DE1206597B - Uranlegierung und Verwendung derselben fuer Kernreaktor-Brennelemente - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. α.:

C22c

Deutsche Kl.: 40 b-27/00

Nummer: 1 206 597

Aktenzeichen: U 9716 VI a/40 b

Anmeldetag: 10. April 1963

Auslegetag: 9. Dezember 1965

Die Erfindung bezieht sich auf Uranlegierungen und die Verwendung derselben für die Herstellung von Brennelementen zum Gebrauch in Kernreaktoren. Uranlegierungen, die durch Zugabe von Eisen und Aluminium in kleinen Mengen (wie in der britischen Patentschrift 863 492 beschrieben) eingestellt sind, ergeben ein feinkörniges Gefüge bei der Wärmebehandlung eines Kernbrennstoffstabes, der aus der Legierung gegossen wird, durch Härtung desselben nach dem Erhitzen in der Beta-Phase, gefolgt durch ein Anlassen in der Alpha-Phase. Der Zweck einer solchen Behandlung besteht in der Kornverfeinerung des Brennelementstabes und darin, dem Wachstum der Oberflächenkörner unter Bestrahlung zuvorzukommen, das zu einer Brennelementoberfläche führt, die rauh oder rissig wird. Nach einer solchen Behandlung kann in dem Brennelementstab ein geringer Betrag einer bevorzugten Orientierung vorhanden sein, der durch die Beta-Härtungsmaßnahme hervorgerufen wird, und bei Gebrauch des Brennelementstabes in einem Kernreaktor kann dies zu Dimensionsänderungen des Brennelementstabes führen, der Art, wie diese als Strahlungswachstum bekannt sind.

Gegossenes Uran ist im wesentlichen frei von bevorzugter Orientierung, weist aber den Nachteil eines grobkörnigen Gefüges auf. Es ist schon gefunden worden, daß Zugaben von Molybdän ein feinkörniges Gefüge ergeben, das für Reaktorzwecke geeignet ist, wenn unter normalen Bedingungen gegossen und abgekühlt wird, d.h. Gießen in eine Graphitform und Abkühlen im Vakuum mit einer Geschwindigkeit von 15° in der Minute. Wegen des hohen Neutroneneinfangquerschnittes des Molybdäns ist es erwünscht, daß die Menge des in der Legierung anwesenden Molybdäns für den Gebrauch in einem Kernreaktor auf einer Mindestmenge gehalten werden sollte.

Es wurde nun gefunden, daß Uranlegierungen mit einem Molybdängehalt unter der als Minimum für die Herstellung einer feinen Kornstruktur als Guß unter normalen Gießbedingungen erforderlichen Menge den unerwarteten Vorteil besitzt, ein feinkörniges Gefüge zu ergeben, wenn die Uran-Molybdän-Legierung durch die Zugabe von Eisen und Aluminium entsprechend eingestellt und die Gußlegierung isotherm von der Beta-Phase in die Alpha-Phase umgewandelt wird, wobei als weiterer Vorteil erscheint, daß nach der isothermen Umwandlung ein Gußbarren der Legierung im wesentlichen frei ist von bevorzugter Orientierung und deshalb keinem nennenswerten Strahlungswachstum bei dem Gebrauch in Kernreaktoren unterworfen sein wird, so Uranlegierung und Verwendung derselben für
Kernreaktor-Brennelemente

Anmelder:

United Kingdom Atomic Energy Authority,
London

Vertreter:

Dipl.-Ing. E. Schubert, Patentanwalt,

Siegen, Eiseraerstr. 227

Als Erfinder benannt:

Malcolm Stevens,

Wallace Albert Charles Pollock, London

Beanspruchte Priorität:
Großbritannien vom 19. April 1962 (15 244),
vom 11. Mai 1962 (18 204)

wie dies eintritt, wenn mit Eisen und Aluminium legiertes Uran durch Härten aus dem Beta-Zustand mit nachfolgendem Alpha-Anlassen wärmebehandelt wird.

Erfindungsgemäß besteht die Uranlegierung aus 0,25 bis 0,60 Gewichtsprozent (entsprechend 0,625 bis 1,5 Atomprozent) Molybdän, 0,04 bis 0,15 Gewichtsprozent Aluminium und 0,032 bis 0,05 Gewichtsprozent Eisen, Rest Uran und zufällige Verunreinigungen, und ist durch Erhitzen in das Beta-Phasengebiet hinein auf eine Temperatur im Bereich von bis 750° C mit nachfolgender sehr schneller Abkühlung auf eine Temperatur im Bereich von 450 bis 550° C und Halten auf dieser Temperatur isotherm aus der Beta-Phase in die Alpha-Phase umgewandelt.

Erfindungsgemäß ist auch die Verwendung dieser derart wärmebehandelten Legierung für den Gebrauch als Kernbrennstoff in einem Kernreaktor-Brennelement.

Die erfindungsgemäße Legierung ist dann der erstrebten Kornverfeinerung zugänglich, wenn sie nach

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dem Gießen der oben geschilderten isothermen Umwandlung unterworfen wird.

Erfindungsgemäße Legierungen können hergestellt werden durch Einbringen eines magnesiumreduzierten Uranknüppels in einen Graphittiegel, zusammen mit dem Molybdän und dem Aluminium, die in Form einer 3- oder 6%>igen Vorlegierung mit Uran zugegeben werden, während das Eisen in Streifchenform zugesetzt und das Ganze mittels Hochfrequenz-Induktionsheizung unter Vakuum geschmolzen wird. Die Schmelze wird bei 1500 bis 1550° C 5 Minuten lang gehalten und dann noch unter Vakuum in eine mit Tonerde ausgekleidete Graphitform gegossen und der Abkühlung überlassen.

Für die isotherme Wärmebehandlung der erfindungsgemäßen Legierungen sind die folgenden Beispiele angegeben.

Beispiel 1

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Ein Gußbarren einer Uranlegierung aus 0,25 Gewichtsprozent Molybdän, 0,032 Gewichtsprozent Eisen und 0,073 Gewichtsprozent Aluminium wurde in den Beta-Phasenbereich hinein auf eine Temperatur von 725° C erhitzt und darauf sehr schnell in as ein Salzbad mit einer Temperatur von 550° C übergeführt. Der Barren wurde in dem Salzbad 45 Minuten belassen, um die isotherme Umwandlung von der Beta-Phase in die Alpha-Phase vor sich gehen zu lassen. Der isotherm umgewandelte Barren zeigte danach ein unregelmäßiges Gefüge mit einer Korngröße, die höchstens 0,3 mm und im Durchschnitt 0,15 mm betrug.

Beispiel 2

35

Ein Gußbarren einer Uranlegierung aus 0,25 GewichtsprozentMolybdän,0,034GewichtsprozentEisen und 0,10 Gewichtsprozent Aluminium wurde in den Beta-Phasenbereich hinein auf eine Temperatur von 725° C erhitzt und darauf sehr schnell in ein Salzbad mit einer Temperatur von 550° C übergeführt. Der Barren wurde 45 Minuten lang in dem Salzbad belassen, um die isotherme Umwandlung aus der Beta-Phase in die Alpha-Phase stattfinden zu lassen.

Der isotherm umgewandelte Barren zeigte danach ein unregelmäßiges Gefüge mit einer Korngröße, die höchstens 0,3 mm und im Durchschnitt 0,1 mm betrug.

Beispiel 3

Ein Gußbarren einer Uranlegierung aus 0,6 Gewichtsprozent Molybdän, 0,035 Gewichtsprozent Eisen und 0,1155 Gewichtsprozent Aluminium wurde in den Beta-Phasenbereich hinein auf eine Temperatur von 725° C erhitzt und dann sehr schnell in ein Salzbad mit einer Temperatur von 550° C übergeführt. Der Barren wurde 45 Minuten in dem Salzbad belassen, um die isotherme Umwandlung aus der Beta-Phase in die Alpha-Phase stattfinden zu lassen. Der isotherm umgewandelte Barren zeigte danach ein unregelmäßiges Gefüge mit einer Korngröße, die höchstens 0,2 mm und im Durchschnitt 0,10 mm betrug.

Die Verminderung im Molybdängehalt in den erfindungsgemäßen Legierungen, verglichen mit bekannten Molybdänlegierungen, die mindestens 1,2 Gewichtsprozent Molybdän enthalten, ist von Vorteil da, wo die Legierung für die Herstellung von Kernreaktor-Brennstoffelementen eingesetzt wird, und zwar wegen der Verminderung des neutronen-absorbierenden, nicht spaltbaren Materials bei der Konstruktion des Kernreaktorinneren und wegen der Vereinfachung der chemischen Wiederaufarbeitung der bestrahlten Brennstoffelemente.

Claims (2)

Patentansprüche:

1. Feinkörnige Uranlegierung mit niedrigem Molybdängehalt, dadurch gekennzeichnet, daß sie aus 0,25 bis 0,6 Gewichtsprozent Molybdän, 0,04 bis 0,15 Gewichtsprozent Aluminium und 0,032 bis 0,05 Gewichtsprozent Eisen, Rest Uran und zufällige Verunreinigungen, besteht und durch Erhitzen in das Beta-Phasengebiet hinein auf eine Temperatur im Bereich von 680 bis 750° C mit nachfolgender sehr schneller Abkühlung auf eine Temperatur im Bereich von 450 bis 550° C und Halten auf dieser Temperatur isotherm aus der Beta-Phase in die Alpha-Phase umgewandelt ist.

2. Verwendung einer nach Anspruch 1 zusammengesetzten und wärmebehandelten Legierung für den Gebrauch als Kernbrennstoff in einem Kernreaktor-Brennelement.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Auslegeschrift Nr. 1120155.

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