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DE1496303A1 - Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle und dafuer geeignete Anlage - Google Patents

Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle und dafuer geeignete Anlage

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DE1496303A1
DE1496303A1 DE19651496303 DE1496303A DE1496303A1 DE 1496303 A1 DE1496303 A1 DE 1496303A1 DE 19651496303 DE19651496303 DE 19651496303 DE 1496303 A DE1496303 A DE 1496303A DE 1496303 A1 DE1496303 A1 DE 1496303A1
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cell
fuel
gas
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waste products
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Gay Martin Arthur
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RTX Corp
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United Aircraft Corp
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Description

United Aircraft Corporation, East Hartford, Oonneeticut/USA
Yerfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle und dafür geeignete Anlage ·
Die Erfindung "betrifft Brennstoffzellen, dessen Ausgangs spannung durch Verdünnung des Brennstoffs mit einem indifferenten Gas reguliert wird. Sie "betrifft insbesondere ein Verfahren und eine Anlege zur Begrenzung der Ausgangsspannung einer Brennstoffzelle und zur Begrenzung der Ansammlung von Abfallprodukten in einer Brennstoffzelle, indem der Zuführleitung für den Brennstoff ein indifferentes Gas unter Druck zugegeben wird, wenn die Ausgangsspannung der Zelle einen vorbestimmten maximalen Wert überschreitet. Dabei wird es mit dem Brennstoff an der Anode gemischt, zum Mitnehmen der Abfallprodukte der Zolle durch die Anode geführt und dann aus der Zelle entfernt.
Brennstoffzellen zur direkten Umwandlung von chemischer Energie \ in elektrische Energie sind bekannt. Bei typischen Geräten sind zwei oder mehr poröse Metallelektroden in einem flüssigen Elektrolyten eingetaucht. Getrennten Elektoden werden der Brennstoff und ein Oxidationsmittel zugeführt, die chemisch kombiniert werden, so daß in einem äußeren Kreis ein elektrischer Strom erzeugt wird, während sich Abfall- bzv/. Reaktionsprodukte wie z.B. Wasser bilden. Die Reaktionsmittel werden je nach der äußeren Belastung kontinuierlich zugeführt.
Der der Zelle zugeführte Brennstoff wird bei der Berührung mit dem Elektrolyten in der porösen negativen Elektrode ionisiert.
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. Dabei entstehen Elektronen, die in üblicher Weise als Strom durch den äußeren Kreis fliessen. In der positiven Elektrode nehmen Atome des Oxidationsmittels die Elektronen auf und wandeln sich dadurch in negative Ionen um. Diese Ionen wandern auf die negative Elektrode zu, wo sie mit den positiven Ionen des Brennstoff ess reagieren und dabei das Abgas bilden.. Die porösen Elektroden sind dabei als die Stellen anzusehen, an denen der Elektronenaustausch stattfindet.
Es ist bekannt, daß der Wirkungsgrad ei .er Brennstoffzelle ziemlich stark davon abhängt, welche wirksame Oberfläche die Elektrode im Elektronenaustauschgebiet dem Elektrolyten aussetzt. Daher wird im allgemeinen die Grenzfläche I1IUssigkeit$-Gas innerhalb der porösen Elektrode der Zelle aufrechterhalten. Dabei kann eine Vorrichtung zum Ausgleich des Gasdrucks verwendet werden, damit an jeder Elektrode eine sehr genaue und geringe Druckdifferenz zwischen dem flüssigen Elektrolyten und dem reagierenden Gas derart eingestellt werden kann, daß die Grenzfläche Flüssigkeiti-Gas innerhalb der Elektrode liegt. Jede wesentliche Veränderung dieser Druckdifferenz hat eine Verschiebung der Lage der Grenzfläche zur Folge, v/enn diese Verschiebung zu groß ist, kann die Ausgangsspenraing zusammenbrechen.
Beim normalen Betrieb einer Brennstoffzelle, z.B. einer Wasserstoff-Sauerstoff zelle, wird mehr Brennstoff d,.rch die Elektrode geleitet, als in der Zelle verbraucht werden kann, und der Überschuß des durchgeleiteten Brennstoffs führt anen Teil der chemischen Abfallprodukte mit sich, die innerhalb der Zelle- erzeugt werden» Bei einer Wasserstoff-Sauerstoffzelle ist es Wasserdampf, der mit dem überschüssigen Brennstoff durch eine Ausgangsleitung abg^ührt wird.
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Der Br&nnstoffstrom durch, die gesamte Anlage wird als Punktion der normalen oder der erwünschten Ausgangsspannung von der Zelle eingestellt. Die Reaktionsgeschwindigkeit innerharb der Zelle ist eine Funktion der auferlegten Belastung. Wenn die elektrische Belastung abnimmt, dann nimmt die Reaktionsgeschwindigkeit in entsprechender Weise ab, ohne daß von außen irgendetwas verändert weden muß. Wie jedoch.aus der Pig. 2 hervorgeht, steigt die Spannung stark an, wenn die Anlage fcei einer geringeren Leistung "betrieben wird. Um die Ausgangsspannung zu "begrenzen, kann man den Druck des Brennstoffs und/oder des Oxidationsmittels verringern. Das macht eine entsprechende Verringerung des dem Elektrolyten auferlegten Gasdruckes erforderlich, damit keine Verschiebung der Grenzflä-che Flüssigkeit 8-G-as innerhalb der Elektrode stattfindet. Daraus ist zu ersehen, daß die DruckveirLngerungen durch die ganze Anlage einheitlich durchgeführt werden müssen. Bei Veränderung der äußeren Belastung sind daher zum Herbeiführen einer einheitlichen Druckregelung komplizierte Einrichtungen innerhalb der Anlage notwendig. Die Eigenschaften der äußeren elektrischen Anordnung oder auch die Konstruktion der Brennstoffzelle machen es oft notwendig, daß eine maximale Spannung für eine bestimmte Zelle nicht überschritten werden darf.
Bei geringeren Strömungsgeschwindigkeiten für die Reaktionsmittel kann z.B. bei Wasserstoff-Sauerstoffzellen, bei denen überschüssiger Wasserstoff, der durch die Zelle strömt, die in dieser erzeugten Abfallprodukte mitnimmt, der verkleinerte Wasserstoffdruck zu gering sein, um den erzeugten Wasserdampf abzuführen, wodurch eine Verdünnung des Elektrolyten gefördert wird. Wenn die Belastung dann plötzlich ansteigt, dann regiert die Zelle wegen des verdünnten Elektrolyten nur langsam.
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■Weiterhin hat sich "bei manchen Zellen bei geringerer Leistungsabgabe gezeigt, daß im Elektrolyten zwischen den Elektroden elektrochemisch Wasserstoff erzeugt wird. Die im Elektrolyten als Folge dieser Gasbildung entstehenden Sasblasen bedeuten eine erhebliche Beeinträchtigung des Betriebs, die nur schwer · zu verhindern ist. Die Einleitung von indifferenten Gas in den Brennstoffstrom hält dieses Phänomen jedoch stark in Grenzen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, unter Aufrechterhaltung des Gessmtgasdruckes innerhalb der Zelle die Ausgangsspannung der Zelle zu b .grrnzen.
Gemäß der Erfindung ist eine Vorrichtung vorgesehen, durch die die Ausgangsspannung der Zelle unter einem vorgewählten maximalen Wert bleibt. Diese Begrenzung erfolgt über den gesamten Betriebsbereich der Zelle. Weiterhin ist eine Vorrichtung vorgesehen, die mit der Vorrichtung zur Spannungsbegrenzung gekoppelt ist und die verhindert, daß eine Verdünnung des Elektrolyten während der Zeit'eintritt, während der die Zelle bei geringer Leistetung arbeitet.
Nach einem weiteren Merkmal der Sfindung kann die Zelle mit einer Temperaturregelung verbunden sein, die mit der Vorrichtung zur Begrenzung der Ausgangs spannung und mit der Vorrichtung zur Entfernung der Abfallprodukte gekoppelt ist.
Schliesslich ist auch dafür gesorgt, daß während der Zeit, während der die Zelle bei geringer Leistung arbeitet, im Elektrolyten keine Gasblasen auf elektrochemischem Wege •erzeugt werden.
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Die Erfindung wird nun aueh anhand der beiliegenden Abbildungen ausführlich beschrieben, wobei alle aus der Beschreibung und den ■ Abbildungen hkrvorgehenden Einzelheiten oder M.-rkmale zur Lösung der Aufgabe im Sinne der Erfindung beitragen können und mit dem Willen zur Patentierung in die Anmeldung aufgenommen wurden.
. Die Mg. 1 zeigt die gesamte Anlage.
Die Fig. 2 zeigt eine typische Strom-Spannungskurve einer Brennstoffzelle.
Die Mg. 3 zeigt einen Teil einer üblichen Brennstoffzelle.
Nach der lig. 1 enthält eine Brennstoffzelle 2 einen flüssigen Elektrolyten 3, der aus einer wässrigen Lösung aus Kaliumhydroxid besteht, wenn eine Wasserstoff-Sauerstoffzelle verwendet wird. Die Zelle 2 ist mit elektrischen Ausgangsleitungen 4 und ο versehen, über die die elektrische Spannung der Zelle/an eine Last 8 gelegt wird.
Weiterhin ist innerhalb der Zellenkammer 1 noch eine Widerstandsheizung 5 vorgesehen, mit der die Elektrolyttempaatur insbesondere zu Beginn des Betriebs der Zelle angehoben werden kann . Da die chemische Reaktion innerhalb der Zelle exotherm ist, hält sie sich während des Betriebs in thermischer Hinsicht selbst aufrecht. Der Brennstoff, der in diesem Ausführungsbeispiel Wasserstoff ist, wird von einer Quelle Io aus durch ein Mischventil 12, einen Druckregler 13 und eine Zuführleitung 14 der Zelle zugeführt. Das Oxydationsmittel wird unter Druck von einer Quelle 16 aus durch einen Druckregler 18 und eine Zuführleitung 2o ebenfalls der Zelle zugeführt. Die Elektrode des Oxydatinnsmittels kann durch die Zufuhrleitung 2o und mit
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Hilfe eines EntlüftungsTentils 26 außedem entlüftet wanden. Schliesslich wird der Zellenkammer von einer Quelle 22 aus durch einen Druckregler 23 und über eine Zuführleitung 25 ein indifferentes Gas zugeleitet, um den Elektrolyten unter einem vorgewählten Druck zu halten.
Der Druck des indifferenten Gases innerhalb der Zellenkammer kann durch gasporöse elektrische Isolatoren 9 auf den Elektrolyten übertragen werden. Die Druckregler 13 und 18 sind so eingestellt, daß der Druck des reagierenden Gases etwas höher als der Druck ist, der durch den Druckregler 23 auf den Elektrolyten ausgeübt wird. Wenn in der gezeigten Brennstoffzelle doppelt poröse Elektroden verwendet werden, dann beträgt der Druck der Reaktionsmittel im allgemeinen 4,57 kg/cm , während der Elektrolyt unter einem Druck von 4,22 kg/cm steht. Auf diese.Weise ist die Strömung des Brennstoffes und des Oxydationsmittels in die Zelle sichergestellt und der Brennstoff, das Oxydationsmittel und der Elektrolyt wirken innerhalb der Elektroden in geeigneter Weise zusammen. Außerdem wird von der Quelle 22 aus indifferentes Gas über eine Leitung 24 unter Druck dem Mischventil 12 zugeführt.
Während des normalen Betriebs der Zelle wird d?>r Druck innerhalb der Elektrode 15, der leicht höher als der Druck des Elektrolyten ist, durch den Druckregler 13 geregeilt. Dabei ist ein Überschuß von unverdünntem Brennstoff in der Zelle vorgesehen, wo er zu den negativ geladenen porösen Metallelektroden zugelassen wird. Weiterhin wird mehr Brennstoff durch die Zelle geleitet, als innerhalb der Zelle chemisch verbraucht werden kann, und der Überschuß des durchgeführten Brennstoffes nimmt beim Hindurchtreten durch die porösen Elektroden einen Teil der chemischen Abfallprodukte, die dort erzeugt werden, mit sich.
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Die Mischung aus überschüssigem Brennstoff und Abfallprodukten' strömt durch eine leitung 3o aus, wird durch einen Regenerator oder Wärmeaustauscher 7o geführt und erreicht dann eine» Kühlvorrichtung 32, die zur Kühlung des Stroms der Abgase und zur teilweisen Kondensation des Wasserdampfs dient. Die Mischung aus übaBchüssigem Brennstoff und teilweise kondensiertem Wasserdampf strömt dann von der Kühlvorrichtung über eine Leitung .34 zu einem Abscheider 36. Dieser kann aus irgendeiner bekannten Trennvorrichtung zur Trennung von Flüssigkeit aus einem G-assirom bestehen, z.B. einer Zentrifuge gemäß der US-Patentechrift 2 575 568.
Eine mit dem Abscheider 36 verbundene Pumpe führt den überschüssigen Brennstoff über eine Leitung 38 und durch den Wärmeaustauscher 7o zurück zur Zuführleitung 14. Die Pumpe kann irgendeine bekannte G-aspumpe sein, die z.B. als Teil der Last 8 elektrisch von der Zelle angetrieben wird. Zusätzlicher Brennstoff, der zur Einstellung des Druckes stromabwärts vom Druckregler 13 ausreicht, wird aus der Qelle Io zugeführt, damit der Brennetoffdruck innerhalb der Zelle auf seinem normalen Wert bleibt.
Der Wärmeaustauscher 7o innerhalb der Anlage dient dazu, den Wärmeausgleich ain der Zelle aufrechtzuerhalten. Um den Wärmeaustauscher herum führt eine Regelleitung 72, durch die die Merge an heißem Abgasgemisch, welches durch den Wärmeaustauscher geführt wird, verringert wird. Ein Ventil 7$ in dieser Regelleitung 72 regelt den Anteil der Mischung, der am Wärmeaustauscher vorbeigeführt werden soll. Das Ventil 74 wird mit Hilfe eines Temperaturfühlers 76 geregelt, der in der Leitung 3o vorgesehen ist, über die dsr Abgasstrom abgeführt wird. Wenn die Zelltemperatur ansteigt, dann steigt auch die Temperatur
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der Abgasmischung aus der Zelle in ähnlicher Weise an . Der Temperaturfühler 76 zeigt den Anstieg an, öffnet das Ventil 74, wodurch sich der Wärmeaustauscher 7o abkühlt und die Wärmeübertisgung in ihm verringert wird. Als Folge davon wird weniger Wärme zur Zelle zurückgeführt, was vom Wärmeaustauscher über die Leitung 38 geschieht. Die !Temperatur wird bei diesem Aus-· · führungsbeispiel· auf 260° gehalten.
Eine weitere Regelleitung 4o ist an der Kühlvorrichtung 32 vorgesehen, durch die Äer von der Zelle entfernte Antei 1 an Wasserdampf geregelt wird. In einem typischen Ausführungsbeispiel wird ein Ventil 42 in Abhängigkeit von dem Was&erdampfgehalt der ausströmenden Mischung geregelt. Ein Feuchtigkeitsfefühler 43 in der Leitung 3o hält eine konstante Feuchtigkeit im Strom der Abgase aufrecht. Wenn der Wasserdampfgehalt in diesem ansteigt, dann schließt der Feuchtigkeitsfühler 43, der ein Taupunktregler sein kann, das Ventil 42 in der Regelleitung 4o, und das Brennstoff-Wasserdampfgemisch wird zwangsläufig durch die Kühlvorrichtung geführt, wodurch im Abscheider' 36 eine größere Menge Wasser entfernt wird. "
Wie aus der Fig.2 hervorgeht, stegigt die Ausgangsspannung der Zelle mit abnehmender Belastung an. Ein Spannungsfühler 52, der mit den elektrischen Ausgangsleitungen 4 und 6 verbunden ist, gibt an das Mischventil 12 ein Signal ab, wenn die Ausgangsspannung der Zelle einen vorgewählten Wert überschreitet, der über eine Steuervorrichtung 54 dem Spannungsfühler vorgegeben werden kann. Stromaufwärts vom Druckregler 13 wird daraufhin als Änüwort auf das Signal dem Mischventil indifferentes Gas zugeleitet, wo es mit dem ebenfalls in das Mischventil eintretenden Brennstoff gemischt wird. Die Mischung aus Brennstoff und indifferentem Gas wird dann über die Zuführleitung 14 der Zelle zugeleitet. Die indifferenten Bestandteile dieser Gasmischung sammeln sich in den Polen der porösen Brennetoffelektroden an und hindern
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dadurch den aktiven Brennstoff teilwisc ?n siner Berührung mit den aktiven Oberflächen der Elektroden. Die reduzierte Oberfläche, die daher noch für den Elektronenaustausch innerhalb der Elektrode verbleibt, hat damjfc einen Abfall der Aus gangs spannung der Zelle zur IoIge.
Die Mischung aus Wasserdampf und indifferentem (Jas strömt über die Leitung 3o und durch den Wärmeaustauscher oder dessen' Regelleitung zur Kühlvorrichtung und zum Abscheider 36, wo in der gleichen Art und Weise wie beim normalen Zellenbetrieb die flüssigkeit vom Gas getrennt wird. Das indifferente Gas wird über die Leitung 38 vom Abscheider in die Zuführleitung 14 zur Zelle zurückgepumpt, der auch aus der v-uelle Io über den Druckregler 13 zusätzlicher Brennstoff zugeleitet wird, damit das Gasdruck in der Zuführleitung 14 auf dem richtigen Wert bleibt.
Wenn die cäußere elektrische Last auf den Normalwert zurückkehrt, da der Zelle eine erhöhte Leistung entnommen werden soll, wird das indifferente Gas durch eine Entspannungsleitung 56 aus der Anlage entfernt. Ein Ventil 57 in der Spannungsleitung kann mit der.-— Hand oder elektdsch zum Einleiten der Entspannung bedient werden. Wenn, da-s indifferente Gas an die Atmosphäre gebracht wird, dann wird der Druck in der ZufuhrBiHitung erniedrigt. Der Druckregler 13, der diesen Druckabfall registriert, läßt dann zusätzlichen Brennstoff in die Zuführleitung einströmen, wodurch das Verhältnis von Treibstoff zu indifferentem Gas in der Anlage erhöht wird. Die Verringerung der Konzentration des indifferenten Gases verkleinert gleichzeitig den Anteil der aktiven Metallfläche, die von dem indifferenten Gas innerhalb der Elektrode bedeckt ist, d.h., es gelangt mehr Brennstoff mit der Elektrode in Berührung und die elektrische Ausgangsspannung der Zelle wird entsprechend angehoben.
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BAD
-Io-
Da auf diese Weise der Gesamtgasstrom durch die Anlage stets erhalten bleibt, kann die Temperaturregelung für die Zelle in gewohnter Weise arbeiten, wohingegen die Ansammlung der Abfallprodukte innerhalb des Elektrolyten vernrMen wird, auch wenn die Zelle mit geringer Leistung arbeitet.
Wenn die Zellentemperatur auf irgendeine andere Weise konstant gehalten wird, z.B. mit elektrischen Heizelementen innerhalb der Zelle, dann kann der gesamte Wärmeaustauscher weggelassen werden.
Wenn eine Erhaltung des indifferenten Gases und der Abfallprodukte nicht notwendig ist, dann kann die Abgasmischung aus der Zelle auch über die Leitung 3o direkt en die Atmosphäre entweichen. Bei einer solchen Anordnung wird die Abgasmischung direkt an die Atmosphäre gegeben, um den erwünschten Wasserentzug zu erhalten. Wenn dagegen kein Wasser entgzogen werden braucht, t dann waöen der Wasserdampf und das indifferente Gas mittels einer Pumpe zun Brennstoffanlage zurückgepumpt, wobei die Pumpe nur arbeitet, wenn das Ventil 57 geschlossen ist. In einem solchen Pail kann der Wärmeaustauscher entfallen, und die aus Pumpe und Abscheider bestehende" Anlage kann durch eine Pumpe ersetzt werden.
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Claims (11)

  1. M H96303
    Patentansprüche
    Π .)Verfahren zur Begrenzung der Ausgangsspannung einer Brennstoffzelle und zur Vermeidung der Ansammlung von Abfallprodukten in der Zelle, dadurch gekennzeichnet, daß einer Zuführleitung (H) für den Brennstoff zu der Zelle (2) unter Druck ein indifferentes Gas beigegeben wird, wenn die Ausgangsspannung der Zelle einen vorgewählten maximalen Wert überschreitet, welches sich mit dem Brennstoff an der Anode vermischt, zum Mitnehmen der während des Betriebs der Zelle entstehenden Abfallprodukte^ durch die Anode zirkuliert und dann aus der Zelle entfernt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die aus der Zelle entfernte Grasmischung zur Kondensierung der dampfförmigen Abfallprodukte gekühlt wird (32) und daß die kondensierten Abfallprodukte von dem Gas gitrennt werden (36).
  3. 3. Verfahen nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das indifferente Gas aus der Brennstoffanlage entfernt wird (57).
  4. 4-. Verfahren nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch g e kennz 3 lehnet, daß das indifferente Gas unter Druck wieder in die Zuführleitung (H) zurückgeführt wird, wenn die Zelle mit geringer Leistung arbeitet, oder daß es an die Atmag>häre entladen wird, wenn die Zelle wieder mit erhöhter Leistung arbeiten soll.
  5. 5. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1-4, dadurch gekennzeichnet, daß der Brennstoff Wasserstoff ist, daß als Oxidationsmittel Sauerstoff verwindet wird, und daß als Abfall-produkt Wasser entseht.
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    U96303
  6. 6. Anlage für Brennstoffzellen zur Anwendung des Verfahrens nach einem oder mehreren der Ansprüche 1-5» dadurch gekennz e i chnet, daß ein Spannungsfühler (52) vorgesehen ist, der auf die Ausgangsspannung der Zelle anspricht, daß eine mit der Zuführleitung (H) für den Brennstoff in Verbindung stehende Leitung (24) vorgesehen ist, durch die dem der Zelle zuführbkren Brennstoff auf ein Signal vom Spannungsfühler hin indifferentes Gas beimischbar ist, und daß das indifferente Gas und von diesem mitgeführte Abfallprodukte durch eine Leitung (50) aus der Zelle abführbar sind.
  7. 7. Anlage nr-ch Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Leitung (30) für das indifferente Gas mit einem Wärmeaustauscher (70) zur Kühlung der Abgasmischung aus der Brennstoffzelle, mit einem Abscheider (36) zur Abtrennung der. Abfallprodukte aus der Mischung und mit einer Pumpe zum Zurückpumpen des nicht kondensierten Gases zur Zuführleitung (14) verbunden/ist, und daß um den Wärmeaustauscher herum eine Regelleitung (72) von einem Ventil (74) regelbar ist, während durch ein anderes Ventil das Ausströmen des indifferenten Gases aus'dem Abscheider regelbar ist (57)·
  8. 8. Anlage nach Anspruch 7» dadurch gekennzeichnet, daß das indifferente Gas über den Wärmeaustauscher (70) wieder dsr Zuführleitung (14) zuführbar ist.
  9. 9. Anlage nach einem oder mehreren der Ansprüche 6-8, dadurch gekennzeichnet, daß eine Kühlvor- ' richtung (32) vorgesehen ist, die stromabwärts vom Wärmeaustauscher (70) liegt, die mit einer durch ein Ventil (42) regelbaren Regelleitung (40) verbunden ist.
  10. 10. Anlage nach Anspruch 7, dadurch- gekennzeichnet r daß ein Temperaturfühler (76) vorgesehen ist, der auf das Ventil (74) einw-Lrkt, das die Regelleitung des Wärmeaustauschers regelt.
    909820/1030 BÄD^
    -β
  11. 11. Anlage nach Anspruch 9» dadurch gekennzeichnet, daß ein den Gehalt an Reaktionsmitteldampf irfder Abgasmischung registrierender Zeucht igkeii;s fühl er (43) vorgesehen ist, der auf das die Regelleitung der Kühlvorrichtung regelnde Ventil (42) einwirkt.
    / EAD ORJGeHAL
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DE19651496303 1964-08-04 1965-08-03 Verfahren zum Betrieb einer Brennstoffzelle und dafuer geeignete Anlage Pending DE1496303A1 (de)

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