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DE2736505A1 - Verfahren zum zwischenlagern von wasserstoff - Google Patents

Verfahren zum zwischenlagern von wasserstoff

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DE2736505A1
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DE
Germany
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heat
gas
hydrogen
intermetallic
container
Prior art date
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Withdrawn
Application number
DE19772736505
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English (en)
Inventor
Paul Robert Ebdon
Arthur George Knapton
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Johnson Matthey PLC
Original Assignee
Johnson Matthey PLC
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Publication date
Application filed by Johnson Matthey PLC filed Critical Johnson Matthey PLC
Publication of DE2736505A1 publication Critical patent/DE2736505A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
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    • C01B3/0005—Reversible uptake of hydrogen by an appropriate medium, i.e. based on physical or chemical sorption phenomena or on reversible chemical reactions, e.g. for hydrogen storage purposes ; Reversible gettering of hydrogen; Reversible uptake of hydrogen by electrodes
    • C01B3/001—Reversible uptake of hydrogen by an appropriate medium, i.e. based on physical or chemical sorption phenomena or on reversible chemical reactions, e.g. for hydrogen storage purposes ; Reversible gettering of hydrogen; Reversible uptake of hydrogen by electrodes characterised by the uptaking medium; Treatment thereof
    • C01B3/0084—Solid storage mediums characterised by their shape, e.g. pellets, sintered shaped bodies, sheets, porous compacts, spongy metals, hollow particles, solids with cavities, layered solids
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
    • C01B3/0005—Reversible uptake of hydrogen by an appropriate medium, i.e. based on physical or chemical sorption phenomena or on reversible chemical reactions, e.g. for hydrogen storage purposes ; Reversible gettering of hydrogen; Reversible uptake of hydrogen by electrodes
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Filling Or Discharging Of Gas Storage Vessels (AREA)
  • Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
  • Sorption Type Refrigeration Machines (AREA)
  • Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)

Description

Beschreibungseinleitung
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Zwischenlagern von Wasserstoff in einem ausgekleideten druckfesten Behälter.
Hasserstoff erhält als Energieträger eine zunehmende Bedeutung; deshalb ist es immer häufiger erforderlich, Wasserstoff leicht abzapfbar zu lagern. Zur herkömmlichen Lagerung kleiner Mengen von Wasserstoff dienen dickwandige Druckbehälter, die sehr schwer und raumaufwendig sind, aber dennoch unter bestimmten Umständen Explosionsgefahren beinhalten. Für größere Gasmengen ist es häufig zweckmäßiger. Wasserstoff in flüssigem Zustand zu lagern. Dies ist aber ausschließlich unter Anwendung kältetechnischer Verfahren möglich und setzt kostspielige Verflüssigungsanlagen voraus. Nachteilig ist hierbei außerdem, daß für das kältetechnische Verfahren ein Großteil der beim Verbrennen von Wasserstoff zu gewinnenden Energie vorab aufgewandt werden muß; dieses Lagerverfahren ist daher unwirtschaftlich.
Zwar ist es bekannt, daß bestimmte Metalle geeignet sind, mehr oder weniger große Mengen von Wasserstoff zu absorbieren. Es läßt sich beispielsweise mit Titan zu Ti H2 vereinigen; indessen sind diese Hydride nicht leicht darzustellen und sind andererseits zu beständig, als daß sie
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zur zweckmäßigen Lagerung von Wasserstoff dienen könnten.
Hingegen weisen bestimmte intermetallische Verbindungen Druckmasse-Temperatur-Verhältnisse (pressure-compositiontempera ture-relationships) in Verbindung mit Wasserstoff auf, die sie für die Absorption bzw. Desorption von Wasserstoff und damit für dessen Lagerung geeignet erscheinen lassen. Der Anwendung solcher Präparate sind jedoch dadurch Grenzen gesetzt, daß sie äußerst spröde sind. Während der Absorption von Wasserstoff findet eine beträchtliche Expansion der intermetallischen Gitterstruktur statt, an die sich während der Abgabe des Wasserstoffes die entsprechende Kontraktion anschließt. Die mit diesen Volumenänderungen verbundenen Spannungen führen zu ständigem Aufbrechen oder Zerkleinern der Masse; als Endergebnis wird ultrafeines Pulver erhalten. Hieraus ergeben sich in der Praxis Schwierigkeiten, wenn Wasserstoff zwischenmetallisch angelagert werden soll. Zusätzliche Schwierigkeiten ergeben sich bei der Entnahme des Gases aus einer solchen Lagerstätte dadurch, daß feinste Teilchen der intermetallischen Verbindung durch den Gasstrom aus der Lagerstelle mitgerissen werden und dadurch verloren gehen.
Demnach ist es Aufgabe der Erfindung, unter möglichstem Vermeiden der beim Stand der Technik zu beobachtenden Nach-
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teile die Verfahren zur Lagerung von Wasserstoff zu verbessern und hierfür geeignete weiter entwickelte Mittel bzw. Einrichtungen vorzuschlagen.
Die Lösung besteht bei einem Verfahren der eingangs angegebenen Art in den Schritten:
a) Einbringen des Gases unter Druck in den Behälter,
b) Anlagern des Gases an ein im Behälter befindliches absorbierendes Mittel unter Wärmeentwicklung,
c) überführen der freigesetzten Verfahrenswärme in ein wärmetransportierendes Zwischenmedium,
d) nach beliebiger Zeitspanne Umkehren des Wärmeflusses,
e) Austreiben des Wasserstoff-Gases aus dem absorbierenden Mittel durch übertragen der Verfahrenswärme aus dem Zwischenmedium.
In vorteilhafter Weise dient als wärmetransportierendes Medium eine Flüssigkeit.
Außerdem hat es sich als vorteilhaft erwiesen, die reversibel Wasserstoff absorbierende, intermetallische Verbin-
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dung in einen Stoff einzubetten, der, weil porös, das Eindringen bzw. Entweichen des Wasserstoffes zuläßt, zugleich aber für die festen Teilchen dieser intermetallischen Verbindung undurchlässig ist.
Der für das Einbetten vorteilhafte Stoff ist gleichzeitig faserig und porös, wie z.B. fein gewobenes Gespinst aus Fasern natürlichen (pflanzlichen) oder synthetischen oder mineralischen Ursprungs, insbesondere Baumwolle, Nylon oder Asbest. Als weitere Beispiele geeigneten porösen faserigen Stoffes seien Papier, Fasermetall (Metallgespinst, Filzmetall) oder Glaswolle genannt.
Eine vorteilhafte Einrichtung zum Lagern von Wasserstoff beinhaltet eine gasdichte Wärmeaustauscher-Kammer mit eigenem verkapselten intermetallischen Präparat im Innern. Die intermetallische Verbindung kann Wasserstoff reversibel adsorbieren. Der die intermetallische Verbindung einschließende Stoff ist im Hinblick auf das Ein- bzw. Ausströmen des Wasserstoffes porös, jedoch undurchlässig für die feinsten Teilchen der intermetallischen Verbindung.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren ist besonders vorteilhaft, daß der Lagerdruck zufolge einer Hochtemperatur-Flüssigkeit
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mittels eines Wärmetauschers reduziert wird; die Gasabgabe erfolgt nach Umkehr des Temperaturflusses durch Wärmezufuhr.
Besonders für das Lösen der Aufgabe der Erfindung geeignete intermetallische Verbindungen sind La Ni5 oder Ti Fe, die einen Prozeßablauf unter etwa Umgebungstemperatur und 2 bis 3 Atmosphären Druck ermöglichen oder auch Mg2 Ni, das für einen Betrieb bei 25O°C geeignet ist.
Im Falle von La Ni5 liegt die Grenz-Teilchengröße bei 4 Mikron; darunter erfolgt kein Aufbrechen der Teilchen mehr.
Die Erfindung trägt dem Aufblähen bzw. Schwinden der intermetallischen Verbindungen während des Prozesses in vorteilhafter Weise Rechnung, ohne daß die pulverförmige Masse in ein nahezu undurchdringliches Bett zusammensacken könnte, in das kaum Gas einzudringen vermag.
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Figurenbeschreibung
Weitere Einzelheiten der Erfindung, erzielte Vorteile sowie Ausgestaltungen gehen aus der nachfolgenden Beschreibung der zugehörigen Zeichnung hervor; in dieser zeigen:
Fig. 1 und 1Ά das Einkapselungsmittel nach einem
Gestaltungsbeispiel in Seitenansicht, geschnitten, und in Draufsicht,
Fig. 2 und 2A eine andere Ausbildung des Einkapselungsmittels, ebenfalls in Seitenansicht, geschnitten, und in Draufsicht,
Fig. 2B das streifenförmige Einkapselungsmittel gemäß Fig. 2/2A spiralförmig um ein Mittelrohr gewickelt sowie von einem Außenrohr umgeben,
Fig. 3 und 3A eine weitere Ausbildung des Einkapselungsmittels in Seitenriß sowie in Stirnansicht und
Fig. 4 und 4A das Lagermittel mit dem Einkapselungsmittel nach einer weiteren Ausgestaltung in Draufsicht geschnitten, sowie als Teil-Querschnitt.
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Aus Fig. 1 ist eine Ausbildung eines Einkapselungsmittels (hinfort Tasche genannt) zum Einkapseln einer innermetallischen Verbindung zum Lagern von Wasserstoff ersichtlich. Die Tasche 2 hat hier die Form eines fein gewobenen, porösen Streifens 1 (sheet material). In den Streifen 1 ist eine Anzahl von aneinander gereihten Taschen 2 durch Nähen oder andersartiges Zusammenfügen längs der Nähte 4 gebildet. Jede Tasche enthält eine abgemessene Menge des intermetallischen Lager-Präparates 3. ösen 5 dienen zum Befestigen des Taschen-Streifens in einem Lagerbehälter bzw. -kessel, der nicht weiter dargestellt ist. Der Lageroder sonstige Kessel kann als abgeflachtes Rohr ausgebildet sein und aus wärmeleitendem Baustoff, wie Kupfer oder Leichtmetall bestehen. Eine Vielzahl solcher Rohre (oder dergl.) sind in der vollständigen Lagereinrichtung (bündelartig) zusammengefügt. Erforderlichenfalls sind besondere, die Wärmeübertragung erleichternde Mittel, wie z.B. Rippen an dem Lager-Rohr angebracht, wie dies aus der Wärmetauscher-Technik bekannt ist. Der poröse, mit Taschen versehene Streifen nach Fig. 1 und 1A nimmt in jeder seiner Taschen eine bestimmte Menge des Lager-Präparates 3 so auf, daß es nicht entweichen kann. Somit kann die intermetallische, den Wasserstoff aufnehmende Verbindung (Präparat 3) auf dem Boden des Lagerbehälters nicht zu einem undurchlässigen
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Bett zusammensacken. Vielmehr verbleibt das Präparat derart in den verhältnismäßig kleinen Taschen 2, daß auf Dauer ein ungehinderter Gasaustausch möglich ist. In einer derartigen Einrichtung wird das intermetallische Präparat 3 jeweils in Form von gesiebten Körnchen oder gesinterten Pellets eingegeben; deren fortgesetzten Verkleinerung zu Puder in Mikron-Größe während des Betriebes führt dennoch nicht zu irgendwelchen Schwierigkeiten. Die Expansion des Präparates während der Hasserstoff-Anlagerung (hydriding) wird durch loses, anstelle von festem Füllen der Taschen erleichtert. Die fortgesetzten Volumenänderungen während der Lade/ Entladevorgänge können störungsfrei und leicht erfolgen.
Zwar ist das poröse Lagermittel als lineare Anordnung von Taschen dargestellt, aber es sind durchaus mehrdimensionale Anordnungen, wie z.B. in zwei Dimensionen gesteppte Speichermittel oder auch individuelle Hüllen aus poröses Stoff vorgesehen.
Nach einer Ausgestaltung ist eine Lage des Lagermittels aus wärmeleitendem Material, wie z.B. Leichtmetalloder Kupferfolie, und eine zweite, taschenbildende Lage eine poröse Membrane.
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Die Fig. 2 und 2A zeigen die Erfindung in einer anderen Ausgestaltung. Danach sind die Taschen für das intermetallische Präparat 3 als eine Vielzahl von Vertiefungen 6 in einem Metallblech 6A ausgebildet. In der Zeichnung sind die Taschen 6 kreisförmig; sie könnten gleichgut auch quadratisch, rechteckig, muldenförmig oder nach anderer Form ausgebildet sein. Eine poröse Halteschicht 11, die dem Streifen 1 gem. Fig. 1 und IA entspricht, ist Ober die Vertiefungen gepreßt und wird durch eine Draht-Gaze-Lage IO sowie eine weitere, ebene Metall-Folie 6B in ihrer Lage gehalten, wie die Zeichnung im einzelnen zeigt. Hauptaufgabe der Gaze ist es, ein freies seitliches Strömen des Wasserstoffgases zwischen den beiden einhüllenden Folien-Lagen 6A und 6B zu ermöglichen. Die beiden Lagen Metall-Folie 6A und 6B sind entlang der Kanten 7 derart miteinander verbunden, dafi a1"«* Hülle entsteht, die mit Rohren 9A/9B geeigneter Grölte für die Zu- bzw. Ableitung des Wasserstoff-Gases versehen ist. Im fertigen Zustand ist eine derartige Hülle mechanisch verhältnismäßig schwach und hält dem Masserstoff-Druck nicht ohne Aufblähen stand. Dennoch wird durch Wickeln des Streifens in einer engen Spirale um ein steifes Rohr oder einen Kern 13, ferner durch ein umhüllendes festes Rohr 12 ein fester, steifer Lager-Behältei
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erhalten (Fig. 2B). In dem spiralförmigen Querschnitt befinden sich Luftkanäle 14 zwischen dem Bereich der Erhebungen 6, um Wärme-Konvektion zu ermöglichen, wenn der Lagerbehälter mit lotrechter Achse benutzt wird. Bei anderer Lage kann mittels eines Lüfters Luft durch die Kanäle geblasen werden.
Figur 3 zeigt ein einzelnes, für eine andere Ausgestaltung der Erfindung vorgesehenes Rohr. In der Praxis würde eine beträchtliche Anzahl solcher Rohre benötigt werden, um eine gewünschte Speicherkapazität zu schaffen. Um die wirksame Oberfläche im Verhältnis zum Volumen zu vergrößern und damit die Wärmeübertragung zu verbessern, wurde ein Rohr 30 in einen flachen, elliptischen Querschnitt verformt. Diese spezielle Form ist jedoch nicht die einzig mögliche für die Einrichtung. Das Einbringen der Röhren-Anordnung bzw. der Taschen-Streifen nach Fig.1 und 1A erfolgt mittels des gerändelten Endabschlusses K und der Dichtung 2,N. Wie bei den vorherigen Beispielen befindet sich das intermetallische Präparat 70 in einer porösen Hülle 40 mit Befestigungsöse 50.
Nach einer anderen Ausgestaltung können die Kühl- bzw. Wärmekanäle gem. Fig. 4 röhrenförmig ausgeführt sein.
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Hier sind schematisch in dichter Anordnung poröse Aufnahmemittel 40 gemäß Fig. 3 für das intermetallische Präparat dargestellt, die in einem festen Außengehäuse V untergebracht sind.
Den thermischen Erfordernissen dieser Lagerungsart wird bei der Ausgestaltungsform nach Fig. 4 und 4A durch Erwärmen bzw. Kühlen der Röhren 33 durch zirkulierendes Gas oder Wasser Rechnung getragen. Gleiche Wirkung läßt sich mit Heizrohren oder allen anderen Mitteln der Wärmeübertragung erzielen. Das Wasserstoffgas wird diesem Behälter durch das mittig angeordnete, mit Lochreihen versehene Rohr 22 zugeführt und durch dieses auch wieder entnommen.
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Claims (1)

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    Anmelder: JOHNSON, MATTHEY »CO., LIiIITED "™""~~~~~~"~ 43 Hatton Garden, London, EC1N 8EE, England
    Titel; Verfahren zum Zwischenlagern von Wasserstoff Patentansprüche
    1.) Verfahren zum Zwischenlagern von Wasserstoff in einem ausgekleideten druckfesten Behälter, gekennzeichnet durch:
    a) Einbringen des Gases unter Druck in den Behälter,
    b) Anlagern des Gases an ein im Behälter befindliches absorbierendes Mittel unter Wärmeentwicklung,
    c) überführen der freigesetzten Verfahrenswärme in ein wärmetransportierendes Zwischenmedium,
    d) nach beliebiger Zeitspanne Umkehren des Wärmeflusses,
    e) Austreiben des Wasserstoff-Gases aus dem absorbierenden Mittel durch Übertragen der Verfahrenswärme aus dem Zwischenmedium.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als wärmetransportierendes Mittel eine einen Wärmetauscher durchströmende Flüssigkeit dient.
    3. Verfahren nach Anspruch 1 bzw. 2, dadurch gekennzeichnet, daß als absorbierendes Mittel La Ni5 oder Ti Fe dient
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    ORlQrNAL INSPECTED
    2736SU5
    iind daß das Verfahren etwa bei Umgebungstemperatur und unter einem Druck von 2 bis 3 Atmosphären durchgeführt wird.
    4. Verfahren nach Anspruch 1 bzw. 2, gekennzeichnet durch Anwendung von Mg_ Ni als intermetallisches absorbierendes Präparat sowie durch eine Verfahrenstemperatur von etwa 25O°C.
    5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, gekennzeichnet durch den Verfahrensschritt Druckverminderung in dem Lager-Behälter und gleichzeitige Wärmezufuhr mittels einer hochtemperaturbeständigen Flüssigkeit unter Anwendung eines Wärmetauschers.
    6. Einrichtung zum Durchführen des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung ein in Kapseln (1,2,6,40) aus für Gas durchlässigem, jedoch für kleinste Teilchen undurchlässigem, porösem Material (10,11,40) eingefülltes, Wasserstoff reversibel absorbierendes intermetallisches Präparat (3,70) aufweist.
    7. Einrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das poröse Material (1,10,11,40) zugleich faserig ist.
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    8. Einrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß das poröse, faserige Material (1,10,11,40) natürlichen (natural), synthetischen oder mineralischen Ursprungs ist.
    9. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Material (1,10,11,40) aus Nylon, Baumwolle und/oder Asbest besteht.
    10. Einrichtung nach einem der vorherigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das eingekapselte intermetallische Präparat (3,70) von einem gasdichten Behälter (12,V) mit Ein- bzw. Auslaß (9A, 9B, 22) umschlossen ist.
    11. Einrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das poröse Material im allgemeinen Streifen- bzw. Bandform (1,6,10,11) aufweist, daß dieses Material spiralförmig zu einem im wesentlichen runden Körper (13,22) gewickelt und daß das Ganze von einem gasdichten Behälter (12,V) umgeben ist.
    12. Einrichtung nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Körper mit rundem Querschnitt (13,22) eine
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    Vielzahl von den Windungen der spiralförmig gewickelten Streifen bzw. Bändern anliegenden Durchlässen (14) aufweist.
    13. Einrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das poröse Material im wesentlichen Streifen-, Band- bzw. Plattenform (1,6,10,11) hat, daß eine Vielzahl solcher Streifen, Bänder bzw. Platten aufeinander gestapelt sind und daß sich dieser Stapel in dem gasdichten Behälter (12,V) befindet.
    14. Einrichtung nach einem beliebigen der vorherigen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das intermetallische Präparat (3,70) aus der aus La Ni5, Ti, Fe bzw. Mg2 Ni enthaltenden Gruppe gewählt ist.
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DE19772736505 1976-08-13 1977-08-12 Verfahren zum zwischenlagern von wasserstoff Withdrawn DE2736505A1 (de)

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GB33780/76A GB1581639A (en) 1976-08-13 1976-08-13 Storage of gas

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