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DE2016055A1 - Verfahren zur Oxydation von Kohlenmonoxyd - Google Patents

Verfahren zur Oxydation von Kohlenmonoxyd

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Publication number
DE2016055A1
DE2016055A1 DE19702016055 DE2016055A DE2016055A1 DE 2016055 A1 DE2016055 A1 DE 2016055A1 DE 19702016055 DE19702016055 DE 19702016055 DE 2016055 A DE2016055 A DE 2016055A DE 2016055 A1 DE2016055 A1 DE 2016055A1
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DE
Germany
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catalyst
carbon monoxide
gas
selective oxidation
feed gas
Prior art date
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Pending
Application number
DE19702016055
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English (en)
Inventor
Johann G.E. West Orange; AdIhart Otto J. Newark; Egbert jun. Walter North Brunswick; Straschil Heinrich K. East Orange; N.J. Cohn (V.St.A.)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Engelhard Minerals and Chemicals Corp
Original Assignee
Engelhard Minerals and Chemicals Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Engelhard Minerals and Chemicals Corp filed Critical Engelhard Minerals and Chemicals Corp
Publication of DE2016055A1 publication Critical patent/DE2016055A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
    • C01B3/02—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01J23/00—Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/90—Regeneration or reactivation
    • B01J23/96—Regeneration or reactivation of catalysts comprising metals, oxides or hydroxides of the noble metals
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
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    • Y02P20/584—Recycling of catalysts

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  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)

Description

Patentanwälte
Dr. Dieter F. Morf 3. April I970
Dr. Hans-A. Brauns B- 983
. 8 München 86, Plenzenauerstr.2a ■
ENGELHARD MINERALS & CHEMICALS CORPORATION Newark, N. J., V.St.Ä.
Verfahren zur Oxydation von Kohlenmonoxyd
Gegenstand der Erfindung ist ein verbessertes Verfahren zur selektiven Oxydation von Kohlenraonoxyd, das in Beschickungsgasen aus einem Dampfreformierungskonverter enthalten ist, iivdem die Beschickungsgase im Gemisch mit Sauerstoff mit einem Katalysator eines Metalls der Platingruppe in Berührung gebracht werden und wobei die Aktivität des Katalysators hinsichtlich der selektiven Oxydationsreaktion beibehalten wird, indem desaktivierter Katalysator mit den Ausströmgasen der selektiven Oxydation, wobei Auaströmgase weniger als 50 PPm Kphlenmonoxyd enthalten, bei einer Temperatur von 75 bis 2000G periodisch behandölt wird·
Die Erfindung betrifft die bevorzugte Oxydation von Kohlenmonoxyd im Gemisch mit einem wasserstoffhaltigen Gas und insbesondere ein verbessertes Verfahren zur bevorzugten Oxydation von Kohlenmonoxyd in Ammoniak-' synthesegas·
Auf Grund ,der Empfindlichkeit des bei der Ammoniaksynthese verwendeten Katalysators muß das Prozeßgas
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außerordentlich rein und frei von Kohlenmonoxyd sein, das als Katalysatorgift wirkt· Verfahren zum Entfernen der am Schluß verbleibenden 1 oder 2 # Kohlenmonoxyd aus dem Ammoniaksynthesegas durch absorptive Abtrennung, z.B. durch Berieselung mit Kupferflüssigkeit oder flüssigem Stickstoff sowie Verfahren unter Anwendung selektiver Oxydation über einem Katalysator eines Metalls der Platingruppe sind bekannt· Hinsichtlich der letzteren Methoden, gegenüber denen, die vorliegende Erfindung eine Verbesserung darstellt, wird auf die USA-Patentschriften 3 088 919, 3 216 782 und 3 216 783 Bezug genommen.
Bei der Durchführung des selektiven Oxydationsverfahrens wurde das Verfahren entweder bei Atmosphärendruck und Temperaturen zwischen etwa 120 und 1600C oder bei Drücken von 7 bis 14 atü (1OO bis 200 psig) und einer Temperatur zwischen etwa 60 und 120°C betrieben· Auf einen Träger aufgebrachtes Platin ist der bevorzugte Katalysator, jedoch sind Rhodium und Ruthenium ebenfalls geeignet. Im allgemeinen wird Sauerstoff (oder Luft) in den Gasstrom (Ausströmgas aus der Verschiebungs- (shift)-Umwandlungsstufe) zur Oxydierung des Kohleiimonoxyds eingeblasen, wobei das Sauerstoff- zu Kohlenmonoxyd «ia-Verhältnis im Bereich von 1 bis 3 y^^berschüssiger Sauerstoff wird unter Umwandlung in Wasser vollständig verbraucht.
Bei der selektiven Oxydation von Kohlenmonoxyd in einem wasserstoffhaltigen Gasstrom wird die Selektivität dadurch verbessert, daß die Oxydation bei niedri-
009841/184
geren Temperaturen, z.B. bei Raumtemperatur bis zu etwa 10O0G und bei Drücken von Atmosphärendruck bis 35,2 atü (500 psig) durchgerührt wird. Hit dem Auftreten des Betriebs von Dampfrefonnern bei höherem Druck und einer Verschiebungsumwandlung (shift conversion) bei niederer Temperatur ist Annoniaksynthese-. gas nach dem Auswaschen von Kohlendioxyd bei Drücken von 28 bis etwa 35 atü (400 bis 500 psig) und Raumtemperatur erhältlich. Ein derartiges Beschickungs- **' gas kann zweckmäßig von CO-Verunreinigungen gereinigt werden, indem ein Piatinkatalysator gemäß den vorstehend angegebenen USA-Patentschriften oder ein Platinmetalle enthaltender Beschleunigungskatalysator gemäß der jetzt fallengelassenen USA-Patentanmeldung 509 192 angewendet wird. Es wurde jedoch festgestellt, daß, wenn die selektive Oxydation bei niedrigen Anfängstemperaturen, z.B. von etwa 20 bis 1OO°C, durchgeführt wird, der Katalysator aus Platinmetallen nach und nach desaktiviert wird, wodurch sich nach einem Betriebszeitraum geringe C0-Oxydation ergibt.
Gemäß der Erfindung werden im Beschickungsgas der Ammoniaksynthese enthaltene Kohlenraonoxydverunreinigungen selektiv oxydiert, indem das Beschickungsgas und zugesetzter Sauerstoff mit einem Katalysator eines Metalls der Platingruppe bei einer Ausgangsreak- tionstemperatur von etwa 20 bis etwa 1OO°C in Berührung gebracht wird, wobei sich eine Auslaßtemperatur aus dem katalytischen Reaktor auf Grund der selektiven Oxydation des enthaltenen Kohlenmonoxyds von etwa 75 bis etwa 200°C ergibt, und der desakt!vierte Katalysator alt dem weniger als 50 ppm, bezogen auf das Volumen,
- 3 -009841/184^
Kohlenmonoxyd enthaltenden Ausströmgas des selektiven Oxydationsverfahrens bei einer Temperatur von etwa 75 bis 2000C zur Wiederherstellung der katalytischen Wirksamkeit des Katalysators periodisch behandelt wird. Diese Behandlung des Katalysators zur Reaktivierung kann dadurch erreicht werden, daß Abströmgas aus der selektiven Oxydationsreaktion für die nachfolgende Behandlung des Katalysatorbettes, wenn diese erwünscht ist, gespeichert wird oder indem die Strömung des Gasstroms zu dem katalytischen Reaktor periodisch umgekehrt wird, wenn die Wirksamkeit des Katalysators für die selektive Oxydation abfällt. Nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung wird der Beschickungsgasstrom zum Katalysator umgekehrt, bevor der Kohlenmonoxydgehalt des Ausströmgases 10 ppm, bezogen auf das Volumen, überschreitet.
In der Zeichnung ist ein Fließschema wiedergegeben, das ein einstufiges Verfahren unter Verwendung eines auf einem Träger aufgebrachten Platinkatalysators zur Umwandlung von Kohlenmonoxyd in Kohlendioxyd in einem gasförmigen Gemisch 'zeigt, das zur Ammoniaksynthese verwendet wird.
In der Zeichnung wird ein Gemisch aue Dampf, Luft und Naturgas aus einer nicht gezeigten Quelle durch Einlaßleitung 1 durch den Reformierofen 2 geleitet, wobei das Gemisch durch Rohre wandert, die von außen erhitzt werden. Die Reformierung erfolgt bei einer Temperatur von etwa 87O°C (1 6000P) und führt zur Bildung eines Reformerausströmgases, das Wasserstoff, Kohlenmonoxyd und Kohlendioxyd enthält. Eine geringe Menge an Kohlen-
. 4. -009841/184$
Wasserstoff, ζ·B. Methan verbleibt ebenfalls indem Gas. Irgendwelcher Stickstoff, der mit der Luft eintrat, verbleibt in dem Gas. Die Ausströmgase wandern aus dem Reformierungsofen durch Leitung 3 und werden in einem Wärmeaustauscher 4 dem Wärmeaustausch ausgesetzt, wandern dann durch Leitung 5 zu einer Sättigungsvorrichtung 6, in der die Gase mit Wasserdampf gesättigt werden. Aus der Sättigungsvorrichtung werden die Gase durch Leitung 7 zum Wärmeaustauscher 4 ge- ** führt und von dort durch Leitung 7a zu einem Kohlenmonoxydkonverter oder Verschiebungskonverter 8, in ' | dem Kohlenmonoxyd mit Wasserdampf unter Bildung von Kohlendioxyd und Wasserstoff umgesetzt wird. Die Ausströmgase aus dem Kohlenmonoxydkonverter verlassen Konverter 8 durch Leitung 9 und werden dann durch Berührung mit Wasser in dem Erhitzerturm 10 gekühlt.
Die Ausströmgase aus dem Erhitzerturra 10 werden danr über Leitung 11 durch einen Absorber 12 geleitet, dem das Kohlendioxyd in den Gasen durch Monoäthanolamin absorbiert wird. Die aus dem Absorber 12 austretende Strömung, die normalerweise einen Druck von etwa 14 bis. 35 atü (200 bis 500 psig) und eine a?empe- · ratur von 20 bis 1000C aufweist und als typische Ver- " unreinigungen 0,1 & CO2, 0,5 # CO, 0,4 % Methan und 0,3 ^ Argon enthält, wird über Leitung 14 und Ventil 15 zu einer katalytischen Anlage 16 geleitet, die einen auf einem Träger aufgebrachten Platinmetällkatalysator enthält. Luft wird zu der katalytischen Anlage 16 über nicht gezeigte Leitungen zugefügt, um das gewünschte Sauerstoff- zu Kohlenmonoxydverhäitnis zu ergeben, und wenn das Gasgemisch durch die katalytisch©
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Anlaße wandert, wird Kohlenmonoxyd zu Kohlendioxyd oxydiert, und eine kleine Menge Wasserstoff verbindet sich mit überschüssigem Sauerstoff unter Bildung von Wasser. Die Ausströmgase aus der katalytischen Anlage 16 können gewünschtenfalls gekühlt werden und werden dann über Leitung 18 mit Ventil 19 zu dem zweiten Absorber 20 geleitet, in dem in den Gasen enthaltenes Kohlendioxyd durch Honoäthanolamin absorbiert wird. Nach dem Durchgang durch den Gaskühler 22 können die Gase direkt dem Ammoniaksyntheseverfahren zugeleitet werden. Normalerweise liefert die katalytisch^ Oxydation einen gereinigten Gasstrom, der weniger als etwa 10 ppm Kohlenmonoxyd enthält.
Die katalytische Anlage 16 ist mit einer Umkehrstrom-' leitung 24 mit Ventil 25 und Leitung 26 mit Ventil 28 versehen. Während des Verlaufs der katalytischen Oxydation in der Oxydationsanlage 16, die bei einer Einlaßteraperatur von etwa 20 bis 1OO°C und einer Auslaßtemperatur von 75 bis 2000C (auf Grund der exothermen Wärme der Oxydationsrcaktion) durchgeführt wird, wird der Katalysator langsam desaktiviert, und nach einem Zeitraum zeigen die Ausströmgase aus der katalytischen Anlage einen scharfen Abfall hinsichtlich der Menge an nicht umgewandeltem Kohlenmonoxyd, z.B. etwa 10 ppm bis 50 ppm oder höher. Wenn dies eintritt, werden die Ventile 15 und 19 geschlossen, und der durch Leitung 14 aus dem Absorber 12 geleitete Gasstrom wird in der Oxydationsanlage 16 umgekehrt und durch Ventil 25 und Leitung 24 durch die Oxydationsanlage 16 in entgegengesetzter Richtung zu der anfangs verwendeten Richtung geführt. Nachdem das Ventil 28 offen ist, wird der
- 6 009841/
Abstrom aus dem Oxydationsreaktor über Leitung 26 und Leitung 18 zum zweiten Absorber 20 geleitet. Auf Grund der gesteigerten Temperatur des Abstroms aus dem Oxydationsreaktor während dieses Zeitraums umgekehrter Strömung werden Verunreinigungen, die sich auf dem Katalysator im. Reaktor 16 während der Strömung in normaler Richtung abgelagert haben, desorbiert und/oder entfernt. Periodisch und nachdem die Wirksamkeit der katalytischen Reaktion nachläßt, was sich durch CO-Durchbruch im Abstrom des Oxydationsreaktors zeigt, werden diev Ventile 25 und 28 geschlossen, Ventile 15 und 19 geöffnet,und die normale Strömung durch den Oxydationsreaktor wird wieder aufgenommene
Das Einlaßgas, das erfindungsgemäß behandelt wird, kann, bezogen auf Trockenbasis und vor der Zugabe von Sauerstoff oder Luft, etwa 0,01 bis etwa 5 Volumenprozent Kohlenmonoxyd, O bis etwa 5 # Kohlendioxyd, etwa 50 bis etwa 99 % Wasserstoff und 0 bis 50 Volumenprozent Stickstoff enthalten. !Typische Gasgemische enthalten 0,5 bis 3 # CO, 50 bis 75 # H 2» bis 40 $6 N2 und 0 bis 5 # CO2. Wenn das Gas zur Anrao.-niaksynthese verwendet werden soll, liegt das Verhältnis von .wasserstoff zu Stickstoff bei etwa 3 zu
Die Temperatur in der den Katalysator eines Metalls der Platingruppe enthaltenden katalytischen Anlage betragt im allgemeinen etwa 20 bis 1000C am Gaseinlaß und etwa 75 bis 2000C am Auslaß· Die katalytische Oxydation von enthaltenem Kohlenmonoxyd kann, wenn das Kohlennonoxyd in Mengen oberhalb von etwa 1 $ in dem
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B - 983
zu behandelnden Gas enthalten ist, einen unangemessen hohen Temperaturanstieg auf Grund des exothermen Charakters der Oxydationsreaktion ergeben. In diesem Fall kann gegebenenfalls mehr als ein katalytischer Reaktor in Reihe mit dazwischenliegender Kühlung des teilweise oxydierten Gases verwendet werden.
Im allgemeinen wird die katalytisch^ Oxydation bei einem Druck von Atraosphärendruck bis etwa 35 atü (500 psig) und bei einer Raurageschwindigkeit der über den Oxydationskatalysator gleiteten GaseVoη etwa 1 000 bis 50 000 Kubikmeter Gas Je Stunde je Kubikmeter Katalysator, vorzugsweise 5 000 bis 30 000 Kubikmeter Gas je Stunde . je Kubikmeter Katalysator, durchgeführt. Es wird genügend Sauerstoff oder Luft zu dem Gasgemisch zugeführt, um ein Sauerstoff- zu Kohlenmonoxydverhältnis, bezogen auf das Volumen, von etwa 0,5 zu 1 bis 3 zu 1, vorzugsweise etwa 0,75 zu 1, bezogen auf Trockenbasis, herzustellen. Der verwendete Katalysator ist ein Metall der Platingruppe, einschließlich Platin, Rhodium und Rhutenium auf einem geeigneten Träger, und zu geeigneten Katalysatorträgern gehören Aluminiumoxyd, Kieselsäure, Silicagel, Diatomeenerde, Ton und dergleichen. Die Katalysatormetalle können im Bereich von etwa 0,1 bis 5 Gew.-# des katalytischen Metalls und Trägere, vorzugsweise in etwa 0,05 bis 2 # vorliegen. Der auf einen Träger aufgebrachte Katalysator kann in irgendeiner geeigneten Weise, z.B. durch Behandlung des Trägere oder der Grundlage mit einer Lösung einer geeigneten Metallverbindung und anschließender Reduktion der Metallverbindung «Uni Metall, hergestellt werden·
ORIGINAL INSPECTED
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Ein besonders wirksamer Katalysator, der zurkataly— tischen Oxydation von Kohlenmonoxyd verwendet v/erden kann und der die Einleitung der Oxydationsa?eäktion bei niedrigen Temperaturen, ζ„B. bei Raumtemperatur, und bei niedrigen Verhältnissen von Sauerstoff zu Kohlenmonoxyd gestattet, besteht aus einem auf einen Träger aufgebrachten Platinkatalysator, der mit geringen wirksamen Mengen eines Oxyds eines Metalls aus Mangan, Eisen, Kobalt, Nickel oder Gemischen davon aktiviert bzw· beschleunigt ist. Die Verwendbarkeit derartiger Katalysatoren ist in der fallengelassenen USA-Patentanmeldung 509 192 beschrieben,
Durch das erfindungsgemäße Verfahren kann der Kohlenmonöxydgehalt'wasserstoffhaltiger Gase, ζ,B-. solche, die'bei der Ammoniaksynthese verwendet werden, in einfacher WέisS auf weniger als 10 ppm herabgesetzt werden, und natih Entfernen von während des Verfahrens gebildetem Kohl'endioxyd sind diese gereinigten Gasströme zur Verwendung in der Ammoniaksynthese geeignet, ohne daß eine nachteilige Einwirkung auf den Synthesekatalysator ausgeübt wird. Durch Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird eine kontinuierliche und dauernde Wirksamkeit des Oxydationskatalysators ■ ohne Verlust auf Grund von Ausfallzeit zum Ersatz von verbrauchtem Katalysator oder auf Grund einer Unterbrechung des Verfahrens zur Regenerierung des Katalysators mit Regenerierungsgasen, ζ„Β. heiße Luft gemäß der USA-Patentschrift 5 088 919, erreicht.
Die Erfindung wird weiter anhand der folgenden; spezifischen Beispiele erläutert· "
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no
Beispiel 1
Ein zylindrischer Reaktor aus rostfreiem Stahl mit einem Durchmesser von 12,7 mm (1/2 inch) wurde mit Einrichtungen zur Umkehrung der Strömung des Beschickungsgases durch den Reaktor und mit Einrichtungen zur Probenahme von Gas an jedem Ende des Reaktors versehen. Der Reaktor wurde mit 50 ml eines Katalysators aus 0,3 Gew.-^ Pt und 0,05 cp Fe auf Aluminiumoxydzylindern von 3,2 mm (i/8 inch) beschickt.
Das verwendete Besohickungsgas hatte die folgende Zusammensetzung:
GO2 0,1
CO 0,5
°2 0,37
N2 4,0
H2 Rest
Das Beschickungsgas wurde in den katalytischen Reaktor bei einem Druck von 14 atü (200 psig) und
—1
einer Raumgeschwindigkeit von 10 000 h eingeführt, wobei die Temperatur am Einlaß bei Raumtemperatur (200C) lag. Die Auslaßgastemperatur betrug etwa 750C Wenn der aus dem Oxydationsreaktor austretende Gasstrom auf Grund der Analyse einen Durchbruch an Koh-r lenmonoxyd zeigte, wurde die Richtung des Beschickungsgasstroms umgekehrt. Nach Bedarf wurde dieses Verfahren periodisch durchgeführt. Die Ergebnisse der Gasströmungsumkehrung sind in der folgenden Tabelle aufgeführt.
- 10 009841/1844
Tabelle
Bemerkungen Versuchszeit Ausströmungsgas .-. (hV CO fotim>
Beginn des Gasstroms
24 <2 ■ * 30
356 <2 30
480 <2
525 26
648 <2
816 500
864 <2
985 50
1015
1045
Gasströmung umgekehrt Gasströmung umgekehrt
Gasströmung umgekehrt Gasströmung umgekehrt Versuch beendet ■
Wie ersichtlich wurde die Lebensdauer des Katalysar tors durch Umkehrung der Richtung der Beschickungsgasetrömung gesteigert« *
' Beispiel 2
Das in dem vorstehenden Beispiel beschriebene Verfahren wurde nit der Ausnahme wiederholt, daß der Gasstrom jede 24 Stunden, selbst obgleich der austretende ,Gasstrom keine Verringerung der Aktivität durch
0096417.1344
CO-Durchbruch anzeigte,umgekehrt wurde· Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle aufgeführt:
Tabelle
Gasstrom, täglich umgekehrt Versuchszeit (h) Austretender Gasstrom CO (ppm)
24 <2
560 <2
480 <2
600 <2
960 . ' <2
1520 . <2
1680 <2
2040 <2
2400 <2 · ·
2760 N <2
5120 <2
5570 <2 dauert noch an
Wie sich aus diesem Beispiel ergibt, ist die Umkehrung des Beschickungsstroms vor irgendeinem CO-Durchbruch besonders günstig zur Verlängerung der Lebensdauer des Oxydationskatalysators·
- 12 009841/18U

Claims (1)

  1. B - 985 j>. April 1970
    "73
    Patentansprüche
    Verfahren zur selektiven Oxydation von Kohlenmonoxyd in einem Beschickungsgas, das etwa 0,01 bis etwa 5 Volumenprozent Kohlenmonoxyd, etwa 50 bis etwa 99 # Wasserstoff, O bis etwa 5 $ Kohlendioxyd und als Rest Inertgas enthält, wobei das Beschickungsgas im Gemisch mit Sauerstoff in einer Menge zur Herstellung eines Molverhältnisses von etwa 0,5 * 1 bis 3 ·· 1 Mol Sauerstoff Je Mol Kohlenmonoxyd mit einem auf einen Träger aufgebrachten Katalysator eines Metalls der Platingruppe bei einem Druck von Atmosphärendruck bis etwa 55 atü (500 psig) und einer Einlaßtemperatur zwischen etwa 20 und 1000C in Berührung gebracht wird, wobei der Katalysator fortschreitend für die selektive Oxydation desaktiviert wird, dadurch gekennzeichnet, daß der desaktivierte Katalysator mit aus der selek tiven Oxydationsreaktion kommenden Ausströmgasa ., die weniger als 50 ΡΪ»» bezogen auf das Volumen, an Kohlenmonoxyd enthalten, bei einer Temperatur von etwa 75 bis etwa 2000C unter Wiederherstellung der katalytischer! Wirksamkeit des Katalysators periodisch behandelt wirde».
    2· Verfahren nach Anspruch 1$ dadurch gekennzeichnet, daß der desaktivierte Katalysator mit Aus-· strömgasen aus der selektiven Oxydationsreaktion durch periodische Umkehrungder ftichtung des Beschickungsgasstroms zu dem Katalysator behandelt \ wird· ■■''-·
    - 15 -0098A1/1844
    ■-; BAD ORIGINAL
    Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Beschickungsgasstrom umgekehrt wird, bevor der Kohlenmonoxydgehalt der Ausströmgase aus dem Katalysatorbett 10 ppm, bezogen auf das Volumen, überschreitet«
    BAD ORIGINAL f
    009841/1844
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DE19781880B4 (de) * 1996-07-15 2009-03-05 Asahi Kasei Kabushiki Kaisha Verfahren zum Entfernen von Kohlenstoffmonoxid aus einem wasserstoffhaltigen Gas für eine Brennstoffzelle

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