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DE1055704B - Fuel elements for nuclear reactors - Google Patents

Fuel elements for nuclear reactors

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Publication number
DE1055704B
DE1055704B DED26639A DED0026639A DE1055704B DE 1055704 B DE1055704 B DE 1055704B DE D26639 A DED26639 A DE D26639A DE D0026639 A DED0026639 A DE D0026639A DE 1055704 B DE1055704 B DE 1055704B
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DE
Germany
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fuel
monocarbide
uranium
protective layer
silicon
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Pending
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DED26639A
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German (de)
Inventor
Dr Alfred Boettcher
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Evonik Operations GmbH
Original Assignee
Degussa GmbH
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Publication date
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Pending legal-status Critical Current

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    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/02—Fuel elements
    • G21C3/04—Constructional details
    • G21C3/16—Details of the construction within the casing
    • G21C3/20—Details of the construction within the casing with coating on fuel or on inside of casing; with non-active interlayer between casing and active material with multiple casings or multiple active layers
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Description

DEUTSCHESGERMAN

Es ist bekannt, Brennstoffelemente aus Uranmetall und -legierungen, umhüllt mit einer gegenüber dem Kühlmitte! korrosionsbeständigen Hülse, in Kernreaktoren zu verwenden. Diese Brennstoffelemente haben jedoch schwerwiegende Nachteile. Einerseits ist die Betriebstempeiratur im Brennstoff durch die Alpha1-Beta-Transformation bei 660° C begrenzt. Wenn diese Temperatur überschritten wird, kommt es infolge der Dichteunterschiede der Alpha- und Beta-Phase zu sehr starken inneren Spannungen, die ein Aufreißen der Uranstäbe und meistens auch der Hülsen zur Folge haben, Dabei kann das Kühlmittel ungehindert mit dem Uran reagieren, wodurch sich das Brennstoffelement so stark verformt, daß es sich in vielen Fällen nur noch mit großer Mühe aus dem Kühlkanal entfernen läßt. Andererseits lassen Formänderungen orthorhombisch kristallisierenden Alpha-Urans sich bei Temperaturweohsel und Neutronenbestrahlung nur schwer vermeiden, insbesondere wenn in dem Metall eine Textur vorliegt.It is known, fuel elements made of uranium metal and alloys, encased with a facing the cooling medium! corrosion-resistant sleeve, to be used in nuclear reactors. However, these fuel elements have serious disadvantages. On the one hand, the operating temperature in the fuel is limited by the alpha 1- beta transformation at 660 ° C. If this temperature is exceeded, the differences in density between the alpha and beta phases lead to very strong internal tensions, which cause the uranium rods and usually the sleeves to tear the fuel element is deformed so much that in many cases it can only be removed from the cooling duct with great difficulty. On the other hand, changes in shape of orthorhombically crystallizing alpha uranium can only be avoided with difficulty in the event of temperature fluctuations and neutron irradiation, in particular if the metal has a texture.

Wesentlich günstigere Korrosionseigensehaften — insbesondere gegenüber heißem Wasser — haben Brennelemente, die Uranoxyd als Brennstoff enthalten. Das Kristallgitter des Uranoxyds ist bis zum Schmelzpunkt von, 2850° C stabil. Es treten deshalb die beim Uranmetall genannten Schwierigkeiten nicht auf. Dagegen ist die Wärmeleitfähigkeit von Uranoxyd wesentlich schlechter als die des Metalls, wodurch sich Stäbe aus Uranoxyd mit einem Durchmesser von 5 bis 10 mm während des Betriebes im Reaktor sehr stark erhitzen und unter Umständen diese Schmelztemperatur des Oxyds in ihrem Zentrum erreichen. Wenn bei einem mit solchen Brennstoffelementen ausgerüsteten Reaktor plötzlich die Kühlung ausfällt, so muß man, selbst wenn er sofort abgeschaltet wird, damit rechnen, daß sich die Brennstoffelemente infolge des Temperaturausgleicbes an der Oberfläche auf 1000 bis 1800° C erwärmen, wodurch die Korrosion des Hülsenmaterials mit dem Kühlmittel in verstärktem Maße einsetzt und die Brennelemente im allgemeinen zerstört werden. Bei Verwendung von natürlichem Uran macht sich die niedrige Dichte von etwa 10,0 g/cm3 des gesinterten. Uranoxyds sehr nachteilig bemerkbar, und außerdem bedingt die schlechte Wärmeleitfähigkeit des Uran,-oxyds dünne Stäbe als Brennstoffelemente. Folgerichtig nimmt der prozentuale Anteil des Hülsenmaterials wesentlich zu, und die Neutronenökonomie wird immer ungünstiger.Fuel elements that contain uranium oxide as fuel have significantly more favorable corrosion properties - especially compared to hot water. The crystal lattice of uranium oxide is stable up to the melting point of 2850 ° C. The difficulties mentioned with uranium metal therefore do not arise. On the other hand, the thermal conductivity of uranium oxide is much worse than that of metal, which means that rods made of uranium oxide with a diameter of 5 to 10 mm heat up very strongly in the reactor during operation and under certain circumstances reach this melting temperature of the oxide in their center. If the cooling of a reactor equipped with such fuel elements suddenly fails, even if it is switched off immediately, it must be expected that the fuel elements will heat up to 1000 to 1800 ° C as a result of the temperature equilibrium on the surface, which causes corrosion of the sleeve material begins with the coolant to an increased extent and the fuel assemblies are generally destroyed. When using natural uranium, the low density of about 10.0 g / cm 3 of the sintered one makes up for it. Uranium oxide is very disadvantageous, and in addition the poor thermal conductivity of uranium oxide causes thin rods as fuel elements. Consequently, the percentage of the sleeve material increases significantly, and the neutron economy becomes more and more unfavorable.

Auch Brennelemente aus Uranmonocarbid sind für gasgekühite Kernreaktoren bereits vorgeschlagen worden. Das Uranmonocarbid bat gegenüber dem Uranmetall den Vorteil, daß sein Kristallgitter bis zum Schmelzpunkt von 2300° C stabil bleibt undFuel elements made from uranium monocarbide have also already been proposed for gas-cooled nuclear reactors been. The uranium monocarbide had the advantage over the uranium metal that its crystal lattice was up to remains stable at the melting point of 2300 ° C and

Brennstoffelemente für KernreaktorenFuel elements for nuclear reactors

Anmelder:Applicant:

Deutsche Gold- und Silber-Sctieideanstalt vormals Roessler,
Frankfurt/M. Weißfrauenstr. 9German Gold and Silver Sctieideanstalt formerly Roessler,
Frankfurt / M. Weißfrauenstr. 9

Dr. Alfred Boettcher, Frankfurt/M.,
ist als Erfinder genannt wordenDr. Alfred Boettcher, Frankfurt / M.,
has been named as the inventor

wegen seiner kubisch flächenzentrierten Struktur weitgehend gegenüber Temperaturwechsel und Bestrahlung durch Neutronen stabil bleibt. Außerdem ist die Wärmeleitfähigkeit des Urancarbids wesentlich besser als z. B. die des Oxyds. Ein wesentlicher Nachteil des Uranmonocarbids ist jedoch seine sehr schlechte Korrosionsbeständigkeit gegenüber heißem Wasser, wodurch seither die Verwendung dieses Brennstoffes auf gasgekühlte Reaktoren beschränkt blieb. Zum Teil kann die schlechte Korrosionsbeständigkeit auch auf einen geringen Anteil· Uranmonocarbid zurückzuführen sein, in dem der Kohlenstoff salzartig gebunden ist. Das Dicarbid ist sogar ausgesprochen wasserzersetzlieh und bildet Acethylen.due to its face-centered cubic structure, it is largely resistant to temperature changes and irradiation remains stable by neutrons. In addition, the thermal conductivity of uranium carbide is essential better than z. B. that of the oxide. However, a major disadvantage of uranium monocarbide is its very poor corrosion resistance to hot water, which has since stopped using this Fuel remained limited to gas-cooled reactors. In part, the poor corrosion resistance can also be attributed to a small proportion of uranium monocarbide, in which the carbon is bound in a salty manner. The dicarbide is even extremely water-decomposing and forms acetylene.

Es wurde daher schon vorgeschlagen (R. Kieffer, Planseebericfate, Aprill 1957), Urainmonocarbid durch Legieren mit Carbiden der IV. bis VI. Gruppe des Periodischen Systems chemisch zu stabilisieren. Dieses Verfahren hat jedoch den Nachteil, daß verhältnismäßig große Mengen an fremden Carbiden zugesetzt werden müssen, wodurch sich die Konzentration des Spaltstoffes, sehr erniedrigt - und die Neutronenökonomie verschlechtert. Für solche Brennelemente kann deshalb nur ein Brennstoff, der mit dem Isotop U-235 oder einem anderen Spaltstoff angereichert ist, verwandt werden. Der Verwendung von natürlichem Uranmonocarbid in legierter Form für diese Brennstoffelemente stehen die bei der dadurch notwendigen Vergrößerung des Reaktor-Cores auftretenden Schwierigkeiten entgegen.It has therefore already been proposed (R. Kieffer, Planseebericfate, Aprill 1957), urine monocarbide through Alloying with carbides of the IV. To VI. Chemically stabilize group of the periodic table. However, this method has the disadvantage that relatively large amounts of foreign carbides must be added, whereby the concentration of the fissile material, very low - and the Neutron economy deteriorates. For such fuel assemblies, therefore, only a fuel that contains enriched with the isotope U-235 or another fissile substance. Of use of natural uranium monocarbide in alloyed form for these fuel elements necessary enlargement of the reactor core against occurring difficulties.

Bei den Brennstoffelementen gemäß der Erfindung ist zwischen der Hülse und dem Formkörper eine auf dem letzteren festhaftende, vorzugsweise dünne und gegen Wasser korrosionsbeständige Schutzschicht aus Carbiden bzw. Siliziden der Elemente der IV. bis VI. Gruppe, vorzugsweise der IV. und V. Gruppe desIn the fuel elements according to the invention there is one between the sleeve and the molded body the latter is made of firmly adhering, preferably thin and water-corrosion-resistant protective layer Carbides or silicides of the elements of IV. To VI. Group, preferably the IV. And V group of the

909 507/466909 507/466

Claims (4)

Periodischen Systems, einzeln oder im Gemisch angeordnet. Solche Brennstoffelemente verbinden die gute Wärmeleitfähigkeit und die relativ hohe Dichte des Uranmonocarbids sowie die durch die Kristallstruktur bedingte Formstabilität bei Temperaturwechsel und Neutronenbestrahlung mit einer hinreichenden Korrosionsbeständigkeit gegenüber Wasser. Die Schutzschichten können auch zur Verbesserung des Wärmeübergangs mit der Hülse des Brennstoffelementes verlötet werden. Dadurch wird außerdem bei einer Undichtigkeit der Hülse die KorTosionsgeschwindigkeit noch erheblich herabgesetzt, selbst dann, wenn nach längerer Bestrahlungsdauer das Uranmonocarbid infolge der Spaltprodukte sein Volumen etwas vergrößert hat (swelling) und in der Schutzschicht kleine Risse aufgetreten sind. Es bleibt in solchen Fällen noch hinreichend Zeit übrig, um nach dem Anzeigen der in das Kühlmittel eingedrungenen radioaktiven Spaltprodukte durch die Kontrollinstrumente den Reaktor abzuschalten und das Brennstoffelement herauszunehmen, bevor ein katastrophaler Schaden des Brennstoffelementes einsetzt, der einen längeren Stillstand des Reaktors zur Folge hat. Die Erfindung ist nicht allein auf den Brennstoff Uranmonocarbid in natürlicher oder angereicherter Form beschränkt, sondern es können an Stelle des Uranmonocarbids andere Spaltstoffe, wie Plutoniummonocarbid und der Brutstoff Thoriummonocarbid auch in beliebiger Mischung, eingesetzt werden. Auch Bindemittel, wie z. B. Nickel, werden für die Formkörper vorteilhaft verwandt. Hafniumcarbid und Tantalcarbid, die einen zu großen Einfangquersehnitt gegenüber thermischen Neutronen haben, fallen als Schutzschicht aus. Die carbidischen Schutzschichten können zur besseren Haftung und Stabilität gegen Temperaturwechsel sowie zur Sintererleichterung metallische Bindemittel, wie Beryllium, Magnesium, Aluminium, Silizium, Titan, Vanadin, Zirkon, Niob, Molybdän und Wismut, sowie vor allem Nickel, Eisen und Chrom in Mengen von 1 bis 50 Gewichtsprozent, vorzugsweise 5 bis 15 Gewichtsprozent, enthalten. Bei den Silizium-Carbid-Schutzschichten wird in vorteilhafter Weise Silizium in den gleichen Prozentsätzen zugesetzt sowie ein verkohlbares Bindemittel. Carbid und Silizid werden nach bekannten Verfahren auf den Brennstoff-Formkörper aufgebracht. Die Schutzschicht selbst kann gleichzeitig mit dem Sintern des Brennstoff-Formkörpers oder auch in einem besonderen Arbeitsgang aufgebracht werden. Beim gleichzeitigen Sintern des Brennstoff-Formkörpers mit der Schutzschicht bildet sich in günstigster Weise eine Diffueionsschicht zwischen den beiden Medien aus, wodurch eine vorzügliche Haftung der Schutzschicht erreicht wird. Besonders günstig haben sich Schutzschichten aus Zirkonmonocarbid und Niobmonocarbid bewährt, die beide mit Uranmonocarbid beim Sintern Mischkristalle bilden. Ferner können Silizide der IV. bis VI. Gruppe, vorzugsweise der V. und VI. Gruppe des Periodischen Systems, mit Ausnahme von Hafnium- und Tantalsilizid, als Schutzschichten auf dem Brennstoff-Formkörper aufgebracht werden; auch gewisse Uransiliziumverbindungen, wie USi2 und U3Si, vermitteln einen guten Schutz. Besonders für hohe Betriebstemperaturen wird man die Korrosionsbeständigkeit der Brennstoffelemente noch verbessern wollen. Das gelingt durch. Aufbringen mehrerer Schutzschichten. Patentansprüche:Periodic table, arranged individually or in a mixture. Such fuel elements combine the good thermal conductivity and the relatively high density of uranium monocarbide as well as the dimensional stability caused by the crystal structure during temperature changes and neutron irradiation with adequate corrosion resistance to water. The protective layers can also be soldered to the sleeve of the fuel element to improve the heat transfer. This also significantly reduces the corrosion rate in the event of a leak in the sleeve, even if the uranium monocarbide has increased in volume due to the fission products after a long period of irradiation (swelling) and small cracks have appeared in the protective layer. In such cases there is still enough time left to switch off the reactor and to remove the fuel element after the radioactive fission products that have penetrated the coolant have been displayed by the control instruments, before catastrophic damage to the fuel element sets in, which results in a prolonged shutdown of the reactor. The invention is not limited to the fuel uranium monocarbide in natural or enriched form, but instead of uranium monocarbide, other fissile materials such as plutonium monocarbide and the breeding material thorium monocarbide can also be used in any mixture. Also binders, such as. B. nickel are advantageously used for the molded body. Hafnium carbide and tantalum carbide, which have too large a capture cross-section with respect to thermal neutrons, fail as a protective layer. The carbidic protective layers can contain metallic binders such as beryllium, magnesium, aluminum, silicon, titanium, vanadium, zirconium, niobium, molybdenum and bismuth, as well as nickel, iron and chromium in quantities of 1 to 50 percent by weight, preferably 5 to 15 percent by weight. In the case of the silicon carbide protective layers, silicon is advantageously added in the same percentages, as is a carbonizable binder. Carbide and silicide are applied to the shaped fuel body by known methods. The protective layer itself can be applied simultaneously with the sintering of the shaped fuel body or in a special operation. When the molded fuel body is sintered at the same time as the protective layer, a diffusion layer is formed between the two media in the most favorable manner, whereby excellent adhesion of the protective layer is achieved. Protective layers made of zirconium monocarbide and niobium monocarbide have proven particularly beneficial, both of which form mixed crystals with uranium monocarbide during sintering. Furthermore, silicides of IV. To VI. Group, preferably the V. and VI. Group of the Periodic System, with the exception of hafnium and tantalum silicide, are applied as protective layers on the fuel molding; Certain uranium silicon compounds, such as USi2 and U3Si, also provide good protection. The corrosion resistance of the fuel elements will be improved, especially for high operating temperatures. That succeeds. Application of several protective layers. Patent claims: 1. Brennstoff- und/oder Brutstoffelemente für Kernreaktoren, bestehend aus einem oder mehreren Uranmonocarbid- und/oder Plutoniummonocarbid und/oder Thoriummonocarbidformkörpern in natürlicher oder angereicherter Isotopenzusammensetzung mit einer korrosionsbeständigen und dichten Schutzhülse, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen Hülse und Formkörper eine auf dem letzteren festhaftende, vorzugsweise dünne und gegen Wasser korrosionsbeständige Schutzschicht aus Carbiden bzw. Siliziden der Elemente der1. Fuel and / or breeding material elements for nuclear reactors, consisting of one or more Uranium monocarbide and / or plutonium monocarbide and / or thorium monocarbide molded bodies in natural or enriched isotopic composition with a corrosion-resistant and tight protective sleeve, characterized in that between the sleeve and the molded body one on the the latter firmly adhering, preferably thin and water-resistant protective layer from carbides or silicides of the elements of IV. bis VI. Gruppe, vorzugsweise der IV. undIV. To VI. Group, preferably IV. And V. Gruppe des Periodischen Systems, einzeln oder im Gemisch angeordnet ist.V. Group of the Periodic Table, arranged individually or in a mixture. 2. Brennstoff- und/oder Brutstoffelemente nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Schutzschicht aus Siliziumcarbid im Gemisch mit Silizium besteht.2. fuel and / or breeding material elements according to claim 1, characterized in that the Protective layer consists of silicon carbide mixed with silicon. 3. Brennstoff- und/oder Brutstoffelemente nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß den Carbiden bzw. Siliziden metallische Bindemittel, z. B. Eisen, Nickel, Chrom, Beryllium, Aluminium, Titan, Vanadin, Zirkon, Niob, Molybdän, Silizium und Wismut, in Mengen zwischen 1 bis 50 Gewichtsprozent, vorzugsweise 5 bis 15 Gewichtsprozent, zugesetzt sind.3. fuel and / or breeding material elements according to claims 1 and 2, characterized in that that the carbides or silicides metallic binders such. B. iron, nickel, chromium, beryllium, Aluminum, titanium, vanadium, zirconium, niobium, molybdenum, silicon and bismuth, in amounts between 1 to 50 percent by weight, preferably 5 to 15 percent by weight, are added. 4. Brennstoff- und/oder Brutstoffelemente nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Schutzschicht aus mehreren Schichten besteht.4. fuel and / or breeding material elements according to claims 1 to 3, characterized in that that the protective layer consists of several layers. In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 015 952;
britische Patentschrift Nr. 778 881.Considered publications:
German Auslegeschrift No. 1 015 952;
British Patent No. 778 881. ® 909 507/466 4.59® 909 507/466 4.59
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