DE4334438C2 - Composit-Glaslot sowie Verwendung des Composit-Glaslotes - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Lot mit einer Glas-Komponente und einer Composit-Komponente sowie eine Verwendung des Composit-Glaslotes zum Fügen metallischer und/oder keramischer Bauele­ mente, insbesondere Bauelemente einer Hochtemperatur-Brenn­ stoffzelle.

Die Einsatzgebiete für Lote sind aufgrund einer ständigen Neu- und Weiterentwicklung von Werkstoffen längst nicht mehr nur auf metallische Werkstoffe beschränkt. Auch steigen im Zuge der ständigen Verbesserungen industrieller Verfahren und Maschinen die Anforderungen an über Lote hergestellte Ver­ bindungen, wie beispielsweise Hochtemperaturbeständigkeit, Korrosionsbeständigkeit und Gasundurchlässigkeit. Zur Her­ stellung einer elektrisch isolierenden Verbindung mittels ei­ nes Lotes wird für niedrige Einsatztemperaturen Glaslot ver­ wendet. Mit diesem lassen sich unter bestimmten Vorausset­ zungen sowohl metallische als auch keramische Bauelemente an­ einanderfügen. Darüber hinaus weist Glaslot häufig eine deut­ lich bessere Korrosionsbeständigkeit als metallisches Lot auf. Aufgrund seiner chemischen Zusammensetzung wird übliches Glaslot allerdings bei hohen Temperaturen, beispielsweise in einem Bereich oberhalb von 900 bis 1000°C, elektrisch lei­ tend. Darüber hinaus ist übliches Glaslot bei hohen Tempera­ turen viskos, so daß die Möglichkeit besteht, daß das Glaslot zerfließt.

In dem Buch "Glass-Ceramic Materials" von Z. Strnad, Else­ vier-Verlag, Amsterdam, 1986, insbesondere Seite 235-241, werden Glaskeramiklote beschrieben. Glaskeramiklote haben die Eigenschaft, daß sie aus der Glasschmelze heraus bei einer geeigneten Wärmebehandlung kristallisieren und somit zumin­ dest teilweise in einen festen Zustand übergehen. Diese Kri­ stallisation wird durch das Einbringen von in der Glas­ schmelze löslichen Stoffen mit einem hohen Schmelzpunkt in ein Glaslot erreicht. Die zugegebenen Stoffe, wie Titanoxid oder Zirkonoxid, werden in der Glasschmelze gelöst und bei einer geeigneten Wärmebehandlung aus der Glasschmelze ausge­ schieden. Die Ausscheidungen bewirken maßgeblich als Keim­ bildner das Einsetzen der Kristallisation. Das Löten mit ei­ nem Glaskeramiklot erfordert daher eine ganz spezielle und aufwendige Wärmebehandlung.

In dem Buch "Schott-Glas-Lexikon" von Heinz G. Fender, 2. Auflage, mvg Moderne Verlags GmbH, München, 1983, sind Glas­ keramiken und Composit-Glaslote, insbesondere auf den Seiten 116, 148-150, behandelt. Ein Composit-Glaslot ist eine Mi­ schung aus einem Glaslot und einem inerten Füllstoff mit kleinem positiven oder negativen thermischen Ausdehnungskoef­ fizienten. Der Füllstoff tritt mit dem Glaslot in keine che­ mischen Reaktionen ein. Bei hohen Temperaturen besteht auch bei einem Composit-Glaslot die Möglichkeit, daß das weiterhin flüssige Glaslot elektrisch leitend wird. Außerdem ist die Menge des zumischbaren Füllstoffes durch eine Verschlechte­ rung des Fließvermögens des Glaslotes beim Lötprozeß be­ grenzt.

Aus der DE-AS 23 13 993 ist eine Lotmischung aus einem kri­ stallisierenden Lotglas und eingelagerten Teilchen aus Hoch-Eukryptit bekannt, die beim Verlöten gegenüber dem Lotglas reaktionsträge sind, wobei dieses Lotglas während des Lötvor­ gangs höchstens 50 Vol.-% Kristalle ausscheidet. Der Anteil an eingelagerten Teilchen mit negativer thermischer Ausdeh­ nung beträgt wenigstens 20 Gew.-%. Durch diese Maßnahme wird während des Verlötungsvorgangs eine geringe Menge von Kri­ stallen ausgeschieden. Ein weiteres Gemisch von Bleiborat-Lötglaspartikeln und einem hochschmelzenden Füllstoff niedri­ gerer Wärmeausdehnung zum Verschmelzen von Werkstücken mit einem niedrigeren Wärmeausdehnungskoeffizienten als dem des Lötglases wird in der DE 25 33 687 beschrieben.

Außerdem ist aus der EP 0 416 723 ein Composit-Glaslot be­ kannt, daß eine Glas- und eine Composit-Komponente umfaßt. Es werden drei Zusammensetzungen für die Glas-Komponente angege­ ben. Die erste Zusammensetzung besteht aus 36 bis 43 Gew.-% SiO₂, 15 bis 25 Gew.-% Al₂O₃, 20 bis 25 Gew.-% BaO, 5 bis 10 Gew.-% K₂O, 0 bis 1 Gew.-% As₂O₃, 0 bis 5 Gew.-% ZrO₂ und 0,5 bis 6 Gew.-% B₂O₃. Die zweite Zusammensetzung besteht aus 43 bis 53 Gew.-% SiO₂, 24 bis 36 Gew.-% Al₂O₃, 12 bis 16 Gew.-% CaO, 2 bis 7 Gew.-% K₂O, 0 bis 1 Gew.-% As₂O₃, 0 bis 5 Gew.-% ZrO₂ und 0 bis 6 Gew.-% B₂O₃. Die dritte Zusammensetzung be­ steht aus 24 bis 44 Gew.-% SiO₂, 26 bis 38 Gew.-% Al₂O₃, 5 bis 35 Gew.-% CaO, 0 bis 35 Gew.-% BaO, 0 bis 4 Gew.-% K₂O, 0 bis 1 Gew.-% As₂O₃, 0 bis 5 Gew.-% ZrO₂ und 0 bis 6 Gew.-% B₂O₃. Die Composit-Komponente enthält jeweils Siliciumkarbid oder Siliciumoxikarbid als Verstärkerphase und eine Anortith ent­ haltende Calcium-Aluminium-Silikat-Glaskeramik als Matrix­ phase. Aus der EP 0 294 176 ist eine Schichtenfolge bekannt, die eine Bindeschicht umfaßt, welche aus Glas oder einer Glaskeramik besteht, welche aus den vorhergenannten Komponen­ ten besteht.

Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Composit-Glaslot anzugeben, welches hochtemperaturbeständig, gasun­ durchlässig, korrosionsbeständig und auch bei hohen Temperaturen weitgehend elektrisch isolierend sein soll. Dabei soll das Composit-Glaslot zum Fügen von metallischen sowie keramischen Bauelementen geeignet sein. Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist die Angabe einer Verwendung zum Fügen metallischer und/oder keramischer Bauelemente, insbesondere Bauelemente einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle.

Die erstgenannte Aufgabe wird gemäß der Erfindung gelöst mit einem Compositglaslot mit einer Glas-Komponente und einer Composit-Komponente, wobei bei einer Löttemperatur die Glas-Komponente flüssig und die Composit-Komponente fest ist, so daß die Glas-Komponente mit der Composit-Komponente bei einer Temperatur oberhalb von 500°C zumindest partiell zu einer kristallinen Phase reagiert, wobei die Glas-Komponente einen Anteil von 40 bis 95 Gew.-% ausmacht und aus 10 bis 50 Gew.-% SiO₂, 10 bis 40 Gew.-% Al₂O₃, 0 bis 30 Gew.-% B₂O₃ sowie 20 bis 50 Gew.-% CaO und 0 bis 50 Gew.-% MgO besteht, und wobei die Composit-Komponente einen Anteil von 5 bis 60 Gew.-% ausmacht und ein Metalloxid, vorzugsweise Zirkonoxid, Magnesiumoxid und/oder Aluminiumoxid, aufweist. Die zweitgenannte Aufgabe wird gemäß der Erfindung gelöst mit der Verwendung des Compo­ sit-Glaslotes zum Fügen eines metallischen mit einem metalli­ schen, eines metallischen mit einem keramischen oder eines keramischen Bauelementes mit einem keramischen Bauelemente.

Die Glas-Komponente umgibt die Composit-Komponente, so daß diese bei der Löttemperatur von der Glas-Komponente an einer großen Oberfläche benetzt ist. An der Oberfläche findet zwi­ schen der Glas-Komponente und der Composit-Komponente eine Reaktion statt, durch die sich zumindest in einer Umgebung der Composit-Komponente eine kristalline Phase ausbildet. Ge­ gebenenfalls findet partiell eine Entglasung der Glas-Kompo­ nente statt. Weiterhin können durch Festphasen-Diffusion Mo­ leküle aus der kristallinen Phase in die Composit-Komponente gelangen und umgekehrt. Dadurch wird der Schmelzpunkt des Composit-Glaslotes erhöht. Ein Fortschreiten der Reaktion, und somit eine Ausweitung der kristallinen Phase, kann auch bei einer niedrigeren Temperatur als der Löttemperatur statt­ finden. Nach einer bestimmten Zeitdauer ist somit eine voll­ ständige Umwandlung des Composit-Glaslotes in eine kri­ stalline Phase möglich. Es entsteht eine Verbindung, welche bei der Löttemperatur von einem viskosen Zustand in einen weitgehend festen und mechanisch stabilen Zustand übergeht. Durch die Erhöhung des Schmelzpunktes und die Bildung der kristallinen Phase ist das Composit-Glaslot äußerst tempera­ turbeständig, und es hat eine geringe Abdampfrate sowie eine gute Beständigkeit gegenüber aggressiven Medien. Es ist zudem gasundurchlässig und korrosionsbeständig, da die Glas-Kompo­ nente und die Composit-Komponente durch die Reaktion fest und stoffschlüssig verbunden sind. Durch die auftretende kri­ stalline Phase ist das Composit-Glaslot zudem auch bei hohen Temperaturen weitgehend elektrisch isolierend.

Dabei macht die Glas-Komponente einen Anteil von 30-95 Ge­ wichtsprozent (Gew.-%) des Composit-Glaslotes aus und die Composit-Komponente entsprechend einen Anteil von 70-5 Gew.-%. Dadurch ist gewährleistet, daß die Glas-Komponente in ausreichender Menge vorhanden ist und die Composit-Komponente umgibt, so daß das Composit-Glaslot gasdicht ist. Über den jeweiligen Anteil der Glas-Komponente bzw. der Composit-Kom­ ponente ist zudem ein thermischer Ausdehnungskoeffizient des Composit-Glaslotes einstellbar. Je nach den vorliegenden An­ teilen bestimmt sich die Festigkeit und Viskosität sowie der Schmelzpunkt des Composit-Glaslotes. Mit einem hohen Anteil der Composit-Komponente lassen sich mittels des Composit-Glaslotes Bauelemente aneinander fügen, die durch einen großen Spalt voneinander getrennt sind. Ein Fügevorgang ist sowohl an Luft als auch unter Vakuum durchführbar. Darüber hinaus ist über den Anteil der Composit-Komponente der ther­ mische Ausdehnungskoeffizient des Composit-Glaslotes verän­ derbar. Die Composit-Komponente ist zumindest bis zur Löttempera­ tur elektrisch isolierend.

Die Glas-Komponente besteht aus 0-30 Gew.-% Boroxid (B₂O₃) aus 10-40 Gew.-% Aluminiumoxid (Al₂O₃)₁ aus 10-50 Gew.-% Siliziumoxid (SiO₂) sowie 20-50 Gew.-% Kalziumoxid (CaO) und 0-50% Magnesiumoxid (MgO). Besonders vorteilhaft ist eine Glas-Komponente aus 5-20 Gew.-% 3203, 10-20 Gew.-% Al₂O₃ Gew.-%, 20-50 Gew.-% SiO₂ und 25-40 Gew.-% CaO. In Versuchen bewährte sich insbesondere ein Composit-Glaslot aus etwa 15 Gew.-% B₂O₃, etwa 15 Gew.-% Al₂O₃ Gew.-%, etwa 35 Gew.-% SiO₂ und etwa 35 Gew.-% CaO. Eine so gebildete Glas-Komponente weist einen hohen Schmelzpunkt auf-und eignet sich besonders für die Ausbildung kristalliner Phasen. Zudem ver­ fügt die Glas-Komponente, insbesondere aufgrund einer gerin­ gen Ionen-Leitfähigkeit des Kalziumoxides, bei hohen Tempera­ turen über eine gute elektrische Isolationsfähigkeit.

In der Glas-Komponente treten als netzwerkbildende Bestand­ teile (Netzwerkbildner) überwiegend das Siliziumoxid und das Boroxid auf. Es sind auch andere Netzwerkbildner möglich. Netz­ werkbildner auf der Basis von Alkali-Metallen eignen sich we­ gen einer Ionen-Leitfähigkeit bei hohen Temperaturen nur be­ dingt, insbesondere dann, wenn das Composit-Glaslot eine auch bei hohen Temperaturen elektrisch isolierende Schicht, bei­ spielsweise in einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle, bilden soll. Als netzwerkwandelnde Bestandteile (Netzwerkwandler) der Glas-Komponente fungieren das Kalziumoxid und/oder das Magne­ siumoxid. Als Netzwerkwandler können andere Oxide verwendet werden, die ebenfalls eine geringe Ionen-Leitfähigkeit auf­ weisen, wie z. B. Bariumoxid (BaO). Als Bestandteile der Glas-Komponente eignen sich Verbindungen auf der Basis von Arsen oder Antimon aufgrund ihres chemisch aggressiven Verhaltens nur bedingt.

Die Composit-Komponente umfaßt ein Metalloxid, insbesondere Zirkon-, Magnesium-, Yttrium- oder Aluminiumoxid, oder eine Mischung aus zumindest zwei Metalloxiden. Metalloxide mit ei­ nem hohen Schmelzpunkt sind für eine hohe Temperaturbestän­ digkeit des Composit-Glaslotes von Vorteil. Darüber hinaus sind die Metalloxide auch bei hohen Temperaturen elektrisch isolierend, so daß das Composit-Glaslot auch bei hohen Tempe­ raturen elektrisch isolierend ist.

Die Composit-Komponente weist vorteilhafterweise Körner mit einer Korngröße von etwa 10 µm bis 500 µm, insbesondere etwa 100 µm, auf. Die Composit-Komponente besitzt damit eine große Oberfläche, an der eifre Reaktion mit der Glas-Komponente stattfinden kann. Eine Korngröße von 30 µm eignet sich beson­ ders dazu, einen Raumbereich mit einer Dicke von etwa 100 µm auszufüllen. Bei Korngrößen von einigen 100 µm kann eine sta­ bile Schichthöhe des Composit-Glaslotes von 1000 µm erreicht werden, da bei der Löttemperatur die flüssige Glas-Komponente die Composit-Komponente gut benetzt und allenfalls in gerin­ gem Umfang abfließt.

Besonders eignet sich eine Composit-Komponente, die überwie­ gend aus Zirkonoxid (ZrO₂) besteht. Ein Anteil des Zirkonoxi­ des von 10-40 Gew.-% des Composit-Glaslotes fördert das Entstehen kristalliner Phasen besonders gut. Das Zirkonoxid kann dabei mit Yttriumoxid, beispielsweise mit einem Anteil von 8 Mol-Prozent, stabilisiert sein. Während eines Fügevor­ gangs und nach einem Fügevorgang kann eine Stabilisierung des ZrO₂ sowie eine Bildung kristalliner Phasen des ZrO₂, bei­ spielsweise ZrSiO₄ bei Anwesenheit von SiO₂, erfolgen. Gege­ benenfalls kann das Zirkonoxid teilweise oder nahezu voll­ ständig durch Aluminiumoxid ersetzt sein.

Von Vorteil ist es, wenn die Löttemperatur des Composit-Glaslotes bis etwa 1300°C, insbesondere bis etwa 1150°C, beträgt. Dies ist unter anderem zur Anwendung in einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle mit einer Betriebstemperatur von beispielsweise 900°C sowie in einer Gasturbinenanlage von Vorteil.

Vorteilhafterweise findet eine eine kristalline Phase bil­ dende Reaktion zwischen der Glas-Komponente und der Composit-Komponente auch bei einer Temperatur statt, die geringer als die Löttemperatur, insbesondere kleiner etwa 900°C, ist dadurch kann eine Umwandlung des Composit-Glaslotes auch bei einer Temperatur unterhalb der Löttemperatur statt, wodurch sein Schmelzpunkt weiter erhöht wird. Das Composit-Glaslot kann während der Reaktion zu einer ständig fester werdenden Verbindung zwischen Bauelementen führen. Dies hat den Vor­ teil, daß eine genaue Positionierung der Bauelemente zueinan­ der möglich ist. Während das Composit-Glaslot sich verfe­ stigt, kann gegebenenfalls eine Korrektur der Position der Bauelemente zueinander noch durchgeführt werden.

Die Löttemperatur liegt günstigerweise oberhalb etwa 500°C, wodurch eine bis zu 500°C mechanisch feste und thermisch stabile Fügeverbindung herstellbar ist.

Besonders vorteilhaft ist es, wenn das Composit-Glaslot als Pulver vorliegt. Ein Pulver kann besonders einfach auf ein Bauelement aufgetragen werden. Beispielsweise kann das Pulver mit einer Flüssigkeit, die bei einem Lötvorgang verdampft, zu einer streichfähigen Paste vermischt werden.

Von Vorteil ist es, wenn die Glas-Komponente des Pulvers Kör­ ner mit einer Korngröße von etwa 10 µm, insbesondere 5 um, aufweist. Dadurch ist das Pulver ein weitgehend dichtes Ge­ misch aus der Glas-Komponente und der Composit-Komponente mit allenfalls kleinen Hohlräumen zwischen den Komponenten. Bei einem Aufschmelzen der Glas-Komponente wird die Composit-Kom­ ponente dadurch besonders gut benetzt, und ein Abfließen der Glas-Komponente während des Lötvorganges ist weitgehend ver­ mieden.

Besonders eignet sich das Composit-Glaslot zum Fügen von me­ tallischen sowie keramischen Bauelementen. Dabei können so­ wohl metallische mit metallischen als auch metallische mit keramischen oder keramische Bauelemente mit keramischen Bau­ elementen aneinander gefügt werden. Die so aneinander gefüg­ ten Bauelemente sind mechanisch fest und elektrisch isolie­ rend miteinander verbunden. Für das Fügen zweier Bauteile aus Al₂O₃ weist die Composit-Komponente vorteilhafterweise einen hohen Anteil an Al₂O₃ oder MgO auf; für das Fügen von Bautei­ len aus ZrO₂ entsprechend einen hohen Anteil an ZrO₂.

Mit Vorteil lassen sich Bauelemente, die mit einem Abstand von etwa 1000 µm, insbesondere 300 µm, voneinander beabstan­ det sind, aneinanderfügen. Die Bauelemente werden dabei fest und stoffschlüssig miteinander verbunden. Durch die hohe Kor­ rosionsbeständigkeit und Temperaturbeständigkeit des Compo­ sit-Glaslotes bleiben die Bauelemente unter thermischen Bean­ spruchungen über einen langen Zeitraum fest miteinander ver­ bunden.

Da das Composit-Glaslot gleichermaßen zum Fügen metallischer sowie keramischer Bauelemente geeignet ist, ist eine Verwen­ dung des Composit-Glaslotes zum Fügen von Bauelementen einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle besonders vorteilhaft. Eine auf diese Weise gefügte Hochtemperatur-Brennstoffzelle kann durch das Composit-Glaslot gasdicht abgeschlossen werden. Da­ bei können Gasströme von Reaktionsgasen der Hochtemperatur-Brennstoffzelle wirksam gegeneinander und gegenüber den Elek­ troden einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle abgedichtet wer­ den. Darüber hinaus greift ein bei einer Betriebstemperatur festes Composit-Glaslot metallische und/oder keramische Bau­ teile einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle, insbesondere eine bipolare Platte und einen Feststoff-Elektrolyten, weniger an als ein bei der Betriebstemperatur viskoses Lot. Zudem zer­ fließt das Composit-Glaslot auch bei der Löttemperatur nicht, so daß eine Beschädigung, insbesondere ein Verstopfen, von Elektroden einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle vermeidbar ist.

Anhand der Zeichnung wird das Composit-Glaslot sowie eine Verwendung des Composit-Glaslot zum Fügen von Bauelementen prinzipiell erläutert. Es zeigen:

Fig. 1 einen Querschnitt durch einen Teil des Composit-Glaslotes und

Fig. 2 einen Längsschnitt durch einen Teil einer mit dem Composit-Glaslot gefügten Hochtemperatur-Brenn­ stoffzelle.

In Fig. 1 und Fig. 2 sind nur die für die Erläuterung wesentlichen Teile dargestellt.

In Fig. 1 ist ein Composit-Glaslot 1 mit Körnern 10 der Composit-Komponente 3 dargestellt, welche von der Glas-Komponente 2 umgeben sind. In einem Bereich um die Körner 10 herum ist eine kristalline Phase 6 dargestellt, die durch eine Reaktion der Glas-Komponente 2 mit der Composit-Componente 3 entsteht. Diese kristalline Phase 6 sowie ggf. weitere vorhandene kristalline Phasen 61 innerhalb der Glas-Komponente 2 führen zu einer Entglasung und somit zu einer Erhöhung des Schmelzpunktes der Glas-Komponente 2.

Fig. 2 zeigt einen Teil einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle 7 mit einer Fest-Elektrolyt-Anordnung 5, die zwei Elektroden 52, 53 aufweist. Zwischen den Elektroden 52, 53 ist ein Fest-Elektrolyt 51 angeordnet. Die Elektroden 52, 53 stehen über jeweils einem elektrisch-leitenden Kontaktelement 54 mit einem Abtrennelement 4 in elektrischem Kontakt.

Die Fest-Elektrolyt-Anordnung 5 ist in einem Spalt 8 zwischen zwei Abtrennelementen 4 angeordnet. Durch den Spalt 8 sowie durch die Abtrennelemente 4 ist eine Zuführung 71 für ein Reaktionsgas der Hochtemperatur-Brennstoffzelle vorhanden. Das Composit-Glaslot 1 verbindet stoffschlüssig und gasun­ durchlässig die Abtrennelemente 4 untereinander sowie jedes Abtrennelement 4 mit dem Fest-Elektrolyten 51. Die Zuführung 71 ist somit gasdicht gegenüber einer außerhalb der Hochtemperatur-Brennstoffzelle herrschenden Atmosphäre sowie gegenüber zumindest einer der Elektroden 52, 53 abgetrennt. Der Fest-Elektrolyt 51 besteht beispielsweise aus einem mit Yttriumoxid stabilisierten Zirkonoxid. Die Abtrennelemente 4 bestehen beispielsweise aus einem rostfreien Stahl. Ein kera­ misches Abtrennelement 4 auf der Basis von LaCrO₃ mit einer Dotierung von MnO, SrO oder CaO ist ebenfalls möglich. Das Composit-Glaslot 1 weist einen Anteil von etwa 10-40 Gew.% Zirkonoxid, welches mit Yttriumoxid stabilisiert ist, auf. Dadurch ist ein thermischer Ausdehnungskoeffizient des Composit-Glaslotes 1 erreichbar, der weitgehend mit dem Ausdehnungskoeffizienten des Fest-Elektrolyten 51 überein­ stimmt. Das Composit-Glaslot 1 eignet sich besonders gut, die Abtrennelemente 4 über eine Dicke des Spaltes 8 von einigen 100 µm zu verbinden. Das Composit-Glaslot hat in diesem Fall einen Anteil der Glas-Komponente von 65-80 Gew.%. Durch die gute elektrische Isolationsfähigkeit treten über das Composit-Glaslot 1 hinweg keine nennenswerten elektrischen Leckströme auf. Die hohe Temperaturbeständigkeit, die hohe Korrosionsbeständigkeit sowie eine gute mechanische Festigkeit des Composit-Glaslotes 1 sind für einen Langzeitbetrieb der Hochtemperatur-Brennstoffzelle besonders vorteilhaft.

Das erfindungsgemäße Composit-Glaslot mit einer Glas-Komponente und einer Composit-Komponente zeichnet sich durch Bildung einer kristallinen Phase zumindest in einer Umgebung der Composit-Komponente bei einer hohen Temperatur aus, wobei eine Erhöhung des Schmelzpunktes erreichbar ist. Eine Umwand­ lung der Glas-Komponente in eine kristalline Phase schreitet bereits bei einer geringeren Temperatur als der Löttemperatur fort, wodurch eine bei einer hohen Temperatur feste, elektrisch-isolierende und korrosionsbeständige Fügever­ bindung erreichbar ist, welche metallische und/oder keramische Bauelemente stoffschlüssig und gasundurchlässig miteinander verbinden kann.

Claims (11)

1. Composit-Glaslot (1) mit einer Glas-Komponente (2) und ei­ ner Composit-Komponente (3), wobei bei einer Löttemperatur die Glas-Komponente (2) flüssig und die Composit-Komponente (3) fest ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Glas-Komponente (2) mit der Composit-Komponente (3) bei einer Temperatur oberhalb 500°C zumindest partiell zu einer kristallinen Phase (6) reagiert, wobei die Glas-Kompo­ nente (2) einen Anteil von 40 bis 95 Gew.% ausmacht und aus 10 bis 50 Gew.% SiO₂, 10 bis 40 Gew.% Al₂O₃, 0 bis 30 Gew.% B₂O₃ sowie 20 bis 50 Gew.% CaO und 0 bis 50 Gew.% MgO be­ steht, und wobei die Composit-Komponente (3) einen Anteil von 5 bis 60 Gew.% ausmacht und ein Metalloxid, vorzugsweise Zir­ konoxid, Magnesiumoxid und/oder Aluminiumoxid, aufweist.

2. Composit-Glaslot nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Composit-Komponente (3) Körner (10) mit einer Korngröße von 10 µm bis 500 µm, insbe­ sondere etwa 100 µm, aufweist.

3. Composit-Glaslot nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Compo­ sit-Komponente (3) ZrO₂, insbesondere mit Y₂O₃ stabilisiertes ZrO₂, ist und 10 bis 40 Gew.% ausmacht.

4. Composit-Glaslot nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Löt­ temperatur bis etwa 1300°C beträgt.

5. Composit-Glaslot nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Bil­ dung der kristallinen Phase (6) bei einer Temperatur kleiner als der Löttemperatur, insbesondere kleiner etwa 900°C, stattfindet.

6. Composit-Glaslot nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Löt­ temperatur oberhalb etwa 500°C liegt.

7. Composit-Glaslot nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß es als Pulver vorliegt.

8. Composit-Glaslot nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Glas-Komponente (2) des Pulvers Körner (10) mit einer Korngröße von etwa 10 µm, insbesondere 5 µm aufweist.

9. Verwendung des Composit-Glaslotes nach einem der vorherge­ henden Ansprüche zum Fügen eines metallischen mit einem me­ tallischen, eines metallischen mit einem keramischen oder ei­ nes keramischen Bauelementes (4, 5) mit einem keramischen Bau­ element (4, 5).

10. Verwendung nach Anspruch 9 zum Fügen zweier mit einem Ab­ stand von etwa 1000 µm, insbesondere 300 µm, voneinander be­ abstandeter Bauelemente (4, 5).

11. Verwendung nach einem der Ansprüche 9 oder 10 zum Fügen von Bauelementen (4, 5) einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle (7)