DE3439845A1

DE3439845A1 - Verfahren zur bestimmung der aussetzung eines koerpers gegenueber neutronen

Info

Publication number: DE3439845A1
Application number: DE19843439845
Authority: DE
Inventors: Raymond Gold; William Nordell Richland Wash. McElroy
Original assignee: US Department of Energy
Current assignee: US Department of Energy
Priority date: 1983-11-01
Filing date: 1984-10-31
Publication date: 1985-05-09
Also published as: FR2554232B1; GB2148583A; US4622200A; FR2554232A1; GB8426697D0; CA1237829A; GB2148583B; BE900962A

Description

ο-

R 7630

Verfahren zur Bestimmung der Aussetzung eines Körpers gegenüber Neutronen

Die Erfindung bezieht sich allgemein auf ein Verfahren zur Bestimmung der Aussetzung eines Objekts, wie beispielsweise eines Reaktordruckgefäßes gegenüber Neutronen, und die Erfindung bezieht sich ferner auf die Bestimmung der Konzentrationen der Bestandteile für dieses Subjekt. Es handelt sich hier um ein radiometrisches Verfahren, welches auf der Tatsache basiert, daß ein solches Aussetzen gegenüber Neutronen (Neutronenbelichtung) Radioaktivität in der Form charakteristischer Gammastrahlen induziert.

Die vorliegende Offenbarung bezieht sich speziell auf ein System, welches ursprünglich entwickelt wurde, um durch ein nicht-destruktives Verfahren die Reaktordruckgefäß-Neutronenbelichtung zu bestimmen. Solche Bestimmungen sind wichtig für die Feststellung der vorgesehenen brauchbaren Lebensdauer eines aktiven Kernreaktors. Dieses nicht-destruktive Verfahren ist eine Alternative zu üblichen Verfahren, bei denen direkt die Aktivität in einem Probengebiet gezählt wird, welches körperlich aus dem Druckgefäß entfernt wird.

(ο

Das vorliegende Verfahren der Neutronendosimetrie verwendet verfügbare kontinuierliche Gammastrahlenspektrometrie-Verfahren in einem speziellen physikalischen Anwendungsfall, um ein effektives nicht-destruktives Testen für die Kernreaktorindustrie vorzusehen. Eine tragbare Sonde mit einem speziellen abgeschirmten Sektor wird teilweise einer oder mehreren Oberflächen ausgesetzt, und zwar über eine Collimator-Öffnung, die zum getesteten Oberflächengebiet sich öffnet. Durch Messung des sich ergebenden kontinuierlichen Spektrums der detektierten Gammastrahlen bei unterschiedlichen Energieniveaus und durch Aufzeichnung von einem oder mehreren Flußdichte-Spitzenwerten der Gammastrahlen bei Energieniveaus, die charakteristisch für die Neutronen-Belichtung sind, kann man mathematisch eine Beziehung herleiten zwischen den Flußdichte-Spitzenwerten und der räumlichen Aktivitäts-Dichte. Da diese Beziehung jedoch auch eine zweite Unbekannte umfaßt - den Neutronen-Dämpfungskoeffizienten des getesteten Objekts - ist es notwendig, entweder gesonderte Tests zur Messung des Neutronen-Dämpfungskoeffizienten durchzuführen, oder aber man muß einen weiteren Satz von Messungen vornehmen mit einer anderen Collimator-Anordnung bei einem zweiten Raumwinkel, um sodann mathematisch die sich ergebenden Beziehungen zu lösen, um so die zwei Unbekannten in diesen Gleichungen ausgedrückten Größen zu bestimmen. Sobald der räumliche Aktivitäts-Dichtewert der Gammastrahlen bei den charakteristischen Energieniveaus identifiziert ist, kann man deduktiv Information ableiten, und zwar betreffend die räumliche Verteilung der Neutronen-Belichtung, und zwar unter Verwendung bekannter Beziehungen zwischen den räumlichen Aktivitäts-Dichtewerten und der Neutronen-Belichtung.

Eine allgemeine Diskussion des Compton-Effekts in lithium-gedrifteten Germanium-Detektoren verwendet bei der Gammaspektroskopie kann man dem US-Patent 3 612 869 und dem US-Patent 3 527 944 entnehmen. Eine collimierte Strahlungsanordnung zur sequentiellen Belichtung von Teilen eines Objekts gegenüber Röntgenstrahlung ist in US-PS 4 203 037 offenbart. Weitere allgemein

von Interesse seiende US-Patente sind die folgenden: 3 483 376, 4 345 153, 2 998 55o, 3 786 253, 3 o43 955, 3 225 und 3 311 77o.

Es sei darauf hingewiesen, daß die Versprödung der Reaktordruckgefäßstähle ein signifikanter Faktor bei der Bestimmung der erwarteten brauchbaren Lebensdauer des Druckgefäßes ist. Weil Schweißungen im allgemeinen die schwächsten Zonen bei solchen Gefäßen sind, bestimmt ihre voraussichtliche Lebensdauer üblicherweise die produktive Lebensdauer des Gefäßes. Da Kupfer eine entscheidende Variable ist, die zu der durch die Radioaktivität induzierten Versprödung der Stahlkörper beiträgt, ist die Fähigkeit der nicht-zerstörbaren Bestimmung oder Messung der Kupferkonzentration in den Druckgefäßgrundmetallen und insbesondere in den Schweißungen außerordentlich zweckmäßig. Die vorliegende Erfindung sieht nicht ein Verfahren zur nicht-destruktiven Bestimmung der Neutronen-Belichtung von bestrahlten Körpern vor, sondern kann auch dazu verwendet werden, um die Kupferkonzentration zu messen und auch die Konzentrationen von anderen Bestandteilen, und zwar von den Druckgefäßbasismetallen und Schweißungen.

Ein Ziel der vorliegenden Erfindung besteht darin, ein effektives, nicht-destruktives (nicht-zerstörendes) Verfahren vorzusehen, und zwar zur Messung der Neutronen-Belichtung eines Objjektes unter Verwendung eines tragbaren Detektors der die Notwendigkeit für die körperliche Probenentnahme der Struktur des Objektes eliminiert.

Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung besteht darin, ein effektives Verfahren anzugeben, um bekannte Beziehungen zwischen den Gammastrahl- und Neutronenkomponenten des gemischten Strahlungsfeldes, welches typischerweise in Reaktorumgebungen auftritt, auszunutzen, um die Gammastrahlmeßverfahren indirekt als Neutronen-Belichtungsmeßverfahren auszunutzen.

Ein weiteres Ziel der vorliegenden Erfindung besteht darin, das obenerwähnte nicht-destruktive Neutronen-Belichtungsbestimmungsverfahren dazu zu verwenden, daß man zusätzlich die Konzentration der unterschiedlichen Bestandteile in einem interessierten bestrahlten Objekt bestimmt.

Weitere Vorteile, Ziele sowie weitere neue Merkmale der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung und auch den Zeichnungen sowie bei der praktischen Anwendung der Erfindung»

Um die vorgenannten sowie weitere Ziele zu erreichen, sieht das erfindungsgemäße Verfahren grundsätzlich folgende Schritte vor: Aussetzen eines Gammastrahlendetektors gegenüber einem begrenzten Teil des Oberflächengebiets des Objekts durch eine Collimator-Öffnung, elektronische Messung des Spektrums der detektierten Gammastrahlen an unterschiedlichen Energieniveaus, Aufzeichnung des Plußdichte-Spitzenwerts eines ausgewählten Energieniveaus,welches charakteristisch für die Neutronen-Belichtung ist, Identifikation der räumlichen Aktivitätsdichte aus seiner Beziehung mit dem gemessenen Flußdichte-Spitzenwert und Ableitung von Information betreffend die Neutronen-Belichtung dadurch, daß man seine bekannte Beziehung mit dem identifizierten räumlichen Aktivitätsdichtewert verwendet.

Gemäß einem weiteren Aspekt der Erfindung kann das erwähnte nicht-destruktive Neutronen-Belichtungsbestimmungsverfahren auch verwendet werden für die Messung von Bestandteil-Konzentrationen des bestrahlten Objekts, und zwar Quantifizierung von Spitzen in dem Gammastrahlenspektrum infolge der Aktivation der jeweiligen Bestandteile.

Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen anhand der Zeichnung; in der Zeichnung zeigt:

Fig. 1 eine schematische Ansicht des beim Ausführen

des erfindungsgemäßen Verfahrens verwendeten Geräts;

Fig. 2 ein vereinfachtes Flußdiagramm der Verfahrens

schritte .

Die folgenden Veröffentlichungen und Auszüge seien zum Inhalt der vorliegenden Offenbarung gemacht:

Eine allgemeine Beschreibung der Möglichkeit zur Durchführung der Neutronen-Dosemetrie durch kontinuierliche Gammastrahlenspektrometrie wurde in dem Artikel von R. Gold "Estimates of High Energy Gamma and Neutron Flux from Continous Gamma-Ray Spectrometry" gegeben; vgl. dazu LWR Pressure Vessel Irradiation Surveillance Dosimetry Quarterly Progress Report, Juli-September 1978, NÜREG/CR-0551 HEDL-TME 78-7, Hanford Engineering Development Laboratory, Richland, WA, USA, Seiten. HEDL37-HEDL48 (1979) .

Die Komplementarität der Komponenten eines gemischten Strahlungsfeldes wurde in einem Artikel von R. Gold eingeführt, mit dem Titel "Compt.~on Recoil Gamma-Ray Spectroscopy", Nucl. Instr. Methods, Band 84, Seiten 173-194 (1970. Insbesondere für gemischte Strahlungsfelder in einer ReaktorUmgebung besitzen die Neutronen- und Gammastrahlen-Komponenten eine starke Beziehung. Diese Beziehung wird durch das Vorhandensein von intensiven Gammastrahlenspitzen oberhalb des Gammakontinuums bei charakteristischen und identifizierbaren Gammastrahlen-Energien manifestiert

Die Fähigkeit, komplexe Gammastrahlen-Kontinua in Reaktorumgebungen zu messen, und zwar durch die Compton Recoil Gammastrahlenspektrometrie ist wohl anerkannt, wie sich aus folgenden Literaturstellen ergibt:

ΛΟ

R. Gold und B.J. Kaiser, "Reactor Gamma Spectrometry: Status", Proceedings of the Third ASTM-Euratom International Symposium on Reactor Dosimetry, Ispra (Varese), Italy, Oktober 1-5, 1979 EUR 6813, Band II, 1160 (1980).

R. Gold und B.J. Kaiser, Gamma-Ray Spectrometry, W.N. McElroy, Ed-, LWR Pressure Vessel Dosimetry Improvement Program: PCA Experiments and Blind Test, NUREG/CR-1861, Seite 5.2-1-34 (1981);

R. Gold, B.J. Kaiser und J.P. NcNeece, "Gamma-Ray Spectrometry in Light Water Reactor Environments", Poirtj ASTM EURATOM International Symposium on Reactor Dosimetry, NBS, Washington, D.C. USA, März 1982.

Kürzliche Arbeiten für die Reaktoraufbereitung der Einheit 2 des Three Mile Island-Reactors zeigtn, daß das einzigartige Compton-Gammastrahlen-Spektrometer, welches in den obengenannten Literaturstellen beschrieben wurde, in sehr intensiven Gammafeldern betrieben werden kann. In der Tat zeigten diese Bemühungen, daß Felder bis zu ungefähr 2000 R/Stunde vorliegen können, und zwar unter Verwendung von abgeschirmten Collimatoren und geeigneten Konstruktionen. Diese Arbeit ist in dem folgenden Report beschrieben: J.P. McNeece, B.J. Kaiser, R. Gold und W.W. Jenkins, "Fuel Assessment of the Three Mile Island Unit 2 Makeup Demineralizers by Continuous Gamma-Ray Spectrometry", HEDL-7285 (1983).

Die Signifikanz von Kupfer in Reaktordruckgefäßstählen wird in dem Artikel von W.N. McElroy u.a. diskutiert: "LWR Pressure Vessel Surveillance Dosimetry Improvement Progam", 1982, Jahresbericht, Abschnitt 2.4.1, NUREG/CR-2805, Band 3, HEDL-TME 82-20 (1983).

Fig. 1 zeigt schematisch die Konfiguration einer Vorrichtung oder eines Geräts zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens bezüglich eines Objekts, welches gegenüber Neutronen-

Bombardement ausgesetzt ist, und zwar kann es sich bei dem Objekt beispielsweise um die Wand eines Reaktordruckgefäßes handeln. Eine ausgewählte Wandstruktur 10 mit entgegengesetzt liegenden Wandoberflächen 11 und 12 ist mit einer Wanddicke T dargestellt. Der Festkörper lithium-gedriftete Siliciumdetektor 13 des Compton Recoil Gammastrahlenspektrometers 14 ist innerhalb eines komplementären Hohlraums 15 einer geeigneten Abschirmung 16 angeordnet, und zwar verwendet zur Verminderung der Gesamtgamma-Intensität auf einige wenige R/Stunde. Die Abschirmung 16 ist typischerweise aus Blei aufgebaut. Der Spektrometer 14 ist betriebsmäßig mit einem Computer 17 verbunden, der derart programmiert ist, daß er die obenbeschriebenen Rechnungs- und Ableitungsschritte ausführt.

Die Abschirmung 16 besitzt eine Collimator-Öffnung 18, die durch eine Seite der Abschirmung ausgebildet ist und auf eine Oberfläche des zu testenden Objekts hinweist. In einer typischen Struktur hat die Abschirmung 16 eine zylindrische externe Form und ist mit einer einen kleinen Durchmesser aufweisenden zylindrischen Collimator-Öffnung ausgestattet, welche die Mitte des Detektors 13 schneidet. Die Öffnung 18 kann koaxial mit der Zylinderaußenoberflache der Abschirmung ausgebildet sein, kann aber auch gegenüber dieser Achse versetzt sein, und zwar abhängig von der Natur der Hintergrundstrahlungspegel, die in den Gammasträhl-Meßschritten gewünscht sind.

Fig. 2 zeigt das Verfahren als Flußdiagramm. Der oberste Kasten 20 gibt den Schritt des Abtastens oder Traversierens der Oberfläche 11 oder 12 durch den abgeschirmten Detektor 13 an, wobei der Detektor 13 teilweise.gegenüber dem Oberflächengebiet durch die Collimator-Öffnung 18 ausgesetzt ist. Der nächste Kasten 21 zeigt an, daß die Spitzenwerte in den GammastrahlenSpektren aufgezeichnet werden. Die aufgezeichneten Werte bei den Energieniveaus, die charakteristisch für die Strahlung sind, welche sich aus der Neutronenbelichtung ergibt, können für die weitere Verarbeitung ausgewählt werden. Kasten 22 bezeichnet den

Schritt, wo die ausgewählte Spitzenwertinformation durch bekannte mathematische Beziehungen mit der räumlichen Aktivitätsdichte in Beziehung gesetzt wird. Kasten 23 bezeichnet den Schritt der Herleitung der Neutronen-Belichtungswerte oder der Bestandteilskonzentrationswerte aus der räumlichen Aktivitätsdichte-Information.

Das erfindungsgemäße Verfahren umfaßt eine neue und nicht nahegelegte Anwendung der sehr allgemeinen Konzepte, die in den obengenannten Publikationen beschrieben wurden, und zwar eine Anwendung auf ein praktisches Verfahren zur nicht-destruktiven Auswertung der Neutronen-Belichtung in einem Objekt, wie beispielsweise in einer Reaktordruckgefäßwand. Für die Reaktordruckgefäß-Neutronen-Dosimetrie würde der Reaktor normalerweise nicht während des Testens abgeschaltet werden. Die Messungen könnten auf beiden Seiten der Wand ausgeführt werden, und zwar abhängig von der Zugängigkeit. Beispielsweise könnte man auf der Kernseite des Reaktordruckgefäßes den abgeschirmten Compton-Spektrometerdetektor in einer Eckbrennstoffanordnungsstelle anordnen, um so die maximale Belichtung zu messen, die durch die Reaktordruchgefäßwände aufgenommen wird. Die Messung auf der anderen Seite, beispielsweise im Reaktorhohlraum, hatte den Vorteil eines verminderten Hintergrundes.

Obwohl dies hier nicht speziell diskutiert ist, kann die Anwendung dieses Verfahrens bei Messungen erfolgen, während des Niedrigleistungsstartens oder möglicherweise während des Hochleistungsbetriebs, so daß auch diese Betriebszustände nicht von der Erfindung ausgeschlossen sind. Der Hauptunterschied wäre hier die Beobachtung von neutronen-induzierten Einfang (capture) Y -Strahlen aus den Eisen- und Bestandteilselementen, die interessieren.

Bei der Durchführung dieser Tests unter Verwendung des allgemein in Fig. 1 gezeigten Geräts zieht der Detektor 13 die Wandstruktur 10 durch die Collimator-öffnung 18, die einen Spalt mit dem

Durchmesser d- und eine Länge x- besitzt. Die absolute Flußintensität eines charakteristischen Gammastrahls,beobachtet bei der Energie έ. , was als I, (£ ) ausgedrückt wird, ergibt sich die folgende Gleichung:

A(s)e" ^V⁵C(S)(Is . 0)

In der obigen Gleichung ist A(s) die absolute Aktivität pro Einheitsvolumen bei einer Tiefe s in der Wandstruktur 10. Die Tiefenvariable s wird von der Außenoberfläche 11 der Wandstruktur 10 aus gemessen, wie dies in Fig. 1 dargestellt ist. Auf einer Tiefe s ist Λ (s) der Raumwinkel, projiziert durch die Collimator-öffnung 18 und μ(£, ) ist der Dämpfungskoeffizient der Wandstruktur 10 für Gammastrahlen der Energie ς_ . Der Raumwinkel51(s) wird durch die folgende Gleichung gegeben:

	fi(s)	= tan"¹(d/2x₁, d	/	rde	•	Zn / r s^nedi
		folgendes gilt:	0		O J^
Dabei	IStOC₁	1 - cos ^ei	.h.	der	halbe Winke]
tors,	so daß

(2)

DaJL (s) unabhängig von s ist und eine Funktion nur von der CoI-limatoreigenschaft ^1 ist, so kann sie identifiziert werden

Die räumliche Abhängigkeit der Aktivitätsdichte A(s) hatte, wie bereits gezeigt, ein exponentielles Verhalten, was sich

aus der folgenden Literaturstelle ergibt: LWR Pressure Vessel Dosimetry Improvement Program: PCA Experiments and Blind Test (a.a.O.). Daher kann man die räumliche Aktivitätsdichte wie folgt ausdrücken:

A(s) - Ce^Xs . (3)

Hierbei ist C eine Konstante, d.h. C = A(o), was die Aktivitätsdichte an der Oberfläche darstellt und Λ. ist der Neutronen-Dämpfungskoeffizient des Reaktordruckgefäßes. Unter Verwendung von Gleichung (2) und (3) in Gleichung (1) findet man das Quadraturergebnis :

I₁U₀J-C^)₁₁-.-" j . _w

Unter Verwendung numerischer Schätzungen in Gleichung (4) kann man zeigen, daß der Exponentialausdruck für viele Anwendungsfälle vernachlässigbar ist, wobei sich in diesem Falle die Gleichung (4) auf folgende reduziert:

(5)

Die Konstanten C und \ der parametrischen Repräsentation der Aktivitätsdichte können aus den Gleichungen (4) oder (5) auf eine Anzahl von wenigen bestimmt werden. Die Gleichung (5) wird bei dieser Behandlung aus Gründen der Einfachheit verwendet. Da eine allgemeinere Behandlung leicht aus Gleichung (4) in analoger Weise erhalten werden kann, sind nur die Ergebnisse dieser allgemeinen Behandlung angegeben.

Ab

Der Neutronen-Dämpfungskoeffizient \ kann in gesonderten Bezugspunktfeldeichungsexperimenten gemessen werden, die ausgeführt werden bezüglich des getesteten Objekts, wie beispielsweise den Leichtwasserreaktordruckgefäßmodellen, die in kritischer Anordnung sich befinden, wie dies in der folgenden Literaturstelle beschrieben ist: LWR Pressure Vessel Dosimetry Improvement Program: PCA Experiments and Blind Test. Unter Verwendung dieses Wertes von Λ kann die Gleichung (4) oder (5) direkt für C gelöst werden.

Andererseits können die beiden Parameter C und >>» als Unbekannte angesehen werden, wobei in diesem Fall eine zusätzliche Messung erforderlich ist. Es wird daher eine zweite Messung in Betracht gezogen, und zwar mit einem unterschiedlichen Collimator mit einem Raumwinkel -SL(^₂) » ^er einen Winkel θ bildet bezüglich der Reaktordruckgefäßoberfläche. Unter Verwendung der obigen Ergebnisse kann für diesen Fall gezeigt werden, daß folgendes gilt?

)
⁰

Dabei ist:

Ι₂(ε ) - ^C"^(a^ Γΐ - β-^(μ"^λ2)Τ21 . (6)

⁰ () L ^J

(U-X₂)

X₂ « λ cos β , (7a)

T/cos ^f . . (7b)

₇ > findet man wiederum, daß der Exponentialausdruck für viele Anwendungsfälle vernachlässig werden kann, so daß folgendes gilt:

I, U ) * Cn(at) . (8)

⁰ V-Xi

Bildet man das Verhältnis der Gleichungen (5) zur Gleichung (8), so findet man:

was in die folgende Form gebracht werden kann:

•Hi¹·· . " ^(9a)

wobei folgendes gilt:

ο·(«2)\ . (9b)

Μ·ι)/

Die Konstante <? kann in Ausdrücken der SI(Li) Gammastrahlenspektrometerergebnisse ausgedrückt werden, wobei I₁ ( s. _o) und I₂(^ ) mit den zwei unterschiedlichen Collimatoren erhalten wurde. Infolgedessen liefert die Verwendung der Gleichung (7a) in der Gleichung (9a) eine Beziehung, die für χ gelöst werden kann. Man findet:

00)

Dieser Wert von X kann sodann in Gleichung (5) oder Gleichung (8) verwendet werden, um C zu bestimmen.

Das allgemeinere Ergebnis, welches sich aus den Gleichungen (4) und (6) ergibt, ist das folgende:

(11)

dabei ist 6 wiederum die in Gleichung (9b) gegebene Konstante. Die Gleichung (11) ist eine transcendentale Beziehung, die für

Λ iterativ gelöst werden kann. Praktisch würde man den iterativen Prozeß mit der angenäherten Lösung, gegeben durch Gleichung (10) starten. Nach der interativen Bestimmung von Λ können die Gleichungen (4) oder (6) zum Auffinden von C verwendet werden.

Ein weiterer zu betonender Punkt ist der Vorteil der verminderten Hintergrundstörungen, was sich für Messungen ergäbe, die bei einem Winkel θ bezüglich der Senkrechten der Reaktordruckgefäßoberfläche ergäbe. Hier kann der Winkel θ derart gewählt werden, daß das collimierte Spektrometer nicht mehr direkt die Leckstrahlung vom Kern sieht, die durch das Reaktordruckgefäß hindurchdringt. Infolgedessen können die Messungen mit zwei unterschiedlichen Collimatoren, die die Winkel Θ.. bzw. Θ- vorsehen, ausgeführt werden, und zwar bezüglich der Senkrechten der Reaktordruckgefäßoberfläche. Unter diesen Bedingungen ergibt sich:

■ι

(13)

Unter Verwendung dieser Gleichungen (10) und (11) ergibt sich allgemein

A-u/ 6-

6 COS βχ

- COSO₂ )

bzw.

Hier ist wiederum S durch die Gleichung (9b) gegeben und es gilt:

Aj ·- A COS B₁ A₂ · A «OS fl₂ ■ T/COS βj

T₂ * T/COS J₂

06)

Man kann ohne weiteres zeigen, daß die Gleichungen (14) und (15) der richtigen Grenzbedingungen für Θ.. ■* ο genügen, wodurch die Gleichungen (10) bzw. (11) reduziert werden. Wie zuvor kann die Lösung Λ der Gleichung (14) in den Annäherungen verwendet werden, die aus den Gleichungen (12) oder (13) erhalten werden, d.h. wenn der Exponentialausdruck in diesen Gleichungen vernachlässigt wird, um so C zu liefern. Analog kann das allgemeinere Ergebnis dadurch erhalten werden, daß man die iterative Lösung von X gefunden aus Gleichung (15), entweder in Gleichung (12) oder (13) verwendet, um C zu liefern.

Tatsächlich haben in-situ Gammastrahlenkontinua in Reaktorumgebungen zahlreiche Spitzen, die oberhalb des allgemeinen Kegels des Continuums beobachtet werden. Ferner gibt es keine Ein-

schränkung hinsichtlich der Anzahl unterschiedlicher Spitzen, die auf absolute Aktivitätsdichte analysiert werden können. Diese unterschiedlichen Spitzen ergeben sich aus Neutronen-Reaktionen mit den Bestandteilsisotopen des Reaktordruckgefäßes oder aus Messungen von der Innenseite des Gefäßes, rostfreien Stahl- oder Eisen-Bestandteilen des Kernbehälters, der thermischen Abschirmung und/oder der Auskleidung auf der Reaktordruckgefäßwandoberfläche 12, wobei das Potential nicht nur für die Bestimmung des Neutronen-Belichtungsflußes besteht, sondern auch für die Energiespektralinformation. Alle diese Daten können verwendet werden bei der Entfaltung oder den Einstellcodes der kleinsten Quadrate in der gleichen Weise wie die radiometrische Dosemetrie in üblicher Weise analysiert wird.

Ferner muß darauf hingewiesen werden, daß Begrenzungen hinsichtlich der Zugänglichkeit für das collimierte Si(Li) Spektrometer bestehen. Für bestimmte Reaktorkonstruktionen ist der Reaktorhohlraum zu klein, um das Einsetzen des collimierten Spektrometerdetektors zu gestatten. Auf der Kernseite kann die thermische Abschirmung, Platte oder Behälter, zwischen dem collimierten Spektrometerdetektor liegen und dem Reaktordruckgefäß. In diesem Falle wird das Verfahren in der Tat auf die spezielle Konfiguration, gesehen durch den Collimator, angewandt. Oftmals kann man den collimierten Si(Li) Spektrometerdetektor in Reaktorinstrumentrohre einsetzen, was eine klare Sicht des Reaktordruckgefäßes gestattet. Der Vorteil der Betrachtung der freien Reaktordruckgefäßoberfläche liegt in einem verbesserten Signal zum Hintergrundverhältnis für die Quantifizierung der Aktivität innerhalb des Reaktordruckgefäßes. Darüberhinaus kann die Neutronen-Dosimetrie für das Reaktordruckgefäß ohne die Notwendig einer Extrapolation ausgeführt werden.

Zusätzlich zur Bestimmung der Neutronen-Belichtung kann das gleiche nicht-destruktive Verfahren zur Bestimmung der Konzentrationen unterschiedlicher Bestandteile des Objekts verwendet

werden, und zwar durch Messung des absolute Flusses der charakteristischen Gammastrahlen von der Radioaktivität, die in diesen Bestandteilen durch Neutronen-Belichtung induziert wurde. Beispielsweise ist, wie bereits erwähnt, die Kupferkonzentration eine bedeutsame Variable, welche für die durch Bestrahlung induzierte Versprödung der Reaktordruckgefäßstähle verantwortlich ist. Demgemäß ist die Kupferkonzentration ein kritischer Faktor hinsichtlich der Bestimmungen des Endes der Lebensdauer für Kernleistungsreaktordruckgefäße (PV). Die Kupferkonzentration ist nicht nur wichtig hinsichtlich PV-Grundmetallen, ist vielmehr von besonderer Wichtigkeit hinsichtlich PV-Schweißungen.

Die gleiche Ausrüstung und Verfahren für die Neutronen-Belichtung sbeStimmungen, die oben beschrieben wurden, können auch verwendet werden, um die Kupferkonzentration der PV-Basismetalle und Schweißungen zu bestimmen. Zur Bestimmung solcher PV-Kupferkonzentrationen würden die Messungen unmittelbar nach dem Abschalten des Leistungsreaktors vorgenommen werden. Zwei Radionuklide werden durch Neutronen-Einfangen an natürlichem Kupfer erzeugt, nämlich Cu und Cu. Während die kurze Halbwertszeit von Cu nur 5,1 Minuten beträgt, was dieses Readionuklid zur Anwendung in dieser Erfindung nicht praktikabel macht, be-

64
sitzt Cu eine 12,7stündige Halbwertszeit und kann demzufolge für PV-Beobachtungen verwendet werden. Innerhalb einiger weniger Stunden nach dem Abschalten kann das collimierte Si(Li)-Compton-Spektrometer zur Messung von PV-Gammaspektra zusammengesetzt werden.

Zwei Kandidaten an Gammastrahlen existieren in dem Cu Zerfall, nämlich der 1,346 MeV übergang von dem Niedrigintensitätselektroneneinfangzweig (0,6%) und die Auslöschungsstrahlung bei 0,511 MeV vom Positronzerfallzweig (19%). Die vorausgegangenen Neutronen-Belichtungsanalyse für Spitzenintensitäten oberhalb des allgemeinen Niveaus des Gammacontinuums ist auch für diese bei-

64

den Gammastrahlen aus Cu anwendbar.

59 Gammastrahlenspxtzen infolge der Zerfalls von Fe existieren

59 in den gleichen spektralen Messungen. Das Fe Radionuklid (45,5 Tage Halbwärtszeit) wird durch Neutronen-Einfangung an natür-

CO

lichem Eisen erzeugt, wobei Fe bei einem Niveau von 0,3%

59 existiert. Zwei Kanditatenspitzen aus Fe existieren, und zwar der Übergang bei 1 ,292 MeV (45%) und der Übergang beil,099 MeV (53%). Wiederum unter Verwendung der oben angegebenen Neutronen-

59

Belichtungsanalyse kann die absolute Fe Aktivität pro Einheitsvolumen A(s) quantifiziert werden. Infolgedessen kann man unterVerwendung der Gleichung (3) für die Cu Aktivität pro Einheitsvolumen folgendes schreiben.

59

und für die Fe Aktivität pro Einheitsvolumen kann man folgendes schreiben:

A₂(s) ' C₂e ^Xs . (18)

Die Cu und Fe Aktivitäten pro Einheitsvolumen auf eine Tiefe s können einfach in Ausdrücken des thermischen Neutronen-Flußes ausgedrücken werden Neutronen(cm².see), th(s), auf eine Tiefe s. Man hat somit:

»2 'rf m_„ f»i (?n\

Dabei ist:

64
Λ - die Cu Zerfallskonstante

59
χ _ die Fe Zerfallskonstante

63

c _Λ der Cu Thermisch-Neutroneneinfangquerschnitt

58
er ₀ der Fe Thermisch-Neutroneneinfangguerschnitt

63
ρ _Λ die Cu Konzentration (Atome / cm³) p 2 die Fe Konzentration (Atome / cm³) t die Zeitdauer der Bestrahlung
t_d die vergangene Zeit seit der Abfaltung des Reaktors.

Alle diese Parameter sind bekannt mit Ausnahme der Cu Konzentration f ₁. Bildet man somit das Verhältnis aus Gleichung (19) und Gleichung (20), so ergibt sich:

(21)

Für K, ausgedrückt in bekannten Parametern, ergibt sich folgendes:

(₂₂)

Die Kupferkonzentration kann schließlich einfach aus dem f -lf Verhältnis erhalten werden, und zwar unter Verwendung der be-

63 58

kannten prozentualen Überschüsse von Cu und Fe in natürli chem Kupfer bzw. Eisen.

Die Kupferkonzentration dieses Basismetalls kann oftmals aus Archiv PV Proben bestimmt werden, so daß nur die Kupferkonzen

tration der PV-SchweiBungen für bestimmte Leistungsreaktoren erwünscht ist. In diesem Fall können die Gleichungen (21) und (22) verwendet werden, um zu zeigen, daß nur relative Gammaspektra-Observationen notwendig sind zwischen dem PV-Basismetall und den PV-Schweißungen. Zu diesem Zweck ergibt sich beim Einsetzen der Gleichungen (17) und (18) in die Gleichung (22) folgendes:

(23)

Aus den Gleichungen (12) und 13) ergibt sich folgendes:

C₁ « Ie₁I₁ (24)

Hier sind k., und kj Konstanten, die vom Collimator abhängen, dem Gesichtswinkel und der Energie der in Rede stehenden speziellen Gammastrahlenspitze. Die Konstanten k- und k~ haben unterschiedliche Form, abhängig davon, ob die exakte Lösung der Gleichung (12) und (13) verwendet wurde, oder die Annäherung der Gleichungen (5) und (8). Die spezielle für k₁ und k₂ verwendete Form, d.h. die exakte Lösung oder die Annäherung, beeinflußt nicht die sich ergebende Analyse.

Somit kann man unter Verwendung der Gleichung (24) und 25)

fr _F ν -u

beim Einsetzen in Gleichung (23) folgendes schreiben: K - N . (I₁ZI₂), (26)

Dabei ist N eine wie folgt gegebene Konstante:

£2_ . (27) ,

Infolgedessen wird die Gleichung (21) wie folgt beschrieben)

«N . (I₁ZI₂) , ₍₂₈₎ .

Das collimierte Si(Li) Spektrometer kann sowohl bei PV-Basismetall wie auch bei PV-Schweißgammaspektra-Beobachtungen angewendet werden. In diesem Fall kann die Gleichung (28) für beide Messungen verwendet werden, so daß folgendes gilt:

) Schweißung * N . (I₁ /I₉) Schweißung • . ^{] 2} (29)

(P₁Zp₅₁) . Basismetall - * N . (I₁ ZI₂) Basismetall

Das Verhältnis der Gleichung (29) zur Gleichung (30) ergibt folgendes:

_{( /p}j Schweißung

- 21 -

Schweißung "^ Gasismetall (31

Basismetall

Wenn somit die Kupferkonzentration für das Basismetall bekannt ist, so sind nur die relativen Si(Li)Gammaspektra-Beobachtungen erforderlich zwischen dem Basismetall und der Schweissung, um die Kupferkonzentration der Schweißung zu bestimmen.

Interferenzen und Hintergrund (Störungen) können bei den PV-Gammaspektra auftreten, die mit dem collimierten Si(Li) Compton Spektrometer beobachtet wurden.

Zusätzliche Radionuklide werden erzeugt, welche Gammastrahlenübergänge besitzen, die dicht zu den Gammastrahlen-Energien liegen, welche entweder vom Cu oder Fe emittiert werden.

58 5 8

Beispielsweise kann Co durch eine (n, p) Reaktion an Ni

58
erzeugt werden. Da Co ein Positron-Emitter ist, würde die

58 Auslöschungsstrahlung bei 0,511 MeV aus dem Co Zerfall er-

64 zeugt werden, wie dies auch beim Zerfall von Cu der Fall ist.

CO CQ

Der Ni(n, p) Co Reaktionsquerschnitt ist sehr klein bezuglieh des Cu (n, p) Querschnitt und die Co Halbwertszeit beträgt 70,8 Tage, was beträchtlich langer ist als die 12,7

64
Stunden Halbwertszeit von Cu. Daher ist die Hintergrundauslöschungskomponente aus Co sehr klein bezüglich der Cu-Löschungsgammaspitze.

Im allgemeinen kann der zeitabhängige Zerfall der unterschiedlichen Radionuklide,der zu einer gegebenen Gammaspitze beiträgt, dazu verwendet werden, das Signal vom Hintergrund zu trennen. Beispielsweise kann die Komponente der Spitzenintensität mit einer Löschungsenergie und einer 12,7 stündigen Halbwertszeit bestimmt werden durch Messung der zeitabhängigen PV-Gammaspektra.

Sequentielle Gammaspektramessungen über eine Zeitperiode von einigen wenigen Tagen sollten dazu dienen, die 12,7 Stunden Zerfallskomponente zu isolieren, die in einzigartiger Weise

64
dem Cu zugewiesen werden kann.

Ein weiteres Beispiel des Hintergrunds ist die Erzeugung von

Co in dem PV durch Neutronen-Einfangung an Spurenkonzentrationen von natürlichem Kobalt, d.h. Co. Der Co-Zerfall besitzt Gammastrahlenübergänge bei 1,173 MeV (100%) und 1,332 MEV (100%). Da die Energieauflösung des Si(Li) Spektrometers ungefähr 30 keV (FWHM) beträgt, würde der 1,332 MeV Gammastrahl von Co mit dem 1,346 MeV übergang von Fe in Interferenz geraden. Glücklicherweise hat Co eine Halbwertszeit von 5,27 Jahren, so daß zeitabhängige Messungen verwendet werden können, um das Signal vom Hintergrund zu trennen, wenn dies nötig sein sollte.

Es gibt ein weiteres allgemeines Verfahren zur Isolierung der Hintergrundbeiträge, welches noch betont werden muß. Es basiert auf der Beobachtung zusätzlicher Spitzen im Gammaspektrum, die emittiert werden durch genau das Gleiche, den Hintergrund erzeugende Readionuklid. Wenn eine solche Spitze identifiziert werden kann, dann kann die absolute Aktivität des Hintergrundnukleids quantifiziert werden. Das Bekanntsein dieses Zerfallsschemas dieses Hintergrundradionuklids zusammen mit der absoluten Aktivität des Hintergrundradionuklids liefert die Mittel zur Bestimmung der Hintergrundbeitrags zur Spitzenintensität, die in Rede steht. Beispielsweise hat Co einen Gammeübergang bei 0,8108

CD

MeV (99%) . Wenn infolgedessen der Co-Zerfall zur Auslöschungsspitze bei 0,511 MeV beiträgt, dann würde eine Spitze im Gammaspektrum bei 0,8108 MeV beobachtet. Demgemäß kann die Beobachtung dieser Spitze bei 0,8108 MeV mit dem collimierten Si(Li) Spektrometer dazu verwendet werden, um die absolute Aktivität pro

co 50

Einheitsvolumen von Co zu quantifizieren. Diese absolute Co

58 Aktivität zusammen mit einer Kenntnis des Co-Zerfallsschemas

gestattet die Auswertung der Hintergrundkomponente bei 0,511 MeV Löschgammastrahlenenergie.

Für einige Anwendungfälle, insbesondere für Messungen, die an der Innenoberfläche eines PV vorgenommen werden sollen, muß im gewissen umfang auf diese Unterschiede zwischen thermischen und schnellen Neutronen induzierten Aktivationen in Cu und Fe Rücksicht genommen werden. Im allgemeinen sollte dies nur eine kleine Korrektur der durch thermische Neutronen induzierten Ereignisse umfassen.

Dieses Verfahren für die Bestimmung der Bestandteilskonzentrationen ist nicht-zerstörend und besitzt eine Anzahl zusätzlicher Vorteile. Kupferkonzentrationen können örtlich als eine Funktion der räumlichen Position auf der PV-Oberfläche bestimmt werden, so daß Basismetall und Schweißungskupferkonzentrationen gemessen werden können. Die genaue Lager einer interessierenden Schweißung muß nicht bekannt sein, da die Änderung der Gammaspektra zwischen dem Basismetall und der Schweißung dazu verwendet werden kann, um das collimierte Spektrometer an Schweißung zu lokalisieren. Wenn die Kupferkonzentration des Basismetalls bekannt ist, dann sind nur relative Gammaspektramessungen zwischen Basismetall und Schweißung erforderlich, um die Kupferkonzentration der Schweißung zu bestimmen. Die Kupferkonzentrationen werden bestimmt ohne die Notwendigkeit der Quantifizierung des thermischen Neutronen-Belichtungsflußes tf_tn·

Obwohl es zweckmäßig war, bei der Beschreibung des nichtdestruktiven Verfahrens zur Bestimmung von Bestandteilen zu Konzentrationen Kupfer zu verwenden, weil es in Druckgefäßbasismetallen und Schweißungen signifikant ist, so ist die Erfindung doch nicht darauf beschränkt, sondern kann auch zur Messung der Konzentration irgendwelcher anderer von den mehreren Bestandteilen verwendet werden, die in den bestrahlten interessierenden Objekten vorkommen.

Bei der körperlichen Ausführung des Verfahrens, sei es für Neutronen-Belichtung oder Bestandteilskonzentrationsbestimmungen, sieht der Detektor 13 die belichtete Oberfläche 11 am Objekt oder der Wandstruktur 10 durch die Collimatoröffnung 18, die auf einem vorgewählten Winkel bezüglich des darauf hinweisenden Oberflächengebiets erhalten wird. Wenn der abgeschirmte Detektor 13 das Oberflächengebiet 11 traversiert, so werden die Spitzen in dem kontinuierlichen Spektrum der detektierten Gammastrahlen bei unterschiedlichen Energieniveaus elektronisch gemessen. Aus diesen Werten kann eine Aufzeichnung der sich ergebenden Flußdichte-Spitzenwerte der Gammastrahlen bei den verschiedenen Energieniveaus hergestellt werden und eine Auswahl kann getroffen werden von einem oder mehreren Flußdichte-Spitzenwerten auf Energieniveaus, die charakteristisch sind für die Gammastrahlenstrahlung, die sich nach der Neutronen-Belichtung eines Objekts ergibt. Die räumliche Aktivitätsdichte einer solchen Bestrahlung kann durch die obenbeschriebenen mathematischen Beziehungen identifiziert werden- Dazu kann ein zweiter Abtastschritt erforderlich sein, unter Verwendung einer modifizierten Abschirmkonfiguration oder die Repositionierung der Winkelbeziehung zwischen der Collimator-Öffnung 18 und der abgetasteten Oberfläche, oder aber es kann ein sequentieller Satz von Messungen über eine gegebene Zeitperiode hinweg nötig sein. Nachdem der räumliche Aktivitäts-Dichtewert identifiziert ist, können deduktive Beziehungen verwendet werden, um die räumliche und winkelmäßige Abhängigkeit der Neutronenbelichtung oder der räumlichen Bestandteilskonzentrationen an den interessierenden Zonen im untersuchten Objekt zu bestimmen.

Zusammenfassend sieht die Erfindung folgendes vor:

Ein nicht-destruktives Verfahren zur Bestimmung der Aussetzung gegenüber Neutronen und der Bestandteilskonzentrationen in einem Objekt, wie beispielsweise Reaktordruckgefäß, und zwar basierend auf der Beobachtung charakteristischer Gammastrahlen, die durch Aktivationsprodukte im Objekt imitiert werden, und

* Λ ff - '

zwar unter Verwendung eines kontinuierlichen Gammastrahlenspektrometers. Das Spektrometer sieht das Objekt durch geeignete Collimatoren zur Bestimmung der absoluten Emissionsrate dieser charakteristischen Gammastrahlen, wodurch die absolute Aktivität gegebene Aktivationsprodukte in dem Objekt festgestellt wird. Diese Daten können dann dazu verwendet werden, um die räumliche und winkelmäßige Abhängigkeit der Neutronen-Belichtung oder der räumlichen Bestandteilskonzentrationen in interessierenden Zonen innerhalb des Objekts festzustellen.

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Claims

Ansprüche

\L Tragbares nicht-destruktives Verfahren zur Bestimmung der räumlichen Verteilung der Neutronen-Belichunt (Aussetzung) , dem ein ausgewähltes Objekt ausgesetzt wurde, einschließlich der Aussetzung des abgeschirmten Detektors eines Spektrometers gegenüber einem begrenzten Teil eines Oberflächengebiets des Objekts durch eine einen kleinen Durchmesser aufweisende Collimator-öffnung, die zum Oberflächengebiet hingerichtet ist, gekennzeichnet durch

elektronische Messung des kontinuierlichen Spektrums der detektierten Gammastrahlen bei unterschiedlichen Energieniveaus, während einer Traversion des Oberflächengebiete durch den abgeschirmten Detektor, Aufzeichnung eines Flußdichte-Spitzenwertes der Gammastrahlen bei einer ausgewählten Energieniveaucharakteristik der Neutronen-Belichtung, Identifizierung einer Beziehung zwischen dem Flußdichte-Spitzenwert und der räumlichen Aktivitätsdichte für die gemessenen Gammastrahlen, und darauffolgende Ableitung von räumlicher und winkelmäßiger Information betreffend die Neutronenbelichtung über das Oberflächengebiet des Objekts hinweg durch bekannte Beziehungen des identifizierten räumlichen Aktivitäts-Dichtewerts.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der räumliche Aktivitäts-Dichtewert mit einem Neutronen-Dämpfungskoeffizientenwert in Beziehung steht, und zwar gemessen durch ein unabhängiges Meßverfahren.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß eine zweite Messung zur Bestimmung der Gammastrahlen verwendet wird, um die gewünschte Beziehung zwischen

dem Flußdichte-Spitzenwert und dem räumlichen Aktivitäts-Dichtewert für die gemessenen Gammastrahlen zu identifizieren.
4. Ein tragbares nicht-destruktives Verfahren zur Bestimmung der Neutronen-Aussetzung eines ausgewählten Oberflächengebiets auf einem Objekt, wobei folgende Schritte vorgesehen sind: Aussetzung des Festkörper lithium-gedrifteten SiliciumdetektorS eines Compton- Recoil Gammastrahl-Spektrometers gegenüber einem begrenzten Teil des Oberflächengebiets des Objekts über eine einen kleinen Durchmesser aufweisende Collimator-öffnung_f die zu dem Oberflächengebiet hingerichtet ist, elektronisches Messen des kontinuierlichen Spektrums der detektierten Gammastrahlen bei unterschiedlichen Energieniveaus während einer ersten Traversion des Oberflächengebiets durch den abgeschirmten Detektor,

Aufzeichnung eines ersten Flußdichte-Spitzenwerts der Gammastrahlen bei einer ausgewählten Energieniveau-Charakteristik der Neutronen-Belichtung,

Identifizierung einer ersten Beziehung zwischen dem ersten Flußdichte-Spitzenwert und dem räumlichen Aktivitäts-Dichtewert für die gemessenen Gammastrahlen,

Modifizierung der Belichtung des Detektors zum Oberflächengebiet,

elektronische Messung des kontinuierlichen Spektrums der detektierten Gammastrahlen bei unterschiedlichen Energieniveaus während eines zweiten Durchgangs des Oberflächengebiets durch den Detrktor,

Aufzeichnung eines zweiten Flußdichte-Spitzenwerts der Gammestrahlen bei dem vorausgegangenen ausgewählten Energieniveau ,

Identifizierung einer zweiten Beziehung zwischen dem zweiten Flußdichte-Spitzenwert und dem räumlichen Aktivitäts-Dichtewert ,

Lösung der ersten und zweiten Beziehungen zur Identifizierung des räumlichen Aktivitäts-Dichtewerts der Gammastrahlen bei

dem charakteristischen Energieniveau, und darauffolgende Ableitung von Information betreffend die räumliche und winkelmäßige Neutronenbelichtung des Objekts durch bekannte Beziehungen gegenüber dem identifizierten räumlichen Aktivitäts-Dichtewert.
5. Ein tragbares, nicht-destruktives Verfahren zur Bestimmung von Bestandteilskonzentrationen eines ausgewählten bestrahlten Objekts, wobei folgende Schritte vorgesehen sind:

Belichtung des Detektors eines Spektrometers mit einem begrenzten Teil des Oberflächengebiets des Objekts durch eine einen kleinen Durchmesser besitzende Collimator-Öffnung, die zum Oberflächengebiet hin gerichtet ist,

elektronische Messung des kontinuierlichen Spektrums der detektierten Gammastrahlen bei unterschiedlichen Energieniveaus während eines Durchgangs des Oberflächengebiets durch den abgeschirmten Detektor,

Aufzeichnung eines Flußdichte-Spitzenwerts der Gammastrahlen bei einer ausgewählten Energie-Niveau-Charakteristik der Neutronen-Belichtung ,

Identifizierung einer Beziehung zwischen dem Flußdichte-Spitzenwert und der räumlichen Aktivitäts-Dichte für die gemessenen Gammastrahlen, und

darauffolgende Ableitung von Information betreffend die räumliche Bestandteilskonzentrationen über das Oberflächengebiet des Objekts hinweg, und zwar durch bekannte Beziehungen für den identifizierten räumlichen Aktivitäts-Dichtewert.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß eine sequentielle Serie von Messungen über eine gegebene Zeitperiode hinweg vorgenommen wird.
7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Flußdichte-Spitzenwert der Gammastrahlen von einem speziellen Bestandteil identifiziert wird, um die Konzentration des speziellen Bestandteils in dem Objekt durch bekannte

deduktive Beziehungen zu bestimmen.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet , daß der spezielle Bestandteil Kupfer ist.
9. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet , daß die Reihe von Messungen mit einer Detektor- und Collimator-Anordnung vorgenommen wird.
10. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet , daß die Reihe von Messungen mit einer Vielzahl von Detektor- und Col lima tor-Anordnungen vorgenominen wird.