DE3103276C2 - Device for dissolving particulate nuclear fuel from high temperature reactor fuel elements - Google Patents
Device for dissolving particulate nuclear fuel from high temperature reactor fuel elementsInfo
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Abstract
Zum Auflösen von partikelförmigen Kernbrennstoffen, insbesondere aus abgebrannten HTR-Brennelementen, die nach dem Entfernen des Kohlenstoffs gemeinsam mit ihren mechanisch gebrochenen, halbkugelförmigen Siliziumkarbidhüllen in einem Auflösekorb vorliegen, in strömender Salpetersäure werden Verfahren und Vorrichtungen benötigt mit denen hohe Lösegeschwindigkeiten erreicht werden können. Dazu bemißt man die Strömung der Säure so, daß die Siliziumkarbidhüllen aus dem Auflösekorb herausgespült werden, die schweren Kerne jedoch liegenbleiben. Das erreicht man, wenn man den Zulaufstutzen (9) für die Säure unterhalb des Auflösekorbs (4) im Querschnitt mindestens 1,5fach so groß macht wie den Überlaufstutzen (8) als Verbindung zum als Säurereservoir dienenden Flachtank (2).To dissolve particulate nuclear fuels, in particular from spent HTR fuel elements, which are present in a dissolving basket together with their mechanically broken, hemispherical silicon carbide shells after the carbon has been removed, in flowing nitric acid, methods and devices are required with which high dissolution speeds can be achieved. To do this, the acid flow is measured in such a way that the silicon carbide casings are flushed out of the dissolving basket, but the heavy nuclei remain. This is achieved by making the inlet connection (9) for the acid below the dissolving basket (4) at least 1.5 times as large in cross section as the overflow connection (8) as a connection to the flat tank (2) serving as an acid reservoir.
Description
Gegenstand der Erfindung ist eine Vorrichtung zum Auflösen von partikelförmigen Kernbrennstoffen, insbesondere aus abgebrannten Hochtemperaturreaktorbrennelementen, die nach dem Entfernen des Kohlenstoffs gemeinsam mit ihren mechanisch gebrochenen, halbkugelförmigen Siliziumkarbidhüllen in einem Auflösekorb vorliegen, in strömender Salpetersäure oder sogenanntem Thorex-Reagenz, bestehend aus einem nuklearsicheren Auflösebehälter mit Auflösekorb und einem mittels Zulauf- und Überlaufstutzen damit verbundenen Flachtank in einer sicheren Schichtdicke für die Lösesäure.The subject of the invention is a device for dissolving particulate nuclear fuel, in particular from spent high-temperature reactor fuel elements, which after the removal of the carbon together with their mechanically broken, hemispherical silicon carbide shells are present in a dissolving basket, in flowing nitric acid or so-called Thorex reagent, consisting of a nuclear-safe dissolving container with a dissolving basket and a flat tank connected to it by means of an inlet and overflow nozzle in a safe layer thickness for the dissolving acid.
Für Hochtemperaturreaktoren verwendet man den Brennstoff im allgemeinen in Form von 200 bis 800 μπι großen Kügelchen, den sogenannten Kernen, die mit einer Siliziumkarbid(SiC)-Schicht und mit mehreren Graphitschichten überzogen sind (coated particles). Im wesentlichen enthalten die Kerne Uranoxid, Uran-Thorium-Mischoxid oder nur Thoriumoxid.For high-temperature reactors, the fuel is generally used in the form of 200 to 800 μm large spheres, the so-called cores, which are covered with a silicon carbide (SiC) layer and with several Graphite layers are coated (coated particles). The nuclei essentially contain uranium oxide, uranium-thorium mixed oxide or just thorium oxide.
Nach dem Abbrand der Brennelemente im Kernreaktor, in denen sich die »coated particles« in Graphit eingebettet befinden, werden die Graphitelemente mechanisch zerkleinert und der Graphit verbrannt. Als Rückstand verbleiben die Kerne und die meist noch als Halbschalen vorhandenen SiC-Hüllen. Nur die UO2-Kerne zerfallen bei der Oxidation des Graphits zu U3O8-PuI-ver, das in Salpetersäure leicht löslich ist. Die schwerlöslichen Mischoxidkerne sind dagegen in herkömmlichen Löseanlagen kaum löslich, weil durch die im Gemisch vorhandenen Halbschal-Hüllen aus SiC, in denen sich noch ein Teil der Oxidkerne befindet, die Kontaktfläche zur Säure so verkleinert wird, daß bisher nur geringe Löseraten pro Zeit erreicht wurden. Außerdem neigt diese Mischung zu starken Siedeverzügen.After the fuel elements in the nuclear reactor, in which the "coated particles" are embedded in graphite, have burned down, the graphite elements are mechanically crushed and the graphite is burned. The cores and the SiC shells, which are mostly still present as half-shells, remain as residue. Only the UO2 cores disintegrate during the oxidation of the graphite to U 3 O 8 -puI-ver, which is easily soluble in nitric acid. The sparingly soluble mixed oxide cores, on the other hand, are hardly soluble in conventional dissolving systems, because the half-shell shells made of SiC in the mixture, in which some of the oxide cores are still located, reduce the contact area with the acid so that only low dissolution rates per time have been achieved so far . In addition, this mixture tends to have severe delays in boiling.
Wegen der Schwere der Kerne sind diese während des Lösevorganges mechanisch kaum zu bewegen, um Siedeverzügen entgegenzuwirken. Auch eine saubereBecause of the gravity of the cores, they can hardly be moved mechanically during the dissolving process To counteract delayed boiling. Also a clean one Abbrennung der beim Auflösen der Kerne stark störenden SiC-Hüllen ist bisher nicht möglich.Burning off the SiC shells, which are very disruptive when the cores are dissolved, has not yet been possible.
Es sind Löseanlagen für zerkleinerten Brennstoff aus Leichtwasserreaktoren bekanntgeworden, wie z. B. in der DF-OS 27 32 546, wo die Partikel in nuklearsicheren Flachtanks und Auflösekörben mit fließender, im Umlauf geführter Salpetersäure aufgelöst werden. Der Flachtank besitzt einen Zulauf und Überlauf und isi mit einem geneigten Boden versehen. Der in solchen ReakThere are dissolving systems for crushed fuel from light water reactors become known, such. Am DF-OS 27 32 546, where the particles are dissolved in nuclear-safe flat tanks and dissolving baskets with flowing, circulating nitric acid. Of the Flat tank has an inlet and an overflow and is provided with a sloping bottom. The one in such a reaction toren enthaltene UO2-Brennstoff ist leicht in HNOj lös lich, das Umlaufprinzip wird hier lediglich benötigt, um die verbrauchte Säure ab- und neue Säure zuzuführen. Ein zu starker Umlaufstrom ist hier schädlich, weil Hüllrohrabschnitte in den Tank geschwemmt werden kön- The UO 2 fuel contained in the doors is easily soluble in HNOj, the circulation principle is only required here to remove the used acid and supply new acid. Too strong a circulating flow is harmful here because sections of the cladding tube can be washed into the tank. nen, wo sie dann die Austragöffnung zusetzen wurden.where they would then clog the discharge opening.
In der DE-AS 12 96 281 wird ebenfalls eine Löseanlage in nuklearsicherer Geometrie beschrieben. Die frische Säure wird hierbei von oben in den Lösezylinder geführt, eine Trennung von SiC-Hüllen und BrennstoffDE-AS 12 96 281 also describes a release system in a nuclear-safe geometry. The fresh acid is here from above into the dissolving cylinder led, a separation of SiC shells and fuel kernen ist nicht möglich. Wenn aber die Löseoberfläche durch die eng anliegenden, unlöslichen SiC-Hüllen beträchtlich vermindert wird, treten auch hier sehr lange Lösezeiten auf. Die Lösezeit kann bei schwerlöslichen Kernen dann von 15 auf 60 Stunden pro Charge ansteicoring is not possible. But if the release surface is considerably reduced by the tightly fitting, insoluble SiC shells, also occur here for a very long time Dissolve times. In the case of sparingly soluble cores, the dissolution time can then increase from 15 to 60 hours per batch gen.gene.
Die Aufstromklassierung zur Trennung von Feststoffen unterschiedlicher Dichte ist beispielsweise aus »Ullmanns Encyklopädie der technischen Chemie, 4. Auflage (1972;, Band 2, Seite 70 bis 72« bekannt. BekannteThe upstream classification for the separation of solids of different densities is known, for example, from "Ullmanns Encyklopadie der technischen Chemie, 4th edition (1972;, Volume 2, pages 70 to 72") Vorrichtungen zur Aufstromklassierung sind allerdings zur Auflösung von partikelförmigen Kernbrennstoffen nicht geeignet, da hier gleichzeitig eine Auflösung und eine Klassierung stattfinden muß. Die klassierten Teilchen stören aber bei den bekannten Vorrichtungen dieDevices for upstream classification are, however, for the dissolution of particulate nuclear fuels not suitable, since a resolution and a classification must take place here at the same time. The classified particles interfere with the known devices
Der Erfindung lag daher die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung zum Auflösen von partikelförmigen Kernbrennstoffen, insbesondere aus abgebrannten Hochtemperaturreaktorbrennelementen zu finden, die nachThe invention was therefore based on the object of finding a device for dissolving particulate nuclear fuels, in particular from spent high-temperature reactor fuel elements, which according to dem Entfernen des Kohlenstoffs gemeinsam mit ihren mechanisch gebrochenen halbkugelförmigen Siliziumkarbidhüllen in einem Auflösekorb vorliegen, in strömender Salpetersäure oder sogenanntem Thorex-Reagenz, bestehend aus einem nuklearsicheren Auflösebe-the removal of the carbon together with their mechanically broken hemispherical silicon carbide shells in a dissolving basket, in flowing nitric acid or so-called Thorex reagent, consisting of a nuclear-safe dissolving agent hälter mit AuHösekorb und einem mittels Zulauf- und Überlaufstutzen damit verbundenen Flachtank in einer sicheren Schichtdicke für die Lösesäure, mit der hohe Lösegeschwindigkeiten auch für schwerlösliche Oxidkerne erreicht werden können.container with opening basket and one by means of an inlet and Overflow connection associated flat tank in a safe layer thickness for the dissolving acid, with the high Dissolution rates can also be achieved for sparingly soluble oxide cores.
Die Aufgabe wurde srfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der Zulaufstutzen für die Säure unterhalb des Auflösekorbes im Querschnitt mindestens 1,5-fach so groß ist wie der Überlaufstutzen oberhalb des Auflösekorbes und daß der zu einem Auslaufstutzen hin geneigte BoThe object was achieved according to the invention by that the inlet nozzle for the acid below the dissolving basket is at least 1.5 times as large in cross section is like the overflow nozzle above the dissolving basket and that the Bo inclined towards an outlet nozzle den des Flachtanks einen öffnungswinkel von kleiner als 60° besitzt.that of the flat tank has an opening angle of less than 60 °.
Es hat sich Überraschend gezeigt, daß man mit den in dieser Vorrichtung thermisch erreichbaren Umlaufgeschwindigkeiten der Lösesäure die Mischoxid- oderSurprisingly, it has been shown that with the circulation speeds of the dissolving acid that can be thermally achieved in this device, the mixed oxide or Thoriumkerne nicht transportieren kann, wohl aber die SiC-Hüllen. Damit wird es möglich, die Kerne in einen Auflösekorb zu bringen, der in dem Säureumlaufstrom hängt und die Strömungsgeschwindigkeit so hoch zu stellen, daß die SiC-Hüllen mil diesem Säurcstrom wegCannot transport thorium nuclei, but the SiC sheaths can. This makes it possible to combine the cores in a Bring dissolving basket that hangs in the circulating acid stream and the flow rate is so high make sure that the SiC shells are removed with this stream of acid transportiert werden. Um die Hüllen nun ganz aus dem Kreislauf zu entfernen, damit sie den Umlauf nicht behindern, muß der Anströmraum unterhalb des Auflösekorbes so gestaltet sein, daß die Strömungsgcschwin-be transported. To the covers now completely from the To remove the circuit so that they do not hinder the circulation, the inflow space below the dissolving basket must be designed so that the flow rate
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iigkeit herabgesetzt wird und die SiC-Hüllen auf den Boden der Auflösevorrichtung absinken können. Sie werden gemeinsam mit der Schwermetall-Lösung am Ende der Charge ausgefordert und anschließend gemeinsam mit dem Löserückstand von der Lösung abge-iigkeit is reduced and the SiC casings on the The bottom of the opening device can sink. You will be together with the heavy metal solution on At the end of the batch and then removed from the solution together with the residue
trenntseparates
Nachstehend wird anhand einer Schenktischen Abbildung diese Vorrichtung beispielhaft näher erläutert:Below is an illustration of a bar table this device is explained in more detail as an example:
Die Auflösevorrichtung besteht aus dem Auflösebehälter (1) mit dem Auflösekorb (4) und dem FlachtarJc (2). Der Auflösebehälter (1) kann rund oder eckig sein und ist von außen beispielsweise über einen Hohlzylinder (3) durch Dampf, Druckwasser oder eines sonstigen Wärmeträgers beheizbar. Mit wachsender Heizmitteltemperatur vergrößert sich der thermische Zwangsumlauf der Lösesäure vom Auflösebehälter (1) über den Überlaufstutzen (8) in den Flachbehälter (2). Frische Sätre. im Flachbehälter (2) mittels eines Heizmantels (7) kurz unterhalb der Siedetemperatur gehalten, wird über den Zulaufstutzen (9), der vorteilhafterweise mindestens den doppelten Querschnitt des Überlaufstutzens (8) hat, nachgeliefert. Der Tankboden (12) läuft unter einem Winkel von kleiner 60° spitz aus und endet im Auslaufstutzen (10). mit dem Lösung und Hülsen ausgetragen werden. Der Tankboden (12) hat einen öffnungswinkel von kleiner 60°, damit die Hülsen nach unten rutschen und nicht den Umlauf behindern. Über die Dosiereinrichtung (11) wird das Lösegul (Kerne und Hüllen) in den Auflösekorb (4) eingelassen, während über den Zuführungsstutzen (5) beim Lösen Säure zudosiert werden kann. Das beim Auflösen entstehende Abgas wird über den Abgasstutzen (6) abgeführt.The dissolving device consists of the dissolving container (1) with the dissolving basket (4) and the flat tar (2). The dissolving container (1) can be round or square and is externally, for example, via a hollow cylinder (3) can be heated by steam, pressurized water or another heat transfer medium. With increasing heating medium temperature the forced thermal circulation of the dissolving acid from the dissolving tank (1) via the Overflow nozzle (8) in the flat container (2). Fresh seeds. in the flat container (2) by means of a heating jacket (7) kept just below the boiling point, is via the inlet connection (9), which advantageously at least has twice the cross-section of the overflow nozzle (8). The tank bottom (12) runs under one An angle of less than 60 ° is acute and ends in the outlet nozzle (10). discharged with the solution and pods will. The tank bottom (12) has an opening angle of less than 60 ° so that the sleeves slide downwards and not hinder circulation. The Lösegul (cores and casings) are added to the dosing device (11) let in the dissolving basket (4), while acid is added via the feed nozzle (5) during dissolving can. The exhaust gas resulting from the dissolution is discharged via the exhaust gas nozzle (6).
Der Verfahrensablauf vollzieht sich folgendermaßen:The procedure is as follows:
Es wird Lösesäure über die Dosiereinrichtung (11) in abgemessener Menge, zum Beispiel Salpetersäure oder Thorex-Lösung (13 η HNO3 + 0,05 η HF), in die Auflösevorrichtung eingelassen und aufgeheizt. Wenn der Säureumlauf im Auflösekorb (4) die notwendige Ge- ■A measured amount of dissolving acid, for example nitric acid or Thorex solution (13 η HNO 3 + 0.05 η HF), is let into the dissolving device and heated up via the metering device (11). If the acid circulation in the dissolving basket (4) has the necessary ■
schwindigkeit erreicht hat, werden Kerne und Hülsen fspeed is reached, cores and pods are f
über eine Dosiereinrichtung (11) zügig eingelassen, wobei die Kerne in den Auflösekorb (4) fallen und die Hülsen über den Überlaufstutzen (8) in den Flachtank (2) gespült weiden, wo sie zu Boden sinken. Wenn alle Kerne in der Vorrichtung aufgelöst sind, sollte das Säureniveau im Flachtank (2) ungefähr 5-15 cm unterhalb des Überlaufslutzens (8) liegen. Beim Auflösen eines LbOn/Hülsen-Gemisch, müssen diese entweder gleichmäßig über die Dosiereinrichtung (11) eingegeben werden oder es werden verdünnte Salpetersäure und das Lösegut vorgelegt und dann konzentrierte Säure über den Zuführungsstutzen (5) zudosiert. Es ist vorteilhaft, tür solchen Brennstoff die Umlaufgeschwindigkeit der Säure durch Senkung der Heizleistung soweit herabzusenken, daß die SiC-Hüllen in den Auflösekorb (4) sinken und nicht sofort ausgetragen werden. Erst am Ende der Einspeiszeit wird der Umlauf so stark angehoben, daß alle Hüllen in den Flachtank (2) abtransportiert werden.admitted quickly via a metering device (11), wherein the kernels fall into the dissolving basket (4) and the sleeves into the flat tank via the overflow nozzle (8) (2) flushed pastures where they sink to the ground. When all of the kernels in the device are dissolved, the acid level should in the flat tank (2) about 5-15 cm below the overflow port (8). When resolving a LbOn / sleeve mixture, these must either be uniform can be entered via the metering device (11) or diluted nitric acid and the Submitted the solution and then metered in concentrated acid via the feed nozzle (5). It is beneficial for such fuel to lower the rate of circulation of the acid by lowering the heating power so far, that the SiC casings sink into the dissolving basket (4) and are not discharged immediately. Only at the end the feed time, the circulation is increased so much that all casings are transported away into the flat tank (2) will.
Somit ist das Chargenende für alle Kernsorten gleich. Die Brennstoff lösung und die SiC-Hüllen werden über den Auslaufstutzen (10) ausgetragen.This means that the end of the batch is the same for all core types. The fuel solution and the SiC shells are over the outlet nozzle (10) discharged.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings
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