CN115548215A - 一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，包括以下步骤：提供第一电池作为底电池；在第一电池上形成第二电池；其中第二电池为钙钛矿太阳能电池，第二电池中包括远离第一电池的透明电极；透明电极通过多步磁控溅射步骤，分步将透明电极材料沉积形成；多步磁控溅射步骤中，每一步磁控溅射过程的溅射功率逐步提高，每一步磁控溅射步骤沉积的透明电极材料的沉积厚度逐渐增加。本发明提供的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，可以兼顾透明电极的生产效率和电池功能层薄膜的完好程度。
Description
技术领域
本发明涉及太阳能电池制造技术领域，具体涉及一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法。
背景技术
在硅/钙钛矿叠层太阳能电池的研究中，相当一部分的研究集中在了开发一种合适的透明电极来代替钙钛矿电池常用的金属电极上。出于其制备工艺简便、重复性好、可以兼顾透光率和导电性能等优点，溅射制备的透明导电氧化物(TransParent ConductiveOxide，TCO)薄膜较早地便被应用到半透明钙钛矿太阳能电池的制备中。但是，由于钙钛矿薄膜较软，同时钙钛矿薄膜上的电子传输层也较薄，难以阻挡携带高能量的溅射基材，如果用高功率能量进行溅射透明电极，容易击穿电子传输层，进而造成钙钛矿薄膜损伤，甚至击穿钙钛矿薄膜，导致钙钛矿薄膜器件不工作；如果用较低能量进行透明电极的沉积溅射，沉积时间又非常长，生产效率不理想。因此需要一种方案，以解决透明电极的生产效率和电池功能层薄膜的完好程度难以兼顾的问题。
发明内容
因此本发明提供一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，以解决透明电极的生产效率和电池功能层薄膜的完好程度难以兼顾的问题。
本发明提供一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，包括以下步骤：提供第一电池作为底电池；在第一电池上形成第二电池；其中第二电池为钙钛矿太阳能电池，第二电池中包括远离第一电池的透明电极；透明电极通过多步磁控溅射步骤，分步将透明电极材料沉积形成；多步磁控溅射步骤中，每一步磁控溅射过程的溅射功率逐步提高，每一步磁控溅射步骤沉积的透明电极材料的沉积厚度逐渐增加。
可选的，多步磁控溅射步骤，包括2-10步磁控溅射过程；多步磁控溅射步骤，沉积的透明电极材料的总沉积厚度为80nm-500nm。
可选的，多步磁控溅射步骤，包括4步磁控溅射过程；其中，第1步磁控溅射过程，溅射功率为10w，沉积厚度为10nm；第2步磁控溅射过程，溅射功率为50w，沉积厚度为30nm；第3步磁控溅射过程，溅射功率为150w，沉积厚度为40nm；第4步磁控溅射过程，溅射功率为300w，沉积厚度为100nm。
可选的，单步磁控溅射过程中，溅射沉积的镀膜压力为0.1Pa-0.5Pa。
可选的，单步磁控溅射过程中，溅射沉积的镀膜温度为25℃-200℃；
可选的，单步磁控溅射过程中，溅射沉积的气氛条件中氩气：氧气为20:1-200:1。
可选的，单步磁控溅射过程中，溅射沉积的靶基距为20mm-1000mm。
可选的，第一电池包括CIGS电池、HJT电池、Top-con电池、Perc电池或GaAs电池；第二电池包括正式单节钙钛矿太阳能电池、反式单节钙钛矿太阳能电池、叠层钙钛矿太阳能电池。
可选的，第二电池的钙钛矿吸收层的带隙宽度为1.53eV-1.78eV。
可选的，透明电极包括金属/氧化物/金属三明治电极或透明导电氧化物电极；透明电极材料包括ITO、IZO、AZO或AGO。
可选的，叠层钙钛矿太阳能电池制备方法还包括以下步骤：清洗第一电池；形成空穴传输层，在第一电池上形成第二电池的空穴传输层；形成钙钛矿吸收层，在第二电池的空穴传输层远离第一电池一侧表面形成第二电池的钙钛矿吸收层；形成电子传输层，在第二电池的钙钛矿吸收层远离第一电池一侧表面形成第二电池的电子传输层；透明电极通过多步磁控溅射步骤，在第二电池的电子传输层远离第一电池一侧表面形成。
可选的，形成空穴传输层的步骤中，使用旋涂法或蒸镀法或涂布法形成第二电池的空穴传输层；形成钙钛矿传输层的步骤中，使用旋涂法或蒸镀法或涂布法形成第二电池的钙钛矿吸收层；形成电子传输层的步骤中，使用旋涂法或蒸镀法或涂布法形成第二电池的电子传输层。
本发明的有益效果在于：
本发明提供的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，通过多步磁控溅射步骤分步形成第二电池的透明电极，每一步磁控溅射过程的溅射功率逐步提高，每一步磁控溅射步骤沉积的所述透明电极材料的沉积厚度逐渐增加；如此，使得先完成沉积的透明电极材料部分，由于沉积功率低，成型较为缓慢，一方面对下层的损伤较小，从而能够保持完整的形貌，不易造成膜层损伤；另一方面，由于沉积功率较低，成型较为缓慢，使得先成型的透明电极材料形成的膜层更为致密，表面更为平坦、均匀，使得整体的电阻率得到下降，从而可以从整体上降低整个透明电极的方阻，有利于电荷的传输，可提高太阳能电池的电学性能。此外，由于透明电极材料通常包含金属氧化物，本身含有氧元素，磁控溅射制备透明薄膜的过程中，会产生大量的氧负离子，氧负离子在电场的作用下以一定的粒子能量会轰击到所沉积的透明电极薄膜表面，使透明电极薄膜的结晶结构和晶体状态造成结构缺陷。溅射的能量越大(即功率越大)，氧负离子轰击膜层表面的能量也越大，那么造成这种结构缺陷的几率就越大，产生晶体结构缺陷也越严重。本发明的方案，由于先使用较低的溅射功率进行沉积，逐步进行提高，从而可以使得透明电极中先形成的部分种晶体结构缺陷出现的几率大大减少，从而可以降低膜层的电阻率，从而整体上降低透明电极的方阻，提高太阳能电池的电学性能。
附图说明
为了更清楚地说明本发明具体实施方式或现有技术中的技术方案，下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明一实施例的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法的流程示意图；
图2为本发明的实施例2制备的叠层钙钛矿太阳能电池的性能测试图；
图3为本发明的实施例3制备的叠层钙钛矿太阳能电池的性能测试图。
具体实施方式
为解决透明电极的生产效率和电池功能层薄膜的完好程度难以兼顾的问题，本发明提供一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，包括以下步骤：提供第一电池作为底电池；在第一电池上形成第二电池；其中第二电池为钙钛矿太阳能电池，第二电池中包括远离第一电池的透明电极；透明电极通过多步磁控溅射步骤，分步将透明电极材料沉积形成；多步磁控溅射步骤中，每一步磁控溅射过程的溅射功率逐步提高，每一步磁控溅射步骤沉积的透明电极材料的沉积厚度逐渐增加。
下面将结合附图对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
在本发明的描述中，需要说明的是，术语“中心”、“上”、“下”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本发明和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本发明的限制。此外，术语“第一”、“第二”、“第三”仅用于描述目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性。
在本发明的描述中，需要说明的是，除非另有明确的规定和限定，术语“安装”、“相连”、“连接”应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或一体地连接；可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，还可以是两个元件内部的连通，可以是无线连接，也可以是有线连接。对于本领域的普通技术人员而言，可以具体情况理解上述术语在本发明中的具体含义。
此外，下面所描述的本发明不同实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互结合。
实施例1
参考图1，本实施例提供提供一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，包括以下步骤：
提供第一电池作为底电池。
在第一电池上形成第二电池；其中第二电池为钙钛矿太阳能电池，第二电池中包括远离第一电池的透明电极。
透明电极通过多步磁控溅射步骤，分步将透明电极材料沉积形成；多步磁控溅射步骤中，每一步磁控溅射过程的溅射功率逐步提高，每一步磁控溅射步骤沉积的透明电极材料的沉积厚度逐渐增加。
进一步的，多步磁控溅射步骤，包括2-10步磁控溅射过程；沉积的透明电极材料的总沉积厚度(即透明电极的总厚度)为80nm-500nm。
具体的，在一个实施例中，多步磁控溅射步骤包括4步磁控溅射过程；
其中，
第1步磁控溅射过程，溅射功率为10w，沉积厚度为10nm；
第2步磁控溅射过程，溅射功率为50w，沉积厚度为30nm；
第3步磁控溅射过程，溅射功率为150w，沉积厚度为40nm；
第4步磁控溅射过程，溅射功率为300w，沉积厚度为100nm。
通过4步磁控溅射过程，将透明电极材料分布沉积形成透明电极。每一步磁控溅射过程的溅射功率逐步提高，每一步磁控溅射步骤沉积的透明电极材料的沉积厚度逐渐增加。
进一步的，单步磁控溅射过程中，溅射沉积的镀膜压力为0.1Pa-0.5Pa。
进一步的，单步磁控溅射过程中，溅射沉积的镀膜温度为25℃-200℃；
进一步的，单步磁控溅射过程中，溅射沉积的气氛条件中氩气：氧气为20:1-200:1。
进一步的，单步磁控溅射过程中，溅射沉积的靶基距为20mm-1000mm。
进一步的，第一电池包括CIGS电池、HJT电池、Top-con电池、Perc电池或GaAs电池；第二电池包括正式单节钙钛矿太阳能电池、反式单节钙钛矿太阳能电池、叠层钙钛矿太阳能电池。以第一电池为HJT电池，第二电池的钙钛矿太阳能电池为p-i-n型结构为例，本实施例制备形成的叠层钙钛矿太阳能结构，自下而上的包括：第一电池的透明电极、P型非晶硅层、纳米晶硅层、本征非晶硅层、N型非晶硅层、第一电池的隧穿结、第二电池的空穴传输层、第二电池的钙钛矿吸收层、第二电池的电子传输层和第二电池的透明电极。第二电池的空穴传输层的材料包括NiOx，PTAA(聚[双(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺])；第二电池的电子传输层的材料包括TiO2，C60，PCBM((6,6)-苯基-C61丁酸甲酯)。第二电池的透明电极包括金属/氧化物/金属三明治电极或透明导电氧化物电极；透明电极材料包括ITO、IZO、AZO或AGO。
需说明的是，当第二电池的透明电极为包括金属/氧化物/金属三明治电极时，可以是先使用蒸镀、电镀等方法先在电子传输层上镀第一层金属膜，再使用分步磁控溅射的方式形成透明导电氧化物电极层，再形成顶上的第二层金属膜。
进一步的，第二电池的钙钛矿吸收层的带隙宽度为1.53eV-1.78eV。钙钛矿吸收层的材料为ABX3型宽禁带钙钛矿半导体材料。式中，A包括甲胺、乙胺、丙胺、甲脒、胍盐、苯胺、苯甲胺或苯乙胺的一价阳离子及其混合物；B包括Pb、Sn或Ge的二价阳离子及其混合物；X包括Cl或Br的一价阴离子及其混合物。
此外，参考图1，叠层钙钛矿太阳能电池制备方法还包括以下步骤：
清洗第一电池。
形成第二电池的步骤包括：
形成空穴传输层；在第一电池的上形成第二电池的空穴传输层。具体的，根据第一电池不同，空穴传输层形成的位置有所不同。例如第一电池为HJT电池时，空穴传输层在HJT电池的隧穿结结构表面形成。
形成钙钛矿吸收层；在第二电池的空穴传输层远离第一电池一侧表面形成第二电池的钙钛矿吸收层。
形成电子传输层；在第二电池的钙钛矿吸收层远离第一电池一侧表面形成第二电池的电子传输层。
第二电池的透明电极通过多步磁控溅射步骤，在第二电池的电子传输层远离第一电池一侧表面形成。
具体的，形成空穴传输层的步骤中，使用旋涂法或蒸镀法或涂布法形成第二电池的空穴传输层。形成钙钛矿传输层的步骤中，使用旋涂法或蒸镀法或涂布法形成第二电池的钙钛矿吸收层。形成电子传输层的步骤中，使用旋涂法或蒸镀法或涂布法形成第二电池的电子传输层。
本实施例提供的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，通过多步磁控溅射步骤分步形成第二电池的透明电极，每一步磁控溅射过程的溅射功率逐步提高，每一步磁控溅射步骤沉积的所述透明电极材料的沉积厚度逐渐增加；如此，使得先完成沉积的透明电极材料部分，由于沉积功率低，成型较为缓慢，一方面对下层的损伤较小，从而能够保持完整的形貌，不易造成膜层损伤；另一方面，由于沉积功率较低，成型较为缓慢，使得先成型的透明电极材料形成的膜层更为致密，表面更为平坦、均匀，使得整体的电阻率得到下降，从而可以从整体上降低整个透明电极的方阻，有利于电荷的传输，可提高太阳能电池的电学性能。此外，由于透明电极材料通常包含金属氧化物，本身含有氧元素，磁控溅射制备透明薄膜的过程中，会产生大量的氧负离子，氧负离子在电场的作用下以一定的粒子能量会轰击到所沉积的透明电极薄膜表面，使透明电极薄膜的结晶结构和晶体状态造成结构缺陷。溅射的能量越大(即功率越大)，氧负离子轰击膜层表面的能量也越大，那么造成这种结构缺陷的几率就越大，产生晶体结构缺陷也越严重。本发明的方案，由于先使用较低的溅射功率进行沉积，逐步进行提高，从而可以使得透明电极中先形成的部分种晶体结构缺陷出现的几率大大减少，从而可以降低膜层的电阻率，从而整体上降低透明电极的方阻，提高太阳能电池的电学性能。
实施例2
基于上述实施例1，本实施例提供提供一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，第一电池为HJT电池，第二电池为钙钛矿太阳能电池。
包括以下步骤：
将底电池清洗后，HJT底电池清洗后，通过磁控溅射法制备NiOx空穴传输层，5nm-30nm；
将PbX2用蒸镀法，在溅射空穴传输层的HJT表面蒸镀100nm-500nm；速率优选在0.1A/s-5A/s。
取出后，置于CH3NH3Cl、CH3NH3Br或者HC(＝NH)NH2Cl、HC(＝NH)NH2Br的醇溶液中反应10分钟-30分钟，反应结束用乙醇、异丙醇等醇类溶剂冲洗干净，80℃-150℃退火处理，得到200nm-800nm的钙钛矿薄膜。
用蒸镀法将C60电子传输层沉积在钙钛矿层表面，5nm-40nm；
用ALD法沉积SnO2,宽禁带半导体材料，5nm-30nm；
用磁控溅射设备溅射ITO透明电极。第一步，首先用通过溅射功率50w，压强0.3Pa，氩：氧＝100:4，对其进行第一步溅射过程，沉积10nm-20nm；第二步，通过溅射功率100w，压强0.3Pa，氩：氧＝100:4，对其进行第二步溅射过程，沉积20nm-40nm；第三步，通过溅射功率200w，压强0.3Pa，氩：氧＝100:4，对其进行第三步溅射过程，沉积40nm-80nm；得到一个ITO透明电极，膜厚100nm-200nm。
放入掩膜板进行Ag栅蒸镀，形成Ag栅电极或Ag栅镀膜，以提高载流子的提取传输效果。
本实施例制备的叠层钙钛矿太阳能电池，与单步磁控溅射太阳能电池之间的性能对比参考图2。单步磁控溅射透明电极的对比例选择最低可调功率40w进行磁控溅射，ITO薄膜厚度100nm-200nm。可以看出，在大部分区间范围内，多步磁控溅射沉积形成第二电池的透明电极的方案，在开路电压(Voc)、短路电流(Jsc)、填充因子(FF)和电池器件效率(Eff)的数据上都更优。
实施例3
基于上述实施例1，本实施例提供提供一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，第一电池为CIGS电池，第二电池为钙钛矿太阳能电池。
包括以下步骤：
将第一电池无水乙醇清洗后，通过磁控溅射法制备NiOx空穴传输层，5nm-30nm；
将PbI2用蒸镀法，在溅射空穴传输层的CIGS表面蒸镀100nm-500nm；速率优选在0.1A/s-5A/s。
取出冷却后，置于CH3NH3Cl、CH3NH3Br或者HC(＝NH)NH2Cl、HC(＝NH)NH2Br的醇溶液中反应10分钟-30分钟，反应结束用乙醇、异丙醇等醇类溶剂冲洗干净，80℃-150℃退火处理，得到200nm-800nm的钙钛矿薄膜。
用蒸镀法将C60电子传输层沉积在钙钛矿层表面，5nm-40nm；
用ALD法沉积SnO2,宽禁带半导体材料，5nm-30nm；
用磁控溅射设备溅射ITO透明电极。第一步，首先用通过溅射功率50w，压强0.3Pa，氩：氧＝100:4，对其进行第一步溅射过程，沉积10nm-20nm；第二步，通过溅射功率100w，压强0.3Pa，氩：氧＝100:4，对其进行第二步溅射过程，沉积20nm-40nm；第三步，通过溅射功率200w，压强0.3Pa，氩：氧＝100:4，对其进行第三步溅射过程，沉积40nm-80nm；得到一个ITO透明电极，膜厚100nm-200nm。
放入掩膜板进行Ag栅蒸镀，形成Ag栅电极或Ag栅镀膜，以提高载流子的提取传输效果。
本实施例制备的叠层钙钛矿太阳能电池，与单步磁控溅射太阳能电池之间的性能对比参考图3。单步磁控溅射透明电极的对比例选择最低可调功率40w进行磁控溅射，ITO薄膜厚度100nm-200nm。可以看出，在大部分区间范围内，多步磁控溅射沉积形成第二电池的透明电极的方案，在开路电压(Voc)、短路电流(Jsc)、填充因子(FF)和Eff的数据上都更优。
显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。
Claims (12)
1.一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
提供第一电池作为底电池；
在所述第一电池上形成第二电池；其中所述第二电池为钙钛矿太阳能电池，所述第二电池中包括远离所述第一电池的透明电极；
所述第二电池的透明电极通过多步磁控溅射步骤，分步将透明电极材料沉积形成；所述多步磁控溅射步骤中，每一步磁控溅射过程的溅射功率逐步提高，每一步磁控溅射步骤沉积的所述透明电极材料的沉积厚度逐渐增加。
2.根据权利要求1所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
所述多步磁控溅射步骤，包括2-10步磁控溅射过程；
所述多步磁控溅射步骤，沉积的所述透明电极材料的总沉积厚度为80nm-500nm。
3.根据权利要求2所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
所述多步磁控溅射步骤，包括4步磁控溅射过程；其中，
第1步磁控溅射过程，溅射功率为10w，沉积厚度为10nm；
第2步磁控溅射过程，溅射功率为50w，沉积厚度为30nm；
第3步磁控溅射过程，溅射功率为150w，沉积厚度为40nm；
第4步磁控溅射过程，溅射功率为300w，沉积厚度为100nm。
4.根据权利要求1所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
单步所述磁控溅射过程中，溅射沉积的镀膜压力为0.1Pa-0.5Pa。
5.根据权利要求1所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
单步所述磁控溅射过程中，溅射沉积的镀膜温度为25℃-200℃。
6.根据权利要求1所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
单步所述磁控溅射过程中，溅射沉积的气氛条件中氩气：氧气为20:1-200:1。
7.根据权利要求1所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
单步所述磁控溅射过程中，溅射沉积的靶基距为20mm-1000mm。
8.根据权利要求1所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
所述第一电池包括CIGS电池、HJT电池、Top-con电池、Perc电池或GaAs电池；
所述第二电池包括正式单节钙钛矿太阳能电池、反式单节钙钛矿太阳能电池、叠层钙钛矿太阳能电池。
9.根据权利要求1所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
所述第二电池的钙钛矿吸收层的带隙宽度为1.53eV-1.78eV。
10.根据权利要求1所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
所述第二电池的透明电极包括金属/氧化物/金属三明治电极或透明导电氧化物电极；
所述透明电极材料包括ITO、IZO、AZO或AGO等。
11.根据权利要求1-10任一项所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，还包括以下步骤：
清洗所述第一电池；
所述在所述第一电池上形成第二电池的步骤包括：
形成空穴传输层，在所述第一电池上形成所述第二电池的空穴传输层；
形成钙钛矿吸收层，在所述第二电池的空穴传输层远离所述第一电池一侧表面形成所述第二电池的钙钛矿吸收层；
形成电子传输层，在所述第二电池的钙钛矿吸收层远离所述第一电池一侧表面形成所述第二电池的电子传输层；
所述第二电池的透明电极通过所述多步磁控溅射步骤，在所述第二电池的电子传输层远离所述第一电池一侧表面形成。
12.根据权利要求11所述的叠层钙钛矿太阳能电池制备方法，其特征在于，
所述形成空穴传输层的步骤中，使用旋涂法或蒸镀法或涂布法形成所述第二电池的空穴传输层；
所述形成钙钛矿传输层的步骤中，使用旋涂法或蒸镀法或涂布法形成所述第二电池的钙钛矿吸收层；
所述形成电子传输层的步骤中，使用旋涂法或蒸镀法或涂布法形成所述第二电池的电子传输层。
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|---|---|---|---|
| CN202211297323.2A CN115548215A (zh) | 2022-10-21 | 2022-10-21 | 一种叠层钙钛矿太阳能电池制备方法 |
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| CN (1) | CN115548215A (zh) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2024255400A1 (zh) * | 2023-06-15 | 2024-12-19 | 隆基绿能科技股份有限公司 | 一种钙钛矿/硅异质结叠层太阳能电池及其制备方法 |
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2022
- 2022-10-21 CN CN202211297323.2A patent/CN115548215A/zh active Pending
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| WO2024255400A1 (zh) * | 2023-06-15 | 2024-12-19 | 隆基绿能科技股份有限公司 | 一种钙钛矿/硅异质结叠层太阳能电池及其制备方法 |
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