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DE19730003B4 - An electrically conductive high temperature fuel cell component and use of a metal-ceramic composite material to manufacture a high temperature fuel cell component - Google Patents

An electrically conductive high temperature fuel cell component and use of a metal-ceramic composite material to manufacture a high temperature fuel cell component Download PDF

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Abstract

Elektrisch leitfähiges Hochtemperaturbrennstoffzellenbauteil, das aus einem Metall-Keramik-Verbundwerkstoff besteht, wobei das Metall Aluminium und die Keramik Aluminiumoxid ist.electrical conductive High temperature fuel cell component made of a metal-ceramic composite material where the metal is aluminum and the ceramic is alumina is.

Description

Hochtemperaturbrennstoffzellen, wie Festoxidbrennstoffzellen oder Schmelzkarbonatbrennstoffzellen, enthalten bekanntlich elektrisch leitfähige Komponenten, wie insbesondere die beiden Elektroden (Anode und Kathode) oder Bipolarplatten. Bipolarplatten bestehen aus dem Trennblech und den gewellten Stromsammlern, von denen letztere an den Anoden bzw. Kathoden anliegen. An solche elektrisch leitfähigen Komponenten von Hochtemperaturbrennstoffzellen werden hohe Anforderungen gestellt. Sie müssen nämlich eine hinreichende mechanische Festigkeit besitzen, so dass während des Betriebs weder Deformationen noch Risse oder Brüche eintreten. Insbesondere ist natürlich ein Zusammenfallen der porösen Struktur von Anode und Kathode zu vermeiden. Des Weiteren wird Korrosionsbeständigkeit gefordert und zwar unter reduzierender Atmosphäre auf der Anodenseite und oxidierender Atmosphäre auf der Kathodenseite. Bei Schmelzkarbonatbrennstoffzellen wird zudem Beständigkeit gegenüber dem aggressiven Elektrolyten verlangt. Um hohe elektrische Wirkungsgrade und eine gute Energiedichte der Zellen zu erreichen, ist im Weiteren eine gute elektrische Leitfähigkeit der entsprechenden Bauteile Voraussetzung.High-temperature fuel cells, such as solid oxide fuel cells or molten carbonate fuel cells, known to contain electrically conductive components, in particular the two electrodes (anode and cathode) or bipolar plates. bipolar plates consist of the separating plate and the corrugated current collectors, from the latter abut the anodes or cathodes. At such electrical conductive Components of high-temperature fuel cells are demanding posed. You need to namely have a sufficient mechanical strength, so that during the Operation, neither deformations nor cracks or breaks occur. Especially is natural a coincidence of the porous Structure of anode and cathode to avoid. Furthermore, it becomes corrosion resistant demanded and under reducing atmosphere on the anode side and oxidizing atmosphere on the cathode side. For molten carbonate fuel cells also resistance across from demanding the aggressive electrolyte. To high electrical efficiencies and to achieve a good energy density of the cells is one more good electrical conductivity the corresponding components requirement.

Bis heute gibt es keinen Werkstoff, der alle diese Anforderungen in der Summe in befriedigender Weise erfüllt. Es wird versucht, durch die unterschiedlichsten Kombinationen von Werkstoffen, Schutzschichten und Behandlungsmethoden den obigen Anforderungen nachzukommen. Beispielsweise wird bei Schmelzkarbonatbrennstoffzellen die Kathodenseite der Bipolarplatte aus Chromnickelstahl hergestellt. Die Anodenseite der Bipolarplatte besteht aus Nickel, das aus Steifigkeitsgründen auf einer Metallschicht aufgebracht ist. Für die Kathode wird lithiiertes Nickeloxid verwendet. Die Anode besteht aus Nickel mit den Legierungsbestandteilen Chrom oder Aluminium für erhöhte mechanische Festigkeit.To Today there is no material that meets all these requirements the sum satisfactorily fulfilled. It is trying through the most diverse combinations of materials, protective layers and treatment methods to meet the above requirements. For example in molten carbonate fuel cells, the cathode side of the bipolar plate made of stainless steel. The anode side of the bipolar plate is made Made of nickel, for rigidity reasons on a metal layer is applied. For the cathode uses lithiated nickel oxide. The anode exists made of nickel with the alloying constituents chromium or aluminum for increased mechanical strength.

Aus der EP 0 459 351 B1 geht es im Weiteren als bekannt hervor, zur Herstellung von Elektroden für Schmelzkarbonatbrennstoffzellen Nickelpulver und Oxide wie z. B. Al2O3 in Pulverform miteinander zu vermischen und unter Zugabe von organischen Lösungsmitteln und einem Binder eine breiige Paste herzustellen, die zu Folien gegossen wird. Durch Sintern der Folie wird eine poröse Elektrode erhalten. Aufgrund der Dichtigkeitsunterschiede zwischen Nickel- und Oxidpulver neigen die Oxide jedoch offensichtlich dazu, sich beim Gießen der Folie in einer oberen Schicht anzusammeln, was zu unerwünschten Inhomogenitäten führt.From the EP 0 459 351 B1 it goes on to be known, for the production of electrodes for molten carbonate fuel cells nickel powder and oxides such. B. Al 2 O 3 in powder form to mix with each other and prepare with the addition of organic solvents and a binder, a paste pulp, which is poured into films. By sintering the film, a porous electrode is obtained. However, due to the density differences between nickel and oxide powders, the oxides obviously tend to accumulate in an upper layer upon casting of the film, resulting in undesirable inhomogeneities.

In der Zeitschrift TR Transfer Nr. 26, 1996, Seiten 44 und 45 ist ein neuer Al2O3/Al-Verbundwerkstoff beschrieben, der bei Raumtemperatur über eine gute elektrische und thermische Leitfähigkeit verfügt, mit Stahl vergleichbare Festigkeitseigenschaften besitzt und in der Fertigung zu geringen Verzügen neigt. Über die Anwendungsmöglichkeiten des Werkstoffs finden sich jedoch keine Hinweise.In the journal TR Transfer No. 26, 1996, pages 44 and 45, a new Al 2 O 3 / Al composite material is described, which has good electrical and thermal conductivity at room temperature, has steel properties comparable to strength properties and in the production of slight delays. However, there are no indications about the possible applications of the material.

Aus dem Anspruch 1 der DD 300 725 A5 geht ein Metall-Keramik-Verbundwerkstoff als bekannt hervor, der aus einer porösen, mit Metall infiltrierten Keramik besteht, wobei nach Anspruch 6 das Metall Aluminium und nach Anspruch 14 die Keramik Aluminiumoxid ist.From claim 1 of DD 300 725 A5 discloses a metal-ceramic composite material is known, which consists of a porous, infiltrated with metal ceramic, according to claim 6, the metal is aluminum and according to claim 14, the ceramic is alumina.

Aus dem Anspruch 1 der EP 115 742 A1 geht ein Bestandteil einer elektrolytischen Zelle als bekannt hervor, der aus einer porösen Aluminiumoxidmatrix besteht, deren Poren mit Aluminium gefüllt sind.From claim 1 of EP 115 742 A1 a component of an electrolytic cell is known to be known, which consists of a porous alumina matrix whose pores are filled with aluminum.

Aus der DE-OS 2 363 328 ist es bekannt, einen Verbundwerkstoff aus Aluminium und Aluminiumoxid durch gemeinsames Verpressen von pulverförmigen Teilchen beider Komponenten und anschließender Wärmebehandlung herzustellen.Out DE-OS 2 363 328 it is known, a composite material of aluminum and alumina by co-pressing powdery particles both components and subsequent heat treatment manufacture.

Die EP 0 840 388 B1 zeigt die Ausbildung einer Hochtemperatur-Brennstoffzellenbatterie mit einem Bauteil, das aus einer bei hohen Temperaturen beständigen Legierung besteht, die Aluminium enthält. Im Betrieb bildet sich in Anwesenheit von Sauerstoff eine aus Aluminiumoxid bestehende Oxidschicht aus.The EP 0 840 388 B1 shows the formation of a high temperature fuel cell battery with a component consisting of a high temperature resistant alloy containing aluminum. In operation, an oxide layer consisting of aluminum oxide is formed in the presence of oxygen.

Obwohl eine Vielzahl von Werkstoffen und Werkstoffkombinationen zur Darstellung von Brennstoffzellen und deren Komponenten betrachtet worden sind, so ist es dennoch bis heute nicht gelungen, insbesondere Schmelzkarbonatbrennstoffzellen mit ausreichender Korrosionsbeständigkeit und damit entsprechender Lebensdauer, guter innerer Leitfähigkeit und geringen ohmschen Verlusten zu niedrigen Kosten herzustellen.Even though a variety of materials and material combinations for illustration of fuel cells and their components have been considered, however, it has not yet succeeded, especially molten carbonate fuel cells with sufficient corrosion resistance and thus adequate life, good internal conductivity and to produce low ohmic losses at a low cost.

Der Erfindung liegt das Problem zugrunde, ein elektrisch leitfähiges Hochtemperaturbrennstoffzellenbauteil und die Verwendung eines Metall-Keramik-Verbundformteils zur Herstellung des Hochtemperaturbrennstoffzellenbauteils anzugeben, das den Brennstoffzellen eine hohe Lebensdauer und hohe Leistung bei niedrigen Herstellkosten verleiht.Of the The invention is based on the problem of an electrically conductive high-temperature fuel cell component and the use of a metal-ceramic composite molding for the manufacture of Specify high-temperature fuel cell component, the fuel cells a long service life and high performance with low production costs gives.

Dieses Problem wird durch die im Patentanspruch 1 bzw. 3 bzw. 4 aufgeführten Merkmale gelöst. Danach besteht der Werkstoff für die elektrisch leitfähigen Komponenten der Hochtemperaturbrennstoffzelle aus einem Metall-Keramik-Verbundwerkstoff, der ein Metall, nämlich Aluminium und ein Metalloxid, nämlich Al2O3 enthält. Der Werkstoff besitzt ein feines, homogenes und mechanisch stabiles Gefüge, in dem die Ausgangswerkstoffe vermengt sind. Al2O3 entsteht bei hohen Temperaturen, wie beispielsweise in der oben zitierten Zeitschrift dargestellt. Vorzugsweise besteht der für Brennstoffzellen verwendete Werkstoff zu 2/3 aus Aluminiumoxid und zu 1/3 aus Aluminiummetall. Sowohl die keramische als auch die metallische Phase haben eine durchgehende dreidimensionale Struktur. Der Werkstoff besitzt, im Gegensatz zu rein keramischen Werkstoffen, eine bei Raumtemperatur gute elektrische und thermische Leitfähigkeit, sowie eine sehr hohe Festigkeit und deutlich bessere Duktilität als rein keramische Werkstoffe. Aufgrund der Einbettung des Aluminiums in die Keramikmatrix erhält der Verbundwerkstoff seine Formstabilität auch bei Temperaturen, die weit oberhalb des Schmelzpunktes von Aluminium liegen. Außerdem bleibt das Aluminium, wie in Untersuchungen jetzt nachgewiesen werden konnte, auch bei hohen Temperaturen in oxidierender Atmosphäre in metallischem Zustand, so dass auch die elektrische Leitfähigkeit bei diesen hohen Temperaturen erhalten bleibt. So lassen sich die Anforderungen, die an elektrisch leitfähige Komponenten von Hochtemperaturbrennstoffzellen gestellt werden, mit diesem Material erfüllen.This problem is solved by the features listed in claim 1 or 3 and 4 respectively. Thereafter, the material for the electrically conductive components of the high-temperature fuel cell consists of a metal-ceramic composite material containing a metal, namely aluminum and a metal oxide, namely Al 2 O 3 . The material has a fine, homogeneous and mechanically stable Ge in which the starting materials are mixed. Al 2 O 3 is formed at high temperatures, as shown for example in the above-cited journal. Preferably, the material used for fuel cells is 2/3 of alumina and 1/3 of aluminum metal. Both the ceramic and the metallic phase have a continuous three-dimensional structure. The material has, in contrast to pure ceramic materials, good electrical and thermal conductivity at room temperature, as well as a very high strength and significantly better ductility than purely ceramic materials. Due to the embedding of the aluminum in the ceramic matrix, the composite material maintains its dimensional stability even at temperatures that are far above the melting point of aluminum. In addition, the aluminum remains, as can now be demonstrated in studies, even at high temperatures in an oxidizing atmosphere in a metallic state, so that the electrical conductivity is maintained at these high temperatures. Thus, the requirements that are placed on electrically conductive components of high-temperature fuel cells, meet with this material.

Als Herstellverfahren für die elektrisch leitfähigen Komponenten kommen bevorzugt pulvermetallurgische Prozesse in Frage. Hierbei wird beispielsweise feinkörniges Aluminiumoxidpulver unter hohen Drücken in die gewünschte Form verpresst und das Pressteil anschließend in einer Aluminiumschmelze mit Aluminium gesättigt. Aluminiumoxidpulver und Aluminiumpulver können auch miteinander vermischt sein, wenn sie zur endgültigen Raumform verpresst werden. Das entstandene Pressteil wird dann bei hohen Temperaturen gesintert. Zur Herstellung von porösen Elektroden sind Porenbildner beigesetzt, die sich beim Sintern verflüchtigen. Wenn eine Elektrode nach dem Foliengießverfahren hergestellt werden soll, so sind die entsprechenden Pulver aus Aluminium und Aluminiumoxid mit einem Lösungsmittel und einem Binder zu versetzen, die eine breiförmige Masse ergeben, die zu Folien gegossen werden kann. Nach dem Trocknen und Sintern entstehen poröse Elektroden aus dem erfindungsgemäßen Verbundwerkstoff.When Manufacturing process for the electrically conductive Components are preferably powder metallurgical processes in question. Here, for example, fine-grained alumina powder under high pressure in the desired Pressed mold and then the pressed part in an aluminum melt with Aluminum saturated. Alumina powder and aluminum powder may also be mixed together, when they are final Room shape are pressed. The resulting pressed part is then at sintered at high temperatures. For the production of porous electrodes Pore formers are buried, which volatilize during sintering. If an electrode is to be produced by the film casting process, so are the corresponding powders of aluminum and alumina with a solvent and a binder that give a pulp-like mass to Foils can be cast. After drying and sintering arise porous electrodes from the composite material according to the invention.

Claims (4)

Elektrisch leitfähiges Hochtemperaturbrennstoffzellenbauteil, das aus einem Metall-Keramik-Verbundwerkstoff besteht, wobei das Metall Aluminium und die Keramik Aluminiumoxid ist.Electrically conductive high-temperature fuel cell component, that made of a metal-ceramic composite material where the metal is aluminum and the ceramic is alumina is. Hochtemperaturbrennstoffzellenbauteil nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Werkstoff zwischen 40 und 70 Masse-% Al2O3 und zwischen 30 und 60 Masse-% Al enthält.High-temperature fuel cell component according to claim 1, characterized in that the material contains between 40 and 70% by mass of Al 2 O 3 and between 30 and 60% by mass of Al. Verwendung eines – durch Verpressen feinkörnigen Al2O3-Pulvers trocken in eine Form – und Sättigung eines solchermaßen hergestellten Formteils in einer Aluminiumschmelze mit Aluminium gewonnenen Metall-Keramik-Verbundformteils zur Herstellung eines Hochtemperaturbrennstoffzellenbauteils.Use of an Al 2 O 3 powder dry-formed by compacting fine-grain powder into a mold and saturating a molded part thus produced in an aluminum melt with aluminum-metal composite composite part for producing a high-temperature fuel cell component. Verwendung eines – durch Vermischen feinkörnigen Al2O3-Pulvers mit feinkörnigem Al-Pulver, – Verpressen der trockenen Mischung in eine Form – sowie durch Erhitzen eines solchermaßen hergestellten Formteils auf Temperaturen, dass dieses gesintert wird, gewonnenen Metall-Keramik-Verbundformteils zur Herstellung eines Hochtemperaturbrennstoffzellenbauteils.Use of a - by mixing fine-grained Al 2 O 3 powder with fine-grained Al powder, - pressing the dry mixture into a mold - and by heating a molded part thus produced to temperatures that this sintered, obtained metal-ceramic composite molding for the production a high temperature fuel cell component.
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