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CN1333930A - 含有电极添加剂的电化学电池 - Google Patents

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Abstract

提供一个含有阳极、阴极和电解质的电化学电池,所述阳极和任选所述阴极包含钡化合物,如硫酸钡(BaSO4)或氢氧化钡(Ba(OH)2)作为添加剂。或者,所述阴极包含氢氧化钡(Ba(OH)2)作为添加剂。所述阳极包含阳极活性材料如锌,和所述阴极包含阴性活性材料如二氧化锰,优选电解二氧化锰。同时还提供了一种通过与钡化合物添加剂混合并干燥所述混合物的处理活性材料的方法。所述阳极和阴极尤其适用于含有碱性电解质的电化学电池。所述钡化合物添加剂提高了电池的工作性能。

Description

含有电极添加剂的电化学电池
本发明主要涉及含有电极添加剂的电化学电池，如含有由二氧化锰形成的阴极和锌形成的阳极的碱性电化学电池。更详细地说，本发明涉及含有电极活性材料(包括作为添加剂的钡化合物)的电化学电池。
普通的碱性电池主要包括：圆柱形钢外壳，该圆柱形钢外壳可含有由二氧化锰作为活性材料并在所述圆柱形钢外壳内表面形成的阴极；位于电池中心的含有锌粉的阳极；位于阳极和阴极之间的隔离物；和同时接触所述阳极、阴极和隔离物的碱性电解质。一般将导电的集电器插入到所述阳极活性材料中和提供了闭合所述钢外壳开口端的密封装置。
设计碱性电池的首要目标是增加电池的工作性能。工作性能是指在一给定的负荷下电池放电到一个特定的电压所需的时间，在该电压下所述电池按其设计目的来说已不再有用。一种用于提高工作性能的方法是通过增加电池内部容量来增加电池内的活性材料的数量。然而，商品电池的外部尺寸一般是固定的，从而限制了增加电池内活性材料的数量的能力。
另一种用于提高工作性能的方法是在电池的电极内使用添加剂。如US-A-5,599,644中公开了在阴极中使用二氧化锡(SnO2)和其它相似材料。WO-A-93/12551公开了另外一个例子，该参考文献论述了在电池的阴极中使用3％至25％的钡化合物添加剂(如硫酸钡(BaSO4))。在两个参考文献中讨论的添加剂增强了工作性能。尽管过去已经提高了工作性能，但寻找新的方法来提高工作性能仍然是电池设计者的首要目标。
我们已经令人惊讶地发现，单独在阳极或同时在阳极和阴极添加钡化合物，或者单独在阴极添加特定的钡化合物可提高碱性电化学电池的工作性能。我们还发现优选通过采用钡化合物浸渍电极活性材料的形式来添加所述钡化合物，例如用钡化合物浸渍阳极活性材料(如锌)或阴极活性材料(如二氧化锰)或对两者均进行浸渍来加入所述钡化合物。
因此，在第一方面，本发明提供了含有阳极、阴极和电解质的电化学电池，所述阳极包括阳极活性材料和作为添加剂的钡化合物。根据这一方面，所述添加剂是在电池装配前或装配过程中加入到阳极活材料中。优选所述添加剂为硫酸钡(BaSO4)，更优选氢氧化钡(Ba(OH)2)。在第一方面的一个实施方案中，只在阳极中添加作为添加剂的钡化合物；在一个作为选择的实施方案中，阴极也含有作为添加剂添加到其中的钡化合物。
在第二方面，本发明提供了包括阳极、阴极和电解质的电化学电池，所述阴极含有阴极活性材料和作为添加剂的氢氧化钡(Ba(OH)2)。
在第三方面，本发明提供了制备包括阳极、阴极和电解质的电化学电池的方法，其中所述阳极包括阳极活性材料和作为添加剂的钡化合物，所述方法包括混合所述阳极活性材料和钡化合物形成混合物并干燥该混合物的步骤。根据这个方面，所述混合物在掺入电池之前制备。
此外，在第四方面，本发明提供了制备包括阳极、阴极和电解质的电化学电池的方法，其中所述阴极包括阴极活性材料和作为添加剂的钡化合物，所述方法包括混合所述阴极活性材料和钡化合物形成第一混合物并干燥所述第一混合物的步骤。优选随后将已干燥的第一混合物与强酸溶液(优选硫酸)混合以形成第二混合物，接着干燥所述第二混合物。根据这个方面，至少所述第一混合物在掺入到电池前制备。
根据第一方面，通过使用含有作为添加剂的钡化合物(优选硫酸钡，更优选氢氧化钡)的阳极，本发明有利地提高了工作性能。其中所述阳极活性材料包含锌和所述钡化合物是硫酸钡或氢氧化钡，优选硫酸钡或氢氧化钡添加剂在阳极中的用量至高为锌的8％(重量)。
根据第一方面的另一个实施方案，通过使用钡化合物(优选硫酸钡，更优选氢氧化钡)作为添加剂同时存在于电池的阳极和阴极中，本发明进一步有利地提高了工作性能。根据这个实施方案，通过在阳极和阴极中各自使用占活性电极材料的约2％(重量)的量的添加剂可获得优异的性能。
根据本发明的第二个方面，同样也可通过使用含有作为添加剂的氢氧化钡的阴极获得优异的性能。
所述阳极包含阳极活性材料(如锌，优选以锌粉的形式)、胶凝剂和添加剂。
所述阴极包含阴极活性材料如二氧化锰(MnO2)，优选含有电解二氧化锰(EMD)作为电化学活性材料。优选所述阴极由包括二氧化锰、石墨、45％氢氧化钾溶液、去离子水Teflon水溶液(含有约20％的聚四氟乙烯)和添加剂的混合物形成。
本发明的阳极和阴极特别适用于含有碱性电解质的电化学电池。优选所述电解质为碱性，更优选由氢氧化钾(KOH)形成。
虽然可以使用其它构型的电池，但优选电池为圆柱形电池，更优选含有钢外壳的圆柱形电池。
应理解根据第一方面的一个实施方案，本发明的电化学电池在阳极使用钡化合物(如硫酸钡或氢氧化钡)；根据第一方面的另一个实施方案，在阳极和阴极同时使用钡化合物(如硫酸钡或氢氧化钡)；根据第二方面，在阴极使用氢氧化钡。
在第一方面的一个实施方案中，提供的电化学电池包括含有锌活性材料的阳极和作为阳极添加剂的硫酸钡或更优选氢氧化钡，用量至高为锌活性材料的8％(重量)。
根据第一方面的另一个实施方案，所述电化学电池的阴极包含阴极活性材料(如二氧化锰)并同样也含有钡化合物(如硫酸钡或氢氧化钡)作为添加剂。因而，在优选的实施方案中，提供的电化学电池包括含有锌活性材料的阳极和作为阳极添加剂的钡化合物，此外包括含有二氧化锰活性材料的阴极和用为阴极添加剂的钡化合物。
在第一方面的优选的实施方案中，所述阳极添加剂含量约为阳极活性材料的2％(重量)，所述阴极添加剂含量约为阴极活性材料的2％(重量)。优选所述钡添加剂为硫酸钡，更优选氢氧化钡。因此，在更特别优选的实施方案中，提供的电化学电池包括阳极、阴极和电解质，所述阴极包含二氧化锰活性材料和阴极添加剂，所述阴极添加剂包含约为所述阴极活性材料2％(重量)的硫酸钡或氢氧化钡，所述阳极包含锌活性材料和阳极添加剂，所述阳极添加剂包含约为所述阳极活性材料2％(重量)的硫酸钡或氢氧化钡。
在本发明第三方面的实施方案中，提供了一个处理电化学电池的阳极活性材料的方法，包含混合阳极活性材料(优选包含锌)和钡添加剂并干燥所述混合物的步骤。优选所述方法还包含将所述已干燥的混合物混合到干燥的阳极混合物中，或者混合到凝胶电解质中的步骤。优选所述钡添加剂包括硫酸钡，更优选氢氧化钡。
在本发明第四方面的实施方案中，提供了一个处理电化学电池的阴极活性材料的方法，包含混合阴极活性材料和钡添加剂形成第一混合物并干燥所述第一混合物的步骤。优选所述方法还包含混合所述第一混合物和强酸溶液(优选含有硫酸(H2SO4))形成第二混合物并干燥所述第二混合物的步骤。优选所述钡添加剂含有硫酸钡，更优选氢氧化钡。优选所述阴极活性材料含有电解二氧化锰(EMD)。
在另外的实施方案，所述阳极含有锌，同时所述阴极含有电解二氧化锰(EMD)，并且本发明采用了使用钡添加剂(优选硫酸钡或氢氧化钡，更优选氢氧化钡)处理阳极的锌和浸渍所述阴极的EMD的方法。
通过参考附图，可更好地理解本发明。附图中：
图1是根据本发明构建的电化学电池的实例的剖面图；
图2是对比所测得的使用含有不同量的硫酸钡添加剂的阳极的碱性电化学电池的工作性能百分比的柱状图；
图3是进一步说明所测得的使用含有硫酸钡添加剂的阳极的碱性电化学电池的工作性能的曲线图；
图4是对比所测得的具有含有不同量的硫酸钡添加剂的阴极的电化学电池的工作性能百分比的柱状图；
图5是进一步说明所测得的具有含有不同量的硫酸钡添加剂的阴极的碱性电化学电池的工作性能的曲线图；
图6是说明不含添加剂的标准碱性电池和使用含有硫酸钡添加剂的电化学电池、阳极和阴极同时含有硫酸钡添加剂的电化学电池的工作性能的对比曲线图；
图7是说明用钡化合物(尤其是氢氧化钡)处理用在阳极的锌以提高阳极性能的方法的流程图；和
图8是说明浸渍钡化合物(尤其是氢氧化钡)进入所述电解二氧化锰(EMD)的孔中以提高阴极的性能的方法的流程图。
参考图1，其中显示了圆柱形碱性电化学电池10的剖面图。碱性电池10包括含有密闭底端和顶端开口的圆柱形形状的钢壳12；围绕在钢壳12的外表面(除了钢壳12的末端)形成金属化的塑料胶片标签14；在钢壳12的密闭端是正极盖子(优选覆以钢板(plated steel)形成)；胶片标签14沿着正极盖子16的外围边缘形成。
阴极20(优选由二氧化锰、石墨、45％的氢氧化钾溶液、去离子水、Teflon水溶液(含有约20％聚四氟乙烯)和添加剂的混合物形成)围绕在钢壳12的内表面形成。隔离物22(优选无纺布，阻止在电池内任何固体颗粒的迁移)布置在阴极20的内表面。由氢氧化钾(KOH)形成的电解质24布置在壳12中，优选在隔离物22的内部。阳极18(优选由锌粉、凝胶剂和添加剂形成)布置在电解质24中，和集电器26接触，所述集电器可包括黄铜钉。因此，配制阴极20作为电池的正电极，配制阳极18作为电池的负电极。
集电器26与位于钢壳12开口端的黄铜铆钉28接触。尼龙密封圈30安装在钢壳12的开口端以阻止钢壳12内所含的活性成分的渗漏；尼龙密封圈30与金属垫圈28和电池内部盖子34接触，优选所述电池内部盖子由钢形成。优选由覆以钢板形成的负极盖子36经过焊接布置与集电器26接触。负极盖子36是通过尼龙密封圈30与钢壳12电绝缘。
优选阳极18含有锌粉作为电化学活性材料。另外，在第一方面的一个实施方案中，阳极18包括含有钡化合物、更优选包括硫酸钡(BaSO4)或最优选氢氧化钡(Ba(OH)2)添加剂的阳极添加剂材料。优选阴极20含有二氧化锰(MnO2)，更优选电解二氧化锰(EMD)作为电化学活性材料。另外，在第一方面的另一个实施方案中，阴极20也含有钡化合物，更优选含有硫酸钡(BaSO4)或最优选氢氧化钡(Ba(OH)2)作为阴极添加剂。或者，根据第二方面的一个实施方案，阴极20含有氢氧化钡(Ba(OH)2)作为阴极添加剂。
根据本发明第一方面的优选的实施方案，电化学电池的阳极含有硫酸钡或氢氧化钡添加剂，其量为阳极活性材料的8％(重量)或更少。因此，锌电池10含有不大于阳极18中所用的锌的量的8％(重量)的硫酸钡或氢氧化钡。
装配在阳极18包含不同量的硫酸钡或氢氧化钡添加剂的D-号锌/二氧化锰碱性电化学电池的例子。图2中显示的柱状图说明了电化学电池的实施例，并显示了不含硫酸钡添加剂(0％)的常规电池与那些在阳极18含有1％、2％、5％和8％(重量，基于阳极的锌的总重量计)的硫酸钡添加剂的电池的对比。在显示的对比实施例中，采用在2.2欧姆电阻下每天1小时的间歇放电测试所述D-号电池，并且测量到电压为0.8伏特时作为工作性能的终止。与不含硫酸钡的作为对照的电池不同，我们发现使用至多为所述阳极活性材料的重量的8％的硫酸钡添加到阳极18中实现了电池的工作性能的提高。在加入锌的重量的大约2％的硫酸钡时得到了最大的性能提高。
参考图3，测量了在图2中加入硫酸钡到阳极18中的实施例的效果并将安培小时(线40表示)和安培小时每克锌(线42表示)同时标示在图中。所测的安培小时数据40和安培小时每克锌数据42均显示了电池的电流性能随着硫酸钡的量的提高而提高，直至硫酸钡添加剂的量达到阳极18中的锌的重量8％。
氢氧化钡也同样可作为添加剂使用到阳极18中。当测试含有已处理的氢氧化钡添加剂的D-号圆柱形电池时，相对于没有氢氧化钡的D-号圆柱形电池，其在电池性能方面提高了8％，所述测试通过500mA的连续放电测试直到1.0V终止。在0.9V截止时，观察到提高了6％的性能。在0.8V和0.75V终止时，观察到提高了分别为3％和2％的性能。
参照图四，通过评价不同量的硫酸钡(％(重量)，以在阴极20的电解二氧化锰(EMD)的重量计)测定在阴极20中加入硫酸钡添加剂的效果。测试所用的电池是D-号圆柱形电池，通过在2.2欧姆的电阻下每天放电1小时进行间歇测试直到0.8伏的电压时终止。如图所示，工作性能随着加入到阳极20中的硫酸钡添加剂的量的增加而提高，直至高达约EMD总重量的10.2％。可知当硫酸钡添加剂的量达到在阴极20的EMD的重量的2.9％时，可实现工作性能的显著提高。
在图5中进一步说明了在图4中显示的在D-号电池中添加硫酸钡的效果。如图所示，线44表示所测的安培小时，线46表示所测的安培小时每克EMD。所述曲线显示了随着硫酸钡添加剂的量的增加实现了安培小时和每克安培小时的提高，直至其量高达在阴极20中EMD的重量的10.2％。
根据本发明的第一个方面的另一个实施方案，电化学电池10的阳极18和阴极20均含有硫酸钡或氢氧化钡添加剂以增强电池10的工作性能。根据这个实施方案，将硫酸钡或氢氧化钡以约为阳极活性材料(锌)的重量的2％的量加入到所述阳极中，同时，也将硫酸钡以约为阴极活性材料(二氧化锰)的重量的2％的量加入所述阴极中。
装配D-号圆柱形电池，并用2.2欧姆的电阻每天间歇放电1小时进行测试，所测得的电压显示在图6中。在阳极和阴极均含有硫酸钡的电化学电池所获得的工作性能由线52表示。作为对比，只在阳极含有硫酸钡的相似的电池所获得的工作性能由线54表示。作为对照，在阳极或阴极均不含硫酸钡构成的对比电池的测试结果显示在线50中。根据该实验，在阳极和阴极均含有硫酸钡的电池提高了D-号电池的平均工作性能，根据该测试，与不含硫酸钡添加剂的对比电池的平均性能比较，提高了差不多13％的工作性能。
图7显示了用钡添加剂(尤其是氢氧化钡)浸泡/涂敷在用于本发明的阳极的锌的工艺300。在步骤60中，确定待处理锌的类型和数量；接着，在步骤62中，通过混合63.1克Ba(OH)2·8H2O和950毫升去离子水成为1000毫升的溶液来制备0.2M的氢氧化钡溶液和去离子水；在步骤64中，将1000毫升的0.2M氢氧化钡溶液加入到3150克的锌64中；在步骤66中混合氢氧化钡和锌的湿润剂混合物，在步骤68中用空气干燥两个小时，并在步骤70中于71℃的烘箱中干燥18小时。在判定块72中，判断在该点溶液是否干燥，若没有，则重复在步骤66、68和70中阐述的混合和干燥步骤；若溶液是干燥的，则将涂敷钡的锌干燥混合或混合到凝胶状电解质74中。
为了干燥混合大批量的阳极混合物，可使用常规的多桨掺混机混合所述涂敷钡的锌，而少量的阳极混合物可通过在聚合容器中剧烈地摇动阳极组分以获得均匀的混合物来制备。
例如，为了混合大批量的阳极混合物，首先往掺混机中加入已处理的锌、Carbopol和氢氧化铟(In(OH)3)，在中等速度下干燥混和三到五分钟。停止混合并弄平各侧面；接着，重新起动掺混机并在混合中加入0.1N的KOH；再混合三到五分钟。再次停止搅拌并弄平各侧面；在掺混机运行中，加入40％KOH溶液，其中还包含了常规的添加剂；再混合至少十分钟，如果需要可停止并弄平容器的各侧面。关闭掺混机并把阳极材料放到适合的聚丙烯容器中。继续混合所述阳极混合物五分钟以获得均匀的混合物。最后的步骤减少了阳极混合物中结块的数量。
为了混合小批量的阳极混合物，如往适合的聚合容器中加入已处理的锌、Carbopol和氢氧化铟(In(OH)3)。接着密封所述容器并摇动至少两分钟直到所述干燥组分均匀混合。加入0.1N的KOH溶液到40％KOH溶液中成为总数量的KOH溶液。接着，加入所述，总数量的KOH溶液，该溶液还可包含常规的添加剂，并摇动一分钟。最后，混合所述溶液两分钟。
图8说明了根据本发明的第四方面的实施方案的方法，并显示了采用钡添加剂(尤其氢氧化钡)浸渍用于阴极的电解二氧化锰的工艺200。首先在步骤80中，确定所需的二氧化锰的总量；步骤82包括将MnO2和0.2M的氢氧化钡溶液混合。所述氢氧化钡溶液可用与在处理锌工艺300中的步骤62制备氢氧化钡溶液的同样方法制备；在步骤84可进行空气干燥所述混合物；在这之后，在步骤86中，将所述混合物放在71℃烘箱中一段足于干燥混合物的时间；判定块88包括确定在已干燥的混合物上是否有氢氧化钡粉末涂层。如果存在氢氧化钡粉末涂层，则必须打碎所述氢氧化钡粉末并在步骤91中重新与去离子水混合，在步骤92可进行空气干燥；重复该过程直到在所述二氧化锰和氢氧化钡的混合物的硬表面上不再有氢氧化钡粉末，表明获得了良好的混合物；一旦获得良混合物，在步骤94中将所述混合物打碎成为松散的粉末；在步骤96中，可任选将0.2M的硫酸溶液到所述干燥的混合物中。接着步骤96，在步骤98可将混合物空气干燥。
此时，如步骤100所示，所述阴极混合物可采用常规的并为本领域的技术人员已知的通用技术而使用于电化学电池中。

Claims (22)

1.具有阳极、阴极和电解质的电化学电池，所述阳极含有阳极活性材料和作为添加剂的钡化合物。
2.根据权利要求1的电化学电池，其中所述钡化合物选自硫酸钡(BaSO4)、氢氧化钡(Ba(OH2))及其混合物。
3.根据权利要求2的电化学电池，其中在所述阳极中的钡化合物是氢氧化钡(Ba(OH)2)。
4.根据前述权利要求的任何一项的电化学电池，其中所述阳极含有至高占所述阳极活性材料的重量的8％的钡化合物。
5.根据前述权利要求的任何一项的电化学电池，其中所述阳极活性材料包括锌。
6.根据前述权利要求的任何一项的电化学电池，其中所述阴极包括阴极活性材料和作为添加剂的钡化合物。
7.根据权利要求6的电化学电池，其中在所述阴极中的钡化合物选自硫酸钡(BaSO4)、氢氧化钡(Ba(OH)2)及其混合物。
8.根据权利要求7的电化学电池，其中在所述阴极中的钡化合物是氢氧化钡(Ba(OH)2)。
9.具有阳极、阴极和电解质的电化学电池，所述阴极包括阴极活性材料和作为添加剂的氢氧化钡(Ba(OH)2)。
10.根据权利要求6至9中的任何一项的电化学电池，其中所述阴极包含至高占所述阴极活性材料的重量的8％的钡化合物。
11.根据权利要求6至8中的任何一项的电化学电池，其中所述阴极包含约为所述阴极活性材料的重量的2％的量的钡化合物阴极添加剂，和所述阳极包含约为所述阳极活性材料的重量的2％的量的钡化合物阳极添加剂。
12.根据前述权利要求的任何一项的电化学电池，其中所述阴极活性材料包括二氧化锰，优选电解二氧化锰(EMD)。
13.制备具有阳极、阴极和电解质的电化学电池的方法，所述阳极包含阳极活性材料和作为添加剂的钡化合物，所述方法包括混合所述阳极活性材料和所述钡化合物以形成混合物，并干燥所得的混合物的步骤。
14.根据权利要求13的方法，其中所述阳极活性材料包括锌。
15.根据权利要求13或14的方法，还包括混合所述已干燥的混合物到干燥的阳极混合物中的步骤。
16.根据权利要求13或14的方法，还包括混合所述已干燥的混合物到凝胶状电解质中的步骤。
17.制备具有阳极、阴极和电解质的电化学电池的方法，所述阴极包括阴极活性材料和作为添加剂的钡化合物，所述方法包括混合所述阳极活性材料和所述钡化合物形成第一混合物，并干燥所述第一混合物的步骤。
18.根据权利要求17的方法，还包括混合所述第一混合物和强酸溶液形成第二混合物，并干燥所述第二混合物的步骤。
19.根据权利要求18的方法，其中所述强酸包括硫酸(H2SO4)。
20.根据权利要求17至19的任何一项的方法，其中所述阴极活性材料包括电解二氧化锰。
21.根据权利要求17至20的任何一项的方法，其中所述钡化合物是硫酸钡(BaSO4)。
22.根据权利要求17至20的任何一项的方法，其中所述钡化合物是氢氧化钡(Ba(OH)2)。
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