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DE1240967B - Electron emitting electrode for thermionic converters - Google Patents

Electron emitting electrode for thermionic converters

Info

Publication number
DE1240967B
DE1240967B DEG37728A DEG0037728A DE1240967B DE 1240967 B DE1240967 B DE 1240967B DE G37728 A DEG37728 A DE G37728A DE G0037728 A DEG0037728 A DE G0037728A DE 1240967 B DE1240967 B DE 1240967B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
metal
uranium carbide
rhenium
uranium
tungsten
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEG37728A
Other languages
German (de)
Inventor
Robert Franklin Hill
Stan J Paprocki
Donald Lee Keller
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Motors Liquidation Co
Original Assignee
General Motors Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US194448A external-priority patent/US3232717A/en
Application filed by General Motors Corp filed Critical General Motors Corp
Publication of DE1240967B publication Critical patent/DE1240967B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J45/00—Discharge tubes functioning as thermionic generators
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J9/00—Apparatus or processes specially adapted for the manufacture, installation, removal, maintenance of electric discharge tubes, discharge lamps, or parts thereof; Recovery of material from discharge tubes or lamps
    • H01J9/02—Manufacture of electrodes or electrode systems
    • H01J9/04—Manufacture of electrodes or electrode systems of thermionic cathodes
    • H01J9/042—Manufacture, activation of the emissive part

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Powder Metallurgy (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)
  • Solid Thermionic Cathode (AREA)

Description

DEUTSCHES WTWWS PATENTAMTGERMAN WTWWS PATENT OFFICE

AUSLEGESCHRIFT Deutsche Kl.: 21 b - 29/00EXPLORATION PAPER German class: 21b - 29/00

Nummer: 1240 967Number: 1240 967

Aktenzeichen: G 37728 VIII c/21 bFile number: G 37728 VIII c / 21 b

1 240 967 Anmeldetag: 11.Mai 19631 240 967 filing date: May 11, 1963

Auslegetag: 24. Mai 1967Opened on: May 24, 1967

Die Erfindung betrifft eine Elektronen emittierende Elektrode für thermionische Wandler in Form eines metall-keramischen Körpers, der Urancarbid enthält. The invention relates to an electron-emitting electrode for thermionic converters in the form of a metal-ceramic body containing uranium carbide.

Eine Ausbildungsart der thermionischen Wandler weist eine Edelgasplasmadiode auf, deren Elektronenemissionselement ein spaltbares Material umfaßt, so daß das Edelgasplasma durch Spaltproduktionisation erzeugt wird. Die Masse des spaltbaren Mate-One embodiment of the thermionic transducer has a noble gas plasma diode, the electron emission element of which comprises a fissile material so that the noble gas plasma by fission production is produced. The mass of the fissile material

Is in der Diode oder einer Kombination solcher •ioden kann hinreichend groß gemacht werden, um die Spaltungskettenreaktion aufrechtzuerhalten und idurch die Wärme für eine Umwandlung in elek-. Ische Energie zu erzeugen.Is in the diode or a combination of such • iodes can be made large enough to to maintain the cleavage chain reaction and by the heat for a conversion into elec- To generate energy.

Das Emissionsmaterial für eine derartige Einrichtung muß fähig sein, eine angemessene Elektronenzufuhr bei der Arbeitstemperatur zu bewirken, muß chemisch und mechanisch stabil sein und schließlich eine hohe Oberflächendichte an exponiertem spaltbarem Material haben.The emissive material for such a device must be capable of adequate electron delivery To effect at the working temperature must be chemically and mechanically stable and ultimately have a high surface density of exposed fissile material.

Die Aufgabe der Erfindung ist, ein Elektronen emittierendes Element für thermionische Wandler zu schaffen, das diese Kombination wesentlicher Merkmale in hohem Grad aufweist und sich so besonders für Edelgasplasmadioden der vorgenannten Art eignet.The object of the invention is to provide an electron-emitting element for thermionic converters to create that this combination of essential characteristics has a high degree and is so special suitable for noble gas plasma diodes of the aforementioned type.

Urancarbid hat zwei der für das Elektronenemissionselement wesentlichen Eigenschaften, nämlich die Fähigkeit, Elektronen zu liefern, und eine hohe Dichte von spaltbarem Material, weist jedoch selbst eine ungenügende mechanische Festigkeit auf, und da es sich um einen keramischen Stoff handelt, verträgt es starke Temperaturschwankungen schlecht.Uranium carbide has two of the properties essential to the electron emission element, viz the ability to donate electrons, and a high density of fissile material, however, exhibits itself insufficient mechanical strength, and since it is a ceramic material, tolerates there are sharp temperature fluctuations bad.

Ein Elektronenemissionselement, das die vorgenannten notwendigen Eigenschaften besitzt, kann durch eine Mischung von entsprechend ausgewählten Metallen mit Urancarbid zu einem »Cermet«, also einem metall-keramischen Erzeugnis, gebildet werden. Die Auswahl an Metallen ist dabei äußerst begrenzt, da Urancarbid bei hohen Temperaturen ziemlich chemisch aktiv ist. Das Metall darf jedoch weder bei der Herstellung noch während des Betriebs mit dem Urancarbid eine Wechselwirkung eingehen.An electron emission element having the aforementioned necessary properties can by mixing appropriately selected metals with uranium carbide to form a »cermet«, ie a metal-ceramic product. The choice of metals is extremely limited, because uranium carbide is quite chemically active at high temperatures. However, the metal must neither interact with the uranium carbide during production.

Bereits bekannt ist eine Mischung von Urancarbid und Zirkonium. Durch diese Zusammensetzung wird jedoch die Bedingung, bei Arbeitstemperatur eine angemessene Elektronenzufuhr zu bewirken, chemisch und mechanisch stabil zu sein und eine hohe Oberflächendichte an spaltbarem Material zu haben, nicht hinreichend erfüllt.A mixture of uranium carbide and zirconium is already known. Through this composition becomes however, the condition of causing an adequate supply of electrons at the working temperature is chemical and to be mechanically stable and to have a high surface density of fissile material, not sufficiently fulfilled.

Erfindungsgemäß ist eine Elektronen emittierende Elektrode für themionische Wandler gekennzeichnet Elektronen emittierende Elektrode
für thermionische WandlerAccording to the invention, an electron-emitting electrode for thermionic converters is characterized as an electron-emitting electrode
for thermionic converters

Anmelder:Applicant:

General Motors Corporation,
Detroit, Mich. (V. St. A.)General Motors Corporation,
Detroit, me. (V. St. A.)

Vertreter:Representative:

Dr. W. Müller-Bore und Dipl.-Ing. H. Gralfs,
Patentanwälte, Braunschweig, Am Bürgerpark 8Dr. W. Müller-Bore and Dipl.-Ing. H. Gralfs,
Patent attorneys, Braunschweig, Am Bürgerpark 8

Als Erfinder benannt:Named as inventor:

Robert Franklin Hill, Warren, Mich.;Robert Franklin Hill, Warren, Mich .;

Stan J. Paprocki,Stan J. Paprocki,

Donald Lee Keller, Columbus, Ohio (V. St. A.)Donald Lee Keller, Columbus, Ohio (V. St. A.)

Beanspruchte Priorität:Claimed priority:

V. St. v. Amerika vom 14. Mai 1962 (194 448) - -V. St. v. America May 14, 1962 (194 448) - -

durch einen Urancarbidgehalt von 10 bis 80 Volum a5 prozent und einen Gehalt von 90 bis 20 Volumprozent Rhenium, Wolfram oder einer Rhenium-Wolfram-Legierung. by a uranium carbide content of 10 to 80 volume a 5 percent and a content of 90 to 20 volume percent rhenium, tungsten or a rhenium-tungsten alloy.

Vorzugsweise enthält der metall-keramische Körper annähernd 80 Volumprozent Urancarbid und 20 Volumprozent Rhenium, Wolfram oder Rhenium-Wolfram-Legierung. The metal-ceramic body preferably contains approximately 80 percent by volume of uranium carbide and 20 percent by volume rhenium, tungsten or rhenium-tungsten alloy.

Vorzugsweise weist der metall-keramische Körper weiterhin eine Umhüllung aus Niob auf, und es ist eine dünne Trennschicht aus Rhenium, Wolfram oder Rhenium-Wolfram-Legierung zwischen dem Körper und der Umhüllung vorgesehen.The metal-ceramic body preferably furthermore has a coating made of niobium, and it is a thin separating layer of rhenium, tungsten or rhenium-tungsten alloy between the Body and the envelope provided.

Die Erfindung ist im nachstehenden an Hand der Zeichnung beispielsweise beschrieben und veranschaulicht. The invention is described and illustrated below with reference to the drawing, for example.

In der Zeichnung ist eine gemäß der Erfindung konstruierte Elektronen emittierende Elektrode im Aufriß geschnitten dargestellt; sie liegt in einer schematisch angedeuten Edelgasplasmadiode.In the drawing, an electron-emitting electrode constructed in accordance with the invention is shown in FIG Shown in section; it lies in a schematically indicated noble gas plasma diode.

Der in der Zeichnung dargestellte thermionische Umwandler umfaßt eine hermetisch abgedichtete Hülle 2, die mit einem Edelgas gefüllt ist und zwei elektrische Leiter 4 und 6 aufweist, die durch sie hindurchführen. Der obere Leiter 4 ist an einen Kollektor 8 angeschlossen, dem eine Kühleinrichtung zugeordnet ist. Diese Kühleinrichtung ist als eine Mehrzahl von Wärmeabstrahlrippen 10 dargestellt. Der untere elektrische Leiter 6 ist mit der ElektronenThe thermionic converter shown in the drawing comprises a hermetically sealed envelope 2 which is filled with an inert gas and has two electrical conductors 4 and 6 which pass through it. The upper conductor 4 is connected to a collector 8 to which a cooling device is assigned. This cooling device is shown as a plurality of heat radiation fins 10. The lower electrical conductor 6 is with the electrons

709 587/218709 587/218

Claims (3)

emittierenden Elektrode (Emitter) 12 verbunden, die die Form einer flachen Scheibe hat und mit ihrer oberen Fläche von dem flachen Boden des Kollektors einen Abstand einhält. Wenn also das Edelgas zwischen der emittierenden Elektrode und dem Kollektor ionisiert und die emittierende Elektrode erhitzt wird, fließen Elektronen von dieser Elektrode zu dem Kollektor und erzeugen dadurch einen elektrischen Strom. Gemäß der Erfindung weist der Emitter 12 einen dichten metall-keramischen Körper 14 aus 80 Volumprozent Urancarbid und 20 Volumprozent Rhenium auf, der an seinen Seiten- und Bodenflächen eine Niobschale 16 aufweist. Zwischen dem Körper 14 und der Schale 16 ist eine Schicht aus einer Wolframfolie 18 eingepreßt. Weitere Konstruktionseinzelheiten des Emitters ergeben sich aus der nachfolgenden Beschreibung seiner bevorzugten Herstellungsmethode. Zur Bildung des Urancarbids kann reines Uranmetall in Form kleinerer Scheiben oder Stäbe als Ausgangsmaterial verwendet werden. Die Oberfläche des Metalls wird vor dem Schmelzen durch Elektropolieren oder durch sorgfältiges Waschen mit verdünnter Salpetersäure eingehend gereinigt. Spektralkohle in Stabform kann als Kohlenstoffausgangsmaterial benutzt werden, wobei der Stab zunächst durch Erhitzen im Hochvakuum auf etwa 2000° C entgast und dann in einer inerten Atmosphäre zu Pulver zermahlen wird. Sorgfältig überwachte Mengen des Uranmetalls und des Kohlepulvers werden dann in einer Atmosphäre aus gereinigtem Argon in einen Lichtbogenofen gebracht, wo sie im Bogen unter Ausbildung einer Urancarbidscheibe zusammengeschmolzen werden. Eine Elektrode mit Graphitspitze wird benutzt, um die Verunreinigung möglichst gering zu halten. Die Zusammensetzung des erzeugten Urancarbids wird natürlich von den Mengen des Uranmetalls und des Kohlenstoffpulvers in der Ofenbeschickung abhängen. Mit 4,8 Gewichtsprozent Kohlenstoff wird das gebildete Urancarbid vorherrschend Uranmonocarbid sein. Wenn etwas mehr als 4,8 Gewichtsprozent Kohlenstoff verwendet werden, wird eine zweite Phase mit der Zusammensetzung UC2 an den Korngrenzen innerhalb der UC-Matrix erscheinen und manchmal auch eine dritte Phase, U2C3. Die genaue stöchiometrische Zusammensetzung des Urancarbides ist für die vorliegende Erfindung nicht wichtig, und deshalb soll der hier verwendete Ausdruck Urancarbid sowohl das Mono- und Dicarbid als auch dazwischenliegende Zusammensetzungen wie U2C3 einschließen. Das Urancarbid wird zu einer ungefähren Teilchengröße von weniger als 0,05 mm gemahlen, vorzugsweise in einem trockenen Behälter, da das pulverisierte Urancarbid pyrophor ist. Das pulverisierte Urancarbid wird dann gleichförmig mit Rheniumpulver, das ebenfalls eine Teilchengröße unter 0,05 mm besitzt, in dem gewünschten Verhältnis vermischt, vorzugsweise 80% Urancarbid und 20% Rhenium. Diese Vermischung der Pulver sollte ebenfalls in einem trockenen Behälter durchgeführt werden, und zum weiteren Schutz gegen die pyrophore Natur des Urancarbids ist es wünschenswert, etwa 1 Gewichtsprozent eines geeigneten organischen Materials, z. B. Polyäthylenglykol, der Mischung zuzugeben. Das Polyäthylenglykol überzieht nicht nur die Urancarbidkörner und schützt sie dadurch vor Ver- brennung, sondern dient auch als Bindemittel für die Mischung. Die Pulvermischung wird dann in einer Stahlform bei etwa 4220 kg/cm2 Druck zu einem Formkörper kaltgepreßt, der eine Dichte von annähernd 70 •/o seines theoretischen Wertes hat. Der so gebildete Formkörper wird in eine Niobschale eingepaßt, die mit einer dünnen Schicht aus Wolframfolie ausgekleidet ist. Das ganze wird dann in einem Vakuumofen erwärmt, um das Polyäthylenglykol zu vertreiben. Dann wird ein Niobdeckel, der ebenfalls vorzugsweise mit Wolframfolie ausgekleidet ist, über die Niobschale gelegt und durch Elektronenstrahlschweißen mit der Schale verbunden, so daß eine hermetische Abdichtung erreicht wird. Da das Elektronenstrahlschweißen im Vakuum erfolgt, befindet sich das Innere der Schale am Ende dieses Abdichtvorganges im evakuierten Zustand. Das ganze sollte nach dem Verschweißen vorzugsweise darauf ao geprüft werden, ob es hermetisch abgedichtet ist. Der erhaltene, in Niob eingekapselte Formkörper wird dann in einen Autoklav gebracht und in einer Heliumatmosphäre bei 1480° C unter einem Druck von 700 kg/cm2 gesintert. Durch dieses Erhitzen uijd isostatische Pressen fällt die Niobumhüllung zusammen und der Formkörper sintert und bildet einea dichten metall-keramischen Körper. Am Ende der Behandlung hat der metall-keramische Körper eine Dichte, die etwa 99% des theoretischen Wertes beträgt. Der Körper wird aus dem Autoklav herausgenommen und abgekühlt. Anschließend wird der Deckelteil der NiobschaIe abgeschnitten, so daß sich die in der Zeichnung dargestellte Form ergibt. Wie bereits gesagt, zeigen Rhenium und Wolfram ein extrem niedriges chemisches Reaktionsvermögen mit Urancarbid; von den beiden Elementen wird Rhenium bevorzugt, weil es das geringere chemische Reaktionsvermögen hat. Es ist jedoch wegen seines höheren Absorptionsquerschnittes für Neutronen weniger wünschenswert. Aus diesem Grund ist Rhenium mit seinem extrem niedrigen chemischen Reaktionsvermögen das bevorzugte Metall für den metallkeramischen Körper, während Wolfram mit seinem niedrigeren Absorptionsquerschnitt für die Trennschicht zwischen dem metall-keramischen Körper und der Umhüllung bevorzugt wird. Die etwas höhere chemische Aktivität des Wolframs ist kein ernster Nachteil, wenn es als Trennschicht benutzt wird, und der niedrigere Absorptionsquerschnitt gleicht diesen geringen Nachteil aus. Patentansprüche:emitting electrode (emitter) 12 connected, which has the shape of a flat disc and maintains a distance with its upper surface from the flat bottom of the collector. Thus, when the noble gas between the emitting electrode and the collector is ionized and the emitting electrode is heated, electrons flow from this electrode to the collector, thereby generating an electric current. According to the invention, the emitter 12 has a dense metal-ceramic body 14 made of 80 percent by volume uranium carbide and 20 percent by volume rhenium, which has a niobium shell 16 on its side and bottom surfaces. A layer of a tungsten foil 18 is pressed in between the body 14 and the shell 16. Further details of the construction of the emitter emerge from the following description of its preferred manufacturing method. Pure uranium metal in the form of smaller disks or rods can be used as the starting material to form the uranium carbide. Before melting, the surface of the metal is thoroughly cleaned by electropolishing or by careful washing with dilute nitric acid. Spectral carbon in rod form can be used as the carbon starting material, the rod first being degassed by heating in a high vacuum to about 2000 ° C and then being ground to powder in an inert atmosphere. Carefully monitored quantities of the uranium metal and carbon powder are then placed in an arc furnace in a purified argon atmosphere where they are arc melted together to form a uranium carbide disk. A graphite-tipped electrode is used to minimize contamination. The composition of the uranium carbide produced will of course depend on the amounts of uranium metal and carbon powder in the furnace charge. With 4.8 weight percent carbon, the uranium carbide formed will predominantly be uranium monocarbide. If a little more than 4.8 weight percent carbon is used, a second phase with the composition UC2 will appear at the grain boundaries within the UC matrix and sometimes a third phase, U2C3. The exact stoichiometric composition of the uranium carbide is not important to the present invention and therefore the term uranium carbide as used herein is intended to include both the mono- and dicarbide and intermediate compositions such as U2C3. The uranium carbide is ground to an approximate particle size of less than 0.05 mm, preferably in a dry container since the powdered uranium carbide is pyrophoric. The pulverized uranium carbide is then uniformly mixed with rhenium powder, which also has a particle size below 0.05 mm, in the desired ratio, preferably 80% uranium carbide and 20% rhenium. This mixing of the powders should also be carried out in a dry container, and to further protect against the pyrophoric nature of the uranium carbide it is desirable to include about 1% by weight of a suitable organic material, e.g. B. polyethylene glycol to add to the mixture. The polyethylene glycol not only coats the uranium carbide grains and thereby protects them from burning, but also serves as a binding agent for the mixture. The powder mixture is then cold-pressed in a steel mold at a pressure of about 4220 kg / cm2 to form a shaped body which has a density of approximately 70% of its theoretical value. The shaped body thus formed is fitted into a niobium shell which is lined with a thin layer of tungsten foil. The whole is then heated in a vacuum oven to drive off the polyethylene glycol. Then a niobium cover, which is also preferably lined with tungsten foil, is placed over the niobium shell and connected to the shell by electron beam welding, so that a hermetic seal is achieved. Since electron beam welding takes place in a vacuum, the interior of the shell is in the evacuated state at the end of this sealing process. After welding, the whole thing should preferably be checked to see whether it is hermetically sealed. The resulting molded body encapsulated in niobium is then placed in an autoclave and sintered in a helium atmosphere at 1480 ° C. under a pressure of 700 kg / cm 2. As a result of this heating and isostatic pressing, the niobium cladding collapses and the shaped body sinters and forms a tight metal-ceramic body. At the end of the treatment, the metal-ceramic body has a density that is around 99% of the theoretical value. The body is taken out of the autoclave and cooled. The cover part of the niobium shell is then cut off so that the shape shown in the drawing is obtained. As already said, rhenium and tungsten show an extremely low chemical reactivity with uranium carbide; Of the two elements, rhenium is preferred because it has the lower chemical reactivity. However, it is less desirable because of its larger absorption cross-section for neutrons. For this reason, rhenium, with its extremely low chemical reactivity, is the preferred metal for the metal-ceramic body, while tungsten, with its lower absorption cross-section, is preferred for the separating layer between the metal-ceramic body and the cladding. The slightly higher chemical activity of tungsten is not a serious disadvantage when it is used as a separating layer, and the lower absorption cross-section compensates for this minor disadvantage. Patent claims: 1. Elektronen emittierende Elektrode für thermionische Wandler in Form eines metall-keramischen Körpers, der Urancarbid enthält, gekennzeichnet durch einen Urancarbidgehalt von 10 bis 80 Volumprozent und einen Gehalt von 90 bis 20 Volumprozent Rhenium, Wolfram oder einer Rhenium-Wolfram-Legierung. 1. Electron-emitting electrode for thermionic converters in the form of a metal-ceramic Body containing uranium carbide, characterized by a uranium carbide content of 10 to 80 percent by volume and a Content of 90 to 20 percent by volume rhenium, tungsten or a rhenium-tungsten alloy. 2. Elektrode nach Anspruch I, dadurch gekennzeichnet, daß der metall-keramische Körper annähernd 80 Volumprozent Urancarbid und 20 Volumprozent Rhenium, Wolfram oder Rhenium-Wolfram-Legierung enthält.2. Electrode according to claim I, characterized in that the metal-ceramic body contains approximately 80 percent by volume uranium carbide and 20 percent by volume rhenium, tungsten or rhenium-tungsten alloy. 3. Elektrode nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der metallkeramische Körper eine Umhüllung aus Niob3. Electrode according to one of claims 1 and 2, characterized in that the metal-ceramic body has a sheath made of niobium
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