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DE2511077A1 - Verfahren zum faerben von rasen - Google Patents

Verfahren zum faerben von rasen

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Publication number
DE2511077A1
DE2511077A1 DE19752511077 DE2511077A DE2511077A1 DE 2511077 A1 DE2511077 A1 DE 2511077A1 DE 19752511077 DE19752511077 DE 19752511077 DE 2511077 A DE2511077 A DE 2511077A DE 2511077 A1 DE2511077 A1 DE 2511077A1
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DE
Germany
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cobalt phthalocyanine
lawn
dentate
valent
complex
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Ceased
Application number
DE19752511077
Other languages
English (en)
Inventor
Toshiki Tanaka
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nippon Chemical Works Co Ltd
Original Assignee
Nippon Chemical Works Co Ltd
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Filing date
Publication date
Application filed by Nippon Chemical Works Co Ltd filed Critical Nippon Chemical Works Co Ltd
Priority to DE19752511077 priority Critical patent/DE2511077A1/de
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Ceased legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B47/00Porphines; Azaporphines
    • C09B47/04Phthalocyanines abbreviation: Pc
    • C09B47/08Preparation from other phthalocyanine compounds, e.g. cobaltphthalocyanineamine complex

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

  • Verfahren zum Färben von Rasen Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Färben eines Rasens, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man den Rasen mit einem 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninaminkomplexsalz, das aus einem 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninkomplex, in dem an Je. beiden Liganden (Bindungen), die nicht von dem Rinystem des 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninkompiexes besetzt sind, ein aliphatisches Polyamarkoordinativ gebunden ist, und einem Anion einer anorganischen oder organischen Säure besteht behandelt.
  • Bisher wurden Rasen häufig nicht nur zum Vergnügen und als Verzierung in Gärten, Parks, Fabrik- und Flughafenanlagen, Sportgeländen und dgl., sondern auch zur Verhinderung der Bodenerosion verwendet und das Interesse an Rasen hat schnell zugenommen0 Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren wird versucht, den oben genannten Anforderungen nachzukommen0 Durch das erfindungsgemäße Verfahren ist es nicht nur möglich, das menschliche Leben komfortabler zu machen, es ist auch sehr wertvoll vom Standpunkt der Rasenindustrie aus betrachtet und liefert einen großen Beitrag auf dem Gebiet der Rasenindustrie.
  • Die konventionellen Verfahren, die angewendet werden, um Rasen eine brillantere grüne oder blaue Farbe zu verleihen, bestehen im allgemeinen darin, daß basische, Substantiv- oder Küpenfarbstoffe oder Pigmentharzfarben oder Düngemfttel und landwirtschaftliche Chemikalien, die vorher gefärbt worden sind, auf die Rasen aufgebracht werden. Alle oben genannten konventionellen Verfahren sind jedoch von einem geringen industriellen Wert aufgrund der Nachteile, daß die verwendeten Farbstoffe oder Färbemittel eine geringe Lichtechtheit aufweisen, beim Regnen leicht auslaufen, ein schlechteres Färbevermögen haben, die Rasen selbst abtöten oder das schöne Aussehen der Rasen beeinträchtigen.
  • Nach umfangreichen Untersuchungen wurde nun gefunden, daß die oben erwähnten Nachteile der derzeit verfügbaren Färbemittel dadurch vermieden werden können, daß man als Färbemittel für Rasen ein 6-wertiges (6-zähniges) Eobaltphthalocyaninaminkomplexsalz verwendet, das aus einem 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninkomplex, in dem an die beiden, von dem RingEtm des 6-wertigen (6-zähnigen) Eobaltphthalocyaninkomplexes nicht besetzten Liganden (Bindungen) ein aliphatisches Polyamin koordinativ gebunden ist, und einem Anion einer anorganischen oder organischen Säure besteht. Charakteristisch für das erfindungsgemäße Verfahren ist, daß bei der Behandlung eines Rasens mit dem oben genannten 6-wertigen Kobaltphthalocyaninaminkomplexsalz (nachfolgend als erfindungsgemäßer Farbstoff:? bezeichnet) diesem eine tiefe und glänzende grüne oder blaue Farbe mit einer extrem hohen Transparenz verliehen werden kann und daß die Verwendung des erfindungsgemäßen Farbstoffes nicht zu solchen Nachteilen führt, wie sie bei den konventi-onellen Verfahren auftreten.
  • Die vorstehend erwähnten Merkmale werden nachfolgend näher erläutert.
  • 1.) Der erfindungsgemäße Farbstoff weist, wenn er in eine wäßrige Lösung überführt wird, eine höhere Viskosität auf als eine Lösung eines anderen konventionellen Farbstoffes und er kann daher gut an Rasen haften. Daher braucht kein Harz oder ein ähnliches klebrig machendes Mittel wie in dem konventionellen Verfahren verwendet zu werden und der mit dem erfindungsgemäßen Farbstoff behandelte Rasen wird nicht an der Assimilation gehindert.
  • 2.) Der erfindungsgemäße Farbstoff ist ursprünglich in Wasser unlöslich, er wird jedoch unter schwach sauren Bedingungen, die durch Verwendung einer organischen Säure erzeugt werden, wasserlöslich0 Dies bedeutet, daß der erfindungsgemäße Farbstoff durch Verflüchtigung der Säure oder durch Zugabe einer schwach alkalischen Substanz sofort wasserunlöslich wird.
  • Daher handelt es sich bei der in dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendeten Säure, um den erfindungsgemäßen Farbstoff wasserlöslich zu machen, vorzugsweise um eine flüchtige Säure, wie Ameisensäure oder Essigsäure. Da ein Rasen in einem sauren Boden am stärksten wächst, eignet sich das erfindungsgemäße Verfahren am besten für das Aufbringen auf Rasen. Es war bisher übliche Praxis, einen Rasen direkt zu besprühen, in einigen Fällen mit einer geringen Menge Kalk oder Magnesiumoxid, um die Acidität des Erdbodens zu steuern. Bei der Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens auf einen Rasen muß deshalb der Rasen erforderlichenfalls mit Kalk, Magnesiumoxid oder einem alkalischen Düngemittel, wie Harnstoff, besprüht werden.
  • 3o) Der erfindungsgemäße Farbstoff haftet fest und färbt nicht nur Rasensämlinge, sondern auch Knospen, Blätter und Stengel von Rasen und sein Bärbevermögen ist weit besser als dasjenige von konventionellen Farbstoffen. Das heißt, der erfindungsgemäße Farbstoff haftet und färbt einen Rasen mit einer derart hohen Geschwindigkeit, die etwa dem 3- bis etwa 5-fachen der Geschwindigkeit der Färbung mit Malachitgrün bei praktisch gleichem Färbevermögen edBpriit,wobei Malachitgrün ein Farbstoff mit dem besten Färbevermögen für einen Rasen ist. Der erfindungsgemäße Farbstoff wandelt sich innerhalb einer kurzen Zeitspanne unter der Einwirkung der ultravioletten Strahlung in der Luft in ein unlösliches Xobaltphthalocyanin um, ohne daß die Gefahr besteht, daß er durch Regen oder durch Besprühen mit Wasser ausfließt oder andere Substanzen verunreinigt.
  • Zum Aufbringen des erfindungsgemäßen Farbstoffes auf einen Rasen kann ein sehr einfaches Verfahren angewendet werden, bei dem der Rasen mit einer 1 bis 5 gew.-%igen Lösung des erfindungsgemäßen Farbstoffes in einer 1 bis 2 %igen wäßrigen Essigsäurelösung oder mit einer wäßrigen Dispersion des erfindungsgemäßen Farbstoffes besprüht wird, die unter Verwendung eines anionischen oder nicht-ionischen oberflächenaktiven Mittels hergestellt worden ist. Es braucht nicht darauf hingewiesen zu werden, daß in dem obigen Falle die Lösung oder Dispersion des erfindungsgemäßen Farbstoffes mit irgendwelchen landwirtschaftlichen Chemikalien, Düngemitteln, anderen Chemikalien und dgl. versetzt werden kann oder daß der erfindungsgemäße Farbstoff in einer Lösung dieser Substanz gelöst oder dispergiert werden kann. Außerdem ist es nicht von Nachteil, den erfindungsgemäßen Farbstoff in Mischung mit Methanol oder Cellosolve als Auflösungshilfsmittel zu verwenden, oder er wird zweckmäßig in Kombination mit einem anderen Farbstoff oder Pigment verwendet.
  • Beispiele für das Polyamin, welches den erfindungsgemäßen Farbstoff aufbaut, sind Äthylendiamin, Propylendiamin, Dimethylaminopropylamin und Diäthylaminopropylamin, während Beispiele für das Anion Säurereste von verschiedenen Halogenwasserstoffsäuren, Mineralsäuren, wie Salpetersäure, Schwefelsäure, Kohlensäure, Dikohlensäure, Phosphorsäure und Phosphorigs SSure und niederenSettsäuren, wie Essigsäure und Propionsäure, sind, obgleich die Erfindung darauf nicht beschränkt ist. Ein bevorzugtes Polyamin ist Äthylendiamin oder 1-Amino-3-dimethylaminopropan und ein bevorzugtes Anion ist der Rest von Chlorwasserstoff, Bromwasserstoff, Jodwasserstoff, Salpetersäure, Dikohlensäure, Phosphorsäure oder Essigsäure.
  • Rasen werden im allgemeinen grob in japanische Rasen und westliche Rasen eingeteilt, sie können jedoch in etwa 50 Arten unterteilt werden und der derzeitige Stand ist der, daß verschiedene Einrichtungen und Verfahren angewendet werden, um bevorzugtere Rasen neuerer Arten zu erhalten0 Man kann daher davon ausgehen, daß zunehmend neue Rasensorten hergestellt werden. In jedem Falle ist aber das erfindungsgemäße Verfahren auf jeden beliebigen Rasen anwendbar.
  • Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele, in denen alle Teile und Prozentsätze auf das Gewicht bezogen sind, näher erläutert, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein.
  • Beispiel 1 Unter Verwendung eines aus Pentgras bestehenden golfgrünen Rasens wurde der folgende Versuch durchgeführt: In dem Rasen wurden zwei quadratische Flächen A und B einer Seitenlänge von 15 cm gebildet. Die Flächen A und B wurden einzeln unter Verwendung einer Sprühvorrichtung gleichmäßig mit 50 ml einer Lösung von 2 Teilen eines 6-wertigen Kobaltphthalocyaninaminkomplexsalzes, das als Polyamin 1-Amino-3-dimethylaminopropan und als Anion Chlor enthielt, in 100 ml einer 2 %igen wäßrigen Essigsäurelösung besprüht. Unmittelbar nach dem Besprühen mit der oben genannten Barbstofflösung wurde die Fläche A außerdem mit 50 ml 1 %igem wäßrigem Ammoniak besprüht, Nachdem der Rasen (die Grasnarbe und die Oberfläche des Erdbodens) gefärbt und getrocknet war, wurde die Farbe des Rasens schnell bläulichgrün. Nach 1 Tag (24 Stunden) wurden kleine Mengen der gefärbten Grasnarben beider Flächen A und B herausgeschnitten und aufgenommen und dann einem 1-stündigen Auslaugungstest in warmem Wasser (30 bis 400C) unterworfen, in beiden Fällen wurde jedoch keine Auslaugung des Farbstoffes aus den Grasnarben der Flächen A und B beobachtet0 Die Dichte und die Brillanz der Farbtönung der gefärbten Rasen in den Flächen A und B waren identisch und sie waren weit besser als diejenigen der umgebenden Rasen, die nicht mit der Farbstofflösung besprüht worden waren. Außerdem wurden die Rasen in den beiden Flächen A und B, die der Färbungsbehandlung unterworfen worden waren, in ihrer Farbe kaum verändert, wenn sie zwei Monate lang liegen gelassen wurden.
  • Außerdem wurden die Flächen A und B einzeln in Quadrate mit einer Seitenlänge von 25 cm aufgeteilt unter Bildung der Flächen C und Do Die Flächen C und D wurden auf die gleiche Weise wie beim ersten Mal behandelt0 Das heißt, die Fläche C wurde auf die gleiche Weise wie die Fläche A behandelt, während die Fläche D auf die gleiche Weise wie die Fläche B behandelt wurde. Wegen der zweiten Behandlung waren die Rasen in den Flächen C und D etwas tiefer grünlichblau gefärbt als die Flächen A und B und ihre Brillanz war beider visuellen Beobachtung etwas besser. Die Rasen in den Flächen C und D wurden 5 Monate lang liegen gelassen, es wurde jedoch keine wesentliche visuelle Veränderung beobachtet. Während dieses Zeitraums keimten neue Knospen der Rasen aus, in bezug auf den Wachstums zustand der Knospen und denjenigen der Rasen wurde jedoch keine Veränderung beobachtet.
  • Die gleiche Behandlung wie oben wurde auf einen aus koreanischem Rasengras bestehenden golfgrünen Rasen angewendet, wobei praktisch die gleichen Ergebnisse wie oben erhalten wurden.
  • Im Falle des koreanischen Rasengrases wurde das Rasengras verfärbt, wenn es gefror und es wurde während der Winterzeit braun, Wenn jedoch das Rasengras einer solchen Behandlung wie oben unterworfen wurde, war eine solche Verfärbung kaum zu beobachten.
  • Beispiel 2 Eine Lösung von 5 g eines 6-wertigen Eobaltphthalocyaninaminkomplexsalzfarbstoffes, der als Polyamin Äthylendiamin und als Anion-Chlor enthielt, in 100 ml einer 3 %igen wäßrigen Essigsäurelösung wurde mit 0,1 g eines organischen Schwefelfungizids versetzt. Diese Lösung wurde unter Verwendung einer Sprühvorrichtung auf Rasengras aufgesprüht, das in eine schräge Erdbodenoberfläche eingepflanzt worden war, um eine Erosion des Erdbodens zu verhindern und das Aussehen der Umgebung aufrechtzuerhalten. Die Folge davon wr, daß das Rasengras in einer -brillanten und tiefen grünlich-blauen Farbe angefärbt wurde0 Besonders bevorzugt wird das Aufsprühen der Farbstofflösung während des Obergangs vom Herbst zum Winter durchgeführt, wenn die Verfärbung des Rasengrases auftritt.
  • Vergleichsbeispiel 1 Unter Verwendung von verdorrtem japanischem Rasengras als Eestmaterial wurden die nachfolgend beschriebenen drei Farbstoffe in bezug auf ihre Färbungseigenschaften, ihren Wasserabbau und ihre Lichtechtheit geprüft.
  • Anzufärb endes Material: Das verdorrt e japanische Ras engras wurde in Teile einer Länge von weniger als etwa 1 mm zerschnitten und die Teile wurden ausreichend gemischt, um ein im wesentliches homogenes Material herzustellen; Farbstoffe: a) Malachitgrün b) Direct Fast Green c) ein 6-wertiges (6-zähniges) Kobaltphthalocyaninaminkomplexsalz, , das als Polyamin Äthylendiamin und als Anion Chlor enthielt.
  • Die Farbstoffe a) und b) wurden einzeln unter Verwendung von Wasser in eine 3 %ige wäßrige Lösung überführt und der Farbstoff c) wurde unter Verwendung einer 2 %igen wäßrigen Essigsäurelösung in eine 3 %ige wäßrige Essigsäurelösung überführt und 100 ml jeder der so hergestellten Lösungen wurde in einen Becher gegossen. 5 g des Probematerials wurden in die Lösung in jeden Becher eingeführt und die dabei erhaltene Mischung wurde bei Raumtemperatur langsam 30 Minuten lang gerührt und dann unter Verwendung eines Filterpapiers filtriert. Das angefärbte Material auf dem Filterpapier wurde so wie es war sofort getrocknet, wobei festgestellt wurde, daß die mit den Farbstoffen a) und c) behandelten Materialien in tiefen Farben in praktisch dem gleichen Ausmaße angefärbt worden waren, während das mit dem Farbstoff b) behandelte Material kaum angefärbt worden war.
  • Danach wurde jeweils 1 Teil des getrockneten Materials in 50 ml Wasser eingeführt und die dabei erhaltene Mischung wurde langsam gerührt und dann filtriert, Dabei wurde gefunden, daß das Filtrat des mit dem Farbstoff a) behandelten Materials die tiefste Färbung aufwies, das Filtrat des mit dem Farbstoff b) behandelten Materials eine verhältnismäßig tiefe Farbe aufwies und das Filtrat des mit dem Farbstoff c) behandelten Materials farblos und transparent war. Anschließend wurden die Filtrationsrückstände auf den Filterpapieren sofort getrocknet, wobei gefunden wurde, daß die Farbdichte des Rückstandes des mit dem Farbstoff a) behandelten Materials durch Wasserextraktion auf etwa die Hälfte abnahm, daß diejenige des mit dem Farbstoff b) behandelten Materials praktisch die gleiche war wie diejenige des mit dem Farbstoff a) behandelten Materials und daß das mit dem Farbstoff c) behandelte Material sich nicht veränderte. Außerdem wurden diese drei Rückstände unter bestimmten Bedingungen Sonnenlicht ausgesetzt, wobei gefunden wurde, daß der Rückstand des mit dem Farbstoff a) behandelten Materials offensichtlich verfärbt wurde und innerhalb von 5 Stunden ausbleichte, daß derjenige des mit dem Farbstoff b) behandelten Materials hinsichtlich seiner Verfärbung schwer zu beurteilen war, weil er ursprünglich einen geringen Färbungsgrad aufwies, obgleich innerhalb von 5 Stunden ein Ausbleichen beobachtet wurde, und daß derjenige des mit dem Farbstoff c) behandelten Materials auch nach 100 Stunden praktisch keine Verfärbung aufwies.
  • Der in den vorstehenden Beispielen verwendete 6-wertige (6-zähnige) Kobaltphthalocyaninaminkomplexsalzfarbstoff wurde wie folgt hergestellt: Eine Mischung aus 12,8 Teilen Phthalodinitril, 3,3 Teilen wasserfreiem gobaltchlorid, 6 Teilen Harnstoff, 1,3 Teilen ammoniumchlorid und 60 Teilen Äthylenglykol wurde in ein mit einem Rührer ausgestattetes Reaktionsgefäß mit einer Kapazität von 200 Teilen eingeführt und über einen Zeitraum von etwa 1 Stunde langsam bis auf 1200C erhitzt, wobei die Reaktionsmiæchung allmählich viskos wurde und sich in einen flüssigen Anteil mit einer tiefbraunen Farbe und einen Niederschlag mit einer purpurrötlichblauen Farbe trennte. Nachdem die Reaktion weitere 3 Stunden lang bei 130 bis 13500 fortgesetzt worden war, änderte sich die tiefbraune Farbe des flüssigen Anteils in Blaßgelb und die Menge des Niederschlags nahm zu und die Reaktionsmischung wurde viskoser und nahm eine gleichmäßige, tiefe, purpurrötlich-blaue Farbe an. Nachdem die Tatsache, daß die Farbe des flüssigen Anteils blaß geworden war, durch e ine eine Filterpapiertüpfelprobe bestätigt worden war, wurde die Innentemperatur des Reaktionsgefäßes auf 800C gesenkt und die Reaktionsmischung wurde mit 27 Teilen einer 30 dhigen Chlorwasserstoffsäure versetzt und dann 30 Minuten lang bei 80 bis 90°C gerührt, wobei die Farbe der Reaktionsmischung dunkelgrün wurde und der flüssige Anteil praktisch farblos wurde. Die Reaktionsmischung wurde weiter gerührt, bis der flüssige Anteil vollständig farblos wurde. Die dafür erforderliche Zeit betrug etwa 1 Stunde0 Danach wurde die Temperatur der Reaktionsmischung auf einen Wert unterhalb 1000 herabgesetzt und es wurden langsam 80 Teile Dimethylaminopropylamin zugegeben.
  • Da die Reaktion exotherm war, wurde das System erforderlichenfalls gekühlt, so daß die Temperatur nicht über 300C anstieg.
  • Der Endpunkt der Reaktion kann durch die vollständige Auflösung der Reaktiohsmischung in einer wäßrigen Essigsäurelösung festgestellt werden.
  • Nach der Reaktion wurden die Niederschläge durch Filtrieren gesammelt und mit Wasser gewaschen und dann wurde der Filterkuchen bei Raumtemperatur in 200 Teilen 3 %iger Essigsäure gelöst Anschließend wurden geringe Mengen an unlöslichen Materialien durch Filtrieren abgetrennt und das Filtrat wurde mit einer 20 %igen wäßrigen Natriumchloridlösung versetzt, um die Niederschläge auszuPällen. Die Niederschläge wurden durch Filtrieren abgetrennt und dann bei 4000 getrocknet, wobei 13 Teile eines grünlichblauen Kobaltphthalocyaninkomplexsalzes erhalten wurden. Dieses Komplexsalz war in Methanol oder in mit Essigsäure angesäuertem Wasser leicht löslich und wies dabei eine schöne grünlichblaue Farbe auf, es war jedoch in Kohlenwasserstofflösungsmitteln unlöslich0 Die Wellenlänge des Absorptionsmaximums des so hergestellten Produkts lag bei 671 mp, gemessen in einer 2 %igen Essigsäurelösung, und die Elementaranalyse ergab 60,7 % C, 5,22 % II, 20,4 % N, 6,46 % Cl und 7,15 % Co.
  • Patentansprüche:

Claims (4)

  1. Patentansprüche Verfahren zum Färben eines Rasens, dadurch gekennzeichnet, daß man den Rasen mit einem 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninaminkomplexsalz behandelt, das aus einem 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninkomplex, in dem an die von dem Ringsystem des 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninkomplexes nicht besetzten beiden Liganden (Bindungen) ein aliphatisches Polyamin koordinativ gebunden ist, und einem Anion einer anorganischen oder organischen Säure besteht.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das 6-wertige (6-zähnige) Kobaltphthalocyaninaminkomplexsalz in Form einer 1 bis 5-gew.%igen Lösung in einer l bis 2%igen wässrigen Essigsäurelösung oder in Form einer wässrigen Dispersion auf den Rasen aufsprüht.
  3. 3. Verwendung eines 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninaminkomplexsalzes, das aus einem 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninkomplex, in dem an die von dem Ringsystem des 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninkomplexes nicht besetzten beiden Liganden (Bindungen) ein aliphatisches Polyamin koordinativ gebunden ist, und einem Anion einer anorganischen oder organischen Säure besteht, zum Färben eines Rasens.
  4. 4. Verwendung eines 6-wertigen (6-zähnigen) Kobaltphthalocyaninaminkomplexsalzes, das durch Kondensieren von Phthalodinitril mit einem Kobaltmetalldonor in einem Alkohollösungsmittel mit einem Siedepunkt oberhalb 1000C bei einer Reaktionstemperatur von 100 bis 150, vorzugsweise von 115 bis 1350C, Zugabe einer wässrigen Lösung einer anorganischen oder organischen Säure bei einer Tempera-0 tur von mehr als 50, vorzugsweise von 70 bis 100 C zu der erhaltenen Reaktionsmischung und anschließende Umsetzung der Reaktionsmischung als solche oder nach der Abtrennung derselben durch Filtrieren mit einem aliphatischen Polyamin hergestellt worden ist, zu dem in Anspruch 3 angegebenen Zweck.
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