CN114524440B - 一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料及其制备方法 - Google Patents
一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料及其制备方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN114524440B CN114524440B CN202210436300.9A CN202210436300A CN114524440B CN 114524440 B CN114524440 B CN 114524440B CN 202210436300 A CN202210436300 A CN 202210436300A CN 114524440 B CN114524440 B CN 114524440B
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- rare earth
- heat
- powder material
- doped nano
- temperature
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 229910052761 rare earth metal Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 80
- 239000000843 powder Substances 0.000 title claims abstract description 72
- 150000002910 rare earth metals Chemical class 0.000 title claims abstract description 66
- 239000000463 material Substances 0.000 title claims abstract description 64
- 238000012546 transfer Methods 0.000 title claims abstract description 39
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 title claims abstract description 34
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims abstract description 54
- 239000000047 product Substances 0.000 claims abstract description 45
- 238000005406 washing Methods 0.000 claims abstract description 30
- 239000002243 precursor Substances 0.000 claims abstract description 23
- 239000002002 slurry Substances 0.000 claims abstract description 16
- ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N Boron Chemical compound [B] ZOXJGFHDIHLPTG-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 15
- 229910052796 boron Inorganic materials 0.000 claims abstract description 15
- 238000005469 granulation Methods 0.000 claims abstract description 13
- 230000003179 granulation Effects 0.000 claims abstract description 13
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims abstract description 12
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N nitrogen Substances N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 12
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 12
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims abstract description 11
- 238000003756 stirring Methods 0.000 claims abstract description 11
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims abstract description 10
- 238000011049 filling Methods 0.000 claims abstract description 10
- 238000000967 suction filtration Methods 0.000 claims abstract description 10
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 claims abstract description 9
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 9
- 239000007921 spray Substances 0.000 claims abstract description 9
- 238000011068 loading method Methods 0.000 claims abstract description 8
- 239000012535 impurity Substances 0.000 claims abstract description 7
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 claims abstract description 6
- 230000004913 activation Effects 0.000 claims abstract description 5
- 238000001354 calcination Methods 0.000 claims abstract description 5
- 238000009837 dry grinding Methods 0.000 claims abstract description 3
- 238000001238 wet grinding Methods 0.000 claims abstract description 3
- 238000001816 cooling Methods 0.000 claims description 56
- 238000005273 aeration Methods 0.000 claims description 38
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 33
- 229910052684 Cerium Inorganic materials 0.000 claims description 21
- 229910052693 Europium Inorganic materials 0.000 claims description 21
- 229910052772 Samarium Inorganic materials 0.000 claims description 21
- 229910052746 lanthanum Inorganic materials 0.000 claims description 21
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 21
- 229910052727 yttrium Inorganic materials 0.000 claims description 21
- 229910052692 Dysprosium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052691 Erbium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052688 Gadolinium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052689 Holmium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052765 Lutetium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052779 Neodymium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052777 Praseodymium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052771 Terbium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052775 Thulium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- 229910052769 Ytterbium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- GWXLDORMOJMVQZ-UHFFFAOYSA-N cerium Chemical compound [Ce] GWXLDORMOJMVQZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- KBQHZAAAGSGFKK-UHFFFAOYSA-N dysprosium atom Chemical compound [Dy] KBQHZAAAGSGFKK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- UYAHIZSMUZPPFV-UHFFFAOYSA-N erbium Chemical compound [Er] UYAHIZSMUZPPFV-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- OGPBJKLSAFTDLK-UHFFFAOYSA-N europium atom Chemical compound [Eu] OGPBJKLSAFTDLK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- UIWYJDYFSGRHKR-UHFFFAOYSA-N gadolinium atom Chemical compound [Gd] UIWYJDYFSGRHKR-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- KJZYNXUDTRRSPN-UHFFFAOYSA-N holmium atom Chemical compound [Ho] KJZYNXUDTRRSPN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- FZLIPJUXYLNCLC-UHFFFAOYSA-N lanthanum atom Chemical compound [La] FZLIPJUXYLNCLC-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- OHSVLFRHMCKCQY-UHFFFAOYSA-N lutetium atom Chemical compound [Lu] OHSVLFRHMCKCQY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- QEFYFXOXNSNQGX-UHFFFAOYSA-N neodymium atom Chemical compound [Nd] QEFYFXOXNSNQGX-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- PUDIUYLPXJFUGB-UHFFFAOYSA-N praseodymium atom Chemical compound [Pr] PUDIUYLPXJFUGB-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- KZUNJOHGWZRPMI-UHFFFAOYSA-N samarium atom Chemical compound [Sm] KZUNJOHGWZRPMI-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- 229910052706 scandium Inorganic materials 0.000 claims description 20
- SIXSYDAISGFNSX-UHFFFAOYSA-N scandium atom Chemical compound [Sc] SIXSYDAISGFNSX-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- GZCRRIHWUXGPOV-UHFFFAOYSA-N terbium atom Chemical compound [Tb] GZCRRIHWUXGPOV-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- NAWDYIZEMPQZHO-UHFFFAOYSA-N ytterbium Chemical compound [Yb] NAWDYIZEMPQZHO-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- VWQVUPCCIRVNHF-UHFFFAOYSA-N yttrium atom Chemical compound [Y] VWQVUPCCIRVNHF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 20
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N Hydrochloric acid Chemical compound Cl VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 18
- 229910052681 coesite Inorganic materials 0.000 claims description 18
- 229910052906 cristobalite Inorganic materials 0.000 claims description 18
- 239000000377 silicon dioxide Substances 0.000 claims description 18
- 229910052682 stishovite Inorganic materials 0.000 claims description 18
- 229910052905 tridymite Inorganic materials 0.000 claims description 18
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 17
- 239000008367 deionised water Substances 0.000 claims description 15
- 229910021641 deionized water Inorganic materials 0.000 claims description 15
- 230000000630 rising effect Effects 0.000 claims description 14
- JKWMSGQKBLHBQQ-UHFFFAOYSA-N diboron trioxide Chemical compound O=BOB=O JKWMSGQKBLHBQQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 10
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 9
- 238000001556 precipitation Methods 0.000 claims description 9
- KGBXLFKZBHKPEV-UHFFFAOYSA-N boric acid Chemical compound OB(O)O KGBXLFKZBHKPEV-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 239000004327 boric acid Substances 0.000 claims description 4
- VGTPKLINSHNZRD-UHFFFAOYSA-N oxoborinic acid Chemical compound OB=O VGTPKLINSHNZRD-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 101710134784 Agnoprotein Proteins 0.000 claims description 3
- 150000002431 hydrogen Chemical class 0.000 claims description 3
- 239000007788 liquid Substances 0.000 claims description 3
- 238000000605 extraction Methods 0.000 claims description 2
- 239000002904 solvent Substances 0.000 claims description 2
- 239000002245 particle Substances 0.000 abstract description 7
- 238000005265 energy consumption Methods 0.000 abstract description 5
- 125000004435 hydrogen atom Chemical class [H]* 0.000 abstract 1
- SQGYOTSLMSWVJD-UHFFFAOYSA-N silver(I) nitrate Inorganic materials [Ag+].[O-]N(=O)=O SQGYOTSLMSWVJD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 12
- 238000000227 grinding Methods 0.000 description 10
- 230000008569 process Effects 0.000 description 10
- 229910025794 LaB6 Inorganic materials 0.000 description 9
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 description 8
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 8
- 229910016644 EuCl3 Inorganic materials 0.000 description 7
- 229910017569 La2(CO3)3 Inorganic materials 0.000 description 7
- 229910021181 Sm2(CO3)3 Inorganic materials 0.000 description 7
- NNMXSTWQJRPBJZ-UHFFFAOYSA-K europium(iii) chloride Chemical compound Cl[Eu](Cl)Cl NNMXSTWQJRPBJZ-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 7
- 238000007789 sealing Methods 0.000 description 7
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 6
- 239000004576 sand Substances 0.000 description 6
- 229910002493 Ce2(CO3)3 Inorganic materials 0.000 description 5
- 229910009440 Y2(CO3)3 Inorganic materials 0.000 description 5
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 5
- 238000009776 industrial production Methods 0.000 description 4
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 4
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 3
- 239000010406 cathode material Substances 0.000 description 3
- 238000005245 sintering Methods 0.000 description 3
- QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N Sulfuric acid Chemical compound OS(O)(=O)=O QAOWNCQODCNURD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000002441 X-ray diffraction Methods 0.000 description 2
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 2
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 2
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 2
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 2
- 229910003317 GdCl3 Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910017544 NdCl3 Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 1
- 239000013590 bulk material Substances 0.000 description 1
- HSJPMRKMPBAUAU-UHFFFAOYSA-N cerium nitrate Inorganic materials [Ce+3].[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O.[O-][N+]([O-])=O HSJPMRKMPBAUAU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 1
- 238000000280 densification Methods 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 238000011010 flushing procedure Methods 0.000 description 1
- MEANOSLIBWSCIT-UHFFFAOYSA-K gadolinium trichloride Chemical compound Cl[Gd](Cl)Cl MEANOSLIBWSCIT-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 1
- 238000005984 hydrogenation reaction Methods 0.000 description 1
- 238000009854 hydrometallurgy Methods 0.000 description 1
- 150000002500 ions Chemical class 0.000 description 1
- 238000010902 jet-milling Methods 0.000 description 1
- 238000002386 leaching Methods 0.000 description 1
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 1
- 238000002156 mixing Methods 0.000 description 1
- 238000012986 modification Methods 0.000 description 1
- 230000004048 modification Effects 0.000 description 1
- 238000007709 nanocrystallization Methods 0.000 description 1
- ATINCSYRHURBSP-UHFFFAOYSA-K neodymium(iii) chloride Chemical compound Cl[Nd](Cl)Cl ATINCSYRHURBSP-UHFFFAOYSA-K 0.000 description 1
- 239000012466 permeate Substances 0.000 description 1
- 239000012254 powdered material Substances 0.000 description 1
- 238000004321 preservation Methods 0.000 description 1
- 238000011946 reduction process Methods 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 230000002194 synthesizing effect Effects 0.000 description 1
- 238000012360 testing method Methods 0.000 description 1
- 230000007306 turnover Effects 0.000 description 1
- 238000009423 ventilation Methods 0.000 description 1
Images
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B35/00—Boron; Compounds thereof
- C01B35/02—Boron; Borides
- C01B35/04—Metal borides
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B82—NANOTECHNOLOGY
- B82Y—SPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
- B82Y40/00—Manufacture or treatment of nanostructures
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2002/00—Crystal-structural characteristics
- C01P2002/70—Crystal-structural characteristics defined by measured X-ray, neutron or electron diffraction data
- C01P2002/72—Crystal-structural characteristics defined by measured X-ray, neutron or electron diffraction data by d-values or two theta-values, e.g. as X-ray diagram
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/30—Particle morphology extending in three dimensions
- C01P2004/32—Spheres
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/60—Particles characterised by their size
- C01P2004/62—Submicrometer sized, i.e. from 0.1-1 micrometer
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/10—Process efficiency
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Nanotechnology (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Condensed Matter Physics & Semiconductors (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Luminescent Compositions (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
本发明提供了一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料及其制备方法，包括如下步骤：（1）将稀土源、硼源与中间体投入至高压反应釜中，冲入氢气，升温至320‑340℃并充分搅拌进行活化，将得到的产物进行萃取分层，将沉淀进行抽滤水洗、烘干，然后进行湿磨，将得到的浆料进行喷雾造粒，将得到的球形粉体进行干磨后得到前驱体；（2）将所述的前驱体装入回转炉进行煅烧，回转炉中通入氢氮混合气，升温至900‑1200℃，保温30‑450min，降温后得到初产物；（3）将所述的初产物除杂后得到所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料。本发明所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的粉体疏散蓬松粒径小，所需温度较低，能耗低。
Description
技术领域
本发明属于隔热粉体材料领域，尤其是涉及一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料及其制备方法。
背景技术
103663482A的专利中公开了一种全湿法流程及闭路循环LaB6粉体的合成方法。该方法获得的是LaB6块体物料，需要机械破碎后经湿法冶金，使用硫酸酸浸后获取LaB6粉体。该方法收率低，污染大，不适合工业化生产。
101372340A的专利中公开了一种多元稀土硼化物(LaxRe1-x)B6阴极材料及其制备方法。该方法采用SPS烧结致密化得到多晶块体。制备过程工艺复杂，技术难度大，设备昂贵，能耗高，且原料需用高纯单质稀土金属，成本高、收率低，不适合工业化生产。
104894641A的专利申请中公开了一种高致密(LaxCa1-x)B6多晶阴极材料及其制备方法。该发明以两种金属六硼化物为原料，最高烧结温度为 1700-1900℃，对烧结炉要求较高，能耗高，工业化生产困难。
102515769A的专利申请中公开了一种高纯高致密(CexPr1-x)B6多元稀土硼化物阴极材料及其制备方法。该发明对原材料要求苛刻，设备昂贵，工业化生产困难。
发明内容
有鉴于此，本发明提出一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料及其制备方法，解决现有LaB6粉体材料近红外吸收波短窄的问题。
为达到上述目的，本发明的技术方案是这样实现的：
一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，包括如下步骤：
步骤1是将稀土源Ⅰ、稀土源Ⅱ、稀土源Ⅲ、稀土源Ⅳ、稀土源Ⅴ、硼源与中间体投入至高压反应釜中，冲入氢气，升温至320-340℃并充分搅拌进行活化，将得到的产物进行萃取分层，将沉淀进行抽滤水洗、烘干，然后进行湿磨得到浆料，将所述的浆料进行喷雾造粒得到球形粉体，将所述的球形粉体进行干磨后得到前驱体；
步骤2是将所述的前驱体装入回转炉进行煅烧，回转炉中通入氢氮混合气，升温至900-1200℃，保温30-450min，降温后得到初产物；
步骤3是将所述的初产物除杂后得到所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料。
进一步，所述的步骤1中的氢气的冲入量为12-15摩尔；所述的步骤1中的搅拌步骤的时间为2-4小时；所述的步骤1中的抽滤水洗步骤的次数为3-5次；所述的步骤1中的烘干步骤的温度为80-110℃，时间为3-5小时；所述的步骤1中的萃取步骤的溶剂为水。
进一步，所述的步骤1中的浆料的粒度小于等于600纳米；所述的步骤1中的球形粉体的粒度为小于等于800纳米；所述的步骤1中的前驱体的粒度为小于等于300纳米。
进一步，所述的步骤3中的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的结构式为R1xR2yR3zR4wR5nB6，其中，R1、R2、R3、R4与R5均为稀土元素，且R1≠R2≠R3≠R4≠R5，x+y+z+w+n=1；
所述的步骤1中的中间体为Na与SiO2；
所述的稀土源Ⅰ中的稀土元素为R1，所述的稀土源Ⅱ中的稀土元素为R2，所述的稀土源Ⅲ中的稀土元素为R3，所述的稀土源Ⅳ中的稀土元素为R4，所述的稀土源Ⅴ中的稀土元素为R5，R1、R2、R3、R4、R5、Na、SiO2与硼源中硼元素的摩尔比为0.01-0.99：0.01-0.99：0-0.99：0-0.99：0-0.99：24：12：6。
进一步，所述的R1为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R2为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R3为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R4为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R5为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的步骤1中的硼源为三氧化硼、偏硼酸或硼酸中的一种或多种。
进一步，所述的步骤2中的升温步骤具体为：第一升温阶段：室温至270℃，升温速率为3-6℃/min，升温完成后保温31-45min，通气速率为2-5mL/min，回转炉的倾斜角为5-14°，旋转速率为11-15rpm；第二升温阶段：升温至471-550℃，升温速率为3-6℃/min，升温完成后保温31-45min，通气速率为5-10mL/min，回转炉倾斜角为1-9°，旋转速率为16-25rpm；第三升温阶段：升温至900-1200℃，升温速率为8-12℃/min，升温完成后保温30-450min，通气速率为11-30mL/min，回转炉倾斜角为6-10°，旋转速率为5-14rpm。
进一步，所述的步骤2中的降温步骤具体为：第一降温阶段：从900-1200℃降温至471-550℃，降温速率为10-30℃/min，通气速率为11-30mL/min，回转炉倾斜角为3-6°，旋转速率为5-14rpm；第二降温阶段：从471-550℃降温至室温，通气速率为5-10mL/min，回转炉倾斜角为0-3°，旋转速率16-25rpm。
进一步，所述的步骤2中的回转炉的装料高度小于等于9cm；所述的步骤2中的氢氮混合气中的氢的体积含量为8-20%。
进一步，所述的步骤3中的除杂步骤具体为：将初产物使用5mol/L盐酸溶液洗涤，然后使用去离子水洗涤，直至洗涤液滴加AgNO3溶液无沉淀产生即得所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料。
使用所述的制备方法制备得到的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料，所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的结构式为R1xR2yR3zR4wR5nB6，其中，R1、R2、R3、R4与R5均为稀土元素，且R1≠R2≠R3≠R4≠R5，x+y+z+w+n=1；
所述的R1、R2、R3、R4、R5与B的摩尔比为0.01-0.99：0.01-0.99：0-0.99：0-0.99：0-0.99：6；
所述的R1为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R2为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R3为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R4为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R5为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的B为三氧化硼、偏硼酸或硼酸中的一种或多种。
相对于现有技术，本发明具有以下优势：
本发明所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料红外吸收波段较LaB6更广，红外吸收能力在1000nm到2500nm波段最大有75%左右提升。
本发明所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料为纳米级粉体材料，成相单一，晶粒分布均匀，粒径在300-800纳米之间，粒径大小可控，受热处理温度及保温时长影响。
本发明所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法具有工艺流程简单、制备时长短、产品附加值高等诸多优势，对降低R1xR2yR3zR4wR5nB6粉体材料的生产成本、以及多类轻稀土高效增值利用具有十分重要的意义。
本发明所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法中前驱体粒径精细的纳米化控制，高材料表面活性能及相应还原气氛下旋转态粉体材料具有更充分的离子热运动是降低能耗、减少成本的技术关键。
本发明所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法中前驱体稀土源和硼源经过活化处理，此反应经萃取分离烘干后生成硼氢化稀土，降低R1xR2yR3zR4wR5nB6合成温度和减少离子热运动合成路径是降低能耗、减少成本的技术关键。
本发明所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法将原料四次混合、两次球形造粒，充分混合的原料、流动性优异的纳米球形粉体使合成制备的R1xR2yR3zR4wR5nB6粉体材料具有成相单一、晶粒分布均匀、最终粉体粒径细小的特点。
附图说明
图1为本发明实施例1-3所述的Y0.1La0.6Eu0.1Ce0.1Sm0.1B6、Ce0.1La0.6Eu0.1Nd0.1Sm0.1B6与Eu0.1La0.6Sm0.1Gd0.1Ce0.1B6粉末材料X射线衍射图；
图2为本发明对比例1-4所述的Y0.1La0.6Eu0.1Ce0.1Sm0.1B6粉末材料的X射线衍射图；
图3为回转炉的示意图。
附图标记说明：
1、炉体；2、底座；3、翻料板；4、支撑杆；5、电机。
具体实施方式
除有定义外，以下实施例中所用的技术术语具有与本发明所属领域技术人员普遍理解的相同含义。以下实施例中所用的试验试剂，如无特殊说明，均为常规生化试剂；所述实验方法，如无特殊说明，均为常规方法。
本发明实施例中使用的回转炉，包括炉体，所述的炉体位于底座上，所述的炉体与底座之间设置有支撑杆；所述的炉体的内部设置有翻料板，所述的翻料板呈螺旋状结构，所述的翻料板的螺旋角为70-89度，所述的回转炉的内径为翻料板的宽度的5-10倍。
所述的支撑杆为现有结构，通过控制支撑杆来调节炉体的倾斜角度。在支撑杆将加热炉体抬升一定倾斜角后，翻料板配合倾斜角度、回转速率向右上方进行螺旋递进式翻料，一为防止物料粘结在炉体上，二为翻动炉体底部物料为表层物料充分接触还原气氛，三为回转过程中的物料再一次混合，促进充分反应，四为物料整体受热均匀，粒径均一度更高。
下面结合实施例来详细说明本发明。
实施例1
一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，包括如下步骤：
（1）将Y2（CO3）3 358g、La2（CO3）3 1373g、EuCl3 258g、Ce2(CO3）3460g、Sm2(CO3)3487g、B2O3 2089g、Na 552g与SiO2 720g（Y：La：Eu：Ce：Sm：B：Na：SiO2摩尔比为0.1:0.6:0.1:0.1:0.1:6:24:12）投入至高压反应釜中，冲入氢气15摩尔，升温至320℃并进行充分搅拌2小时，将得到的产物进行萃取分层，将沉淀进行抽滤水洗5次、110℃烘干5小时，然后与6kg去离子水一同投入砂磨机研磨12小时得到的506纳米的浆料，将浆料进行喷雾造粒得到754纳米的球形粉体，将球形粉体使用高能气流磨进行磨细造粒，得到的246纳米的R1xR2yR3zR4wR5nB6前驱体，将前驱体装入回转炉，前驱体填充高度为3厘米；
（2）将装料密封后的回转炉通8%氢氮混合气速率为100mL/min 1min后，开始升温，第一升温阶段：室温到270℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为2mL/min，回转炉倾斜角10°，旋转速率11rpm；第二升温阶段：从270℃到490℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为5mL/min，回转炉倾斜角9°，旋转速率16rpm；第三升温阶段：从490℃升温至1050℃，升温速率为10℃/min，升温完成后保温150min，通气速率为30mL/min，回转炉倾斜角6°，旋转速率14rpm；
降温过程，第一降温阶段：从1050℃降温至温度为490℃，降温速率为20℃/min，通气速率30mL/min，回转炉倾斜角6°，旋转速率14rpm；第二降温阶段：从490℃降温至室温，通气速率为5mL/min， 回转炉倾斜角0°，旋转速率16rpm，降至室温即可获得初产物；
（3）初产物使用5mol/L盐酸洗涤及去离子水洗涤，直至洗涤液滴加AgNO3溶液无沉淀产生得到黑色还原产物Y0.1La0.6Eu0.1Ce0.1Sm0.1B6。产物1331g，收率96.4%。Y0.1La0.6Eu0.1Ce0.1Sm0.1B6材料较LaB6在1000nm至2500nm红外吸能力收提升约为75%。
实施例2
一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，包括如下步骤：
（1）将Ce(NO3)3 326g、La2（CO3）3 1373g、EuCl3 258g、NdCl3 256g、Sm2(CO3)3 487g、B2O3 2089g、Na 552g、SiO2 720g（Ce：La：Eu：Nd：Sm:B：Na：SiO2摩尔比为0.1:0.6:0.1:0.1:0.1:6:24:12）投入至高压反应釜中，冲入氢气15摩尔，升温至320℃并进行充分搅拌2小时，将得到的产物进行萃取分层，将沉淀进行抽滤水洗5次、110℃烘干5小时，然后与6kg去离子水一同投入砂磨机研磨12小时，将得到的508纳米的浆料进行喷雾造粒，将得到的781纳米的球形粉体使用高能气流磨二次研磨，将得到的152纳米的R1xR2yR3zR4wR5nB6前驱体，前驱体装入回转炉，前驱体填充高度为3厘米；
（2）将装料密封后的回转炉通10%氢氮混合气速率为100mL/min 1min后，开始升温，第一升温阶段：室温到270℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温45min，通气速率为2mL/min，回转炉倾斜角14°，旋转速率11rpm；第二升温阶段：从270℃到500℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温45min，通气速率为5mL/min，回转炉倾斜角9°，旋转速率16rpm；第三升温阶段：从500℃升温至1050℃，升温速率为8℃/min，升温完成后保温250min，通气速率为30mL/min，回转炉倾斜角6°，旋转速率14rpm；
降温过程，第一降温阶段：从1050℃降温至温度为500℃，降温速率为20℃/min，通气速率30mL/min，旋转速率14rpm，回转炉倾斜角6°；第二降温阶段：从500℃降温至室温，通气速率为5mL/min， 回转炉倾斜角0°，旋转速率16rpm；
（3）初产物使用5mol/L盐酸洗涤及去离子水洗涤，直至洗涤液滴加AgNO3溶液无沉淀产生得到黑色还原产物Ce0.1La0.6Eu0.1Nd0.1Sm0.1B6。产物1341g，收率97.1%。Ce0.1La0.6Eu0.1Nd0.1Sm0.1B6材料较LaB6在1000nm至2500nm红外吸能力收提升约为75%。
实施例3
一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，包括如下步骤：
（1）将EuCl3 258g、La2（CO3）3 1373g、Sm2(CO3)3 487g、GdCl3 264g、Ce(NO3)3 326g、B2O3 2089g、Na 552g、SiO2 720g（Eu：La：Sm：Gd：Ce：B：Na：SiO2摩尔比为0.1:0.6:0.1:0.1:0.1:6:24:12）投入至高压反应釜中，冲入氢气15摩尔，升温至320℃并进行充分搅拌2小时，将得到的产物进行萃取分层，将沉淀进行抽滤水洗5次、110℃烘干5小时，然后与6kg去离子水一同投入砂磨机进行研磨12小时，将得到的594纳米的浆料进行喷雾造粒，将得到的782纳米的球形粉体使用气流磨进行研磨，将得到的166纳米的R1xR2yR3zR4wR5nB6前驱体，前驱体装入回转炉，前驱体填充高度为3厘米；
（2）将装料密封后的回转炉通12%氢氮混合气速率为100mL/min 1min后，开始升温，第一升温阶段：室温到270℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温40min，通气速率为2mL/min，回转炉倾斜角14°，旋转速率11rpm；第二升温阶段：从270℃到500℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温40min，通气速率为5mL/min，回转炉倾斜角9°，旋转速率16rpm；第三升温阶段：从500℃升温至1200℃，升温速率为12℃/min，升温完成后保温250min，通气速率为30mL/min，回转炉倾斜角7°，旋转速率10rpm；
降温过程，第一降温阶段：从1200℃降温至温度为500℃，降温速率为20℃/min，通气速率30mL/min，旋转速率10rpm，回转炉倾斜角6°；第二降温阶段：从500℃降温至室温，通气速率为5mL/min， 回转炉倾斜角0°旋转速率16rpm，降至室温即可获得初产物；
（3）初产物使用5mol/L盐酸洗涤及去离子水洗涤，直至洗涤液滴加AgNO3溶液无沉淀产生得到黑色还原产物Eu0.1La0.6Sm0.1Gd0.1Ce0.1B6。产物1355g，收率98.2%。Eu0.1La0.6Sm0.1Gd0.1Ce0.1B6材料较LaB6在1000nm至2500nm红外吸能力收提升约为75%。
对比例1
一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，包括如下步骤：
（1）将Y2（CO3）3 358g、La2（CO3）3 1373g、EuCl3 258g、Ce2(CO3）3460g、Sm2(CO3)3487g、B2O3 2089g、Na 552g与SiO2 720g（Y：La：Eu：Ce：Sm：B：Na：SiO2摩尔比为0.1:0.6:0.1:0.1:0.1:6:24:12）与6kg去离子水一同投入砂磨机研磨12小时，将得到的506纳米的浆料进行喷雾造粒，将得到的754纳米的球形粉体进行气流磨磨细，将得到的246纳米的R1xR2yR3zR4wR5nB6前驱体，前驱体装入回转炉，前驱体填充高度为3厘米；
（2）将装料密封后的回转炉通8%氢氮混合气速率为100mL/min 1min后，开始升温，第一升温阶段：室温到270℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为2mL/min，回转炉倾斜角10°，旋转速率11rpm；第二升温阶段：从270℃到490℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为5mL/min，回转炉倾斜角9°，旋转速率16rpm；第三升温阶段：从490℃升温至1050℃，升温速率为10℃/min，升温完成后保温150min，通气速率为30mL/min，回转炉倾斜角6°，旋转速率14rpm；
降温过程，第一降温阶段：从1050℃降温至温度为490℃，降温速率为20℃/min，通气速率30mL/min，回转炉倾斜角6°，旋转速率14rpm；第二降温阶段：从490℃降温至室温，通气速率为5mL/min， 回转炉倾斜角0°，旋转速率16rpm，降至室温即可获得初产物；
（3）初产物使用5mol/L盐酸洗涤及去离子水洗涤，直至洗涤液滴加AgNO3溶液无沉淀产生得到黑色还原产物Y0.1La0.6Eu0.1Ce0.1Sm0.1B6。产物806g，收率58%。产率较低原因是未经活化处理的原材料化学稳定性强，多为无定形六元环结构，煅烧温度需求较高，当下热处理温度无法有效结晶。活化处理后形成容易结晶的硼源，煅烧制备过程所需要热处理温度更低。
对比例2
一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，包括如下步骤：
（1）将Y2（CO3）3 358g、La2（CO3）3 1373g、EuCl3 258g、Ce2(CO3）3460g、Sm2(CO3)3487g、B2O3 2089g、Na 552g与SiO2 720g（Y：La：Eu：Ce：Sm：B：Na：SiO2摩尔比为0.1:0.6:0.1:0.1:0.1:6:24:12）投入至高压反应釜中，冲入氢气15摩尔，升温至320℃并进行充分搅拌2小时，将得到的产物进行萃取分层，将沉淀进行抽滤水洗5次、110℃烘干5小时，烘干后产物装入回转炉，前驱体填充高度为3厘米；
（2）将装料密封后的回转炉通8%氢氮混合气速率为100mL/min 1min后，开始升温，第一升温阶段：室温到270℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为2mL/min，回转炉倾斜角10°，旋转速率11rpm；第二升温阶段：从270℃到490℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为5mL/min，回转炉倾斜角9°，旋转速率16rpm；第三升温阶段：从490℃升温至1050℃，升温速率为10℃/min，升温完成后保温150min，通气速率为30mL/min，回转炉倾斜角6°，旋转速率14rpm；
降温过程，第一降温阶段：从1050℃降温至温度为490℃，降温速率为20℃/min，通气速率30mL/min，回转炉倾斜角6°，旋转速率14rpm；第二降温阶段：从490℃降温至室温，通气速率为5mL/min， 回转炉倾斜角0°，旋转速率16rpm，降至室温即可获得初产物；
（3）初产物使用5mol/L盐酸洗涤及去离子水洗涤，直至洗涤液滴加AgNO3溶液无沉淀产生得到黑色还原产物Y0.1La0.6Eu0.1Ce0.1Sm0.1B6。产物920g，收率66.7%，产率低下的原因为粉体粒径大，表面活性弱，离子热运动差，导致杂质太多，产率降低。
对比例3
一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，包括如下步骤：
（1）将Y2（CO3）3 358g、La2（CO3）3 1373g、EuCl3 258g、Ce2(CO3）3460g、Sm2(CO3)3487g、B2O3 2089g、Na 552g与SiO2 720g（Y：La：Eu：Ce：Sm：B：Na：SiO2摩尔比为0.1:0.6:0.1:0.1:0.1:6:24:12）投入至高压反应釜中，冲入氢气15摩尔，升温至320℃并进行充分搅拌2小时，将得到的产物进行萃取分层，将沉淀进行抽滤水洗5次、110℃烘干5小时，然后与6kg去离子水一同投入砂磨机研磨12小时得到的506纳米的浆料，将浆料进行喷雾造粒得到754纳米的球形粉体，将球形粉体使用高能气流磨进行磨细造粒，得到的246纳米的R1xR2yR3zR4wR5nB6前驱体，将前驱体装入回转炉，前驱体填充高度为3厘米；
（2）将装料密封后的回转炉通8%氢氮混合气速率为100mL/min 1min后，开始升温，第一升温阶段：室温到270℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为2mL/min，回转炉倾斜角10°；第二升温阶段：从270℃到490℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为5mL/min，回转炉倾斜角9°；第三升温阶段：从490℃升温至1050℃，升温速率为10℃/min，升温完成后保温150min，通气速率为30mL/min，回转炉倾斜角6°；降温过程，第一降温阶段：从1050℃降温至温度为490℃，降温速率为20℃/min，通气速率30mL/min，回转炉倾斜角6°；第二降温阶段：从490℃降温至室温，通气速率为5mL/min， 回转炉倾斜角0°，降至室温即可获得初产物；
（3）初产物使用5mol/L盐酸洗涤及去离子水洗涤，直至洗涤液滴加AgNO3溶液无沉淀产生得到黑色还原产物Y0.1La0.6Eu0.1Ce0.1Sm0.1B6。产物1041g，收率75.4%，产率低下的原因为合成反应时粉体在炉管内璧整体滑动，导致受热不均，还原气氛难以渗透全部，同时容易结块，离子热运动不充分，无法制备疏散蓬松粉体材料。
对比例4
一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，包括如下步骤：
（1）将Y2（CO3）3 358g、La2（CO3）3 1373g、EuCl3 258g、Ce2(CO3）3460g、Sm2(CO3)3487g、B2O3 2089g、Na 552g与SiO2 720g（Y：La：Eu：Ce：Sm：B：Na：SiO2摩尔比为0.1:0.6:0.1:0.1:0.1:6:24:12）投入至高压反应釜中，冲入氢气15摩尔，升温至320℃并进行充分搅拌2小时，将得到的产物进行萃取分层，将沉淀进行抽滤水洗5次、110℃烘干5小时，然后与6kg去离子水一同投入砂磨机研磨12小时得到的506纳米的浆料，将浆料进行喷雾造粒得到754纳米的球形粉体，将球形粉体使用高能气流磨进行磨细造粒，得到的246纳米的R1xR2yR3zR4wR5nB6前驱体，将前驱体装入回转炉，前驱体填充高度为3厘米；
将装料密封后的回转炉通8%氢氮混合气速率为100mL/min 1min后，开始升温，第一升温阶段：室温到270℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为2mL/min，回转炉倾斜角10°，旋转速率11rpm；第二升温阶段：从270℃到490℃，升温速率为5℃/min，升温完成后保温35min，通气速率为5mL/min，回转炉倾斜角9°，旋转速率16rpm；第三升温阶段：从490℃升温至1050℃，升温速率为10℃/min，升温完成后保温150min，通气速率为30mL/min，回转炉倾斜角6°，旋转速率14rpm；
降温过程，从1050℃随炉空冷降温至室温，通气速率为5mL/min， 回转炉倾斜角0°，旋转速率16rpm，降至室温即可获得初产物；
（3）初产物使用5mol/L盐酸洗涤及去离子水洗涤，直至洗涤液滴加AgNO3溶液无沉淀产生得到黑色还原产物Y0.1La0.6Eu0.1Ce0.1Sm0.1B6。产物731g，收率53%，降温过程不使用控温工艺，高温区段，仍发生大量的离子热运动，同时还原气氛减少，导致Y、La、Eu、Ce、Sm等离子不能稳定存在于B的八面体间隙中，只能以氧化物形态稳定存在，因此产率下降。
（4）附图中以LaB6特征衍射峰作为高熵硼化物的标准衍射峰对照图样，与LaB6特征衍射峰不相同衍射峰为杂质衍射峰。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (8)
1.一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，其特征在于：包括如下步骤：
步骤1是将稀土源Ⅰ、稀土源Ⅱ、稀土源Ⅲ、稀土源Ⅳ、稀土源Ⅴ、硼源与中间体投入至高压反应釜中，充 入氢气，升温至320-340℃并充分搅拌进行活化，将得到的产物进行萃取分层，将沉淀进行抽滤水洗、烘干，然后进行湿磨得到浆料，将所述的浆料进行喷雾造粒得到球形粉体，将所述的球形粉体进行干磨后得到前驱体；
步骤2是将所述的前驱体装入回转炉进行煅烧，回转炉中通入氢氮混合气，升温至900-1200℃，保温30-450min，降温后得到初产物；
步骤3是将所述的初产物除杂后得到所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料；
所述的步骤1中的浆料的粒度小于等于600纳米；所述的步骤1中的球形粉体的粒度为小于等于800纳米；所述的步骤1中的前驱体的粒度为小于等于300纳米；
所述的步骤2中的升温步骤具体为：第一升温阶段：室温至270℃，升温速率为3-6℃/min，升温完成后保温31-45min，通气速率为2-5mL/min，回转炉的倾斜角为5-14°，旋转速率为11-15rpm；第二升温阶段：升温至471-550℃，升温速率为3-6℃/min，升温完成后保温31-45min，通气速率为5-10mL/min，回转炉倾斜角为1-9°，旋转速率为16-25rpm；第三升温阶段：升温至900-1200℃，升温速率为8-12℃/min，升温完成后保温30-450min，通气速率为11-30mL/min，回转炉倾斜角为6-10°，旋转速率为5-14rpm；
所述的步骤1中的中间体为Na与SiO2。
2.根据权利要求1所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，其特征在于：所述的步骤1中的氢气的充 入量为12-15摩尔；所述的步骤1中的搅拌步骤的时间为2-4小时；所述的步骤1中的抽滤水洗步骤的次数为3-5次；所述的步骤1中的烘干步骤的温度为80-110℃，时间为3-5小时；所述的步骤1中的萃取步骤的溶剂为水。
3.根据权利要求1所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，其特征在于：所述的步骤3中的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的结构式为R1xR2yR3zR4wR5nB6，其中，R1、R2、R3、R4与R5均为稀土元素，且R1≠R2≠R3≠R4≠R5，x+y+z+w+n=1；
所述的稀土源Ⅰ中的稀土元素为R1，所述的稀土源Ⅱ中的稀土元素为R2，所述的稀土源Ⅲ中的稀土元素为R3，所述的稀土源Ⅳ中的稀土元素为R4，所述的稀土源Ⅴ中的稀土元素为R5，R1、R2、R3、R4、R5、Na、SiO2与硼源中硼元素的摩尔比为0.01-0.99：0.01-0.99：0-0.99：0-0.99：0-0.99：24：12：6。
4.根据权利要求3所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，其特征在于：所述的R1为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R2为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R3为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R4为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R5为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的步骤1中的硼源为三氧化硼、偏硼酸或硼酸中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，其特征在于：所述的步骤2中的降温步骤具体为：第一降温阶段：从900-1200℃降温至471-550℃，降温速率为10-30℃/min，通气速率为11-30mL/min，回转炉倾斜角为3-6°，旋转速率为5-14rpm；第二降温阶段：从471-550℃降温至室温，通气速率为5-10mL/min，回转炉倾斜角为0-3°，旋转速率16-25rpm。
6.根据权利要求1所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，其特征在于：所述的步骤2中的回转炉的装料高度小于等于9cm；所述的步骤2中的氢氮混合气中的氢的体积含量为8-20%。
7.根据权利要求1所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的制备方法，其特征在于：所述的步骤3中的除杂步骤具体为：将初产物使用5mol/L盐酸溶液洗涤，然后使用去离子水洗涤，直至洗涤液滴加AgNO3溶液无沉淀产生即得所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料。
8.使用权利要求1-7中任一项所述的制备方法制备得到的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料，其特征在于：所述的高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料的结构式为R1xR2yR3zR4wR5nB6，其中，R1、R2、R3、R4与R5均为稀土元素，且R1≠R2≠R3≠R4≠R5，x+y+z+w+n=1；
所述的R1、R2、R3、R4、R5与B的摩尔比为0.01-0.99：0.01-0.99：0-0.99：0-0.99：0-0.99：6；
所述的R1为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R2为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R3为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R4为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的R5为镧、铈、钐、镨、钕、铕、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、钇或钪中的一种；
所述的硼源为三氧化硼、偏硼酸或硼酸中的一种或多种。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202210436300.9A CN114524440B (zh) | 2022-04-25 | 2022-04-25 | 一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料及其制备方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202210436300.9A CN114524440B (zh) | 2022-04-25 | 2022-04-25 | 一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料及其制备方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN114524440A CN114524440A (zh) | 2022-05-24 |
| CN114524440B true CN114524440B (zh) | 2022-07-12 |
Family
ID=81628217
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202210436300.9A Active CN114524440B (zh) | 2022-04-25 | 2022-04-25 | 一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料及其制备方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN114524440B (zh) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN115432924B (zh) * | 2022-08-30 | 2024-07-16 | 浙江嘉利（丽水）工业股份有限公司 | 一种车用led橙红荧光玻璃陶瓷及其制备方法 |
| CN119684008B (zh) * | 2024-12-31 | 2025-07-01 | 中国科学院兰州化学物理研究所 | 一种高温自润滑高熵稀土硼化物陶瓷材料及其制备方法 |
Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN101287680A (zh) * | 2005-10-13 | 2008-10-15 | 罗地亚管理公司 | 亚微米稀土元素硼酸盐、其制备方法及其作为发光材料的用途 |
| CN101434394A (zh) * | 2008-12-12 | 2009-05-20 | 北京工业大学 | 多元稀土硼化物（LaxBa1-x）B6阴极材料及其制备方法 |
| CN106395843A (zh) * | 2016-09-09 | 2017-02-15 | 中国人民解放军国防科学技术大学 | 六硼化镧纳米粉体的制备方法及应用 |
| CN111285380A (zh) * | 2020-02-04 | 2020-06-16 | 天津包钢稀土研究院有限责任公司 | 多稀土共掺杂硼化物及其纳米隔热粉的制备方法和应用 |
| CN112028083A (zh) * | 2020-09-15 | 2020-12-04 | 湖南澎越新材料有限公司 | 一种稀有金属硼化物的制备方法 |
| CN113582190A (zh) * | 2021-08-25 | 2021-11-02 | 湖南稀土金属材料研究院有限责任公司 | 一种多元稀土硼化物纳米粉体及其制备方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5051412B2 (ja) * | 2005-08-18 | 2012-10-17 | 独立行政法人物質・材料研究機構 | 炭素、窒素をドープしてなる希土類多ホウ化物系高温耐酸性ｎ型熱電材料とその製造方法 |
-
2022
- 2022-04-25 CN CN202210436300.9A patent/CN114524440B/zh active Active
Patent Citations (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN101287680A (zh) * | 2005-10-13 | 2008-10-15 | 罗地亚管理公司 | 亚微米稀土元素硼酸盐、其制备方法及其作为发光材料的用途 |
| CN101434394A (zh) * | 2008-12-12 | 2009-05-20 | 北京工业大学 | 多元稀土硼化物（LaxBa1-x）B6阴极材料及其制备方法 |
| CN106395843A (zh) * | 2016-09-09 | 2017-02-15 | 中国人民解放军国防科学技术大学 | 六硼化镧纳米粉体的制备方法及应用 |
| CN111285380A (zh) * | 2020-02-04 | 2020-06-16 | 天津包钢稀土研究院有限责任公司 | 多稀土共掺杂硼化物及其纳米隔热粉的制备方法和应用 |
| CN112028083A (zh) * | 2020-09-15 | 2020-12-04 | 湖南澎越新材料有限公司 | 一种稀有金属硼化物的制备方法 |
| CN113582190A (zh) * | 2021-08-25 | 2021-11-02 | 湖南稀土金属材料研究院有限责任公司 | 一种多元稀土硼化物纳米粉体及其制备方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN114524440A (zh) | 2022-05-24 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN114524440B (zh) | 一种高熵稀土共掺杂纳米低传热粉体材料及其制备方法 | |
| CN110606749A (zh) | 一种高熵硼化物陶瓷材料及其制备方法 | |
| CN114988886B (zh) | 可低温烧结的高纯α-氧化铝粉的制备方法 | |
| CN100562496C (zh) | 高松装密度、低比表面积稀土氧化物粉体及其制备方法 | |
| CN108933239A (zh) | 一种锰酸锂包覆镍钴锰酸锂正极材料的制备方法 | |
| CN102180675A (zh) | 化学共沉淀碳热还原法制备γ-AlON粉末的方法 | |
| CN105461311A (zh) | Sol-gel法制备NaNbO3粉体及烧结获得单晶的方法 | |
| CN106747392B (zh) | 一种Ho/Co复合掺杂Ni-Zn铁氧体陶瓷的制备方法 | |
| CN114436312A (zh) | 一种纳米稀土氧化物的制备方法及纳米稀土氧化物 | |
| CN110078120B (zh) | 一种基于超临界分散焙烧的氧化钇稳定氧化锆粉体的制备方法 | |
| CN105565793A (zh) | 一种熔融盐辅助烧结锶铁氧体的方法 | |
| CN114075075A (zh) | 具有γ辐射屏蔽效果的高熵陶瓷材料的制备方法与应用 | |
| CN102190484A (zh) | Yag透明陶瓷的制备方法 | |
| CN113943152A (zh) | 一种高氯铁红制备永磁铁氧体的方法及永磁铁氧体 | |
| CN114524439B (zh) | 一种疏散蓬松mb6纳米低传热粉体材料的制备方法 | |
| CN112624750A (zh) | 一种z型六角铁氧体材料的制备方法 | |
| CN112500124A (zh) | 一种高强度陶瓷微珠及其制备方法 | |
| CN101172581A (zh) | 微波辅助固相反应制备纳米粉体的方法 | |
| CN116655366A (zh) | L/b位共掺杂钇铝石榴石粉体的低温固相合成方法 | |
| Ahmadi | Synthesis and characterization of aluminum-yttrium perovskite powder using a co-precipitation technique | |
| CN106747398B (zh) | 一种铜掺杂铝酸镁可调谐发光材料的制备方法 | |
| CN117185917A (zh) | 一种碱催化超细草酸氧钛锶制造方法和钛酸锶的制造方法 | |
| CN100469735C (zh) | 一种无团聚掺杂钇铝石榴石纳米粉体的制备方法 | |
| CN113697840B (zh) | 一种利用亚临界/超临界蒸汽热解法制备稀土氧化物的方法 | |
| CN111253152B (zh) | 一种快衰减高光效闪烁材料及其制备方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |