DE1241001B - Szintillatorkoerper und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Description

• Szintillatorkörper und Verfahren zu seiner Herstellung Die Erfindung betrifft einen Szintillatorkörper, der die kontinuierliche Messung sehr geringer spezifischer Aktivitäten in Lösungen oder Gasen ermöglicht.
• Der Gegenstand der Erfindung hat besondere Be deutung für die direkte und kontinuierliche Bestimmung radioaktiver Verseuchungen in Abwässern.
• Die dosimetrische Überwachung und Kontrolle von Industrie- und Institutsabwässern, in denen radioaktive Stoffe enthalten sind, ist zur Einhaltung der gesetzlich festgelegten Toleranzgrenzen von großer Bedeutung. Die Schwierigkeiten einer Messung solcher Verseuchungen liegen einerseits in den sehr geringen nachzuweisenden Aktivitäten, die in der Nähe der Toleranzgrenzen liegen und andererseits in der gleichzeitigen Forderung nach einer möglichst kontinuierlichen Messung. Darüber hinaus ist eine Anzeige des Meßwertes ohne zeitliche Verzögerung zu verlangen, um gegebenenfalls den Wasserabfluß rechtzeitig unterbrechen zu können.
• Die prinzipiellen Forderungen an einen hierzu geeigneten Strahlungsdetektor sind hohe Nachweiseffektivität für Beta- und Alphastrahlung, großes Meßvolumen und ein minimaler Null effekt. Letzterer wird allgemein durch äußere Abschirmung mit geeigneten Materialien sowie durch die Anwendung eines Zählrohrkoinzidenzschutzkreises herabgesetzt.
• Besondere Schwierigkeiten bereitet dabei die Unterdrückung der von außen einfallenden bzw. im Abschirmmaterial erzeugten Gammastrahlung. Daher kommt als weitere Forderung an den Strahlungsdetektor eine möglichst geringe Gammaempfindlichkeit hinzu.
• Für die Radioaktivitätskontrolle des Wassers oder anderer Abfallflüssigkeiten sind die international festgelegten Toleranzkonzentrationen maßgebend.
• Für Isotopengemische wird eine maximal zulässige Konzentration von 10-7 slC/ml angegeben. Eine direkte Messung dieser geringen spezifischen Aktivität war bisher für Beta-Strahler mittlerer Energie nicht möglich. Die bekannten Meßverfahren erfordern eine Anreicherung der aktiven Substanz. Das geschieht meist durch Eindampfung. Dadurch wird jedoch der Aufbau kontinuierlich arbeitender Meßapparaturen erheblich erschwert. Als Anreicherungsmethoden sind im wesentlichen bekannt: die Destillation, ferner Ionenaustausch- und Mitfällungs- sowie Adsorptionsprozesse. Ihnen allen ist als Nachteil ein nicht unbeträchtlicher Zeit- und Arbeitsaufwand gemeinsam.
• An Meßgeräten sind neben großfiächigen Innenzählern (Proportionalzähler) vor allem Szintillations- zähler mit speziellen Durchflußszintillatoren bebekannt. Letztere bieten den Vorteil eines besseren Geometriefaktors, da sie ein größeres, wirksames Volumen an Meßflüssigkeit aufnehmen können. Dagegen ist ihre Gammaempfindlichkeit infolge der großen Masse an Szintillationsmaterial beträchtlich und damit auch der durch äußere Einstrahlung verursachte Nulleffekt. Durch Anwendung dünner Szintillatorfolien, die von der Meßflüssigkeit umspült werden, hat man versucht, diesen Nachteil zu umgehen. Schwierigkeiten treten hierbei durch die mangelnde mechanische Festigkeit der sehr dünnen Folien und durch die unzureichende Lichtleitung auf.
• Darüber hinaus ist die Herstellung entsprechender Meßküvetten zeitraubend und schwierig, wobei zu berücksichtigen ist, daß sich infolge Verschmutzung oder radioaktiver Verseuchung ein öfteres Auswechseln nötig macht. Es sind auch Szintillatorkörper bekannt, die aus einer Vielzahl von konzentrisch zueinander angeordneten Lamellen bestehen und zu deren Herstellung organische Szintillationsstoffe oder damit aktivierte Polymerisate in Form von Folien oder Bändern, gegebenenfalls in der Wärme und/ oder in Gegenwart von Lösungsmitteln oder Dämpfen, zu einem Zylinder mit dem gewünschten Außendurchmesser auf einen Kern aufgewickelt werden.
• Die Folien oder Bänder bestehen aus unaktivierten Kunststoffen und werden unmittelbar vor oder während des Schichtens oder Wickelns durch Oberflächenbehandlung mit Szintillationsstoffen lamellar aktiviert, d. h., sie erhalten dadurch ihre Szintillationsfähigkeit.
• Es ist auch bereits bekannt, Szintillatorkörper aus plastischem oder flüssigem organischem Szintillatormaterial in Form eines Hohlkörpersystems herzustellen, durch das die zu messende Flüssigkeit kontinuierlich hindurchgeleitet wird (deutsche Auslegeschrift 1 108 819, deutsches Gebrauchsmuster Nr. 1807591). Nach der deutschen Auslegeschrift 1 108 819 weist der Szintillatorkörper z. B. vorzugsweise die Form eines Zylinders auf, der durch einen unteren und oberen Boden abgeschlossen ist und in dessen Innerem sich mehrere Durchflußkanäle befinden, die miteinander verbundene Verzweigungen aufweisen und Durchflußsysteme bilden. Bei einem anderen Szintillatorkörper ist eine Anzahl konzentrischer Zylinder abnehmenden Durchmessers mit Abständen und Überlaufstellen für die durchströmende Flüssigkeit ineinander angeordnet.
• Alle diese zur Zeit bekannten Meßanordnungen sind hinsichtlich ihrer Empfindlichkeit noch nicht ausreichend, um eine unmittelbare Messung der Toleranzkonzentration zu gewährleisten. Eine Ausnahme machen lediglich Gammastrahlungsmessungen, bei denen infolge der großen Durchdringungsfähigkeit dieser Strahlung sehr große Meßvolumina ausgenutzt werden können.
• Eine Zusammenfassung der Nachteile aller bekannten Meßanordnungen ergibt folgendes Bild: 1. Großflächige Innenzählrohre erlauben zwar Messungen bei relativ kleinem Nulleffekt wegen ihrer geringen Gammaempfindlichkeit, doch ist das wirksame Meßvolumen begrenzt und damit auch die Messung kleiner spezifischer Aktivitäten.
• 2. Szintillationszähler mit kompakten Durchflußszintillatoren ergeben im allgemeinen ein größeres effektives Meßvolumen. Dagegen ist die Gammaempfindlichkeit und damit der Nulleffekt hoch. Der Einsatz dünner Szintillatorfolien in Durchflußküvetten liefert bei mittlerem effektiven Meßvolumen einen kleinen Nulleffekt. Jedoch sind hierbei optische Ausbeute und mechanische Stabilität ungenügend.
• 3. Eine direkte Aktivitätsmessung im Bereich der Toleranzkonzentration ist für mittlere Betaenergien ohne Anreicherung mit den bekannten Meßverfahren und Detektoren nicht möglich.
• Es ist auch eine Koinzidenzanordnung mit zwei Sekundärelektronenvervielfachern und einem Szintillationskörper bekannt (»Nucleonics«, Bd. 20, 1962, Nr. 1, S. 82). Der Szintillationskörper enthält aus szintillationsfähigen Material bestehende Szintillationsfäden. Diese Anordnung hat den Nachteil, daß sie eine relativ hohe Gammaempfindlichkeit aufweist.
• Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen Szintillationskörper für die Messung sehr niedriger spezifischer Aktivitäten in Flüssigkeiten zu schaffen, der sich durch ein großes Verhältnis von Meßvolumen zu Szintillationsvolumen auszeichnet und eine extrem niedrige Empfindlichkeit für Gammastrahlung besitzt.
• Die Aufgabe wird bei einem Szintillatorkörper mit geringer Gammaempfindlichkeit zum Messen von Aktivitäten in Flüssigkeiten und/oder Gasen, bestehend aus einem nichtszintillationsfähigen, mit einer dünnen szintillationsfähigen Oberflächenschicht versehenen, optisch durchsichtigen Plastmaterial, da- durch gelöst, daß erfindungsgemäß das Plastmaterial in Form einer Vielzahl zylinderförmiger, kugelförmiger oder unregelmäßig geformter Teilchen in einem transparenten Behälter angeordnet ist, wobei die Teilchen an ihren Berührungsstellen miteinander lichtleitend verklebt sind, derart, daß sie einen pb rösen, für Flüssigkeiten durchlässigen Körper bilden.
• Nach einer zweckmäßigen Ausführungsform der Erfindung sind die Teilchen stäbchenförmig ausge bildet und so im Behälter angeordnet, daß ihre Längsachsen senkrecht zur Ebene der dem oder den Fotovervielfacher(n) SEV zuordenbaren Fläche(n) des Behälters gerichtet sind. Als Plastmaterial ist Polystyrol oder Polvvinyltoluol verwendet.
• Zur Herstellung des Szintillatorkörpers sieht die Erfindung vor, daß die Plastteilchen in einen Behälter, z. B. eine Glasröhre oder Küvette, dessen Form dem Verwendungszweck angepaßt ist, gegeben werden, wonach eine Lösung eines organischen Szintillators in einem flüssigen Lösungsmittel, das auch das Plastmaterial zu lösen vermag, in solcher Menge zugesetzt wird, daß alle Plastteilchen von der Lösung umgeben sind, daß dann die Teilchen der Einwirkung der Lösung so lange ausgesetzt werden, bis ihre Oberfläche angelöst und auf ihr eine szintillationsv fähige Schicht gebildet ist, und daß danach die Lö sung entfernt und anschließend ein Gas oder Gasge misch, wie z. B. Luft, zur Trocknung und zur Offenhaltung der Hohlräume zwischen den Teilchen durch den gebildeten Szintillationskörper hindurchgesaugt oder hindurchgedrückt wird.
• Der erfindungsgemäß ausgebildete Szintillationskörper ist von den geschilderten Nachteilen der bekannten Szintillatoren nicht mehr behaftet. Es ist die gute Lichtleitung und mechanische Stabilität der kompakten Durchflußszintillatoren mit einem geringen Nulleffekt vereinigt, wie ihn die Verwendung von Szintillatorfolien gewährleistet. (Der Nulleffekt wird hauptsächlich von der Gammakomponente der Höhenstrahlung hervorgerufen.) Darüber hinaus liefert der Szintillationskörper eine sehr hohe Meßeffektivität. Für KC1-Lösung, die natürliches K40 enthält, beträgt sie z. B. 35 bis 40 °/o. Dagegen ist die Nachweiswahrscheinlichkeit für Gammaquanten nur sehr gering, so daß diese praktisch nicht zur Messung beitragen. Die Herstellung des erfindungsgemäßen Szintillationskörpers ist mit äußerst geringem Arbeitsaufwand und kaum nennenswerten technologischen Schwierigkeiten verbunden.
• An Hand von Ausführungsbeispielen und der Zeichnung soll der Gegenstand der Erfindung näher erläutert werden. In dieser Zeichnung zeigt Fig. 1 eine durchsichtige Glasküvette als Formgefäß, F i g. 2 das fertige Szintillatorskelett als Szintillatorkörper aus Plastmaterial, überzogen mit einer szintillationsfähigen Oberflächenschicht, F i g. 3 eine Seitenansicht entsprechend F i g. 2, F i g. 4 eine Anordnung entsprechend F i g. 2, bei der an Stelle der kugelförmigen oder zylinderförmigen bzw. unregelmäßig geformten Plastteilchen stäS chenförmige Plastzylinder vorhanden sind, die mit ihrer Längsachse in Richtung zu den Fotokatoden der Fotovervielfacher SEV ausgerichtet sind, F i g. 5 eine Seitenansicht der Anordnung nach Fig. 4.
• Der erfindungsgemäß ausgebildete Szintillatorkörper nach F i g. 1 besteht aus zahlreichen annähernd gleich großen Teilchen 1 einer durchsichtigen Plastmasse (Polystyrol oder Polyvinyltoluol), die durch kurzzeitige Einwirkung eines geeigneten Lösungsmittels, in dem sich auch der flüssige, organische Szintillator befindet, zu einem frittenähnlichen Körper 2 verklebt werden. Die Teilchen 1 nehmen dabei in eine sehr dünne Oberflächenschicht szintillierendes Material auf, das zuvor dem Lösungsmittel beigegeben wurde.
• Nach dem Abgießen des Lösungsmittels wird zur Trocknung Luft durch den Szintillatorkörper gesaugt oder gedrückt, so daß die Hohlräume zwischen den verklebten Teilchen 1 miteinander in Verbindung bleiben. Das Volumenanteil der Hohlräume (Meßvolumen) am Volumen des gesamten Szintillatorkörpers erreicht optimal Werte von 35 o/o. Die Gammaempfindlichkeit liegt bei Werten zwischen 30 und 400/0 gegenüber einem kompakten Plastszintillator gleichen Volumens.
• Die szintillierende Oberflächenschicht wird im Bedarfsfall durch einen dünnen Überzug aus Silikonlack gegenüber aggressiven Meßflüssigkeiten widerstandsfähig. Die Herstellung des Szintillatorkörpers kann in einer Meßküvette 3 selbst erfolgen, so daß eine nachträgliche Formgebung entfällt. Die Meßküvette 3 mit dem Szintillatorkörper bildet in Verbindung mit zwei Fotovervielfachern SEV in Konzidenzschaltung den eigentlichen Meßkopf. Den Szintillatorkörper2 erhält man also im einfachsten Fall durch Übergießen kleiner durchsichtiger Teile mit einer Lösung und anschließendem Trocknen. Er erfordert wenig Arbeits- und Materialaufwand und ist daher äußerst billig. Sollte er mit stark aktiven Lösungen verseucht worden sein, kann er durch einen neuen Szintillatorkörper 2 ersetzt werden, ohne daß dadurch hohe Verluste entstehen. Dieser Fall tritt aber selten ein, da Plaste und Gläser nur geringe Mengen von Fremdionen aus wäßrigen Lösungen adsorbieren können.
• Mit dieser Anordnung wird diskontinuierlich gemessen, und es ist zweckmäßig, zwischen zwei Messungen die Küvette 3 mit Wasser zu spülen.
• Die F i g. 2 zeigt eine flach zylindrische Küvettenform, die eine kontinuierliche Messung bei gleichzeitig besserer geometrischer Anpassung an die Sekundärelektronenvervielfacher SEV ermöglicht. Die nachfolgende Meßflüssigkeit verdrängt die vorhergehende und »spült« damit die Meßküvette.
• Die F i g. 4 und 5 zeigen eine analoge Anordnung.
• Allerdings enthält diese Meßküvette ein Skelett 2 aus Stäbchen 4, deren Querschnittsflächen der Fotokatode des SEV bzw. der entsprechenden Küvettenwand zugekehrt sind. Dadurch wird auch dann noch eine einwandfreie Lichtleitung gesichert, wenn die Meßflüssigkeit das Licht stark absorbiert bzw. wenn sie für das menschliche Auge undurchsichtig ist.

Claims (4)

1. Patentansprüche: 1. Szintillatorkörper mit geringer Gammaempfindlichkeit zum Messen von Aktivitäten in Flüssigkeiten und/oder Gasen, bestehend aus einem nicht szintillationsfähigen, mit einer dünnen szintillationsfähigen Oberflächenschicht versehenen, optisch durchsichtigen Plastmaterial, d a du r c h gekennzeichnet, daß das Plastmaterial in Form einer Vielzahl zylinderförmiger, kugelförmiger oder unregelmäßig geformter Teilchen (1) in einem transparenten Behälter(3) angeordnet ist, wobei die Teilchen (1) an ihren Berührungsstellen miteinander lichtleitend verklebt sind, derart, daß sie einen porösen, für Flüssigkeiten durchlässigen Körper (2) bilden.
2. 2. Szintillatorkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Teilchen (4, F i g. 4) stäbchenförmig sind und daß sie im Behälter so angeordnet sind, daß ihre Längsachsen senkrecht zur Ebene der dem oder den Fotovervielfacher(n) (5EV) zuordenbaren Fläche(n) des Behälters gerichtet sind.
3. 3. Szintillatorkörper nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Plastmaterial Polystyrol oder Polyvinyltoluol ist.
4. 4. Verfahren zur Herstellung eines Szintillatorkörpers nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Plastteilchen in einen Behälter, z. B. eine Glasröhre oder Küvette, dessen Form dem Verwendungszweck angepaßt ist, gegeben werden, wonach eine Lösung eines organischen Szintillators in einem flüssigen Lösungsmittel, das auch das Plastmaterial zu lösen vermag, in solcher Menge zugesetzt wird, daß alle Plastteilchen von der Lösung umgeben sind, daß dann die Teilchen der Einwirkung der Lösung so lange ausgesetzt werden, bis ihre Oberfläche angelöst und auf ihr eine szintillationsfähige Schicht gebildet ist, und daß danach die Lösung entfernt und anschließend ein Gas oder Gasgemisch, wie z. B. Luft, zur Trocknung und zur Offenhaltung der Hohlräume zwischen den Teilchen durch den gebildeten Szintillationskörper hindurchgesaugt oder hindurchgedrückt wird.

   In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 108 819; deutsches Gebrauchsmuster Nr. 1 591; Patentschrift Nr. 22357 des Amtes für Erfindungs- und Patentwesen in der sowjetischen Besatzungszone Deutschlands; »Atomwirtschaft«, Bd. 7, 1962, Nr. 10, S. 487 bis 491; »Nucleonics«, Bd. 19, 1961, Nr. 7, S. 82; Bd. 20, 1962, Nr. 1, S. 82.