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DE3789900T2 - Styrenpolymergiessformteile. - Google Patents

Styrenpolymergiessformteile.

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Publication number
DE3789900T2
DE3789900T2 DE3789900T DE3789900T DE3789900T2 DE 3789900 T2 DE3789900 T2 DE 3789900T2 DE 3789900 T DE3789900 T DE 3789900T DE 3789900 T DE3789900 T DE 3789900T DE 3789900 T2 DE3789900 T2 DE 3789900T2
Authority
DE
Germany
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styrene
based polymer
stretching
average molecular
molecular weight
Prior art date
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DE3789900T
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English (en)
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DE3789900D1 (de
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Nobuhide Idemitsu Kos Ishihara
Masahiko Idemitsu Kos Kuramoto
Akikazu Idemitsu Kosan Nakano
Masakazu Idemitsu Kosan Suzuki
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Idemitsu Petrochemical Co Ltd
Original Assignee
Idemitsu Kosan Co Ltd
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Publication date
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Application filed by Idemitsu Kosan Co Ltd filed Critical Idemitsu Kosan Co Ltd
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Publication of DE3789900D1 publication Critical patent/DE3789900D1/de
Publication of DE3789900T2 publication Critical patent/DE3789900T2/de
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L25/00Compositions of, homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an aromatic carbocyclic ring; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L25/02Homopolymers or copolymers of hydrocarbons
    • C08L25/04Homopolymers or copolymers of styrene
    • C08L25/06Polystyrene
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29CSHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C55/00Shaping by stretching, e.g. drawing through a die; Apparatus therefor
    • B29C55/005Shaping by stretching, e.g. drawing through a die; Apparatus therefor characterised by the choice of materials
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F12/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by an aromatic carbocyclic ring
    • C08F12/02Monomers containing only one unsaturated aliphatic radical
    • C08F12/04Monomers containing only one unsaturated aliphatic radical containing one ring
    • C08F12/06Hydrocarbons
    • C08F12/08Styrene
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29KINDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
    • B29K2025/00Use of polymers of vinyl-aromatic compounds or derivatives thereof as moulding material

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  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Shaping By String And By Release Of Stress In Plastics And The Like (AREA)
  • Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen geformten Gegenstand aus einem Polymer auf Styrolbasis oder insbesondere betrifft sie einen geformten Gegenstand aus einem Polymer auf Styrolbasis, der hervorragende mechanische Festigkeiten und Wärmebeständigkeit aufweist.
  • Obwohl Polymere auf Styrolbasis oder insbesondere bislang verwendete Polystyrole normalerweise eine Stereospezifität mit einer ataktischen Struktur aufweisen, ist ein derartiges ataktisches Polystyrol nicht kristallisierbar, so daß seine mechanischen Festigkeiten und seine Wärmebeständigkeit gering sind und selbst durch Recken keine Verbesserung in seinen physikalischen Eigenschaften erwartet werden kann. Daneben ist auch ein Polystyrol bekannt, das die Stereospezifität einer isotaktischen Struktur aufweist, und es ist ein durch Recken desselben geformter Gegenstand vorgeschlagen worden [Kobunshi Kagaku, Band 21, Seite 206 (1964)]. Ein derartiges isotaktisches Polystyrol weist jedoch eine geringe Kristallisationsgeschwindigkeit auf, und seine kristalline Struktur weist eine Spiralkonfiguration auf, so daß die durch das Recken zu erreichende Wirkung sich nicht vollständig ausbildet.
  • Die Erfinder haben erfolgreich ein Polymer auf Styrolbasis entwickelt, das eine hohe Syndiotaktizität aufweist, wie in der EP-A-0210615 beschrieben ist.
  • Die vorliegende Erfindung hat zum Ziel, einen geformten Gegenstand zu entwickeln, der hervorragende Eigenschaften aufweist, wie mechanische Festigkeiten, Wärmebeständigkeit und dergleichen, wobei das zuvor genannte neue Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur als das Basismaterial verwendet wird.
  • Die vorliegende Erfindung stellt einen geformten Gegenstand aus einem Polymer auf Styrolbasis bereit, der durch Recken eines Polymers auf Styrolbasis mit einem Gewichtsmittel-Molekulargewicht von mindestens 100 000 und einer mittels kernmagnetischer Resonanzspektrometrieanalyse mit einem Kohlenstoffisotop bestimmten Stereospezifität der Syndiotaktizität in der racemischen Pentade von mindestens 85% auf mindestens 200% bei uniaxialem Recken und mindestens 150% in jeder Richtung bei biaxialem Recken, hergestellt wird, der hervorragende mechanische Festigkeiten, wie Elastizitätsmodul, Impaktfestigkeit und dergleichen, und Wärmebeständigkeit aufweist.
  • Das Basismaterial des erfindungsgemäßen geformten Gegenstands weist eine vorwiegend syndiotaktische Struktur auf oder, mit anderen Worten, eine sterische Struktur, in der die Phenylgruppen oder die substituierten Phenylgruppen als die Seitengruppen alternierend in die umgekehrte Richtung relativ zu der aus Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verknüpfungen gebildeten Hauptkette gerichtet sind. Deren Taktizität kann quantitativ mittels kernmagnetischer Resonanz mit einem Kohlenstoffisotop (¹³C-NMR-Verfahren) bestimmt werden.
  • Die mittels dem ¹³C-NMR-Verfahren bestimmte Taktizität kann durch den Anteil einer ununterbrochenen Sequenz mehrerer struktureller Einheiten, wie der Diade für die Sequenz von zwei Einheiten, der Triade für die Sequenz von drei Einheiten und der Pentade für die Sequenz von fünf Einheiten, ausgedrückt werden. Das in der vorliegenden Erfindung implizierte Polymer auf Styrolbasis mit vorwiegend syndiotaktischer Struktur sollte Polystyrole, Poly(alkylstyrole), Poly(halogenierte Styrole) Poly(alkoxystyrole), Poly(benzoeesterstyrole) und deren Gemische sowie vorwiegend aus diesen zusammengesetzte Copolymere mit einer Syndiotaktizität von üblicherweise mindestens 85% oder vorzugsweise mindestens 95% der Pentade, d. h. der racemischen Pentade, umfassen. Beispiele für Poly(alkylstyrole) sind Poly(methylstyrole) Poly(ethylstyrole), Poly(isopropylstyrole), Poly(tert.butylstyrole) und dergleichen, und Beispiele für die Poly(halogenierten Styrole) sind Poly(chlorstyrole), Poly(bromstyrole) und dergleichen. Beispiele für die Poly(alkoxystyrole) sind Poly(methoxystyrole) Poly(ethoxystyrole) und dergleichen.
  • Obwohl, wie zuvor beschrieben wurde, das erfindungsgemäß verwendete Polymer auf Styrolbasis üblicherweise eine Syndiotaktizität in der racemischen Pentade von mindestens 85% aufweisen sollte, kann selbst mit einem etwas niedrigerem Wert durch geeignete Auswahl der Bedingungen der Reckbehandlung ein recht zufriedenstellendes Elastizitätsmodul erreicht werden. Ist die Syndiotaktizität eines Polymeren auf Styrolbasis jedoch zu niedrig, kann keine vollständige Verbesserung im Elastizitätsmodul durch die Reckbehandlung erwartet werden.
  • Außerdem sollte das erfindungsgemäß verwendete Polymer auf Styrolbasis ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von wünschenswerterweise mindestens 100 000 oder vorzugsweise insbesondere mindestens 300 000 aufweisen. Wenn sein Gewichtsmittel-Molekulargewicht geringer als 100 000 ist, kann keine zufriedenstellende Festigkeit und kein zufriedenstellender Elastizitätsmodul erhalten werden. Das Polymer kann ohne Beschränkung der Molekulargewichtsverteilung, die breit oder eng sein kann, verwendet werden.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung kann ein geformter Gegenstand mit hervorragenden physikalischen Eigenschaften erhalten werden, indem man das zuvor beschriebene Polymer auf Stryrolbasis einer Reckbehandlung unterzieht. Die Reckbehandlung kann hier entweder durch uniaxiales Recken oder durch biaxiales Recken durchgeführt werden. Das Reckverhältnis beträgt mindestens 200% bei uniaxialem Recken und mindestens 150% in jeder Richtung bei biaxialem Recken, während in jedem Fall ein Reckverhältnis von 300 zu 500% die besten Ergebnisse ergibt. Die Temperatur bei der Reckbehandlung sollte zweckmäßigerweise eine Temperatur sein, die etwas höher liegt als die Glasübergangstemperatur des Polymers auf Styrolbasis. Das Folienausgangsmaterial, das der Reckbehandlung unterzogen wird, sollte vorzugsweise eine Dicke von etwa 50 bis 500 um aufweisen, wie sie durch Extrusionsformen oder Kalandern erhalten wird. Wenn die Reckbehandlung mittels dem Verfahren des Aufblasformens durchgeführt wird, sollte die Temperatur in dem Formteil etwa 20ºC über dem Schmelzpunkt des Harzes auf Styrolbasis gehalten werden, so daß das biaxiale Recken mit guter Produktivität durchgeführt werden kann.
  • Der auf diese Weise durchgeführten Reckbehandlung folgt, falls gewünscht, eine thermische Fixierbehandlung. In diesem Fall wird der Film bzw. die Folie nach dem Recken in einem gespannten Zustand bei einer Temperatur im Bereich zwischen dem Schmelzpunkt und einer Temperatur, die um etwa 70ºC höher ist als die Glasübergangstemperatur, thermisch fixiert. Diese thermische Fixierbehandlung bewirkt einen Anstieg der Wärmebeständigkeit und der dimensionalen Stabilität des gereckten Films bzw. der Folie.
  • Darüber hinaus kann das Formen von gereckten Fasern unter denselben Bedingungen, die zuvor beschrieben wurden, vorgenommen werden. Zusätzlich dazu kann auch ein Schmelzrecken, Naßrecken und Gelrecken vorgenommen werden.
  • Wenn das Naßrecken oder Gelrecken durchgeführt werden soll, umfassen brauchbare Solventien Benzol, Toluol, Xylol, Ethylbenzol, Cyclohexan, Dekalin, N-Methylpyrrolidon, Tetrahydrofuran, Tetrachlorkohlenstoff, Chloroform, Dichlormethan, Monochlorbenzol, Dichlorbenzol, Trichlorbenzol, Trichlen und dergleichen. Darüber hinaus kann die Reckbehandlung gegebenenfalls mit einem Polymer auf Styrolbasis durchgeführt werden, das eine syndiotaktische Struktur aufweist, das mit einem Polymer auf Styrolbasis, das eine ataktische Struktur aufweist, einem Polymer auf Styrolbasis, das eine isotaktische Struktur aufweist, oder einem Polymer auf Styrolbasis mit einem niedrigen Molekulargewicht, das eine syndiotaktische Struktur aufweist und darüber hinaus mit einer geeigneten Menge eines antistatischen Mittels, eines Schmiermittels, eines Antibeschlagmittels, eines Wärmestabilisators, eines Farbstoffs, eines Pigments, eines Metallpulvers und eines anorganischen feinen Pulvers, wie Talk, Glimmer und dergleichen gemischt ist.
  • Im folgenden wird die vorliegende Erfindung durch Beispiele und Vergleichsbeispiele ausführlicher beschrieben.
  • Beispiel 1
  • (1) Herstellung eines Polymers auf Styrolbasis
  • In ein Reaktionsgefäß wurden 20 ml Toluol als ein Solvens, 0,05 mmol Tetraethoxytitan und 5 mmol, als Aluminiumatom, Methylaluminoxan als die Katalysatorbestandteile eingeführt, und dann wurden 150 ml Styrol bei 40ºC zugegeben, um die Polymerisationsreaktion 4 Stunden lang durchzuführen. Nach beendeter Reaktion wurde das Produkt mit einem flüssigen Gemisch aus Methylalkohol und Salzsäure gewaschen, um die Katalysatorbestandteile zu zersetzen und zu entfernen. Nachfolgendes Trocknen ergab 25 g eines Polymeren auf Styrolbasis, d. h. Polystyrol. Dieses Polymer wurde dann in einem Soxhletapparat extrahiert, wobei Methylethylketon als das Solvens verwendet wurde, wobei man 95 Gew.-% des unextrahierten Stoffes erhielt, der im folgenden als MIP bezeichnet wird. Dieses Material wies ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 1 350 000, ein Zahlenmittel-Molekulargewicht von 480 000 und einen Schmelzpunkt von 270ºC auf. Die ¹³C-NMR-Analyse zeigte eine der syndiotaktischen Struktur zuzuordnende Absorption bei 145,34 ppm und die aus der Fläche des Absorptionspeaks berechnete Syndiotaktizität in der racemischen Pentade betrug 96%.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Das in (1) wie zuvor beschrieben erhaltene Polymer auf Styrolbasis mit einer syndiotaktischen Struktur wurde aus einer Extrusionsformvorrichtung herausextrudiert und zu einem Strang geformt. Dieser Strang wurde einer Reckbehandlung in einem Reckverhältnis von 300% in einem Ölbad unterworfen, das bei 130ºC gehalten wurde und anschließend auf Raumtemperatur abgekühlt wurde, ohne die Spannung nachzulassen. Der so erhaltene Strang wies nach dem Recken ein Elastizitätsmodul von 150 000 kg/cm² auf.
  • Beispiel 2
  • Auf dieselbe Weise wie in (1) von Beispiel 1 wurde ein Polystyrol mit einem Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 800 000 und einer Syndiotaktizität von 96% mit jeweils 0,1 Gew.-% Bis(2,4-di-tert.-Butylphenyl)pentaerithritoldiphosphit und Tetrakis[methylen(3,5-di-tert.-Butyl-4- hydroxycinnamat)]methan als Antioxidantien kompoundiert und mittels Extrusion aus einem Doppelschraubenextruder mit einem Durchmesser von 40 mm pelletiert.
  • Die Pellets wurden in einen Einfachschraubenextruder mit einem Durchmesser von 40 mm eingespeist, die mit einer mittig gespeisten Breitschlitzdüse an der Stirnseite ausgestattet war, und extrudiert, wobei man eine Folie mit einer Dicke von 600 um unter Bedingungen erhielt, bei denen die Temperatur des Zylinders bei 290ºC, die Temperatur der mittig gespeisten Breitschlitzdüse bei 300ºC lag und die Extrusionsgeschwindigkeit 4,2 kg/Stunde betrug. Die Kühlwalze der Folie wurde bei 55ºC gehalten.
  • Die so erhaltene transparente Folie wies eine Dichte von 1,08 g/cm³ und eine Glasübergangstemperatur von 101ºC auf. Die Folie wurde einer uniaxialen Reckbehandlung bei 108ºC unterzogen, wobei man einen Film erhielt, der in einem Reckverhältnis von 450% gereckt war. Dieser Film wurde jeweils 20 Sekunden lang unter Spannung einer thermischen Fixierbehandlung bei 190ºC und 210ºC unterzogen.
  • Die physikalischen Eigenschaften des so erhaltenen, uniaxial gereckten Films sind in Tabelle 1 angegeben.
  • Beispiele 3 und 4
  • Die in Beispiel 2 erhaltene transparente Folie wurde zu 200% oder 400% in beiden Reckrichtungen biaxial gereckt. Diese biaxial gereckten Filme wurden 20 Sekunden lang einer thermischen Fixierbehandlung unter Spannung bei 210ºC unterzogen. Die so erhaltenen, biaxial gereckten Filme sind in Tabelle 1 angegeben. Der gereckte Film wies vor dem thermischen Fixieren nach einem Recken von 400% in jeder der Längs- und Querrichtungen eine Dehnung beim Reißen von 50% auf, was eine große Verbesserung gegenüber der ungereckten Folie zeigte, die eine Dehnung beim Reißen von 2% aufwies.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Tabelle 1 zeigt die von der in Beispiel 2 erhaltenen ungereckten Folie bestimmten physikalischen Eigenschaften.
  • Beispiel 5
  • Ein Polystyrol mit einem Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 1 500 000 und einer Syndiotaktizität von 96%, das auf dieselbe Weise wie in (1) von Beispiel 1 erhalten wurde, wurde mit einem feinen Talkpulver kompoundiert, so daß man einen Gehalt von 2 Gew.-% erhielt, und dann bei 280ºC unter Verwendung einer Kalanderwalze zu einer Folie geformt. Danach wurde die Folie einer Reckung von 350% in Längsrichtung bei 115ºC unterzogen, und dann einer Reckung von 250% in Querrichtung bei 118ºC. Darüber hinaus wurde eine thermische Fixierbehandlung bei 213ºC für 20 Sekunden vorgenommen. Tabelle 1 zeigt die physikalischen Eigenschaften des so erhaltenen, biaxial gereckten Films.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Tabelle 1 zeigt die physikalischen Eigenschaften der in Beispiel 5 erhaltenen ungereckten Folie.
  • Beispiel 6
  • (1) Herstellung eines Polymeren auf Styrolbasis
  • Ein Polymer auf Styrolbasis wurde auf genau dieselbe Weise wie in (1) von Beispiel 1 hergestellt.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Das wie zuvor in (1) beschrieben erhaltene Polymer auf Styrolbasis wurde in Ethylbenzol als Lösungsmittel gegeben und unter Erwärmen aufgelöst, wobei man eine Lösung des Polymeren auf Styrolbasis in einer Konzentration von 2 Gew.-% erhält. Diese Lösung wurde in eine gut gekühlte Box aus Aluminium gegossen, wobei man ein agarähnliches Gel erhält. Dieses Gel wurde durch Absaugen auf einem Büchner-Trichter unter Druck von der Flüssigkeit befreit und dann bei Raumtemperatur 24 Stunden lang unter reduziertem Druck getrocknet, wobei man eine Gelplatte erhält. Als nächstes wurde diese Gelplatte zu einem Streifen geschnitten, der bei 130ºC in Luft in einem Reckverhältnis von 800% gereckt wurde. Es wurden die mechanischen Festigkeiten des so erhaltenen gereckten Materials bestimmt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.
  • Beispiel 7
  • (1) Herstellung eines Polymeren auf Styrolbasis
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (1) von Beispiel i durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Polymerisationstemperatur auf 5ºC eingestellt wurde, wobei man 2,8 g eines Polymeren auf Styrolbasis, d. h. Polystyrol, erhielt. Das MTP betrug 94 Gew.-%. Das so erhaltene Polymer auf Styrolbasis (MIP) wies ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 500 000, ein Zahlenmittel-Molekulargewicht von 180 000 und eine Syndiotaktizität von 95% auf.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (2) von Beispiel 6 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß das wie zuvor beschrieben in (1) erhaltene Polymer auf Styrolbasis verwendet wurde. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.
  • Beispiel 8
  • (1) Herstellung eines Polymeren auf Styrolbasis
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (1) von Beispiel 1 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Polymerisationstemperatur auf 30ºC eingestellt wurde, wobei man 9,0 g eines Polymeren auf Styrolbasis, d. h. Polystyrol, erhielt. Das MIP betrug 99 Gew.-%. Das so erhaltene Polymer auf Styrolbasis (MIP) wies ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 1 800 000, ein Zahlenmittel-Molekulargewicht von 650 000 und eine Syndiotaktizität von 98% auf.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (2) von Beispiel 6 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß das wie zuvor beschrieben in (1) erhaltene Polymer auf Styrolbasis verwendet wurde und das Reckverhältnis 700% betrug. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.
  • Beispiel 9
  • (1) Herstellung eines Polymeren auf Styrolbasis
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (1) von Beispiel 1 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Polymerisationstemperatur bei 20ºC eingestellt wurde, wobei man 4,0 g eines Polymeren auf Styrolbasis, d. h. Polystyrol, erhielt. Das MIP betrug 92 Gew.-%. Das so erhaltene Polymer auf Styrolbasis (MIP) wies ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 2 400 000, ein Zahlenmittel-Molekulargewicht von 860 000 und eine Syndiotaktizität von 100% auf.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (2) von Beispiel 6 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß das wie zuvor beschrieben in (1) erhaltene Polymer auf Styrolbasis verwendet wurde und das Reckverhältnis 600% betrug. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.
  • Beispiel 10
  • (1) Herstellung eines Polymeren auf Styrolbasis
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (1) von Beispiel 1 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Polymerisationstemperatur 0ºC und die Polymerisationsdauer 8 Stunden betrug, wobei man 1,5 g eines Polymeren auf Styrolbasis, d. h. Polystyrol, erhielt. Das MIP betrug 70 Gew.-%. Das so erhaltene Polymer auf Styrolbasis (MIP) wies ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 4 500 000, ein Zahlenmittel-Molekulargewicht von 1 600 000 und eine Syndiotaktizität von 100% auf.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (2) von Beispiel 6 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß das wie zuvor beschrieben in (1) erhaltene Polymer auf Styrolbasis verwendet wurde und das Reckverhältnis 500% betrug. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.
  • Vergleichsbeispiel 3
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (2) von Beispiel 6 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reckbehandlung weggelassen wurde. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.
  • Vergleichsbeispiel 4
  • 10,0 g Magnesiumdiethoxid wurden mit 50 ml Tetrachlortitan umgesetzt, um eine Titanverbindung herzustellen. Das Gemisch aus 1,0 mmol Bestandteilen des Titankatalysators, das die zuvor erhaltene Titanverbindung enthält, und 10 mmol Triethylaluminium wurden als Katalysator verwendet. Die Polymerisationsreaktion von 100 ml Styrol wurde 2 Stunden lang bei 70ºC in Heptan als Solvens durchgeführt, wobei man 48,7 g Polymer auf Styrolbasis, d. h. Polystyrol, erhielt, das eine isotaktische Struktur und ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 1 000 000 und ein Zahlenmittel-Molekulargewicht von 260 000 aufwies. Dieses Polymer auf Styrolbasis wies 96 Gew.-% nichtextrahierten Stoff auf, der unter Verwendung von Methylethylketon mittels desselben Verfahrens wie in (2) von Beispiel 1 extrahiert wurde. Das zuvor erhaltene Polymer auf Styrolbasis mit isotaktischer Struktur wurde auf dieselbe Weise wie in (2) von Beispiel 1 (Reckverhältnis 600%) gereckt. Von dem so erhaltenen gereckten Material wurden die mechanischen Festigkeiten bestimmt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.
  • Vergleichsbeispiel 5
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in Vergleichsbeispiel 4 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Reckbehandlung weggelassen wurde. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.
  • Beispiel 11
  • (1) Herstellung eines Polymeren auf Styrolbasis
  • In ein Reaktionsgefäß wurden 20 ml Toluol als Solvens und 0,0445 mmol Tetraethoxytitan und 4,45 mmol, als Aluminiumatome, Methylaluminoxan als Katalysatorbestandteile eingeführt und dann 110 ml Styrol bei 20ºC dazugegeben, um 7 Stunden lang eine Polymerisationsreaktion durchzuführen. Nach beendeter Reaktion wurde das Produkt mit einem flüssigen Gemisch aus Salzsaure und Methylalkohol gewaschen, um die Katalysatorbestandteile zu zersetzen und zu entfernen. Nachfolgendes Trocknen ergab 1,7 g eines Polymeren auf Styrolbasis, d. h. Polystyrol. Der MIP betrug 98 Gew.-%. Das so erhaltene Polymer auf Styrolbasis wies ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 3 040 000, ein Zahlenmittel-Molekulargewicht von 1 220 000 und eine Syndiotaktizität von 99% auf.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Das wie zuvor in (1) beschrieben erhaltene Polymer auf Styrolbasis wurde in p-Xylol als Solvens gegeben und unter Erwärmen aufgelöst, wobei man eine 1 Gew.-%-ige Lösung des Polymeren auf Styrolbasis erhielt. Diese Lösung wurde in eine flache Schale gegossen, wobei man ein starres, agarartiges Gel erhielt. Dieses Gel wurde mit Aceton gewaschen, und eine Gelmatte wurde mittels Kompression erhalten. Diese Gelmatte wurde zu einem Streifen geschnitten, der bei Raumtemperatur 10 Stunden lang unter reduziertem Druck getrocknet wurde. Dieser Streifen wurde in einem Reckverhältnis von 700% durch Festphasen- Coextrusion bei 150ºC in Luft zusammen mit Poly(4-methylpenten-1) gereckt. Von dem so erhaltenen gereckten Material wurden die mechanischen Festigkeiten bestimmt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.
  • Beispiel 12
  • (1) Herstellung eines Polymers auf Styrolbasis
  • Es wurde ein Polymer auf Styrolbasis in genau derselben Weise wie in (1) von Beispiel 11 hergestellt.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Das wie zuvor beschrieben in (1) erhaltene Polymer auf Styrolbasis wurde in Chloroform als Lösungsmittel gegeben und unter Erwärmen aufgelöst, wobei man eine Lösung des Polymeren auf Styrolbasis in einer Konzentration von 0,1 Gew.-% erhielt. Diese Lösung wurde in eine gut gekühlte Box aus Kupfer gegossen, wobei man ein agarartiges weiches Gel erhielt. Dieses Gel wurde mittels Absaugen auf einem Büchner-Trichter unter Kompression von der Flüssigkeit befreit und dann bei Raumtemperatur 10 Stunden lang unter reduziertem Druck getrocknet, wobei man eine Gelplatte erhielt. Als nächstes wurde diese Gelplatte zu einem Streifen geschnitten, der einer Reckbehandlung in einem Reckverhältnis von 700% bei 150ºC in Luft mittels Festphasen-Coextrusion zusammen mit Poly(4-methylpenten-1) unterzogen wurde. Tabelle 2 zeigt die mechanischen Festigkeiten des so erhaltenen gereckten Materials.
  • Beispiel 13
  • (1) Herstellung eines Polymeren auf Styrolbasis
  • Es wurde dasselbe Verfahren wie in (1) von Beispiel 11 durchgeführt, mit der Ausnahme, daß die Polymerisationstemperatur 50ºC und die Polymerisationszeit 80 Minuten betrug, wobei man 2,2 g eines Polymeren auf Styrolbasis erhielt. Das MIP betrug 97 Gew.-%. Das so erhaltene Polymer auf Styrolbasis wies ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 940 000, ein Zahlenmittel-Molekulargewicht von 380 000 und eine Syndiotaktizität von 97% auf.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Durch Gießen wurde ein Film aus dem wie zuvor beschrieben in (1) erhaltenen Polymeren auf Styrolbasis unter Verwendung von Chloroform als Lösungsmittel erhalten. Diese gegossene Folie wurde zu einem Streifen geschnitten, der auf dieselbe Weise wie in (2) von Beispiel 11 gereckt wurde, wobei man ein in einem Reckverhältnis von 700% gerecktes Material erhält. Tabelle 2 zeigt die mechanischen Festigkeiten des so erhaltenen gereckten Materials.
  • Beispiel 14
  • (1) Verfahren zur Herstellung eines Polymers auf Styrolbasis
  • In ein Reaktionsgefäß wurden 180 ml Toluol als Lösungsmittel und 0,15 mmol Tetraethoxytitan und 15 mmol, als Aluminiumatom, Methylaluminoxan als Katalysatorbestandteile eingeführt und dann ein Gemisch aus 145 mmol Styrol und 15 mmol p-Methylstyrol bei 30ºC dazugegeben, um 2 Stunden lang die Polymerisierungsreaktion durchzuführen. Nach beendeter Reaktion wurde das Produkt mit einem flüssigen Gemisch aus Salzsäure und Methylalkohol gewaschen, um die Katalysatorbestandteile zu zersetzen und zu entfernen. Nachfolgendes Trocknen ergab 22 g eines Polymeren auf Styrolbasis. Als nächstes wurde dieses Polymer einer Extraktion in einem Soxhletapparat mit Methylethylketon als Solvens unterzogen, wobei man 99 Gew.-% des unextrahierten Stoffes erhielt. Dieses Material wies ein Gewichtsmittel-Molekulargewicht von 960 000, ein Zahlenmittel-Molekulargewicht von 460 000 und einen Schmelzpunkt von 225ºC auf. Dabei betrug der Gehalt des p-Methylstyrolrestes 23 Mol-% und bei der Analyse mittels ¹³C-NMR wurden Absorptionsbanden bei 145,11 ppm, 145,22 ppm und 142,09 ppm gefunden, die auf eine co-syndiotaktische Struktur ähnlich der des Copolymeren, das in der Beschreibung der japanischen Patentanmeldung 62-017973 angegeben ist, hinweisen.
  • (2) Herstellung eines geformten Gegenstands
  • Eine Gelplatte wurde auf dieselbe Weise wie in (2) von Beispiel 12 hergestellt, mit der Ausnahme, daß die Verwendung des wie zuvor beschrieben in (1) erhaltenen Polymeren auf Styrolbasis und p-Xylol als Solvens verwendet wurden, und man erhielt durch Recken desselben ein gerecktes Material mit einem Reckverhältnis von 700%. Tabelle 2 zeigt die mechanischen Festigkeiten des so erhaltenen gereckten Materials. Tabelle 1 Reckverhältnis, % Längsrichtung Querrichtung Temperatur des thermischen Fixierens, ºC Zugfestigkeit kg/cm² (längs/quer) Elastizitätsmodul Temperatur der thermischen Deformation Beispiel 1 Vergleichsbeispiel 1 *1 Die Temperatur der thermischen Deformation wurde durch thermomechanische Bestimmung (TMA) bestimmt. Tabelle 2 Polymer auf Styrolbasis Gewichtsmittel-Molekulargewicht Zahlenmittel-Molekulargewicht Syndiotaktizität % Reckverhältnis Elastizitätsmodul kg/cm² Beispiel 6 Vergleichsbeispiel 3
  • Möglichkeit der gewerblichen Anwendung
  • Geformte Gegestände oder insbesondere geformte Gegenstände wie Fasern, Folien, Bänder und dergleichen gemäß der vorliegenden Erfindung weisen stark verbesserte mechanische Festigkeiten oder insbesondere einen stark verbesserten Elastizitätsmodul auf, der durch eine Reckbehandlung verliehen wird, während die Wärmebeständigkeit als eine inhärente Eigenschaft eines Polymeren auf Styrolbasis mit syndiotaktischer Struktur erhalten bleibt.
  • Demgemäß können die geformten Gegenstände eines erfindungsgemäßen Polymeren auf Styrolbasis umfassend und effizient in verschiedenen Anwendungen, einschließlich Seilen, Kabeln, verstärkten Verbundmaterialien usw., eingesetzt werden.

Claims (1)

  1. Geformter Gegenstand aus einem Polymeren auf Styrolbasis, der durch Recken eines Polymeren auf Styrolbasis mit einem Gewichtsmittel-Molekulargewicht von mindestens 100 000 und einer mittels kernmagnetischer Resonanzspektrometrieanalyse mit einem Kohlenstoffisotop bestimmten Stereospezifität der Syndiotaktizität von mindestens 85% in der racemischen Pentade auf mindestens 200% beim uniaxialen Recken und mindestens 150% in jeder Richtung beim biaxialen Recken hergestellt ist.
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