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DE3908739A1 - Verfahren zur entfernung oder verminderung von halogenierten aromaten aus abgasen von verbrennungsanlagen fuer muell oder sondermuell - Google Patents

Verfahren zur entfernung oder verminderung von halogenierten aromaten aus abgasen von verbrennungsanlagen fuer muell oder sondermuell

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Publication number
DE3908739A1
DE3908739A1 DE3908739A DE3908739A DE3908739A1 DE 3908739 A1 DE3908739 A1 DE 3908739A1 DE 3908739 A DE3908739 A DE 3908739A DE 3908739 A DE3908739 A DE 3908739A DE 3908739 A1 DE3908739 A1 DE 3908739A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
exhaust gases
waste
catalyst
removal
iron oxide
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE3908739A
Other languages
English (en)
Inventor
Hartmut Dr Kainer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
DEKONTA GMBH, 6507 INGELHEIM, DE
Original Assignee
Didier Werke AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Didier Werke AG filed Critical Didier Werke AG
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Priority to DE3908739A priority patent/DE3908739A1/de
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Priority to AT89123267T priority patent/ATE101810T1/de
Priority to ES89123267T priority patent/ES2049311T3/es
Priority to EP89123267A priority patent/EP0387417B1/de
Priority to DK067590A priority patent/DK67590A/da
Priority to JP2064514A priority patent/JPH02280816A/ja
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Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/74—General processes for purification of waste gases; Apparatus or devices specially adapted therefor
    • B01D53/86—Catalytic processes
    • B01D53/8659—Removing halogens or halogen compounds
    • B01D53/8662—Organic halogen compounds
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/70—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
    • B01J23/74—Iron group metals
    • B01J23/745—Iron
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J37/00—Processes, in general, for preparing catalysts; Processes, in general, for activation of catalysts
    • B01J37/0009—Use of binding agents; Moulding; Pressing; Powdering; Granulating; Addition of materials ameliorating the mechanical properties of the product catalyst

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Description

Die Erfindung geht aus von einem Verfahren zur Entfernung oder Verminderung von halogenierten Aromaten, insbesondere polychlorierten Phenolen oder polychlorierten Dibenzodioxinen und polychlorierten Biphenylen, aus Abgasen von Verbrennungsanlagen für Müll oder Sondermüll durch thermische Behandlung bei Temperaturen zwischen 300°C und 700°C in Anwesenheit eines eisenoxidhaltigen Katalysators.
Aus der DE 36 23 492 A1 ist bereits ein Verfahren zum Abbau von halogenierten Aromaten bekannt, wobei man die halogenierten Aromaten oder ein die halogenierten Aromaten enthaltendes Substrat in Anwesenheit eines Metalls, Metalloxids, Metallcarbonats, Silikats oder eines Gemisches davon oder im nichtdurchströmten System in Anwesenheit von Flugasche aus Müll- und Abfallverbrennungsanlagen als Katalysator auf 100 bis 800°C erhitzt. Dieses Verfahren kann so durchgeführt werden, daß man die Abgase einer solchen katalytischen Nachreinigung durch direktes Überleiten über den Katalysator oder gegebenenfalls gebildete Flugasche unterwirft. Aus der deutschen Patentanmeldung P 35 31 651.9 ist eine Katalysatorplatte für die Stickoxidreduzierung in Abgasen bekannt, welche aus körnigem Fe2O3-Katalysatormaterial und einem Bindemittel gepreßt ist, wobei als Bindemittel Phosphorsäure und Schwefelsäure verwendet werden. Aus der deutschen Patentanmeldung P 35 05 648.7 ist ein Katalysator zur selektiven Reduzierung von Stickoxiden in Abgasen sowie ein Verfahren zu dessen Herstellung bekannt, bei welchem ebenfalls Eisenoxid und Chromoxid enthaltende Katalysatoren mittels Phosphorsäure gebunden und mit Schwefelsäure getränkt werden.
Es wurde nun überraschenderweise gefunden, daß sulfat- und/oder phosphathaltige Eisenoxidkatalysatoren, die zur Entfernung von NO x -Anteilen aus Abgasen unter Zumischung von Ammoniak verwendet werden, ebenfalls in der Lage sind, den Gehalt an halogenierten Aromaten, insbesondere polychlorierten Phenolen und polychlorierten Dibenzodioxinen und polychlorierten Biphenylen in Abgasen aus Verbrennungsanlagen für Müll oder Sondermüll entweder zu entfernen oder deren Gehalt wesentlich herabzusetzen.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist daher ein Verfahren der zuvor beschriebenen Art, welches eine Entfernung oder Verminderung solcher halogenierter Aromaten ermöglicht.
Zur Lösung dieser Aufgabe dient das erfindungsgemäße Verfahren, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß man
  • a) den heißen Abgasen Luft und NH3 zur gleichzeitigen Verminderung der NO x -Anteile zusetzt, und
  • b) als Katalysator einen sulfat- und/oder phosphathaltigen Eisenoxidkatalysator verwendet.
Bevorzugte Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens sind in den Patentansprüchen 2 bis 6 beschrieben.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren können alle üblichen Eisenoxidkatalysatoren, sofern sie mit Schwefelsäure und/oder Phosphorsäure einer Vorbehandlung unter Umwandlung mindestens eines Teiles der Oxide in die Sulfate und/oder Phosphate unterzogen werden, Verwendung finden.
Die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendeten Katalysatoren enthalten als Hauptbestandteil Eisenoxid oder Mischungen von Eisenoxid und Chromoxid und/oder Manganoxid. Unter dem Ausdruck Eisenoxid und Chromoxid und/oder Manganoxid sind hier auch Eisenerze bzw. Chromerze bzw. Manganerze mit hohen Gehalten an Fe2O3 bzw. Fe3O4 und Cr2O3 bzw. Manganoxiden zu verstehen. Es müssen daher nicht die reinen Oxide verwendet werden. Die Oxide bzw. Erze werden üblicherweise in geeignet zerkleinerter Form eingesetzt, z.B. Korngrößen 1 bis 2 mm. Vorteilhafterweise werden dem Eisenoxid bzw. der Mischung aus Eisenoxid und Chromoxid und/oder Manganoxid aktivierende Zusätze zudotiert. Bei diesen Zusätzen kann es sich um an sich bekannte Dotierungen handeln, die entweder in Form der Elemente, der Oxide oder anderer geeigneter Salze eingesetzt werden. Beispiele für solche dotierenden Elemente sind Vanadium, Kupfer, Kobalt, Uran, Wolfram, Nickel, Molybdän, Mangan, Zinn, Zink, Beryllium, Bor, Yttrium, Niob, Antimon, Wismut, Silber sowie Elemente der seltenen Erden in Form von Oxiden. Bei den erfindungsgemäß verwendeten Katalysatoren können ebenfalls Oxide oder Hydroxide des Magnesiums, Aluminiums und Siliziums entweder in den Ausgangsmaterialien als Verunreinigungen vorliegen oder auch absichtlich zugesetzt werden.
Zur Herstellung der bei dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendeten Katalysatoren können anorganische und/oder organische Bindemittel verwendet werden. Beispiele für solche organischen Bindemittel sind Tone, insbesondere Bindetone, Kaoline, Al-haltige Verbindungen wie Aluminiumhydroxid und Aluminiumhydroxychlorid, magnesium- oder calciumhaltige Verbindungen, wie Zemente, z.B. Sorel-Zemente, Calciumaluminat- oder Calciumsilikat-Zemente, gegebenenfalls mit feinkörnigem SiO2, oder Gemische dieser Stoffe.
Als organische Bindemittel können bei dem Verfahren die organischen Bindemittel verwendet werden, die auf dem Feuerfestgebiet an sich bekannt sind. Beispiele für solche organischen Bindemittel sind Zelluloseether, Schmelzkleber, Sinterpulver, Phenolharze, z.B. Phenolnovolake, wobei hier geeignete Härter, z.B. Hexamethylentetramin, verwendet werden können, sowie modifizierte Furanharze, z.B. Furfurylalkoholharze, die ebenfalls mit einem geeigneten Härter, z.B. Hexamethylentetramin, eingesetzt werden.
Neben den anorganischen und/oder organischen Bindemitteln können wahlweise auch noch andere Zusatzstoffe zu dem Ausgangsgemisch für die Herstellung der Katalysatoren zugesetzt werden, welche ebenfalls eine Bindemittelwirkung ausüben können oder bei der späteren Behandlung mit den Säuren reagieren und Sulfate oder Phosphate bilden, die die Festigkeit der letztlich erhaltenen Katalysatoren wesentlich erhöhen. Beispiele für solche Zusatzstoffe sind: Olivin, Talkum, Metallhydroxide oder Carbonate oder Hydrogencarbonate, z.B. von Mg, Al, Fe, Ca und feinteiliges SiO2.
Die Verfahrensschritte zur Herstellung eines erfindungsgemäß zu verwendenden Katalysators sind an sich bekannt. Hierzu werden die Ausgangsmaterialien zusammen mit den gegebenenfalls eingesetzten aktivierenden Zusätzen und dem Bindemittel sowie gegebenenfalls einer geringen Menge einer Flüssigkeit, entweder Wasser oder einem organischen Lösungsmittel, wie einem Alkohol, zu einer homogenen Mischung in einem geeigneten Mischer vermischt und hieraus die gewünschten Formkörper gepreßt, wobei diese Formkörper sowohl mit einer Stempelpresse geformt werden können, als auch isostatisch oder stranggepreßt werden können oder auch ausgewalzt werden können.
Anschließend werden diese grünen Formkörper zur beschleunigten Härtung der Bindung entweder nur getrocknet, z.B. im Fall der alleinigen Verwendung von anorganischen Bindemitteln oder sie werden einer für die Aushärtung bei Verwendung von organischen Bindemitteln ausreichenden Temperatur für die erforderliche Zeitspanne ausgesetzt. Die Trocknung bei Verwendung von anorganischen Bindemitteln erfolgt üblicherweise im Bereich zwischen 100 und 150°C, während bei alleiniger Verwendung oder Mitverwendung von organischen Bindemitteln die Temperatur üblicherweise im Bereich zwischen 150°C und 250°C liegt.
Nach der Trocknung bzw. Aushärtung der Formkörper werden diese der Behandlung mit Schwefelsäure und Phosphorsäure, entweder einer gemeinsamen Mischung dieser beiden Säuren oder zuerst der Behandlung mit Schwefelsäure und dann der Behandlung mit Phosphorsäure oder zuerst der Behandlung mit Phosphorsäure und dann der Behandlung mit Schwefelsäure unterzogen. Diese Behandlung kann eine Tränkbehandlung sein, d.h. die Formkörper werden in die Säuremischung oder in die einzelnen Säuren nacheinander eingetauscht, oder die Säuremischung oder die einzelnen Säuren können auch auf die Formkörper aufgesprüht oder aufgestrichen werden. Falls die Formkörper getränkt werden, beträgt die Tränkzeit im allgemeinen zwischen 3 und 100 Sekunden, was von den Abmessungen, insbesondere der Wandstärke der Formkörper abhängig ist.
Alternativ ist es möglich, bereits bei der Herstellung der Rohmischung Schwefelsäure und/oder Phosphorsäure zu den Ausgangsmaterialien zuzusetzen, so daß eine spätere Tränkung der hieraus hergestellten Formkörper mit Schwefelsäure und/oder Phosphorsäure entfallen kann.
Anschließend werden die mit den Säuren behandelten oder diese bei ihrer Herstellung bereits zugesetzt enthaltenden Formkörper getrocknet, üblicherweise während 1 bis 4 Stunden bei einer Temperatur zwischen 110°C und 250°C, und nach Abschluß der Trocknung, d.h. der Entfernung gasförmiger und flüchtiger Bestandteile, erfolgt die Temperbehandlung der Formkörper, wobei eine vorteilhafte Temperatursteigerungsrate 10°C/h bis 200°C/h beträgt. Die Formkörper werden üblicherweise während einer gewissen Zeit zwischen 2 und 24 Stunden auf einer Maximaltemperatur der Temperbehandlung gehalten.
Anschließend werden die Formkörper abkühlen gelassen und sind dann einsatzfertig. Vorzugsweise erfolgt das Tempern in einer Atmosphäre mit reduziertem O2-Gehalt, z.B. 0,5 bis 10% O2, vorzugsweise 2 bis 4% O2.
Die Herstellung eines Katalysators wird anhand der folgenden Herstellungsbeispiele näher erläutert.
Herstellungsbeispiel 1
1,95 kg Eisenerz mit 95% Fe2O3, Rest SiO2, FeO, Al2O3, einer Rohdichte von 3,6g/cm3 und einer Gesamtporosität von < 15 Vol.-% mit einer Korngröße von 0,09 bis 1,0 mm und 0,6 kg desselben Eisenerzes mit einer Körnung von 0 bis 0,09 mm sowie 0,3 kg Chromerz mit einem Gehalt von 50% Cr2O3, Rest MgO, Fe2O3, SiO2, Al2O3, wurden homogen in einem Turbulenzmischer mit 0,15 kg Bindeton und 0,06 kg Aluminiumhydroxid vermischt. Dann wurden 0,3 kg eines modifizierten Furanharzes in Furfurylalkohol und 18 g Hexamethylentetramin zugesetzt und homogen eingearbeitet. Aus dieser Mischung wurden Formkörper mit den Abmessungen von 150×150×2,4 mm unter einem Druck von 40 N/mm2 gepreßt. Zur Trocknung und zur Aushärtung der Bindung wurden die Formkörper auf eine Temperatur von 180°C während 0,5 h erwärmt.
Dieser Katalysatorformkörper wurde in einem Säurebad der folgenden Zusammensetzung während 15 Sekunden durch Eintauchen getränkt, anschließend wurde der Formkörper 2 h bei 200°C getrocknet und dann mit einer Aufheizgeschwindigkeit von 10°C/h auf 450°C für die Temperbehandlung erhitzt. Nach einer Haltezeit von 5h wurde der Formkörper auf Umgebungstemperatur ausgekühlt und ergab einen feuchtigkeitsbeständigen Katalysator guter Aktivität. Die Temperbehandlung erfolgte in einer Atmosphäre mit 5% O2.
Mischung aus 25% Schwefelsäure 95%ig
25% Phosphorsäure 70%ig
50% Wasser
Auf diese Weise wird ein sulfat- und phosphathaltiger Eisenoxidkatalysator erhalten, der bei dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendet werden kann.
Herstellungsbeispiel 2
4,5kg Eisenerz mit 90 Gew.-% Fe2O3, Rest SiO2 und Al2O3 und einer spezifischen Oberfläche, gemessen nach BET, von 25m2/g, zerkleinert auf eine Korngröße von maximal 0,5mm und 4,5kg Eisenerz mit 95 Gew.-% Fe2O3, Rest SiO2, Al2O3 und TiO2, mit einer spezifischen Oberfläche, gemessen nach BET, von 3m2/g, zerkleinert auf eine maximale Korngröße von 0,2mm, 0,6kg Talkum, 0,1kg Bentonit und 0,3kg Bindeton wurden mit 0,08kg Wasser, worin 0,025kg Carboxymethylcellulose aufgelöst waren, 0,01kg konzentrierte Phosphorsäure und 0,04kg 78%iger Schwefelsäure zusammengegeben und in einem Mischer gründlich vermischt und für etwa 1h geknetet. Anschließend wurde die erhaltene teigartige Masse in einer Strangpresse zu einem Wabenkörper verpreßt. Diese Wabenkörper wurden 24h bei 110°C getrocknet und anschließend einer Temperbehandlung unterzogen, wobei sie mit 20°C/h auf 500°C aufgeheizt, auf dieser Temperatur 5h gehalten und anschließend abgekühlt wurden.
Dieser Katalysator ist bei dem erfindungsgemäßen Verfahren ebenfalls einsetzbar.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann einstufig oder zweistufig durchgeführt werden.
Bei der einstufigen Durchführung wird den heißen Abgasen Luft und NH3 zugesetzt und diese über einen sulfat- und/oder phosphathaltigen Eisenoxidkatalysator geleitet, wobei unter gleichzeitiger Verminderung der NO x -Anteile eine Entfernung oder zumindest Verminderung von halogenierten Aromaten erfolgt.
Falls die Abgase aus der Verbrennungsanlage nicht die geeignete Temperatur besitzen, können diese zuvor in geeigneter Weise aufgeheizt werden, beispielsweise unter Einsatz eines Stützbrenners.
Diese einstufige Ausführungsform ist in der Fig. 1 der Zeichnung dargestellt.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann jedoch auch zweistufig durchgeführt werden, wie dies in der Fig. 2 der Zeichnung dargestellt ist, wobei es möglich ist, in der ersten Stufe die Verminderung der NO x -Anteile an einem beliebigen Katalysator durchzuführen und anschließend in einer zweiten Stufe mit einem sulfat- und/oder phosphathaltigen Eisenoxidkatalysator die Entfernung oder Verminderung der halogenierten Aromate herbeizuführen. Diese Ausführungsform ist besonders vorteilhaft, da die selektive katalytische Reaktion zur Verminderung der NO x -Anteile bei niedrigeren Temperaturen mit höherem Wirkungsgrad durchgeführt werden kann, während die Behandlung zur Entfernung oder Verminderung von halogenierten Aromaten bei höheren Temperaturen möglich ist. Bei einer solchen zweistufigen Durchführung kann die optimale Reaktionsgeschwindigkeit erzielt werden, weiterhin ist es hierdurch möglich, den bei höheren Temperaturen größeren Verbrauch an NH3 zur Verminderung der NO x -Anteile zu vermeiden. Weiterhin ist noch der Vorteil gegeben, daß eine stärkere Verminderung der NO x -Anteile bei der selektiven katalytischen Reaktion bei niedrigeren Temperaturen möglich ist.
In den Figuren der Zeichnung ist mit 1 eine Müllverbrennungsanlage schematisch wiedergegeben, deren Abgase über die Leitung 2 abgegeben werden. In der Leitung 2 ist eine Einrichtung 3 vorgesehen, um die Abgase auf die geeignete Temperatur im Bereich zwischen 300°C und 700°C zu bringen, wobei dies entweder ein Wärmetauscher oder ein Stützbrenner sein kann. Über die Leitungen 4 und 5 werden Luft und gasförmiges NH3 zu den Abgasen zugeführt, diese werden anschließend über den Katalysator 6 geführt und über die Leitung 7 abgegeben. Gegebenenfalls kann noch der in der Fig. 1 mit 10 bezeichnete Wäscher zum Auswaschen von Verbrennungsrückständen vorgesehen sein.
In der Fig. 2 ist ebenfalls mit 1 schematisch eine Müllverbrennungsanlage wiedergegeben, wobei die Abgase über die Leitung 2 abgegeben werden. Diesen Abgasen werden über die Leitungen 4 bzw. 5 Luft und NH3 in den erforderlichen Mengen zugemischt, um die selektive katalytische Reaktion in dem ersten Katalysator 8 durchzuführen, z.B. bei Temperaturen zwischen 300 und 420°C. Nach dem Verlassen des Katalysators werden diese Abgase mit verminderten NO x -Anteilen wieder über eine Einrichtung 3 zur Erhöhung der Temperatur geführt, wobei diese entweder ein Wärmetauscher oder ein Zusatzbrenner sein kann, um die Temperaturen der bereits zur NO x -Verminderung behandelten Abgase auf die für die Behandlung in dem zweiten Katalysator 6 zur Entfernung oder Verminderung von halogenierten Aromaten geeignetste Temperatur zu bringen. Wie in der Fig. 2 gezeigt, kann zur besseren Wärmeausnutzung noch ein Wärmetauscher 9 vorgesehen sein, um die höhere Abwärme der den Katalysator 6 verlassenden Abgase auf die dem Katalysator 6 zugeführten Abgase zu übertragen, so daß die Einrichtung 3 geringer dimensioniert werden kann. Bei dieser Ausführungsform kann ebenfalls wiederum eine Wascheinrichtung 10 zur Entfernung von unerwünschten Bestandteilen aus den behandelten Abgasen vorgesehen sein. Bei der in der Fig. 2 gezeigten zweistufigen Ausführungsform erfolgt daher die Behandlung in dem Katalysator 8 zur Verminderung der NO x -Anteile bei einer niedrigeren Temperatur als die Behandlung der Abgase im Katalysator 6 zur Entfernung oder Verminderung von halogenierten Aromaten. Der in der Fig. 2 dargestellte Wärmetauscher 9 ist ein an sich bekannter, um die gestrichelt gezeichnete Achse rotierender Regenerativwärmetauscher.
Gemäß einer anderen vorteilhaften Ausführungsform des Verfahrens erfolgt die Zugabe des Ammoniaks in Teilmengen an verschiedenen Stellen des Katalysators oder bei Aufteilung des Katalysators in mehrere Teilbette jeweils über jedem Teilbett, d.h. die NH3-Zugabe erfolgt mehrstufig. Hierdurch ist es möglich, eine nicht erwünschte thermische Zuersetzung des NH3 zu reduzieren, was zu Einsparungen von bis zu 10% der einzusetzenden Ammoniakmenge führen kann.
Die durch das erfindungsgemäße Verfahren mögliche Entfernung oder Verminderung von halogenierten Aromaten betrifft insbesondere polychlorierte Phenole, abgekürzt PCB, ferner polychlorierte Dibenzodioxine und polychlorierte Biphenyle, welche hochtoxische und gegebenenfalls karzinogene Verbindungen sind.

Claims (6)

1. Verfahren zur Entfernung oder Verminderung von halogenierten Aromaten, insbesondere polychlorierten Phenolen oder polychlorierten Dibenzodioxinen und polychlorierten Biphenylen, aus Abgasen von Verbrennungsanlagen für Müll oder Sondermüll durch thermische Behandlung bei Temperaturen zwischen 300°C und 700°C in Anwesenheit eines eisenoxidhaltigen Katalysators, dadurch gekennzeichnet, daß man
  • a) den heißen Abgasen Luft und NH3 zur gleichzeitigen Verminderung der NO x -Anteile zusetzt und
  • b) als Katalysator einen sulfat- und/oder phosphathaltigen Eisenoxidkatalysator verwendet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man einen sulfat- und/oder phosphathaltigen Eisenoxidkatalysator verwendet, der bis zu 50 Gew.-%, bezogen auf die hierin enthaltenen Metalle, an Mangan enthält.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die Behandlung bei Temperaturen zwischen 400°C bis 600°C durchführt.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß man die Verhandlung der NO x -Anteile und die Entfernung oder Verminderung der halogenierten Aromaten in getrennten Stufen bei unterschiedlichen Temperaturen durchführt.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die Verminderung der NO x -Anteile bei 300°C bis 420°C und die Entfernung oder Verminderung der halogenierten Aromaten bei 420°C bis 580°C durchführt.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß man in Stufe a) den Zusatz von NH3 in mehreren Stufen an unterschiedlichen Stellen des Katalysators durchführt.
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