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CN116018504A - 用于微盘激光粒子和多重态激光粒子的系统和方法 - Google Patents

用于微盘激光粒子和多重态激光粒子的系统和方法 Download PDF

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CN116018504A
CN116018504A CN202180055196.2A CN202180055196A CN116018504A CN 116018504 A CN116018504 A CN 116018504A CN 202180055196 A CN202180055196 A CN 202180055196A CN 116018504 A CN116018504 A CN 116018504A
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etching
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S-H·允
P·丹嫩贝格
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General Hospital Corp
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Abstract

半导体晶片的第一层、第一间隔层和第二层可以被蚀刻以产生多个柱状结构，该多个柱状结构从衬底层延伸并且包括围绕第一增益介质定位的第一光学腔、围绕第二增益介质定位的第二光学腔以及接触第一增益介质和第二增益介质的第一间隔区。此外，由分层的半导体晶片形成并具有柱状结构的光子微粒具有围绕第一增益介质定位的第一光学腔、围绕第二增益介质定位的第二光学腔以及接触第一增益介质和第二增益介质的第一间隔区。光子微粒中的第一光学腔和第二光学腔在被能量激发时各自能够生成具有不同光谱峰的激光。

Description

用于微盘激光粒子和多重态激光粒子的系统和方法
关联申请的交叉引用
本申请基于2020年9月8日提交的标题为“用于微盘激光粒子和多重态激光粒子的系统和方法”的美国临时申请序列号63/075468并要求其优先权，以及通过引用并入本文中。
关于联邦资助研究的声明
本发明是在由美国国家科学基金会授予的ECCS-1505569和由美国国立卫生研究院授予的DP1-DB024242的政府支持下作出的。政府具有本发明中的特定权利。
背景技术
本公开总体上涉及可以被嵌入、植入、注入或以其他方式设置在诸如生物细胞和组织之类的样本中的激光器。更具体地，本公开涉及由有机材料和无机材料制成的可光学激发的激光粒子，以及激光粒子的制造、功能化、递送和成像，以及它们作为用于大规模并行成像、传感器和测定的探针的用途。
诸如染料、荧光蛋白和量子点之类的荧光探针已成为生物医学成像、细胞分选、免疫组织学、高吞吐量筛选和众多其他生化测量中的重要工具。虽然这些发光探针非常有用，但它们相对较宽的发射光谱(诸如，30-100nm)限制了可以同时被使用而不会产生歧义的探针的数量，以及经常使它们的光谱无法与组织中内源性分子的背景发射区分开来。常规的荧光显微镜可以被配备成用于分辨3到4种染料，以及最先进的细胞仪被限于11个通道。复用四种不同的染料可以给出16(＝24)种组合。在细胞中以不同比率同时表达编码蓝色、绿色和红色荧光蛋白的三种基因(如Brainbow和RGB标记)，可以生成数百种颜色。然而，转染是随机的，以及颜色读数的保真度容易出现噪音。迄今为止，用于成像的荧光颜色数量已经被限制在少于例如十几种。
由于分子中电子能级的量子力学展宽，设计荧光团以实现更窄的发射线宽具有根本性的挑战。不规则的形状和热力学波动导致来自半导体量子点的发射的光谱展宽。金属纳米粒子中等离子体电子振荡的衰减导致>50-100nm的发射宽度。通过与这些电子共振进行比较，光学共振提供了用于生成窄发射线的有效方法。激光是很好的示例。通过将荧光团和半导体材料放置在光学腔内，极窄的光谱线可以被产生。单频激光器的输出波长可以是百万分之一纳米，可以通过改变腔共振在整个增益宽度上进行调谐。
克服这些限制的一项潜在技术是使用微粒(称为激光粒子(laser particle，LP))，它发射非常窄带的辐射(<1nm线宽)。LP包括被嵌入在高折射率光学共振器内的增益材料。诸如光泵之类的外部能量源激发增益介质，导致介质内的粒子数反转(populationinversion)，从而经由受激发射导致光学反馈的正循环，从而导致激光的约束和发射。LP发射的波长由两个因素决定。第一个是增益介质的化学组合物，其粗略地定义了材料可以辐射的波长范围。针对诸如磷化铟镓砷化物(InGaAsP)之类的材料，对于给定的相对组合物，该范围可以是大约100nm。在每个100nm带内，激光发射可以具有不同的发射波长，该发射波长是通过精细调整每个LP的半径来确定的。对于给定的半径，腔的共振条件将在特定的离散发射波长下被满足。这使得粒子的发射特征能够采用由连续变量(粒子的半径)确定的值。这项最近发现的技术已经使大约400个不同发射波长的粒子能够使用五种不同的材料同时被分辨。然而，由于在单细胞分析领域的最近的研究典型地使用数千到数万个细胞，这些现有的基于激光粒子的技术的标记能力仍然无法充分处理许多标记应用。
相关地，半导体行业制造纳米结构和微型结构(包括激光粒子)的能力已经彻底改变了社会，产生了范围从集成电路到量子点的技术。这些结构的流行经常源于它们的电光属性(例如，可见光频率和近红外频率的电子带隙)，以及能够实现光学约束的高折射率。现代半导体生长技术可以被用于产生化合物半导体的外延膜，该化合物半导体由多种化学元素的混合物组成，其比率可以在晶体生长过程期间变化，以跨连续值范围来调整所得材料的属性。然而，大小超过几个原子间距离的单晶化合物的生长典型地必须在预先存在的半导体晶体上以多步方式进行。从历史上看，这些生长状况限制了由这些半导体膜制造的结构在片上应用中的使用，在这些片上应用中所得结构在原始生长衬底的顶部原位操作。最近，已经有可能将这些结构从它们的原生生长环境中移除，将它们转移到液体悬浮液中。这种制造过程已允许将诸如半导体微盘激光器之类的结构并入到包括生物组织在内的各种新环境中，在该各种新环境中，这些结构已经被用于成功地用各个标识符标记癌细胞，这些生物组织使用已知为激光粒子受激发射显微镜的最近开发的成像技术是可读的。
如上所述，激光粒子(LP)的主要优势源于它们的发射光谱，它们的发射光谱可能非常窄带：频繁地表现出小于1nm的半峰全宽，比典型的荧光染料好不止一个数量级。这种属性是通过首先将从粒子发射的光约束在维度范围从几百纳米到几微米的高折射率腔中来实现的。在一个或多个离散波长下，腔的共振条件将被满足，导致腔模式内的光学功率积聚，其随后将在共振波长处辐射该功率。在不具有由光谱重叠引起的分歧的情况下，窄发射线宽使数百个不同的粒子能够同时被分辨。这使得LP技术非常适合涉及标记和跟踪各个细胞的应用。
不幸的是，一个当前的限制源于基于半导体微盘的LP技术的可扩展性的缺乏。已经制造用于直接转移到液体悬浮液中的半导体微盘激光器的现有研究仅使用二维制造工艺，其中产生的激光腔中的每一个都来自相同的外延层。实际上，这将每平方厘米的晶片可以被产生的LP数量限制在约107个(假设每个粒子的直径约为2.5μm)，这远远低于使用诸如染色乳胶微球之类的替代性粒子技术可以被获得的数量，该染色乳胶微球具有典型浓度为约5x 109粒子/mL(假设2.5％固体悬浮液)。因此，增加微盘激光LP产量的一种方法是使用更大表面积的晶片。然而，在其上生长近红外有源外延层的、诸如磷化铟之类的III-V型半导体可能极其昂贵。
由此，存在对于新的制造方法和具有允许增加的数量的目标被同时标识的改进的标记能力的激光粒子构造的需要。附加地，存在对于新的制造方法的需要，该新的制造方法在不具有与使用更大面积的晶片相关联的挑战和添加的费用的情况下，允许激光粒子的增加的产量。
发明内容
本公开通过提供部分地基于分层制造技术的新的形成方法、构造和系统来解决先前的激光粒子努力的缺点，该分层制造技术可以被用于产生众多单腔激光粒子或产生多腔激光粒子，该多腔激光粒子被称为多重态激光粒子(multiplet laser particle，mLP)。多种制造技术被提供，其允许激光粒子从分层的晶片中的不同外延层产生。若干种方法变体被提供，通过这些方法变体，单重态激光粒子或多重态激光粒子可以被制造并被释放到悬浮液中。因为单重态激光粒子可以从具有多个有源层的晶片中被产生，与使用类似大小的晶片的现有技术相比，被产生的数量可以被极大地增加。本文中公开的多重态激光粒子可以有效地组合多个单重态激光粒子以具有唯一的光学发射属性，其允许大量的例如数千至数百万个可唯一标识、可区分的粒子的形成。附加地，可以被用于通过改变它们的发射波长来增加mLP组的复用潜力的技术被提供。
在一方面，本公开提供了一种制造多个光子微粒的方法。方法可以包括准备半导体晶片的方法步骤，该半导体晶片包括衬底层、位于衬底层上方并由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成的第一层、位于第一层上方并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成的第二层以及位于第一层与第二层之间的第一间隔层。方法还可以包括蚀刻第一层、第一间隔层和第二层以产生多个柱状结构的方法步骤，其中，柱状结构从衬底层延伸并且每个柱状结构都包括围绕第一增益介质定位的第一光学腔、围绕第二增益介质定位的第二光学腔以及接触第一增益介质和第二增益介质的第一间隔区。
在另一方面，本公开提供了一种光子微粒。微粒可以包括柱状结构，该柱状结构包括围绕第一增益介质定位的第一光学腔、围绕第二增益介质定位的第二光学腔以及接触第一增益介质和第二增益介质的第一间隔区，其中，第一增益介质和第二增益介质在被能量激发时，各自能够生成具有不同光谱峰的激光。
在一方面，本公开提供了一种制造多个光子微粒的方法。方法包括准备半导体晶片的方法步骤，该半导体晶片包括衬底层、位于衬底层上方并由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成的第一层、位于衬底层上方并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成的第二层、位于第一层与第二层之间的第一间隔层。方法还可以包括蚀刻第一层、第一间隔层和第二层以产生多个柱状结构的方法步骤，其中，柱状结构从衬底层延伸并且每个柱状结构都包括围绕第一增益介质定位的第一光学腔、围绕第二增益介质定位的第二光学腔以及接触第一增益介质和第二增益介质的第一间隔区。方法还可以包括将第一光学腔和第二光学腔与衬底层和第一间隔层分开的方法步骤。
在另一方面，本公开提供了被配置成用于在被能量激发时发射光的光子微粒。微粒可以包括：第一光学腔，该第一光学腔围绕第一增益介质定位；第二光学腔，该第二光学腔围绕第二增益介质定位；以及第一间隔区，该第一间隔区既接触第一增益介质又接触第二增益介质并且具有比第一光学腔和第二光学腔的横截面积更小的横截面积，其中，第一光学腔和第二光学腔各自都被配置成用于在被能量激发时生成具有不同光谱峰的激光，以及由第一光学腔生成的光谱峰不同于由第二光学腔生成的光谱峰。
在另一方面，本公开提供了一种用于产生光子微粒的系统，该光子微粒被配置成用于在被能量激发时发射光。系统可以包括半导体晶片，该半导体晶片包括衬底层、位于衬底层上方并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第一增益介质形成的第一层、位于第一层上方并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第二增益介质形成的第二层以及位于第一层与第二层之间的第一间隔层。
在另一方面，本公开提供了一种在生物样本内发射激光的方法。方法可以包括将一个或多个光子粒子放置在生物样本中，光子粒子被配置成用于在被能量激发或被刺激时发射激光。光子粒子中的一个或多个可以包括围绕第一增益介质定位的第一光学腔、围绕第二增益介质定位的第二光学腔以及既接触第一增益介质又接触第二增益介质的第一间隔区，其中，第一光学腔和第二光学腔各自被配置成用于在被能量激发时生成具有不同光谱峰的激光，以及由第一光学腔生成的光谱峰不同于由第二光学腔生成的光谱峰。
在一方面，本公开提供了一种显微镜系统。显微镜系统可以包括泵光源、光束扫描仪、分辨率小于5纳米并且采集速率超过1千赫兹的光谱仪、被配置成用于将激光输出的光谱峰与由于荧光引起的宽带背景进行区分的光谱分析仪以及包含一个或多个光子激光微粒的样本(其中每个微粒被配置成用于在被能量激发时生成具有多个不同光谱峰的激光)。
本公开的前述和其他方面及优点将通过以下说明书而显现。在该描述中，参考在此形成其一部分的附图，并且在附图中通过图示的方式显示了一个或多个示例版本。这些版本不一定表示本发明的全部范围。
附图说明
下面将参照附图对本公开进行描述，其中类同的附图标记表示类同的要素。
图1是根据本公开的一个方面的、制造多个光子微粒的方法的流程图。
图2是蚀刻半导体晶片以产生多个柱状结构(每个柱状结构包括多个材料层)的过程的示意性描绘。
图3是具有增益材料的多个层和由另一种材料制成的牺牲层的半导体晶片的示意性描绘。
图4是蚀刻半导体晶片以产生多个微粒的过程的示意性描绘。
图5是从衬底层移除柱状结构(每个柱状结构包括多个材料层)以产生多个微粒的过程的示意性描绘。
图6是蚀刻半导体晶片以产生具有不同材料组合物的多个微粒的过程的示意性描绘。
图7是蚀刻半导体晶片以产生多个微粒的过程的示意性描绘，其中每个柱状结构包括多个材料层以及蚀刻发生在多步骤中。
图8是蚀刻半导体晶片以产生多个柱状结构(每个柱状结构包括多个材料层)的过程的示意性描绘。
图9是从衬底层移除柱状结构(每个柱状结构包括多个材料层)以产生多个多重态微粒的过程的示意性描绘。
图10是从衬底层移除柱状结构(每个柱状结构包括多个材料层)以产生多个多重态微粒的过程的示意性描绘。
图11是从衬底层移除柱状结构(每个柱状结构包括多个材料层)以产生多个多重态微粒的过程的示意性描绘。
图12是蚀刻半导体晶片以产生多个多重态微粒的过程的示意性描绘，其中半导体晶片最初被接合到载体晶片。
图13是蚀刻半导体晶片以生成多个多重态微粒的过程的示意性描绘，其中多个多重态微粒从每个柱状结构被创建。
图14是蚀刻柱状结构以产生多个具有更多样化的腔半径的多重态微粒的过程的示意性描绘。
图15是具有由间隔区连接的两个微盘激光器的光子微粒的示意性描绘。
图16是具有由两个间隔区连接的三个微盘激光器的光子微粒和微粒的激光发射光谱的示意性描绘。
图17是具有由两个间隔区连接并且被化学涂层包围的三个微盘激光器的光子微粒的示意性描绘。
图18是根据本公开的一方面的、在生物样本内发射激光的方法的流程图。
图19是示例1的实验中所使用的晶片的外延层的扫描电子显微镜图像。
图20是示出示例1的实验中所形成的多层柱状结构的阵列的扫描电子显微镜图像。每个柱状结构都能够产生多个微盘激光粒子或多重态激光粒子。
图21是从示例1的实验中的柱状结构中被释放后被堆叠在彼此顶部的9个微盘激光器的扫描电子显微镜图像。
图22是在示例1的实验中所产生的超过10000个微盘激光粒子的激射波长的直方图。
图23是所制造的多重态粒子在从示例2的实验中的它们的晶片中分离之前的扫描电子显微镜图像。
图24是从示例2的实验中的片上多重态粒子的输出发射光谱的图。
图25是在示例2的实验中大量片上多重态粒子顶部、中部和底部盘激光微粒的测量的激射阈值能量图。
图26是从示例2的实验中的不同晶片获得的制造的多重态粒子的扫描电子显微镜图像的集合。
图27是涉及示例2的实验中的各种多重态微粒的激射发射波长的实验测量的特性的图。
图28是示出在基于细胞的实验中被使用的多重态激光粒子的相关图像和图的集合。
具体实施方式
在进一步详细描述本发明之前，应当理解的是，本发明不限于所描述的特定实施例。也应该理解的是，本文中使用的术语只是为描述具体实施方式，而不是起限制作用。本发明的范围将仅受到权利要求书的限制。如本文中所使用的，单数形式“一(a、an)”和“所述(the)”包括复数的实施例，除非上下文另有清楚地指出。
除非上下文指示替代含义，否则应注意，相对于特定值，术语“基本上”(如基本上不同或基本上相同)、“约”、“大约”等可能指示可察觉地(或不可察觉地)不同于特定值、在可接受的制造公差内，和/或没有会显著影响预期操作参数的偏差。在某些实现方式中，可接受的值(与特定值基本相同、与特定值基本不同、约为特定值、或大约为特定值)可能具有距指定值的例如+/-1％偏差、+/-5％偏差或+/-10％偏差，这取决于特定应用。其他可接受的偏差包括，例如，至多1％或至多5％(在基本上相同、大致相同、或大约相同的情况下)、或至少5％或至少10％(在基本上更大/更小的情况下)。
对本领域技术人员而言应该显而易见的是，除已描述的那些之外的许多附加的修改是可能的，并且不背离本发明的理念。在对本公开进行解释时，所有术语均应以与上下文一致的最广泛的可能方式进行解释。术语“包括(comprising)”应当被解释为以非排他性方式引用元件、部件或步骤，因此所引用的元件、部件或步骤可以与未明确引用的其他元件、部件或步骤进行组合。被称为“包括”某些元素的实施例也被构想为“基本上由那些元件组成”和“由那些元件组成”。
激光粒子以及它们的制造方法、使用和相关联的检测系统和技术先前已经在例如美国专利号10707649中被描述，该专利通过引用以其整体并入本文中。此类先前的激光粒子经常是单个微盘激光器的形式。当足够的光能被提供时，微盘由提供光增益的半导体制成。微盘还用作约束光学模式且允许腔模式获得光学增益的光学腔。由此引起的激光发射充当光谱特征，通过使用高分辨率光学光谱仪，该光谱特征可以被用于标识粒子。由于发射波长在时间上是稳定的，因此它可以充当用于复用应用的条形码，并且比强度测量可靠得多，强度测量取决于粒子发射器与检测器之间的所有部件的吸收和散射属性。在其最简单的形式中，这种条形编码策略利用仅以单个波长λpeak1(λ峰1)发射的粒子，允许粒子仅通过单个参数(发射波长)被标识。最终，不同条形码的数量受到发射波长中的细微变化的限制，典型地是由于周围环境的温度的轻微变化或粒子在长时间段内缓慢的材料降解。出于这个原因，仅约四百个可同时分辨的粒子已经在现有研究中被展示。理论上，通过使用能够在不同光谱窗口中发射的甚至更多的材料组合物，可标识的粒子的数量可以被进一步增加。然而，这种用于增加复用能力的策略仅与材料的数量成线性比例。由此，此类策略会很快地变得不切实际，因为替代的检测器系统需要被引入以覆盖分开的波长范围。
在本公开中，用于使用分层半导体晶片来快速制造激光微粒的新技术被呈现。在一些方面，本公开涉及改变具有多层的半导体晶片以形成不同材料组合物的垂直堆叠。然后，通过选择性地腐蚀每个堆叠内的特定层，多个单重态激光粒子或多重态激光粒子可以被直接释放到液体悬浮液中。释放的激光粒子中的每个光学腔都可以充当光学共振腔。由此，本公开展示了如何使用具有多个外延层的半导体晶片来形成不同材料组合物的垂直柱状结构。所有公开的都是用于将微粒直接转移到液体悬浮液中的方法，同时避免粒子团聚和表面腔损坏，这两者都会阻碍激光粒子发射窄带激光发射的能力。
本文中所描述的改进的分层制造方法还准许创建具有多个光学腔的激光微粒，本文中经常被称为多重态激光物品(multiplet laser article，mLP)。总体上，mLP可以包括具有有源增益材料的多个光学腔以及连接多个光学腔的间隔区，当泵能量被提供时，每个光学腔能够生成具有多个不同光谱峰中的一个或多个光谱峰的激光。由于每个腔都可以导致以一个或多个波长的激光的发射，因此与仅具有单个腔的单重态激光粒子相比，特征复杂性被大大增加。本质上，mLP的发射可以用多个参数来描述，这些参数表示腔的组合物Ci及其半径Ri。对于m个腔，存在2m个参数：C1、C2、…、Cm和R1、R2、…、Rm。例如，与对于单个(m＝1)腔的LP只有2个参数C1和R1相比，具有3个腔的mLP存在6个参数。虽然本公开主要描述了盘状腔，但是也可以使用本文中提供的教导来创建具有诸如椭圆体和正方形之类的不同形状的LP。还描述了用于控制mLP的发射特性、特别是对于复用应用的方法。
增加的复用能力将使复用的分析中能够发生范式偏移。直到现在，传统的条形编码策略一直依赖于预定的标记方案，其中每个细胞群体用特定的染料来标记。通过生成mLP，可用标签的数量可能远远超过给定实验中所使用的细胞数量，这意味着细胞的随机化的标记将导致对每个细胞的近乎唯一的标识，从而消除了对基于群体的标签的需要。此外，光学腔之间的光学耦合可以被有意引入，以根据C和R的参数生成更复杂的参数的组合。弱耦合体制和强耦合体制两者都可以被使用。
在单重态激光粒子的情况下，通过使用分层制造技术可以实现数量至少增加到9倍的粒子产量。这种进步可以通过减少生长衬底的大小或需要被执行的批次数量来显著降低用于生产激光粒子的相关联的制造成本、复杂性和时间。在一些方面，本公开提供用于直接移除源自原始半导体晶片中的不同层的激光粒子的晶片和微盘激光器设计。存在与所描述的方法解决的此类过程相关联的众多挑战。例如，微盘激光器可以在空间上与其他激光粒子分开，以便充分发挥共振器的作用并避免粒子团聚。此外，由于微盘激光器相对较大的直径与高度比，其直径可能大约等于或大于被约束的光的波长，因此容易粘附到其他衬底和激光粒子上。此外，在从其衬底中移除激光粒子期间，对腔的损坏可能需要被避免，以确保对于激光发射所要求的光学模式的适当形成。
本文中所描述的激光粒子可以被用于多种标记应用，特别是在生物医学领域内。例如，由于它们的窄发射光谱，嵌入细胞中的激光器和光学腔在单细胞光学标记中具有巨大的应用潜力。特别地，使用多重态激光粒子进行细胞标记将允许用户在大量细胞亚群之间进行区分，甚至可以在单细胞水平上研究细胞并用于高度复用的测定。
图1是制造多个光子微粒的方法100的流程图。方法100可以包括准备半导体晶片的第一步骤102，该半导体晶片包括衬底层、位于衬底层上方并由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成的第一层、位于第一层上方并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成的第二层以及位于第一层与第二层之间的第一间隔层。方法100还可以包括蚀刻第一层、第一间隔层和第二层以产生多个柱状结构的的第二步骤104，其中柱状结构从衬底层延伸并且每个柱状结构都包括围绕第一增益介质定位的第一光学腔、围绕第二增益介质定位的第二光学腔以及接触第一增益介质和第二增益介质的第一间隔区。
蚀刻第一层、第一间隔层和第二层的方法步骤104可以是干式蚀刻步骤。晶片可以被光刻图案化以产生外延层的柱状结构。例如，圆盘的六边形阵列的图案可以被应用。诸如椭圆盘的矩形阵列之类的其他图案也是可能的。可以通过使用光掩模和适当的光致抗蚀剂的光刻来完成图案化。本领域已知的合适的光刻和蚀刻工艺可以被用于该方法步骤。方法步骤104可以包括将抗蚀剂施加到晶片的顶表面。例如，晶片可以通过旋涂光敏抗蚀剂(例如，UV敏感抗蚀剂)被图案化、被预烘烤以蒸发残留溶剂，以及然后被暴露于光(例如，UV光)。然后，曝光后烘烤可以被执行，以及随后进行抗蚀剂显影。然后，此类经图案化的抗蚀剂可以被用于掩蔽特定区域，从而保护它们免受后续蚀刻步骤中的攻击。这种蚀刻可以使用本领域已知的多种技术被执行以限定柱状结构，本领域已知的多种技术包括：反应离子蚀刻、使用一种或多种蚀刻剂的湿式化学蚀刻和离子铣削。如果抗蚀剂被使用，则剩余的抗蚀剂可以被移除(例如，通过O2等离子、剥离或机械擦洗)。在移除后，然后附加的方法步骤可以被施加到产生的柱状结构，并获得所期望的多重态或激光微粒产品。例如，为了形成单重态激光粒子，方法100可以进一步包括将第一光学腔和第二光学腔与衬底层和第一间隔层分开的步骤。图2-图14描绘了根据方法步骤104和104的特定过程，但也描绘了可以被施加以实现所期望的微粒产品的附加的方法步骤。
图2示出了根据方法100的示意性描绘，并详述了蚀刻准备好的半导体晶片200以产生多个柱状结构202的过程。在该描绘中，衬底层204、第一层206、间隔层208和第二层210最初位于准备好的半导体晶片200上。然后，晶片经历蚀刻步骤以形成柱状结构202，每个柱状结构202包括第一光学腔216、第一间隔区218和第二光学腔220。
在方法100中，产生的第一光学腔和第二光学腔在被能量激发时各自能够生成具有不同光谱峰的激光。在一个版本中，第一光学腔可以生成不同于第二光学腔的光谱峰。例如，第一增益介质和第二增益介质可以具有不同的特定增益谱，不同的特定增益谱导致不同的光谱峰。相反，第一增益介质和第二增益介质具有至少一个基本上不同的维度，诸如横截面积或直径。替代地，第一光学腔可以以其与第二光学腔生成大致相同的光谱峰的方式被产生。当光学峰具有与另一峰重叠的线宽时，或者当其具有在比另一峰小于10nm、小于5nm、小于3nm、小于1nm或小于0.1nm内的峰波长时，光学峰可以被认为与另一峰大致相同。
通过适当选择增益材料和盘大小以及泵能量源，每个激光微粒能够生成典型地具有一个尖锐光谱峰的激光发射。典型的III-V半导体微盘粒子可以具有在0.5至3μm之间的直径，以及0.1至0.4μm的厚度。在用纳秒脉冲进行泵涌时，受激发射可以通过盘内的回音廊模式共振发生。如果在激射期间，仅单个光学模式被腔支持，则发射可以使用单个光谱峰波长来描述。最简单的条形编码策略是使用此波长作为用于跟踪特定LP的特征。总体上，激射波长在很大程度上取决于增益材料的组合物及其维度。还可以通过例如增加可变厚度的表面涂层材料来促进受约束的光学模式与其周围环境更复杂的相互作用，从而进一步增加影响激射波长的参数。
从方法步骤104所得到的第一间隔区可以包括外延生长的半导体材料，该半导体材料具有允许相对于第一增益介质和第二增益介质选择性地蚀刻第一间隔区的组合物。例如，第一层的增益材料和第二层的增益材料可以在化学上既与上相邻的间隔层又与下相邻的间隔层区分开来，以允许第一层中的材料和第二层中的材料承受通过化学上选择性的手段(例如，酸湿蚀刻、光电化学蚀刻)移除间隔层。这可以有利地允许选择性蚀刻第一间隔区而基本上不影响所产生的光学腔的体积或形式。例如，方法100可以进一步包括蚀刻第一间隔区以移除第一间隔区的方法步骤，从而从柱状结构释放至少第二光学腔。湿式蚀刻技术可以被用于蚀刻第一间隔区。有利地，在一些方法版本中，本文中所描述的单重态激光粒子或多重态激光粒子可以从衬底被直接释放到水基溶液中，从而消除对于中间溶液的需要。接触第一光学腔的衬底层的区也可以被同时蚀刻以释放第一光学腔。因此，多个激光微粒可以被同时形成。因为方法可以被施加到具有附加的间隔层和增益材料层的晶片，所以在不增加晶片面积的情况下，大量相同或故意不相同的激光微粒可以被同时产生。
方法100可以进一步包括在移除柱状结构之后重新使用衬底以准备新的半导体晶片的附加步骤，该半导体晶片包括原始衬底层、位于衬底层上方并由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成的新的第一层、位于新的第一层之上并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成的新的第二层以及位于新的第一层与新的第二层之间的新的第一间隔层。在衬底层上形成新层之前，使用湿式蚀刻剂来移除重新粘附到衬底的任何柱状结构的预备步骤可以被进行。
方法100可以进一步包括从衬底层移除形成的柱状结构的附加步骤。该步骤可以在涉及蚀刻第一间隔区的任何步骤之前被进行。例如，湿式蚀刻剂可以被用于从衬底层移除柱状结构。替代地，机械搅动可以被用于从衬底层移除柱状结构。机械搅动可包括超声处理。柱状结构可以被直接释放到水基溶液中。
图3描绘了可以根据用于大体积粒子制造的方法100被使用的示例性多层半导体晶片。晶片300包括用作基层的衬底302。除了第一层336、第一间隔层354和第二层334之外，晶片300还具有七个附加的外延生长的增益层(320、322、324、326、328、330、332)和包括衬底间隔层356的八个附加的间隔层(340、342、344、346、348、350、352)。在此描绘中，晶片包括仅两种不同类型的材料。增益层的均匀材料可以具有期望的带隙波长，最终的颗粒产品可以从中被均匀地导出。第二材料类型可形成间隔层，间隔层可用作牺牲层。所描绘的衬底330可具有与间隔层基本上相同的材料。衬底和牺牲夹层中的每一个都可以在随后的处理步骤中被腐蚀以允许使用晶片图案化以及包括第一类型材料的粒子结构的释放。根据方法步骤104，材料可以被选择性地蚀刻以形成柱状结构370，如描绘的俯视图中所示。
在方法100的半导体晶片中，第一增益介质和第二增益介质可以包括外延生长的半导体材料。第一增益介质和第二增益介质可以基本上由外延生长的半导体材料组成。第一增益介质和第二增益介质可以包括外延生长的半导体材料。半导体材料可以是InGaAsP。经蚀刻的半导体晶片可具有小于约1000cm2、小于约85cm2、小于约45cm2或小于约7cm2的面积。
准备半导体晶片的方法步骤102可以涉及已经形成的半导体晶片。例如，准备半导体晶片可以简单地包括以晶片可以被适当蚀刻的方式定位晶片。替代地或附加地，方法步骤102可以包括创建半导体晶片，诸如通过在衬底上外延地形成第一层、第二层和第一间隔层。
半导体晶片可以进一步包括附加的间隔层和增益层。例如，半导体晶片可以进一步包括位于第二层上方并由包括一种或多种无机材料的第三增益介质形成的第三层、位于第二层与第三层之间的第二间隔层、位于第三层上方并由包括一种或多种无机材料的第四增益介质形成的第四层以及位于第三层与第四层之间的第三间隔层。因此，方法100可以进一步包括蚀刻第三层、第三间隔层和第四层以产生多个柱状结构的方法步骤，其中，柱状结构从第二间隔层延伸并且每个柱状结构都包括围绕第三增益介质定位的第三光学腔、围绕第四增益介质定位的第四光学腔以及接触第三增益介质和第四增益介质的第三间隔区。蚀刻第三层、第三间隔层和第四层的添加的方法步骤可以发生在蚀刻第一层、第一间隔层和第二层的方法步骤之前。替代地，除衬底层之外的半导体晶片的所有层可以被同时蚀刻以产生多个柱状结构，其中，柱状结构从衬底层延伸并且每个柱状结构包括第一光学腔、第一间隔区、第二光学腔、第二间隔区、第三光学腔、第三间隔区和第四光学腔。在形成柱之后，方法100可以包括蚀刻第二间隔区以移除第二间隔区的附加步骤，从而从每个柱状结构释放至少第三光学腔、第三间隔区和第四光学腔。通过这个附加步骤，多重态激光粒子可以从柱状结构中被选择性地释放。替代地，方法100可以包括蚀刻第一间隔区、第二间隔区和第三间隔区以移除第一间隔区、第二间隔区和第三间隔区的附加步骤，从而从柱状结构释放至少第二光学腔、第三光学腔和第四光学腔作为单重态激光粒子。
图4示出了与图3中描绘的晶片类似的单个晶片衬底如何根据方法100被蚀刻以同时产生多个类似或不同类型的微粒，每个微粒源自在原始外延生长的半导体内的增益层(420、422、424、426、428、430、432、434、436)。所描绘的晶片400可以在经图案化的光致抗蚀剂掩模(410)的帮助下经历蚀刻步骤405，由此产生柱状结构阵列(420)。通过使用选择性化学蚀刻(460)移除牺牲层并可能地也腐蚀衬底，在该描绘中以盘形式的增益元件(440、442、444、446、448、450、452、454、456)从晶片两者和从彼此被释放，导致生成大量微盘激光粒子470，大量微盘激光粒子470可以被包含在液体悬浮液中。然后，激光粒子可以被收集、过滤和存储以供稍后使用。
图5描绘了图4中描绘的过程的变体，其中，柱状结构520可以在湿式蚀刻单个间隔层之前从晶片500被移除。例如，使用胶带剥离或超声处理的机械搅动步骤510可以被用于从衬底500移除柱状结构520。然后，间隔区的选择性蚀刻可以被施加以产生微粒。替代地，如图5所示，增益层之间的间隔层(540、542、544、546、548、550、552、554、556)可以由与衬底层530不同的材料组成，从而提供不同的蚀刻属性。然后，化学蚀刻工艺可以包括多个顺序蚀刻步骤。第一，在初始步骤570中，对衬底和最外层牺牲材料选择性的蚀刻剂可以被使用，以从衬底530分离柱状结构520。然后，在另一个步骤580中，第二蚀刻剂可以被使用，以通过腐蚀牺牲间隔夹层将单个激光微粒(例如540、548、554)从彼此分开。
还可以使用更多不同组合物的牺牲间隔层，这些牺牲间隔层仅允许激光粒子中的一些在单个时间被分开(即，与被用户指定的蚀刻剂选择性地攻击的层组合物连接的那些)。完成此步骤可导致粒子从衬底表面被释放并自由悬浮在蚀刻剂溶液中。可以使用机械搅动(例如，通过超声处理)来辅助此步骤。然后，可能是在一轮化学机械抛光或用于使表面变平的蚀刻之后，原始晶片可以被重新使用以用于进一步的外延生长。
机械移除柱的优点之一是增加蚀刻剂有效润湿更深平放层的能力。例如，如果最初移除具有高纵横比的柱是通过将柱从衬底上折断的机械手段(例如，通过超声处理)来执行，则一旦柱已经从衬底上被机械分离并悬浮在液体中，湿式蚀刻剂可以被引入以腐蚀牺牲夹层，从而将柱分割成单个LP。为了防止粒子在分开期间/分开之后立即彼此粘附，若干种技术可以被施加。蚀刻工艺可以在搅动下被执行(例如，摇动、超声处理等)。此外，增加间隔层的厚度可以降低相邻粒子团聚的可能性。使用合适的表面活性剂可以进一步减少团聚。如有必要，在将粒子释放到液体悬浮液中后，另一轮超声搅动可以被用于分开粒子。
图6示出了从单个晶片以高产量生产宽光谱范围的激光粒子的过程的另一示意图。晶片600包括衬底610上的多个外延生长层，但代替如图4的过程中对所有增益层使用相同的增益材料，不同的增益层(620-636)由具有不同带隙的波长的不同半导体材料组成。在晶片600上进行光刻和干式蚀刻之后，包含激光盘元件(670-686)的柱的阵列660被产生。然后，牺牲层的选择性湿式蚀刻可以导致具有不同激射光谱峰的激光粒子(例如，670、682、686)。
本文中描述的方法中的许多依赖于从已经被图案化并随后被蚀刻的晶片中释放多个激光微粒。对于此类情况，假设外延生长的层足够厚，可以被产生的激光微粒的数量与可以被蚀刻的层数成正比。例如，特别深的蚀刻可以从跨越许多微米厚度的更多层产生更多的激光粒子。
存在可限制整体蚀刻深度以及因此从单个衬底可以被产生的粒子数量的若干因素。首先，如果掩模(例如，光致抗蚀剂)被用于定义柱状结构图案，则掩模可以被蚀刻工艺缓慢侵蚀。此外，更深的蚀刻可导致通过离子轰击和/或化学攻击的定义的结构的表面损坏。最终，这种损坏会增加侧壁粗糙度，侧壁粗糙度通过增加约束的光学模式的表面诱导散射降级形成的微粒的质量。这种复杂化可以进而导致更宽的发射线宽和更大的阈值Pth。附加地，在蚀刻期间距完美垂直度的任何偏差都可能导致非期望的不同大小的微粒。由于每个粒子的可能发射模式的数量被内在链接到腔大小，这可能导致产生具有不一致发射属性的微粒。例如，由于上层被暴露于蚀刻剂达更长时间，因此它们被蚀刻得更重并且大小更小，而基可能典型地更大。此类结构会导致从基附近发射的LP具有较小的激射阈值，但具有较高的从多个模式激射的可能性，由此增加了光学读出方案的复杂性。
与深蚀刻相关联的另一个问题是湿式蚀刻工艺的侧壁轮廓经常是相对各向同性的。这再次导致更小的一些微粒和更大的一些微粒，其大小受掩膜下方深度影响。因此，当更均匀的粒子大小被要求时，这可能会对生成大量微粒造成实际限制。尽管蚀刻近乎完美的90°角侧壁或60°与120°之间的适当侧壁角度是可能的，但它典型地要求诸如用于侧壁钝化的并发聚合物沉积之类的专门的技术，并发聚合物沉积导致蚀刻室污染，缺乏过程可重复性，以及从经蚀刻的样本中移除聚合物的额外的步骤。即使具有完全垂直的侧壁，掩模侵蚀和蚀刻损伤也会限制微粒可以从中被获得的可用外延层厚度。
图7图示出可以解决这些限制的一个潜在过程的示意图。所描绘的过程克服了这些限制中的每一个，同时保留了通过在多个图案化和蚀刻循环中处理晶片来从单个衬底产生大量激光微粒的能力，每个图案和蚀刻循环包括相对浅的蚀刻，相对浅的蚀刻可能仅从单个有源层生成微粒。例如，微粒可以在单个过程循环中从一个或多个增益层被获得。起始多层晶片700可以具有在衬底704上生长的多个单元(710、720、730)。每个单元可以包括增益层(例如，712、714、724)和间隔层(例如，735、737)，它们可以在分开的循环中被顺序地蚀刻。为了完成顺序蚀刻，停止蚀刻层(例如，740)可以被放置在单元(710、720、730)之间。接下来，掩蔽层754(例如，光致抗蚀剂)可以被添加到晶片并在处理步骤750期间被图案化。在初始蚀刻步骤之后，包含嵌入的微粒(712、714)或多重态粒子的柱状结构710可以被制造。通过间隔层的选择性蚀刻步骤760，柱状结构610中的微粒(712、714)可以被释放到悬浮液中。类似于微粒，停止蚀刻层740可以抵抗这种蚀刻剂并且因此在第一轮微粒移除之后创建平坦表面。任何碰巧粘附在表面上的残留微粒都可以通过另一个选择性腐蚀微粒的湿式蚀刻循环来移除。例如，如果微粒由InGaAsP形成以及潜在地停止蚀刻层也由InGaAsP形成，则磷酸和过氧化氢的混合物可以被施加。在这个步骤之后，另一个单元720可以被蚀刻并准备好用于处理。第二单元720的处理可包括使用掩模774施加相同的过程以创建柱状结构720，第二微粒集724可从其中被释放。然后，类似的过程可以被重复以从第三单元730产生微粒。
通过引入多个处理循环，该技术可以减少蚀刻深度。因此，与掩模侵蚀、侧壁蚀刻损坏和所得到的微粒的大小多分散性相关联的问题可以被减少。然而，通过从起始材料内的多层以三维方式生成粒子，大量微粒仍然可以被产生。由于更少的衬底被要求用于生产相同数量的微粒，因此这可以导致显著的成本节省。第二，由于蚀刻不需要很深，尤其是在每单元蚀刻单个微粒层时，这种顺序蚀刻技术与用于生产柱的相对各向同性的蚀刻工艺兼容。该技术可以允许湿式化学蚀刻而不是诸如反应离子蚀刻之类的各向异性过程被用于创建柱状结构。由于替代的各向异性过程典型地要求大型、复杂的装备、有害气体源和频繁的工具维护，允许对于湿式化学蚀刻的使用可以提供成本节省。此外，如果一次仅单个层被处理，在表层沉积替代性材料的制造技术也可以被引入，从而允许以这种方式制造的微粒被通过自上而下的方法铺设的材料涂覆在一侧。
代替完全移除间隔层，方法100可以进一步包括通过蚀刻工艺减少第一间隔区的体积的附加方法步骤，其中，第一间隔区仍然既接触第一光学腔又接触第二光学腔。此类蚀刻步骤有用地允许间隔区用作连接第一光学腔与第二光学腔并保持第一光学腔与第二光学腔之间的距离的基座，同时也保持间隔区不干扰光学腔的激光生成。部分地蚀刻所形成的间隔区的该方法步骤有助于允许多重态激光粒子的形成。图8-图13描绘了根据方法100可以被用于产生多重态激光粒子的方法步骤的示意图。在这些示例性过程中，三重态微盘被创建，但应该认识到，技术可以被施加于具有附加增益层和各种形式的间隔层的晶片。
图8描绘了用于首先形成如先前所描述的柱状结构的类似技术。与图3和5中描绘的方法一样，每种情况中的起始材料可以是具有在衬底824上生长的多个外延层(810、812、814、816、818、820、822)以及特定的材料组合物的晶片800。晶片可以包含多个有源层，其形成共振腔和有源增益区(812、816、820)的一部分。间隔层(814、818)可以被放置在有源增益区之间。与先前所描绘的过程不同，间隔层最终将连接腔以形成最终的多重态激光粒子。与之前一样，可以通过例如选择性腐蚀间隔层的湿式蚀刻剂选择性地蚀刻间隔层，而不会显著损坏腔层。间隔层的组合物和形式可以被选择，以便通过确保其带隙被设计成用于防止有源层的光学激发泵的带间吸收而不与任何入射激发光相互作用。除了将被并入到最终微粒中的间隔层之外，晶片800可以进一步包括外牺牲层(810、822)，外牺牲层(810、822)可以具有与衬底824相同的材料组合物并且可以最终被湿式蚀刻和移除。外牺牲层(810、822)可以帮助促进最终形成的微粒的移除，但也可以提供附加的中间益处。有利地，顶部牺牲层810可以在干式蚀刻期间保护顶部有源层814，以及底部牺牲层822可以为底部有源层820提供高表面质量。晶片800可经受光刻的初始步骤830，其中光致抗蚀剂沉积在晶片表面上。曝光可以定义圆形图案832。接下来，干式蚀刻步骤840可以被施加(例如，使用反应离子蚀刻)。该步骤可以创建柱状结构842，每个柱状结构包括由增益材料形成的光学腔和可蚀刻间隔夹层。在初始蚀刻之后，抗蚀剂可以可选地在任何后续处理步骤850中通过例如使用氧气等离子体或部分湿式化学移除来移除。
在形成柱状结构的初始步骤之后，进一步的过程可以被施加以减少间隔区的体积并将柱状结构从衬底分离。图9-图11图示出实现这种减少和分离的若干种不同方法。当形成多重态激光粒子而不是单重态激光粒子时，方法可包括方法100的两个附加步骤：(i)从衬底上移除多重态以及(ii)受控地部分移除不同腔之间的间隔层材料。这两项任务都可以通过使用适当蚀刻剂的化学湿式蚀刻来完成，或者通过使用提供期望的结果的替代性蚀刻技术来完成。如果施加湿式蚀刻技术，使间隔层(814、818、820)和牺牲层(810、822)具有不同的湿法蚀刻属性可以是可期望的；也就是说，它们可以具有针对给定的蚀刻剂、基本上不同的蚀刻速度或具有不同的最佳蚀刻剂。
图9描绘了其中从衬底移除多重态发生在不同腔之间的间隔层材料的受控地、部分移除之前的示意性过程。例如，经干式蚀刻的晶片960可以被放入蚀刻剂浴中，该蚀刻剂与牺牲层的反应比与间隔层的反应更猛烈。通过足够的蚀刻时间，湿式蚀刻步骤900可以完全移除牺牲层822(或移除衬底824的一部分)，同时基本上不腐蚀腔材料或基本上不移除间隔夹层材料。该步骤可以断开包含腔和相对完整的间隔夹层的柱状结构904。接下来，柱可以被暴露于选择性地腐蚀间隔层材料的第二蚀刻剂步骤910。蚀刻速度和时间可以被控制，使得第二蚀刻剂部分地移除夹层材料并将薄间隔层920留下，薄间隔层920也被称为基座，连接相邻的光学腔。所使用的两种蚀刻剂可以具有完全分开的化学组合物，或者简单地包括不同的相对化学浓度，或者甚至可以在不同的温度下被使用。
图10描绘了其中从衬底移除多重态发生在不同腔之间的间隔层材料的受控地、部分移除之后的示意性过程。这种“反转的”方案可以通过选择性蚀刻间隔夹层的第一步骤1030，并且在该步骤之后，多重态1050通过牺牲层的选择性湿式蚀刻步骤1040从衬底被移除来实现。每个湿式蚀刻步骤不需要单独依赖化学反应。相反，使用电化学过程通过在半导体表面诱导载流子的形成(例如，通过高能量光子的撞击)，然后载流子与周围离子溶液中的电解质进行反应来腐蚀或者夹层或者衬底是可能的。替代地，间隔层和增益层两者都可以由相同的材料组合物制成，但蚀刻可能不同，因为几何限制阻碍了蚀刻剂的扩散和经蚀刻的材料。由于蚀刻剂的低效渗透，高纵横比特征的湿式蚀刻典型地较慢。与衬底相比，这自然会导致薄夹层的较慢的蚀刻速度。因此，这些薄夹层可以被部分地移除，同时仍然可以通过单个蚀刻剂在单个步骤中实现从衬底中完全移除。
图11描绘了其中相对夹层与衬底蚀刻速率的更大的差异可以通过选择性地暂时阻塞蚀刻剂进入夹层来实现的示意性过程。保护层1160可以通过施加用对衬底蚀刻剂不反应的材料(例如，通过C4F8聚合物、SiO2等的喷涂或化学沉积的光致抗蚀剂)涂覆整个经图案化的表面的方法步骤来实现。在随后的步骤1164中，在区中保护性材料可以被移除，在该区中保护性材料被高度暴露于来自高能量离子的垂直轰击，仅留下完整的侧壁覆盖。在接下来的步骤1168中，多重态正下方的衬底材料然后可以被完全或部分地移除，留下具有涂覆材料的粒子1170。可以使用适当的蚀刻剂(例如，盐酸)完全移除任何剩余的牺牲材料或衬底材料。接下来，方法可以包括移除保护层、留下具有完整间隔层的粒子1174的步骤1172。例如，如果光致抗蚀剂被使用，保护层可以通过O2等离子体被移除，或者在SiO2的情况下通过聚合物或氢氟酸被移除。在最后描绘的步骤1176中，间隔层可以通过选择性蚀刻被部分地蚀刻，从而产生最终的多重态激光粒子1180。这些步骤的顺序也可以被反转，例如，通过部分地移除夹层材料，然后添加保护层，从衬底移除，以及最后可选地移除保护层。此外，保护层的添加可以被并入到初始蚀刻步骤中，在该初始蚀刻步骤期间，柱状结构通过例如在干式蚀刻期间将聚合物形成种类添加到蚀刻气体中被原始地定义。
在不依赖于化学反应的情况下，其他可能的技术可以被施加以从衬底上移除多重态粒子。例如，这可以通过将包含多重态粒子的柱蚀刻到用于例如通过超声处理或胶带剥离生成的机械力足以将柱从衬底中折断的深度来完成。柱上的应力导致它们的基处的选择性折断并形成独立的柱，独立的柱与原始生长衬底不附接。然后，剩余的柱桩和夹层可以被如上文所描述的选择性湿式蚀刻剂缓慢腐蚀。
图12描绘了可以被用于准备多重态粒子的另一个示意性过程。在此配置中，起始材料是多层晶片1200。在第一步骤1290中，晶片1200可以经由接合材料1220与载体晶片1210接触并接合。载体晶片1210可以用作对多重态将从中被包括的层的机械支撑。晶片接合步骤1230可以使用多种标准接合工艺(例如，BCB粘合、共晶接合、热压接合等)来完成，而导致使两个部件被牢固地连接在一起，其中外延生长的层相对被覆盖但衬底1224仍然被暴露。在接下来的步骤(1230、1240)中，晶片研磨的组合可以被用于减薄载体晶片的背面，以及可以使用化学蚀刻来移除衬底1224和可选的牺牲层1222。在接下来的步骤(1250、1260)中，包括光刻以及蚀刻腔和间隔层的图案化可以被执行以定义整体多重态形状1260。然后，在最后的步骤1270中，结合材料被灭活或被溶解以释放多重态微粒1280。由此，方法100可以包括进一步的步骤：将半导体晶片接合到载体晶片，以及在蚀刻第一层、第一间隔层和第二层的方法步骤之前从接合的半导体晶片移除衬底层。
图12中描绘的方法变体的优点之一是创建者可以自由选择接合层和载体晶片材料，开启替代性策略以通过化学手段移除多重态。例如，聚醚砜(polyethersulfone，PES)是一种可溶于二甲基亚砜(dimethyl sulfoxide，DMSO)的粘合剂，可以被用作接合材料，以及在不攻击半导体材料的情况下可以被DMSO移除。此外，与许多常见半导体材料的晶格匹配外延层不同，PES高度地抗酸攻击。因此，通过使用DMSO选择性地(以及由此可控地)攻击接合粘合剂，在不移除间隔夹层材料的情况下，多重态可以从载体晶片上被分离。或在释放多重态粒子之前或在释放多重态粒子之后，间隔夹层材料可以被腐蚀，以在不同的步骤中使用适当的酸(例如，用于InP的HCl)形成必要的基座。因此，这种倒装晶片接合技术因此允许实际工作者将形成多重态粒子、衬底的分离和夹层的部分蚀刻的主要步骤中的两个步骤分开成两个独立的步骤，这两个独立的步骤的化学过程是相互正交的。
图13描绘了可以被用于准备多重态粒子的另一个示意性过程。如图所示，晶片1300包括衬底1304、外延生长的多个增益层(1310-1326)和第一类间隔层(1330、1332、1334、1336)。附加地，晶片1300在增益层之间具有第二类间隔层(1340、1342、1344、1346、1348、1350)。第一类间隔层可具有与衬底1304相同、但可与第二类间隔层的材料组合物不同的材料组合物。与上述过程一样，柱状结构1370可以在方法步骤1360期间诸如通过使用光刻和干式蚀刻被产生。然后，第二方法步骤1380可以被用于移除第一类间隔层。例如，蚀刻剂可以选择性地以第一类间隔层为目标以产生三重态粒子(1372、1374、1376)，在所描绘的过程中，每个三重态粒子具有由第二类间隔层分开的三个激光盘。然后，间隔层可以被部分地蚀刻以最小化每个粒子内的三个激光盘之间的光学耦合，以便促进粒子在三个光谱峰处的激射。作为替代性方法步骤1392，在方法步骤1380之前，可以使用物理力(例如，超声处理)在柱状结构的底部破坏柱状结构以将它们从衬底释放，以产生单独的柱1390。然后，湿式蚀刻可以被施加以产生多重态激光粒子。
具有m个腔(每个腔具有独立的半径)的多重态激光粒子的使用，理论上能够组合地增加LP集合的复用能力，如由下面的等式1所描述。然而，这假设集合中每个腔的半径与所有其他半径不相关。因此，实现这一点的一种方法是将每个腔设计成大小略有不同。例如，如果光学光刻被使用，则具有不同特征大小的掩模在图案化期间可以被使用。这至少确保随后形成的腔的一定程度的多分散性。附加地，腔半径可以在制造工艺期间被随机化。最简单的策略是利用所选择的处理协议中的不均匀性。通过测量特定腔的激射波长，高分辨率光谱仪可以在亚纳米级腔的半径中的变化之间进行区分。因此，即使是不同粒子的几何形状之间微小的、随机诱导的变体，也会导致可区分的多重态。例如，在考虑光通过图案化掩模的衍射以及在光刻图案化期间使用硬烘烤期间抗蚀剂特征的回流之后，在图案化期间的晶片的一个区中的较厚的抗蚀剂可以导致更大半径的柱的定义。当旋涂特别是小衬底时，抗蚀剂厚度的几个百分比的变体将自然地出现。另一个示例性变体源由在蚀刻包括LP的柱期间缺乏均匀的蚀刻速率而引起，由于所有蚀刻工艺的略微的各向同性，较高的蚀刻速率导致略微较窄的柱，蚀刻工艺被用于定义片上mLP特征。这种均匀性的缺乏可以通过在干式蚀刻期间将被处理的晶片切割成更小的芯片以增强边缘不均匀性来促进。另一个变体源在连接相邻腔的基座的形成期间出现，这典型地涉及易受蚀刻速率不均匀性影响的湿式蚀刻步骤，蚀刻速率进而取决于温度、蚀刻剂浓度和表面润湿性的空间变体。基座半径的略微差异改变激射模式被约束在其上的光学路径距离，从而导致发射波长中的微小差异(尽管是可测量的差异)。
在方法100中，蚀刻第一层、第一间隔层和第二层的步骤可以以产生具有至少一个不均匀横截面维度的多个柱状结构的方式进行。例如，腔半径的有源调整可以作为制造过程期间的额外步骤来进行。可以做到这一点的一种方法是通过引入湿式蚀刻剂，该湿式蚀刻剂攻击腔从而改变它们的半径。方法100可以包括以使得柱状结构的平均横截面直径或垂直角度在衬底上有意变化的方式来蚀刻柱状结构的附加步骤。类似地，方法100可以包括以使得第一光学腔具有与第二光学腔不同的直径的方式来蚀刻柱状结构。
图14示出了该策略的示例性实施例，其中，一种非选择性地攻击柱中的所有层的湿式蚀刻剂被引入。这种蚀刻剂可以在从原始衬底上移除多重态激光粒子之前或从原始衬底上移除多重态激光粒子之后被引入。然而，如果蚀刻剂被用于在柱仍然被附接到衬底1400上时从柱移除材料，则过程可以被更好地控制。如图所示，已经图案化的晶片可以用三个有源光学腔和在增益层之间的间隔层来形成。在此描绘的过程中，光刻掩模可以被使用，其具有从一侧到另一侧增加柱间间距的盘状图案(图14中从左到右)。在干式蚀刻之后，这种不均匀的图案导致柱(例如，1410)在一个区上密集排列，以及柱(例如，1420)在另一个区上稀疏排列。由此，以这种方式施加蚀刻剂的方法步骤1430可以通过基于位置信息来以不同速率蚀刻不同腔而生成不同腔大小的扩散。例如，由外延生长的上层(即，距衬底最远)引起的腔可以使它们的半径被减少最多，因为它们被最多地暴露在蚀刻剂中。相比之下，最靠近衬底的层引起的腔可以被更慢地蚀刻，因为蚀刻剂将必须更深地渗透到相邻的柱之间，以攻击这些特征。此外，形成紧密堆积图案的柱状结构(例如，1410)将比稀疏间隔的柱(例如，1420)更有效地减缓蚀刻剂渗透到更深的平放腔中。整体上，这会导致从上层外延层引起的腔平均小于从下层外延层引起的腔。由于相邻柱之间的有限的蚀刻剂渗透，从更深层引起的腔典型地可以更大。此外，源自一部分密集堆积区的柱的深的平放腔可比来自稀疏区的那些腔更大。结果，在每种情况下，由上外延层引起的腔可以是相同大小的，因为对于最上层的蚀刻剂渗透中不存在差异。然而，与从密集阵列引起的腔相比，对于从稀疏阵列引起的那些腔，从较低层引起的腔可以更小。因此，通过仔细布置柱状结构之间的间距，形成的光学腔的大小的多样性可以被控制。
为了甚至更多的控制，一系列数字蚀刻可以被执行，从纳米和亚纳米尺度上的定义的柱中移除材料，从而导致所得到的腔半径略微减小。在一个示例性过程中，诸如过氧化氢之类的氧化剂可以被用于首先氧化柱的外表面。这种水性氧化物与跨晶片不同位置处的材料接触的能力确定了不同位置处的材料氧化量。最暴露的表面被优先氧化。因此，与从柱中更深的、更靠近衬底的地方引起的腔相比，在柱的顶部附近引起的腔可以形成更厚的表面氧化物。此外，柱之间的间距可以影响氧化剂渗透到柱的更深区的能力。这可以导致空间暴露的柱的优先氧化，而形成紧密堆积阵列的柱的氧化减少。在数字蚀刻的第二步骤中，氧化的材料可以通过选择性的氧化物蚀刻剂被移除。例如，在InGaAs的情况下硫酸可以被使用。例如，方法100可以包括通过施加H2O2浸入和H2SO4浸入或O2等离子体和H2SO4浸入的顺序步骤的数字蚀刻循环来蚀刻柱状结构的进一步的步骤。因此，提供了一种使用数字蚀刻来随机化激光腔直径的策略。在晶片上更多物理上的暴露的腔可以使它们的半径与那些被更多遮蔽的腔改变不同的量。因此，从晶片上层引起的腔的半径比从下层引起的腔的半径被减小得更多。由此，图14中概述的过程可以产生具有腔大小的不同组合的多重态激光粒子集。该集中的每个激光粒子都可以产生不同的光谱峰。这可以允许激光粒子集产生ID的数量(NID)，接近于下面等式1中描述的理论极限。
为了甚至更多的控制，在形成具有覆盖层、间隔层和多种不同增益材料的柱状结构之后，光电化学蚀刻可以被施加到晶片。例如，光源可以被用于照亮晶片。吸收的光可以生成电子-空穴对，电子-空穴对可以促进由周围液体电解质的蚀刻。这些载流子的数量可能取决于若干因素，诸如光对半导体层的渗透、由层对光的吸收以及光的强度。因此，该入射光的空间变化强度可以被用于调制载流子密度。在低强度区，蚀刻速度将较慢，而在高强度区，蚀刻速度将较快。具有中等水平入射光的区将以中等速率被蚀刻。在不受理论束缚的情况下，该机制依赖于由带间光吸收生成的半导体材料内的电荷载流子的产生以加速蚀刻。因此，通过改变入射光的波长，特定的增益层可以被作为目标。例如，如果一种增益材料具有比其他材料更小的能量带隙，则它可以被具有比该材料带隙能量更大但比其他材料的带隙能量更小的光子的光选择性地作为目标。此类光将仅被带隙能量小于入射光子能量的带隙能量的增益材料吸收。因此，从其中该增益材料被形成的腔的直径可以被选择性地作为目标用于光化学蚀刻。更多波长的光可以被用于选择性地调整从其他增益层产生的腔的直径。例如，与其他增益层的蚀刻速率相比，包括能量大于增益层的带隙能量的光子的入射光将导致这些腔更快的蚀刻。因此，在所得到的微粒已经从衬底上被移除后，该技术可以被用于在所得到的微粒中的腔大小之间引入变体。
方法100可以包括将涂层施加到柱状结构的至少一部分的进一步的方法步骤。涂层可以以允许柱状结构被湿式蚀刻而基本上不腐蚀第一光学腔、第一间隔区和第二光学腔的方式被施加。涂层可以是聚合物。例如，涂层可以是SiO2。
图17描绘了通过将附加的涂覆方法步骤施加于本文中所描述的形成过程而产生的示例性多重态激光粒子。通过此类涂覆工艺，发射波长的偏移也可以通过将涂层1700添加到激光粒子1724的外部来引入。例如，
Figure BDA0004112717500000261
工艺可以被用于在粒子已经从生长衬底中被释放出来后围绕粒子形成薄的SiO2壳体。涂层材料可以封装有源增益材料和间隔材料两者。此类涂层的一个益处是涂层将微粒与环境分开并且保护微粒免受来自环境的光学、物理和化学扰动。具有大于150nm厚度的较厚涂层1710是可期望的，以便最大化相对于环境的机械稳健性、化学保护和光学隔离。然而，更薄的涂层可以被使用，特别是在非腐蚀性环境中(诸如，空气或树脂)。对于生物应用，涂层材料可以是在水性环境中具有低降解性的稳健的无机材料。被涂覆的微粒可以进一步被涂覆有功能的、有机的或生物的材料(诸如蛋白质和寡核苷酸)，用于诸如细胞靶向和RNA捕获之类的应用。涂层1730可以允许纳米粒子更牢固地被附接到微粒。
除了保护性角色外，涂层过程还可以促进将光散射纳米粒子附接在激光微粒的表面上。例如，二氧化硅涂层1730可以在纳米粒子(1740、1742、1744)被化学附接到微粒的表面之后被施加。纳米粒子可具有有利的材料属性。例如，纳米粒子可以具有范围从10到100nm的直径，可以由金、半导体或高折射率材料制成，和/或可以散射来自各个激光腔的输出激光发射以改变辐射模式。例如，三个纳米粒子(1740、1742、1744)可以分别主要散射来自三个微盘激光器(1750、1752、1754)的输出光。否则，沿圆柱对称平面的辐射强度可能更强，但光散射可以将辐射中的一些转移到垂直于平面的方向。
在不受理论束缚的情况下，化学涂层可能缺乏完全的均匀性，这导致不同激光粒子上的生长速率略有不同。具体地，一些多重态激光粒子可以形成比其他激光粒子略微厚的涂层。涂层可以具有典型地不同于有源腔和增益材料以及也不同于旨在其中使用激光粒子的围绕介质的折射率。结果，涂层可以增加直接围绕腔的有效折射率，这典型地将激射模式发射偏移到更长的波长。此外，特别是在较高的反应温度(约70℃)下，该过程可以产生纯的SiO2纳米粒子，该纳米粒子可以粘附以及被并入到涂层中。该过程的随机性生成材料折射率的变体，激射模式与之相互作用，导致粒子的发射波长与裸粒子相比发生永久性偏移。
这种类型的涂层诱导的波长变化也可以在激光粒子被附接到衬底时被生成。被使用的衬底或者可以是原始生长衬底或者可以是某一其他材料，多重态激光粒子经由液体悬浮液沉积在其上。涂层可从一种或多种涂层前体的源被生成，该源通过例如蒸发或溅射沉积生成材料的通量流到激光粒子上。通过倾斜安装暴露于源的衬底，可以使该过程变得更加不均匀。随着材料远离源扩散，与靠近源的区相比，远离该源的位置处的沉积材料的通量减少。因此，在远离源的激光粒子上形成的涂层的厚度可以小于在靠近源的粒子上形成的涂层厚度。总的来讲，在远离源的激光粒子中诱导的波长偏移将因此大于靠近源的激光粒子的波长偏移。为了移除在后续处理中防止多重态激光粒子从衬底释放的不需要的沉积，从各向异性离子蚀刻工艺生成的种类的垂直轰击可以被使用，其有效地修整沉积的涂层的暴露区。在此类方法步骤被施加时，最终产品可以是被涂覆有不同厚度的薄膜的多重态，这取决于它们在相对于源以及涂层厚度的随机(类散粒噪声)变体的衬底上的空间位置。
在一方面，本公开提供了一种微粒，该微粒由柱状结构形成，该柱状结构包括围绕第一增益介质定位的第一光学腔、围绕第二增益介质定位的第二光学腔以及接触第一增益介质和第二增益介质的第一间隔区，其中，第一增益介质和第二增益介质在被能量激发时，各自能够生成具有不同光谱峰的激光。
图15描绘了与本文中描述的方法一致的示例性光子微粒1500。光子微粒1500由柱状结构形成，该柱状结构具有围绕第一增益介质定位的第一光学腔1510、围绕第二增益介质定位的第二光学腔1512以及接触第一增益介质和第二增益介质的第一间隔区1514。第一光学腔1510和第二光学腔1512在被能量激发时，各自能够生成具有不同光谱峰的激光。
如图所示，第一间隔区1514的横截面积可以小于第一光学腔和第二光学腔的横截面积。具体地，第一间隔区1514的直径可以比光学腔的直径小光学腔中的发射光谱峰的最长光学波长的两倍以上。第一增益介质与第二增益介质之间的第一间隔区的长度可以是至少50nm、100nm、150nm、200nm、300nm或500nm。
在单重态光盘激光粒子的一般情况下，微粒的腔通过基于与周围环境的折射率差来将光约束在其内部而实现共振。由于光学模式主要与盘的外围重叠，因此该区必须由折射率较低的材料来界定，以便适当地约束由受激发射生成的任何光。在液体中的单重态激光粒子的操作期间，这一要求很容易满足：许多液体具有<1.4的折射率(对于水，折射率为1.33)，而取决于材料和共振波长，半导体腔将具有高得多的折射率(例如，对于InGaAs，在1064nm时，折射率>3.5)。因此，光在腔内的约束将自然地从全内部反射而引起。类似地，对于包括多重态激光粒子的组成腔，具有高光学模式密度的腔区必须由折射率较低的材料(通常只是周围介质)分开，以防止来自共振模式的辐射损失。因此，连接相邻腔的基座(其本身将典型地是高折射率半导体)必须足够小以不引起会妨碍激射的过多的模式泄漏，同时还必须足够大以提供足够的机械支撑。
第一间隔区1514可以包括允许相对于第一增益介质和第二增益介质选择性地蚀刻第一间隔区的组合物。选择性地蚀刻第一间隔区1514可以允许该区域具有减小的体积，减小的体积不会不利地影响光学腔的激射属性。第一间隔区1514可以包括外延生长的半导体材料。例如，第一间隔区1514可以由原始位于第一增益介质的层与第二增益介质的层之间的外延生长的层形成。
形成微粒1500的柱状结构可以被附接到衬底层并从衬底层延伸。柱状结构的侧壁相对于衬底层的角度可以在60°与120°之间，或者更具体地，在70°与110°之间。柱状结构上的光学腔的平均直径可以大于0.5μm、小于3μm或介于0.5μm与3μm之间。柱状结构的轴向长度可以小于10μm、小于5μm或小于3μm。微粒的大小在所有三个维度上的范围可能为0.5至5μm，但随着堆叠的光学腔的数量的增加，轴向长度可能大于10μm。
第一光学腔1510和第二光学腔1512可以被同心地定位。间隔区也可以被同心地定位。第一光学腔和第二光学腔可以是半导体微盘。例如，第一光学腔和第二光学腔可以是具有大于0.5μm、小于3μm或介于0.5μm与3μm之间的直径的微盘。第一光学腔1510和第二光学腔1512的轴向长度可以大于100nm、小于550nm或在100nm与550nm之间的厚度。
第一光学腔1510可以被配置成用于与第二光学腔1512生成不同的光谱峰。例如，第一增益介质和第二增益介质可以具有不同的特定增益谱，不同的特定增益谱导致不同的光谱峰。类似地，第一光学腔1510和第二光学腔1512可以具有至少一个基本上不同的维度。相反，第一光学腔1510可与第二光学腔1512生成大致相同的光谱峰。生成的不同光谱峰可以具有小于5nm、小于3nm、小于1nm或小于0.5nm的线宽。每个不同光谱峰的波长可以大于0.4μm、小于1.9μm或介于0.4μm与1.9μm之间。
第一增益介质和第二增益介质可以各自包括半导体材料，基本上由半导体材料组成，或由半导体材料组成。第一增益介质和第二增益介质的有源半导体材料可以各自包括从包括In、Ga、As、P以及其组合所选择的元素，基本上由从包括In、Ga、As、P以及其组合所选择的元素组成，或由从包括In、Ga、As、P以及其组合所选择的元素组成。例如，第一增益介质和第二增益介质两者都可以包括InGaAsP。第一间隔区可以包括磷化铟。第一光学腔和第二光学腔可以进一步包括有机材料或生物材料。第一光学腔和第二光学腔两者都可以具有大于1.5、大于2、大于2.5、大于3或大于3.5的折射率。
微粒可以被配置成用于当粒子被能量激发时，被放置在生物样本中，用于在生物样本内部发射相干光。微粒可以被配置成用于当使用泵光源对粒子进行光学激发时，被插入活的有机体中，用于在有机体内发射激光。微粒可以被配置成用于发射包括具有由第一光学腔和第二光学腔的腔模式定义的两个窄带峰的光谱的光。
如图16所示，微粒可以包括附加的光学腔和间隔区。除了第一光学腔1610、第一间隔区1622和第二光学腔1612之外，示例性微粒1600包括围绕第三增益介质定位的第三光学腔；以及位于第二增益介质与第三增益介质之间的第二间隔区。间隔区，也被称为基座，连接多个光学腔，该多个光学腔以微盘的形式被描绘。基座可以光学分开微盘，使得来自每个微盘的腔模式不受其他微盘中的腔模式的影响。为了从微粒生成激光发射，激发能量可以被需要。这种泵涌可以使用具有适当波长、强度、脉冲持续时间和脉冲能量的激发光1630来实现。典型地，纳秒激光脉冲可以被用于光学泵涌。然而，取决于特定多重态激光粒子的要求，诸如连续波泵光或电流注入之类的其他手段也是可能的。对于具有三个腔的所描述的微粒，输出发射特征可以通过至少三个峰λpeak1、λpeak2(λ峰2)和λpeak3(λ峰3)(1640、1642和1644)的发射波长来描述。
尽管在此描绘中微粒1600具有三个光学腔，但是具有至少4、5、6、7、8、9或10个或更多个光学腔的微粒是可能的。微粒中的微盘中的每一个都可以被设计成用于支持单模式激射。这可以通过具有足够小的直径和厚度来实现。
如上所述，为了减少光学腔之间的光学耦合，基座间隔的直径可以小于微盘的直径，使得在微盘中循环的激射模式在间隔中具有它们的能量的一小部分。出于同样的原因，基座间隔的长度可以足够大，使得一个微盘中的激射模式在相邻微盘中具有其能量的基本上一小部分。基座越长，预计盘激光器之间的光学耦合越少。然而，间隔的长度不应太大以致损害机械强度。典型地，间隔的长度可在100与550nm之间，这取决于微盘的设计。因此，适当大小的间隔区提供了不同的优点，优于任何简单地组合两个分开形成的激光粒子的尝试。尝试简单地组合两种不同的微粒可不利地导致增加的光学耦合、不对称性和粒子不稳定性。
在不受理论的束缚的情况下，当腔之间存在有限的光学耦合时，多重态微粒的光谱发射峰可能不一定与各个腔被完全分开时的光谱发射峰相同。取决于耦合模式和耦合强度，两个耦合腔之间的发射峰可被彼此拉近或彼此排斥。取决于间隔区的长度以及多重态微粒中相邻激光器的腔模式之间的光学重叠的程度，弱耦合体制和强耦合体制两者都可以被实现。
在最简单的非耦合或弱耦合的情况下，可标识的粒子的数量变得非常可扩展。对于简单的近似值，其中每个多重态包括独立激射的组成LP，唯一可标识(ID)粒子的数量NID为：
Figure BDA0004112717500000311
其中，n是光谱可区分的单重态发射器的数量，并且m是构成多重态激光粒子的独立光学腔发射器的数量。例如，对于n＝400且m＝3，我们发现NID约为1060万。在n＝400且m＝7的情况下，NID增加到300万亿。因此，本公开的多重态激光粒子允许先前激光粒子构造的标记能力中的剧烈扩展。
图17描绘了进一步包括至少封装第一光学腔、第一间隔区和第二光学腔的涂层的示例性微粒。涂层可包括无机材料，基本上由无机材料组成，或由无机材料组成。涂层可包括纳米粒子。
在另一方面，本公开提供了包括悬浮的多重态微粒集的水性溶液。
在一方面，本公开提供了一种用于产生光子微粒的系统，该光子微粒被配置成用于在被能量激发时发射光。系统可以包括本文中先前所描述的技术中描述的半导体晶片。例如，半导体晶片包括衬底层、位于衬底层上方并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第一增益介质形成的第一层、位于第一层上方并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第二增益介质形成的第二层以及位于第一层与第二层之间的第一间隔层。
在系统中，第一间隔层可以由具有比第一增益介质和第二增益介质两者对至少一种化学蚀刻剂更高的反应性的材料形成，从而允许第一间隔层被选择性地湿式蚀刻。半导体晶片可以进一步包括位于第二层上方并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第三增益介质形成的第三层、位于第二层与第三层之间的第二间隔层、位于第三层上方并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第四增益介质形成的第四层以及位于第三层与第四层之间的第三间隔层。第一间隔层、第二间隔层或第三间隔层中的至少一个可以由比其他间隔层对至少一种化学蚀刻剂具有更高反应性的材料形成，从而允许第一间隔层、第二间隔层或第三间隔层中的至少一个被选择性地湿式蚀刻。第一增益介质和第二增益介质两者都可以包括InGaAsP并且第一间隔层可以包括InP。
系统可以进一步包括被配置成用于执行本文中所描述的方法步骤的蚀刻子系统。例如，系统可以包括容纳系统和湿式蚀刻剂源，湿式蚀刻剂源被配置成用于形成柱状结构或移除或腐蚀间隔区以产生激光粒子。
在另一方面，本公开提供了一种在生物样本内发射激光的方法1800。方法包括将一个或多个光子粒子放置在生物样本中的第一步骤1802，该光子粒子被配置成用于在被能量激发或刺激时发射激光，光子粒子中的一个或多个包括围绕第一增益介质定位的第一光学腔、围绕第二增益介质定位的第二光学腔以及既接触第一增益介质又接触第二增益介质的第一间隔区，其中，第一光学腔和第二光学腔各自被配置成用于在被能量激发时生成具有不同光谱峰的激光，以及由第一光学腔生成的光谱峰不同于由第二光学腔生成的光谱峰。
方法1800可以进一步包括使用光源来光学激发或刺激光子粒子的步骤。例如，方法1800可以进一步包括使用泵光源从生物样本外部向光子粒子处发射激发光以激发光子粒子发射激光。生物样本可以是活的有机体。生物样本可以是被治疗对象的组织。每个峰的光谱宽度可能窄于1nm。
在另一方面，本公开提供了一种显微镜系统，该显微镜系统包括泵光源、光束扫描仪、包括分辨率小于5纳米并且采集速率超过1千赫兹的光谱仪、被配置成用于将激光输出的光谱峰与由于荧光引起的宽带背景进行区分的光谱分析仪以及包含一个或多个光子激光微粒的样本(其中每个微粒被配置成用于在被能量激发时生成具有多个不同光谱峰的激光)。总体上，显微镜系统可以被用于标识本文中所描述的多重态激光粒子。显微镜系统可以进一步包括计算机布置，该计算机布置被配置成用于基于来自包含在样本中的光子激光粒子的发射光谱来生成样本的一个或多个图像。
示例
提供以下示例以证明和进一步说明本公开的某些实施例和方面，并且不应解释为限制本公开的范围。
示例1
概念验证实验被执行以从多层晶片产生单重态激光粒子。在第一实验中，具有九个InGaAsP增益层和十个InP牺牲层的四元半导体晶片生长在InP衬底上。图19示出了晶片横截面的扫描电子显微镜(scanning electron microscopy，SEM)图像，示出了具有厚度约为200nm的七个增益层(1910-1922)和具有厚度约为150nm的七个牺牲层(1930-1942)。
图20示出了经过涉及光刻和反应离子蚀刻(reactive-ion etchingRIE)蚀刻的实验后相同晶片的SEM图像。具有直径约2μm以及高度约3.5μm的柱状结构的阵列被产生。
图21示出了九个实验产生的微盘激光器在通过稀释的HCl湿式蚀刻从柱状结构中被释放后彼此堆叠但彼此没有完全分开的SEM图像。对于厚度为150nm的牺牲层，即使使用未稀释的HCl腐蚀牺牲InP层，也可能无法重复分开各个LP，而是团聚成堆栈。尽管每个微盘都能发射荧光，但裸盘之间彼此的相互作用增强光学损耗并阻碍激射。为了解决这个团聚问题，我们准备了另一个晶片，其中InP牺牲层的具有厚度为300nm。实验发现示出，在HCl稀释度低至3:1HCl:H2O的湿式蚀刻工艺期间，由该晶片产生的盘不会团聚。
另一个晶片也被准备，其中有9个InGaAsP的外延层散布在九个300nm厚的InP层中。每个增益层的InGaAsP组合物被改变，使得它的带隙波长被偏移50nm。底部InGaAsP层在1190nm处具有一个光致发光峰，下一个在1240nm处，依此类推，直到顶部InGaAsP层在1590nm处具有一个荧光发射峰。然后，激光粒子通过用3:1HCl:H2O蚀刻来生成，将它们释放到溶液中。图22描绘了被放置在凝胶中的超过10000个所得到的微盘激光粒子的激射波长的直方图。峰激射波长跨越从1150nm至1650nm的范围。这种广泛的分布确实证实了激光粒子是从外延晶片的每个增益层被产生的。
示例2
概念验证实验被执行以从多层晶片产生多重态激光粒子。实验使用具有三个InGaAsP增益层、增益层之间的两个InP间隔层以及生长3英寸直径InP衬底上的InP牺牲层的外延晶片。然后，使用光刻和RIE，圆柱形柱状图案被产生。在此步骤之后，衬底被放置在水性蚀刻剂(HCl)中以选择性地且部分地蚀刻InP。这导致衬底上的多重态。图23示出了经处理的晶片的电子显微镜图像。在每个多重态中，由InP间隔基座(图中不可见)连接的三个激光微盘被清楚地示出。每个设备被安装在由部分湿式蚀刻产生的InP支柱(830)上。
然后，聚焦的1064nm脉冲激光束被用于激发每个片上样本，以及来自样本的输出发射使用光谱仪来收集和分析。图24示出了来自单个多重态样本的测量的典型光谱。存在三个不同的峰，每个对应于来自每个盘的单模式发射。图25示出了测量实现来自每个盘的激射所需要的泵能量(阈值)的结果。只约55pJ的脉冲能量就足以在所有测量的盘中实现激射。在多重态的底部处的盘中激射总体上堆叠比中间和顶部处的盘要求略微更多的能量，这可能是由于由中间盘吸收了入射泵光。然而，即使是对应于显微镜装置中约110μW的总入射功率的最高阈值，也远低于用于典型生物实验中导致组织损伤的功率。
在进行片上测量之后，多重态通过超声搅动被移除，超声搅动选择性地破坏了底部盘与衬底之间的基座，这可能是由于在该位置处添加的机械剪切应力。
图26示出了从不同晶片产生的各种微粒的电子显微镜图像。三个示例被示出：具有腔之间150nm间隔的3盘微粒2600、具有300nm间隔的9盘微粒2610以及具有腔之间400nm间隔的3盘微粒2620。
在一项实验中，从晶片上收获的多重态被浸没在水性蚀刻剂中，以对每个盘导致略微腐蚀。这个过程随机化它们的半径，以及由此随机化它们的发射波长。最后，多重态激光粒子被转移到凝胶中以及它们的激射波长被测量。图27示出了来自十一个多重态微粒的记录的光谱数据。图中的每个数据点(圆圈)对应于来自多重态激光粒子内的不同激光盘的激射波长峰值之间的波长差异。最多100nm的大范围表明相同的多重态内的盘之间的激射波长发射中缺乏相关性，这使它们高度适合于复用应用。
图28示出了在基于细胞的实验中所使用的多重态激光粒子。多重态可以被引入细胞群体中(例如，通过粘附在它们的细胞膜上或进入细胞质)，使每个多重态都能够充当唯一的条形码粒子。这允许通过(例如，通过使用显微镜系统)读取多重态的发射光谱来区分标记的细胞。在图28所示的示例中，在时间0小时获取的多重态“i”的光谱与在时间4小时获取的多重态“ii”的光谱匹配，这使我们能够匹配多重态，以及由此匹配仅使用发射光谱信息的标记的细胞。
已经根据示例实施例描述了本发明，并且应当领会，除了明确陈述的那些，并且除了以不同方式组合前述版本的不同特征之外，许多等同物、替代物、变体、添加物和修改物,可以被制造并在本发明的范围内。尽管以上详细描述已经示出、描述并指出了应用于各个实施例的新颖性特征，但是将理解的是，可对所示出的设备或算法的形式和细节方面进行各种省略、替代和变化，而不脱离本公开的精神。如将认识到的，在本文中所描述的本公开的某些实施例可被实例化在并不提供在本文中所阐述的所有特征和益处的一个形式内，因为一些特征可与其他特征分开使用或实践。在本文中所公开的某些公开内容的范围是由所附权利要求书而非前述描述来指示。落入权利要求书的等效方案的含义和范围内的所有改变应被权利要求书的范围所涵盖。

Claims (120)

1.一种显微镜系统，包括：
泵光源；
光束扫描仪；
光谱仪，所述光谱仪包括：
小于5纳米的分辨率；以及
超过1千赫兹的采集速率；
光谱分析仪，所述光谱分析仪被配置成用于将激光输出的光谱峰与由于荧光引起的宽带背景进行区分；以及
样本，所述样本包含一个或多个光子激光微粒，其中，每个微粒被配置成用于在被能量激发时生成具有多个不同的光谱峰的激光。
2.如权利要求1所述的显微镜系统，其中，所述一个或多个光子激光微粒各自包括：
第一光学腔，所述第一光学腔围绕第一增益介质定位；
第二光学腔，所述第二光学腔围绕第二增益介质定位；以及
第一间隔区，所述第一间隔区接触所述第一增益介质和所述第二增益介质，其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔在被能量激发时各自能够生成具有所述多个不同的光谱峰的所述激光。
3.如权利要求1所述的显微镜系统，其中，所述一个或多个光子微粒各自包括半导体，所述半导体包括衬底层、由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成的第一层、由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成的第二层以及位于所述第一层与所述第二层之间的第一间隔层。
4.如权利要求3所述的显微镜系统，其中，所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层形成多个柱状结构，其中，所述柱状结构从所述衬底层延伸并且每个柱状结构包括围绕所述第一增益介质定位的第一光学腔、围绕所述第二增益介质定位的第二光学腔以及接触所述第一增益介质和所述第二增益介质的第一间隔区。
5.如权利要求4所述的显微镜系统，其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔与所述第一间隔层分开。
6.如权利要求1所述的显微镜系统，其中，所述一个或多个光子激光微粒各自包括：
第一层，所述第一层由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成；
第二层，所述第二层位于所述第一层之上并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成；
第一间隔层，所述第一间隔层位于所述第一层与所述第二层之间；并且
其中，所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层形成多个柱状结构，并且其中，所述柱状结构包括围绕所述第一增益介质定位的第一光学腔、围绕所述第二增益介质定位的第二光学腔以及接触所述第一增益介质和所述第二增益介质的第一间隔区。
7.如权利要求6所述的显微镜系统，其中，以下中的至少一项：
所述第一光学腔与所述第二光学腔生成不同的光谱峰；
所述第一增益介质与所述第二增益介质具有不同的特定增益谱；
所述第一增益介质和所述第二增益介质具有至少一个基本上不同的维度；或者
所述第一光学腔与所述第二光学腔生成大致相同的光谱峰。
8.如权利要求6所述的显微镜系统，其中，所述第一间隔区包括外延生长的半导体材料，所述半导体材料具有允许所述第一间隔区相对于所述第一增益介质和所述第二增益介质被选择性地蚀刻的组合物。
9.如权利要求6所述的显微镜系统，进一步包括：
第三层，所述第三层位于所述第二层之上并由包括一种或多种无机材料的第三增益介质形成；
第二间隔层，所述第二间隔层位于所述第二层与所述第三层之间；
第四层，所述第四层位于所述第三层之上并由包括一种或多种无机材料的第四增益介质形成；以及
第三间隔层，所述第三间隔层位于所述第三层与所述第四层之间。
10.一种系统，包括：
微粒，所述微粒由柱状结构形成，所述柱状结构包括：
第一光学腔，所述第一光学腔围绕第一增益介质定位；
第二光学腔，所述第二光学腔围绕第二增益介质定位；以及
第一间隔区，所述第一间隔区接触所述第一增益介质和所述第二增益介质，
其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔在被能量激发时，各自能够生成具有不同光谱峰的激光。
11.如权利要求10所述的系统，其中，以下中的至少一项：
所述第一间隔区具有比所述第一光学腔和所述第二光学腔的横截面积更小的横截面积；
所述第一间隔区的直径小于微盘的直径；
所述第一增益介质与所述第二增益介质之间的所述第一间隔区的长度至少为150nm；
所述第一间隔区包括允许所述第一间隔区相对于所述第一增益介质和所述第二增益介质被选择性地蚀刻的组合物；
所述第一间隔区包括外延生长的半导体材料；
所述第一间隔区由原始位于所述第一增益介质的层与所述第二增益介质的层之间的外延生长的层形成；
所述柱状结构被附接于衬底层并从所述衬底层延伸；
所述柱状结构的侧壁相对于所述衬底层的角度在70°与110°之间；
所述柱状结构的平均直径大于0.5μm、小于3μm或在0.5μm与3μm之间；
所述柱状结构的轴向长度小于5μm；或者
所述第一光学腔和所述第二光学腔是被同心定位的半导体微盘。
12.如权利要求10所述的系统，其中，以下中的至少一项：
所述第一光学腔与所述第二光学腔生成不同的光谱峰；
所述第一增益介质与所述第二增益介质具有不同的特定增益谱；
所述第一增益介质和所述第二增益介质具有至少一个基本上不同的维度；或者
所述第一光学腔与所述第二光学腔生成大致相同的光谱峰。
13.如权利要求10所述的系统，其中，以下各项中的至少一项：所述不同的光谱峰具有小于0.5nm的线宽或者每个不同的光谱峰的波长大于0.4μm小于1.9μm或在0.4μm与1.9μm之间。
14.如权利要求10所述的系统，进一步包括：
第三光学腔，所述第三光学腔围绕第三增益介质定位；以及
第二间隔区，所述第二间隔区位于所述第二增益介质与所述第三增益介质之间。
15.如权利要求10所述的系统，进一步包括至少封装所述第一光学腔、所述第一间隔区和所述第二光学腔的涂层，其中，所述涂层允许在不腐蚀所述第一光学腔、所述第一间隔区和所述第二光学腔的情况下湿式蚀刻所述柱状结构。
16.如权利要求10所述的系统，其中，以下各项中的至少一项：
所述第一光学腔和所述第二光学腔进一步包括有机材料或生物材料；或者
所述第一增益介质和所述第二增益介质各自包括半导体材料。
17.如权利要求10所述的系统，进一步包括：
泵光源；
光束扫描仪；
光谱仪，所述光谱仪包括：
小于5纳米的分辨率；以及
超过1千赫兹的采集速率；
光谱分析仪，所述光谱分析仪被配置成用于将激光输出的光谱峰与由于荧光引起的宽带背景进行区分；以及
样本，所述样本包含所述微粒中的一种或多种。
18.一种制造多个光子微粒的方法，所述方法包括：
准备半导体晶片，所述半导体晶片包括：
衬底层；
第一层，所述第一层位于所述衬底层之上并由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成；
第二层，所述第二层位于所述衬底层之上并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成；
第一间隔层，所述第一间隔层位于所述第一层与所述第二层之间；以及
蚀刻所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层以产生多个柱状结构，其中，所述柱状结构从所述衬底层延伸并且每个柱状结构包括围绕所述第一增益介质定位的第一光学腔、围绕所述第二增益介质定位的第二光学腔以及接触所述第一增益介质和所述第二增益介质的第一间隔区。
19.如权利要求18所述的方法，进一步包括将所述第一光学腔以及所述第二光学腔与所述衬底层以及所述第一间隔层分开。
20.如权利要求18所述的方法，其中，以下中的至少一项：
所述第一光学腔和所述第二光学腔在被能量激发时，各自能够生成具有不同的光谱峰的激光；或者
所述第一光学腔与所述第二光学腔生成不同的光谱峰。
21.如权利要求18所述的方法，进一步包括以下中的至少一项：
通过蚀刻工艺减小所述第一间隔区的体积，其中，所述第一间隔区仍然既接触所述第一光学腔又接触所述第二光学腔；或者
蚀刻所述第一间隔区以移除所述第一间隔区，从而从所述柱状结构释放至少所述第二光学腔。
22.如权利要求18所述的方法，其中，以下中的至少一项：
所述蚀刻包括执行湿式蚀刻技术以蚀刻所述第一间隔区；
所述蚀刻包括对所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层执行干式蚀刻；或者
在所述衬底上外延形成所述第一层、所述第二层以及所述第一间隔层。
23.如权利要求18所述的方法，进一步包括通过湿式蚀刻或机械搅动中的至少一种从所述衬底层移除所述柱状结构。
24.如权利要求18所述的方法，其中，所述半导体晶片进一步包括：
第三层，所述第三层位于所述第二层之上并由包括一种或多种无机材料的第三增益介质形成；
第二间隔层，所述第二间隔层位于所述第二层与所述第三层之间；
第四层，所述第四层位于所述第三层之上并由包括一种或多种无机材料的第四增益介质形成；
第三间隔层，所述第三间隔层位于所述第三层与所述第四层之间；并且
所述方法进一步包括：
蚀刻所述第三层、所述第三间隔层和所述第四层以产生多个柱状结构，其中，所述柱状结构从所述第二间隔层延伸并且每个柱状结构包括围绕所述第三增益介质定位的第三光学腔、围绕所述第四增益介质定位的第四光学腔以及接触所述第三增益介质和所述第四增益介质的第三间隔区。
25.如权利要求18所述的方法，进一步包括将涂层施加到所述柱状结构的至少一部分。
26.如权利要求25所述的方法，其中，所述涂层是以下中的至少一项：
以允许在基本上不腐蚀所述第一光学腔、所述第一间隔区和所述第二光学腔的情况下湿式蚀刻所述柱状结构的方式被施加；
聚合物；或者
SiO2。
27.如权利要求18所述的方法，进一步包括在移除所述柱状结构之后重新使用所述衬底以准备新的半导体晶片，所述新的半导体晶片包括：
所述衬底层；以及
新的第一层，所述新的第一层位于所述衬底层之上并由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成。
28.如权利要求27所述的方法，其中，所述新的半导体晶片进一步包括：
新的第二层，所述新的第二层位于所述新的第一层之上并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成；
新的第一间隔层，所述新的第一间隔层位于所述新的第一层与所述新的第二层之间。
29.如权利要求27所述的方法，进一步包括使用湿式蚀刻剂移除重新粘附到所述衬底的任何柱状结构的预备步骤。
30.如权利要求18所述的方法，其中，以下中的至少一项：
以使得所述第一光学腔具有与所述第二光学腔不同的直径的方式来蚀刻所述柱状结构；
蚀刻所述柱状结构包括施加H2O2浸入和H2SO4浸入或O2等离子体和H2SO4浸入的顺序步骤的数字蚀刻循环；或者
以使得所述柱状结构的平均横截面直径或垂直角度跨所述衬底层有意变化的方式来蚀刻所述柱状结构。
31.如权利要求18所述的方法，进一步包括：
将所述半导体晶片接合到载体晶片；以及
在蚀刻所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层的方法步骤之前从接合的半导体晶片移除所述衬底层。
32.一种在生物样本内发射激光的方法，所述方法包括：
将一个或多个光子粒子放置在所述生物样本中，其中，所述光子粒子中的一个或多个包括：
第一光学腔，所述第一光学腔围绕第一增益介质定位；
第二光学腔，所述第二光学腔围绕第二增益介质定位；
第一间隔区，所述第一间隔区既接触所述第一增益介质又接触所述第二增益介质；
其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔各自被配置成用于在被能量激发时生成具有不同的光谱峰的激光，并且由所述第一光学腔生成的光谱峰不同于由所述第二光学腔生成的光谱峰；以及
能量地激发或刺激所述光子粒子以使所述光子粒子发射激光。
33.一种制造多个光子微粒的方法，所述方法包括：
准备半导体晶片，所述半导体晶片包括：
衬底层；
第一层，所述第一层位于所述衬底层之上并由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成；
第二层，所述第二层位于所述第一层之上并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成；
第一间隔层，所述第一间隔层位于所述第一层与所述第二层之间；
蚀刻所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层以产生多个柱状结构，其中，所述柱状结构从所述衬底层延伸并且每个柱状结构包括围绕所述第一增益介质定位的第一光学腔、围绕所述第二增益介质定位的第二光学腔以及接触所述第一增益介质和所述第二增益介质的第一间隔区。
34.如权利要求33所述的方法，其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔在被能量激发时各自能够生成具有不同的光谱峰的激光。
35.如权利要求34所述的方法，其中，所述第一光学腔与所述第二光学腔生成不同的光谱峰。
36.如权利要求35所述的方法，其中，所述第一增益介质与所述第二增益介质具有不同的特定增益谱。
37.如权利要求35所述的方法，其中，所述第一增益介质与所述第二增益介质具有至少一个基本上不同的维度。
38.如权利要求34所述的方法，其中，所述第一光学腔与所述第二光学腔生成大致相同的光谱峰。
39.如前述权利要求中的任一项所述的方法，其中，所述第一间隔区包括外延生长的半导体材料，所述外延生长的半导体材料具有允许所述第一间隔区相对于所述第一增益介质和所述第二增益介质被选择性地蚀刻的组合物。
40.如前述权利要求中的任一项所述的方法，进一步包括：
通过蚀刻工艺减小所述第一间隔区的体积，其中，所述第一间隔区仍然既接触所述第一光学腔又接触所述第二光学腔。
41.如前述权利要求中的任一项所述的方法，进一步包括：
蚀刻所述第一间隔区以移除所述第一间隔区，从而从所述柱状结构释放至少所述第二光学腔。
42.如前述权利要求中的任一项所述的方法，其中，湿式蚀刻技术被用于蚀刻所述第一间隔区。
43.如前述权利要求中的任一项所述的方法，其中，所述第一增益介质和所述第二增益介质包括外延生长的半导体材料。
44.如前述权利要求中的任一项所述的方法，其中，蚀刻所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层的步骤是干式蚀刻步骤。
45.如前述权利要求中的任一项所述的方法，其中，准备所述半导体晶片的方法步骤包括在所述衬底上外延形成所述第一层、所述第二层和所述第一间隔层。
46.如前述权利要求中的任一项所述的方法，进一步包括：
从所述衬底层移除所述柱状结构。
47.如权利要求46所述的方法，其中，湿式蚀刻剂被用于从所述衬底层移除所述柱状结构。
48.如权利要求46所述的方法，其中，机械搅动被用于从所述衬底层移除所述柱状结构。
49.如权利要求48所述的方法，其中，所述机械搅动包括超声处理。
50.如权利要求46所述的方法，其中，所述柱状结构被直接释放到水基溶液中。
51.如前述权利要求中的任一项所述的方法，其中，所述半导体晶片进一步包括：
第三层，所述第三层位于所述第二层之上并由包括一种或多种无机材料的第三增益介质形成；
第二间隔层，所述第二间隔层位于所述第二层与所述第三层之间；
第四层，所述第四层位于所述第三层之上并由包括一种或多种无机材料的第四增益介质形成；
第三间隔层，所述第三间隔层位于所述第三层与所述第四层之间。
52.如权利要求51所述的方法，进一步包括：
蚀刻所述第三层、所述第三间隔层和所述第四层以产生多个柱状结构，其中，所述柱状结构从所述第二间隔层延伸并且每个柱状结构包括围绕所述第三增益介质定位的第三光学腔、围绕所述第四增益介质定位的第四光学腔以及接触所述第三增益介质和所述第四增益介质的第三间隔区。
53.如权利要求52所述的方法，其中，蚀刻所述第三层、所述第三间隔层和所述第四层的方法步骤发生在蚀刻所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层的方法步骤之前。
54.如权利要求52所述的方法，其中，所述半导体晶片的除所述衬底层之外的所有层被同时蚀刻以产生多个柱状结构，其中，所述柱状结构从所述衬底层延伸并且每个柱状结构包括第一光学腔、第一间隔区、第二光学腔、第二间隔区、第三光学腔、第三间隔区和第四光学腔。
55.如权利要求54所述的方法，进一步包括：
蚀刻所述第二间隔区以移除所述第二间隔区，从而从每个柱状结构释放至少所述第三光学腔、第三间隔区和第四光学腔。
56.如权利要求54所述的方法，进一步包括：
蚀刻所述第一间隔区、所述第二间隔区和所述第三间隔区以移除所述第一间隔区、所述第二间隔区和所述第三间隔区，从而从所述柱状结构释放至少所述第二光学腔、所述第三光学腔和所述第四光学腔。
57.如前述权利要求中的任一项所述的方法，进一步包括将涂层施加到所述柱状结构的至少一部分。
58.如权利要求57所述的方法，其中，所述涂层以允许在基本上不腐蚀所述第一光学腔、所述第一间隔区和所述第二光学腔的情况下湿式蚀刻所述柱状结构的方式被施加。
59.如权利要求57所述的方法，其中，所述涂层是聚合物。
60.如权利要求57所述的方法，其中，所述涂层是SiO2。
61.如前述权利要求中的任一项所述的方法，进一步包括在移除所述柱状结构之后重新使用所述衬底以准备新的半导体晶片，所述新的半导体晶片包括：
所述衬底层；以及
新的第一层，所述新的第一层位于所述衬底层之上并由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成。
62.如权利要求61所述的方法，其中，所述新的半导体晶片进一步包括：
新的第二层，所述新的第二层位于所述新的第一层之上并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成；
新的第一间隔层，所述新的第一间隔层位于所述新的第一层与所述新的第二层之间。
63.如权利要求61所述的方法，进一步包括使用湿式蚀刻剂移除重新粘附到所述衬底的任何柱状结构的预备步骤。
64.如前述权利要求中的任一项所述的方法，其中，蚀刻所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层的步骤以产生具有至少一个不均匀横截面维度的多个柱状结构的方式进行。
65.如前述权利要求中的任一项所述的方法，其中，经蚀刻的半导体晶片具有小于约1000cm2的面积。
66.如前述权利要求中的任一项所述的方法，进一步包括：
以使得所述第一光学腔具有与所述第二光学腔不同的直径的方式来蚀刻所述柱状结构。
67.如权利要求66所述的方法，其中，蚀刻所述柱状结构包括施加H2O2浸入和H2SO4浸入或O2等离子体和H2SO4浸入的顺序步骤的数字蚀刻循环。
68.如前述权利要求中的任一项所述的方法，进一步包括：
以使得所述柱状结构的平均横截面直径或垂直角度跨所述衬底层有意变化的方式来蚀刻所述柱状结构。
69.如权利要求68所述的方法，其中，以使得所述柱状结构的平均横截面直径或垂直角度跨所述衬底有意变化的方式来蚀刻所述柱状结构的方法步骤包括施加光化学工艺，在所述光化学工艺中晶片暴露到光被用于改变所述柱状结构的蚀刻速率。
70.如权利要求69所述的方法，其中，所述光被所述第一光学腔或所述第二光学腔中的至少一者吸收。
71.如权利要求70所述的方法，其中，光的空间变体产生在所述第一光学腔或所述第二光学腔之间的蚀刻速率上的空间差异。
72.如前述权利要求中的任一项所述的方法，进一步包括：
将所述半导体晶片接合到载体晶片；以及
在蚀刻所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层的方法步骤之前从接合的半导体晶片移除所述衬底层。
73.一种光子微粒，所述微粒包括：
柱状结构，所述柱状结构包括：
第一光学腔，所述第一光学腔围绕第一增益介质定位；
第二光学腔，所述第二光学腔围绕第二增益介质定位；以及
第一间隔区，所述第一间隔区接触所述第一增益介质和所述第二增益介质，
其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔在被能量激发时，各自能够生成具有不同的光谱峰的激光。
74.如权利要求73所述的微粒，其中，所述第一间隔区具有比所述第一光学腔和所述第二光学腔的横截面积更小的横截面积。
75.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一间隔区的直径小于微盘的直径。
76.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一增益介质与所述第二增益介质之间的所述第一间隔区的长度为至少150nm。
77.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一间隔区包括允许所述第一间隔区相对于所述第一增益介质和所述第二增益介质被选择性地蚀刻的组合物。
78.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一间隔区包括外延生长的半导体材料。
79.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一间隔区由原始位于所述第一增益介质的层与所述第二增益介质的层之间的外延生长的层形成。
80.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述柱状结构具有近似圆柱形对称性。
81.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述柱状结构的侧壁相对于圆柱形对称性轴的角度在70°与110°之间。
82.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，腔的直径大于0.5μm、小于3μm、或在0.5μm与3μm之间。
83.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述柱状结构的轴向长度小于5μm。
84.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔是被同心定位的半导体微盘。
85.如权利要求84所述的微粒，其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔是具有大于0.5μm、小于3μm或在0.5μm与3μm之间的直径以及厚度大于100nm、小于550nm或在100nm与550nm之间的轴向长度的微盘。
86.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一光学腔与所述第二光学腔生成不同的光谱峰。
87.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一增益介质与所述第二增益介质具有不同的特定增益谱。
88.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一增益介质与所述第二增益介质具有至少一个基本上不同的维度。
89.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一光学腔与所述第二光学腔生成大致相同的光谱峰。
90.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，生成的不同的光谱峰具有小于0.5nm的线宽。
91.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，每个不同的光谱峰的波长大于0.4μm、小于1.9μm、或在0.4μm与1.9μm之间。
92.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，进一步包括：
第三光学腔，所述第三光学腔围绕第三增益介质定位；以及
第二间隔区，所述第二间隔区位于所述第二增益介质与所述第三增益介质之间。
93.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，进一步包括：
涂层，所述涂层至少封装所述第一光学腔、所述第一间隔区和所述第二光学腔，其中，所述涂层允许在不腐蚀所述第一光学腔、所述第一间隔区和所述第二光学腔的情况下湿式蚀刻所述柱状结构。
94.如权利要求0中的任一项所述的微粒，其中，所述涂层包括无机材料。
95.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔进一步包括有机材料或生物材料。
96.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一增益介质和所述第二增益介质各自包括半导体材料。
97.如权利要求0所述的微粒，其中，所述第一增益介质的有源半导体材料包括从包括In、Ga、As和P中选择的元素。
98.如权利要求0所述的微粒，其中，所述第二增益介质的有源半导体材料包括从包括In、Ga、As和P中选择的元素。
99.如权利要求0所述的微粒，其中，所述第一增益介质和所述第二增益介质两者都包括InGaAsP。
100.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一间隔区包括磷化铟。
101.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔两者都具有大于2的折射率。
102.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述微粒被配置成在所述粒子被能量激发时被放置在生物样本中，以供用于在所述生物样本内部发射相干光。
103.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述微粒被配置成在使用泵光源对所述粒子进行光学激发时被插入活的有机体中，以供用于在所述有机体内发射激光。
104.如前述权利要求中的任一项所述的微粒，其中，所述微粒被配置成用于发射包括具有由所述第一光学腔的腔模式和所述第二光学腔的腔模式定义的两个窄带峰的光谱的光。
105.一种水性溶液，所述水性溶液包括如权利要求33的悬浮微粒集。
106.一种光子微粒，所述光子微粒被配置成用于在被能量激发时发射光，所述微粒包括：
第一光学腔，所述第一光学腔围绕第一增益介质定位；
第二光学腔，所述第二光学腔围绕第二增益介质定位；以及
第一间隔区，所述第一间隔区既接触所述第一增益介质又接触所述第二增益介质以及具有比所述第一光学腔和所述第二光学腔的横截面积更小的横截面积，
其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔各自被配置成用于在被能量激发时生成具有不同的光谱峰的激光，以及由所述第一光学腔生成的光谱峰不同于由所述第二光学腔生成的光谱峰。
107.一种制造多个光子微粒的方法，所述方法包括：
准备半导体晶片，所述半导体晶片包括：
衬底层；
第一层，所述第一层位于所述衬底层之上并由包括一种或多种无机材料的第一增益介质形成；
第二层，所述第二层位于所述衬底层之上并由包括一种或多种无机材料的第二增益介质形成；
第一间隔层，所述第一间隔层位于所述第一层与所述第二层之间；
蚀刻所述第一层、所述第一间隔层和所述第二层以产生多个柱状结构，其中，所述柱状结构从所述衬底层延伸并且每个柱状结构包括围绕所述第一增益介质定位的第一光学腔、围绕所述第二增益介质定位的第二光学腔以及接触所述第一增益介质和所述第二增益介质的第一间隔区；以及
将所述第一光学以及所述第二光学腔与所述衬底层以及所述第一间隔层分开。
108.一种用于产生被配置成用于在被能量激发时发射光的光子微粒的系统，所述系统包括：
半导体晶片，所述半导体晶片包括：
衬底层；
第一层，所述第一层位于所述衬底层之上并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第一增益介质形成；
第二层，所述第二层位于所述衬底层之上并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第二增益介质形成；以及
第一间隔层，所述第一间隔层位于所述第一层与所述第二层之间。
109.如权利要求108所述的系统，其中，所述第一间隔层由比所述第一增益介质和所述第二增益介质两者对至少一种化学蚀刻剂具有更高的反应性的材料形成，从而允许所述第一间隔层被选择性地湿式蚀刻。
110.如权利要求108所述的系统，其中，所述半导体晶片进一步包括：
第三层，所述第三层位于所述第二层之上并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第三增益介质形成；
第二间隔层，所述第二间隔层位于所述第二层与所述第三层之间；
第四层，所述第四层位于所述第三层之上并由包括一种或多种外延生长的无机材料的第四增益介质形成；
第三间隔层，所述第三间隔层位于所述第三层与所述第四层之间。
111.如权利要求110所述的系统，其中，所述第一间隔层、所述第二间隔层或所述第三间隔层中的至少一个由比其他间隔层对至少一种化学蚀刻剂具有更高反应性的材料形成，从而允许所述第一间隔层、所述第二间隔层或所述第三间隔层中的至少一个被选择性地湿式蚀刻。
112.如权利要求108所述的系统，其中，所述第一增益介质和所述第二增益介质两者都包括InGaAsP，以及第一间隔层包括InP。
113.一种在生物样本内发射激光的方法，所述方法包括将一个或多个光子粒子放置在所述生物样本中，所述光子粒子被配置成用于在被能量激发或刺激时发射激光，所述光子粒子中的一个或多个包括：
第一光学腔，所述第一光学腔围绕第一增益介质定位；
第二光学腔，所述第二光学腔围绕第二增益介质定位；以及
第一间隔区，所述第一间隔区既接触所述第一增益介质又接触所述第二增益介质，
其中，所述第一光学腔和所述第二光学腔各自被配置成用于在被能量激发时生成具有不同的光谱峰的激光，以及由所述第一光学腔生成的光谱峰不同于由所述第二光学腔生成的光谱峰。
114.如权利要求113所述的方法，进一步包括使用光源来光学激发或刺激所述光子粒子。
115.如权利要求113所述的方法，进一步包括使用泵光源从所述生物样本外部向光子粒子处发射激发光以激发所述光子粒子发射所述激光。
116.如权利要求113所述的方法，其中，所述生物样本是活的有机体。
117.如权利要求113所述的方法，其中，所述生物样本是被治疗对象的组织。
118.如权利要求113所述的方法，其中，每个峰的光谱宽度窄于1nm。
119.一种显微镜系统，包括：
泵光源；
光束扫描仪；
光谱仪，所述光谱仪包括：
小于5纳米的分辨率；以及
超过1千赫兹的采集速率；
光谱分析仪，所述光谱分析仪被配置成用于将激光输出的光谱峰与由于荧光引起的宽带背景进行区分；以及
样本，所述样本包含一个或多个光子激光微粒，其中，每个微粒被配置成用于在被能量激发时生成具有多个不同的光谱峰的激光。
120.如权利要求119所述的显微镜系统，进一步包括计算机布置，所述计算机布置被配置成用于基于来自包含在所述样本中的光子激光粒子的发射光谱来生成所述样本的一个或多个图像。
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