CN114976307B - 一种锂离子电池界面阻抗无损分离方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种锂离子电池界面阻抗无损分离方法，该方法基于总阻抗和高频感抗和低频扩散模型重构了反映界面动力学的真实阻抗，使用弛豫时间反卷积技术和等效电路对界面的模型参数进行辨识，通过50％与5％SOC的阻抗数据来实现电极界面动力学模型参数的无损分离，并在三电极阻抗中验证了该技术的有效性。同时，根据电荷转移内阻的变换系数将可分离的SOC的电荷转移内阻转移到对比的SOC，实现了在同一SOC点的特征参数演变规律分析。该方法步骤简单，易于操作，且可靠性高，适用于电动汽车动力电池的电极界面动力学无损诊断。
Description
技术领域
本发明属于锂离子动力电池安全技术领域，具体涉及电动汽车锂离子动力电池的电极界面动力学阻抗无损诊断技术。
背景技术
近年来电动汽车发展迅速，发展电动汽车被视为是解决环境污染、降低燃油消耗、建设绿色、环保的城市交通的一种有效途径，然而在电池汽车用电池因长时间使用而老化，动力学性能往往是其续航里程和动力性能突降的主要原因。发生在固/液相界面处的动力学性能是锂离子和活性材料损失的综合体系，洞悉单一电极的动力学损失是电池老化机理识别和早期诊断一种重要手段。而如何从全电池层面实现电极的界面动力学(钝化膜和电荷转移过程)的无损分离是一个十分重要的技术问题。
目前现有的电池管理系统多数是针对电池的界面动力学和集总内阻的分析和识别，对于电极的性能衰退研究大多集中也在事后拆解和高精设备的检测上。但在电池的老化过程中，针对电极界面动力学性能的早期无损诊断技术较为匮缺，尤其是分离电极的钝化膜和电荷转移过程的研究几乎空白。
发明内容
本发明针对现有技术中存在的问题，提出一种锂离子电池界面阻抗无损分离方法，该方法采用高频感抗和低频扩散模型对电池的界面阻抗进行重构。为达到以上目的，本发明采取的技术方案是：
一种锂离子电池界面阻抗无损分离方法，其特征在于，
包括下述步骤：
步骤1：将某个老化或温度状态的锂离子电池在n％和m％(n，m为自然数)SOC下进行交流阻抗测试；
步骤2：从所述交流阻抗测试结果：总阻抗中减掉全频域下的高频感抗和低频扩散阻抗，获得n％和m％SOC的重构界面阻抗；
步骤3：根据弛豫时间反卷积技术(DRT)对n％和m％SOC的重构界面阻抗进行反卷积处理获得不同界面反应的DRT峰；
步骤4：根据正负极电荷转移过程对低温和低SOC的不同响应，将不同界面反应的DRT峰分配给正负极界面的反应过程，确定穿过正极电解质膜和负极固相电解质膜的弛豫时间τcei和τsei；
步骤5：根据所述弛豫时间τcei和τsei，确定2阶R//Q模型的弛豫时间的优化区间，并基于n％SOC的重构界面和电荷转移内阻Rct,total之和；
步骤6：基于n％SOC的重构界面阻抗，根据锂离子阻抗计算正负极钝化膜Rsei,total穿过正极电解质膜和负极固相电解质膜的弛豫时间τcei和τsei以及所述及正负极钝化膜Rsei,total和电荷转移内阻的90％～110％Rct,total内阻范围为优化区间，通过算法来辨识3阶R//Q模型的正负极钝化膜内阻Rcei和Rsei，以及正负极电荷转移的总内阻Rct,total；
步骤7：在m％SOC处根据所述正负极钝化膜Rsei,total确定正负极电荷转移的总内阻Rct,total，并以90％～110％Rct,total内阻范围为优化区间，采用4阶R//Q模型来辨识的正负极电荷转移内阻。
优选的，所述n％和m％SOC为50％和5％SOC。
为了实现对电极反应过程的对比分析，在上述方案的基础上，还包括下述步骤8：
将可分离SOC点的内阻转换至常用的SOC点进行对比分析，改变温度或老化状态，返回步骤1。
在上述方案的基础上，所述辨识3阶R//Q模型的正负极钝化膜内阻Rcei和Rsei的算法为粒子群优化算法。
在上述方案的基础上，所述高频感抗和低频扩散阻抗具体表现为：高频感抗模型为一阶R//L模型，低频扩散模型为球形颗粒固相扩散阻抗表达式和一阶R//C表征的液相扩散阻抗模型的综合。
其中液相扩散阻抗可由一阶R//C模型来拟合，固相扩散阻抗模型是由均质化的单粒子模型的固相扩散电势偏微分方程推导出的阻抗响应表达式：
其中DV是电极平衡电势增量与容量增量的比值，τs为固相扩散时间。
进一步地，所述步骤5至7中，目标函数的定义为：在测试频率范围内阻抗模型仿真结果与实际测试结果的均方根误差，即：
其中N为测试的频率点数，Zm为测试阻抗数据的结果，Zs为仿真阻抗数据的结果。
在上述方案的基础上，利用一系列独立的径向基函数来识别界面阻抗中的电化学特征时间常数。
在上述方案的基础上，提供一种锂离子测试装置，包括存储单元和执行单元，用于存储和执行上述锂离子电池界面阻抗无损分离方法。
本发明的有益效果：
本发明实现了锂离子电池电极界面阻抗的无损分离。同时，根据电荷转移内阻的变换系数将可分离的SOC的电荷转移内阻转移到对比的SOC，实现了在同一SOC点的特征参数演变规律分析。该方法步骤简单，易于操作，且可靠性高，适用于电动汽车动力电池的电极界面动力学无损诊断。
附图说明
本发明有如下附图：
图1高频感抗和低频扩散模型；
其中，(a)为高频感抗，(b)为低频扩散模型；
图2锂离子电池电极界面极化过程的无损分离方法流程图；
图3界面反应弛豫时间分离结果图；
图4界面反应内阻的分离结果图。
具体实施方式
以下结合图1-4对本发明作进一步详细说明。
下面结合三电极电池实验对本发明进行详细说明，实施例中以软包NMC111锂离子动力电池为例，其额定电压为3.75V，标称容量为8.5Ah，采用装配的三电极电池进行验证本发明的正确性。实验设备采用：Biologic电化学工作站配合天津泰斯特SPX-150BX温控箱。
如图2所示步骤如下：
第一步，对某个老化或温度状态的锂离子电池在50％和5％SOC下进行交流阻抗测试，记录电压和阻抗的实验数据；
第二步，根据第一步中静置开路电压去除低频段由于OCV偏移所引起的阻抗偏移，通过正弦电流所引起的容量变化对阻抗数据进行修正，获得反映真实动力学反应的阻抗数据：
式中q,u,和i分别表示电池的交变容量，交变电压和交变电流；ω表示电池的角频率，表示相位角，SOC0表示当前的SOC点，Qmax表示最大可用容量，Uoc表示当前的开路电压，U表示原始阻抗的电压信号。
进一步可建立反映真实扩散动力学的阻抗:
由于各种电化学反应的强耦合效应，如图1，通过建立高频感抗模型和低频扩散模型完全解耦了这两者对界面阻抗数据的影响，并从总阻抗中减掉全频域下的高频感抗和低频扩散阻抗，获得能够反映电池界面动力学信息的真实阻抗，具体表达式为：
ZREIS＝ZMEIS-ZSLM-ZRL (5)
式中SLM是固液相共存模型的缩写，RL代表的是高频感抗模型。
第三步，根据弛豫时间反卷积技术(DRT)对第二步中重构的两个特定SOC的界面阻抗进行反卷积处理获得不同界面反应的DRT峰，如图3所示。从图3中可以看出在两个特定SOC点电极的钝化膜反应弛豫时间DRT几乎不发生改变，而电荷转移反应受低温环境和低端SOC的影响较大，即在低温下，变慢负极的电荷转移过程更易分离出来，在低端SOC下，变慢的正极电荷转移过程使电极的电荷转移时间更容易分离出来。同时，将三电极电池进行如上第一到第三步操作后，全电池的DRT峰与电极的DRT峰具有明显的对应关系，它们在两个特定SOC所对应的弛豫时间列在表1和2中。
表1在与步骤五相同SOC处全电池和电极的DRT对比结果
表2在另一个SOC处全电池和电极的DRT对比结果
第四步，根据正负极电荷转移弛豫时间对低温和低SOC的不同响应，可从全电池层面将DRT峰分配给单一的电极界面反应过程，确定电极各反应的弛豫时间τ，具体的分配如表3所示。两个特定SOC的组合分析用来确定正极CEI和负极钝化膜SEI分离的正确性，在25℃和10℃下，在低端SOC正极和负极电荷转移CT_CA和CT_AN较为容易地被分离，而在0℃下，在与步骤五相同SOC正极和负极电荷转移CT_CA和CT_AN较为容易地被分离。
表3每个DRT峰位置所对应的电极反应过程
第五步，根据正负极电荷转移过程对低温和低SOC的不同响应，将不同的DRT峰分配给正负极界面的反应过程。根据步骤四所确定的电极钝化膜和电荷转移过程的弛豫时间τ，确定二阶R//Q模型的弛豫时间的优化区间，并基于50％SOC的重构界面阻抗计算正负极钝化膜Rsei,total和电荷转移内阻Rct,total之和。
第六步，基于第三步中重构50％SOC点的界面阻抗，根据步骤四出来的锂离子穿过正极电解质膜和负极固相电解质膜的弛豫时间τcei和τsei以及第五步中辨识的总钝化膜Rsei,total和电荷转移内阻的90％～110％Rct,total内阻范围为优化区间，通过粒子群优化算法来辨识3阶R//Q模型的正负极钝化膜内阻Rcei和Rsei，以及正负极电荷转移的总内阻Rct,total，辨识所得的钝化膜内阻如附图3所示。结果表明：本发明所述技术能在下有效重构电极的钝化膜内阻和时间常数；
第七步，在5％SOC处可根据第六步中确定的总钝化膜阻抗Rsei,total初步确定总的电荷转移阻抗Rct,total，并以90％～110％的Rct,total为优化区间，采用4阶R//Q模型来辨识的正负极电荷转移内阻Rct_ca和Rct_an；
第八步，为了实现对电极反应过程的对比分析，需将可分离SOC点的内阻转换至常用的50％SOC点进行对比分析，根据Bulter-Volmer方程，负极电荷转移内阻的转换系数具体表达为：
通过计算模型所辨识的负极电荷转移内阻经过转移系数转换至50％SOC，而正极电荷转移内阻也从第七步中计算的总电荷转移内阻和负极电荷转移内阻中计算得到。并将上述结果与三电极电池所辨识获得的正负极电荷转移内阻对比，如图4所示。
结果表明：本发明所述技术能在25℃、10℃、0℃下有效重构电极的电荷转移内阻和时间常数。
以上实施方式仅用于说明本发明专利，而并非对本发明专利的限制，有关技术领域的普通技术人员，在不脱离本发明专利的实质和范围的情况下，还可以做出各种变化和变型，因此所有等同的技术方案也属于本发明专利的范畴，本发明专利的专利保护范围应由权利要求限定。本说明书中未作详细描述的内容属于本领域专业技术人员公知的现有技术。
Claims (5)
1.一种锂离子电池界面阻抗无损分离方法，其特征在于，
包括下述步骤：
步骤1：将某个老化或温度状态的锂离子电池在n％和m％SOC下进行交流阻抗测试；所述n％为50％，所述m％为5％；
步骤2：从所述交流阻抗测试结果：总阻抗中减掉全频域下的高频感抗和低频扩散阻抗，获得n％和m％SOC的重构界面阻抗；
步骤3：根据弛豫时间反卷积技术DRT对n％和m％SOC的重构界面阻抗进行反卷积处理获得不同界面反应的DRT峰；
步骤4：根据正负极电荷转移过程对低温和低SOC的不同响应，将不同界面反应的DRT峰分配给正负极界面的反应过程，确定锂离子穿过正极电解质膜和负极固相电解质膜的弛豫时间τcei和τsei；
步骤5：根据所述弛豫时间τcei和τsei，确定2阶R//Q模型的弛豫时间的优化区间，并基于50％SOC的重构界面阻抗计算正负极总钝化膜阻抗Rsei,total和正负极总电荷转移内阻Rct,total之和；
步骤6：基于n％SOC的重构界面阻抗，根据锂离子穿过正极电解质膜和负极固相电解质膜的弛豫时间τcei和τsei以及所述正负极总钝化膜阻抗Rsei,total和正负极总电荷转移内阻的90％～110％Rct,total内阻范围为优化区间，通过粒子群优化算法来辨识3阶R//Q模型的正负极钝化膜阻抗Rcei和Rsei，以及正负极总电荷转移内阻Rct,total；
步骤7：在5％SOC处根据步骤6中确定的正负极总钝化膜阻抗Rsei,total初步确定正负极总电荷转移内阻Rct,total，并以90％～110％的Rct,total为优化区间，采用4阶R//Q模型来辨识的正负极电荷转移内阻Rct_ca和Rct_an。
2.如权利要求1所述一种锂离子电池界面阻抗无损分离方法，其特征在于，还包括下述步骤：
步骤8：将可分离SOC点的内阻转换至常用的50％SOC点进行正负极电荷转移内阻对比分析。
3.如权利要求1所述一种锂离子电池界面阻抗无损分离方法，其特征在于，所述高频感抗和低频扩散阻抗具体表现为：
高频感抗模型为一阶R//L模型；
低频扩散模型为球形颗粒固相扩散阻抗表达式和一阶R//C表征的液相扩散阻抗模型的综合。
4.如权利要求1所述一种锂离子电池界面阻抗无损分离方法，其特征在于，利用一系列独立的径向基函数来识别界面阻抗中的电化学特征时间常数。
5.一种锂离子测试装置，其特征在于，包括存储单元和执行单元，用于存储和执行如任一权利要求1-4所述一种锂离子电池界面阻抗无损分离方法。
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| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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| GR01 | Patent grant | ||
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