CN115881921A - 一种钠电池负极材料 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种钠电池负极材料，包括：多个电极复合材料颗粒；电极复合材料颗粒，包括：核心层；核心层包括：碳基质；多个石墨颗粒，多个石墨颗粒包括球形石墨和板状石墨，球形石墨与板状石墨的重量比不低于1:1，球形石墨与板状石墨的平均粒径(D50)之比为1:(0.3～0.6)；多个纳米活性颗粒，多个纳米活性颗粒分布于碳基质中；其中，纳米活性颗粒包括纳米活性材料和包覆在纳米活性材料外的保护层，保护层为纳米活性材料的氧化物、氮化物或碳化物。本发明可兼顾钠电池负极材料的高电容量以及不易破裂的需求以及可提高负极材料的高温寿命。
Description
技术领域
本发明涉及钠电池负极材料技术领域，具体涉及一种钠电池负极材料。
背景技术
钠电池负极材料的活性物质多由石墨制成，但因石墨的电容量较低且高温寿命低，因此有进一步开发采用高电容量材料或是高电容量材料与石墨混合的复合物来作为负极电极的材料。
目前普遍使用的高电容量材料为硅或金属氧化物，但硅与金属氧化物在充放电过程中体积会膨胀过大，而导致电极结构崩解，进而在一定次数的充放电循环后，充电电池的电容量以及电容寿命就会大幅下降。
发明内容
针对现有技术中存在的不足之处，本发明提供一种钠电池负极材料。
本发明公开了一种钠电池负极材料，包括：多个电极复合材料颗粒；
所述电极复合材料颗粒，包括：核心层；
所述核心层包括：
碳基质；
多个石墨颗粒，多个石墨颗粒分布于碳基质中；多个所述石墨颗粒包括球形石墨和板状石墨，所述球形石墨与板状石墨的重量比不低于1:1，所述球形石墨与板状石墨的平均粒径(D50)之比为1:(0.3～0.6)；
多个纳米活性颗粒，多个所述纳米活性颗粒分布于碳基质中；其中，所述纳米活性颗粒包括纳米活性材料和包覆在所述纳米活性材料外的保护层，所述保护层为所述纳米活性材料的氧化物、氮化物或碳化物。
作为本发明的进一步改进，所述碳基质为无定形碳或是氮化无定形碳。
作为本发明的进一步改进，所述球形石墨为球形天然石墨，所述板状石墨为板状人造石墨，所述球形天然石墨外设有改性层。
作为本发明的进一步改进，所述球形石墨与板状石墨的重量比为1:1～9:1。
作为本发明的进一步改进，所述球形石墨与板状石墨的重量比为4:1。
作为本发明的进一步改进，所述改性层为沥青改性层，所述改性层是在球形天然石墨上涂覆煤系沥青或石油系沥青并于800℃～1000℃温度下热处理8～12h制备而成。
作为本发明的进一步改进，所述球形天然石墨与沥青的质量比为(95～99):(1～5)。
作为本发明的进一步改进，所述电极复合材料颗粒的粒径为500纳米至40微米，所述球形石墨的粒径为300纳米至30微米，
作为本发明的进一步改进，所述纳米活性材料包括但不限于硅、银、锌、铝、砷、铁中的一种，所述纳米活性颗粒的粒径为1纳米至500纳米，所述保护层的厚度小于等于10纳米。
作为本发明的进一步改进，所述电极复合材料颗粒还包括：壳层；
所述壳层覆盖该核心层的表面，所述壳层的莫氏硬度高于2。
与现有技术相比，本发明的有益效果为：
本发明通过石墨与纳米活性材料的复配，且在纳米活性材料外包覆保护层，使其可兼顾钠电池负极材料的高电容量以及不易破裂的需求；
本发明通过不同粒径、不同形貌以及不同性能的石墨复配，使其可提高负极材料的高温寿命；且在球形天然石墨外层设置改性层，可进一步提高负极材料的高温寿命。
附图说明
图1为本发明公开的钠电池负极材料的一种结构示意图；
图2为本发明公开的钠电池负极材料的另一种结构示意图；
图3为本发明实施例与对比例的相对容量测试结果对比图。
图中：
1、碳基质；2、球形石墨；3、板状石墨；4、改性层；5、纳米活性材料；6、保护层。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
下面结合附图对本发明做进一步的详细描述：
如图1所示，本发明提供一种钠电池负极材料，该负极材料涂覆在导电载板上以形成钠电池负极；该负极材料包括：多个电极复合材料颗粒；其中，
本发明的电极复合材料颗粒，包括：如图1所示的核心层；核心层包括：碳基质1、多个石墨颗粒以及多个纳米活性颗粒，多个石墨颗粒分布于碳基质1中，多个石墨颗粒包括球形石墨2和板状石墨3；多个纳米活性颗粒分布于碳基质1中，纳米活性颗粒包括纳米活性材料5和包覆在纳米活性材料5外的保护层6，保护层6为纳米活性材料5的氧化物、氮化物或碳化物。
具体的：
本发明的碳基质1包括但不限于无定形碳或氮化无定形碳；
本发明的球形石墨2优选为球形天然石墨，板状石墨3优选为板状人造石墨；球形石墨2与板状石墨3的重量比不低于1:1，优选为1:1～9:1，进一步优选为4:1；球形石墨的粒径为300纳米至30微米，球形石墨2与板状石墨3的平均粒径(D50)之比为1:(0.3～0.6)。本发明通过使用由球形石墨2与板状石墨3组成的负极活性物质，可以改善其高温寿命特性；超出上述范围时，很难发挥优异的高温寿命特性。
本发明的纳米活性材料5包括IVA族元素或是过渡金属的纳米颗粒，优选为硅、银、锌、铝、砷、铁中的一种；由此，能提供充电电池所需要的高电容量。在每一个纳米活性颗粒中，保护层6在纳米活性颗粒中所占的体积百分比小于23.0％。由此，当纳米活性材料5的体积因为电池充电而膨胀时，保护层6提供缓冲作用以防止纳米活性材料5挤压周围的碳基质1而造成电极复合材料颗粒的破裂。并且，由于保护层6占整颗纳米活性颗粒的体积比例控制在适当的范围以内，有助于避免因为保护层6过厚而造成电极复合材料颗粒的阻抗升高以及电容量下降，进而能兼顾电极复合材料颗粒的高电容量以及不易破裂的需求。
本发明的电极复合材料颗粒的粒径为500纳米至40微米。由此，可确保电极复合材料颗粒制成的电极板有良好的压实密度、结构强度以及高库伦效率(Coulombicefficiency)，有助于增加充电电池的使用寿命。粒径小于500纳米的电极复合材料颗粒具有过高的比表面积，而会导致库伦效率下降。粒径大于40微米的电极复合材料颗粒所制成的电极板结构强度不足，其使用寿命衰退速率会大幅增加。
本发明每一纳米活性颗粒的粒径为1纳米至500纳米；由此，可确保纳米活性颗粒兼顾不易破裂以及提供足够电容量的需求。每一纳米活性颗粒的保护层6的厚度小于等于10纳米。由此，有助于避免因为保护层6过厚而造成电极复合材料颗粒的阻抗升高以及电容量下降，进而能兼顾电极复合材料颗粒的高电容量以及不易破裂的需求。
本发明纳米活性颗粒与碳基质1和石墨颗粒的总和体积比为1:9～9:1；由此，可让电极复合材料颗粒拥有高电容量。进一步，石墨颗粒的体积大于纳米活性颗粒的体积；由此，有助于帮助缓冲纳米活性颗粒的体积变化对电极复合材料颗粒的结构的影响。
本发明的电极复合材料颗粒还包括壳层(图中未示出)，壳层覆盖该核心层的表面，壳层的莫氏硬度高于2的金属或陶瓷。
如图2所示，本发明提供一种钠电池负极材料，与图1所示方案的区别在于，本发明还可在球形天然石墨外设有改性层4，改性层是在球形天然石墨上涂覆煤系沥青或石油系沥青并于800℃～1000℃温度下热处理8～12h制备而成，优选热处理时间为10h；球形天然石墨与沥青的质量比为(95～99):(1～5)，优选为97:3。
本发明通过使用表面改性为沥青的球形石墨作为阴极活性物质，可以进一步改善高温寿命特性。
实施例：本发明在相同的纳米活性颗粒的基础上，验证不同石墨颗粒的组合对性能的影响；其中，下述实施例所涉及的纳米活性颗粒的粒径为200nm，保护层的厚度为5nm，纳米活性颗粒与碳基质和石墨颗粒的总和体积比为1:2，电极复合材料颗粒的粒径为20微米，纳米活性材料5为纳米硅核，保护层6为氧化硅薄膜。
实施例1：
本实施例1的负极材料中选用球形天然石墨(D50:1微米)与板状人造石墨(D50:0.4微米)按质量比为9:1混合，将负极材料与导电剂、粘结剂制作成负极污泥，并涂敷在10微米厚的铜箔上，制作了负载量为1mAh/cm2的阴极。
实施例2：
区别于实施例1，本实施例2的负极材料中选用球形天然石墨(D50:1微米)与板状人造石墨(D50:0.4微米)按质量比为8:2混合。
实施例3：
区别于实施例1，本实施例3的负极材料中选用球形天然石墨(D50:1微米)与板状人造石墨(D50:0.4微米)按质量比为5:5混合。
实施例4：
区别于实施例2，本实施例4的负极材料中选用的球形天然石墨上包覆有沥青改性层，改性方法为：将球形天然石墨：石油系沥青按质量比为97:3的混合物，在摄氏900℃下热处理10小时。
对比例1：
区别于实施例1，本对比例1的负极材料中选用球形天然石墨(D50:1微米)与板状人造石墨(D50:0.4微米)按质量比为1:5混合。
对比例2：
区别于实施例1，本对比例1的负极材料中选用球形天然石墨(D50:1微米)与板状人造石墨(D50:0.2微米)按质量比为9:1混合。
对比例3：
区别于实施例1，本对比例1的负极材料中选用球形天然石墨(D50:1微米)与板状人造石墨(D50:0.8微米)按质量比为9:1混合。
对实施例1～4以及对比例1～3进行相对容量测试，测试结果如图3所示；图中曲线S1～S4对应实施例1～4，曲线D1～D3对应对比例1～3。
根据测试结果可知，实施例4为本发明的最优方案。
以上仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种钠电池负极材料，其特征在于，包括：多个电极复合材料颗粒；
所述电极复合材料颗粒，包括：核心层；
所述核心层包括：
碳基质；
多个石墨颗粒，多个石墨颗粒分布于碳基质中；多个所述石墨颗粒包括球形石墨和板状石墨，所述球形石墨与板状石墨的重量比不低于1:1，所述球形石墨与板状石墨的平均粒径(D50)之比为1:(0.3～0.6)；
多个纳米活性颗粒，多个所述纳米活性颗粒分布于碳基质中；其中，所述纳米活性颗粒包括纳米活性材料和包覆在所述纳米活性材料外的保护层，所述保护层为所述纳米活性材料的氧化物、氮化物或碳化物。
2.如权利要求1所述的钠电池负极材料，其特征在于，所述碳基质为无定形碳或是氮化无定形碳。
3.如权利要求1所述的钠电池负极材料，其特征在于，所述球形石墨为球形天然石墨，所述板状石墨为板状人造石墨，所述球形天然石墨外设有改性层。
4.如权利要求1或3所述的钠电池负极材料，其特征在于，所述球形石墨与板状石墨的重量比为1:1～9:1。
5.如权利要求4所述的钠电池负极材料，其特征在于，所述球形石墨与板状石墨的重量比为4:1。
6.如权利要求3所述的钠电池负极材料，其特征在于，所述改性层为沥青改性层，所述改性层是在球形天然石墨上涂覆煤系沥青或石油系沥青并于800℃～1000℃温度下热处理8～12h制备而成。
7.如权利要求6所述的钠电池负极材料，其特征在于，所述球形天然石墨与沥青的质量比为(95～99):(1～5)。
8.如权利要求1所述的钠电池负极材料，其特征在于，所述电极复合材料颗粒的粒径为500纳米至40微米，所述球形石墨的粒径为300纳米至30微米，
9.如权利要求8所述的钠电池负极材料，其特征在于，所述纳米活性材料包括但不限于硅、银、锌、铝、砷、铁中的一种，所述纳米活性颗粒的粒径为1纳米至500纳米，所述保护层的厚度小于等于10纳米。
10.如权利要求1所述的钠电池负极材料，其特征在于，所述电极复合材料颗粒还包括：壳层；
所述壳层覆盖该核心层的表面，所述壳层的莫氏硬度高于2。
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Non-Patent Citations (2)
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Also Published As
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