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DE102006057198A1 - Method for tempering fuel cell, involves using exothermy of hydrogenation reaction of metallic component with hydrogen for heating fuel cell under formation of metallic hydride - Google Patents

Method for tempering fuel cell, involves using exothermy of hydrogenation reaction of metallic component with hydrogen for heating fuel cell under formation of metallic hydride Download PDF

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DE102006057198A1
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DE
Germany
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fuel cell
hydrogen
metal component
metal hydride
temperature
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Withdrawn
Application number
DE102006057198A
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German (de)
Inventor
Eva Schießwohl
Oliver Berger
Martin Thomas
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Volkswagen AG
Original Assignee
Volkswagen AG
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Filing date
Publication date
Application filed by Volkswagen AG filed Critical Volkswagen AG
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Temperierung einer Brennstoffzelle (10) sowie eine Brennstoffzellenanordnung mit einer entsprechenden Temperiereinrichtung. Es ist vorgesehen, dass eine Exothermie einer Hydrierungsreaktion zumindest einer Metallkomponente (14) mit Wasserstoff unter Bildung eines Metallhydrids (14') zur Erwärmung der Brennstoffzelle (10) genutzt wird und/oder eine Endothermie einer Dehydrierungsreaktion des Metallhydrids (14') unter Bildung der zumindest einen Metallkomponente (14) und Wasserstoff zur Kühlung der Brennstoffzelle (10) genutzt wird.The invention relates to a method for controlling the temperature of a fuel cell (10) and to a fuel cell arrangement with a corresponding tempering device. It is envisaged that an exotherm of a hydrogenation reaction of at least one metal component (14) with hydrogen to form a metal hydride (14 ') is used to heat the fuel cell (10) and / or an endotherm of a dehydrogenation reaction of the metal hydride (14') to form the at least one metal component (14) and hydrogen for cooling the fuel cell (10) is used.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Temperierung einer Brennstoffzelle sowie eine Brennstoffzellenanordnung mit einer Brennstoffzelle und einer entsprechenden Temperiereinrichtung.The The invention relates to a method for controlling the temperature of a fuel cell and a fuel cell assembly with a fuel cell and a corresponding tempering device.

Brennstoffzellen nutzen die chemische Umsetzung von Wasserstoff und Sauerstoff zu Wasser, um elektrische Energie zu erzeugen. Hierfür enthalten Brennstoffzellen als Kernkomponente – die so genannte Membran-Elektroden-Einheit (MEA für membrane electrode assembly), die einen Verbund aus einer protonenleitenden Membran und jeweils einer beidseitig an der Membran angeordneten Elektrode darstellt. Die Elektroden weisen eine katalytische Schicht auf, die entweder auf einem gasdurchlässigen Substrat aufgebracht ist oder direkt auf der Membran. Im Betrieb der Brennstoffzelle wird Wasserstoff H2 oder ein wasserstoffhaltiges Gasgemisch der Anode zugeführt, wo eine elektrochemische Oxidation des Wasserstoffs zu H+ unter Abgabe von Elektronen stattfindet. Über die Membran, welche die Reaktionsräume gasdicht voneinander trennt und elektrisch isoliert, erfolgt ein (wassergebundener oder wasserfreier) Transport der Protonen H+ aus dem Anodenraum in den Kathodenraum im Wege der Diffusion. Die an der Anode bereitgestellten Elektronen werden über eine elektrische Leitung der Kathode zugeleitet. Der Kathode wird ferner Sauerstoff oder ein sauerstoffhaltiges Gasgemisch zugeführt, so dass eine Reduktion von Sauerstoff zu O2- unter Aufnahme der Elektronen stattfindet. Gleichzeitig reagieren im Kathodenraum diese Sauerstoffanionen mit den Protonen unter Entstehung von Wasser. In der Regel umfasst eine Brennstoffzelle eine Vielzahl von Membran-Elektroden-Einheiten in Stapeln (Stacks), wobei üblicherweise außen an den Elektroden jeweils eine poröse Gasdiffusionsschicht zur homogenen Zufuhr der Reaktionsgase zu den Elektroden angeordnet ist. Durch die direkte Umsetzung chemischer in elektrische Energie erzielen Brennstoffzellen gegenüber anderen Generatoren aufgrund der Umgehung des Carnot-Faktors einen verbesserten Wirkungsgrad.Fuel cells use the chemical transformation of hydrogen and oxygen into water to generate electrical energy. For this purpose, fuel cells contain as the core component - the so-called membrane electrode assembly (MEA) for membrane electrode assembly, which represents a composite of a proton-conducting membrane and in each case an electrode disposed on both sides of the membrane. The electrodes have a catalytic layer, which is applied either on a gas-permeable substrate or directly on the membrane. During operation of the fuel cell, hydrogen H 2 or a hydrogen-containing gas mixture is fed to the anode, where an electrochemical oxidation of the hydrogen to H + takes place with the release of electrons. Via the membrane, which separates the reaction spaces gas-tight from each other and electrically isolated, takes place (water-bound or anhydrous) transport of the protons H + from the anode compartment into the cathode compartment by way of diffusion. The electrons provided at the anode are supplied to the cathode via an electrical line. The cathode is further supplied with oxygen or an oxygen-containing gas mixture, so that a reduction of oxygen to O 2- taking place of the electrons takes place. At the same time, these oxygen anions in the cathode compartment react with the protons to form water. As a rule, a fuel cell comprises a multiplicity of membrane-electrode units in stacks, wherein a porous gas diffusion layer for the homogeneous supply of the reaction gases to the electrodes is usually arranged on the outside of each of the electrodes. The direct conversion of chemical into electrical energy fuel cells achieve over other generators due to the circumvention of the Carnot factor improved efficiency.

Die derzeit am weitesten entwickelte Brennstoffzellentechnologie basiert auf Polymer-Elektrolyt-Membranen (PEM), bei denen die Membran selbst aus einem Polyelektrolyt besteht. Die verbreiteteste PEM ist eine Membran aus sulfoniertem Polytetrafluorethylen (Handelsname: Nafion®). Die elektrolytische Leitung findet dabei über hydratisierte Protonen statt, weshalb für die Protonenleitfähigkeit das Vorhandensein von flüssigem Wasser Bedingung ist und die Betriebstemperatur derartiger Zellen bei Normdruck auf unter 100°C limitiert ist. Ferner ist im Betrieb der PEM-Brennstoffzelle ein Anfeuchten der Betriebsgase erforderlich, was einen hohen Systemaufwand bedeutet.Currently, the most advanced fuel cell technology is based on polymer electrolyte membranes (PEMs), where the membrane itself consists of a polyelectrolyte. The most widespread PEM is a membrane made of sulfonated polytetrafluoroethylene (trade name: Nafion ®). The electrolytic conduction takes place via hydrated protons, which is why the presence of liquid water is a prerequisite for the proton conductivity and the operating temperature of such cells is limited to below 100 ° C. under standard pressure. Furthermore, during operation of the PEM fuel cell moistening of the operating gases is required, which means a high system cost.

Zur Überwindung dieser Probleme sind Hochtemperatur-PEM-Brennstoffzellen entwickelt worden, die bei Betriebstemperaturen von 120 bis 180°C arbeiten und die keine oder nur geringe Befeuchtung erfordern. Die elektrolytische Leitfähigkeit der in diesen Brennstoffzellen der zweiten Generation eingesetzten Membranen basiert auf flüssigen, durch elektrostatische Komplexbindung an das Polymergerüst gebundenen Elektrolyten, insbesondere Säuren oder Basen, die auch bei vollständiger Trockenheit der Membran oberhalb des Siedepunktes von Wasser die Protonen leitfähigkeit gewährleisten. Beispielsweise sind Hochtemperaturmembrane aus Polybenzimidazol (PBI) bekannt, die mit Säuren, wie etwa Trifluoressigsäure, Phosphorsäure und anderen, komplexiert werden.To overcome of these problems, high-temperature PEM fuel cells have been developed which operate at operating temperatures of 120 to 180 ° C and the no or only require low humidification. The electrolytic conductivity of the membranes used in these second generation fuel cells based on liquid, through electrostatic complex bond bonded to the polymer backbone Electrolytes, especially acids or bases, which are also more complete Dryness of the membrane above the boiling point of the water Proton conductivity guarantee. For example are high-temperature polybenzimidazole (PBI) membranes known those with acids, such as trifluoroacetic acid, phosphoric acid and others, be complexed.

Sowohl Niedertemperatur-PEM-Brennstoffzellen als auch Hochtemperatur-PEM-Brennstoffzellen (kurz: HTM-Brennstoffzellen) weisen damit Temperaturfenster auf, innerhalb derer optimale Wirkungsgrade vorliegen. Normalerweise erzeugt die in der Brennstoffzelle während des Betriebs ablaufende Reaktion ausreichend Wärme, um das System auf entsprechende Temperaturen zu bringen. Gerade bei dem Einsatz der Brennstoffzelle in Traktionssystemen von Kraftfahrzeugen kann jedoch, insbesondere bei niedrigen Außentemperaturen, dieser Selbsterwärmungsvorgang eine gewisse Zeit dauern, was zu einem eingeschränkten Betrieb in Startphase führt. Dieses Problem ist bei sehr niedrigen Umgebungstemperaturen unterhalb 0°C besonders gravierend, da in diesem Fall neben der reduzierten Leitfähigkeit der Membran auch Vereisungserscheinungen hinzukommen können. Bei der Anwendung von Brennstoffzelle für den Kraftfahrzeugsantrieb ist ein schnelles Erreichen der Betriebstemperatur bei Umgebungstemperaturen idealerweise bis zu -40°C erforderlich. Andererseits müssen Brennstoffzellen und zugehörige Systemkomponenten bei Überschreiten einer Grenztemperatur gekühlt werden, um irreversible Schädigungen zu verhindern. Hierfür ist üblicherweise im Brennstoffzellensystem ein Kühlkreislauf mit Kühler und Kühlmittel vorgesehen.Either Low temperature PEM fuel cells as well as high temperature PEM fuel cells (short: HTM fuel cells) thus have temperature windows, within which optimum efficiencies exist. Usually generates the reaction occurring in the fuel cell during operation enough heat, to bring the system to appropriate temperatures. Just in the use of the fuel cell in traction systems of motor vehicles However, especially at low outside temperatures, this self-heating process take some time, resulting in limited startup operation leads. This Problem is especially at very low ambient temperatures below 0 ° C serious, because in this case, in addition to the reduced conductivity of the Membrane also icing phenomena may be added. at the application of fuel cell for the motor vehicle drive is a fast reaching the operating temperature at ambient temperatures ideally up to -40 ° C required. On the other hand Fuel cells and related System components when exceeding one Limit temperature cooled become irreversible damage to prevent. Therefor is usually in the fuel cell system a cooling circuit with cooler and coolant intended.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und eine Vorrichtung bereitzustellen, mit denen eine schnelle, zuverlässige und möglichst kosteneffiziente Temperierung von Brennstoffzellen, insbesondere bei Einsatz im Kraftfahrzeugbereich, möglich ist.Of the Invention is based on the object, a method and an apparatus to provide a fast, reliable and most cost-effective temperature control of fuel cells, especially when used in the automotive sector, is possible.

Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren zur Temperierung einer Brennstoffzelle sowie einer Brennstoffzellenanordnung mit den Merkmalen der unabhängigen Ansprüche gelöst. Erfindungsgemäß wird die Reaktionsenthalpie einer Hydrierungs- oder Dehydrierungsreaktion einer Metallkomponente genutzt, um eine Aufheizung bzw. eine Kühlung der Brennstoffzelle zu bewirken. Gemäß dem Verfahren wird eine Exothermie der Hydrierungsreaktion zumindest einer Metallkomponente mit Wasserstoff unter Bildung eines Metallhydrids zur Erwärmung der Brennstoffzelle genutzt. Auf diese Weise kann durch Nutzung der freiwerdenden Reaktionswärme ein schnelles Aufheizen der Brennstoffzelle, insbesondere nach einem Start der Brennstoffzelle bzw. eines durch diese angetriebenen Kraftfahrzeugs, erzielt werden. Zusätzlich oder alternativ bietet das System die Möglichkeit, eine Endothermie einer Dehydrierungsreaktion des (durch die Hydrierungsreaktion gebildeten) Metallhydrids unter Bildung der zumindest einen Metallkomponente und Wasserstoff zur Kühlung der Brennstoffzelle zu nutzen. Auf diese Weise kann ein und dasselbe System, nämlich die reversible Hydrierung der Metallkomponente, in Form eines geschlossenen Systems eingesetzt werden, um sowohl eine Erwärmung als auch eine Kühlung der Brennstoffzelle zu erzielen.This object is achieved by a method for controlling the temperature of a fuel cell and a fuel cell assembly with the features of the independent claims. According to the invention, the reaction enthalpy of a hydrogenation or dehydrogenation reaction of a metal component is used to effect heating or cooling of the fuel cell. According to the procedure For example, an exotherm of the hydrogenation reaction of at least one metal component with hydrogen to form a metal hydride is used to heat the fuel cell. In this way, by using the released heat of reaction, a rapid heating of the fuel cell, in particular after a start of the fuel cell or a motor vehicle driven by this, can be achieved. Additionally or alternatively, the system provides the ability to utilize endothermic dehydrogenation reaction of the metal hydride (formed by the hydrogenation reaction) to form the at least one metal component and hydrogen to cool the fuel cell. In this way, one and the same system, namely the reversible hydrogenation of the metal component, can be used in the form of a closed system to achieve both heating and cooling of the fuel cell.

Die erfindungsgemäße Brennstoffzellenanordnung weist neben der Brennstoffzelle eine Temperiereinrichtung zur Temperierung der Brennstoffzelle auf. Die Temperiereinrichtung umfasst einen thermisch mit der Brennstoffzelle gekoppelten Zwischenspeicher, der die zumindest eine reversibel hydrierbare Metallkomponente enthält. Der Zwischenspeicher ist mit einem Wasserstofftank verbunden, bei dem es sich vorzugsweise um den die Brennstoffzelle versorgenden Wasserstofftank handelt. Dabei kann der Wasserstofftank ebenfalls ein Metallhydridspeicher sein, ein Flüssigwasserstofftank, ein Druckwasserstofftank oder ein Hybridspeicher als Kombination aus beidem, das heißt ein unter Druck stehender Metallhydridspeicher. Die zumindest eine Metallkomponente ist so gewählt, dass sie mit Wasserstoff in einer exothermen Hydrierungsreaktion ein Metallhydrid bildet und das Metallhydrid in einer endothermen Dehydrierungsreaktion die zumindest eine Metallkomponente und Wasserstoff bildet. Derartige wasserstoffspeichernde Systeme sind bekannt und umfassen beispielsweise Hydride der Alkali- oder Erdalkalimetalle, wie LiH, oder komplexe Hydrate, wie AlBH4, LiBH4 oder NaBH4, oder auch Mischungen von solchen.The fuel cell assembly according to the invention has, in addition to the fuel cell, a tempering device for controlling the temperature of the fuel cell. The tempering device comprises a buffer which is thermally coupled to the fuel cell and which contains the at least one reversibly hydrogenatable metal component. The buffer is connected to a hydrogen tank, which is preferably the fuel tank supplying the hydrogen tank. In this case, the hydrogen tank may also be a metal hydride storage, a liquid hydrogen tank, a pressurized hydrogen tank or a hybrid storage as a combination of both, that is, a pressurized metal hydride storage. The at least one metal component is selected to form a metal hydride with hydrogen in an exothermic hydrogenation reaction and the metal hydride forms the at least one metal component and hydrogen in an endothermic dehydrogenation reaction. Such hydrogen storage systems are known and include, for example, hydrides of alkali or alkaline earth metals, such as LiH, or complex hydrates, such as AlBH 4 , LiBH 4 or NaBH 4 , or mixtures thereof.

Das erfindungsgemäße Verfahren und die erfindungsgemäße Vorrichtung kann sowohl für konventionelle PEM-Brennstoffzellen (z.B. mit Nafion®-Membranen) als auch für HTM-Brennstoffzellen (z.B. mit PBI-Membranen) eingesetzt werden. In diesem Sinne umfasst vorliegend der Begriff 'Brennstoffzelle' beide Systeme. Ferner versteht sich der Begriff 'Brennstoffzelle' in der Regel als ein Brennstoffzellenstapel aus einer Vielzahl von Membran-Elektroden-Einheiten (MEA).The inventive method and the inventive device can be used both for conventional PEM fuel cells (for example, Nafion ® membranes) and for HTM fuel cells (for example, PBI membranes). In this sense, the term 'fuel cell' herein includes both systems. Further, the term 'fuel cell' is typically understood to be a fuel cell stack of a plurality of membrane-electrode assemblies (MEA).

In bevorzugter Ausgestaltung der Erfindung wird die exotherme und/oder endotherme Reaktionsenthalpie über ein Kühlmittel transportiert, das die thermische Kopplung zwischen Zwischenspeicher und Brennstoffzelle darstellt und in einem Kühlkreis zirkuliert, in welchen der Zwischenspeicher und die Brennstoffzelle eingebunden sind und welcher einen zwischen dem Zwischenspeicher und der Brennstoffzelle angeordneten Wärmetauscher umfasst. Zudem kann noch ein Kühler im Kühlkreis vorgesehen sein.In Preferred embodiment of the invention, the exothermic and / or endothermic enthalpy of reaction a coolant transported, the thermal coupling between cache and Fuel cell and circulates in a cooling circuit, in which the buffer and the fuel cell are integrated and which one between the buffer and the fuel cell arranged heat exchanger includes. In addition, still a cooler in the cooling circuit be provided.

Mit Vorteil wird die Erwärmung der Brennstoffzelle unter Ausnutzung der freiwerdenden Wärme der Hydrierungsreaktion so lange durchgeführt, bis die Brennstoffzelle zumindest ihre minimale Betriebstemperatur erreicht hat, das heißt eine Grenztemperatur, oberhalb welcher eine signifikante Leistung der Brennstoffzelle vorliegt. Bevorzugt wird die erfindungsgemäße Erwärmung jedoch so lange aufrechterhalten, bis die Brennstoffzelle ihre optimale Betriebtemperatur erreicht hat, das heißt die Temperatur, bei der ein optimaler Wirkungsgrad vorliegt. Ist die Brennstoffzelle erst einmal in Betrieb, erzeugt sie selbst genügend Wärme, so dass weitere Heizmaßnahmen in der Regel nicht notwendig sind. Im Gegenteil, kann es sogar erforderlich werden, die Brennstoffzelle zu kühlen, um Schädigungen der MEA, insbesondere der Membran, zu vermeiden. Bevorzugt wird die erfindungsgemäße Kühlung der Brennstoffzelle unter Ausnutzung des Wärmeverbrauchs der Dehydrierungsreaktion spätestens dann gestartet, wenn die Brennstoffzelle eine maximal zulässige Betriebtemperatur erreicht hat, vorzugsweise etwas eher.With Advantage is the warming the fuel cell taking advantage of the heat released Hydrogenation reaction carried out until the fuel cell at least has reached its minimum operating temperature, that is one Limit temperature, above which a significant performance of Fuel cell is present. However, the heating according to the invention is preferred maintained until the fuel cell reaches its optimum operating temperature has reached, that is the temperature at which optimum efficiency is present. Is the Fuel cell once in operation, it generates enough heat itself, so that further heating measures usually are not necessary. On the contrary, it may even be necessary be to cool the fuel cell for damages the MEA, in particular the membrane to avoid. It is preferred the cooling of the fuel cell according to the invention taking advantage of the heat consumption the dehydration reaction at the latest then started when the fuel cell has a maximum allowable operating temperature has reached, preferably a little earlier.

Um die Hydrierungsreaktion der zumindest einen Metallkomponente zu beschleunigen, wird sie bevorzugt bei Überdruck durchgeführt. Dabei wird die Reaktion insbesondere bei einem Überdruck durchgeführt, der einem Systemdruck der Brennstoffzelle und/oder dem Wasserstofftank entspricht. Soweit dies nicht möglich ist, werden Druckminderer oder -regler in dem Wasserstoffleitungssystem vorgesehen, welches den Wasserstofftank, den Speicher für die Metallkomponente sowie die Brennstoffzelle miteinander verbindet.Around the hydrogenation reaction of the at least one metal component accelerate, it is preferably carried out at overpressure. there the reaction is carried out in particular at an overpressure, the a system pressure of the fuel cell and / or the hydrogen tank equivalent. As far as this is not possible is pressure reducer or regulator in the hydrogen piping system provided, which is the hydrogen tank, the storage for the metal component as well as connecting the fuel cell.

Um bei jedem Systemstart die Heizkapazität der Metallkomponente bereitzustellen, ist ferner vorgesehen, vor Abschalten der Brennstoffzelle die Dehydrierungsreaktion des Metallhydrids unter Rückbildung der zumindest einen Metallkomponente durchzuführen.Around to provide the heating capacity of the metal component at each system start, is also provided, before switching off the fuel cell, the dehydrogenation reaction of the metal hydride under recovery to perform the at least one metal component.

Weitere bevorzugte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den übrigen, in den Unteransprüchen genannten Merkmalen.Further preferred embodiments of the invention will become apparent from the others, in the subclaims mentioned features.

Die Erfindung wird nachfolgend in Ausführungsbeispielen anhand der zugehörigen Zeichnungen erläutert. Es zeigen:The Invention will be described below in embodiments with reference to FIG associated Drawings explained. Show it:

1 Stoff- und Wärmeflüsse des erfindungsgemäßen Systems während der Heizung einer Brennstoffzelle, 1 Substance and heat fluxes of the invent system according to the invention during the heating of a fuel cell,

2 Stoff- und Wärmeflüsse des erfindungsgemäßen Systems während der Kühlung einer Brennstoffzelle und 2 Material and heat fluxes of the system according to the invention during the cooling of a fuel cell and

3 Blockschaltbild einer Brennstoffzellenanordnung gemäß einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung. 3 Block diagram of a fuel cell assembly according to a preferred embodiment of the invention.

1 zeigt die Stoffflüsse von Wasserstoff H2, Sauerstoff O2 und Wasser H2O sowie die Wärmeflüsse Q während der Erwärmung einer Brennstoffzelle 10, die in der Regel ein Brennstoffzellenstapel mit einer Vielzahl von MEA ist. Die Versorgung der Brennstoffzelle 10 mit Wasserstoff H2 als Brennstoff erfolgt über einen Wasserstofftank 12, bei dem es sich etwa um einen Flüssigwasserstofftank handeln kann, einen Druckwasserstofftank oder einen Hybridspeicher. Alternativ kann der Wasserstofftank 12 auch ein Speicher sein, in dem ein H2-speichernder Feststoff vorliegt, der Wasserstoff in Abhängigkeit von einem Druck freisetzt, beispielsweise ein Metallhydrid oder eine System mehrerer Metallhydride bildet. Schließlich kann der Tank 12 auch ein integrierter Hybridspeicher sein, bei dem das Metallhydrid unter Druck vorliegt. Der Brennstoffzelle 10 wird neben dem anodenseitig zugeführten H2 auf Seite der Kathode Sauerstoff O2 zugeführt. Der Sauerstoff kann sowohl in Reinform oder in bevorzugter Ausführung als Luft eingesetzt werden. Im Betrieb der Brennstoffzelle 10 wird aus der Reaktion von Wasserstoff und Sauerstoff Produktwasser H2O gebildet und elektrische Energie in Form einer elektrischen Leistung P bereitgestellt. 1 shows the substance flows of hydrogen H 2 , oxygen O 2 and water H 2 O and the heat fluxes Q during the heating of a fuel cell 10 which is typically a fuel cell stack with a variety of MEAs. The supply of the fuel cell 10 with hydrogen H 2 as fuel via a hydrogen tank 12 , which may be, for example, a liquid hydrogen tank, a pressurized hydrogen tank or a hybrid storage. Alternatively, the hydrogen tank 12 also be a reservoir in which there is an H 2 -saving solid which releases hydrogen as a function of pressure, for example forms a metal hydride or a system of more than one metal hydride. Finally, the tank can 12 also be an integrated hybrid storage in which the metal hydride is under pressure. The fuel cell 10 In addition to the anode side supplied H 2 on the side of the cathode oxygen O 2 is supplied. The oxygen can be used both in pure form or in a preferred embodiment as air. In operation of the fuel cell 10 is formed from the reaction of hydrogen and oxygen product water H 2 O and electrical energy provided in the form of an electric power P.

Im in 1 dargestellten Fall liegt die Temperatur der Brennstoffzelle 10 unterhalb einer unteren Temperaturschwelle T min, bei der es sich beispielsweise um eine Temperaturgrenze handelt, unterhalb der nur eine deutlich eingeschränkte Leistungsfähigkeit vorliegt. Um die Brennstoffzelle 10 auf ihre erforderliche Betriebtemperatur aufzuheizen, ist ein H2-speicherndes Material vorgesehen, das in seinem unbeladenen und mit 14 bezeichneten Zustand vorliegt und in der Lage ist, Wasserstoff H2 reversibel und unter Wärmefreisetzung (also exotherm) als Hydrid zu speichern. Bei dem H2-speichernden Material 14 kann es sich um eine oder mehrere im Stand der Technik bekannte Verbindung handeln, zu denen niedere und komplexe Metallhydrate zählen. Zum Zweck der Erwärmung der Brennstoffzelle 10 wird das H2-speichernde Material 14 mit Wasserstoff beaufschlagt, welcher aus dem Wasserstofftank 12 zugeführt wird. Infolge der Hydridbildung durch das H2-speichernde Material 14 wird eine Wärmemenge Q freigesetzt, die an ein Kühlmittel 16 weitergegeben wird, das sich dabei erwärmt. Das erwärmte Kühlmittel 16 wird wiederum der Brennstoffzelle 10 zugeführt, wodurch diese sich aufheizt. Bei dem Kühlmittel 16 kann es sich beispielsweise um reines Wasser handeln oder um ein mit Additiven versetztes Kühlmittel. Dieser Heizvorgang wird so lange aufrechterhalten, bis die untere Temperaturschwelle T_min erreicht oder überschritten ist. Dann wird die Beladung des H2-speichernden Materials 14 beendet und die Brennstoffzelle 10 entsprechend ihrer Leistungsanforderung betrieben, wobei der Brennstoffzellenstapel 10 durch exotherme Prozesse ebenfalls Wärme erzeugt, die wiederum an das Kühlmittel 16 abgegeben wird. Im Standardbetrieb der Brennstoffzelle 10 erfolgt bevorzugt eine konventionelle Kühlung allein durch das Kühlmittel 16 in Verbindung mit einem herkömmlichen Kühler (s. 3), ohne dass auf das H2-speichernde Material 14 zurückgegriffen wird.Im in 1 the case shown is the temperature of the fuel cell 10 below a lower temperature threshold T min, which is, for example, a temperature limit below which there is only a clearly limited efficiency. To the fuel cell 10 To heat up to their required operating temperature, a H 2 -stützendes material is provided in its unloaded and with 14 is present state and is able to store hydrogen H 2 reversibly and with heat release (ie exothermic) as a hydride. In the H 2 storing material 14 it may be one or more compounds known in the art, including lower and complex metal hydrates. For the purpose of heating the fuel cell 10 becomes the H 2 -storing material 14 supplied with hydrogen, which from the hydrogen tank 12 is supplied. As a result of hydride formation by the H 2 -saving material 14 a quantity of heat Q is released, which is transferred to a coolant 16 is passed, which heats up. The heated coolant 16 will turn the fuel cell 10 fed, causing it to heat up. For the coolant 16 For example, it may be pure water or a coolant mixed with additives. This heating process is maintained until the lower temperature threshold T_min is reached or exceeded. Then the loading of the H 2 -saving material 14 finished and the fuel cell 10 operated according to their power requirement, wherein the fuel cell stack 10 Heat is also generated by exothermic processes, which in turn are transferred to the coolant 16 is delivered. In standard operation of the fuel cell 10 Preferably, a conventional cooling takes place solely by the coolant 16 in conjunction with a conventional cooler (s. 3 ), without affecting the H 2 -stichernde material 14 is used.

Um im Betrieb der Brennstoffzelle 10 diese und auch die Systemkomponenten vor Schäden wegen Überhitzung zu schützen aber auch um sie in einem leistungsoptimierten Temperaturfenster zu halten, kann bei Überschreitung einer oberen Temperaturschwelle T_max eine weitergehende Kühlung der Brennstoffzelle 10 erforderlich werden. Die Grenztemperatur T_max ist von dem eingesetzten Brennstoffzellentyp abhängig und liegt bei PEM-Brennstoffzellen in einem Bereich zwischen 80 und 160°C. Wenn diese Temperatur erreicht ist, muss die Wärme abgeführt werden. Diese Situation ist in 2 dargestellt. Im Unterschied zuIn order to operate the fuel cell 10 To protect these and also the system components from damage due to overheating, but also to keep them in a performance-optimized temperature window, can continue cooling of the fuel cell when an upper temperature threshold T_max is exceeded 10 be required. The limit temperature T_max depends on the type of fuel cell used and, in the case of PEM fuel cells, ranges between 80 and 160 ° C. When this temperature is reached, the heat must be dissipated. This situation is in 2 shown. In contrast to

1 wird nun zur Kühlung der Brennstoffzelle 10 eine Wärmemenge Q über das Kühlmittel 16 von der Brennstoffzelle 10 abtransportiert und dem H2-speichernden Material zugeführt, das hier – infolge seiner Hydrierungsreaktion gemäß 1 – in seinem H2-beladenen Zustand als Metallhydrid vorliegt, der durch 14' bezeichnet ist. Das beladene H2-speichernden Material 14' reagiert bei Erwärmung wieder in seinen unbeladenen Zustand 14 zurück, wobei einerseits H2 freigesetzt wird, das dem Wasserstofftank 12 und/oder der Brennstoffzelle 10 zugeführt wird. Andererseits verläuft diese Dehydrierungsreaktion endotherm, das heißt unter Entzug der Wärmemenge Q, die dem Kühlmittel entzogen wird, das somit abkühlt und der Brennstoffzelle 10 zur Kühlung zugeführt wird. 1 will now be used to cool the fuel cell 10 a heat quantity Q via the coolant 16 from the fuel cell 10 transported away and fed to the H 2 -stichernden material here - as a result of its hydrogenation reaction according to 1 - Is present in its H 2 -loaded state as a metal hydride, by 14 ' is designated. The loaded H 2-storing material 14 ' Reacts when heated again in its unloaded state 14 back, where on the one hand H 2 is released, which is the hydrogen tank 12 and / or the fuel cell 10 is supplied. On the other hand, this dehydrogenation reaction is endothermic, that is, with the removal of the amount of heat Q, which is withdrawn from the coolant, which thus cools and the fuel cell 10 is supplied for cooling.

3 zeigt in einer Blockdarstellung eine insgesamt mit 100 bezeichnete Brennstoffzellenanordnung gemäß der vorliegenden Erfindung. Im vorliegend dargestellten Beispiel ist die Brennstoffzelle 10 in ein Traktionssystem eines nicht dargestellten Kraftfahrzeugs integriert und bewirkt somit allein oder unterstützend den Fahrzeugantrieb. Die Brennstoffzellenanordnung 100 umfasst die Brennstoffzelle 10, den Wasserstofftank 12 sowie einen Speicher 18, der das unbeladene und/oder beladene H2-speichernde Material 14, 14' enthält. Diese Komponenten 10, 12, 18 sind über ein Wasserstoffleitungssystem 20 miteinander verbunden. 3 shows in a block diagram a total with 100 designated fuel cell assembly according to the present invention. In the example shown here, the fuel cell 10 integrated into a traction system of a motor vehicle, not shown, and thus causes alone or support the vehicle drive. The fuel cell assembly 100 includes the fuel cell 10 , the hydrogen tank 12 as well as a memory 18 containing the unloaded and / or loaded H 2 storing material 14 . 14 ' contains. These components 10 . 12 . 18 are via a hydrogen pipe system 20 With connected to each other.

In dem Wasserstoffleitungssystem 20 sind ein oder mehrere Druckminderer 22, 24, 26 vorgesehen. Um die Beladungszeit des H2-speichernden Materials 14 mit Wasserstoff möglichst kurz zu halten, wird der Speicher 18 im Heizungsbetrieb mit einem Überdruck beaufschlagt, der zwischen 0,1 und 100 bar liegen kann. Es bietet sich in diesem Zusammenhang an, den Druck entsprechend dem Systemvordruck zu wählen, so dass in diesem Fall nur ein in dem Wasserstoffleitungssystem 20 angeordneter Druckminderer 22 erforderlich ist und damit die Systemschaltung besonders einfach wird. In bevorzugter Ausführung wird jedoch mit zunehmenden Beladungsgrad des Materials 14 der Beladungsdruck erhöht, wobei auch die freigesetzte Wärmemenge steigt. Hierfür wird neben dem ersten Druckminderer 22 ein zweiter Druckminderer 24 eingebaut.In the hydrogen pipe system 20 are one or more reducers 22 . 24 . 26 intended. To the loading time of the H 2 -stichernden material 14 to keep hydrogen as short as possible, is the memory 18 In heating mode, an overpressure is applied, which can be between 0.1 and 100 bar. It is advisable in this context, to choose the pressure according to the system form, so that in this case only one in the hydrogen piping system 20 arranged pressure reducer 22 is required and thus the system circuit is particularly easy. In a preferred embodiment, however, with increasing loading of the material 14 increases the loading pressure, whereby the amount of heat released increases. For this purpose, in addition to the first pressure reducer 22 a second pressure reducer 24 built-in.

Nach einer weiteren vorteilhaften Ausführung ist ein weiterer Druckminderer 26 in einer Beipassleitung vorgesehen, der im Kühlungsmodus des Materials 14, 14', das heißt bei seiner Dehydrierungsreaktion bzw. Entladung, den sich einstellenden Desorptionsdruck regelt. Da der freigesetzte Wasserstoff dem System 10, 12 zugeführt wird, ist der Aufbau eines Druckniveaus erforderlich, das zumindest dem Brennstoffzellenvordruck entspricht. Reicht der sich im Speicher 18 aufbauende Druck nicht aus, ist es auch möglich, den freigesetzten Wasserstoff in einer Rezirkulationsstrecke einzuspeisen und über einen Rezirkulationsverdichter bzw. über eine oder mehrere Rezirkulationsdüsen der Brennstoffzelle 10 zuzuführen.According to a further advantageous embodiment, another pressure reducer 26 provided in a bypass line, in the cooling mode of the material 14 . 14 ' That is, in its dehydration reaction or discharge, which regulates adjusting desorption pressure. Because the released hydrogen is the system 10 . 12 is supplied, the construction of a pressure level is required, which corresponds at least to the fuel cell form. Is enough in the memory 18 If pressure builds up, it is also possible to feed the released hydrogen in a recirculation section and via a recirculation compressor or via one or more recirculation nozzles of the fuel cell 10 supply.

Die Brennstoffzellenanordnung 100 umfasst ferner einen Kühlkreis 28, in dem der Speicher 18 sowie die Brennstoffzelle 10 eingebunden sind und der ein Leitungssystem 30 umfasst, in dem das Kühlmittel 16 durch eine nicht dargestellte elektrisch oder mechanisch betriebene Pumpe gefördert wird. Zur Wärmeübertragung ist zwischen dem Speicher 18 und der Brennstoffzelle 10 ein Wärmetauscher 32 angeordnet, der einen Wärmeaustausch des Kühlmittels 16 mit dem Speicher 18 bzw. der Brennstoffzelle 10 herstellt. Ferner ist stromab der Brennstoffzelle 10 ein konventioneller Kühler 34 im Leitungssystem 30 des Kühlkreises 22 vorgesehen, der vorzugsweise über Luftkühlung eine Temperatursenkung des im Betrieb der Brennstoffzelle 10 erwärmten Kühlmittels 16 vornimmt. Der Kühler 34 kann – wie oben dargestellt – alternativ oder zusätzlich zur Kühlung über das H2-speichernde Material 14, 14' eingesetzt werden. Diese zusätzliche Kühlmöglichkeit ist auch deshalb sinnvoll, da die Kühlkapazität des H2-speichernden Materials 14, 14' bei vollständiger Entladung erschöpft ist und eine kontinuierliche Wärmeabführung vom Brennstoffzellenstapel 10 im Betrieb wünschenswert ist.The fuel cell assembly 100 further comprises a cooling circuit 28 in which the store 18 as well as the fuel cell 10 are involved and the one management system 30 includes, in which the coolant 16 is conveyed by an electrically or mechanically operated pump, not shown. For heat transfer is between the memory 18 and the fuel cell 10 a heat exchanger 32 arranged, the heat exchange of the coolant 16 with the memory 18 or the fuel cell 10 manufactures. Further, downstream of the fuel cell 10 a conventional cooler 34 in the pipe system 30 of the cooling circuit 22 provided, preferably via air cooling, a temperature reduction of the operation of the fuel cell 10 heated coolant 16 performs. The cooler 34 can - as shown above - alternatively or additionally to the cooling over the H 2 -stichernde material 14 . 14 ' be used. This additional cooling option is also useful because the cooling capacity of the H 2- storing material 14 . 14 ' is exhausted when fully discharged and a continuous heat dissipation from the fuel cell stack 10 in operation is desirable.

Die Menge und Art des H2-speichernden Materials 14 sollten so ausgelegt sein, dass es im Temperaturbereich von -40 bis +40°C mit Wasserstoff beladen werden kann und dabei die entsprechend benötigte Wärme abgibt, um das System auf die jeweils gewünschte Temperatur aufzuheizen, insbesondere auf einen Temperaturbereich, in dem ausreichende Leistung zur Verfügung steht, vorzugsweise eine optimale Leistung. Derartige Materialien sind im Stand der Technik hinlänglich bekannt.The amount and type of H 2 -storing material 14 should be designed so that it can be charged in the temperature range of -40 to + 40 ° C with hydrogen and emits the heat required in order to heat the system to the desired temperature, in particular to a temperature range in which sufficient power to Is available, preferably optimal performance. Such materials are well known in the art.

Besonders bevorzugt wird vor jedem Ausschalten der Brennstoffzellenanordnung 100 das H2-speichernde Material 14, 14' zumindest teilweise, vorzugsweise möglichst vollständig dehydrieret/entladen, um beim nächsten Kaltstart wieder ausreichend Heizkapazität für einen schnellen Betriebsstart der Brennstoffzelle 10 zur Verfügung zu haben. Dieser Vorgang ist besonders bei niedrigen Umgebungstemperaturen und bei Kurzstreckenfahrten wichtig, wenn der Brennstoffzellenstapel 10 selbst noch nicht genügend Wärme zur Verfügung stellen kann. In diesem Zusammenhang ist eine entsprechende Abfrage in der Systemsteuerung vorgesehen, die dafür sorgt, dass bei noch nicht entsprechendem Entladungsgrad des Materials 14, 14' das System noch so lange nachläuft, bis der gewünschte Entladungsgrad erreicht ist.Particularly preferred is before each switching off of the fuel cell assembly 100 the H 2 storing material 14 . 14 ' at least partially, preferably as completely as possible dehydrogenation / discharge, to the next cold start again sufficient heating capacity for a quick start of operation of the fuel cell 10 to have available. This process is especially important in low ambient temperatures and short haul trips when the fuel cell stack 10 even not able to provide enough heat. In this context, a corresponding query in the system control is provided, which ensures that at not yet corresponding degree of discharge of the material 14 . 14 ' the system continues to run until the desired degree of discharge is reached.

Die Vorteile der Erfindung liegen in einer schnellen Vorwärmung des Brennstoffzellensystems durch Hydrierung/Beladung des Materials 14 ohne zusätzlichen Energieaufwand. Da im Betrieb der Brennstoffzelle 10 in jedem Fall eine Energieabfuhr erforderlich ist, wird nur diese Wärme genutzt, um das beladene Material 14' wieder zu entladen und damit für einen erneuten Heizvorgang zu regenerieren. Durch Rückführung und Nutzung des für die Beladung des Materials 14 erforderlichen Wasserstoffs ergibt sich auch kein zusätzlicher Brennstoffverbrauch. Es liegt somit ein geschlossener Wärme- und auch Stoffkreislauf vor, der nahezu verlustfrei arbeitet und dadurch zu einer Steigerung des Systemwirkungsgrades führt.The advantages of the invention lie in a rapid preheating of the fuel cell system by hydrogenation / loading of the material 14 without additional energy expenditure. Because during operation of the fuel cell 10 In any case, an energy dissipation is required, only this heat is used to the loaded material 14 ' again to discharge and thus regenerate for a renewed heating process. By repatriation and use of for loading the material 14 required hydrogen also results in no additional fuel consumption. Thus, there is a closed heat and material cycle, which works almost lossless and thereby leads to an increase in the system efficiency.

100100
BrennstoffzellenanordnungA fuel cell assembly
1010
Brennstoffzellefuel cell
1212
WasserstofftankHydrogen tank
1414
Metallkomponente (wasserstoffspeicherndes Material, unbeladen)metal component (hydrogen storage material, unloaded)
14'14 '
Metallhydrid (wasserstoffspeicherndes Material, beladen)metal hydride (hydrogen storage material, loaded)
1616
Kühlmittelcoolant
1818
SpeicherStorage
2020
WasserstoffleitungssystemHydrogen line system
2222
Druckmindererpressure reducer
2424
Druckmindererpressure reducer
2626
Druckmindererpressure reducer
2828
Kühlkreiscooling circuit
3030
Leitungssystemline system
3232
Wärmetauscherheat exchangers
3434
Kühlercooler

Claims (10)

Verfahren zur Temperierung einer Brennstoffzelle (10), dadurch gekennzeichnet, dass eine Exothermie einer Hydrierungsreaktion zumindest einer Metallkomponente (14) mit Wasserstoff unter Bildung eines Metallhydrids (14') zur Erwärmung der Brennstoffzelle (10) genutzt wird und/oder eine Endothermie einer Dehydrierungsreaktion des Metallhydrids (14') unter Bildung der zumindest einen Metallkomponente (14) und Wasserstoff zur Kühlung der Brennstoffzelle (10) genutzt wird.Method for controlling the temperature of a fuel cell ( 10 ), characterized in that an exotherm of a hydrogenation reaction of at least one metal component ( 14 ) with hydrogen to form a metal hydride ( 14 ' ) for heating the fuel cell ( 10 ) and / or an endotherm of a dehydrogenation reaction of the metal hydride ( 14 ' ) forming the at least one metal component ( 14 ) and hydrogen for cooling the fuel cell ( 10 ) is being used. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die exotherme und/oder endotherme Reaktionsenthalpie über ein Kühlmittel (16) transportiert wird.A method according to claim 1, characterized in that the exothermic and / or endothermic reaction enthalpy via a coolant ( 16 ) is transported. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Erwärmung der Brennstoffzelle (10) so lange durchgeführt wird, bis die Brennstoffzelle (10) zumindest ihre minimale Betriebstemperatur (T_min) erreicht hat, insbesondere bis die Brennstoffzelle (10) ihre optimale Betriebtemperatur erreicht hat.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the heating of the fuel cell ( 10 ) is carried out until the fuel cell ( 10 ) has reached at least its minimum operating temperature (T_min), in particular until the fuel cell ( 10 ) has reached its optimum operating temperature. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Kühlung der Brennstoffzelle (10) spätestens dann startet, wenn die Brennstoffzelle (10) eine maximale Betriebtemperatur (T_max) erreicht hat.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the cooling of the fuel cell ( 10 ) starts at the latest when the fuel cell ( 10 ) has reached a maximum operating temperature (T_max). Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein die zumindest eine Metallkomponente (14) und/oder das Metallhydrid (14') beinhaltender Speicher (18) durch einen Wasserstofftank (12), der die Brennstoffzelle (10) mit Wasserstoff versorgt, gespeist wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the at least one metal component ( 14 ) and / or the metal hydride ( 14 ' ) containing memory ( 18 ) through a hydrogen tank ( 12 ), which the fuel cell ( 10 ) is supplied with hydrogen. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Hydrierungsreaktion der zumindest einen Metallkomponente (14) bei Überdruck durchgeführt wird, insbesondere bei einem Überdruck der einem Systemdruck der Brennstoffzelle (10) und/oder dem Wasserstofftank (12) entspricht.Method according to one of the preceding claims, characterized in that the hydrogenation reaction of the at least one metal component ( 14 ) is carried out at overpressure, in particular at an overpressure of a system pressure of the fuel cell ( 10 ) and / or the hydrogen tank ( 12 ) corresponds. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass vor und/oder bei Abstellen der Brennstoffzelle (10) die Dehydrierungsreaktion des Metallhydrids (14') unter Bildung der zumindest einen Metallkomponente (14) durchgeführt wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that before and / or when switching off the fuel cell ( 10 ) the dehydrogenation reaction of the metal hydride ( 14 ' ) forming the at least one metal component ( 14 ) is carried out. Brennstoffzellenanordnung (100) mit einer Brennstoffzelle (10) und einer Temperiereinrichtung zur Temperierung der Brennstoffzelle (10), dadurch gekennzeichnet, dass die temperiereinrichtung einen thermisch mit der Brennstoffzelle (10) gekoppelten Speicher (18) mit zumindest einer reversibel hydrierbaren Metallkomponente (14) umfasst, wobei der Speicher (18) mit einem Wasserstofftank (12) verbunden ist und wobei die zumindest eine Metallkomponente (14) geeignet ist, mit Wasserstoff in einer exothermen Hydrierungsreaktion ein Metallhydrid (14') zu bilden, und das Metallhydrid (14') in einer endothermen Dehydrierungsreaktion die zumindest eine Metallkomponente (14) und Wasserstoff bildet.Fuel cell assembly ( 100 ) with a fuel cell ( 10 ) and a tempering device for controlling the temperature of the fuel cell ( 10 ), characterized in that the tempering means thermally with the fuel cell ( 10 ) coupled memory ( 18 ) with at least one reversibly hydrogenatable metal component ( 14 ), the memory ( 18 ) with a hydrogen tank ( 12 ) and wherein the at least one metal component ( 14 ) is capable of reacting with hydrogen in an exothermic hydrogenation reaction a metal hydride ( 14 ' ), and the metal hydride ( 14 ' ) in an endothermic dehydrogenation reaction the at least one metal component ( 14 ) and forms hydrogen. Brennstoffzellenanordnung (100) nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die thermische Kopplung über einen Kühlkreis (28) mit einem Kühlmittel (16) erfolgt, in welchen der Speicher (18) und die Brennstoffzelle (10) eingebunden sind und welcher einen zwischen dem Speicher (18) und der Brennstoffzelle (10) angeordneten Wärmetauscher (32) umfasst.Fuel cell assembly ( 100 ) according to claim 8, characterized in that the thermal coupling via a cooling circuit ( 28 ) with a coolant ( 16 ), in which the memory ( 18 ) and the fuel cell ( 10 ) and which one between the memory ( 18 ) and the fuel cell ( 10 ) arranged heat exchanger ( 32 ). Brennstoffzellenanordnung (100) nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Kühlkreis (28) einen Kühler (34) umfasst.Fuel cell assembly ( 100 ) according to claim 8 or 9, characterized in that the cooling circuit ( 28 ) a cooler ( 34 ).
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