DE4103448C2 - Verfahren zur Schnellbestimmung von Sprengstoffen - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Schnellbestimmung von Sprengstoffen in Transportcontainern.

Angesichts des steigenden Terrorismus gewinnt die schnelle Entscheidung über das Vorhandensein von Sprengstoff in Gepäckstücken oder anderen Transportcontainern zunehmend an Bedeutung.

Normalerweise steht für eine solche Bestimmung relativ wenig Zeit zur Verfügung, wenn etwa an Sicherheitschecks auf internationalen Flughäfen gedacht werden sollte. Das Verfahren muß demzufolge eine ja/nein Entscheidung mit hoher statistischer Sicherheit in Sekunden ermöglichen. Für die Identifizierunng, d. h. die Bestimmung des Sprengstofftyps, steht dann mehr Zeit zur Verfügung.

Der Nachweis von Sprengstoff erfolgt bisher nach bekannten Methoden der analytischen Chemie wie z. B. Gaschromatographie, HPLC, Massenspektrometrie, GCMS, ESR und ggf. NMR. Diese Methoden erfordern jedoch die Verfügbarkeit von Proben der nachzuweisenden Substanzen. Das können z. B. die Dämpfe der Sprengstoffe sein, die in geringen Konzentrationen in der Luft - entsprechend den Dampfdrücken - auftreten. Daraus aber wird deutlich, daß Probenahme und Bestimmung im Spurenbereich gewöhnlich eine rasche Gepäckkontrolle ausschließen, da der erforderliche Zeitaufwand viel zu hoch ist. Bekannt ist ein kernphysikalisches Verfahren zur Bestimmung von Sprengstoffen in Gepäckstücken (Godzani, Proc. of XIX^th Japan Conf. on Radiation and Radioisotopes, 14.-16. Nov. 1989, Tokio, S. 208-244), das die inelastische Streuung von Neutronen nutzt, infolge deren die Streukerne prompte Gammastrahlung aussenden, die mittels eines Halbleiterdetektors spektrometrisch gemessen werden kann. Nachteil des Verfahrens ist die Notwendigkeit von Neutronenquellen hoher Intensitäten. Cf-Quellen und Neutronengeneratoren sind in ihrer Emitanz begrenzt. Die gleichmäßige Bestrahlung eines Gepäckstückes erfordert eine hohe Divergenz des Strahles, so daß die Bestrahlungszeiten und damit die Innspektionszeiten lang sind, wenn eine hohe statistische Sicherheit erreicht werden soll.

Weiterhin sind kernphysikalische Verfahren bekannt, die die Sprengstoffbestimmung auf eine Stickstoffbestimmung reduzieren. Die Kernreaktoren

¹⁴N(γ,n)¹³N (EP 358 237) oder
¹⁴N(γ,2n)¹²N (EP 218 240, WO 88/01 788)

erzeugen Positronenstrahler, deren Halbwertszeiten 100 s bzw. 11 ms betragen. Die Annihilationsstrahlung wird zum Nachweis gemessen.

Als Strahlungsquellen werden Elektronenbeschleuniger vorgeschlagen (13 MeV bzw. 45 MeV), die energiereiche Photonen mittels Bremsstrahltargets erzeugen. Diese bekannten Strahlquellen werden für das Gebiet der Photonenaktivierungsanalyse angewandt. Sie liefern bei Strahlströmen bis zu 10 Mikroampere Photonenquellstärken bis zu 10¹³ Photonen/s. Das Verfahren, das sich auf den Nachweis von ¹³N mit einer Halbwertszeit von 100 s stützt, erfordert relativ hohe Bestrahlungsdosen infolge der kleinen Zerfallsgeschwindigkeit. Diesen Mangel gleicht das zweite Verfahren (¹²N, T_1/2=11 ms) wohl aus; beiden Verfahren sind jedoch folgende Nachteile gemein.

• - nicht alle Sprengstoffe enthalten Stickstoff,
• - die über Stickstoff angeregte Annihilationsstrahlung reicht nicht aus, um sich gegen Störkomponenten wie Cu, Zn etc. abzuheben,
• - sie gestatten nur einen Gruppennachweis, keine Identifizierung.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur schnellen Bestimmung des Vorhandenseins von Sprengstoffen in Transportcontainern und deren Identifizierung ohne Probenahme anzugeben.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der zu untersuchende Container kurzzeitig einer energiereichen Quantenstrahlung ausgesetzt wird, die eine solche Kernreaktion (auch Kernphotoeffekt) mit dem zu bestimmenden Element bewirkt, daß ein kurzlebiger Positronstrahler entsteht. Anschließend wird die Intensität der bei der Annihilation des vom Kern ausgesandten Positrons mit Hüllenelektronen entstehenden 511 keV- Strahlung gemessen. Die Strahlungsintensität wird dann als Maß für die Konzentration der Kerne ¹⁶O, ¹⁴N und ¹²C pro Volumeneinheit in dem zu untersuchenden Container verwendet und danach wird aus den Konzentrationen der Kerne ¹⁶O, ¹⁴N und ¹²C auf das Vorhandensein und die Position von Sprengstoffen geschlossen. Gleichzeitig mit der Messung der Intensität der bei der Annihilation des vom Kern ausgesandten Positrons mit Hüllenelektronen entstehenden Strahlung wird die zeitliche Änderung der integralen Strahlungsintensität gemessen, die als Maß für die Konzentrationsverhältnisse der unterschiedliche Halbwertszeiten aufweisenden Kerne ¹⁵O, ¹³N und ¹¹C verwendet wird. Aus den Konzentrationsverhältnissen dieser Kerne wird die Art des Sprengstoffes identifiziert. Sprengstoffe wie Nitroglyzerin, Trimethylethan, Pikrinsäure, Trinitrotoluol oder Nitromethan bestehen im wesentlichen aus Kohlenstoff, Wasserstoff, Sauerstoff und Stickstoff. Hohe Sauerstoff- und Stickstoffanteile im Molekül sind für die Sprengstoffe typisch. Das Verhältnis zwischen Sauerstoff und Stickstoff ermöglicht die Identifizierung der Sprengstoffart.

Tabelle 1

Ist die eindeutige Identifizierung der Substanz mittels der Bestimmung des Verhältnisses N/O nicht möglich, wird außerdem noch das Verhältnis C/O bestimmt. Kohlenstoff-, Sauerstoff- und Stickstoffkerne bilden kurzlebige Radionuklide gemäß nachstehender Kernreaktion, wenn sie energiereicher Quantenstrahlung ausgesetzt werden:

¹⁶O(γ,n)¹⁵O (1)
¹⁴N(γ,n)¹³N (2)
¹²C(γ,n)¹¹C (3)

Die entstehenden kurzlebigen Kerne ¹⁵O, ¹³N, ¹¹C sind Positronstrahler, die unter Aussendung von Positronen mit den Halbwertzeiten T_1/2=2,03 min, T_1/2=9,96 min, T_1/2=20,4 min zerfallen. Die Aktivierungsschwellenenergien für diese Kerne liegen entsprechend bei E=15,67; 10,55; 18,72 MeV. Die emittierten Positronen treten mit Elektronen ihrer Umgebung in Wechselwirkung und annihilieren unter Aussendung von zwei entgegengerichteten Quanten mit Energien von je 511 keV.

Zur Bestimmung von den zu untersuchenden Substanzen wird die Energie der einfallenden Quanten E so gewählt, daß nur Stickstoffkerne oder nur Sauerstoff- und Stickstoffkerne bzw. Sauerstofff-, Stickstoff- und Kohlenstoffkerne aktiviert werden können. Da die Kerndichten für O und N in den zu untersuchenden Substanzen relativ hoch sind im Vergleich zu anderen organischen Substanzen, wird von diesen eine vom Untergrund deutlich erhöhte Strahlungsintensität von 511 keV-Quanten auftreten, die gemessen wird. Darüberhinaus kann für die Koordinatenzuordnung der zu untersuchenden Substanz die Tatsache ausgenutzt werden, daß pro Zerfallsakt zwei entgegengesetzte Quanten entstehen. Wenn für die prinzipielle Entscheidung darüber, ob ein Sprengstoff vorhanden ist, der Nachweis erhöhter Sauerstoffkerndichten ausreicht, so gestattet die simultane Bestimmung des Stickstoffs (Kohlenstoffs) die Identifizierung der O- und N-haltigen organischen Substanz.

Dies ist möglich aufgrund der unterschiedlichen Zerfallszeiten der ¹⁵O-, ¹³N- und ¹¹C-Kerne. Bei Aufnahme der integralen Zerfallskurven kann das N/O-Verhältnis (C/O-Verhältnis) leicht bestimmt und bei Kenntnis der Zusammensetzung der zu untersuchenden O- und N-haltigen Substanz diese eindeutig identifiziert werden.

Die energiereiche Quantenstrahlung, der der zu untersuchende Transportcontainer ausgesetzt wird, wird nach einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung als Bremsstrahlung relativistischer Elektronen bereitgestellt.

Eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Schnellbestimmung von Sprengstoffen besteht aus einer Hochspannungsquelle oder einem Mikrowellengenerator, die oder der einen Beschleuniger zur Erzeugung schneller Elektronen speist, einem Bremsstrahlungstarget, auf das die schnellen Elektronen treffen und einen aufgeweiteten Photonenstrahl erzeugen, der auf den zu untersuchenden Transportcontainer gelenkt wird, einem den Container erfassenden oder umschließenden Strahlendetektor, an dem eine Auswerteeinheit angeschlossen ist, sowie einem Transportsystem. Mit Hilfe eines Elektronenbeschleunigers (Linearbeschleuniger oder Zirkularbeschleuniger) werden Elektronen mit der Energie E erzeugt, die die zur Aktivierung erforderliche Schwellenenergie übersteigt. Der Elektronenstrahl wird auf ein Bremsstrahltarget aus Wolfram, Tantal u. a. gerichtet, in dem Bremsstrahlung mit einem kontinuierelichen Spektrum und einer Grenzenergie E entsteht.

Die schnellen Elektronen, die im Beschleuniger erzeugt werden, treffen so auf das Bremsstrahltarget, daß ein aufgeweiteter Photonenstrahl, dessen Querschnitt den Dimensionen des zu untersuchenden Containers entspricht, entsteht.

Um Gepäckstücke zu erfassen, muß der Querschnitt der Quantenstrahlung aufgeweitet werden. Dies erfolgt entweder durch ein geeignetes Streutarget oder eine elektrische oder magnetische Ablenkeinheit, die den Elektronenstrahl periodisch auslenkt, bevor er auf das Bremsstrahltarget gelangt.

Moderne Elektronenbeschleuniger erreichen Ausgangsleistungen von ca. 1 kW. Im Energiebereich größer 10 MeV werden ca. 10% der Elektronenstrahlleistung in Bremsstrahlleistung umgewandelt. Damit sind die Bestrahlungszeiten pro Transportcontainer im Sekundenbereich und darunter ausreichend, um die notwendige Zahl kurzlebiger Nuklide zu erzeugen. Nach Bestrahlung wird der die zu untersuchende Substanz enthaltende Container in die Meßposition der Vorrichtung gebracht und die austretende 511 keV-Quantenstrahlung mittels eines Strahlendetektors registriert. Der den Container umhüllende oder erfassende Detektor kann auch aus einem Array von kleineren Detektoren bestehen oder ein Halbleiterdetektor sein bzw. aus einem Array verschiedenster Halbleiterstrukturen bestehen. Tritt eine erhöhte Strahlenintensität auf, ist dies ein Hinweis auf vorhandene Explosiva. Weiter werden die Koordinaten der Detektoren, die zur gleichen Zeit einen Strahlungseinfall (Koinzidenz) anzeigen, in Abhängigkeit von der Zeit registriert und gespeichert.

Mit Hilfe eines Bildverarbeitungssystems können die Bereiche erhöhter Strahlungsintensität als Indikator für vorhandene Sprengstoffe in der untersuchten Probe dreidimensional dargestellt und auf ein Display gebracht werden. Durch Darstellung der Strahlungsverteilung in verschiedenen Zeitebenen wird das N/O-Verhältnis (C/O-Verhältnis) ableitbar, also die Identifizierung der zu untersuchenden Substanz möglich.

Dem Zerfallsgesetz entsprechend klingt die Zahl der induzierten radioaktiven Kerne rasch ab. Für die notwendige statistische Sicherheit der Messung ist eine induzierte Aktivität von ca. 1000 Bq/cm² ausreichend. Diese ist für Sauerstoff bereits nach 20 Minuten auf 1 Bq/cm² abgeklungen, so daß kaum ein Strahlenrisiko auftritt. Die Vorrichtung wird entsprechend den Regeln zum Betrieb von Elektronenbeschleunigern gestaltet.

Die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren erzielten Vorteile bestehen insbesondere darin, daß für die Bestimmung des Vorhandenseins von Sprengstoffen in Transportbehältern und deren Identifizierung nur ein geringer Zeitaufwand und keine Probennahme notwendig sind.

Durch Bestimmung der N/O und C/O-Verhältnisse aus der integralen Zerfallskurve kann ein Sprengstoff im Container ohne Probenahme identifiziert werden. Durch die Einstellung einer geeigneten Elektronenenergie E werden entweder nur Stickstoff oder nur Stickstoff und Sauerstoff aktiviert und damit der gesamte induzierte Strahlungspegel des Containers reduziert.

Die erfindungsgemäße Lösung kann ebenfalls zum berührungslosen Nachweis von Suchtmitteln in Containern eingesetzt werden.

Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung ist in der Zeichnung dargestellt und im folgenden näher beschrieben.

Fig. 1 zeigt die Ausführung einer Vorrichtung zur Realisierung des erfindungsgemäßen Verfahrens, bestehend aus Mikrowellengenerator 1, Zirkularbeschleuniger 2, Wolframtarget 3, Meßprobe 4, Szintillationsdetektor 5 und Auswerteeinheit 6.

In Fig. 2 sind die auf die Bestrahlungszeit t_B und Strahlstrom i_µ normierten Intensitäten von Annihilationsstrahlung gleicher Volumina von Wasser A, Pikrinsäure B, Glukose C und Leerprobe D in Abhängigkeit von der Zeit dargestellt.

Ein mikrowellengespeister 1 Zirkularbeschleuniger 2 vom Typ Mikroton liefert einen Elektronenstrom der Energie 21,5 MeV und 3 µA, der auf ein Wolframtarget 3 auftrifft und zu 10% in Bremsstrahlung mit der Grenzenergie von 21,5 MeV umgewandelt wird. Hinter dem Wolframtarget 3 befanden sich als Meßproben 4 Wasser A, Pikrinsäure B, Puderzucker C und eine Leerprobe D. Der Strahlungsquerschnitt betrug ca. 10^-4 m². Nach Bestrahlungszeiten von weniger als 10 Sekunden wurde die integrale Strahlungsintensität der Meßproben 4 sowie einer Leerprobe D mit Hilfe eines Szintillationsdetektors 5 als Zeitfunktion bestimmt. Die Messungen begannen etwa 3 Minuten nach Bestrahlungsende. Bei einem Geometriefaktor von 0,1 wurden Aktivitäten (I_Probe) von 10³ und 10⁶ Bq gemessen. Die auf die Bestrahlungszeit t_B und Strahlstrom i_µ bezogenen Strahlungsintensitäten der Proben,

zeigen, wie in Fig. 2 halblogarithmisch dargestellt, daß der Sprengstoff Ekrasit B (pulverförmig) eine um den Faktor 3 höhere integrale Intensität als Wasser A aufweist. Die Leerprobe D und der Puderzucker C weisen Aktivitäten auf, die um den Faktor 30 geringer sind. Aus dem zeitlichen Abfall der Aktivitäten wird deutlich, daß im Ekrasit B die drei kurzlebigen Nuklide ¹⁵O, ¹³N und ¹¹C aktiviert wurden. Entsprechend ihrer unterschiedlichen Halbwertszeiten ändern sich die Neigungen der Zerfallskurve. Bei Approximation auf das Bestrahlungsende und unter Berücksichtigung der unterschiedlichen Bildungswahrscheinlichkeiten dieser Kerne können die Konzentrationsverhältnisse von Sauerstoff-, Stickstoff- und Kohlenstoffkernen in der Probe bestimmt werden.

Claims (5)

1. Verfahren zur Schnellbestimmung von Sprengstoffen in Transportcontainern, dadurch gekennzeichnet,

• - daß der zu untersuchende Container energiereicher Quantenstrahlung ausgesetzt wird, die infolge Kernreaktion aus Sauerstoff-, Stickstoff- und Kohlenstoffkernen kurzlebige Positronstrahler erzeugt,
• - daß die Intensität der bei der Annihilation der von den Kernen ausgesandten Positronen mit Hüllenelektronen entstehende Strahlung gemessen wird,
• - daß die gemessene Strahlungsintensität als Maß für die Konzentration der Kerne ¹⁶O, ¹⁴N und ¹²C pro Volumeneinheit in der zu untersuchenden Substanz verwendet wird
• - daß aus der Konzentration der Kerne ¹⁶O, ¹⁴N und ¹²C auf das Vorhandensein und die Position von Sprengstoffen geschlossen wird,
• - daß gleichzeitig die zeitliche Änderung der integralen Strahlungsintensität gemessen wird,
• - daß aus dem zeitlichen Verlauf der integralen Strahlungsintensität die Konzentrationsverhältnisse der unterschiedliche Halbwertszeiten aufweisende Kerne ¹⁵O, ¹³N und ¹¹C bestimmt werden und
• - daß aus den Konzentrationsverhältnissen der Kerne ¹⁵O, ¹³N und ¹¹C auf den zu identifizierenden Sprengstoff geschlossen wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die energiereiche Quantenstrahlung als Bremsstrahlung relativistischer Elektronen bereitgestellt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Grenzenergie der Bremsstrahlung größer als die Aktivierungsenergie des Stickstoffs 10,55 MeV aber kleiner als die Aktivierungsenergie des Sauerstoffs 15,67 MeV ist.

4. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Grenzenergie der Bremsstrahlung größer als die Aktivierungsenergie des Sauerstoffs 15,67 MeV aber kleiner als die Aktivierungsenergie des Kohlenstoffs 18,72 MeV ist.

5. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Grenzenergie der Bremsstrahlung größere als die Aktivierungsenergie des Kohlenstoffs 18,72 MeV ist.