DE2124354A1

DE2124354A1 - Device for the purification of tritiated heavy water

Info

Publication number: DE2124354A1
Application number: DE19712124354
Authority: DE
Inventors: Karl Heinz Dr. 8520 Erlangen Neeb
Original assignee: Siemens Corp
Current assignee: Siemens Corp
Priority date: 1971-05-17
Filing date: 1971-05-17
Publication date: 1972-11-30
Also published as: GB1385978A; FR2137906A1; FR2137906B1

Description

Einrichtung zur Reinigung von tritiumhaltigem schwerem WasserDevice for the purification of tritiated heavy water

Die vorliegende Erfindung betrifft eine Einrichtung zur Reinigung von tritiumhaltigem schwerem Wasser unter Verwendung eines elektrolytischen Verfahrens und Trennung von Dp und TD sowie anschließender Verbrennung des D2 zu DgO. Derartige Einrichtungen werden in Verbindung mit Kernreaktoranlagen benötigt, die mit schwerem Wasser gekühlt und/oder moderiert werden. Solche Kernreaktoren haben wegen ihrer guten Neutronenökonomie verbreitete Anwendung sowohl als Forschungs- wie auch als Leistungsreaktoren gefunden. Während des Betriebes dieser Reaktoren wird im schweren Wasser durch Neutroneneinfang im Deuterium dessen schwereres Isotop Tritium gebildet, ein β-Strahler mit einer Halbwertszeit von 12,3 Jahren und einer maximalen β-Energie von 19 keV. Der Wirkungsquerschnitt dieser Kernreaktion liegt mit 5»5 . 10 barn zwar sehr niedrig, die hohen Neutronenflußdichten im Reaktorkern sowie die langen Bestrahlungszeiten des Kühlmittels haben jedoch den Aufbau merklicher Tritium-Konzentrationen zur Folge. Je nach der Neutronenflußdichte muß nach einem Jahr Betriebszeit bereits mit einer Tritium-Konzentration im DpO der Größenordnung 1 bis 10 Ci/l gerechnet werden.The present invention relates to a device for the purification of tritiated heavy water using an electrolytic process and separation of Dp and TD as well as subsequent combustion of the D2 to DgO. Such facilities are required in connection with nuclear reactor systems that are cooled and / or moderated with heavy water. Such nuclear reactors have found widespread use as both research and power reactors because of their good neutron economy. During the operation of these reactors, the heavier isotope tritium is formed in heavy water through neutron capture in the deuterium, a β- emitter with a half-life of 12.3 years and a maximum β- energy of 19 keV. The cross section of this nuclear reaction is 5 »5. 10 barn is very low, but the high neutron flux densities in the reactor core and the long irradiation times of the coolant result in the build-up of noticeable tritium concentrations. Depending on the neutron flux density, a tritium concentration in the DpO of the order of 1 to 10 Ci / l must be expected after one year of operation.

Das gebildete Tritium trägt zwar wegen der geringen /O-Energie nicht zur externen Strahlenbelastung der Umgebung bei. Die Flüchtigkeit des im schweren Wasser in Form von DTO vorliegenden Tritiums begünstigt jedoch sein Entweichen aus KreislaufUndichtigkeiten in die umgebende Luft, in der es dann als Wasserdampf vorliegt. Hier beisteht dann die Gefahr der Inkorporation für das Betriebspersonal und zwar nicht nur auf oralem Wege, sondern wegen des schnellenThe tritium formed carries because of the low / O energy does not contribute to the external radiation exposure of the environment. The volatility of the DTO present in heavy water However, tritium favors its escape from circulatory leaks into the surrounding air in which it is then present as water vapor. There is then the risk of incorporation for the operating personnel not just by the oral route, but because of the fast one

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lBOtopenaustausches von DTO mit dem Körperwasser auch, durch die unverletzte Haut hindurch. In Räumen, in denen die Tritium-Konzentration in der Luft wesentlich, über der zuge-lBOtope exchange from DTO with the body water also through the uninjured skin through. In rooms in which the tritium concentration in the air is significantly higher than the

-6 lassenen maximalen Arbeitsplatzkonzentration von 5 . 10 /uCi/cnr (für 40-stündige Arbeitszeit in der Woche) liegt, ist daher der. Aufenthalt nur in Vollschutzanzügen möglich, die die,Durchführung von Arbeiten wesentlich erschweren.-6 allow maximum workplace concentration of 5. 10 / uCi / cnr (for 40 hours of work per week) is, is therefore the. Stay in full protective suits only possible, which make it much more difficult to carry out work.

Die Gefahr einer solchen Tritium-Kontamination kann am besten dadurch verringert werden, wenn das Tritium aus ■ den Kreisläufen entfernt wird, was einer Begrenzung der Tritiumkonzentration im schweren Wasser gleich kommt. Die Reinigung des schweren Wassers wird daher bereits bei verschiedenen Anlagen, insbesondere solchen mit hohen Neutronenflußdichten vorgesehen, sie kann dieskontinuierlich oder auch kontinuierlich durchgeführt v/erden.The risk of such tritium contamination can best be reduced if the tritium is removed ■ the circuits are removed, which is equivalent to limiting the tritium concentration in heavy water. the Purification of the heavy water is therefore already carried out at various Systems, especially those with high neutron flux densities, can do this continuously or also carried out continuously.

Zur Abtrennung des Tritiums aus dem schweren Wasser sind verschiedene Verfahren bekannt, u.a. die mehrstufige Destillation des DpO-DTO-Gemisches und der katalysierte Isotopenaustausch zwischen Dp-Gas und dem zu reinigenden DpO-DTO-Gemisch. In der Praxis werden oft beide Verfahren miteinander kombiniert. Beide Verfahren der Trennung von P DpO und DTO weisen jedoch nur wenig von 1 verschiedene Trennfaktoren auf, was in der Praxis zu relativ komplizierten Anlagen zwingt.Various processes are known for separating the tritium from the heavy water, including the multi-stage one Distillation of the DpO-DTO mixture and the catalyzed Isotope exchange between Dp gas and the DpO-DTO mixture to be cleaned. In practice, both procedures are often used combined with each other. Both methods of separating P DpO and DTO, however, differ only slightly from 1 Separation factors, which in practice compels relatively complex systems.

Wesentlich günstigere Trannfaktoren sind durch Ausnutzung des größeren relativen Massenunterschiedes von D„ und DT mit Hilfe der Gaschromatografie oder Tieftemperaturdestillation zu erreichen. Als Vörstxife für diese Trennung müssen jedoch Dp und DT durch Elektrolyse aus dem zu reinigenden DpO-DTO-Gemisch hergestellt werden. Anschließend wird das gereinigte Dp durch Verbrennung wieder zu D₂O umgesetzt. Der wesentliche Nachteil dieses für die wirkungsvolle Reinigung interessanten Verfahrens iöt der hohe Verbrauch an elektrischer Energie für die Elektrolyse.Much more favorable release factors can be achieved by utilizing the larger relative mass difference between D and DT with the aid of gas chromatography or low-temperature distillation. As a precondition for this separation, however, Dp and DT must be produced from the DpO-DTO mixture to be purified by electrolysis. The purified Dp is then converted back into D ₂ O by combustion. The main disadvantage of this process, which is interesting for effective cleaning, is the high consumption of electrical energy for the electrolysis.

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Zur Verringerung dieses Nachteils wird erfindungsgemäß für die· Umsetzung des Dp zu D₂O eine an sich bekannte Wasserstoff-Sauerstoff- bzw. Wasserstoff-Luft-Brennstoffzelle vorgesehen, deren Elektrolyt jedoch deuteriert und in seiner Konzentration mit D₂O eingestellt ist. Mit dieser Einrichtung gelingt es, einen wesentlichen Teil der zur Elektrolyse verbrauchten elektrischen Energie wieder zu gewinnen.To reduce this disadvantage, a hydrogen-oxygen or hydrogen-air fuel cell known per se is provided according to the invention for the conversion of Dp to D ₂ O, the electrolyte of which, however, is deuterated and its concentration is adjusted _{with D 2 O.} With this device it is possible to recover a substantial part of the electrical energy used for electrolysis.

Die Figur zeigt schematisch den Ablauf der erwähnten Vorgänge. Das Gemisch aus DpO und DTO wird der Elektrolyseeinrichtung E zugeführt, die an eine Gleichstromquelle G angeschlossen ist. Der bei der Elektrolyse entstehende Sauerstoff wird an die Luft abgegeben, das Gemisch von D₂ und DT der Trenneinrichtung T zugeführt. Das hier gewonnene DT wird einer nicht dargestellten Sammeleinrichtung zugeführt. Das gereinigte Deuterium D₂ gelangt zur Brennstoffzelle B und verläßt diese als schweres Wasser D₂O, das in den Kreislauf des Reaktorkühlmittels zurückgegeben werden kann. Der an den elektrischen Ausgangsklemmen der Brennstoffzelle entnehmbare elektrische Strom kann dann, wie durch die strichpunktierte Linie angedeutet, wieder in die Elektrolyseeinrichtung E eingespeist werden.The figure shows schematically the sequence of the processes mentioned. The mixture of DpO and DTO is fed to the electrolysis device E, which is connected to a direct current source G. The oxygen produced during the electrolysis is released into the air, and the mixture of D ₂ and DT is fed to the separating device T. The DT obtained here is fed to a collecting device (not shown). The purified deuterium D ₂ reaches the fuel cell B and leaves it as heavy water D ₂ O, which can be returned to the reactor coolant circuit. The electrical current that can be drawn from the electrical output terminals of the fuel cell can then be fed back into the electrolysis device E, as indicated by the dash-dotted line.

1 Figur1 figure

1 Patentanspruch1 claim

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Claims

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Claim

Device for cleaning heavy water containing tritium using an electrolyte! f.?chen process and separation of Dp and DT and subsequent combustion of the D ^ zvl DpOs cUidurch that for the conversion of J3p to D ₀ O a "known Wcts serst off / acid off b;: w. hydrogen / Air-fuel cell is provided, but the electrolyte is deuterated and its concentration is adjusted with DpO.

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