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DE69019189T2 - Verfahren zur Herstellung einer karbonisierten Paste, bestimmt für die Formgebung im Ausgang eines Mischers. - Google Patents

Verfahren zur Herstellung einer karbonisierten Paste, bestimmt für die Formgebung im Ausgang eines Mischers.

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DE69019189T2
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DE
Germany
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paste
kneading
temperature
carbonaceous
mixer
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DE69019189T
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Christian Jonville
Jean-Robert Nicollin
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Rio Tinto France SAS
Original Assignee
Aluminium Pechiney SA
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Publication date
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    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25CPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC PRODUCTION, RECOVERY OR REFINING OF METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25C3/00Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts
    • C25C3/06Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of melts of aluminium
    • C25C3/08Cell construction, e.g. bottoms, walls, cathodes
    • C25C3/12Anodes
    • C25C3/125Anodes based on carbon
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/52Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on carbon, e.g. graphite
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    • C04B35/532Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on carbon, e.g. graphite obtained from carbonaceous particles with or without other non-organic components containing a carbonisable binder

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Description

    TECHNISCHES GEBIET DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung einer kohlenstoffhaltigen Paste auf Basis wenigstens eines kohlenstoffhaltigen Materials und eines verkokbaren organischen Bindemittels. Sie hat als wesentlichen Gegenstand das Einstellen der Temperatur der Paste auf die besonderen Bedingungen ihrer Formgebung nach ihrem Austreten aus dem Knetmischer.
  • STAND DER TECHNIK
  • Kohlenstoffhaltige Preßkörper werden durch Erhitzen von Teilen erhalten, die aus einer kohlenstoffhaltigen Paste geformt sind, wobei diese Paste durch Verkneten eines verkokbaren organischen Bindemittels und eines in Körnern sortierten Durchmessers vorliegenden kohlenstoffhaltigen Materials erhalten wird. Je nach Bestimmung der Preßkörper kann die Natur des Bindemittels (Steinkohlenpech, Petrolpech, flüssiges oder festes Pech) und der kohlenstoffhaltigen Körner (Steinkohlenkoks, Petrolkoks, Anthrazit, etc....) merklich variieren, aber in allen Fällen wird der Schritt des langanhaltenden Verknetens des Bindemittels mit den kohlenstoffhaltigen Körnern (bei denen die Korngrößenverteilung sorgfältig kontrolliert wird) durchlaufen, und zwar bei einer Temperatur, bei der das Bindemittel ausreichend flüssig ist (beispielsweise 140 ºC bis 180 ºC) und über eine Dauer, die ein Durchtränken der Körnchen mit dem Bindemittel erlaubt, das so perfekt wie irgend möglich ist. Die Qualität der Elektroden (sie wird insbesondere bestimmt durch Messen der geometrischen Dichte, des elektrischen und des Stauchwiderstands) nach dem Erhitzen ist eng mit der Effektivität des Knetvorgangs verbunden.
  • In modernen Werkstätten zur Produktion von kohlenstoffhaltigen Pasten, wobei dies insbesondere bei der Herstellung von Anoden für die Aluminiumproduktion nach dem HALL-HEROULT- Verfahren durch Elektrolyse von Aluminiumoxid in geschmolzenem Kryolith der Fall ist, wird das Verkneten der aus Bindemittel und kohlenstoffhaltigen Körnchen bestehenden Mischung in einer kontinuierlichen Knetkette durchgeführt, die einen oder manchmal zwei Knetmischer in Serie umfaßt, deren Temperatur zwischen 140 und 160 ºC eingestellt ist und die eine Anordnung zur Formgebung durch Vibrationsverdichten speist.
  • Ein üblicherweise benutzter Knetmischer ist aus einem rohrförmigen Körper aufgebaut, der mit festen Zähnen versehen ist, die sich relativ zur Achse des Rohrs nach innen neigen, wo sich in einer mit einer Rotationsbewegung synchronisierten Vor- und Rückwärtsbewegung eine Achse bewegt, die selbst mit Zähnen ausgerüstet ist, die mit den festen Zähnen zusammenwirken, um das Verkneten und das Abfließen der kohlenstoffhaltigen Paste sicherzustellen. Die festen Zähne sind in einer schraubenförmigen Linie angeordnet, und die Amplitude der Vor- und Rückwärtsbewegung der Welle ist entsprechend dem Abstand zweier Zähne zueinander eingestellt. Die Auslaßöffnung des Knetmischers (oder der Knetmischer) weist eine mit motorbetriebenen Schließklappen verschlossene Düse auf, und der Öffnungs- und Schließvorgang dieser Klappen läßt sich als Funktion des Schwellenwerts der Momentanleistung regeln, um ein zufriedenstellendes Verkneten der Paste sicherzustellen und ein "Stopfen" der Maschine, also deren Blockieren beim Betrieb als Folge eines übermäßigen Befüllens zu vermeiden.
  • Dieser Knetmischertyp wurde insbesondere in den Patenten CH- A-515 061, CH 606 498 und FR-A-2 038 173 der BUSS AG beschrieben. Ein Verfahren, um dabei die Knetleistung zu regeln, wurde in der europäischen Patentanmeldung EP-A-157 987 der Aluminium-Péchiney beschrieben.
  • Gleichfalls kann ein zweiter Typ von kontinuierlichem Knetmischer erwähnt werden, der ebenfalls sehr gebräuchlich ist und der zwei parallele, im Gegensinn drehende Rührer enthält, die nebeneinander in einem Gehäuse geeigneter Form untergebracht sind.
  • Die Hauptwelle weist radiale Scheiben auf, die untereinander durch Knetstäbe verbunden sind. Parallel zu dieser Welle dreht sich eine Reinigungswelle, die Reinigungsgestelle aufweist, mit einer 4- bis 6fach höheren Geschwindigkeit. Ein oder mehrere Stauplatten, ebenso wie ein oder mehrere auf dem Körper oder dem Deckel des Knetmischers, neben der Reinigungswelle, angebrachte Bremsschaufeln erlauben es, das Abfließen der im Inneren der Maschine befindlichen Paste zu regeln.
  • Ein Knetmischer dieser Art wurde in der französischen Patentanmeldung FR-A-2 039 628 = US 3 0687 628 von H. LIST beschrieben.
  • DARSTELLUNG DER AUFGABE
  • Ein Fachmann weiß aus Erfahrung, daß in bestimmten Fällen, beispielsweise beim Formen von Anoden für Gefäße der Hall- Héroult-Elektrolyse, die jeweiligen optimalen Temperaturen des Knetens und der Formgebung nicht zusammenfallen. Für ein gutes Eindringen des Pechs in die Kokskörner und eine gute Homogenität der kohlenstoffhaltigen Paste muß man bei etwa 160 ºC kneten, während die Formgebung, beispielsweise durch Vibrationsverdichten, bei einer merklich tieferen Temperatur (110-140 ºC) durchgeführt werden muß, da ansonsten die Preßkörper nach Herausnehmen aus der Form und vor dem Erhitzen auf Werte jenseits der für die Dimension zulässigen Toleranzen zusammenfallen.
  • Daher ist es notwendig, die geknetete Paste um etwa zehn Grad bis zu mehreren Vielfachen davon vor der Formgebung abzukühlen.
  • -So realisiert FR 2.025.967 in der gleichen Maschine den Knetvorgang und das Aufwärmen der kohlenstoffhaltigen Paste, dann das Kneten und das Abkühlen der kohlenstoffhaltigen Paste zu der Temperatur der Formgebung durch Wasser, das in dem quasi dichten Knetgehäuse unter Druck gehalten wird, um ein Verdampfen zu verhindern. Die Mischung Paste/Wasser wird in einer dritten Kammer, genannt Abtrennkammer, in der sich das Abtrennen der kohlenstoffhaltigen Paste vollzieht, bei der Temperatur der Formgebung kontinuierlich von dem dabei verdampfenden Wasser befreit.
  • Nach dem Patent FR 2.154.842 (=US 3.885.983) der Aluminium Péchiney ordnet man zwei Knetmischer in Serie an. Die aus dem ersten Knetmischer bei 150 º/170 ºC austretende Paste fällt durch Gravitation in eine vertikale, in den Einlaß des zweiten Knetmischers mündende Säule, wobei diese Säule mit regelbaren Vorrichtungen zum Versprühen von Wasser versehen ist, die ein kontrolliertes Abkühlen der Paste bis auf etwa 110-115 ºC sichern.
  • Der Nachteil dieses Verfahrens liegt darin, daß es die Benutzung von zwei Knetmischern erfordert und daß der zweite Knetmischer, der die abgekühlte Paste verarbeitet, wegen der angestiegenen Viskosität der so abgekühlten Paste eine wesentlich bedeutendere Leistung aufweisen muß.
  • GEGENSTAND DER ERFINDUNG
  • Die der Erfindung zugrundeliegende Idee besteht darin, eine Kühlflüssigkeit an einer geeignet gewählten Stelle des Knetmischers auf eine Weise zuzuführen, daß der größte Teil des Knetmischvorgangs bei der optimalen Temperatur Th durchgeführt wird, und den Knetmischvorgang zu beenden, indem die aus dem Knetmischer austretende Paste auf die Temperatur Tb, die unter Th liegt und die optimale Temperatur für die nachfolgende Formgebung ist, abgekühlt wird.
  • Für die Klarheit der Darstellung wird der Teil des Knetmischers, der mit der regelbaren Vorrichtung zum Erwärmen der Paste auf die Temperatur Th versehen ist, Stromaufzone genannt (im Hinblick auf die Fortbewegungsrichtung der Paste), und der Teil des Knetmischers, der keine Vorrichtung zum Erwärmen aufweist (oder bei dem diese wenigstens, falls vorhanden, zuvor abgeschaltet wurde) und in den das Kühlfluid, normalerweise Wasser, eingefüllt wird, Stromabzone genannt.
  • Genauer ausgedrückt ist der Gegenstand der Erfindung ein Verfahren zur Herstellung einer kohlenstoffhaltigen Paste, die zur Formgebung bei einer Temperatur Tb nach dem Auslaß eines rohrförmigen Knetmischers bestimmt ist, in den man kontinuierlich wenigstens ein kohlenstoffhaltiges Material und ein verkokbares organisches Bindemittel einführt, welcher Knetmischer Mittel zur Fortbewegung der Paste vom Einlaß zum Auslaß in Verbindung mit längs wenigstens einer in Drehung versetzten Welle angeordneten Knetmitteln aufweist, wobei der Knetmischer eine mit Mitteln zum Heizen der Paste auf eine Temperatur Th über Tb versehene Stromaufzone und eine an der Auslaßöffnung mündende Stromabzone zur Abkühlung der kohlenstoffhaltigen Paste auf die Temperatur Th aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß man Wasser durch wenigstens eine Öffnung in der Stromabzone des Knetmischers an einem Punkt, der zwischen dem Eingang dieser Zone und etwa der Hälfte ihrer Länge in Stromabrichtung liegt, und derart einspritzt, daß wenigstens die Hälfte der Knetarbeit bei der Temperatur Th erfolgt, und daß man anschließend das in Kontakt mit der kohlenstoffhaltigen Paste verdampfte Wasser durch eine geeignete, am Ende des Knetmischers nahe der Auslaßöffnung der kohlenstoffhaltigen Paste angeordnete Öffnung kontinuierlich abzieht.
  • Völlig unerwartet wurde festgestellt, daß dieses Zuführen von Wasser in die Stromabzone des Knetmischers eine merkliche Verminderung der zum Verkneten erforderlichen Leistung bewirkte, während die Logik zur Vorhersage einer Erhöhung aufgrund der Erhöhung der Viskosität der abgekühlten Paste geführt hätte. Korrelativ dazu erhöht sich der stündliche Durchsatz des Knetmischer um einen Anteil, der bis zu 50% reichen kann, wobei die Qualität der aus den derart erhaltenen Pasten gewonnenen kohlenstoffhaltigen Produkte zumindest gleich mit derjenigen von Pasten ist, die mit einem nicht gekühlten Knetmischer erhalten wurden.
  • BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • Das Einspritzen von Wasser in den Knetmischer kann mit verschiedenen Mitteln durchgeführt werden, etwa durch wenigstens eine in der Seitenwand des Knetmischers angebrachte Öffnung, oder etwa durch die Hauptwelle, die die beweglichen Zähne aufweist, wobei diese Welle hier hohl und mit in den Knetmischer mündenden Öffnungen versehen ist, oder auch durch wenigstens einen der festen Zähne, was bevorzugt wird. Man kann eine oder mehrere Öffnungen zum Einspritzen vorsehen, wobei diese gegebenenfalls Düsen aufweisen, die ein Versprühen des Wassers sicherstellen. Es versteht sich, daß es unabdingbar ist, eine Öffnung zum Abziehen des Wasserdampfs vorzusehen, wobei diese Öffnung im allgemeinen am Ende des Knetmischers nahe der Auslaßöffnung der kohlenstoffhaltigen Paste angeordnet ist.
  • Der Einbringpunkt des Wassers in die Stromabzone des Reaktors oder, falls es mehrere Einbringpunkte gibt, der Punkt, der sich in dieser Zone am weitesten in Stromaufrichtung befindet, muß so liegen, daß wenigstens die Hälfte der Knetarbeit bei der "hohen" Temperatur Th erfolgt.
  • Das Einspritzen des Wassers geschieht in der Stromabzone an einem Punkt, der zwischen dem Eingang dieser Zone und etwa der Hälfte ihrer Länge in Stromabrichtung liegt.
  • Ein Fachmann wird die optimale Position dieses Punkts ebenso wie den Wasserdurchfluß in Abhängigkeit des Abstands zwischen Th und Tb und des benutzten Knetmischertyps bestimmen, wobei es sich versteht, daß es aus praktischen Gründen bevorzugt wird, dieses Einspritzen nicht in der Stromaufzone des Reaktors, in der sich die Mittel zum Erwärmen der Kohlenstoffpaste befinden, durchzuführen.
  • Wenn mehrere Wassereinspritzpunkte existieren, bezieht sich diese Beobachtung auf den am weitesten stromaufwärts gelegenen Punkt.
  • Die Menge des einzuspritzenden Wassers kann theoretisch aus dem stündlichen Durchfluß der Paste, dem Δt zwischen der hohen Temperatur Th und der niedrigen Temperatur Tb, der spezifischen Wärme der kohlenstoffhaltigen Paste, der Temperatur des eingespritzten Wassers und seiner Verdampfungswärme berechnet werden.
  • In der Praxis ist festzustellen, daß der optimale Wasserdurchfluß bei einem Δt in der Größenordnung von 10 bis 60 ºC zwischen 1 und 10 Litern Wasser pro Tonne kohlenstoffhaltiger Paste liegt.
  • DURCHFÜHRUNG
  • Die Erfindung wurde mit einem Knetmischer des BUSS-Typs bei einem nominalen Durchfluß von 18 Tonnen pro Stunde einer aus 86% kohlenstoffhaltigem Material und 14% Steinkohlenpech bestehenden Paste durchgeführt.
  • Die generell zwischen 120 und 180 ºC liegende Knettemperatur wurde auf 160 ºC eingestellt, und der Wasserdurchfluß wurde so geregelt, daß eine Ausgangstemperatur Tb der Paste gleich 144 ± 2 ºC erreicht wurde, was 18 Litern Wasser oder 1 Liter pro Tonne und pro Stunde entspricht.
  • Das Einspritzen des Wassers wurde durch einen der festen Zähne durchgeführt, der sich ziemlich in der Mitte der Knetzone befand.
  • Während einer Versuchsserie wurde der Wasserdurchfluß zwischen 20 und 150 Litern pro Stunde (also für 18 Tonnen Paste) variiert. Die Temperatur Tb variierte zwischen 140 ± 2 ºC und 110 ± 2 ºC, was einen üblichen Temperaturbereich für die Durchführung des Vibrationsverdichtvorgangs der kohlenstoffhaltigen Paste darstellt.

Claims (4)

1. Verfahren zur Herstellung einer kohlenstoffhaltigen Paste, die zur Formgebung bei einer Temperatur Tb nach dem Auslaß eines rohrförmigen Knetmischers bestimmt ist, in den man kontinuierlich wenigstens ein kohlenstoffhaltiges Material uind ein verkokbares organisches Bindemittel einführt, welcher Knetmischer Mittel zur Fortbewegung der Paste vom Einlaß zum Auslaß in Verbindung mit längs wenigstens einer in Drehung versetzten Welle angeordneten Knetmitteln aufweist, wobei der Knetmischer eine mit Mitteln zum Heizen der Paste auf eine Temperatur Th über Tb versehene Stromaufzone und eine an der Auslaßöffnung mündende Stromabzone zur Abkühlung der kohlenstoffhaltigen Paste auf die Temperatur Th aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß man Wasser durch wenigstens eine Öffnung in der Stromabzone des Knetmischers an einem Punkt, der zwischen dem Eingang dieser Zone und etwa der Hälfte ihrer Länge in Stromabrichtung liegt, und derart einspritzt, daß wenigstens die Hälfte der Knetarbeit bei der Temperatur Th erfolgt, und daß man anschließend das in Kontakt mit der kohlenstoffhaltigen Paste verdampfte Wasser durch eine geeignete, am Ende des Knetmischers nahe der Auslaßöffnung der kohlenstoffhaltigen Paste angeordnete Öffnung kontinuierlich abzieht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur Tb im Bereich von 110 bis 140 ºC liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur Th im Bereich von 120 bis 180 ºC liegt.
4. Verfahren nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Durchsatz des in den Knetmischer eingespritzten Wassers im Bereich von 1 bis 10 Litern je Tonne kohlenstoffhaltiger Paste und je Stunde liegt.
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