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DE10156349A1 - Device for dosing oxygen has medium containing oxygen fed to oxygen pump electrolyte near cathode, oxygen fed in near anode depending on current set by voltage applied to electrodes - Google Patents

Device for dosing oxygen has medium containing oxygen fed to oxygen pump electrolyte near cathode, oxygen fed in near anode depending on current set by voltage applied to electrodes

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DE10156349A1
DE10156349A1 DE10156349A DE10156349A DE10156349A1 DE 10156349 A1 DE10156349 A1 DE 10156349A1 DE 10156349 A DE10156349 A DE 10156349A DE 10156349 A DE10156349 A DE 10156349A DE 10156349 A1 DE10156349 A1 DE 10156349A1
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DE
Germany
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oxygen
fuel cell
electrolyte
membrane
electrodes
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DE10156349A
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Berthold Keppeler
Martin Schuesler
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Mercedes Benz Fuel Cell GmbH
Original Assignee
Ballard Power Systems AG
Siemens VDO Electric Drives Inc
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Publication date
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Abstract

The device doses oxygen generated by an electrochemical oxygen pump (4) with two current-conducting electrodes (7,8) and an electrolyte (6) between them. A medium containing oxygen is fed to the electrolyte near the cathode and a quantity of oxygen is fed in near the anode depending on the current set by the voltage applied to the electrodes.

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Dosierung von Sauerstoff in eine Sauerstoff verbrauchende Komponente in einer Brennstoffzellenanlage. The invention relates to a device for metering from oxygen to an oxygen-consuming one Component in a fuel cell system.

Der allgemeine Stand der Technik kennt derartige Brennstoffzellenanlagen. Beispielsweise können diese über ein Gaserzeugungssystem verfügen, in welchem aus entsprechenden Ausgangsstoffen, wie Wasser, Luft und einer Kohlenstoff und Wasserstoff aufweisenden Verbindung, ein wasserstoffreiches Reformat für die Brennstoffzelle erzeugt wird. In derartigen Gaserzeugungssystemen werden die Edukte Wasser bzw. Wasserdampf, Kraftstoff bzw. Kraftstoffdampf, hierunter ist die kohlenstoff- und wasserstoffhaltige Verbindung, beispielsweise ein Alkohol oder dergleichen, zu verstehen, und Luft in einem festen Verhältnis zueinander dosiert. Die Dosierung kann dabei getrennt oder gemeinsam in Verbindung mit einer Vormischung der Edukte stattfinden. Die dann in dem Gaserzeugungssystem ablaufenden Reaktionen, wie beispielsweise eine Wasserdampfreformierung, eine partielle Oxidation, eine autotherme Reformierung, eine selektive Oxidation von Kohlenmonoxid oder andere geeignete Vorgänge, welche zur Erzeugung des wasserstoffhaltigen Gases bzw. zur Reinigung des selben vonnöten sind, können dann sowohl katalytischer als auch nichtkatalytischer, also beispielsweise thermischer, Natur sein. The general state of the art knows such Fuel cell systems. For example, these can have a gas generating system in which off corresponding starting materials, such as water, air and a carbon and hydrogen Compound, a hydrogen-rich reformate for the Fuel cell is generated. In such Gas generating systems, the educts are water or water vapor, Fuel or fuel vapor, including the carbon- and hydrogen-containing compound, for example, an alcohol or the like understand and air in a fixed relationship to each other dosed. The dosage can be separated or together in conjunction with a premix of the educts occur. The then in the gas generating system ongoing reactions, such as a Steam reforming, a partial oxidation, a autothermal reforming, selective oxidation of Carbon monoxide or other suitable processes which for generating the hydrogen-containing gas or to Cleaning of the same are needed, then both catalytic as well as non-catalytic, so for example, be more thermal, nature.

Bei sämtlichen der oben angeführten Reaktionen, welche Sauerstoff zu ihrem Ablauf benötigen, wird dabei in der Regel gereinigte oder im allgemeinen gefilterte Luft dosiert. Die entsprechenden Reaktionen könnten beispielsweise die partielle Oxidation, eine autotherme Reformierung oder die selektive Oxidation des Kohlenmonoxids sein. Die Verwendung von vorgereinigter Luft ist dabei mit entscheidenden Nachteilen behaftet. In all of the above reactions, which Oxygen is needed in its process, while in usually purified or generally filtered Dosed air. The corresponding reactions could for example, the partial oxidation, a autothermal reforming or the selective oxidation of the Be carbon monoxide. The use of pre-cleaned Air is associated with significant disadvantages.

Ein erster Nachteil ist, daß die Luft mittels einer Verdichtereinheit, beispielsweise eines Kompressors, auf ein höheres Druckniveau gebracht werden muß. Aufgrund des im allgemeinen sehr niedrigen Wirkungsgrads von derartigen Verdichtereinheiten ist dies mit einem erheblichen Aufwand an Energie verbunden. In diesem Energieaufwand stecken weitere Nachteile durch die mit der Verdichtung verbundenen Lärmemissionen. Des weiteren ist mit einer derartigen Verdichtereinheit ein nicht unerheblicher Aufwand an Kosten, Bauraum und Masse in dem jeweiligen Gaserzeugungssystem verbunden. A first disadvantage is that the air by means of a Compressor unit, for example a compressor, must be brought to a higher pressure level. Due to the generally very low efficiency of such compressor units, this is with a considerable energy expenditure. In this Energy expenditure put further disadvantages by with the the compression associated noise emissions. Of Another is with such a compressor unit not inconsiderable expenditure on costs, space and Mass connected in the respective gas generating system.

Ein weiterer Nachteil ist sicherlich darin zu sehen, daß die Sauerstoffdosierung über einen großen Lastbereich, wie er insbesondere beim Einsatz für mobile Anwendungen, wie beispielsweise in einem Kraftfahrzeug, auftreten kann, nur sehr schwer oder zum Teil mit einem Kompressor praktisch gar nicht möglich ist. Der Aufbau erfordert daher eine weitere zusätzliche Dosiereinheit. Another disadvantage is certainly to be seen in that the oxygen dosage over a large Load range, as he especially when used for mobile Applications, such as in a motor vehicle, can occur only very hard or partly with a compressor is practically impossible. Of the Construction therefore requires another additional Dosing.

Weitere Nachteile bei der Verdichtung von Luft sind auch aufgrund der Zusammensetzung der Luft mit ihrem hohen Anteil an inerten Bestandteilen, beispielsweise Stickstoff, gegeben. Die inerten Bestandteile, welche ca. 80% des Volumens ausmachen, müssen ebenfalls verdichtet werden und werden im allgemeinen auch mit in das Gaserzeugungssystem dosiert. Dort verdünnen sie den produzierten Wasserstoff und beeinflussen damit den Wirkungsgrad der Brennstoffzelle negativ. Zusätzlich erschwert die Verdünnung des erzeugten Wasserstoffes mit den inerten Bestandteilen aus der Luft aufgrund der Taupunkterhöhung eine Kondensation des Produkt- bzw. Überschuß-Wassers. Um dies zu kompensieren und einen autarken Wasserhaushalt in der Brennstoffzellenanlage zu gewährleisten, wird in der Regel durch eine Anhebung des Systemdrucks reagiert, um dies wieder auszugleichen. Dies trägt jedoch den Nachteil einer Erhöhung der parasitären Leistung in sich. Other disadvantages of the compression of air are also due to the composition of the air with her high proportion of inert constituents, for example Nitrogen, given. The inert components which About 80% of the volume must also be paid are generally also included in dosed the gas generating system. There they dilute the hydrogen produced and influence it the efficiency of the fuel cell negative. In addition, the dilution of the generated makes it difficult Hydrogen with the inert components from the air due to the dew point increase a condensation of the Product or excess water. To this, too Compensate and a self-sufficient water balance in the To ensure fuel cell system is usually responded by raising the system pressure to this compensate again. However, this carries the disadvantage an increase in parasitic power in itself.

Um die einwandfreie Funktion der Luftzufuhr zu gewährleisten muß die Luft gereinigt bzw. gefiltert werden, bevor sie die Verdichtereinheit erreicht. Des weiteren sind im allgemeinen ölgeschmierte Verdichtereinheiten eingesetzt, so daß die verdichtete Luft gegebenenfalls mit Ölresten aus den Verdichtereinheiten verunreinigt ist. Auch diese Verschmutzungen müssen sorgfältig entfernt werden, da diese ansonsten zu einem sehr schnellen Versagen der Brennstoffzellenanlage aufgrund von Katalysatorvergiftungen sowohl in dem Gaserzeugungssystem als auch in der Brennstoffzelle selbst führen könnten. To the proper function of the air supply too ensure the air must be cleaned or filtered, before reaching the compressor unit. Furthermore are generally oil-lubricated compressor units used, so that the compressed air, if necessary contaminated with oil residues from the compressor units is. These soils must be carefully be removed as these otherwise become a very rapid failure of the fuel cell plant due to Catalyst poisoning both in the Lead gas generation system as well as in the fuel cell itself could.

Die Verwendung von bisher gemäß dem allgemeinen Stand der Technik üblichen Luftmodulen zur Zufuhr von Luft als sauerstoffhaltiges Medium zu der Brennstoffzellenanlage weist, wie oben beschrieben, also eine sehr große Anzahl gravierender Nachteile auf. The use of hitherto according to the general state the technology usual air modules for the supply of air as the oxygenated medium to the Fuel cell system, as described above, so a very large number of serious disadvantages.

Aus dem allgemeinen Stand der Technik sind des weiteren elektrochemische Sauerstoffpumpen bekannt. Bei solchen elektrochemischen Sauerstoffpumpen kann es sich beispielsweise um oxidleitende Membranen von Brennstoffzellen, insbesondere von SOFC's (Solid Oxide Fuel Cells), handeln. Bestandteile von derartigen elektrochemischen Sauerstoffpumpen sind dabei in der Regel eben diese Membran als gasdichter oxidleitender Elektrolyt sowie zwei stromleitende Elektroden, die in direktem Kontakt mit dem Elektrolyten stehen. Als Elektrolyte sind keramische Werkstoffe, wie beispielsweise ZrO2, CeO2, und weitere Elektrolyten, beispielsweise in Form von wässerigen Lösungen, denkbar. An den beiden Elektroden, also der Anode und der Kathode, laufen die folgenden Teilreaktionen ab:

O2 + 4e- → 2O2- Kathodenreaktion

2O2- → O2 + 4e- Anodenreaktion
Furthermore, electrochemical oxygen pumps are known from the general state of the art. Such electrochemical oxygen pumps may, for example, be oxide-conducting membranes of fuel cells, in particular of SOFCs (Solid Oxide Fuel Cells). Components of such electrochemical oxygen pumps are usually just this membrane as a gas-tight oxide-conducting electrolyte and two current-conducting electrodes, which are in direct contact with the electrolyte. As electrolytes are ceramic materials, such as ZrO 2 , CeO 2 , and other electrolytes, for example in the form of aqueous solutions conceivable. At the two electrodes, ie the anode and the cathode, the following partial reactions take place:

O 2 + 4e - → 2O 2- cathode reaction

2O 2- → O 2 + 4e - anodic reaction

Derartige elektrochemische Sauerstoffpumpen werden kathodenseitig mit Umgebungsluft oder gegebenenfalls auch einem anderen sauerstoffhaltigen Medium angeströmt. Der Sauerstoff wird reduziert und die entstehenden Anionen werden durch die gasdichte aber oxidleitende Membran bzw. den Elektrolyten transportiert. Anschließend erfolgt eine Oxidation auf der Anode und der entstandene Sauerstoff kann abtransportiert oder direkt abreagiert werden. Die treibende Kraft ist eine anliegende Spannung und ein äußerer Stromfluß. Such electrochemical oxygen pumps are on the cathode side with ambient air or optionally also another oxygenated medium incident flow. The oxygen is reduced and the Anions are formed by the gas-tight but transported oxide-conducting membrane or the electrolyte. Subsequently, an oxidation takes place on the anode and the resulting oxygen can be removed or be reacted directly. The driving force is one applied voltage and an external current flow.

Zum allgemeinen Stand der Technik hinsichtlich derartiger Sauerstoffpumpen soll auf die EP 0 438 902 verwiesen werden, welche einen elektrochemischen Membranreaktor beschreibt. Die Sauerstoffproduktion für die partielle Oxidation von Kohlenwasserstoffen wird durch die US 5,714,091 beschrieben. Weitere elektrochemische Sauerstoffgeneratoren bzw. elektrochemische Sauerstoffkompressoren sind in beispielhafter Weise durch die US 6,117,288, EP 0 771 759, WO 91/06691 sowie durch die EP 0 761 284 beschrieben. With regard to the general state of the art Such oxygen pump is to EP 0 438 902 which are electrochemical Membrane reactor describes. The oxygen production for the Partial oxidation of hydrocarbons is by US 5,714,091. Further electrochemical Oxygen generators or electrochemical Oxygen compressors are exemplified by US 6,117,288, EP 0 771 759, WO 91/06691 and described by EP 0 761 284.

Des weiteren berichten neueste Veröffentlichungen, wie z. B. der Artikel "A Low-Operating-Temperature Solid Oxide Fuel Cell in Hydrocarbon-Air Mixtures" in "SCIENCE; VOL 288; 16 June 2000; Seite 2031ff", über keramische Membrane auf Basis von yttriumstabilisierten Zirkonoxiden, welche bereits bei Temperaturen ab 350°C eine Leitfähigkeit für Sauerstoffionen aufweisen. Furthermore, recent publications such. For example, the article "A Low-Operating-Temperature Solid Oxide Fuel Cell in Hydrocarbon-Air Mixtures" in "SCIENCE; VOL 288 ; 16 June 2000 ; page 2031ff", on ceramic membranes based on yttrium-stabilized zirconium oxides, which already at temperatures 350 ° C have a conductivity for oxygen ions.

Es ist nun die Aufgabe der Erfindung, die oben genannten Nachteile bei der Dosierung von Sauerstoff mittels der Dosierung von Luft in einer Brennstoffzellenanlage zu umgehen und eine Vorrichtung zur Dosierung von Sauerstoff in eine sauerstoffverbrauchende Komponente in einer Brennstoffzellenanlage zu schaffen, welche in jedem Lastpunkt eine exakte Sauerstoffdosierung erlaubt und damit einen bestmöglichen Wirkungsgrad der Brennstoffzellenanlage ermöglicht. It is now the object of the invention, the above mentioned disadvantages in the dosage of oxygen by means the metering of air in a fuel cell system to get around and a device for dosing Oxygen into an oxygen-consuming component in a fuel cell plant to create, which in every load point an exact dosage of oxygen allowed and thus the best possible efficiency of Fuel cell system allows.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch die im Anspruch 1 genannten Merkmale gelöst. According to the invention this object is achieved by the features mentioned in claim 1 .

Die entscheidenden Vorteile der erfindungsgemäßen Vorrichtung zur Dosierung von Sauerstoff sind sicherlich darin zu sehen, daß in jedem einzelnen Lastpunkt über den Stromfluß an den Elektroden eine exakte Sauerstoffdosierung, also eine exakte vorgegebene Menge an zu dosierenden Sauerstoff, eingestellt werden kann. Dabei ist in besonders vorteilhafter Weise keine Lastabhängigkeit eines Verdichterwirkungsgrades oder dergleichen mit zu berücksichtigen. The decisive advantages of the invention Device for dosing oxygen are certainly to see that in every single load point over the current flow at the electrodes an exact Oxygen dosage, so an exact predetermined amount of To be metered oxygen, can be adjusted. It is in a particularly advantageous manner no Load dependence of a compressor efficiency or to be considered with the same.

Des weiteren kann auf den Aufbau eines Drucks mit Hilfe eines Verdichters vollkommen verzichtet werden. Die Sauerstoffdosierung kann nämlich auch gegen einen höheren Druck arbeiten, sie stellt also neben der reinen Dosiereinheit gleichzeitig auch eine Verdichtereinheit dar, welche ohne bewegte Teile, ohne Lärmemission, ohne zusätzliches Gewicht und ohne zusätzliche Kosten auskommt. Für die Dosierung entscheidend ist bei einem derartigen Aufbau dabei lediglich die Sauerstoff- Partialdruckdifferenz. Diese sollte im allgemeinen wenigstens annähern konstant sein, insbesondere kann dazu der im Bereich der Anode entstehende Sauerstoff beispielsweise über ein Spülgas oder dergleichen abtransportiert oder in einer Reaktion direkt abreagiert werden. Furthermore, on the construction of a pressure with Help a compressor completely be dispensed with. The Oxygen dosage can namely against a higher pressure, so it puts next to the pure Dosing unit at the same time also a compressor unit which, without moving parts, without noise emission, without additional weight and without additional costs gets along. For the dosage is crucial at one such a structure only the oxygen Partial pressure. This should be in general can be at least approximately constant, in particular plus the oxygen produced in the area of the anode for example via a purge gas or the like transported away or directly reacted in a reaction become.

Gegenüber der Verdichtung und Dosierung von Luft wird bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung zur Dosierung von Sauerstoff reiner Sauerstoff dosiert. Dadurch kommt es nicht zu der oben bereits erwähnten nachteiligen Verdünnung des erzeugten wasserstoffreichen Gases durch die inerten Bestandteile der Luft. Damit kann eine Erhöhung des Taupunkts vermieden werden, was in besonders vorteilhafter Weise wiederum die geschlossene Wasserbilanz der Brennstoffzellenanlage ermöglicht, also einen wasserautarken Betrieb, ohne zusätzliche Maßnahmen, wie z. B. eine Druckerhöhung oder dergleichen. Compared to the compression and metering of air in the device according to the invention for dosing metered by oxygen pure oxygen. Thereby it does not come to the one already mentioned above adverse dilution of the hydrogen-rich produced Gases through the inert components of the air. In order to an increase in the dew point can be avoided, which in a particularly advantageous manner turn the Closed water balance of the fuel cell system allows, so a water-autonomous operation, without additional measures, such. B. an increase in pressure or like.

Des weiteren wird aufgrund der höheren Wasserstoffkonzentration bei der Verwendung von reinem Sauerstoff in dem Bereich des Gaserzeugungssystems, also aufgrund der fehlenden Verdünnung mit inerten Gasanteilen, eine Verbesserung des Wirkungsgrads der Brennstoffzelle selbst erreicht. Furthermore, due to the higher Hydrogen concentration when using pure oxygen in the area of the gas generating system, that is due to the lack of dilution with inert gas fractions, a Improvement of the efficiency of the fuel cell reached yourself.

Gegenüber einer grundsätzlich auch möglichen Verdichtung und Dosierung von reinem Sauerstoff über entsprechende Verdichtungsanlagen weist die erfindungsgemäße Vorrichtung entscheidende Vorteile auf, da die Verdichtung von reinem Sauerstoff auf der einen Seite sehr gefährlich und auf der anderen Seite energetisch sehr ungünstig ist. Sauerstoff weist nämlich einen sehr positiven Joule-Thompson Koeffizienten auf. Compared to a fundamentally possible Densification and dosage of pure oxygen over corresponding compression systems has the inventive Device decisive advantages, since the Compression of pure oxygen on one side very dangerous and energetic on the other side is very unfavorable. In fact, oxygen has one very positive Joule-Thompson coefficients.

Auf die Verwendung eines Luftfilters zur Reinigung des dem Elektrolyten zugeführten sauerstoffhaltigen Mediums, wobei hier insbesondere Luft Verwendung finden kann, kann bei dem erfindungsgemäßen Aufbau ebenfalls verzichtet werden. Die Verunreinigungen werden nicht durch die oxidleitende Membran gelangen und lagern sich allenfalls kathodenseitig auf derselben ab. Sie können beispielsweise oxidativ entfernt oder periodisch abgebrannt werden. On the use of an air filter to clean the the electrolyte supplied oxygen-containing Medium, in which air is used in particular can, in the structure according to the invention also be waived. The impurities will not pass through the oxide-conducting membrane and store at most on the cathode side on the same from. she For example, they can be oxidatively removed or be burned periodically.

Durch die Möglichkeit der Integration der erfindungsgemäßen Vorrichtung zur Dosierung von Sauerstoff in die Komponente, in welche der Sauerstoff dosiert wird, lassen sich außerdem entscheidende Einsparungen an Masse und Volumen realisieren, was insbesondere bei der Verwendung in einem Gaserzeugungssystem für mobile Anwendungen, z. B. bei Kraftfahrzeugen und dergleichen, ein entscheidender Vorteil hinsichtlich des Energieverbrauchs und des Packagings ist. Due to the possibility of integrating the Device according to the invention for metering oxygen in the component into which the oxygen is metered You can also make significant savings Mass and volume realize, especially at of use in a gas generating system for mobile Applications, eg. B. in motor vehicles and the like, a decisive advantage in terms of Energy consumption and packaging.

Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen und den anhand der Zeichnung nachfolgend dargestellten Ausführungsbeispielen. Further advantageous embodiments of the invention emerge from the dependent claims and the basis of the Drawing shown below Embodiments.

Es zeigt: It shows:

Fig. 1 eine erste Ausführungsform der Vorrichtung zur Dosierung von Sauerstoff in eine Sauerstoff verbrauchende Komponente; und Fig. 1 shows a first embodiment of the device for metering the oxygen in an oxygen-consuming component; and

Fig. 2 eine alternative Ausführungsform der Vorrichtung zur Dosierung von Sauerstoff. Fig. 2 shows an alternative embodiment of the device for metering oxygen.

In Fig. 1 ist eine prinzipmäßig angedeutete Vorrichtung 1 zur Dosierung von Sauerstoff dargestellt. Der Sauerstoff stammt bei dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel aus Luft als sauerstoffhaltigem Medium. Über eine Zuleitung 2 und einen Wärmetauscher 3 gelangt diese Luft in den Bereich einer elektrochemischen Sauerstoffpumpe 4. Nach dem Durchströmen eines Kathodenbereichs der elektrochemischen Sauerstoffpumpe 4 gelangt die Luft als Abluft über den Wärmetauscher 3 unter Abgabe der in ihr enthaltenen thermischen Energie an die Zuluft durch eine Abluftleitung 5 in die Umgebung. In Fig. 1 a principle indicated device 1 for metering oxygen is shown. The oxygen comes in the embodiment shown here from air as the oxygen-containing medium. Via a feed line 2 and a heat exchanger 3 , this air reaches the area of an electrochemical oxygen pump 4 . After flowing through a cathode region of the electrochemical oxygen pump 4 , the air passes as exhaust air through the heat exchanger 3 , releasing the thermal energy contained in it to the supply air through an exhaust duct 5 into the environment.

Der für die Vorrichtung 1 interessante Teilbereich ist die eigentliche Sauerstoffpumpe 4. Die Sauerstoffpumpe 4 besteht aus einem gasdichten oxidleitenden Elektrolyten 6. Als Elektrolyt 6 könnte beispielsweise ein keramischer Elektrolyt auf Basis von Zirkonoxiden oder dergleichen eingesetzt werden. Ein solcher keramischer Elektrolyt 6 soll Bestandteil des hier dargestellten Ausführungsbeispiels sein. Dem allgemeinen Sprachgebrauch folgend wird dieser nachfolgend als keramische Membran 6 bezeichnet. The section of interest for the device 1 is the actual oxygen pump 4 . The oxygen pump 4 consists of a gas-tight oxide-conducting electrolyte 6 . As electrolyte 6 , for example, a ceramic electrolyte based on zirconium oxides or the like could be used. Such a ceramic electrolyte 6 should be part of the embodiment shown here. In accordance with general usage, this will be referred to below as the ceramic membrane 6 .

Neben diesen beschriebenen Elektrolyten sind auch andere Elektrolyte denkbar. Beispielsweise wässrige Elektrolyte, welche ebenfalls gasdicht und oxidleitend ausgebildet sein können. Bei wässrigen Elektrolyten wäre es denkbar, diese in entsprechende Trägermaterialien, z. B. poröse Keramiken, Polymermembranen oder dergleichen, einzulagern oder so an diese zu binden, daß diese Elektrolyte im Handling leichter zu beherrschen werden. Besides these described electrolytes are too other electrolytes conceivable. For example, aqueous Electrolytes which are also gas-tight and oxide-conducting can be trained. For aqueous electrolytes it would be possible to translate these into appropriate ones Support materials, eg. As porous ceramics, polymer membranes or the like, to store or bind to this, that these electrolytes are easier to handle to master.

Bei dem dargestellten Ausführungsbeispiel soll die keramische Membran 6 eingesetzt werden. Neben der keramischen Membran 6 weist die Sauerstoffpumpe 4 eine Kathode 7 und eine Anode 8 auf. Diese beiden Elektroden 7, 8 stehen in direktem Kontakt zum Elektrolyten bzw. der Membran 6. Die Elektroden 7, 8 sind stromleitend ausgebildet, so daß an ihnen bei anliegender Spannung und fließendem Strom folgende Teilreaktionen ablaufen:

O2 + 4e- → 2O2- Kathodenreaktion

2O2- → O2 + 4e- Anodenreaktion

In the illustrated embodiment, the ceramic membrane 6 is to be used. In addition to the ceramic membrane 6 , the oxygen pump 4 has a cathode 7 and an anode 8 . These two electrodes 7 , 8 are in direct contact with the electrolyte or the membrane 6 . The electrodes 7 , 8 are current-conducting, so that the following partial reactions take place on them when the voltage and the current are applied:

O 2 + 4e - → 2O 2- cathode reaction

2O 2- → O 2 + 4e - anodic reaction

Bei kathodenseitiger Anströmung mit einem sauerstoffhaltigen Medium, hier der Luft, wird der Luftsauerstoff also reduziert, die entstehenden Anionen können durch die Membran 6 transportiert wurden. Treibende Kraft hierzu ist ein Sauerstoffkonzentrationsgefälle zwischen den beiden Seiten der Membran 6. Anschließend erfolgt eine Oxidation der Anionen an der Anode 8 und der entstehende Sauerstoff O2 gelangt in den Bereich einer Mischkammer 9. With cathode-side flow with an oxygen-containing medium, in this case the air, the atmospheric oxygen is thus reduced, the resulting anions could be transported through the membrane 6 . The driving force for this is an oxygen concentration gradient between the two sides of the membrane 6 . Subsequently, an oxidation of the anions takes place at the anode 8 and the resulting oxygen O 2 reaches into the region of a mixing chamber 9 .

Die elektrochemische Sauerstoffpumpe 4 soll in dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel also in die Mischkammer 9 eines autothermen Reformers 10 integriert sein, welcher in Strömungsrichtung abwärts von der Mischkammer 9 angeordnet ist. In dieser Mischkammer 9 werden einströmende Edukte A, dies kann z. B. Wasser bzw. Wasserdampf und Kraftstoff bzw. Kraftstoffdampf sein, in bestimmten Verhältnissen gemischt und anschließend in die eigentliche Reaktionszone des autothermen Reformers 10 gebracht. In dieser Mischkammer herrschen dabei zum Teil Temperaturen von mehr als 400°C. D. h. die Membran 6 befindet sind in einem Temperaturbereich, in welchem sie die Sauerstoffionen problemlos leitet. Über die elektrochemische Sauerstoffpumpe 4 kann also der benötigte Sauerstoff für die autotherme Reformierung zugeführt werden. The electrochemical oxygen pump 4 should thus be integrated into the mixing chamber 9 of an autothermal reformer 10 , which is arranged downstream of the mixing chamber 9 in the embodiment shown here. In this mixing chamber 9 incoming reactants A, this can, for. As water or water vapor and fuel or fuel vapor, mixed in certain proportions and then brought into the actual reaction zone of the autothermal reformer 10 . In this mixing chamber prevail partly temperatures of more than 400 ° CD h. the membrane 6 are in a temperature range in which it easily conducts the oxygen ions. About the electrochemical oxygen pump 4 so the required oxygen for the autothermal reforming can be supplied.

Die hohen Temperaturen im Bereich der Membran 6 werden dabei zum einen durch die Vorheiztemperatur der Edukte A und andererseits auch durch eine direkte Beheizung mit thermischer Energie Q aus dem Bereich von Heizelementen 11 erzeugt. Zudem wird die thermische Energie, welche sich in der Abluft befindet, über den Wärmetauscher 3, wie oben bereits erwähnt, an die durch die Zuleitung 2 einströmende Zuluft abgegeben, so daß die im Bereich der elektrochemischen Sauerstoffpumpe 4 benötigte thermische Energiezufuhr weiter reduziert werden kann. The high temperatures in the region of the membrane 6 are generated on the one hand by the preheating temperature of the educts A and on the other hand also by a direct heating with thermal energy Q from the range of heating elements 11 . In addition, the thermal energy, which is located in the exhaust air, via the heat exchanger 3 , as already mentioned above, delivered to the inlet air flowing through the supply line 2 , so that in the range of the electrochemical oxygen pump 4 required thermal energy supply can be further reduced.

Die Sauerstoffpumpe 4 wird auf der Seite der Kathode 7 jeweils von Umgebungsluft umströmt, welche z. B. mit Hilfe eines Gebläses oder dergleichen gefördert werden kann. Auf der Seite der Anode 8 wird dann der erzeugte reine Sauerstoff mit Hilfe der Edukte A als Spülgas aus der Mischkammer 9 in die eigentliche Reaktionszone des autothermen Reformers 10 gefördert. So wird gewährleistet, daß über die Membran 6 immer ein nahezu gleichbleibend hohes Sauerstoffkonzentrationsgefälle herrscht, die Sauerstoffpumpe 4 kann dann ideal arbeiten. The oxygen pump 4 is in each case flows around on the side of the cathode 7 of ambient air, which z. B. with the help of a fan or the like can be promoted. On the side of the anode 8 , the generated pure oxygen is then promoted with the aid of the educts A as purge gas from the mixing chamber 9 into the actual reaction zone of the autothermal reformer 10 . This ensures that there is always an almost constant high oxygen concentration gradient across the membrane 6 , the oxygen pump 4 can then work ideally.

Über den Stromfluß, welcher bei anliegender Spannung auf die beiden Elektroden 7, 8 gegeben wird läßt sich die zu dosierende Menge an Sauerstoff einstellen. Diese Einstellung unterliegt dabei keinerlei Abhängigkeit, beispielsweise einer Last oder dergleichen, so daß zu jedem Zeitpunkt und jeder beliebigen Last bei geringem Regelungsaufwand die exakte benötigte Sauerstoffmenge über den Stromfluß zudosiert werden kann. About the current flow, which is given at voltage applied to the two electrodes 7 , 8 , the amount of oxygen to be metered can be adjusted. This setting is not subject to any dependence, such as a load or the like, so that at any time and any load with little regulatory effort, the exact amount of oxygen required can be added via the flow of current.

Die Heizeinrichtungen 11 können beispielsweise als katalytische Brenner ausgelegt sein, welche an verschiedenen anderen Stellen zur Erzeugung von thermischer Energie in Gaserzeugungssystemen von Brennstoffzellenanlagen ohnehin eingesetzt werden. Alternativ oder parallel dazu wäre es jedoch auch denkbar die Membran 6 mit Hilfe anderer Wärmequellen, beispielsweise mit Hilfe von Reaktionsabwärme oder gegebenenfalls auch mit einer elektrischen Beheizung über Widerstandsheizelemente oder dergleichen, zu beheizen. For example, the heaters 11 may be configured as catalytic burners that are used anyway at various other locations to generate thermal energy in gas generating systems of fuel cell plants. Alternatively or in parallel, however, it would also be conceivable to heat the membrane 6 by means of other heat sources, for example by means of reaction waste heat or possibly also with electrical heating via resistance heating elements or the like.

Fig. 2 zeigt nun eine alternative Ausführungsform der oben beschriebenen Vorrichtung 1. Die Vorrichtung 1 funktioniert hinsichtlich des Einsatzes der Sauerstoffpumpe 4 in analoger Weise. Lediglich erfolgt bei dem in Fig. 2 dargestellten Ausführungsbeispiel die Dosierung des Sauerstoffs durch die Membranen 6 nicht in eine Mischkammer 9, sondern direkt in den autothermen Reformer 10, in welchem der Sauerstoff dann unmittelbar abreagiert, so daß auch hier ein entsprechend hohes Sauerstoffkonzentrationsgefälle über die Membranen 6 herrscht. FIG. 2 now shows an alternative embodiment of the device 1 described above. The device 1 functions analogously with regard to the use of the oxygen pump 4 . Only in the embodiment shown in Fig. 2, the dosage of oxygen through the membranes 6 not in a mixing chamber 9 , but directly into the autothermal reformer 10 , in which the oxygen then reacted directly, so that here also a correspondingly high oxygen concentration gradient over the Membranes 6 prevails.

Neben den beiden hier dargestellten Ausführungsbeispielen, welche sich jeweils auf einen autothermen Reformer 10 beziehen, sind selbstverständlich auch andere Aufbauten denkbar, insbesondere Aufbauten, bei denen über die elektrochemische Sauerstoffpumpe 4 der bereitgestellte Sauerstoff in andere sauerstoffbenötigende Komponenten als in den oben beispielhaft erwähnten autothermen Reformer 10 eindosiert werden. Beispiele für derartige Komponenten sind im Bereich eines Gaserzeugungssystems in der Brennstoffzellenanlage beispielsweise selektive Oxidationsstufen, in welchen zur Gasreinigung Kohlenmonoxid, welches in dem Reaktionsprodukt der vorgeschalteten Stufen enthalten ist, zu Kohlendioxid aufoxidiert wird. Auch bei diesen Stufen sind Betriebstemperaturen notwendig, welche so liegen, daß der Einsatz von keramischen Elektrolyten 6 denkbar ist. In addition to the two embodiments shown here, which each relate to an autothermal reformer 10 , of course, other constructions are conceivable, in particular constructions in which via the electrochemical oxygen pump 4, the oxygen provided in other oxygen-requiring components than in the above-mentioned autothermal reformer 10th be metered. Examples of such components are, for example, selective oxidation stages in the region of a gas generation system in the fuel cell system, in which carbon monoxide, which is contained in the reaction product of the upstream stages, is oxidized to carbon dioxide for gas purification. Operating temperatures are also necessary at these stages, which are such that the use of ceramic electrolytes 6 is conceivable.

Eine weitere Anwendung wäre selbstverständlich auch die elektrochemische Sauerstoffpumpe 4 zur Sauerstoffproduktion für die Kathodenversorgung der Brennstoffzelle der Brennstoffzellenanlage. Dies könnte beispielsweise bei einer PEM-Brennstoffzelle in der Art erfolgen, daß die Dosierung des Sauerstoffs in eine vorgeschaltete Mischkammer erfolgt und der Sauerstoff von dort mit einem Spülgas in den Bereich der Kathode transportiert wird. Another application would of course also be the electrochemical oxygen pump 4 for oxygen production for the cathode supply of the fuel cell of the fuel cell system. This could be done, for example, in a PEM fuel cell in such a way that the metering of the oxygen takes place in an upstream mixing chamber and the oxygen is transported from there with a purge gas in the region of the cathode.

Grundlegend läßt sich eine derartige elektrochemische Sauerstoffdosierung für eine Brennstoffzellenanlage sowohl bei mobilen als auch bei stationären Brennstoffzellensystemen zur elektrochemischen Dosierung von Sauerstoff und zur Verdichtung des Sauerstoffs einsetzen. Aufgrund der erst lastunabhängigen Dosierung des Sauerstoffs über den Stromfluß an den Elektroden 7, 8 ist die Anwendung jedoch besonders günstig, wenn sehr hohe Lastspreizungen beim Betrieb der Brennstoffzellenanlage auftreten, beispielsweise in mobilen Systemen für Kraftfahrzeuge. Fundamentally, such an electrochemical oxygen metering for a fuel cell system can be used both in mobile and in stationary fuel cell systems for the electrochemical metering of oxygen and for the compression of the oxygen. Due to the first load-independent dosage of oxygen over the current flow to the electrodes 7 , 8 , the application is particularly favorable when very high load spreads occur during operation of the fuel cell system, for example in mobile systems for motor vehicles.

Claims (14)

1. Vorrichtung zur Dosierung von Sauerstoff in eine Sauerstoff verbrauchende Komponente in einer Brennstoffzellenanlage, wobei der Sauerstoff mittels einer elektrochemischen Sauerstoffpumpe (4) erzeugbar ist, welche zwei stromleitende Elektroden (7, 8) und einen dazwischen angeordneten Elektrolyten (6) aufweist, wobei dem Elektrolyt (6) kathodenseitig ein sauerstoffhaltiges Medium zuführbar ist, und wobei anodenseitig eine Menge an Sauerstoff abführbar ist, welche von dem bei an den Elektroden (7, 8) anliegender Spannung eingestellten Stromfluß abhängig ist. 1. A device for metering oxygen into an oxygen-consuming component in a fuel cell system, wherein the oxygen by means of an electrochemical oxygen pump ( 4 ) can be generated, which has two current-conducting electrodes ( 7 , 8 ) and an interposed electrolyte ( 6 ), wherein the Electrolyte ( 6 ) on the cathode side, an oxygen-containing medium can be supplied, and wherein on the anode side, an amount of oxygen is dissipated, which depends on the voltage applied to the electrodes ( 7 , 8 ) voltage current flow. 2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt (6) als keramische Membran ausgebildet ist, welche gasdicht und oxidleitend ist. 2. Apparatus according to claim 1, characterized in that the electrolyte ( 6 ) is designed as a ceramic membrane which is gas-tight and oxide-conducting. 3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der keramischen Membran (6) thermische Energie zuführbar ist. 3. Apparatus according to claim 2, characterized in that the ceramic membrane ( 6 ) is supplied with thermal energy. 4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest ein Teil der Zufuhr von thermischer Energie zu der Membran (6) mittels eines katalytischen Brenners erfolgt. 4. Apparatus according to claim 3, characterized in that at least a part of the supply of thermal energy to the membrane ( 6 ) by means of a catalytic burner takes place. 5. Vorrichtung nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest ein Teil der Zufuhr von thermischer Energie zu der Membran (6) mittels einer elektrischen Widerstandsheizung erfolgt. 5. Apparatus according to claim 3 or 4, characterized in that at least part of the supply of thermal energy to the membrane ( 6 ) takes place by means of an electrical resistance heater. 6. Vorrichtung nach Anspruch 3, 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß zumindest ein Teil der Zufuhr von thermischer Energie zu der Membran (6) durch die Abwärme der den Sauerstoff benötigenden Reaktion erfolgt. 6. Apparatus according to claim 3, 4 or 5, characterized in that at least part of the supply of thermal energy to the membrane ( 6 ) by the waste heat of the oxygen-requiring reaction takes place. 7. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt (6) als Elektrolyt auf wässeriger Basis ausgebildet ist. 7. Apparatus according to claim 1, characterized in that the electrolyte ( 6 ) is formed as an aqueous-based electrolyte. 8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der wässerige Elektrolyt (6) in eine Trägersubstanz eingebettet ist. 8. Apparatus according to claim 7, characterized in that the aqueous electrolyte ( 6 ) is embedded in a carrier substance. 9. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der dosierte Sauerstoff über ein Spülgas (4) zu der Reaktion transportierbar ist. 9. Device according to one of claims 1 to 8, characterized in that the metered oxygen via a purge gas ( 4 ) is transportable to the reaction. 10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Spülgas (4) zumindest teilweise aus weiteren der Reaktion zugeführten Edukte besteht. 10. The device according to claim 9, characterized in that the purge gas ( 4 ) consists at least partially of further reactants supplied educts. 11. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Sauerstoffs unmittelbar in den Bereich der Reaktion dosierbar ist. 11. Device according to one of claims 1 to 8, characterized in that of oxygen directly into the area of Reaction can be dosed. 12. Verwendung einer Vorrichtung nach einem der oben angegebenen Ansprüche zur Dosierung von Sauerstoff in einen Reaktor (10) zur autothermen Reformierung eines Gemisches aus zumindest Kohlenstoff und Wasserstoff aufweisenden Verbindungen in einem Gaserzeugungssystem für die Brennstoffzellenanlage. 12. Use of a device according to one of the above claims for metering oxygen into a reactor ( 10 ) for the autothermal reforming of a mixture of at least carbon and hydrogen-containing compounds in a gas generating system for the fuel cell system. 13. Verwendung einer Vorrichtung nach einem der oben angegebenen Ansprüche zur Dosierung von Sauerstoff in eine Stufe zur selektiven Oxidation von Kohlenmonoxid in einem Gaserzeugungssystem für die Brennstoffzellenanlage. 13. Use of a device according to one of the above specified claims for the dosage of oxygen into a stage for the selective oxidation of Carbon monoxide in a gas generating system for the Fuel cell system. 14. Verwendung einer Vorrichtung nach einem der oben angegebenen Ansprüche zur Dosierung von Sauerstoff in einen Kathodenraum einer Brennstoffzelle, insbesondere einer Brennstoffzelle mit einer protonenleitenden Membran, der Brennstoffzellenanlage. 14. Use of a device according to one of the above specified claims for the dosage of oxygen in a cathode compartment of a fuel cell, in particular a fuel cell with a proton-conducting membrane, the fuel cell system.
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