DE1249233B - Verfahren zum Reinigen von technischem Aluminiumnitrid - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. Cl.:

COIb

COIB -21

Deutsche Kl.: 12 i-21/06

Nummer: 1 249 233

Aktenzeichen: P 32650IV a/12 i

Anmeldetag: 24. September 1963

Auslegetag: 7. September 1967

olZ

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Reinigen von technischem Aluminiumnitrid in Form von Agglomeraten, die höchstens 12% Kohlenstoff enthalten, durch einen Röstvorgang, in dem der Kohlenstoff bei einer Temperatur zwischen 600 und 800°C durch Kontakt mit einer sauerstoffhaltigen, eine Schüttung der Agglomerate durchströmenden Gasmischung selektiv verbrannt wird, wobei die Verbrennungswärme nötigenfalls mittels eines inerten Gases verteilt wird.

Im Rahmen eines bekannten Verfahrens dieser Art wird das durch Kohlenstoff verunreinigte Aluminiumnitrid in dünnen Schichten selektiv geröstet, indem es auf Metallblechen oder perforierten Bleichen enem Strom heißer Luft bei einer Temperatur zwischen 600 und 800⁰C aussetzt. Die Partikeln des dieser Behandlung unterworfenen Aluminiumnitrids sind nicht durchweg über die ganze Füllhöhe im Innern des Röstofens miteinander in Berührung, sondern vielmehr in mehrere Teilchargen unterteilt und/oder von den Wänden des Röstofens durch Vorrichtungen (Metallbleche usw.) getrennt, welche die ei wähnten Schichten tragen.

Es wurde jedoch festgestellt, daß bei diesem Verfahren die Regelung der Temperatur, die für die erfolgreiche Durchführung des Verfahrens entscheidend ist, größere Schwierigkeiten bietet, da die zu messenden Temperaturen die Temperaturen des Luftstromes und nicht die wahren Temperaturen innerhalb der Reaktionsmasse sind. Überdies führt die Aufteilung des Ausgangsmaterials in dünne Schichten zu einer räumlich umfangreichen Vorrichtung; sie bedingt zahlreiche zusätzliche Handhabungsmaßnahmen, und es tritt eine erhebliche Staubbildung auf.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren anzugeben, welches mit räumlich weniger umfangreichen Vorrichtungen und ohne diese Temperaturregelungsschwierigkeiten durchzuführen ist und gleichzeitig ein gereinigtes Aluminiumnitrid einheitlicher Qualität liefert.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß im wesentlichen dadurch gelöst, daß man durch eine vertikale Schüttung der Aluminiumnitrid-Agglomerate, die innerhalb der im wesentlichen gleichgehaltenen Füllhöhe der Schüttung in inniger gegenseitiger Berührung stetig unter dem Einfluß der Schwerkraft absinken, eine heiße, sauerstoffhaitige Gasmischung in einer zur Absinkbewegung gleich gerichteten Strömung hindurchführt, dabei die Agglomerate durch Wärmeaustausch mit der heißen Gasmischung auf die Reaktionstemperatur erhitzt und mit der Gasmischung für eine zur praktisch vollständigen Verbrennung Verfahren zum Reinigen von technischem
Aluminiumnitrid

Anmelder:

PECHINEY Compagnie de Produits

Chimiques et Electrometallurgiques, Paris

Vertreter:

ίο Dipl.-Ing. R. Beetz und Dipl.-Ing. K. Lamprecht.
Patentanwälte, München 22, Steinsdorfstr. 10

Als Erfinder benannt:
Maurice Noble,
Louis Ruelle,
Grenoble, Isere (Frankreich)

Beanspruchte Priorität:

Frankreich vom 26. September 1962(910 486)-

des Kohlenstoffs ausreichende Zeitspanne in Kontakt hält.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren ist der Wärmeaustausch zwischen dem festen Material und dem Gas, die innerhalb der Schüttung miteinander in Kontakt gebracht werden, ausgezeichnet, so daß die oben angegebenen Temperaturgrenzen sowohl für das Gas als auch für den festen Stoff gelten.

Das technische Aluminiumnitrid wird vorzugsweise mit normaler Temperatur in das Gefäß hineingegeben; dennoch ist es klar, daß das Nitrid auch vorerwärmt werden kann.

Zweckmäßig wird von den Gasen, die am unteren Teil der Schüttung austreten und denen Sauerstoff zugegeben wird, vorzugsweise in Form von Luft und in einer Menge, die zumindest gleich der durch die Verbrennung des Kohlenstoffs verbrauchten Menge ist, ein Gasvolumen abgezogen, das praktisch gleich dem zugegebenen Volumen ist, und werden die Gase dann in den oberen Teil der Schüttung wieder eingeführt und mit den zu behandelnden Agglomeraten in Kontakt gebracht.

Diese Durchführungsweise des Verfahrens ist vom wärmewirtschaftlichen Standpunkt aus besonders vorteilhaft, da der Wärmeverbrauch praktisch auf den Wert Null zurückgeht, wenn der durch das Rösten zu beseitigende Kohlenstoff in dem Aluminiumnitrid in einer verhältnismäßig geringen Menge, etwa in der

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Größenordnung von 4%· enthalten ist. Falls dieser türen entsprechen — wenn nichts Gegenteiliges ange-

Anteil überschritten wird, muß man jedoch Wärme geben ist — dem gleichbleibenden Betriebszustand des

aus dem Kreislauf abführen, um die Temperatur in den Röstofens und sind bei beiden Beispielen die gleichen,

oben angegebenen Grenzen zu halten. Die Güte odei Reinheit des gereinigten Aluminium-

Es ist auch zweckmäßig, den Sauerstoffgehalt des 5 nitrids ist ebenfalls bei beiden Beispielen gleich,

in dem oberen Teil der Schüttung eintretenden Gases . -I₁

auf einen Wert zwischen 1,7 und 10 Volumprozent Beispiel 1

einzuregeln. Es wurde festgestellt, daß man bei einem Der zu röstende Ausgangsstoff ist ein verunreinigtes

Betrieb des Röstofens mit Sauerstoffgehalten des ein- Aluminiumnitrid, das im wesentlichen 92,5 Gewichts-

geführten Gases, die unter 1,7 °/₀ liegen, Gefahr läuft, io prozent Aluminiumnitrid, 6% Kohlenstoff und 1,5 %

daß der Ofen mit zu hohen Temperaturen in der Aluminiumoxyd enthält.

Größenordnung von 800⁰C betrieben und infolge- Eine aus Sauerstoff und Stickstoff bestehende Gasdessen das Aluminiumnitrid oxydiert wird; wenn je- mischung wird in der Heizvorrichtung 10 erwärmt doch der Sauerstoffgehalt einen Wert von 10% über- und mit 700⁰C in das aus nichtrostendem Stahl besteigt, treten zu lebhafte örtliche Verbrennungen des 15 stehende Gefäß 1 über die Leitung 8 mit einem DurchKohlenstoffs auf, was zu örtlichen Überhitzungen und satz von im wesentlichen 5000 1 Luft und 48 040 1 gleichfalls zu einer Oxydierung des Aluminiumnitrids Stickstoff hineingeführt. Dieses Verhältnis entspricht führt. einem Sauerstoffgehalt von ungefähr 1,9 Volumprozent

Das geröstete Produkt, das aus dem unteren Teil auf 100 Teile des eingeführten Gases,
des als Röstofen benutzten kolonnenartigen Gefäßes 20 Der Stickstoff und die Luft werden in die Heizaustritt, wird vor seinem Austreten zweckmäßiger- vorrichtung über jeweils eine der beiden Gasleitunvveise abgekühlt. gen 11 eingeleitet.

Zur näheren Erläuterung des erfindungsgemäßen Das unreine Aluminiumnitrid wird bei normaler Verfahrens werden nunmehr an Hand der F i g. 1 Temperatur in die Beschickungsvorrichtung 5 hinein- und 2 die Durchführungsbeispiele des Verfahrens be- 25 gegeben, die eine Speisung des Gefäßes 1 unter Gasschrieben, abschluß gestattet.

F i g. 1 und das folgende Beispiel 1 veranschaulichen Das Ausgangsmaterial gelangt in das vertikale

eine Durchführung des Verfahrens ohne Wiederein- Gefäß 1 durch die am oberen Ende dieses Gefäßes

führen der mit dem Produkt der in dem Röstofen vorgesehene Einführöffnung 4 hinein,

erfolgenden Verbrennung beladenen Gase in den Ofen; 30 Das feste Material sinkt infolge Schwerkraftwirkung

F i g. 2 und das Beispiel 2 veranschaulichen eine in dem Gefäß 1 nach unten und wird durch 'die Aus-

Verfahrensdurchführung mit Wiedereinführen dieser trittsöffnung 6 am Boden des Gefäßes abgezogen.

Reaktionsgase in den Ofen. Das rohe Aluminiumnitrid wird durch seinen

Das Bezugszeichen 1 bezeichnet ein Gefäß, das die Wärmeaustausch mit dem beheizten Gas auf etwa Form eines schachtartigen Röstofens hat, in dem das 35 650⁰C erwärmt und befindet sich dann auf dem Nierfindungsgemäße Verfahren durchgeführt wird; die veau 14 des Gefäßes 1, das unter dem Niveau 2 liegt, Strichelung im Innenraum dieses Ofens bezeichnet das in dem die Zuleitung 8 der Gasmischung in das Gefäß im Ofen enthaltene feste, zerteilte Aluminiumnitrid. mündet. Bei dieser Temperatur beginnt der in dem Der obere Teil des Ofens ist mit 2, der untere Teil des rohen Aluminiumnitrid enthaltene Kohlenstoff zu Ofens mit 3 bezeichnet. 4 ist der obenliegende Einlaß, 40 brennen; seine Verbrennung ist beendet, wenn das der aus der Beschickungsvorrichtung 5 mit rohem feste Material das untere Niveau 15 des Gefäßes 1 Aluminiumnitrid gespeist wird; 6 bezeichnet den unter- erreicht hat. Im Laufe der Absinkzeit zwischen den seitigen Auslaß und 7 die Abführvorrichtung für das beiden Niveaus 14 und 15 steigt die Temperatur des gereinigte Aluminiumnitrid. Das Röstgas tritt durch festen Materials stetig von 650⁰C auf 740⁰C an. Die die Leitung 8 in den oberen Teil 2 des Ofens ein und 45 Temperatur von 740⁰C wild an keiner Stelle des wird durch die Leitung 9 aus dem unteren Teil 3 des festen Materials überschritten, während dieses Mate-Ofens wieder abgezogen. Das mit 10 bezeichnete rial durch das Gefäß 1 nach unten »wandert«.
Rechteck stellt eine Vorrichtung zum Aufheizen der Das dabei vom Kohlenstoff befreite Aluminiumeinzuführenden Gase dar. Mit 11 sind zwei Gaslei- nitrid sinkt weiter unter das Niveau 3 der Abzugstungen bezeichnet. In der F i g. 2 verbindet die Um- 50 leitung 9 herab und wird im unteren Teil des Gefäßes 1 laufleitung 12 die Einlaßleitung 8 und die Austritts- abgekühlt, ehe es in die Abführvorrichtung 7 gelangt, leitung 9 außerhalb des Ofens miteinander. 13 ist ein die ebenfalls unter gasdichtem Abschluß arbeitet,
geschlossenes Thermometer-Schutzrohr, das in der Das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren geAchse des Röstofens angeordnet ist. Die Bezugszeichen reinigte Aluminiumnitrid enthält 0,3 Gewichtsprozent 14 und 15 bezeichnen diejenigen Höhenbereiche inner- 55 restlichen Kohlenstoff, 1,7 Gewichtsprozent Alumihalb des Röstofens, in denen die selektive Oxydation niumoxyd und 98 Gewichtsprozent Aluminiumnitrid, oder Verbrennung des Kohlenstoffs beginnt bzw. Die mit Kohlendioxyd angereicherten Gase werden endet, der sich in dem rohen Aluminiumnitrid be- durch die Leitung 9 mit einer Temperatur von 740⁰C findet. abgeführt.

Bei den beiden Versuchsbeispielen, die nunmehr 60 Drei Thermometer, die auf unterschiedlicher Höhe folgen — und bei denen das Verfahren in kleinerem in dem Thermometer-Schutzrohr 13 innerhalb des Maßstab durchgeführt wurde —, entsprechen die ver- Röstgefäßes 1 angeordnet sind, das auch aus rostwendeten Stoffmengen einer in das kolonnenartige freiem Stahl besteht, gestatten eine verhältnismäßig Gefäß 1 hineingegebenen Menge von 4 kg Aluminium- genaue Erfassung der Temperatur des festen Materials nitrid je Stunde; die angegebenen volumetrischen 65 in der jeweiligen Niveauhöhe der Thermometer.
Gasmengen beziehen sich wie üblich auf die Volumina Der Verbrauch an elektrischer Energie, die zum der Gase bei einer Temperatur von O⁰C und einem Aufrechterhalten des thermischen Gleichgewichtes Druck von 760 mm Hg; die angegebenen Tempera- während des Verfahrens notwendig ist, liegt in der

Größenordnung von 5,6 kWh/kg des eingeführten rohen Aluminiumnitrids.

Beim Ingangsetzen des Röstvorgangs wird zunächst jeder Eintritt von Sauerstoff in das Röstgefäß 1 unterbunden, bis das unreine, in dem Gefäß 1 enthaltene Aluminiumnitrid durch das in das Gefäß eindringende heiße Gas im stetigen Anstieg bis auf eine Temperatur von 650⁰C erwärmt ist; dann wird allmählich Sauerstoff in Form von Luft bis zu den oben angegebenen Verhältnisanteilen eingeführt.

Beispiel 2

Um das Röstgefäß auf die Betriebstemperatur zu bringen, werden die Gase mit Hilfe einer elektrischen, in der F i g. 2 nicht dargestellten Heizvorrichtung erhitzt.

Wenn der Gasdurchlauf auf seinen Normalwert eingestellt ist und die Betriebstemperaturen erreicht wurden, führt man über eine der Gasleitungen 11 (F i g. 2) ein Luftvolumen von 2440 1 in den Umlauf 8,12,9 für ao die Wiederverwendung der Gase ein. Die Gasmischung, die in das Gefäß 1 über die Leitung 8 eingeführt wird, hat ein Volumen von 53 0401 und besteht aus Sauerstoff, Stickstoff und Kohlendioxyd, das bei der Verbrennung des als Verunreinigung in dem Aluminiumnitrid enthaltenen Kohlenstoffes entstanden ist. Der Sauerstoffgehalt der in das Röstgefäß eingeführten Gase ist ungefähr 5 Volumprozent; die Umsetzung an Sauerstoff ist ungefähr 25%.

Im Unterschied gegenüber dem Beispiel 1 ist es bei der Verfahrensweise nach F i g. 2 nicht notwendig, elektrische Energie aufzuwenden, um die Wärmebilanz des Verfahrens sicherzustellen; es ist im Gegenteil notwendig, den Umlauf 9, 12, 8 zum Teil abzukühlen, um die überschüssige Wärme abzuführen.

Claims (3)

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Reinigen von technischem Aluminiumnitrid in Form von Agglomeraten, die höchstens 12% Kohlenstoff enthalten, durch einen Röstvorgang, in dem der Kohlenstoff bei einer Temperatur zwischen 600 und 800°C durch Kontakt mit einer sauer stoff haltigen, eine Schüttung der Agglomerate durchströmenden Gasmischung selektiv verbrannt wird, wobei die Verbrennungswärme nötigenfalls mittels eines inerten Gases verteilt wird, dadurch gekennzeichnet, daß man durch eine vertikale Schüttung der Aluminiumnitrid-Agglomerate, die innerhalb der im wesentlichen gleichgehaltenen Füllhöhe der Schüttung in inniger gegenseitiger Berührung stetig unter dem Einfluß der Schwerkraft absinken, eine heiße, sauerstoffhaltige Gasmischung in einer zur Absinkbewegung gleichgerichteten Strömung hindurchgeführt, dabei die Agglomerate durch Wärmeaustausch mit der heißen Gasmischung auf die Reaktionstemperatur erhitzt und mit der Gasmischung für eine zur praktisch vollständigen Verbrennung des Kohlenstoffs ausreichende Zeitspanne in Kontakt hält.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß von den Gasen, die am unteren Teil der Schüttung austreten und denen Sauerstoff zugegeben wird, vorzugsweise in Form von Luft und in einer Menge, die zumindest gleich der durch die Verbrennung des Kohlenstoffs verbrauchten Menge ist, ein Gasvolumen abgezogen wird, das praktisch gleich dem zugegebenen Volumen ist, und daß die Gase dann in den oberen Teil der Schüttung wieder eingeführt und mit den zu behandelnden Agglomeraten in Kontakt gebracht werden.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Sauerstoffgehalt des in den oberen Teil der Schüttung eintretenden Gases auf einen Wert zwischen 1,7 und 10 Volumprozent eingeregelt wird.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 081 868.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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