DE2062126B2 - Kernbrennstoff, welcher Uran und Plutonium enthält - Google Patents
Kernbrennstoff, welcher Uran und Plutonium enthältInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft einen feuerfesten Kernbrennstoff, welcher Uran und Plutonium
enthält. Im folgenden wird ein solcher Brennstoff als »gemischter Brennstoff« bezeichnet.
Der gemischte Brennstoff, wie er zur Zeit am häufigsten verwendet wird, hat die Oxidform, aber er
kann auch in der Form von Karbid, Nitrid oder jeder anderen feuerfesten Verbindung verwendet werden.
Eine der Anforderungen, welchen diese Brennstoffe entsprechen müssen, ist die Homogenität der
Dispersionen oder der Mischungen: Es wird häufig, vor allem wenn der Brennstoff für Reaktoren mit
schnellen Neutronen bestimmt ist, generell gefordert, daß die Körner oder die Agglomerate von Plutonium
bzw. Plutoniumoxid kleiner als 50 Mikron sind.
Eine sichere Lösung dieses Problems besteht darin, daß man das Ausgangsmaterial durch gemeinsames
Ausfällen der Oxide herstellt. Diese ausgezeichnete Lösung ist jedoch extrem teuer, und diese Methode
kann deshalb bis jetzt nicht für die industrielle Herstellung von Brennstoff für Reaktoren ins Auge gefaßt
werden.
Eine andere allgemein angewandte Lösung besteht darin, daß man die Bestandteile UO2 und PuO2 mahlt,
vorverdichtet, granuliert und diese Mischung tablettiert und die so erhaltenen Tabletten in reduzierender
Atmosphäre sintert. Die so erzeugten Tabletien sind von guter Qualität, aber sie enthalten noch gewisse
Agglomerate von Plutoniumoxid, deren maximale Dimension nur schwer meßbar ist. Diese Agglomerate
könnten durch Diffusion eliminiert werden, die vor dem Sintern der Tabletten stattfindet, und die dazu
tendiert, eine perfekte Dispersion zu bilden, aber die Diffusionsgeschwindigkeit ist in der reduzierenden
Atmosphäre zu gering, um zu einem guten Resultat zu gelangen.
De: Erfindung liegt eine Aufgabe zugrunde, einen solchen gemischten Kernbrennstoff anzugeben, welcher
ohne aufwendige zusätzliche Verfahrensschritte einen hohen Grad an Homogenität aufweist.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der Brennstoff zusätzlich eine geringe Menge
einer Verbindung eines der Elemente Aluminium, Titan, Magnesium, Zirkon, Niob, Chrom, Vanadium,
Eisen, Kupfer, enthält.
Der im Patentanspruch genannte Zusatz kann während eines beliebigen Schrittes des Tabletten-Herstellungs-Zyklus
zugefügt werden. Der Zusatz kann aber auch bei der Herstellung der Ausgangsstoffe zugefügt
werden. '
Es ist klar, daß die zugefügte Verbindung mit dem angewandten Brennstoff verträglich sein muß, und
zwar verträglich sowohl während der Herstellung wie auch während der Bestrahlung. So wird beispielsweise
im Falle eines Brennstoffs, der die Form eines Oxids hat, die Wahl des zuzufügenden Stoffs sich bevorzugt
auf ein Oxid, welches in Uranoxid löslich ist, erstrekken, damit man so die Phänomene der Wanderung
unter thermischem Gefälle limitiert. Obgleich das
5 Oxid die bevorzugte Form sein mag, ist es klar, daß
mit der gleichen Wirksamkeit ein Zusatz in der Form eines Salzes verwendet werden kann, das sich in Oxid
und, allgemeiner gesagt, in jede geeignete Form zersetzt.
ι» Der Gehalt des Zusatzes wird der geringstmögliche
sein, aber er wird durch die Herstellungsbedingungen (Zeit und Temperatur des Sinterns, Körnung bzw.
Korngrößenverteilung des Ausgangsmaterials etc.) bestimmt. Dieser Gehalt wird außerdem variabel sein
is entsprechend der Wirksamkeit der zugefügten Verbindung.
Im allgemeinen wird ein Gehalt von 0,01 bis 0,03 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht,
genügend sein. Für gewisse Additive kann der Anteil aber auch 0,1% oder sogar mehr betragen.
>(i Der erfindungsgemäße Kernbrennstoff kann sowohl
für das Herstellen von Brennstofftabletten als auch für gemahlenen oder granulierten Brennstoff angewandt
werden.
Der Kernbrennstoff gemäß der Erfindung bietet
u. a. die folgenden Vorteile:
1. Die Diffusion des Plutoniumoxids in das Uranoxid ist ausgezeichnet, man kann sagen vollständig.
2. Es erlaubt es, den Herstellungsgang zu vereinfa-Ki
chen, denn es ist nicht mehr notwendig, die vorgemischten Bestandteile feinzumahlen.
3. Bei der Herstellung wird die Form und auch die Körnung des Ausgangsstoffs nicht verändert. Bei
Verwendung von UO2 und von PuO2 von genü-
r> gender Fließfähigkeit als Ausgangsprodukten ist
es möglich, direkt nach dem Mischen zu tablettieren.
4. Der die Diffusion des Plutoniums in das Uranium begünstigende Zusatz schafft Porositäten an den
Stellen, wo sich anfangs das Plutonium befand,
und er erniedrigt ebenso die End-Dichte, wie bei schnellen Reaktoren gewünscht.
Andere Ziele, Vorteile, Fortschritte etc. der Erfindung sind aus den folgenden Beispielen entnehmbar, .π welche ohne Beschränkung der Erfindung angegeben werden.
Andere Ziele, Vorteile, Fortschritte etc. der Erfindung sind aus den folgenden Beispielen entnehmbar, .π welche ohne Beschränkung der Erfindung angegeben werden.
Pulver aus Uran-Dioxid, 0,01 Gew.-% Aluminium
in enthaltend, wird durch gemeinsames Ausfällen einer
Lösung von Uranylnitrat und Aluminiumnitrat mit Hilfe von Ammoniak hergestellt, und dieser Schritt
wird gefolgt von einer Kalzinierung in Luft und von einer Reduktion in Wasserstoff entsprechend den
ν, standardisierten, bekannten Bedingungen bei der
Herstellung von Uranoxid.
Dieses Pulver wird durch ein Sieb von 74 Mikron gesiebt und trocken mit 20 Gew.-% von Plutoniumoxid
mit einer Korngrößenverteilung zwischen 50 und
ho 70 Mikron gemischt. Nach einer ersten Vorverdichtung
und einer adäquaten Granulierung fügt man 0,3% einer Zink-Karbonsäureverbindung als
Schmiermittel zu.
Das von Schmiermittel umhüllte Granulat wird auf
h> eine Dichte von 5,8 g/cm3 komprimiert. Die so gebildete
Tablette wird während 4 Stunden bei 1640° C unter einer Atmosphäre, die sich aus 95% Argon und
5% Wasserstoff zusammensetzt, gesintert, und sie
verdichtet sich so bis auf 10,10 g/cm3.
Die metallographische Prüfung und die Röntgenstrukturanalyse zeigen, daß das Plutoniumoxid völlig
in das Uranoxid-Gitter diffundiert ist, um eine feste Lösung zu bilden. Es ist kein reines PuO2 in Kornform
übriggeblieben.
Das obige Beispiel wird mit UO2 wiederholt, und
zwar mit reinem UO2, welches kein Aluminium enthält.
Die so erhaltenen Tabletten besitzen eine höhere Dichte (ungefähr 10,3 g/cm3) und besitzen noch viele
kleine Körner von reinem Plutoniumoxid.
Der Vergleich der Beispiele 1 und 2 zeigt, daß die Verbesserung der Diffusion gleichzeitig eine Verringerung
der Dichte der Tabletten hervorruft.
Uranoxid, aus Kügelchen zusammengesetzt, die kleiner sind als 70 Mikron, wird trocken zu
20 Gew.-% von üblichem Plutoniumoxid-Pulver und 0,02 Gew-% von feinem Titanoxid-Pulver zugemischt.
Die Mischung wird ohne Granulierung tablettiert und unter den im Beispiel 1 aufgeführten Bedingungen
gesintert. Die erhaltenen Resultate sind ähnlich des Beispiels 1.
Claims (1)
- Patentanspruch:Feuerfester Kernbrennstoff, welcher Uran und Plutonium enthält, d. h., daß er zusätzlich eine geringe Menge einer Verbindung eines der Elemente Aluminium, Titan, Magnesium, Zirkon, Niob, Chrom, Vanadium, Eisen, Kupfer enthält.
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