlung. Ein Breitbandinterferenzfilter 12, welcher mittig bezüglich 650 nm ist, wurde gewählt, um das 442 nm He-Cd Laser licht davon abzuhalten, das Photorohr 8 zu erreichen und um die M-Zentrumslumineszenz zu transmittieren. Der Filter weist eine 650 nm Peak- bzw. Spitzen- bzw. Spitzenwerttransmission von 50% und eine Bandbreite von 70 nm auf.
Transmission von dem gestreuten 442 nm He-Cd Laserlicht ist reduziert auf 0,01 % durch den Filter 1 2. Eine 1 mm Öffnung ist zwischen dem optischen Filter und dem Kristall angeordnet zum Mitwirken beim Zurückwerfen bzw. Ausschließen von einem Teil des Hintergrundlichtes, welches die M-Zentrumslumineszenz begleitet. Das in dem Experiment ausgewählte Photorohr 8 ist ein RCA 8852 mit einer roterstreckten bzw. ausgedehnten Multi-Alkaliphotokathode und ist montiert bei 90º bezüglich der Achse des Laserstrahles. Das Photorohr ist ausgewählt bezüglich der Angepaßtheit zum Photonenzählen und ausgezeichnetem Rotansprechen. Das Photonenzählsystem besteht aus einem Vorverstärker, einem Verstärker, einem Diskriminator und einem Multi-Kanalzählboard bzw. einer Multi-Kanalmeßplatine, aufgenommen in einem Personal Computer. Das Zählsystem verträgt bis zu 50 MHz-Raten.
Das Auslesen umfaßt Durchtreten des 70 mW Laserstrahles durch die Probenkammer und hinein in den LiF-Kristall, während gleichzeitig Photonen gezählt werden mit der Mulit-Kanalmeßplatine innerhalb des Computers. Ein Meßbereich ist ausgewählt, welcher aus 400 Kanälen besteht, wobei jeder Kanal eine Zeitbreite von 50 ms aufweist. Eine Integration wird über den interessanten bzw. wichtigen 400-Kanal-Bereich durchgeführt, und zwar für 20 s.
Figur 2 ist ein LiF M-zentrumslumineszenzoptisches Emissionsspektrum, gemessen unter Verwendung eines Tracor Northern optical multichannel analyzers. Das LiF-Kristall wurde einer Strahlung von 2,6 C/kg ausgesetzt unter Verwendung einer &sup6;&sup0;Co Gamma-quelle. Der Peak bzw. Spitzenwert bzw. die Spitze des Emissionsspektrums ist bzw. liegt bei 665 nm mit einem Halbwert bzw. einer Halbbreite von 0,36 ev. Dieses Ergebnis wird verwendet, um den optimalen Interferenzfilter zu bestimmen, welcher in dem M-Zentrumslumineszenzlaser- bzw. der M-Zentrumslumineszenzausleseeinrichtung zu verwenden ist. Ein optisches Absorptionsspektrum für ein stark ausgesetztes bzw. stark bestrahltes LiF- Kristall wurde gemessen unter Verwendung eines Hewlett Packard Diodenfeldspektrometers. Dieses Absorptionsspektrum ist in Figur 3 gezeigt. Der Aussetzungspegel bzw. der Bestrahlungspegel für das Absorptionsspektrum beträgt 260 C/kg. Zum adäquaten Auflösen der M-Zentrumsabsorptionskurve wurde herausgefunden, daß 260 C/kg die minimale Aussetzung bzw. Bestrahlung ist, welche verwendet werden kann. Die Absorptionskurve weist Spitzen bzw. Peaks bei 443 nm auf, welche zu der 442 nm Linie des He-Cd Lasers gehören.
Die folgende Tabelle zeigt das M-Zentrumsansprechen als eine Funktion der &sup6;&sup0;Co Gamma-Bestrahlung bzw. -Aussetzung von 0,26, 2,6, 26 und 260 mC/kg. Laserstrahl bei voller Leistung (50mw)
Laserstrahl durch einen 10%-Neutraldichtenfilter
Es wurden zwei Laserleistungspegel verwendet, bedingt durch die Zählsättigung der 260 mC/kg Bestrahlung bzw. Aussetzung unter Verwendung der vollen 70 mW an Laserleistung. Innerhalb experimenteller Unschärfe folgt das Ansprechen einer linearen Beziehung. Die ausgesetzten bzw. bestrahlten Kristalle bei 0,26 mC/kg zeigten ein integrales Ansprechen, welches zweimal so hoch war wie jenes eines Kristalles, welches nicht bestrahlt bzw. ausgesetzt war.
Figur 4 ist eine Auftragung der Bleich- bzw. Verblassungsrate der M-Zentrumslumineszenz als eine Funktion der Zeit. Der Kristall wurde bestrahlt mit 26 mC/kg, und die Laserleistung betrug 70 mW, geliefert bzw. zugeführt für 600 s. Die Zeitkonstante für das Bleichungs- bzw. Ausbleichungs- bzw. Verblassungsverfahren wurde ermittelt als 32 s und scheint konstant über die Zeit zu verbleiben. Für die gesamte Zeit, in welcher die M-Zentrumslumineszenz aufgezeichnet wurde, betrug die gesamte Reduktion, bedingt durch Verblassung bzw. Verblassen bzw. Bleichen, lediglich 20%.
Die Zeitkonstante im Zusammenhang mit der Abnahme des erregten bzw. angeregten M-Zentrums wurde gemessen in einer gradlinig vorwärtigen Weise. Diesselbe Auslesevorrichtung, welche in den vorangegangenen Messungen verwendet wurde, wird bei den Zeitkonstanten-Messungen verwendet. Ein stickstoffgepumpter Farbstofflaser wurde verwendet zum Erregen bzw. Anregen eines bestrahlen LiF-Kristalles innerhalb der Auslesevorrichtung, wobei das Signal gespeist wurde in ein Hewlett-Packard Digitalisier-Schnellspeicher-Oszilloskop. Dem Oszilloskop wurde es ermöglicht, die M-Zentrumsabnahme bzw. Verzögerungssignale zu mitteln, bis ein glatter bzw. geglätteter Datensatz erhalten wurde. Die gemessene Zeitkonstante betrug 70 ns. Dies erscheint konsistent mit Messungen von anderen Autoren (5,6).
Die M-Zentrumslumineszenz in LiF tritt auf bei einer Zeitkonstante in der Größenordnung von 70 ns. Basierend auf diesen Messungen sollte jedes M-Zentrum in LiF in der Lage sein, etwa 10&sup7; Photonen pro Sekunde bei Sättigung zu erzeugen. Eine einfache Rechnung basierend auf der Oszillatorstärke des M-Zentrums in LiF, sagt voraus, daß die M-Zentrumslumineszenz gesättigt ist bei einem 442 nm Laserstrahl bei 40 kW. Da der in dem vorliegenden Beispiel verwendete Laser eine Leistung von 70 mW aufweist, können starke bzw. große Verstärkungen bzw. Gewinne in dem M-Zentrumslumineszenzsignal erreicht werden durch Erhöhen der Erreger- bzw. Anregungsleistung, z.B. über die Verwendung eines Argon-Lasers mit hoher Intensität.
Photorohre, welche die M-Zentrumslumineszenz aufzeichnen, müssen extrem empfindlich bzw. sensitiv auf das Rot-/Infrarot-Spektrum sein, wenn ein empfindliches bzw. sensitives Dosimeter zu realisieren ist, welches in der Lage ist, persönliche Aufzeichnung durchzuführen. Unvorteilhafterweise haben roterstreckte bzw. rotverschobene Photorohre, welche in der Lage sind, einzelne Photonen zu zählen, charakteristisch große Dunkelzähler bzw. Zählrate, im Zusammenhang mit thermionischer Emission. Ein kommerziell verfügbarer Farbstoff-Laser stellt eine elegante Lösung für das Problem von hohen Dunkelzählern bzw. hohen Dunkelzählraten bereit, und stellt ebenfalls den Bedarf bzw. die Anforderung für starke Spitzen- bzw. Peakleistungen zum Erreichen der Sättigung der M-Zentrumslumineszenz bereit. Da Farbstoff-Laser typischerweise eine extrem kurze Pulslänge aufweisen, ist der Dunkelzähler bzw. die Dunkelzählrate des roterstreckten bzw. rotverschobenen Photorohres innerhalb der Dauer des Farbstoff-Laserpulses vernachlässigbar. Der blitzlampen- bzw. blitzlichtgepumpte Farbstoff-Laser kann vorgesehen sein, um sehr hohe Peak- bzw. Spitzenleistungen zu erzeugen, mit Zeitkonstanten von 10 bis 100 µs, wobei die Größen der Magnitude länger sind als die Zeitkonstante für die Abnahme bzw. Verzögerung bzw. Entregung der erregten bzw. angeregten M-Zentren. Daher wird durch die Verwendung des blitzlichtgepumpten Farbstoff-Lasers die M-Zentrumslumineszenz maximiert bei erzeugter Sättigung, während eine Probennahme der Lumineszenz ermöglicht ist in einer Zeitperiode, welche wesentlich länger ist als die Verzögerungs- bzw. Abnahmekonstante bzw. die Entregungskonstante des M-Zentrums. Diese Bedingung wird bessere statistische Ergebnisse liefern. Vorteilhafterweise zeigt die M-Zentrumslumineszenz bei Sättigung eine theoretische Optimierung mit demselben Laser, welcher eine vernachlässigbare Dunkelzählung- bzw. Dunkelzählrate bzw. Dunkelzähler liefert.
Der am stärksten einschränkende Gesichtspunkt der M-Zentrumslumineszenztechnik in Lif ist der große Fluoreszenz- bzw. fluoreszierende Hintergrund. Der ungewünschte Hintergrund, stimuliert durch direktes und Streulaserlicht, ist eminent bzw. entsteht aus einer Anzahl von Quellen. Die erste von diesen Quellen ist die Fluoreszenz, welche innerhalb der Kammerflächen aus Laserlichtstreuung resultiert. Eine sorgfältige Kammerauslegung sowohl bezüglich der Geometrie als auch in der Materialauswahl kann stark diese Quelle von ungewünschtem Licht reduzieren. Eine zweite Quelle ist die Fluoreszenz, welche von den Kristallflächen ausgeht. Die Flächen- bzw. Oberflächen-Fluoreszenz ist deutlich sichtbar mit dem menschlichen Auge unter den geeigneten Bedingungen und repräsentiert die größte Quelle von ungewünschtem Licht. Die Flächen- bzw. Oberflächen-Fluoreszenz ist abhängig von der Art bzw. Natur der fluoreszierenden Spezies an der Fläche. Die dritte Quelle von ungewünschtem Licht ist das Gros bzw. die Menge des Kristalles. Unreinheiten innerhalb des Kristalles, welche erregt bzw. angeregt werden durch den Laserstrahl, werden Licht produzieren, welches mit dem gewünschten Signal interferiert. Diese Lichtqulle wurde derzeit nicht beobachtet, bedingt durch die großen Fluoreszenz-Signale, welche die Massen- bzw. Rohkristalleffekte kaschieren. Die vierte Quelle von Hintergrundlicht ist gebildet aus der Leckage des verwendeten optischen Filters, sowohl zum Konditionieren des Lasers als auch zum Verhindern, daß Streulaserlicht das Photorohr erreicht. Da das Photorohr hochempfindlich ist bezüglich der Erreger bzw. Anregungslaserwellenlänge, ist geeignete bzw. sorgfältige Filtrierung wesentlich. Hochqualitative Filter und die Verwendung von Mehrfachfiltern können diese Hintergrundquelle davon abhalten, starke Probleme zu erzeugen. Die letzte Hintergrundlichtquelle ist womöglich jene, welche am schwersten zu handhaben ist.
Bei der Dosimetrieanwendung ist es wünschenswert, daß das Dosimeter wiederverwendbar ist, und dies impleziert den Bedarf, den Kristall auszuglühen, um somit M-Zentren zu entfernen. Wie vorangehend erwähnt, kann thermische Behandlung verwendet werden zum Eliminieren der M-Zentren. An einem gewissen Punkt der Wärmebehandlung wird jedoch das M-Zentrum einen Gleichgewichtspegel erreichen, an welchem Punkt weitere Reduktion der M-Zentrumskonzentration schwierig wird. Es verbleibt zu beurteilen, ob dieser Konzentrationspegel in geeigner Weise niedrig genug ist zum Durchführen geeigneter bzw. adäquater personeller bzw. persönlicher Strahlungsaufzeichnung.
Basierend auf dem Vorangegangenen wird erkannt werden, daß M-Zentrumslumineszenz in LiF, unter Verwendung einer &sup6;&sup0;Co Gamma-Quelle sich als ein verwendbares bzw. nützliches Dosimeter gezeigt hat in einem Aussetzungs- bzw. Bestrahlungsbereich von 0,026 bis 260 mC/kg. Die Hauptschwierigkeit bei der Verwendung von LiF für M-Zentrumslumineszenzdosimetrie ist der starke Hintergrund von Fluoreszenz, welcher das M-Zentrumslumineszenzsignal begleitet. Kostengünstige Diodenlaser, welche in dem Infrarot emittieren, sind derzeit verfügbar, welche verwendet werden können zum Erregen bzw. Anregen jener Kristalle, welche ihr M-Zentrumsabsorptionsband in dem Infrarot aufweisen.
Viele Alkali- bzw. Alkalimetall-Halogenide weisen ihr M-Zentrumslumineszenz- Absorptionsband in dem Infrarot auf. Ein kostengünstiger Infrarot-Detektor kann verwendet werden zum Erfassen der lnfrarot-Lumineszenz, wodurch ein kostengünstiges Laser- und Erfassungssystem technisch realisierbar gestaltet ist. In dieser Weise kann die M-Zentrumslumineszenz verwendet werden als eine Einrichtung zur persönlichen oder Umgebungsdosimetrie. Durch Koppeln einer kleinen Infrarot-Lichtquelle mit einem Infrarot-Detektor und geeigneter optischer Filter wird die Kombination einen Strahlungsmonitor bzw. eine Strahlungsaufzeichnung, welche eine Echtzeitanalyse bereitstellt. Figur 5 stellt solch einen Dosimeter dar, umfassend ein Kristall 20, an welchem eine batteriebetriebene Diodenlichtquelle 22 montiert ist, wie z.B. ein Diodenlaser, sowie ein Lichtdetektor bzw. eine Lichterfassungseinrichtung 24, wie eine Lawinenphotodiode, um die M-Zentrumslumineszenz des Kristalles zu erfassen, wie auch einen optischen Filter 26, zum Blockieren bzw. Abhalten des Laserlichtes und zum Transmittieren der M-Zentrumslumineszenz des Kristalles.
Optisch stimulierte Lumineszenz ist beschrieben in den anhängigen U.S.-Patentanmeldungen mit den Nummern 07/21 3,245, nun U.S.-Patent 4,954,707 und 07/420,293, nun U.S.-Patent 5,025,159.
Figur 6 stellt das Absorptionsspektrum von reinem NaF dar, welches ausgesetzt bzw. bestrahlt wurde bei einer Dosis von 10&sup7; R (Kurve A), und als ein Vergleich (Kurve B) das Absorptionsspektrum von NaF, welches nicht bestrahlt wurde. Die in Figur 6 gezeigten Absorptionsspektren wurden gemessen unter Verwendung bekannter Techniken und herkömmlicher Ausrüstung. Es wird erkannt werden, daß die Kurve A einen Peak bzw. eine Spitze bei etwa 505 nm zeigt bzw. aufweist. Dies ist der M-Zentrumsabsorptionspeak. Es wird ebenfalls erkannt werden aus Kurve A, daß innerhalb des Meßbereiches kein signifikanter Absorptionspeak bei Wellenlängen auftritt, welche länger sind als jene des M-Zentrumsabsorptionspeaks.
Ein Einzel- bzw. Ein kristall von reinem NaF wurde bei Raumtemperatur (etwa 20ºC) zu einer Gamma-Strahlung von einer Co-60-Quelle ausgesetzt bzw. mit dieser bestrahlt. . Eine Laserlichtquelle, welche Licht emittiert bei einer Wellenlänge von etwa 510 nm, wie z.b. ein Argon-Laser, welcher bei 514 nm emittiert, wurde so angeordnet, daß der ausgegebene Lichtstrahl auf das Kristall einfällt, wobei ein Spektrometer angeordnet wurde zum Aufnehmen bzw. Empfangen von Licht, emittiert von dem Kristall, wobei die Intensität des empfangenen Lichtes als eine Funktion der Wellenlänge gemessen wurde. Das gemessene Lumineszenzspektrum ist in Figur 7 dargestellt. Das Lumineszenzspektrum zeigt einen starken Peak bzw. Spitzenwert bzw. Spitze bei etwa 620 nm.
In einem anderen Experiment, unter Verwendung bestrahlter Einzel- bzw. Einkristalle von reinem NaF, wurde der Argon-Laser ersetzt durch einen Helium- Neon-Laser, welcher Licht bei 632 nm emittiert. Das gemessene Lumineszenzspektrum ist in Figur 8 dargestellt und liegt in einem Bereich von 680 nm bis 1050 nm und zeigt einen Peak bzw. Spitzenwert bzw. eine Spitze in dem Infrarot-Bereich bei etwa 875 nm. Die Amplitude des Peaks der Lumineszenzemission wurde als im wesentlichen abhängig von der Dosis der Gamma-Strahlung bzw. -bestrahlung bewertet, und zwar von etwa 1 R bis 100.000 R.
Da Figur 6 zeigt, daß das Absorptionsspektrum von NaF keinen Peak bei etwa 630 nm aufweist, glaubt die Anmelderin, daß der in Figur 8 dargestellte Effekt nicht stark von der Wellenlänge abhängt, und daß Erregung bzw. Anregung von reinem NaF mit Licht über einen breiten Bereich von Wellenlängen, z.B. von 560- 750 nm, ein Emissionsspektrum bereitstellen wird, welches ähnlich ist zu jenem, welches in Figur 8 gezeigt ist.
In einem ähnlichen Experiment mit LiF lag das Lumineszenzspektrum (Figur 4) in einem Bereich von etwa 650 nm bis etwa 1050 nm und zeigt einen Peak, welcher in dem Infrarot-Bereich liegt (etwa 730 nm). Basierend auf der Tatsache, daß das M-Zentrumabsorptionsspektrum von LiF dessen Peak bei etwa 433 nm aufweist, folgert die Anmelderin, daß Anregung bzw. Erregung von LiF mit Licht bei einer Wellenlänge von 550-700 nm ein Emissionsspektrum bereitstellen wird, welches ähnlich zu jenem ist, welches in Figur 9 gezeigt ist.
Die Beobachtungen, beschrieben unter Bezugnahme auf Figuren 8 und 9, deuten an, daß Lumineszenz eines strahlungsbeschädigten kristallinen Materiales, insbesondere eines Alkali- bzw. Alkalimetall-Halogenides in dem reinen Zustand, erregt bzw. angeregt werden kann durch Laser, welche Licht emittieren in dem roten und infraroten Bereich, und daß solche Lumineszenz ein empfindliches bzw. sensitives Maß für Gamma-Strahlungs- bzw. Bestrahlungsdosis bereitstellt.
Zusätzlich zu der erhöhten Empfindlichkeit bzw. Sensitivität ist die Technik der stimulierten Lumineszenz durch Erregung bzw. Anregung mit Licht bei einer Wellenlänge, welche deutlich größer ist als jene des Peaks des M-Zentrumsabsorptionsspektrums vorteilhaft darin, daß die Laserlichtquelle, welche verwendet wird zum Anregen bzw. Erregen des Kristalles, wesentlich kostengünstiger sein kann als die Laserlichtquelle, welche verwendet wird zum Stimulieren der M-Zentrumsemission, wie in der ebenfalls anhängigen Anmeldung beschrieben.
Die Leerlauf- bzw. Ruhekonstante für LiF ist etwa 4, während jene für NaF etwa 5 ist. Die Anmelderin glaubt, daß die optimale Wellenlänge zur Erregung bzw. zum Anregen des kristallinen Materiales zum Bereitstellen von lnfrarot-Lumineszenz abhängt von der Ruhe- bzw. Leerlaufkonstante des Materiales: Kristalle, welche eine größere Leerlauf- bzw. Ruhe- bzw. Lattice-Konstante aufweisen, zeigen längere optimale Erregerwellenlängen, wobei die Spitzen- bzw. Peakemission wiederum verschoben ist hin zu einer längeren Wellenlänge. Bei einer kürzeren Leerlauf- bzw. Ruhekonstante besteht eine größere Wahrscheinlichkeit, daß die Schädigungszentren, welche zu Lumineszenz führen, thermodynamisch unstabil werden, und demzufolge werden solche Materialien begrenzte Nutzbarkeit bzw. Einsatzmöglichkeit für Dosimetrie aufweisen.
Die Basis für die Beobachtungen, beschrieben unter Bezugnahme auf Figuren 8 und 9, ist nicht vollständig verstanden. Die lnfrarot-Lumineszenz kann entstehen aus einem Schädigungszentrum, welches vorangehend beobachtet wurde, oder kann entstehen von einem Zentrum, welches vorangehend nicht beobachtet wurde.
Eine Einrichtung ähnlich zu jener, wie in Figur 5 gezeigt, kann verwendet werden zum Messen einer Strahlungsdosis oder eines Pegels durch Erfassen und Messen der lnfrarot-Lumineszenz, erzeugt durch den Breitbandeffekt, wie beschrieben unter Bezugnahme auf die Figuren 8 und 9, und zwar im Gegensatz zu der M-Zentrumslumineszenz.
Es wird erkannt werden, daß die Erfindung nicht auf die besondere Ausführungsform beschränkt ist, welche beschrieben wurde, und daß Veränderungen durchgeführt werden können, ohne von dem Umfang der Erfindung abzuweichen, wie er in den beigefügten Ansprüchen definiert ist, wobei Äquivalente ebenfalls umfaßt sein sollen. Zum Beispiel, obwohl die obigen Beobachtungen, beschrieben mit Bezugnahme auf Figuren 8 und 9, lediglich erfolgt sind anhand zweier Materialien, nämlich LiF und NaF, wird geglaubt, daß ähnliche Ergebnisse beobachtet werden können mit anderen kristallinen Materialien, insbesondere anderen Alkali- bzw. Alkalimetall-Halogeniden.

Claims

1. Verfahren zum Messen der Dosis von ionisierender Strahlung, welcher ein Körper aus kristallinem Material ausgesetzt wurde, der M-Band-Absorption- Schädigungszentren als Ergebnis der ionisierenden Strahlung zeigt, wobei das Verfahren aufweist die Anregung des kristallinen Materials mit Licht, um den kristallinen Körper zur Emission von Licht durch Lumineszenz zu bringen bzw. freizugeben, und die Messung der optischen Energie des durch den kristallinen Körper als Lumineszenz emittierten Lichtes, um ein Maß der Bestrahlungsdosis anzugeben, dadurch gekennzeichnet, daß

a) das kristalline Material ein reiner, undotierter Alkalimetall-Halogenidkristall ist;

b) der Alkalimetall-Halogenidkristall angeregt ist durch Licht mit einer ersten Wellenlänge, die beträchtlich länger ist als der Spitzenwert der M-Band-Absorption;

c) und die optische Energie der Lumineszenz gemessen ist bei einer zweiten Wellenlänge, die länger ist als die erste Wellenlänge.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das kristalline Material keinen Absorptions-Spitzenwert an der ersten Wellenlänge hat.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Wellenlänge größer als 540 nm ist.

4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Wellenlänge in dem Infrarot-Bereich liegt.

5. Verfahren nach einem vorhergehenden Anspruch, dadurch gekennzeichnet, daß das Alkalimetall-Halogenidlitiumfluorid (LiF) ist.

6. Verfahren nach Anspruch 5, wobei die erste Wellenlänge 550 - 700 nm beträgt.

7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Alkalimetall-Halogenid Natriumfluorid (NaF) ist.

8. Verfahren nach Anspruch 7, wobei die erste Wellenlänge 560 - 750 nm beträgt.

9. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 8, wobei die erste Wellenlänge 632 nm beträgt.

10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, ferner mit dem Schritt der Belichtung des Alkalimetall-Halogenids mit ionisierender Strahlung, insbesondere Gammastrahlen.

11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, ferner mit einem ursprünglichen Schritt der Löschung noch verbleibender Schädigungszentren in dem kristallinen Material durch Aufheizen des Körpers, und zwar vor der Belichtung mit ionisierender Strahlung.

12. Verfahren nach Anspruch 11, wobei der Aufheizschritt ausgeführt wird bei einer Temperatur von etwa 873 K etwa eine Stunde lang.

13. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der kristalline Körper angeregt wird durch Licht von einem Laser, um eine Lumineszenz des kristallinen Materials zu veranlassen bzw. freizusetzen.

14. Verfahren nach Anspruch 12, wobei der Laser ein Helium-Neon-Laser ist, der Licht mit 632 nm emittiert.