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DE1294961B - Verfahren zur Herstellung von 22-Azacholestanderivaten und deren Saeureadditionssalzen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 22-Azacholestanderivaten und deren Saeureadditionssalzen

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Publication number
DE1294961B
DE1294961B DEM56198A DEM0056198A DE1294961B DE 1294961 B DE1294961 B DE 1294961B DE M56198 A DEM56198 A DE M56198A DE M0056198 A DEM0056198 A DE M0056198A DE 1294961 B DE1294961 B DE 1294961B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
group
steroid
acid
isoalkylamino
isoalkyl
Prior art date
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Pending
Application number
DEM56198A
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English (en)
Inventor
Bork
Dr Hans-Otto
Dipl-Chem Dr Josef
Dipl-Chem Dr Karl-Heinz
Brueckner Dipl-Chem Dr Klaus
Irmscher Dipl-Chem Dr Klaus
Kraemer
Dipl-Chem Dr Rudolf
Voege
Watzel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Merck KGaA
Original Assignee
E Merck AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
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Priority to NL6401648A priority patent/NL6401648A/xx
Priority to GB837064A priority patent/GB1015214A/en
Priority to CH272664A priority patent/CH524591A/de
Priority to BE644891D priority patent/BE644891A/xx
Priority to FR966779A priority patent/FR4187M/fr
Priority to NL6402671A priority patent/NL6402671A/xx
Priority to SE03451/64A priority patent/SE334356B/xx
Priority to DK144564AA priority patent/DK121708B/da
Priority to BR157766/64A priority patent/BR6457766D0/pt
Priority to US354158A priority patent/US3326758A/en
Priority to SE03836/64A priority patent/SE347506B/xx
Priority to BR158037/64A priority patent/BR6458037D0/pt
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Pending legal-status Critical Current

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    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
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Description

  • Es wurde gefunden, daß bestimmte Cholestanderivate, bei denen das Kohlenstoffatom C*s2) der Seitenkette durch Stickstoff ersetzt ist, die physiologische Cholesterinsynthese hemmen. Diese Verbindungen sind deshalb zur Behandlung von Hypercholesterinämien in der Humanmedizin geeignet. Die neuen Substanzen sind gut verträglich.
  • Beispielsweise hat das 22-Azacholestanol-hydrochlorid etwa die gleiche cholesterinspiegelsenkende Wirkung wie die Dihydrochloride der bekannten Verbindungen 20,25-Diazacholesterin und 22,25-Diazacholesterin (untersucht in Anlehnung an die in J. Med. Pharm. Chem., Bd. 5, S. 724ff. [1962] angegebene Methode), besitzt aber nur eine etwa halb so große akute Toxizität.
  • Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von 22-Azacholestanderivaten der allgemeinen Formel die in 5 (6)-Stellung gesättigt oder ungesättigt sein können und worin R eine Hydroxyl- oder eine 1 bis 18 C-Atome enthaltende 0-Acylgruppe und n 1 oder 2 bedeutet, sowie von deren Säureadditionssalzen, das darin besteht, daß man ein Steroid der angegebenen Formel, das in 3-Stellung ein Chloratom oder eine freie oder funktionell abgewandelte Hydroxylgruppe und in Nachbarschaft zur NH-Gruppe eine CO-oder CS-Gruppe oder an Stelle der -NH-CH2 - -bzw. zu )CH-NH--Gruppe eine -N=CH--bzw. > C = N - -Gruppe enthält, nach üblichen Methoden hydriert, oder daß man in an sich bekannter Weise in einem Steroid der bezeichneten Formel, das an Stelle der Isoalkyl-aminogruppe eine Aryl-CH = N--Gruppe besitzt, letztere durch Behandlung mit einem entsprechenden Isoalkylhalogenid und folgende Hydrolyse in die erwünschte Isoalkylaminogruppe umwandelt, oder daß man in ein entsprechendes primäres Steroidamin bzw. Isoalkylamin den noch fehlenden Isoalkyl- bzw. Steroidrest nach an sich bekannten Alkylierungsmethoden einführt, oder daß man in einem Steroid der bezeichneten Formel, das an Stelle der Isoalkylaminogruppe eine N-Isoalkyl-N-acyl-aminogruppe (Acyl bedeutet den Säurerest einer Carbon- oder Sulfonsäure) besitzt, die Isoalkylaminogruppe nach an sich üblichen Hydrolyse- oder Alkoholysemethoden in Freiheit setzt, und daß man gegebenenfalls nach an sich bekannten Methoden in einem so erhaltenen Steroid eine in 3-Stellung befindliche funktionell abgewandelte OH-Gruppe in Freiheit setzt und/oder eine in 5(6)-Stellung des erhaltenen Steroids vorhandene Doppelbindung hydriert sowie gegebenenfalls ein so erhaltenes stickstoffhaltiges Steroid in ein Säureadditionssalz umwandelt.
  • Die Verfahrensprodukte können nach der Erfindung aus solchen Ausgangssteroiden durch Behandlung mit hydrierenden Mitteln erhalten werden, die in Nachbarschaft zu einer NH-Gruppe eine Carbonyl-oder Thiocarbonylgruppe enthalten. Die Reduktion einer solchen Carbonyl- bzw. Thiocarbonylgruppe kann beispielsweise mit Lithiumaluminiumhydrid oder mit einem Gemisch aus Bortrifluorid und Lithiumaluminiumhydrid erfolgen. Als Lösungsmittel für diese Umsetzung sind beispielsweise Äther, wie Tetrahydrofuran, Dioxan, Diäthylenglykoldiäthyläther oder Dibutyläther, gegebenenfalls in Gegenwart von trockenem Pyridin als Lösungsvermittler, geeignet.
  • Man kann die Hydrierung auch in Anwesenheit geeigneter Katalysatoren, wie Platinoxyd, Raney-Nickel, Raney-Kobalt oder Nickelsulfid/Molybdänsulfid, durchführen. In diesem Falle sind als Lösungsmittel beispielsweise Dioxan, Alkohol oder Eisessig geeignet. Die Carbonylgruppe kann auch in verkappter Form als Imidchloridgruppe vorliegen.
  • Eine solche Imidchloridgruppe kann ebenfalls katalytisch, beispielsweise in Anwesenheit von Palladium oder Palladium/Bariumcarbonat als Katalysator, in eine Methylengruppe umgewandelt werden. Für die Reduktion der genannten Amide zu den erwünschten sekundären Steroidaminen können grundsätzlich alle diejenigen Methoden Verwendung finden, wie sie in H o ub enWeyl, Methoden der organischen Chemie, Verlag Georg Thieme, Stuttgart (1957), Bd. XI/1, auf den S. 574 bis 600 beschrieben sind.
  • Man kann auch solche Verbindungen der eingangs bezeichneten Formel als Ausgangsmaterial für eine Hydrierung verwenden, die an Stelle der -NH-CH2-- bzw. zu CHNH-Gruppe eine -N=CH-- bzw. )C=N--Gruppe enthalten.
  • Derartige Schiffsche Basen können z. B. durch Anwendung eines komplexen Metallhydrids, wie beispielsweise Lithiumaluminiumhydrid oder Natriumborhydrid, in sekundäre Aminogruppen umgewandelt werden. Als Lösungsmittel für eine derartige Hydrierung können Äther, Tetrahydrofuran, Dioxan oder Dibutyläther Verwendung finden. Die Reduktion kann auch durchgeführt werden unter Verwendung eines Alkalimetalls oder Alkalimetallamalgans, wie beispielsweise Natrium oder Natriumamalgam, in Alkohol oder mit Zink in Gegenwart von Alkali.
  • Die Hydrierung läßt sich auch katalytisch in Gegenwart von Raney-Nickel, Platinoxyd oder Palladiummohr oder Nickel/Kieselgur als Katalysator, vorteilhaft in Anwesenheit eines geeigneten Lösungsmittels, wie Methanol, Äthanol, Eisessig, Benzol, Toluol oder Dekalin, durchführen. Grundsätzlich können für die Hydrierung alle diejenigen Verfahren benutzt werden, wie sie z. B. in Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, Verlag Georg Thieme, Stuttgart (1957), Bd. XI/1, auf den S. 618 bis 631 und 665 bis 669 beschrieben sind.
  • Es ist ferner möglich, die sekundären Amine der eingangs genannten Formel herzustellen, indem man von solchen Steroiden ausgeht, die sich von den erwünschten Endprodukten darin unterscheiden, daß sie an Stelle der Isoalkylaminogruppe eine Aryl -CH = N--Gruppe enthalten. SolcheAusgangssteroide lassen sich durch Behandlung mit einem entsprechenden Isoalkylhalogenid in die erwünschten sekundären Isoalkylaminosteroide umwandeln. Als Isoalkylhalogenide können beispielsweise Isobutyl- oder Isoamylbromide, -chioride oder -jodide verwendet werden. Bei dieser Reaktion bilden sich zunächst die entsprechenden quartären Ammoniumsalze, deren Hydrolyse neben dem entsprechenden Aldehyd der Formel Aryl - CHO die gewünschten sekundären Amine liefert. Die Umsetzung wird vorteilhaft in Gegenwart eines geeigneten Lösungsmittels, wie beispielsweise Methanol, Äthanol, oder in dem als Reaktionskomponente verwendeten Alkylhalogenid durchgeführt. Unter Aryl wird im vorliegenden Fall insbesondere ein Phenyl- oder Tolylrest verstanden (vgl. H o u b e n - W e yl, Methoden der organischen Chemie, Verlag Georg Thieme, Stuttgart (1957), Bd. XI/1, S. 108).
  • Die erwünschten sekundären Amine der eingangs genannten Formel sind auch durch übliche Alkylierung aus den entsprechenden primären Steroid- bzw.
  • Isoalkylaminen erhältlich. Beispielsweise können die Verbindungen aus den entsprechenden primären Steroidaminen durch Behandlung mit einem Isobutylhalogenid oder einem Isoamylhalogenid hergestellt werden. Auch die umgekehrte Art der Alkylierung ist möglich. Die Verbindungen können dementsprechend erhalten werden durch Umsetzung von Isobutylamin oder von Isoamylamin mit den zugehörigen 20-Halogensteroiden. Insbesondere sind für solche Alkylierungen als organische Halogenide die Bromide, Chloride und Jodide geeignet. Das als Ausgangsmaterial verwendete primäre Amin wird vorteilhaft im Überschuß angewendet und zum Abfangen des gebildeten Halogenwasserstoffs eine starke Base, wie beispielsweise Natrium- oder Kaliumhydroxyd, Kaliumcarbonat, Silbersalze, Alkalihydride oder Alkaliamide, zugesetzt. Man kann auch als Kondensationsmittel Neutralzalze und Ammoniumsalze zusetzen, wie beispielsweise Lithiumbromid oder Natriumbromid, Natriumnitrat, Ammoniumchlorid, Calciumnitrat, Strontiumnitrat oder Kupfersalze. Vorteilhaft ist auch ein Zusatz von Natriumjodid oder Kaliumjodid, wenn man als organisches Halogenid ein Isoalkylbromid oder Isoalkylchlorid verwendet hat. In diesem Fall bilden sich intermediär die zugehörigen organischen Jodide, die schneller reagieren als die entsprechenden Bromide oder Chloride. Als Lösungsmittel für eine solche Alkylierung können beispielsweise Benzol, Toluol, Petroläther, Aceton oder Alkohol verwendet werden.
  • Gegebenenfalls kann man auch ohne Lösungsmittel arbeiten. Die erforderlichen Reaktionstemperaturen liegen in der Größenordnung von - 30 bis +1600 C.
  • Die Reaktionsbedingungen können so variiert werden, wie sie beispielsweise in Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, Verlag Georg Thieme, Stuttgart (1957), Bd. XI/1, auf den S. 108 bis 112 beschrieben sind.
  • Man kann die Alkylierung auch so durchführen, daß man das entsprechende primäre Steroid- bzw.
  • Isoalkylamin mit einer zugehörigen Carbonylverbindung in Gegenwart eines Hydrierungskatalysators umsetzt. Vorteilhaft arbeitet man so, daß man das primäre Amin und die Carbonylverbindung in einem geeigneten Lösungsmittel löst und dann den Hydrierungskatalysator zusetzt. Als Lösungsmittel sind besonders Methanol, Äthanol, Tetrahydrofuran, Dioxan und Benzol geeignet. Man kann auch so vorgehen, daß man die Carbonylverbindung allmählich zu einem Gemisch von primärem Amin, Wasserstoff und Hydrierungskatalysator zugibt. Als Hydrierungskatalysatoren für solche Umsetzungen kommen insbesondere Platin, Platinoxyd, Palladium-Mohr, Raney-Nickel, Nickel/Kieselgur in Frage. Nach dieser Arbeitsweise kann man die Verbindungen aus den entsprechenden primären Steroidaminen und Isobutyraldehyd bzw. Isovaleraldehyd herstellen. Die Reaktionsbedingungen für diese spezielle Alkylierung sind beispielsweise in Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, Verlag Georg Thieme, Stuttgart (1957), Bd. XI/1, S. 618 bis 639, beschrieben.
  • Ein weiteres spezielles Alkylierungsverfahren zur Herstellung der erwünschten sekundären Amine besteht darin, die entsprechenden zugrunde liegenden primären Amine mit reaktionsfähigen Estern umzusetzen. So kann man zur Herstellung der Verbindungen das zugrundeliegende primäre Steroidamin mit einem geeigneten Ester des Isobutanols bzw. des Isoamylalkohols umsetzen. Geeignete Ester sind solche der schwefligen Säure, der phosphorigen Säure, der Phosphorsäure, der Alkyl- bzw. Arylsulfonsäuren, der Schwefelsäure oder der 2,4-Dinitrobenzolsulfonsäure. Bei der Wahl der Lösungsmittel ist besonders darauf zu achten, daß beide Komponenten in dem Lösungsmittel löslich sind.
  • Die erwünschten Endprodukte der eingangs bezeichneten Formel können ferner hergestellt werden aus solchen Steroiden, die an Stelle der Isoalkylaminogruppe eine N-Isoalkyl-N-acylaminogruppe enthalten, wobei Acyl den Säurerest einer Carbon-oder Sulfonsäure bedeutet. Die Acylgruppe solcher N-Iso-alkyl-N-acylaminosteroide kann nach üblichen Hydrolyse- bzw. Alkoholysemethoden durch Wasserstoff ersetzt werden. Handelt es sich um die hydrolytische Spaltung von Carbonsäureamiden, so kann man die Hydrolyse in saurem Medium, beispielsweise mit wäßriger Halogenwasserstoffsäure oder mit verdünnter oder halbkonzentrierter Schwefelsäure, durchführen. Die Carbonsäureamide kann man auch alkalisch spalten, beispielsweise unter Verwendung von Natrium- oder Kaliumhydroxyd in wäßrigalkoholischer Lösung oder in Äthylenglykol oder Athylenglykolmonomethyläther als Lösungsmittel, oder alkoholytisch, beispielsweise mit einer Lösung von Halogenwasserstoff oder Bortrifluorid in siedendem absolutem Athanol oder Methanol.
  • Die Spaltung von Sulfonsäureamiden kann ebenfalls, wie bei den Carbonsäureamiden angegeben, in saurem oder alkalischem Medium erfolgen. Sulfonsäureamide können auch gut mit Zink und Säure oder mit Natrium in flüssigem Ammoniak oder mit Natriumalkoholat gespalten werden. Das Freisetzen der sekundären Amine aus Acylaminen kann im übrigen unter den Reaktionsbedingungen geschehen, wie sie beispielsweise in H o u b e n - W e y 1, Methoden der organischen Chemie, Verlag Georg Thieme, Stuttgart (1957), Bd. XI/1, S. 98 bis 100 und 926 bis 948, beschrieben sind.
  • Nach der Erfindung kann man ferner eine in einem erhaltenen Steroid in 5(6)-Stellung vorhandene Doppelbindung nach an sich bekannten Methoden hydrieren. Eine solche Hydrierung wird in der Regel in Anwesenheit geeigneter Edelmetallkatalysatoren, wie z. B. feinverteiltem Palladium- oder Platinoxyd, durchgeführt. Als Lösungsmittel für diese Reaktion sind niedere Carbonsäuren, wie Essigsäure, oder Ester, wie Essigsäuremethyl- oder -äthylester, geeignet.
  • Die als Ausgangsmaterial verwendeten Steroide können in 3-Stellung ein Chloratom oder eine funktionell abgewandelte Hydroxylgruppe besitzen. Die Hydroxylgruppe kann beispielsweise als Estergruppe oder als leicht spaltbare Äthergruppe (acetalartige Äthergruppe), wie z. B. als Tetrahydropyranyläther-oder als a-Athoxyäthyläthergruppe, vorliegen. Enthält das Ausgangssteroid eine 5(6)-Dappelbindung, so kann die 3-Hydroxylgruppe auch als 1-Steroidgruppe vorliegen. Man kann also von dem zugehörigen 3a,5a-Cyclo-6-ol-steroid ausgehen, bei dem die 6-Hydroxylgruppe ebenfalls verestert oder veräthert sein kann.
  • In einem so erhaltenen sekundären Steroidamin, das in 3-Stellung eine funktionell abgewandelte Hydroxylgruppe besitzt, kann letztere in üblicher Weise in Freiheit gesetzt werden. Die Entfernung der Schutzgruppe geschieht durch übliche Hydrolyse, die, falls es sich um eine Estergruppe handelt, alkalisch oder sauer, und falls es sich um eine acetalartige Ather- oder um eine 1-Steroidgruppe handelt, in der Regel nur sauer durchgeführt werden kann.
  • Besonders geeignet für die alkalische Hydrolyse ist wäßrig-alkoholische Natron- bzw. Kalilauge. Besonders vorteilhaft für eine saure Hydrolyse ist die Verwendung von wäßriger Salzsäure.
  • Die Verfahrensprodukte können durch Behandlung mit Säure in üblicher Weise in Säureadditionssalze umgewandelt werden. Für diese Umsetzungen kommen solche Säuren in Frage, die physiologisch unbedenkliche Salze liefern. So können organische und anorganische Säuren, wie z. B. aliphatische, alicyclische, araliphatische, aromatische oder heterocyclische ein- oder mehrwertige Carbon- oder Sulfonsäuren, wie Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Diäthylessigsäure, Oxalsäure, Malonsäure, Bernsteinsäure, Pimelinsäure, Fumarsäure, Maleinsäure, Milchsäure, Aminocarbonsäuren, Sulfaminsäure, Benzoesäure, Phenylpropionsäure, Citronensäure, Ascorbinsäure, Isonicotinsäure, Schwefelsäure, Halogenwasserstoffsäuren, wie Chlorwasserstoffsäure oder Bromwasserstoffsäure, oder Phosphorsäure, wie Orthophosphorsäure, verwendet werden.
  • Die als Ausgangsmaterial benötigen Steroide sind nach an sich bekannten Verfahren erhältlich. So können beispielsweise die Steroidamide bzw. -thioamide hergestellt werden durch Umsetzung der betreffenden Steroidester oder Steroidcarbonsäurehalogenide mit entsprechenden aliphatischen Aminen.
  • Die benötigten Steroidthioamide sind auch erhältlich durch Anlagerung entsprechender metallorganischer Verbindungen an die zugehörigen Isothiocyansäureester. Die als Ausgangsmaterial ebenfalls verwendbaren Steroid-Schiffschen Basen sind erhältlich aus den zugrunde liegenden Steroid-ketoverbindungen und den zugehörigen aliphatischen Aminen. Solche Verbindungen der eingangs bezeichneten Formel, die an Stelle der Isoalkylaminogruppe eine Aryl - CH = N - -Gruppe enthalten, sind zugänglich durch Umsetzung entsprechender primärer Steroidamine mit einem aromatischen Aldehyd, beispielsweise mit Benzaldehyd. Die für die Alkylierungsreaktion verwendbaren primären Steroidamine sind erhältlich durch Reduktion entsprechender Steroidoxime, Nitrile oder monosubstituierter Steroidcarbonsäureamide. Als Ausgangsmaterial ferner verwendbare Verbindungen der eingangsgenanntenFormel, die an Stelle der sekundären Isoalkylaminogruppe eine N-Acyl-isoalkylaminogruppe enthalten, können hergestellt werden durch Alkylierung der zugrunde liegenden N-Acylaminoverbindungen.
  • Die neuen Verbindungen können im Gemisch mit üblichen Arzneimittelträgern in der Human- oder Veterinärmedizin eingesetzt werden. Als Trägersubstanzen kommen solche organischen oder anorganischen Stoffe in Frage, die für die parenterale oder enterale Applikation geeignet sind und die mit den neuen Verbindungen nicht in Reaktion treten, wie beispielsweise Wasser, pflanzliche Öle, Polyäthylenglykole, Gelatine, Milchzucker, Stärke, Magnesiumstearat oder Talk. Zur parenteralen Applikation dienen insbesondere Lösungen, vorzugsweise ölige oder wäßrige Lösungen, sowie Suspensionen oder Emulsionen. Für die enterale Applikation eignen sich Tabletten, Dragees oder Lösungen, die gegebenenfalls sterilisiert oder mit Hilfsstoffen, wie Konservierungs-, Stabilisierungs- oder Netzmitteln oder Salzen zur Beeinflussung des osmotischen Druckes oder mit Puffersubstanzen versetzt sind.
  • Zweckmäßig wendet man die neuen Verbindungen in einer Einzeldosierung von 2 bis 300 mg an.
  • Beispiel 1 22-Aza-cholesterin 7 g 20-Isoamylimino-5-pregnen-30-ol werden in 75 ml absolutem Tetrahydrofuran gelöst und zu einer Suspension von 5 g Natriumborhydrid in 200 ml absolutem Äther langsam bei Zimmertemperatur zugetropft. Anschließend wird 90 Minuten unter Rückfluß erhitzt. Der Überschuß des Hydrids wird mit wäßrigem Methanol zerstört. Die Reaktionsmischung wird mit Natrium-Kalium-Tartrat versetzt und gründlich geschüttelt. Die Ätherschicht wird abgetrennt und die wäßrige Phase mit weiterem Äther extrahiert. Die vereinigten Extrakte werden gewaschen und über Natriumsulfat getrocknet. Durch Einleiten von Chlorwasserstoff wird das Amin als Hydrochlorid gefällt, anschließend wird abgesaugt. Der Niederschlag wird in Methanol gelöst. Die Lösung wird mit In-Natronlauge bis zur stark alkalischen Reaktion versetzt, dann in 1 1 Wasser gegossen. Das ausgefallene 22-Azacholesterin wird aus Methanol umkristallisiert F. 133 bis 139a C; [wlD X2, 3 200 (Chloroform).
  • Beispiel 2 22-Aza-24-nor-cholesterin 9,3 g der Benzyliden-Verbindung des 20x-Amino-5-pregnen-3ß-ols und 5 ml Isobutylbromid werden in 150 ml absolutem Äthanol 4 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nach Zugabe von 15 ml 5 n-Salzsäure wird die klare Lösung weitere 15 Minuten gekocht und dann auf etwa 50 ml eingeengt. Nach Verdünnen mit 50 ml Wasser wird mit wenig Ather extrahiert und die organische Phase abgetrennt. Die wäßrige Suspension wird mit 2 n-Natronlauge bis zur alkalischen Reaktion versetzt. Nach Stehen über Nacht wird das 22-Aza-24-nor-cholesterin abgesaugt und anschließend aus Methanol umkristallisiert.
  • F. 130 bis 1310 C; [a] 410 (Dioxan).
  • Beispiel 3 22-Aza-cholestan-3ß-ol 2,5 g des nach Beispiel 1 erhaltenen 22-Azacholesterins werden in 50 ml Methylacetat gelöst und in Gegenwart von 250 mg Platindioxyd bei Raumtemperatur hydriert. Nach Aufnahme der berechneten Menge Wasserstoff wird der Katalysator abfiltriert und das Filtrat zur Trockne eingedampft.
  • Aus Aceton kristallisiert das reine 22-Aza-cholestanol. F. 144 bis 1450 C; Salze + 200 (Chloroform).
  • Hydrochlorid, F. 3000 C (Zersetzung).
  • Beispiel 4 22-Aza-24-nor-cholestan-3ß-ol 3,2 g 20-Isobutylimino-5 H-pregnan-3ß-ol werden in 50 ml absolutem Tetrahydrofuran gelöst und zu einer Suspension von 2,2 g Natriumborhydrid in 90 ml absolutem Äther langsam bei Zimmertemperatur zugetropft. Nach 90minütigem Erhitzen unter Rückfluß wird der Hydridüberschuß durch Zugabe von Methanol/Wasser zerstört, das Reaktionsgemisch mit Kalium-Natrium-Tartrat behandelt und mit Äther extrahiert. Aus den gewaschenen und getrockneten Atherextrakten wird das 22-Aza-24-nor-cholestan-3ß-ol erhalten. F. 161 bis 1620 C (Methanol); [a] +240 (Äthanol). Hydrochlorid, F. 335 bis 3360 C (Methanol).
  • Beispiel 5 22-Aza-24-nor-cholestan-3ß-ol 7,5 g 20a-Isobutyrylamino-allo-pregnan-3ß-ol-isobutyrat (F. 228 bis 2290 C, erhalten durch Umsetzung von 20a-Amino-allo-pregnan-3ß-ol mit Isobuttersäurechlorid in Pyridin) in 320 ml Dioxan werden zu einer Suspension von 5,8 g Lithiumaluminiumhydrid in 100 ml Dioxan gegeben. Das Gemisch wird 18 Stunden gekocht, der Überschuß des Hydrids mit wäßrigem Dioxan zerstört, das Gemisch mit 4,5 ml 200/oiger Natronlauge aufgekocht und mit 30 ml Wasser versetzt. Die ausgefallenen Salze werden heiß abgesaugt und mit Dioxan nachgewaschen. Aus der Drganischen Phase isoliert man 22-Aza-24-norzholestan-3ß-ol, das nach Reinigung über das Hy-Hydrochlorid und Umkristallisation aus Methanol bei 161 bis 1620 C schmilzt.
  • Beispiel 6 22-Azacholestan-3ß-ol-hydrochlorid 3 g N-Acetyl-22-azacholestan-3ß-ol werden 3 Stunden in 120ml 10/ciger äthanolischer Salzsäure gekocht. Man dampft zur Trockne und kristallisiert das rhaltene 22-Azacholestan-3ß-ol-hydrochlorid aus ethanol um. F. 3000 C (Zersetzung).
  • Beispiel 7 22-Aza-24-nor-cholesterin a) Man erhitzt 3 g 20-Brom-5-pregnen-3ß-ol-acetat und 3 g Isobutylamin in 120 ml Äthanol 16 Stunden auf 1000 C im Bombenrohr. Es wird zur Trockne verdampft, mit Wasser versetzt und mit Äther extrahiert. Der Extrakt wird mit Wasser gewaschen und über Magnesiumsulfat getrocknet. Der nach dem Verdampfen des äther erhaltene Rückstand wird in Chloroform gelöst, über Kieselgel filtriert und die Lösung eingedampft. Man erhält rohes 22-Aza-24-norcholesterin-3-acetat. b) Das nach a) hergestellte 22-Aza-24-nor-cholesterin-3-acetat wird ohne weitere Aufreinigung durch 2stündiges Kochen mit 50 ml 100/obiger wäßrig-methanolischer Kalilauge zu 22-Aza-24-nor-cholesterin verseift, das nach Umkristallisation aus Methanol bei 130 bis 1310 C schmilzt. Hydrochlorid, F. >2800 C.

Claims (1)

  1. Patentanspruch: Verfahren zur Herstellung von 22-Azacholestan-derivaten der allgemeinen Formel die in 5(6)-Stellung gesättigt oder ungesättigt sein können und worin R eine Hydroxyl- oder eine 1 bis 18C-Atome enthaltende C-Acylgruppe und n 1 oder 2 bedeutet, sowie von deren Säureadditionssalzen, dadurch gekennzeich- n e t, daß man ein Steroid der angegebenen Formel, das in 3-Stellung ein Chloratom oder eine freie oder funktionell abgewandelte Hydroxylgruppe und in Nachbarschaft zur NH-Gruppe eine CO-oder CS-Gruppe oder an Stelle der-NH-CH2--bzw.>CH-NH--Gruppe eine -N = CH-- bzw C = N--Gruppe enthält, nach üblichen Methoden hydriert, oder daß man in an sich bekannter Weise in einem Steroid der bezeichneten Formel, das an Stelle der Isoalkylaminogruppe eine Aryl-CH = N- -Gruppe besitzt, letztere durch Behandlung mit einem entsprechenden Isoalkylhalogenid und folgende Hydrolyse in die erwünschte Isoalkylaminogruppe umwandelt, oder daß man in ein entsprechendes primäres Steroidamin bzw. Isoalkylamin den noch fehlenden Isoalkyl- bzw. Steroidrest nach an sich bekannten Alkylierungsmethoden einführt, oder daß man in einem Steroid der bezeichneten Formel, das an Stelle der Isoalkylaminogruppe eine N-Isoalkyl-N-acyl-aminogruppe (Acyl bedeutet den Säurerest einer Carbon- oder Sulfonsäure) besitzt, die Isoalkylaminogruppe nach an sich üblichen Hydrolyse- oder Alkoholysemethoden in Freiheit setzt, und daß man gegebenenfalls nach an sich bekannten Methoden in einem so erhaltenen Steroid eine in 3-Stellung befindliche funktionell abgewandelte OH-Gruppe in Freiheit setzt und/oder eine in 5(6)-Stellung des erhaltenen Steroids vorhandene Doppelbindung hydriert sowie gegebenenfalls ein so erhaltenes stickstoffhaltiges Steroid in ein Säureadditionssalz umwandelt.
DEM56198A 1963-03-11 1963-03-21 Verfahren zur Herstellung von 22-Azacholestanderivaten und deren Saeureadditionssalzen Pending DE1294961B (de)

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