DE2709621B2 - Dampf-Reformierreaktor - Google Patents

Description

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Die Erfindung betrifft einen Dampf-Reformierreak- &o tor zum Herstellen von Wasserstoff oder Wasserstoff enthaltenden Gasen.

Zum Herstellen von Gasen durch Dampfreformierung sind kastenartige öfen bekannt, deren Innenwand vollständig mit feuerfesten Steinen ausgekleidet ist und in denen mit Katalysator gefüllte Reaktionsrohre angeordnet sind, in welche im Betrieb leichte Kohlenwasserstoffe und Wasserdampf eingeleitet werden. Die Reaktion wird dadurch in Gang gehalten, daß das Gas mit einem an die Ofenwand angebauten Brenner erhitzt wird.

Bei Kontaktöfen für exotherme Reaktionsverfahren ist es bekannt, vertikal im Ofen verlaufende Kontaktrohre in Kopf- und Bodenplatten zu befestigen, die ihrerseits im Ofen befestigt sind (DE-AS 11 50 362). Um eine Wärmedehnung der Kontaktrohre zu ermöglichen, ist die Kopfplatte elastisch im Ofen befestigt. Bei einem bekannten als Wärmetauscher ausgebildeten Reaktor sind die Kontaktrohre hingegen in untere und obere Rohrböden derart eingeschweißt, daß ein Längenausgleich der Kontaktrohre unter Wärmeeinfluß nicht ohne Verzug des Reaktors möglich ist (DE-AS 10 51 817).

Weiterhin ist es bekannt, in Reaktoren verschiedenster Ausführungen Leitbleche anzuordnen, um für den Wärmetausch verwendete Gasströme in gewünschter Weise durch das Reaktorgehäuse zu leiten (vergleiche beispielsweise DE-AS 10 52 958, DE-AS 10 66 551, DE-AS 1181177, DE-AS 12 71680 und US-PS 34 30 406).

Andererseits ist es bekannt, Kernenergie als Energiequelle für die Strom- und Stahlerzeugung zu benutzen. Zur wirtschaftlichen Auswertung der dabei freigesetzten Energie ist es sehr zweckmäßig, vom Kernkraftwerk gelieferte, auf hohe Temperaturen erhitzte Medien wie Heliumgas als Wärmeenergiequelle für chemische Anlagen zu verwenden.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen Dampf-Refornverreaktor zu schaffen, der mit auf hohe Temperaturen erhitzten Gasen wie beispielsweise dem in einem Kernreaktor erhitzten Heliumgas als Wärmequelle betrieben werden kann.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß mit einem Dampf-Reformierreaktor mit den Merkmalen des Kennzeichens des Hauptanspruches gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind Gegenstand der Unteransprüche.

Der erfindungsgemäße Danipf-Reformierreaktor braucht keinen Brenner zu enthalten, da als Heizmedium auf hohe Temperaturen erhitztes Gas durch ihn hindurch geleitet werden kann. Dabei ist er druckfest ausgebildet, so daß nicht nur auf hohe Temperaturen erhitzte Gase verwendet werden können, sondern auch Gase, die außerdem unter erhöhtem Druck stehen.

Der erfindungsgemäße Reaktor arbeitet nach dem Prinzip der Wärmeübertragung durch Konvektion, während man bisher für die Dampfreformierung Strahlungswärme benutzt, indem im Reaktor Kohlenwasserstoff verbrannt wird. Da im vorliegenden Falle ein Brenner im Reaktor nicht notwendig ist, kann seine Größe erheblich reduziert werden. Es lassen sich verschiedene Wärmequellen einschließlich Kernreaktoren für die Erzeugung großer Mengen Reduktionsgase verwenden, die ihrerseits benutzt werden, um für die Stahlerzeugung Eisenerze bei hohen Temperaturen zu reduzieren. Das als Wärmequelle durch den Reaktor hindurchgeleitete Gas kanr. nach Verlassen des Reaktors weiterverwendet werden. So läßt sich beispielsweise Heliumgas in den ,Kernreaktor zurückführen, so daß mit gutem Wirkungsgrad gearbeitet werden kann.

Reduktiongase können durch Dampfreformierung in der Weise hergestellt werden, daß man Dampf und leichte Kohlenwasserstoffe wie beispielsweise Naturgas, Naphta etc. vermischt, das Gemisch in mit Katalysator wie Nickelkatalysator gefüllte Rohre einleitet und dort erhitzt, damit die Reaktion in Gang

gebracht wird, Die Reaktion kann ourch folgende Formeln dargestellt werden,

CnHm + nH₂O -♦ nCO + (n + m/2) H₂

(D

CnHm + 2n H₂O -» nCO₂ + (2n + m/2) H₂

(2)

10

CO + 3H₂ J=^CH₄ + H₂O
CO + H₂O «=± CO₂ + H₂

Beim vorliegenden Reaktor erfolgt die Erhitzung mit einem eine hohe Temperatur aufweisenden Gas wie Heliumgas, das direkt oder indirekt von einem Kernreaktor geliefert wird. Die Dampfreformierung des Gemisches erfolgt bei einer Einlaßtemperatur von 400 bis 550⁰C, einer Auslaßtemperatur von 600 bis etwa 100ö^JC und einem Druck, der von atm«spanischem Druck bis 45 atü reicht Das als Wärmeque^ verwendete Gas wie Heliumgas wird unter einem Druck von 10 bis 50 atü mit einer Temperatur von etwa 650 bis 1000⁰C in den Reaktor eingeleitet und verläßt den Reaktor mit einer Temperatur von 500 bis 800° C. Der erfindungsgemäße Reaktor ist bei derartigen Betriebsbedingungen beständig und arbeitet so, daß die Reaktion ohne unerwartete Unterbrechungen abläuft

In der Zeichnug ist zur weiteren Erläuterung der Erfindung ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Dampf-Reformierreaktor schematisch dargestellt, und zeigt

F i g. 1 einen senkrechten Schnitt durch den gesamten Reaktor,

Fig.2 eine Teilansicht des unteren Endes des im Reaktor angeordneten Steigrohres,

Fig. 3 einen Teilschnitt durch das obere Ende des Reaktorgehäuses mit einer speziellen Befestigung der mit Katal} iator gefüllten Rohre und dem Steigrohr,

F i g. 4 eine schematische Darstellung einer Ausführungsform von die mit Katalysator gefüllten Rohre umgebenden Leitblechen, die öffnungen für den Durchstrom von Heizgas enthalten,

Fig.5 eine schaubildliche Ansicht einer anderen Ausfuhr ungsform eines wendei/cmig ausgebildeten Leitbleches,

F i g. 6 eine schaubildüche Ansicht von Ausfchnitten aus zwei Katalysatorrohren mit jeweils einer sie umgebenden Hülle für den Durchstrom des Heizgases,

F i g. 7 einen Teilschnitt durch den Reaktor, woraus Einzelheiten über die befestigung der Leitbleche der Ausführungsform gemäß F i g. 4 zu erkennen sind,

Fig.8 einen Teilschnitt durch eine andere Ausführungsform, woraus eine weitere Möglichkeit zur Anbringung der Leitbleche zu erkennen ist,

Fig.9 und 10 Einzelheiten zu der Darstellung von Fig. 8,

F i g. 11 einen Teilschnitt durch den Reaktor, woraus zu erkennen ist, wie das Heizgas besonders intensiv über die Außenfläche des Steigrohres streicht und

Fig. 12 einen Teilschnitt durch das untere Ende des Reaktorgehäuses, woraus eine spezielle Abschirmung des unteren Endes des Steigrohres gegenüber dem Einlaßstutzen für das Heizgas zu erkennen ist.

Gemäß F i g. 1 hat der Dampf-Reformierreaktor ein aus Metall wie Kohlenstoffstahl bestehendes Druckgehäuse, dessen von Heizgas zu durchströmender unterer Teil mit einer thermisch isolierenden Schicht 2 ausgekleidet ist Als thermisch isolierendes Material kommen beispielsweise Quarzglas, Keramikfasern und dergleichen in Frage. Zweckmäßig sind zwei oder mehr verschiedene thermisch isolierende Materialien miteinander kombiniert

Das Druckgehäuse 1 ist mit einem Einlaßstutzen 3 und einem Auslaßstutzen 4 für Prozeßgas sowie mit einem Einlaßstutzen 5 und einem Auslaßstutzen 6 für Heizgas wie Helium versehen. Die oberen und unteren Enden des Druckgehäuses bestehen aus Kopfplatten beliebiger Form.

Im Druckgehäuse 1 sind mehrere mit Katalysator gefüllte Rohre 7 aus Metall, beispielsweise einer thermisch beständigen Legierung, angeordnet, deren eines Ende zum Einlaßstutzen 4 für das Prozeßgas offen ist und deren anderes Ende jeweils in eine Rohrleitung 10 mündet Durchmesser, Länge und Anzahl der Rohre 7 werden nach der gewünschten Kapazität des Reaktors, den Reaktionsbedingun^r-3n und der Reaktorleistung gewählt, wobei die einzelnen Parameter in enger Beziehung zueinander stehen. Im allgemeinen haben die Rohre 7 einen Innendurchmesser von 50 bis 150 mm und eine Länge von 6 bis 15 m.

Ein Steigrohr 8 wird zum Sammeln und zur Freigabe eines Gases verwendet, welches durch die Reaktion in den Katalysatorrohren erzeugt wird Das Steigrohr ist in der Mitte des Gehäuses untergebracht Ein Ende des Steigrohrs ist mit der Rohrleitung verbunden. Das andere Ende endet in der Auslaßdüse des Prozeßgases. Eine äußere Oberfläche des Steigrohrs 8 ist mit einer thermisch isolierenden Schicht 9 bedeckt, die aus einem thermisch isolierenden Material hergestellt ist Diese Schicht ist vorgesehen, um einen Temperaturabfall des erzeugten Gases zu verhindern. Das Material für das Steigrohr ist vorzugsweise das gleiche, wie es auch für das Katalysatorrohr verwendet wird, d. h. eine thermisch beständige Legierung. Bevorzugte »hermisch isolierende Materialien für die äußere Oberfläche sind Keramikfasern etc.

Die Katalysatorrohre und das Steigrohr sind miteinander durch Rohrleitungen 10 verbunden, wie es in Fig. 1 gezeigt wird. Die Rohrleitungen 10 sind so ausgebildet, daß sie den Unterschied der thermischen Expansion aufnehmen, wenn die Katalysator/Ohre und die Steigrohre durch thermische Expansion expandiert werden. Die Rohrleitungen können jede beliebige Konstruktion haben, sofern ihre Konstruktion der obigen Bedingung genügt. Im allgemeinen haben die Rohrleitungen die Konstruktion, wie sie von den Katalysatorrohren herrührt. Sie umgeben das Steigrohr spiralförmig und sie sind an die Einlaßdüse des erzeugten Gases des Steigrohres angeschlossen, wie es in F i g. 2 gezeigt wird. Die Rohrleitungen sind aus einer thermisch beständigen Legierung hergestellt. Sit haben einen Innendurchmesser von 10 bis 40 mm.

Die Katalysatorrohre und das Steigrohr werden von einem Trägerelement gehalten. In der F i g. 1 ist eine Platte 11 als Tra^erelement dargestellt. Die Platte ist an dem oberen Ende der Innenwand des Gehäuses befestigt und das Steigrohr erstreckt sich durch die Platte hindurch und ist mit einer Auslaßdüse des Prozeßgases verbunden. Die Katalysatorrohre sind an der Platte in einer solchen Weise befestigt, daß ihr Ende sich durch die Fatte hindurch erstreckt. Durch die Platte wird die Innenseite des Gehäuses in zwei Räume aufgeteilt. Heizgas wird in einen unteren Raum (F.rhitzungsraum) durch die Einlaßdüse 5 eingeführt und

von einer Auslaßdüse 6 wieder freigegeben. Andererseits wird Prozeßgas in einen oberen Raum durch eine EinlaßdUse 3 und sodann in die Katalysatorrohre eingeführt. Es wird aus einer AuslaßdUse 4 ausgetragen, nachdem es durch die Rohrleitungen und das Steigrohr hindurchgegangen ist.

Die Fig.3 beschreibt eine weitere Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors. Bei dieser Ausführungsform werden Buchsen 12 als Trägerelement verwendet. Die Buchsen tragen die Katalysatorrohre, die sich durch die Kopfplatte des oberen Teils des Gehäuses hindurcherstrecken.

Zur Erhöhung der Reaktorwirksamkeit ist andererseits eine wirksame Wärmeübertragung von dem Erhitzungsgas zu den Katalysatorrohren erforderlich, π Gemäß der Erfindung wird es bevorzugt, ein Öffnungsleitblech 13 gemäß F i g. 4, ein spiralenförmiges Leitblech 14 gemäß Fig. 5 oder eine Hülle 15 gemäß Fig. 6 zu verwenden, um die Wärmeübertragung von dem Erhitzungsgas zu dem Katalysatorrohr zu be- >i> schleunigen. Durch diese Einrichtungen strömt das Erhitzungsgas in der in Pfeilrichtung gezeigten Richlung und es kann hierdurch eine wirksame Wärmeübertragung erzielt werden. Anstelle des Leitbleches kann auch durch geeignete Füllkörper, beispielsweise Alumi- r> niumoxidringe, um die Katalysatorrohre herum die Wärmeübertragung beschleunigt werden. Schließlich sind auch verschiedene Einrichtungen, wie Flossen und Zapfen, auf der äußeren Oberfläche der Katalysatorrohre, sowie Drähte, um eine turbulente Strömung in der so Nähe der Katalysatorrohre zu erzeugen, wirksam, um die Wärmeübertragung zu verbessern. Alle diese Einrichtungen können ohne Schwierigkeiten in den erfindungsgemäßen Reaktor eingebaut werden.

Es wird jedoch bevorzugt, eine Einrichtung vorzuse- j-, hen. um einen kurzgeschlossenen Fluß des Erhitzungsgases zu verhindern, damit die Reaktionswärme wirksam verwendet werden kann. Hierzu wird der äußere Umfang des Ö<ffnungslei(blechs oder des spiralförmigen Leitblechs mit einem zylindrischen -io Element 16 bedeckt. Weiterhin wird eine Zusammenstellung 17 aus mehreren ringförmigen Platten, die auf dem äußeren Umfang des zylindrischen Elementes angebracht ist. in die thermisch isolierende Schicht 2 des Gehäuses eingebetteu Durch diese Einrichtungen kann ·»> ein kurzgeschlossener Strom des Erhiuungsgases zwischen dem äußeren Umfang des Leitbleches und der thermisch isolierenden Schicht des Gehäuses verhindert werden. Es wird bevorzugt, daß der Raum zwischen dem äußeren Umfang des Leitbieches und der thermisch y> isolierenden Schicht mit dem thermisch isolierenden Material bepackt ist. Eine weitere Ausführungsform ist in F i g. 8 dargestellt bei der eine Verschließeinrichtung vorgesehen ist, in der eine Zusammenstellung aus drei ringförmigen Metallplatten 18, 19, 20 horizontal in die thermisch isolierende Schicht 2 des Gehäuses eingebettet ist und die äußerste Platte in dem Gehäuse befestigt ist. Sodann ist Stopfbuchse 21 innerhalb der innersten ringförmigen Platte vorgesehen und es ist weiterhin ein Füller zwischen die Stopfbuchse und die oben beschriebenen Umgebungen des zylindrischen Elements eingepackt Die F i g. 9 stellt eine vergrößerte Querschnittsansicht des Verschließteils dar. Eine weitere Ausführungsform ist in Fig. 10 gezeigt bei der der Hauptteil der gleiche ist wie in den F i g. 8 und 9 gezeigt Es ist jedoch eine Vielzahl von Schlitzen 22 in radialer Richtung in den einzelnen ringförmigen Platten vorgesehen. Als Ergebnis kann eine Absorption der thermischen Expansion erzielt werden. Durch diese Verschlußteile kann weiterhin ein Kurzschließen des Stromes des F.rhitzungsgases im Inneren der thermisch isolierenden Schicht wirksam verhindert werden.

Da die Katalysatorrohre und das Steigrohr an der Platte oder der Kopfplatte befestigt sind, wird der Unterschied der thermischen Expansion zwischen den beiden Teilen während des Betriebs durch Rohrleitungen absorbiert, die beide Teile im unteren Teil verbinden. Um jedoch thermische Spannungen, die durch eine unterschiedliche thermische Expansion bewirkt werden, so weit wie möglich durch Abkühlen oder Erhitzen des Steigrohres zu vermindern, wird es sehr bevorzugt, wenn das Erhitzungsgas, das nach oben strömt, nachdem es die Reaktionswärme abgegeben hat. verwendet werden kann. Die Fig. 11 zeigt eine Ausführungsform, die so ausgestaltet ist. daß dieser Effekt erhalten werden kann.

Wie in der Figur dargestellt wird, sind zwei ringförmige Rohrleitungen, die koaxial zu dem Steigrohr 8 angeordnet sind, d. h. die äußere Rohrleitung 23 mit dem thermisch isolierenden Material und die innere Rohrleitung 24 zwischen der äußeren Rohrleitung und dem Steigrohr, installiert, so daß die Gasströmungswege ringförmige Querschnitte erhalten. Das obere Ende des äußeren Strömungsweges ist mit dem Strömungsweg des Erhitzungsgases verbunden, welches nach oben strör.ii, nachdem es die Reaktionswärme an das Katalysatorrohr 7 abgegeben hat. Das obere Ende des inneren Strömungsweges ist mit der Auslaßdüse des Erhitzungsgases verbunden. Der Boden der äußeren Rohrleitung 23 ist an dem unteren Teil des Steigrohrs befestigt, um die Strömungswege miteinander zu verbinden. Das Erhitzungsgas, das nach oben strömt, nachdem es die Reaktionswärme an das Katalysatorrohr abgegeben hat, wird umgedreht und es strömt den äußeren Strömungsweg in Pfeilrichtung entlang nach unten. Das Gas wird erneut umgedreht, um nach oben entlang des inneren Strömungsweges zu strömen. Nach dem Aufwärtsströmen zu dem obersten Teil des Gehäuses, wobei das Steigrohr abgekühlt oder erhitzt wird, wird das Gas zu der Außenseite des Gehäuses freigesetzt.

Es ist nicht zu bevorzugen, daß das Erhitzungsgas direkt die Rohre oder den Boden des Steigrohrs kontaktiert, da das Erhitzungsgas eine hohe Temperatur von 650 bis etwa 1000⁰C beibehält und mit relativ hoher Geschwindigkeit um die Einlaßdüse 5 herumströmt. Wenn das Erhitzungsgas daher die obengenannten Rohre direkt berühren würde, dann würde ihre Temperatur zu hoch ansteigen und eine Turbulenz des Erhitzungsgases würde ihre Vibrierung bewirken. Es ist daher, wie in Fig. 12 gezeigt wird, zweckmäßig, ein Abschirmelement 25 mit einem vertikalen Querschnitt von U-Form einzusetzen, um die Einlaßdüse des Erhitzungsgases 5 von den obengenannten Rohren abzutrennen. Das Abschirmungselement ist aus einem thermisch isolierenden Material, z. B. feuerbeständigen Ziegeln, hergestellt Somit wird das Erhitzungsgas durch den Raum zwischen dem Abschirmungselement und der inneren Oberfläche des Gehäuses geleitet und das Erhitzungsgas erreicht die Katalysatorrohre, indem es diesen Raum hinaufströmt

Die thermisch isolierende Schicht der inneren Oberfläche des Gehäuses ist aus den oben beschriebenen Materialien konstruiert Bei Verwendung von Materialien, die hoch gaspermeabel sind, beispielsweise von faserartigen Materialien etc wird beobachtet daß

das Erhitzungsgas durch den Raum dieser Fasern in die thermische Isolierungsschicht hineinströmt. Selbst bei Verwendung von sehr dichten Materialien kann der Durchgang des Erhitzungsgases durch einen solchen Teil als Verbindung nicht vernachlässigt werden.

Es ist daher vorzuziehen, eine oder mehrere Schichten aus Materialien aus der Gruppe Metallfolien, Metallplatten, dichte keramische Platten und Platten aus anorganischen Fasern zu installieren, um eine Gasdichtigkeit zu erhalten. Die Schichten sind mit einem erheblichen Winkel, vorzugsweise im wesentlichen mil einem rechten Winkel, zu der FlieBrichtung des Erhitzungsgases in dem inneren Teil der thermisch isolierenden Schicht auf dem Druckgehäuse angeordnet, damit ein Kurzschließen des Stromes des Erhitzungsgases in dem inneren Teil der thermisch isolierenden Schicht iiiif dem Gehäuse wirksam verhindert wird.

Die Fig. I stellt eine Querschnittsansicht der Seite

tors dar. Die F i g. 2 zeigt den Verbindungszustand der Katalysatorrohre mit dem Steigrohr. Die Fig.3 stellt eine Querschnittsansicht der Seite einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors dar. Die F i g. 4 zeigt die Konstruktion, die ein Öffnungsleitblech als Einrichtung zur Beschleunigung des Wärmeübergangs ergibt. Die Fig.5 zeigt eine Konstruktion, bei der ein spiralförmiges Leitblech installiert ist. Die Fig.6 zeigt eine Konstruktion, bei der eine Hülle installiert ist. Die Fig.7 und 8 zeigen den Teil des Reaktors, der eine Einrichtung darstellt, um ein Kur/schließen des Flusses des Erhitzungsgases /ti verhindern. Die F i g. 9 und 10 zeigen vergrößerte Querschnitte der in den F i g. 7 und 8 gezeigten Vorrichtung. Die Fig. I! zeigt einen Querschnitt der Sehe des Teils des Reaktors, in dem eine Einrichtung zur Verminderung der thermischen Spannung installiert ist. Die F i g. 12 zeigt einen Querschnitt der Seite des Teils

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Claims (7)

Patentansprüche:

1. Dampf-Reformierreaktor zum Herstellen von Wasserstoff oder Wasserstoff enthaltenden Gasen, dadurch gekennzeichnet, daß er ein Druckgefäß (1) mit Gas-Einlaß- und -Auslaßstutzen (3, 5 und 4, 6), und einer thermisch isolierenden Schicht (2), eine Vielzahl von vertikal darin angeordneten, mit Katalysator gefüllten Rohren (7), ein vertikal angeordnetes, innen isoliertes Steigrohr (8), eine Vielzahl von als thermische Expansionsrohre geeigneten Rohrleitungen (10), welche die Katalysatorrohre (7) und das Steigrohr (8) miteinander verbinden, und ein Trägerelement (11; 12) zum is Halten der Katalysatorrohre und des Steigrohres im Druckgefäß (1) aufweist

2. Reaktor nach Anspruch I₁ dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Leitblech (13; 14) oder ein Leiirohr (15) um die Katalysatorrohre (7) angeordnet ist.

3. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Leitbleche (13; 14) in einer äußeren zylindrischen Hülle (16) angeordnet sind, die eine Anzahl ringförmiger Platten (17) trägt, welche in der thermisch isolierenden Schicht (2) des Druckgefäßes (1) eingebettet sind.

4. Reaktor nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Leitblech (14) wendelförmig ausgebildet ist.

5. Reakior nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß in die 'hermisch isolierende Schicht (2) des Druckgefäßes (1) wenigstens zwei ringförmige Platten (18 bis 20) koaxial ν d einander teilweise überlappend eingebettet sind, wobei die äußerste Platte (18) im Druckgefäß befestigt ist und die innerste Platte (19) eine Dichtung (21) trägt, die an ihrem inneren Umfang eine an der Hülle (17) anliegende Stopfbuchse aufweist.

6. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß koaxial um das Steigrohr (8) zwei Rohre (23 und 24) angeordnet sind, wobei das obere Ende des äußeren Rohres (23) mit dem Gas-Einlaßstutzen und das obere Ende des inneren Rohres (24) mit dem Gas-Auslaßstutzen verbunden ist und die unteren Enden der beiden Rohre miteinander in Verbindung stehen.

7. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen dem Gas-Einlaßstutzen (5) und dem unteren Ende des Steigrohres (8) und der Rohre (7) ein Abschirmelement (25) vorgesehen ist.