DE2530022C2 - Electrochemical cell - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft eine elektrochemische Zelle mit selbsttätiger Elektrolytumwälzung mit einer Anode aus einem reaktiven Metall und einem wäßrigen Elektrolyten. Sie betrifft gewisse Verbesserungen der grundlegenden elektrochemischen Zelle, die in der US-PS 37 91 871 beschrieben ist.The invention relates to an electrochemical cell with automatic electrolyte circulation with an anode made of a reactive metal and an aqueous electrolyte. It concerns certain improvements to the basic electrochemical cell disclosed in U.S. Patent 37 91 871 is described.
Auf den grundlegenden Mechanismus der in der genannten Patentschrift beschriebenen Zelle wird hierin Bezug genommen. Kurz gesagt wird bei dieser Zelle eine reaktive Metallanode verwendet, die für einen wäßrigen Elektrolyten sehr reaktiv ist und mit Hilfe eines elektrisch isolierenden Filmes, der sich von selbst in Gegenwart von Wasser auf der Anode bildet, von der Kathode getrennt ist. Dieser dünne Film ermöglicht es, die Kathode in direktem Kontakt mit der Anode anzuordnen. Die sich ergebende Verminderung des Anoden-Kathoden-Abstands auf eine Dicke von nicht mehr als die Dicke dieses Filmes führt zu einer erheblichen Verminderung der I2R-Verluste, die andernfalls auftreten würden, und führt zu einer gesteigerten Leistungsausbeute und höheren Energiedichten. Die Anode und die Kathode arbeiten in einem wäßrigen Elektrolyten, der die gewünschte elektrochemische Reaktion unterhält. Wie in der deutschen Patentanmeldung P 25 07 396.5 beschrieben ist, besteht die Kathode vorteilhafterweise aus einem offenmaschiger. metallischen Sieb oder Netz, das derart geformt ist, daß es die Anode im wesentlichen auf ihrer gesamten Arbeitsoberfläche berührt.The basic mechanism of the cell described in said patent is referred to herein. Briefly, a reactive metal anode is used in this cell, which is very reactive to an aqueous electrolyte and is separated from the cathode by means of an electrically insulating film which forms on the anode by itself in the presence of water. This thin film enables the cathode to be placed in direct contact with the anode. The resulting reduction in the anode-cathode distance to a thickness of no more than the thickness of this film leads to a considerable reduction in the I 2 R losses which would otherwise occur, and leads to increased power yield and higher energy densities. The anode and cathode operate in an aqueous electrolyte that maintains the desired electrochemical reaction. As described in German patent application P 25 07 396.5, the cathode advantageously consists of an open-meshed one. metallic screen or mesh shaped to contact the anode over substantially all of its working surface.
Während des Betriebes der Zelle nimmt die Molarität des Elektrolyten zu, was eine Verminderung der Leistungsabgabe zur Folge hat. Weiterhin muß die überschüssige Wärme aus dem Elektrolyten abgeführt werden, da sonst ein Verlust des Wirkungsgrades auftritt. Schließlich muß die Depolarisation der Zelle durch das Abführen des an der Kaihode freigesetzten Wasserstoffgases erzielt werden. Demzufolge wird der Elektrolyt normalerweise durch die Zelle gepumpt, um die Wärme abzuführen, zusätzliches Oxisationsmittel zur Aufrechterhaltung der gewünschten Molarität zuzuführen und den Wasserstoff zu beseitigen. Die Verwendung von für diesen Zweck benutzten mechanischen Pumpen und Wärmeaustauschern ist nachteilig, energieverbrauchend und geräuschbildend, was in jedem Fall unerwüscht ist. During operation of the cell, the molarity of the electrolyte increases, which results in a reduction in the power output. Furthermore, the excess heat must be dissipated from the electrolyte, otherwise a loss of efficiency occurs. Finally , the depolarization of the cell must be achieved by removing the hydrogen gas released at the terminal. As a result, the electrolyte is normally pumped through the cell to remove the heat, add additional oxidizer to maintain the desired molarity, and remove the hydrogen. The use of mechanical pumps and heat exchangers used for this purpose is disadvantageous, energy-consuming and noise-generating, which in any case is undesirable.
Die Aufgabe der Erfindung besteht darin, eine Elektrolysezelle zu schaffen, die keine mechanischen Pumpen und Wärmeaustauscher benötigt und die durch die Ausnutzung der Produkte der elektrochemischen Reaktion selbstpumpend ist, da die Pumpkräfte durch dieThe object of the invention is to create an electrolytic cell which does not require mechanical pumps and heat exchangers and which by the Exploitation of the products of the electrochemical reaction is self-pumping since the pumping forces are generated by the
ίο Abwärme und das freigesetzte Wasserstoffgas gestellt werden. Diese Konstruktion hat den weiteren Vorteil, daß die nichtarbeitenden Anodenrandoberflächen, die normalerweise dem Elektrolyt ausgesetzt sind und daher einer parasitischen Erosion unterliegen, verkleinertίο waste heat and the released hydrogen gas provided will. This construction has the further advantage that the non-working anode edge surfaces, the normally exposed to the electrolyte and therefore subject to parasitic erosion werden.will.
Gegenstand der Erfindung ist daher eine elektrochemische Zelle mit selbsttätiger Elektrolytumwälzung mit einer Anode aus einem reaktiven Metall und einem wäßrigen Elektrolyten, die dadurch gekennzeichnet ist,The invention therefore relates to an electrochemical cell with automatic electrolyte circulation an anode made of a reactive metal and an aqueous electrolyte, which is characterized in that daß sie im wesentlichen aus einem vertikal angeordneten, hohlen, röhrenförmigen Gehäuse, einer an der inneren Oberfläche des Gehäuses befestigten reaktiven Anode, einer gewickelten oder gewendelten Metallsiebkathode oder Metallnetzkathode, die im Inneren desthat they consist essentially of a vertically disposed, hollow, tubular housing, a reactive attached to the inner surface of the housing Anode, a wound or coiled metal screen cathode or metal mesh cathode that is inside the röhrenförmigen Gehäuses angeordnet ist und die Anode im wesentlichen auf ihrer gesamten Arbeilsoberfläche berührt, und einem wäßrigen Elektrolyten besteht, der den inneren Hohlraum des hohlen, röhrenförmigen Gehäuses ausfüllt und ausschließlich aufgrund der Eintubular housing is arranged and the anode touches substantially on its entire working surface, and consists of an aqueous electrolyte, which fills the inner cavity of the hollow, tubular housing and solely due to the Ein wirkung von freigesetzter Wärme und während des Be triebs der Zelle gebildetem Gas durch den Hohlraum strömt.effect of released heat and during loading The gas produced by the cell flows through the cavity.
Bei der erfindungsgemäßen elektrochemischen Zelle mit einer Anode aus einem reaktiven Metall und Wasser als Elektrolyt werden die gebildete Abwärme und das freigesetzte Wasserstoffgas dazu verwendet, den Elektrolyten durch die Zelle zu pumpen. Insbesondere ist die Zelle vertikal angeordnet, hohl und röhrenförmig ge formt und an der inneren Oberfläche des röhrenförmi- gen Gehäuses mit der reaktiven Anode versehen und weist eine gewickelte oder gewendelte Metallsiebkathode oder Metallnetzkathode auf, die in der röhrenförmigen Zelle angeordnet ist und die Anode im wesentlichen auf ihrer gesamten Arbeitsoberfläche berührt. In dem Maße, in dem die Anode während des Betriebes durch die Reaktion mit einem wäßrigen Elektrolyten, der den inneren Hohlraum des röhrenförmigen Gehäuses ausfüllt, verbraucht wird, dehnt sich die Kathode aufgrund ihrer gewickelten oder gewendelten Form aus und hält den Kontakt mit der Anode aufrecht. Während des Betriebes bewirken die freigesetzte Abwärme und das Gas den Fluß des Elektrolyten durch das Innere der Zelle. In the electrochemical cell according to the invention with an anode made of a reactive metal and water as the electrolyte, the waste heat formed and the released hydrogen gas are used to pump the electrolyte through the cell. In particular, the cell is vertically arranged, hollow and tubular ge formed and provided on the inner surface of the tubular housing with the reactive anode and has a wound or coiled Metallsiebkathode or metal mesh cathode, which is arranged in the tubular cell and the anode substantially touched on their entire work surface. As the anode is consumed during operation by reaction with an aqueous electrolyte which fills the inner cavity of the tubular housing , the cathode expands due to its coiled or coiled shape and maintains contact with the anode . During operation, the released waste heat and the gas cause the electrolyte to flow through the interior of the cell.
Erfindungsgemäß ist insbesondere eine reaktive Anode an der inneren Oberfläche eines röhrenförmigen Gehäuses befestigt oder mit dieser verbunden und innerhalb des Gehäuses ist eine gewickelte oder gewendelle Metallsiebkathode oder Metallnetzkathode angeordnet. Das gewendelte oder gewickelte Sieb oder Netz wird während der Lebensdauer der Batterie ständig gegen die Arbeitsoberfläche der Anode gepreßt. Die kreisförmige Anordnung der Anode hat zur Folge, daß außer den kleinen oberen und unteren Kanten an den Enden des Rohres keine nichtarbeitenden freiliegenden Flächen vorliegen, so daß die parasitäre Erosion entsprechend gering gehalten wird. Während des Betriebes hat die Reaktion des Lithiums mit dem Elektrolyten in dem inneren Hohlraum des Gehäuses zur Folge, daß derIn particular, a reactive anode is in accordance with the invention attached to or connected to the inner surface of a tubular housing and within A wound or helical metal screen cathode or metal mesh cathode is arranged in the housing. The coiled or coiled screen or mesh is constantly against during the life of the battery the working surface of the anode is pressed. The circular arrangement of the anode has the consequence that except for the small top and bottom edges at the ends of the pipe, no non-working exposed ones Areas are present, so that the parasitic erosion is kept correspondingly low. During operation the reaction of the lithium with the electrolyte in the inner cavity of the housing has the consequence that the
Elektrolyt erhitzt wird, wodurch sich in der Zelle ein thermischer Gradient ausbildet Dieser Gradient und der Auftrieb des an der Kathode gebildeten Wasserstoffgases bewirken ein Strömen des Elektrolyten durch die Zelle, wobei der heiße. Wasserstoffgas enthaltende Elektrolyt auf der Oberseite der ZeIU- austritt und frisches Oxidationsmittel auf der Unterseite der Zelle angesaugt wird.Electrolyte is heated, as a result of which a thermal gradient is formed in the cell. This gradient and the buoyancy of the hydrogen gas formed at the cathode causes the electrolyte to flow through the cell, the hot one. Electrolyte containing hydrogen gas on top of the cell outlet and fresh Oxidizing agent is sucked into the underside of the cell.
Weitere Einzelheiten, Ausführungsformen und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung, die auf die Zeichnung einer bevorzugten Ausführungsform Bezug nimmt Die Zeichnung zeigt inFurther details, embodiments and advantages of the invention emerge from the following description, those on the drawing of a preferred Embodiment Reference The drawing shows in FIG
F i g. 1 eine Draufsicht auf zwei erfindungsgemäße selbstpumpende Zellen, die mit einem gemeinsamen Reservoir verbunden sind, und inF i g. 1 shows a plan view of two self-pumping cells according to the invention, which are connected to a common reservoir connected, and in
F i g. 2 eine Schnittansicht der in F i g. 1 wiedergegebenen Zellen.F i g. FIG. 2 is a sectional view of the FIG. 1 reproduced Cells.
In den F i g. 1 und 2 — in denen gleiche Bezugsziffern für gleiche Teile stehen — sind zwei erfindungsgemäßc Zellen 1 und 2 dargestellt, die gemäß dieser Ausführungsform mit einem gemeinsamen Reservoir 3 betrieben werden. An den Innenwänden der röhrenförmigen Metallgehäuse 5 sind reaktive Metallanoden 4 befestigt, beispielsweise mit Hilfe metallurgischer Verfahren. Der sich von selbst auf den Anoden 4 bildende isolierende Film 6 trennt die Anoden 4 elektrisch von den sich ausdehnenden gewickelten oder gewendelten Metallnetzkathoden oder Metallsiebkathoden 7. In dem Maße, in dem die Anode 4 während des Betriebes verbraucht wird, dehnt sich die Kathode 7 aus und hält den Kontakt mit der Anode aufrecht. An jeder Siebkathode 7 ist ein Kathodenstromabnehmer 8 befestigt, während an der Außenseite eines jeden Zeliengehäuses 5 ein Anodenanschluß angeordnet ist.In the F i g. 1 and 2 - in which the same reference numerals stand for the same parts - two according to the invention cells 1 and 2 are shown, which according to this embodiment be operated with a common reservoir 3. On the inner walls of the tubular Reactive metal anodes 4 are attached to metal housings 5, for example with the aid of metallurgical processes. Of the insulating film 6 forming by itself on the anodes 4 electrically separates the anodes 4 from the expanding ones wound or coiled metal mesh cathodes or metal screen cathodes 7. To the extent that in the anode 4 is consumed during operation, the cathode 7 expands and maintains contact with the anode upright. A cathode current collector 8 is attached to each screen cathode 7, while the Outside of each Zeliengehäuses 5 an anode connection is arranged.
Bei der in der Zeichnung wiedergegebenen Ausführungsform sind die beiden Zellen 1 und 2 über die Leitungen 10 und 11 mit dem zentralen Reservoir 3 verbunden. Der zirkulierende Elektrolyt 12 tritt über den oberen Leitungen 10 aus den Zellen aus und über die unteren Leitungen 11 in die Zellen ein. Zur besseren Abführung der Wärme an die Umgebung können die Zellen und das zentrale Reservoir in ein Flüssigkeitsbad, beispielsweise Wasser, getaucht werden. Wenn das Flüssigkeitsbad ein elektrisch leitendes Fluid umfaßt, werden die äußeren Oberflächen der Metallgehäuse 5 elektrisch isoliert, beispielsweise dadurch, daß man sie mit einem — nicht dargestellten — isolierenden Epoxyharzlackanstrich versieht. Natürlich können anstelle eier in der Zeichnung wiedergegebenen zwei Zellen auch nur eine oder mehr als zwei Zellen mit einem zentralen Reservoir verbunden werden.In the embodiment shown in the drawing, the two cells 1 and 2 are on the lines 10 and 11 are connected to the central reservoir 3. The circulating electrolyte 12 passes over the top Lines 10 from the cells and via the lower lines 11 into the cells. For better drainage The heat to the environment can put the cells and the central reservoir in a liquid bath, for example Water, to be immersed. If the liquid bath comprises an electrically conductive fluid, will the outer surfaces of the metal housing 5 electrically insulated, for example by being with a - Not shown - provides insulating epoxy paint. Of course, you can put eggs in the Drawing reproduced two cells with only one or more than two cells with a central reservoir get connected.
Während des Betriebs der Zellen strömt der Elektrolyt 12 im Kreislauf in dem Reservoir 3 nach unten, kühlt sich ab und setzt den mitgerissenen Wasserstoff frei und dringt über die Leitungen 11 in die Zellen 1 und 2 ein. Der freigesetzte Wasserstoff wird über das Rückschlagventil 13 abgelassen. Über die Zuführungsleitung 14 wird das Oxidationsmittel, normalerweise Wasser, in der notwendigen Menge zugeführt, um die Zellen auf dem gewünschten Leistungsniveau zu halten.During the operation of the cells, the electrolyte 12 flows in the circuit in the reservoir 3 downward, cooling separates and releases the entrained hydrogen and enters cells 1 and 2 via lines 11. The released hydrogen is drained off via the check valve 13. Via the supply line 14 the oxidizing agent, usually water, is supplied in the necessary quantity to keep the cells on the to maintain the desired level of performance.
Wie in der US-PS 37 91 871 diskutiert wird, wird zur Steuerung der Leistungsabgabe der Zellen die Molarität des Elektrolyten variiert. Während bei herkömmlichen galvanischen Elementen oder Batterien sowohl die Spannung als auch die Leistung während der Entladung abnehmen und schließlich vor dem Verbrauch der aktiven Materialien eine unannehmbar niedrige Spannung erreichen, werden bei den erfindungsgemäßen Zellen die Spannung und die Leistung während der gesamten Lebensdauer der Anode aufrechterhaken. Die Spannung und die Leistungsabgabe pro Einheitsfläche der erfindungsgemäßen Zellen hängen überwiegend von der Elektrolytkonzentration und der Temperatur ab. Die Temperatur wird durch den Aufbau der erfindungsgemäßen Zellen relativ konstant gehalten. Demzufolge wird die Steuerung der Spannung und der Leistung durch Variieren der Molarität des Elektroiyten erreichLAs discussed in US Pat. No. 3,791,871, the molarity is used to control the output of the cells of the electrolyte varies. While with conventional galvanic elements or batteries both the Voltage as well as power decrease during discharge and finally before consumption of the active Materials attaining an unacceptably low voltage are used in the cells of the invention maintain voltage and power throughout the life of the anode. The voltage and the power output per unit area of the cells of the invention depend predominantly on the electrolyte concentration and the temperature. The temperature is determined by the structure of the invention Cells kept relatively constant. As a result, the control of the voltage and the power by varying the molarity of the electroyte
ίο Während des Betriebes bilden die erfindimgsgemäßen Zellen an der Anode ein reaktives Metallhydroxid, das zu einer Verminderung der Leistungsabgabe führt, wenn die Konzentration die optimale Molarität übersteigt, die ohne weiteres ermittelt werden kann. Demzufolge wird ein Oxisationsmittel, typischerweise Wasser, zur Steuerung der Molarität, das heißt zur Verminderung der Hydroxidkonzentration, zu dem Elektrolyten zugesetzt. (Sie zur Steuerung der Leistungsabgabe angewandte Kontrollfunktion ist die Gesamtzellenspannung. Veränderungen der Spannung gegenüber der gewünschten Spannung werden mit Hilfe eines elektronischen Fühlers festgestellt, der ein Magnetventil betätigt, das seinerseits die Wasserzuführungsrate über die Leitung 10 zu dem Elektrolyten steuert. Der durch diese Oxidationsmiltelzugaben gebildete überschüssige Elektrolyt wird über das Ventil 13 abgelassen.ίο During operation, the inventive Cells at the anode a reactive metal hydroxide, which leads to a reduction in the power output, when the concentration exceeds the optimal molarity, which can be readily determined. As a result becomes an oxidizing agent, typically water, to control the molarity, i.e. to reduce it the hydroxide concentration, added to the electrolyte. (You applied to control the power output The control function is the total cell voltage. Changes in tension versus the desired Voltage is detected with the help of an electronic sensor that actuates a solenoid valve, which in turn controls the rate of water supply via line 10 to the electrolyte. The through this Excess electrolyte formed by the addition of oxidizing agents is drained through the valve 13.
Die Anode 4 besteht aus einem reaktiven Metall, beispielsweise Natrium oder Lithium, das mit Wasser heftig reagiert und in Gegenwart von Wasser auf der Oberfläche einen schützenden isolierenden Film bildet. Legierungen und Verbindungen solcher Alkalimetalle und anderer reaktiver Metalle sind ebenfalls als Anode geeignet, vorausgesetzt, daß sie gegenüber Wasser im wesentlichen ebenso reaktiv wie Natrium und Lithium sind und vorausgesetzt, daß sie, ebenso wie Natrium und Lithium, von selbst in Gegenwart von Wasser einen durchgehenden isolierenden Film bilden. Wie in der obengenannten deutschen PatentanmeldungThe anode 4 consists of a reactive metal, such as sodium or lithium, which reacts violently with water reacts and forms a protective insulating film on the surface in the presence of water. Alloys and compounds of such alkali metals and other reactive metals are also suitable as anode, provided that they are essentially as reactive to water as sodium and lithium and provided that, like sodium and lithium, they unite by themselves in the presence of water Form a continuous insulating film. As in the German patent application mentioned above
P 25 07 396.5 beschrieben, besteht die offenmaschige Sieb- oder Netz-Kathode aus irgendeinem geeigneten elektrisch leitenden Material, das mit Wasser nicht reagiert und die elektrochemische Reduktion des Wassers während des Betriebes der Zelle ermöglicht. Beispiele für bevorzugte Materialien sind Eisen und Nickel, wobei man bei Inkaufnahme von hohen Kosten und verminderter Dauerhaftigkeit mit Platinmoor und Schwarznikkei einen gesteigerten Wirkungsgrad erreichen kann. Die minimale Maschenweite des Siebes oder Netzes ergibt sich aufgrund der Notwendigkeit, daß der Elektrolyt die Anodenoberfläche erreichen muß und dadurch, daß die Reaktionsprodukte von dieser Oberfläche abgeführt werden müssen. Die maximale Maschenweite ergibt sich aufgrund des Wunsches, sämtliche Teile der Anodenoberfläche der Kathode möglichst anzunähern. Beispielsweise erzielt man bei einer Anodenoberfläche mit den Abmessungen 12,7 · 27,9 cm und Metallsieben oder Netzen aus einem 0,076 mm starken Metall mit öffnungen mit den Abmessungen von 2,54 · 1,27 mm ausgezeichnete Ergebnisse.P 25 07 396.5 described, the open-mesh screen or network cathode consists of any suitable electrically conductive material that does not react with water and the electrochemical reduction of water allows during the operation of the cell. Examples of preferred materials are iron and nickel, where one with the acceptance of high costs and reduced durability with Platinmoor and Schwarznikkei can achieve increased efficiency. The minimum mesh size of the sieve or net arises due to the necessity that the electrolyte must reach the anode surface and thereby, that the reaction products must be removed from this surface. The maximum mesh size results from the desire to have all parts as close as possible to the anode surface of the cathode. For example, one achieves with an anode surface with the dimensions 12.7 x 27.9 cm and metal sieves or nets made of a 0.076 mm thick Metal with openings with dimensions of 2.54 x 1.27 mm gave excellent results.
Während des Betriebes bilden die erfindungsgemäßen Zellen ein Metallhydroxid, das von der Zusammensetzung der Anode abhängt. Demzufolge ist für einen leich;~ren Betrieb ein wäßriger Elektrolyt bevorzugt, der die gleiche Zusammensetzung besitzt wird das Produkt der Reaktion des reaktiven Metalls mit Wasser. Jedoch sind beliebige andere wäßrige Lösungen als Ausgangselektrolyt geeignet, vorausgesetzt, daß die Elektrolyten die notwendigen filmbildenden Eieen-During operation, the cells according to the invention form a metal hydroxide that depends on the composition the anode depends. Accordingly, an aqueous electrolyte is preferred for easier operation, which has the same composition will be the product of the reaction of the reactive metal with water. However, any other aqueous solution is suitable as the starting electrolyte, provided that the Electrolytes the necessary film-forming iron
schäften aufweisen. Wenn eine trockene Lagerung erwünscht ist, kann das Reservoir 3 mit geeigneten trockenen Elektrolyten, wie Lithiumhydroxid-Monohydrat, gefüllt werden, wonach man die Zelle durch Einführung von Wasser in das Reservoir aktiviert.have shafts. When dry storage is desired the reservoir 3 can be filled with suitable dry electrolytes, such as lithium hydroxide monohydrate, be filled, after which the cell is activated by introducing water into the reservoir.
Obwohl zentrales Reservoir für den Betrieb einer Einzel- oder Mehrfach-Zelle nicht erforderlich ist, wird es für den Mehrfachzellenbetrieb als erwünscht angesehen, da es zur Aufrechterhaltung eines elektrischen Gleichgewichts zwischen den verschiedenen Zellen beiträgt, indem es sämtliche Zellen mit einem Elektrolyt gleicher Molarität und gleicher Temperatur versorgt.Although a central reservoir is not required for the operation of a single or multiple cell, It is considered desirable for multi-cell operation as it is used to maintain an electrical Helps balance between different cells by providing all cells with an electrolyte supplied with the same molarity and temperature.
So wurden beispielsweise vier röhrenförmige Zellen mit einer Länge von 15,24 cm, einem Durchmesser von 2,54 cm, die an den Innenwänden auf eine Länge von 14 cm mit einer 3,18 mm starken Lithiumschicht versehen waren, mit einem zentralen Reservoir, das eine 1,0 molare Lithiumhydroxidlösung in Lithiumchlorid enthielt, während 2 Stunden bei einem Leistungsniveau von 50 Watt betrieben. Die Temperatur des Elektrolyten betrug 20°C und die Einheit wurde in einem wäßrigen Medium bei einer Temperatur von 25° C betrieben.For example, four tubular cells 15.24 cm in length, with a diameter of 2.54 cm, which is provided with a 3.18 mm thick lithium layer on the inner walls over a length of 14 cm were, with a central reservoir containing a 1.0 molar lithium hydroxide solution in lithium chloride, operated for 2 hours at a power level of 50 watts. The temperature of the electrolyte was 20 ° C and the unit was operated in an aqueous medium at a temperature of 25 ° C.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings
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